Interference-Based Spectroscopy
with XUV Radiation
vorgelegt von
Diplom-Physiker
Piet Hessing
Von der Fakult¨at II - Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universit¨at Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
- Dr. rer. nat. -
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. Stephan Reitzenstein
1. Gutachter: Prof. Dr. Stefan Eisebitt
2. Gutachter: Prof. Dr. Jan L¨uning
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 03.03.2021
Berlin, 2021
ii
Abstract
In this thesis, a novel interferometric method for the spectroscopic and time-resolved
investigation of the complex optical and magento-optical refractive index in the spectral
range of extreme ultraviolet radiation and soft x-rays is presented. Compared to similar
methods, our method is self-normalizing and allows the determination of the real and
imaginary part of the complex refractive index in only one single measurement.
The wavefront splitter of our interferometer consists of a simple monolithic combination
of a double slit acting as a reference and an additional aperture containing the sample
system under investigation as a free-standing film. The interferogram measured in the far
field is evaluated by a single Fourier transformation. Via polarization-dependent measure-
ments, the dichroic contributions to the complex refractive index due to the magnetization
of the material can be extracted. We present proof-of-principle measurements using this
concept and discuss performance and limiting factors.
Results are presented for CoGd-alloy, FeGd-alloy, and Co/Pt-multilayers, investigating
for Co and Fe both the spectral regions of the respective
M
- and
L
-edges and for Gd
the spectral region corresponding to the
N
-edge. These experiments were carried out at
a synchrotron radiation source. We compare our results to experimental results in the
literature and to electronic structure calculations. For the case of
Gd25Co75
alloy, to our
knowledge, we are the first to present experimental data on the magneto-optical refractive
index at the Gd N-edge.
Beyond static measurements, we present a proof-of-concept experiment for a time-
resolved investigation in a pump-probe scheme. Using a high-harmonic generation source
for interferometric probing, the evolution of the magneto-optical refractive index of Fe
in
Gd28Fe72
is studied after optical excitation leading to ultrafast demagnetization. We
conclude by discussing the current limitations of our time-resolved experiment and discuss
improvements for future applications.
iii
Zusammenfassung
In dieser Arbeit wird eine neuartige interferometrische Methode zur spektroskopischen und
zeitaufgel¨osten Untersuchung des komplexen optischen und magentooptischen Brechungsin-
dex im Spektralbereich extremer ultravioletter Strahlung und weicher R¨ontgenstrahlung
vorgestellt. Im Vergleich zu ¨ahnlichen Methoden ist unsere Methode selbst-normalisierend
und erlaubt die Bestimmung des Real- und Imagin¨arteils des komplexen Brechungsindex
in nur einer einzigen Messung.
Der Strahlteiler unseres Interferometers besteht aus einer einfachen monolithischen
Kombination von einem Doppelspalt, der als Referenz dient, und einer zus¨atzlichen
Apertur, welche das zu untersuchende Probensystem als freistehenden Film enth¨alt. Das
im Fernfeld gemessene Interferogramm wird mittels einer einzelnen Fouriertransformation
ausgewertet. Durch polarisationsabh¨angige Messungen k¨onnen die dichroitischen Beitr¨age
zum komplexen Brechungsindex aufgrund der Magnetisierung des Materials extrahiert
werden. Wir stellen proof-of-principle-Messungen unter Verwendung dieses Konzepts vor
und diskutieren Leistungsf¨ahigkeit und limitierende Faktoren.
Die Ergebnisse werden f¨ur CoGd-Legierungen, FeGd-Legierungen und Co/Pt-Multilagen
vorgestellt, wobei f¨ur Co und Fe sowohl die Spektralbereiche der jeweiligen
M
- und
L
-
Kanten als auch f¨ur Gd der Spektralbereich entsprechend der
N
-Kante untersucht werden.
Diese Experimente wurden an einer Synchrotronstrahlungsquelle durchgef¨uhrt. Wir ver-
gleichen unsere Ergebnisse mit experimentellen Ergebnissen aus der Literatur und mit
elektronischen Strukturberechnungen. F¨ur den Fall der
Gd25Co75
-Legierung sind wir
unseres Wissens nach die ersten, die experimentelle Daten ¨uber den magnetooptischen
Brechungsindex an der Gd N-Kante pr¨asentieren.
¨
Uber statische Messungen hinaus stellen wir ein proof-of-concept-Experiment f¨ur eine
zeitaufgel¨oste Untersuchung mittels einer pump-probe-Methode vor. Unter Verwendung
einer Quelle zur Erzeugung hoher Harmonischer wird die zeitliche Entwicklung des
magnetooptischen Brechungsindex von Fe in
Gd28Fe72
nach optischer Anregung untersucht,
die zu einer ultraschnellen Entmagnetisierung f¨uhrt. Abschließend er¨ortern wir die
derzeitigen Grenzen unseres zeitaufgel¨osten Experiments und diskutieren Verbesserungen
f¨ur zuk¨unftige Anwendungen.
iv
Contents
1 Introduction 1
2 Physical Principles 4
2.1 Concepts of Interferometric Measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.1.1 Double Slit Experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.1.2 Connection to Holography . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2 Triple Slit Experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2.1 Triple Slit Exit Wave . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2.2 Far-Field Diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.2.3 Analysis of Absorption and Dispersion . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3 Digital Interferometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.4 Magneto-Optical Constants . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.4.1 Origin of the dichroic signals I+(q) and I−(q)........... 22
2.5 Interferometric X-Ray Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
3 Experimental Details 26
3.1 SampleSystems................................ 26
3.1.1 Gd25Co75 ............................... 27
3.1.2 [Co(4)Pt(7)]
Ö
20 ............................ 28
3.1.3 PureCoandTa............................ 29
3.1.4 Gd25Fe75 and Gd28Fe72 ........................ 29
3.2 X-Ray- and EUV-Sources . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.2.1 Coherence............................... 34
3.3 XUV Scattering Chamber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4 Static Measurements 46
4.1 Introduction.................................. 46
4.2 Magneto-optical response from Gd25Co75
and [Co(7)Pt(6)]
Ö
12 .............................. 46
4.2.1 Co M-edgeResonance ........................ 46
4.2.2 Gd N-edgeResonance ........................ 54
4.2.3 Co L-edgeResonance......................... 59
4.3 Magneto-optical response from Gd25Fe75 .................. 65
4.3.1 Fe M-edgeResonance ........................ 67
4.3.2 Gd N-edgeResonance ........................ 69
4.3.3 Fe L-edgeResonance......................... 70
4.4 SNRAnalysis................................. 73
v
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