Many Electrons and the Photon Field
The many-body structure of
nonrelativistic quantum electrodynamics
vorgelegt von
M. Sc.
Florian Konrad Friedrich Buchholz
ORCID: 0000-0002-9410-4892
an der Fakultät II – Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
DOKTOR DER NATURWISSENSCHAFTEN
Dr.rer.nat.
genehmigte Dissertation
PROMOTIONSAUSSCHUSS:
Vorsitzende: Prof. Dr. Ulrike Woggon
Gutachter: Prof. Dr. Andreas Knorr
Gutachter: Dr. Michael Ruggenthaler
Gutachter: Prof. Dr. Angel Rubio
Gutachter: Prof. Dr. Dieter Bauer
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 24. November 2020
Berlin 2021
ACKNOWLEDGEMENTS
The here presented work is the result of a long process that naturally involved many different people. They
all contributed importantly to it, though in more or less explicit ways.
First of all, I want to express my gratitude to Chiara, all my friends and my (German and Italian) family.
Thank you for being there!
Next, I want to name Michael Ruggenthaler, who did not only supervise me over many years, contribut-
ing crucially to the here presented research, but also has become a dear friend. I cannot imagine how my
time as a PhD candidate would have been without you! In the same breath, I want to thank Iris Theophilou,
who saved me so many times from despair over non-converging codes and other difficult moments. Also
without you, my PhD would not have been the same.
Then, I thank Angel Rubio for his supervision and for making possible my unforgettable and formative
time at the Max-Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter. There are few people who have
the gift to make others feel so excited about physics, as Angel does.
Heiko Appel supervised my first steps in the scientific environment and remained also afterwards always
close. His excitement for unusual questions and ideas greatly influenced my projects and work. Nobody
inspired my idea of what science really is more than Markus Penz. He regularly shows with great confidence
how to think out of the box and to question things beyond traditional boundaries. Then I want to name
Micael Oliveira the great tamer of the Octopus. He taught me not only to implement, but to develop. I thank
Henning Glawe for being patient with me and for using his supernatural powers to make the penguin regain
his feet, whenever I made it fall. Warm thanks go to my dear friends Björn Bembnista and Wilhelm Bender
for the many stimulating nights of discussion about physics and for sharing their great knowledge about
coding and minimization. I also want to thank Vasilis Rokaj, Davis Welakuh, Christian Schäfer, Guillem
Albareda, Arun Debnath, Nicolas Tancogne-Dejean, Florian Eich, Michael Sentef, Enrico Ronca, Massimo
Altarelli and Martin Lüders for many interesting discussions.
Warm thanks goes to Uliana Mordovina, Teresa Reinhard, Christian Schäfer, Mary-Leena Tchenkoue
Djouom, Norah Hoffmann and Alexandra Göbel for sharing the precious moments with me, where we
needed to forget science. I thank Fabio Covito, Simone Latini, Matteo Vandelli, and Enrico Ronca for sharing
coffee and the feeling of sunny places. And I thank Ute Ramseger, Graciela Sanguino, Kathja Schroeder and
Frauke Kleinwort for their big efforts to support us PhD students at the Institute.
Sarah Loos contributed not only to my scientific world view in many inspiring discussions, but also di-
rectly to this thesis by her indispensable feedback, understanding what I wanted to say before I did. I also
want to thank David Licht and Chiara for valuable feedback on my thesis, and Uliana for help with the lay-
out. Furthermore, I want to mention Michael Duszat and the “deep readers,” who made me aware on how
much information only one sentences may contain and who were the very first audience for this thesis. I
also want to thank all the many authors that have contributed to making the various STACKEXCHANGE pages
such a valuable platform with answers to so many difficult questions.
Finally, I want to mention the other members of the Basic Research Community For Physics. It is so inspir-
ing to know so many people who share the believe in a cooperative, respectful and open-minded scientific
research inside and outside traditional institutions.
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ZUSAMMENFASSUNG
Neueste experimentelle Fortschritte im Bereich von “Cavity”-Quantenelektrodynamik ermöglichen die Er-
forschung der starken Wechselwirkung zwischen quantisiertem Licht und komplexen Materiesystemen.
Aufgrund der kohärenten Kopplung zwischen Photonen und Materiefreiheitsgraden, entstehen Polarito-
nen, hybride Licht-Materie Quasiteilchen, die dazu beitragen können, Materieeigenschaften und komplexe
Prozesse wie chemische Reaktionen entscheidend zu beeinflussen. Dieses Regime der starken Kopplung er-
öffnet Möglichkeiten zur Kontrolle von Materialien und Chemie in einer beispiellosen weise. Allerdings sind
die genauen Mechanismen hinter vielen solcher Phänomene nicht vollständig verstanden. Ein wichtiger
Grund dafür ist, dass das physikalische Problem oft mit äußerst vereinfachten Methoden beschrieben wird,
wobei die Materie zu wenigen effektiven "Levels"reduziert wird. Akkuratere first-principles Methoden, die
Photonen gleichwertig zu Elektronen behandeln entstehen nur langsam, da die Erforschung solcher Metho-
den sowohl durch die erhöhte Komplexität der kombinierten Elektron-Photon Wellenfunktionen, als auch
dem Fakt, dass zwei verschiedene Teilchenspezies miteinbezogen werden müssen, aufgehalten wird.
In dieser Doktorarbeit schlagen wir vor diese Problem zu umgehen, indem das gekoppelte Elektron-
Photon Problem exakt in einem anderen zweckgebauten Hilbertraum neuformuliert wird. Dadurch, dass
wir ein System, bestehend aus NElektronen und MModen, mit einer N-Polaritonen Wellenfunktion re-
präsentieren, können wir explizit zeigen wie ein electronic-structure in eine polaritonic-structure Methode
umgewandelt werden kann, die für schwache bis hin zu starken Kopplungstärken akkurat ist. Wir rationali-
sieren diesen Paradigmenwechsel innerhalb einer umfassenden Revision der Licht-Materie Wechselwirkung
und indem wir die Verbindung zwischen verschiedenen electronic-structure Methoden und quantenopti-
schen Modellen hervorheben. Diese ausführliche Diskussion hebt hervor, dass die Polariton-Konstruktion
nicht nur ein mathematischer Trick ist, sondern auf einem einfachen und physikalischem Argument ba-
siert: wenn die Anregungen eines Systems einen hybriden Charakter haben, dann ist es nur natürlich, die
zugehörige Theorie bezüglich dieser neuen Entitäten zu formulieren.
Schließlich diskutieren wir ausführlich, wie Standard-Algorithmen von electronic-structure Methoden
angepasst werden müssen, um der neuen Fermi-Bose Statistik gerecht zu werden. Um die zugehörigen
nichtlinearen Ungleichungs-Nebenbedingungen zu garantieren, sind sorgfältige Entwicklung, Implemen-
tierung und Validierung der numerischen Algorithmen nötig. Diese zusätzliche numerische Komplexität ist
der Preis, den wir zahlen, um das gekoppelte Elektron-Photon Problem zugänglich zu first-principles Me-
thoden zu machen.
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