Ent w i cklung und V alidierung eines
Prüfv erf ahrens zur Bes timmung der
Radon- 222 - Exhalation srate aus Bauprodukten
in VOC - Emi ssionsprüfkam mern
vorgelegt v on
Diplom - Ingenieur
Michael Hofmann
geb. in Berlin
v on der Fakultät II I – Pr o zessw issen sc hafte n
der Technischen U niversität Berlin
zur Erlangung des akademischen Gra des
Doktor der Ingenie ur w issensc haften
– Dr. - In g. –
genehmigte Dissertation
Promotionsaussch uss:
Vorsi tzender: P rof. Dr. rer. nat. Ulrich Szewzyk
Gutac hter: Pr of. Dr. rer . nat. W ol fgang Rotard
Gutac hter: D r. r er. nat. Ber nd Ho ffmann
Tag der wis s enschaftlichen Aussprach e: 8. Juni 201 8
Berlin 2018
– I –
Vorw ort und Dank sagung
Die vorliegende Dissertation entstand während meiner T ätigkeit als wi ssenschaft licher
Mitarbeiter an de r Bundesanst alt f ür M at erialforschung und - prüfung (BAM ) im Fachbereic h
4.2 „Materialien und Lufts chadstoffe“. Die Arbeit basiert au f den Untersuchungen im
Forschungspro j ek t „ Methodische Untersuchungen z ur Qualifizierung der VOC - Kammern zur
Bestimm ung de r Radonex halat ionsrate von Bauprodu kt en, Los 1 “ (FKZ 3613S10021 ) des
Bundesamts für Strahlenschutz (BfS), das im Rah m en des U m w eltf orschungsplans 2013 v om
Bundesminister iu m f ür Umw elt, Naturschut z, Bau und Reaktorsicher heit f inanziert wurde.
Für die M ög lichkeit , m eine Promotion an de r BAM anzufer tigen und die her vorragende
Forschungsinfrastr uktur nut zen z u k önnen , dank e ich Herrn Dr. Oliv er Jann.
Herrn Prof. Dr. W ol f gang Rotard, Leiter des Fac hg ebiets Umweltchemie im Institut für
Technischen Umweltschutz der TU Berlin, dan ke ich für die Übernahme der
wissenschaft lichen Be t reuung und Gutachtertäti gkeit sowie seine Diskussionsbereitschaft .
Ferner danke ich Herr Dr. Bernd Hoffmann, Leiter der Fachgebie t e S W 1.1 „Radon“ sowie S W
1.2 „Natürlich vorkommende radioaktive M aterialien, r adioa kt ive Altlasten“ des BfS, für die
Initiierung des Forschungsvorhabens und die Üb ernahm e des Zw eit gutachtens.
M ein besonder er Dan k gilt Herrn D r . M at thias Richter für die ausgezeichnete Bet r e uu ng
der Arbeit. E r stand m ir bei Pr oblemen m it g roßem Engagement z ur Seit e und hat mit seine n
Anreg ungen sow ie Diskussionen maßgebend zum Er f olg dieser Arbeit b eig etragen. Ihm und
Frau Laura Brosi g danke ich für zahlreiche schönen Erinnerungen während der Zeit im
gemeinsamen Büro und die spannenden Einbl icke in die verschiedenen Bereiche der
Innenraumluftq ualität. Im Besonderen bedanke ich mich bei Frau Brosi g , m ich über haupt erst
auf die Arbeit zu diesem interessanten T hema auf m erksam gem acht z u haben.
Herrn Dr. Vol k m ar Sch m idt, Herrn Hel mut Buchröder, Frau D r . Elisabeth Förster und
Herrn Dr. Martin Dubslaff vom Radonkalibrierlabor des BfS danke ich für die Kali brierung und
Bereitst ellun g der Radon - M essg eräte sowie die Unterstützung beim V erfahrensvergleich. Bei
Herr n Uwe - Karsten Schk ade vom Fachgebi et S W 1.3 „Dosimetrie und Messmethodik“ des B fS
bedanke ich m ich für die Best immung der spezi f ischen Aktivitäten der Baustoffproben.
Herrn Dr. Hans - Ca rsten Kühne, Leiter des Fa chbereichs 7.4 „Baustofftechnologie“ der
BAM und seinen Mitarbeitern mö c ht e ich f ür die Fer tigung und Charakterisierung der Bet on -
proben danken . Ebenso danke ich Herrn Dr. P at rick Fon tana aus dem Fac hbereich 7. 1
„ Baustoffe“ der BAM f ür die Porositätsuntersuchungen .
Allen Kolleginnen und Ko lleg en des Fachbereichs 4. 2 danke ich für die fr eundschaftliche
Arbeitsatmosphäre, die Offenheit f ür Diskussionen und die fachliche Unterstützun g.
Zu gut er Let zt gilt mein ganz besonderer und herzlicher Dank natürlich meinen Elt er n
und Geschwistern , die m ich über all die Jahre s t ets unterstützt und an mich geglaubt haben.
Vielen Dank!
– II –
– III –
Ver öffe ntlic hungen
Erg ebnisse dieser Ar beit w ur den in den folgenden Beiträgen v er öffentlicht:
Fachzeitschrift en
• Hofmann, M., Richter, M . Jann, O. (2017 ): Use of commercial radon monitors for low
level radon m easurement in dynamically operated VOC emission test cha m bers. In:
Radiat. Prot. Dosm. 177 (1 - 2) , 16 - 20 . https://doi.org/10.1093/rpd/ncx137.
Tagungsbände
• Hofmann, M. (2016): Pro f iciency test of commercial radon monitors for low lev el r adon
exhalation measurements in chambers w ith air exchange . In: 8 th Inter natio nal
Conference on Protection against Radon at H ome and at Work (Proceedings) S . 2 1,
Prag, Tschec hien. ISBN 978 - 80 - 01 - 05993 - 7.
• Hofmann, M., Richter, M . Jann, O. (2015 ): Determination of radon ex halat ion from
building materials in dynamically oper ated test chambers by use o f com mercially
available measuring devices. In: Healthy Buil dings Europe 2015 (Proceedings) Pape r
552. Eindhoven, Niederlande. ISBN 978 - 90 - 386 - 3889 - 8.
Poster
• Hofmann, M., Richter, M . Jann, O. (2015): D etermination of radon ex halat ion from
building materials in dynamically oper ated test chambers by use of commercially
available measuring devices. Healthy Buildings Europe 2015 . Eindhoven, Ni e derlande .
• Hofmann, M., Richter, M . Jann, O. (2015 ): D etermination of radon exhalation from
building materials in dynamically oper ated test chambers by use of commercially
available measuring devices. BAM PhD Students Day 2015 . Berlin, Deutschland.
Vorträ ge
• Hofmann, M. (2017): Prü f verfahren z ur Bestimmung der Radon - E xhalationsrate aus
Bauprodukten in VOC - E m issionskammern. 11. Radon - Fachgespräch. Berl in,
Deutschland.
• Hofmann, M. (2016): Pro f iciency test of commercial radon monitors for low lev el r adon
exhalation measurements in chambers w ith air exchange . 8 th I nternational Conf erence
on Protection against Radon at Home and a t W o rk , Pra g , Tsc hechien.
Forschungsberichte
• Hofmann, M., Richter, M . Jann, O. (2016 ): Methodische Untersuchungen zur
Qualifik ation de r VOC - K ammern zur Bestimmung der Radonexhalationsrat e von
Bauprodukten. Forschungsbericht. Bundesanstalt für Material f or schung un d Prüfung
(BAM). FKZ 3613S1002 1. (im Veröffentlichungsprozess vom Bundesa mt für
Strahlenschut z)
– IV –
– V –
A bstract
Th is doctoral thesis describes the dev elopm ent and v alidation of a practical test procedure fo r
the determination of the radon - 222 ex halation rate fr om buildi ng materials under simulated
indoor conditions. To ensure practical relev ance, the test p rocedure is bas ed on standardised
and validated methods f or the determination of emission of volatile organic compounds ( V O C)
fro m ma t erials in emission test chambers [ISO 16000 -9 ; EN 16516] . Conseq uently, t he
developed test pro cedure can be easily integr ated i nto the ex isting global network of institutes
dealing with VOC emission testing .
In analogy to EN 16516 , th e specimen is loaded into an emission test chamber w ith a n
area to volume ratio that corresponds to the Europ ean m odel room. Through the test chamber,
an air flow w it h a temperature of 23 °C and a relative humidity of 50 % i s passed. For t he
simulation of indoor condi tions , a volume flow i s selected , that g enerates a de f ined air
exchange rate in t he range o f 0.25 h -1 to 1 h -1 . The r adon - 222 activi ty concentration in side t he
emission test cham ber is meas ured w it h comme r cial r adon gas detectors , which ar e ideally
externally connectable to the test chamber.
It was shown , that measuring devices equipped with different detectors are suitable, but
a minimum sens i tivity was r equired in order to detect low building mat er ial related act ivi ty
concentr ations under indoor conditions of less than 20 Bq m -3 in a su ff iciently short time. D u e
to the low activ ity concent rations, the determin ation and compensation of the bac kg round
concentr ation in t he emission test chambers as well as the device bac kg round levels w ere
cru cial. T h e c ross - sensitivi t y o f some detectors to the s ho rt - lived isotope radon - 220 wa s t ak en
into account by aging the sampled air for a t least four minutes in an additional v olume bet ween
the test chamber and t he detector.
In the validation, the test proc edure proved to be robust against the variation o f the test
parameters product loading factor, air ex c hange rate, chamber v olum e and speci f ic air flow
rate as w ell as t he cli matic para meters temperature and r elative humidity. The determination
of bu ilding mat erial - related radon - 222 ac t ivity concentrations of 6 Bq m -3 to 20 Bq m -3 wit h a
relative 1σ uncertaint y of 10 % t o 1 5 % was possible within a m easurem ent period of a few
days . Thus , t he te st pr oc edur e proved to be suit abl e f or it s intended use . A comparison o f the
developed test procedure w ith fr equently used stat ic test m ethods, w her e no air change rat e
is desired , showed par tly very g ood matches . How e ver, using static methods confirmed the
necessity and di f f iculty of avoiding or ac curately det ermining unw anted leaks of th e tes t
chamber .
– VI –
– VII –
Kurz fas sung
Diese Arbeit beschreibt die Entw ick lung und Vali dierung eines praxisnahen Prüf verfahrens z ur
Bestimm ung de r Ra don - 222 -E xhalationsrate aus Baup rodu kt en unter s im ul ie r t en
Innenraumbeding ungen . Um Praxi s nähe zu gewährleisten , orientiert sich das P rüf verfahren
an den normierten un d validierten Methode n zur Bestimmung der Emission f lüchtiger
organischer Verbindungen (VO C ) aus M aterialien in Emissionsprüfkammern [ISO 16000 -9 ;
EN 16516] . Som i t is t da s ent wi ckelt e Prüfverfahren leicht in das existierende wel tweite
Netzwerk an Prüfin sti tu ten , die M ater ialemissionen besti m men , integrierbar.
Analog zur EN 16516 wir d bei dem Prüfverfahren eine M ater ialprobe mit einem dem
europäischen Modellraum entsprechenden Ober f lächen - zu - Volumen - Verhältnis in ei ne
Emissionsprüfk ammer ei ng ebracht, durch di e ein Luft volumenstrom mit einer Temperatur v on
23 °C und einer relativen Luftfeuchtigkeit von 50 % ge leitet wird. Um Innenraumbedin gungen
zu simulieren , wir d der Volumenstrom s o g ewählt , dass sic h in der Kammer eine definierte
Luftwechselrate zwischen 0,25 h -1 bis 1 h -1 ein s tellt . Die Radon - 222 - Aktivitätskonzentr ation in
der Emissionsprüfkammer wird mit k ommerziellen Radon - Gas - Messgeräten bestimmt , di e
bestenf alls extern an die Prüfkamm er an s chließbar sind .
Es ze igte sich , dass M essgerät e m it unterschiedlichen Detekto ren geeig net sind, jedoch
eine Mindestempfindlichk eit notwendi g ist , um di e ge ri nge n bauproduktbedingte n Radon - 222 -
A ktivitätsk onzentrationen unter simu liert en Innenraumbedingungen von 20 Bq m -3 und
weniger in hinreichend k urzer Zeit zu erfas sen. Aufgrund der gering en A ktiv itäts -
k onzentrationen w ar die Bestimm ung und Kompensation der Hintergrundkonz entrat ion in den
Emissionsprüfk ammern so wie der Gerätenulleffekte von besonderer Bedeutun g . W egen de r
Querempfindlichkeit einig er Det ek t or en zum kurzlebigen Isotop Radon - 220 war ferner dessen
Disk rim inier ung mittels eines Volumens zwischen Emissionsprüfkammer und Messgerät
notwendig , sodass die beprobte Lu f t zunächst um mindestens vier M inut en altert e.
Bei der Validierung erwies sich das Prüfverfahren als robust gegenüber der Variation der
Prüfpar ame ter Produktbeladungsfaktor, Luftwechselrate, Kammervolumen und spez if ische
Luftdurchf lussrate sow ie der Klimaparameter Temperatur und relative Luf tf euchtigkeit . Die
Bestimm ung bauprodu ktbedingt er Radon - 222 - A kt ivitätskonzentrationen von 6 Bq m -3 b is
20 Bq m -3 war innerhalb einer Messdauer v on wenigen Tagen mit einer rela tiven
1σ- Messunsicherheit von 10 % bis 15 % möglich. Somit erw ies sich das Prüfverfahren als
geeignet für den beabsichtigten Einsatz . Ein Ver gleich mit in der Pra xis häufig angewandten
stat ischen Prü f verfahren , bei denen in der Prüfkammer k ein Luftaustausch e rwünsch t i st ,
zeigte zum T eil sehr gute Übereinstimmungen. Bei diesen Ver f ahren bestätigte n sic h j e doc h
die Not wendi gk eit und die Schwier igk eit der V ermeidung oder der genauen Bestimmun g
unerwünschter Undichtigkeit en.
– VI II –
– IX –
Inhal ts verzei chni s
Seite
Vorwort und Danksagu ng ..................................................................................................... I
Veröffentlichungen .............................................................................................................. III
A b stract ............................................................................................................................... V
Kurzfassung ...................................................................................................................... VI I
Inhaltsverzeichni s .............................................................................................................. IX
1 Einleitung und Zielsetzung ......................................................................................... 1
2 Grundlagen .................................................................................................................. 5
2.1 Radon ................................................................................................................. 5
2.1.1 Eigenschaft en und Quellen ..................................................................... 5
2.1.2 Tr ansportprozesse .................................................................................. 7
2.1.2 .1 Em anation ................................................................................ 7
2.1.2 .2 T ransport durch poröse Medien ................................................ 8
2.1.2 .3 Exhalation ............................................................................... 11
2.1.3 Radonf olgeprodu k t e ............................................................................. 12
2.1.4 Exposition und Dosimetrie .................................................................... 13
2.1.5 Gesundheit liche Ausw ir kungen ............................................................. 14
2.2 Normativer und rechtlicher Hintergrund .............................................................. 15
2.3 Radonkonzentration im Innenraum ..................................................................... 16
2.4 Bestimmung der Radone xhalationsrate aus Bauprodukten ................................ 17
2.4.1 Statisc he Ve rfahren .............................................................................. 18
2.4.1 .1 St atisches Emissionsprüfkammer ver fahren der B AM .............. 20
2.4.1 .2 Em anationsverfahren des B f S ................................................ 21
2.4.2 Dynamische Verfahren ......................................................................... 22
3 Material und Methoden ............................................................................................. 25
3.1 Radon M esst echnik ............................................................................................ 25
3.1.1 Gerä te .................................................................................................. 25
3.1.1 .1 Saphymo AlphaGUARD .......................................................... 25
3.1.1 .2 Du rchf lus sszint illation skam mer ............................................... 26
3.1.1 .3 Sar ad RTM 1688 .................................................................... 27
3.1.1. 4 Radon Scout ........................................................................... 28
3.1.2 Probenahmepumpe ................................ .............................................. 28
3.1.3 Kalibrierung der Radon messt echnik ..................................................... 29
3.1.4 Eignungspr üfung .................................................................................. 29
3.1.4 .1 Bet riebsweise der Radonmess geräte ...................................... 30
3.1.4 .2 Ver gleichbark ei t im relevanten M essbereich ........................... 30
3.2 VOC - Emis sio nsprü fkam mern ............................................................................. 32
3.2.1 Verwendete Kammertypen ................................................................... 32
Inhaltsverzeichnis
– X –
3.2.2 Luft versorgung und - auf ber eitung ......................................................... 35
3.2.3 Luft befeuchtung .................................................................................... 36
3.2.4 Dicht heit ............................................................................................... 37
3.2.5 Bestimm ung de r Luftwechselrate .......................................................... 37
3.2.5 .1 I ndirekt e B estimmung der Lu f twechselrate ............................. 37
3.2.5 .2 Dir ekte Messung der Lu f twechselrate ..................................... 38
3.2.6 Messung der Temperatur und Lu f tfeuc hti gk eit ...................................... 39
3.3 Probenmaterial ................................................................................................... 40
3.3.1 Bauprodukt e ......................................................................................... 40
3.3.1 .1 Bet on ...................................................................................... 41
3.3.1 .2 G ips ........................................................................................ 42
3.3.1 .3 Kalk sandstein ......................................................................... 42
3.3.1 .4 G ranit ...................................................................................... 43
3.3.1 .5 Lehm stein ............................................................................... 43
3.3.1 .6 Zu s ätzliche Bauprodukte ......................................................... 43
3.3.2 Zuschnitt und Zerkleinerung ................................................................ . 43
3.3.3 Vorkonditionierung ................................................................................ 44
3.3. 4 Rücken - und Schmalflächenversiegelung ............................................. 44
3.3.5 Materialcharak terisierung ..................................................................... 45
3.3.5 .1 Maße, M as se und Dichte der k onditioniert en P robe ................ 45
3.3.5 .2 Spezif ische Aktivität ................................................................ 46
3.3.6 Homog enitätsuntersuchung .................................................................. 46
3.4 Validierung ......................................................................................................... 48
3.4.1 Ident i fikation relevanter Pr üfparameter und Bandbreitenabschätzung .. 48
3.4.2 Robustheitsunt ersuchung ..................................................................... 50
3.4.3 Reproduzierbark eit und Stabili tät des Messv erf ahrens ......................... 52
3.4.4 Verfahr ensv erg leich .............................................................................. 52
3. 5 Abschätzung der Verf ahrensunsicherheit ........................................................... 55
3.5.1 Bestimm ung de r flächenspezifischen Radonexhalationsrate ................ 55
3.5.2 Def inition der Ei n g angsgrößen, Identifikation der Unsicherheitsquellen 57
3.5.2 .1 Luf tvolumenstrom ................................................................... 57
3.5.2 .2 Zerf allskonst ante .................................................................... 57
3.5.2 .3 Fr eies Kammervolumen .......................................................... 57
3.5.2 .4 Exponierte Fläche ................................................................... 58
3.5.2 .5 Kalibrier f aktoren de r Radonmesstechni k ................................ . 58
3.5.2 .6 Messgr öße der Radon - 222 - M esstechnik ................................ 58
3.5.3 Quant i f izi erung der maß geblichen Unsicherheitsbeiträge ..................... 58
3.5.3 .1 Zuluf tvolumenstr om ................................................................ 58
3.5.3 .2 W andf läc h e ............................................................................. 59
3.5.3 .3 Fr eies Kammervolumen .......................................................... 59
3.5.3 .4 Kalibrier f aktoren de r Radonmesstechni k ................................ . 62
3.5.3 .5 Messgr öße der Radon - 222 - M esstechnik ................................ 62
3.5.4 Berechnung der kombinierten Standardunsicherheit ............................ 63
Inhaltsverzeichnis
– XI –
4 Ergebnisse und Diskussion ..................................................................................... 65
4.1 Eignungsprüfung der Radon M esst echnik .......................................................... 65
4.1.1 Betriebsweise der Radonessgeräte ...................................................... 65
4.1.2 Verg leichbarkeit im relev anten Messbereich ......................................... 66
4.1.3 Laborinter ne Besti mmung des Gerätenulle ff ekts .................................. 69
4.2 Eignungsprüfung der VOC - E missionsprüfkammern ........................................... 72
4.2.1 Blindwertvariabilität und Kompens ation ................................................ 72
4.2.2 Einf luss des W asse r s zur Befeuchtung au f den Blindw ert .................... 74
4.2.3 Dichtheit der Prüfkammern ................................................................... 75
4.3 Versuchsaufbau und Probenahmestrategie ........................................................ 76
4.4 M at erialcharak terisierung ................................................................................... 78
4.4.1 Maße, Masse und Dichte der kondit ionierten Probe ............................. 78
4.4.2 Spezifische Akt ivi tät .............................................................................. 78
4.4.3 Homog enitätsuntersuchung .................................................................. 80
4.4.4 Rück en - und S chmalflächenversiegelung ............................................. 85
4.5 Validierung ......................................................................................................... 87
4.5.1 Ident i fikation relevanter Pr üfparameter und Bandbreitenabschätzung .. 87
4.5.2 Robustheitsunt ersuchung ..................................................................... 91
4.5.3 Reproduzierbark eit ............................................................................... 96
4.5.4 Abhängigkeit der M essuns icherheit der Radon - 2 22 -
Aktivitätsk onzentration v on der Messdauer ........................................... 97
4.5.5 Verfahr ensv erg leich ............................................................................ 101
4.5.5 .1 St atisches Emissionspr üfkammerverfahren der B A M ............ 102
4.5.5 .2 Em anationsverfahren des B f S .............................................. 104
5 Zusammenfassung .................................................................................................. 107
6 A u sblick ................................................................................................................... 109
7 Literaturverzei chnis ................................................................................................ 111
8 An hang ..................................................................................................................... 127
Anhang A: Ergänzende Grundlagen ..................................................................... 127
Anhang B: Geräte und Proben material ................................................................ 129
Anhang C: M essdat en .......................................................................................... 140
Anhang D: Abkürzungsverzeichnis ....................................................................... 163
Anhang E: Formelzeichen .................................................................................... 165
Anhang F: Abbildungsverzeichnis ........................................................................ 168
Anhang G: Tabellenverzeichnis ............................................................................ 171
– 1 –
1 Einl eitung und Zi else tzung
Im Durchschnitt verbringt ei n M it teleuropäer etwa 80 bis 95 % seiner Leben szeit im Innenraum
[Jant unen e t al. 1999] . Aufgru nd der lan g en Au f enthaltszeit wird davon ausg egangen, dass
die Innenraumluftqualität maßgeblich a m W ohl befinden und an der Gesundhei t des M ensc hen
bet eilig t ist [Jones 1999 ; Tham 2016] . Neben der Anw esenheit flüchtiger o rg anischer und
anorganischer Verbindung en, der Konzentratio n suspendierter Partik el oder mikrobiellen
Kontaminanten stellt auch die Konz ent ration des krebserzeu g enden , radioaktiven Edelgases
Radon einen w icht igen Parameter der Innenraumlu f tqualität dar. Radon wir d i m Erdreich
gebildet und kann durch Undichtigkeiten im Bau g rund in das Gebäude tr ans portiert werden .
Darüber hinaus kann es aus erdgebundenen Baustoffen in den Innenraum aus g asen
beziehungsweise „ex hali eren“ und sich in f olge geringer Luftwechselraten, wie sie häu f ig mit
einer imme r energieeffizienteren Bauweise [EnEV 2013] einhergehen, im I nnenraum
anreichern .
Radon stellt die wesentliche Q uelle für na t ürliche 1 ioni sierende Strahlung 2 der
Bevölkerung dar. W ährend i m deutschen Durchschnitt die Inhalation von Radon und seine r
Folgeprodukte mit 1,1 m Sv pro Jahr zu ca. 29 % der mitt leren jährlichen Gesamtdosis beitr ä g t ,
is t der prozentuale Beitrag i m w elt wei ten Durchschnitt mit ca. 42 % noch größer ( Tabelle 1.1 ) .
Epidemiologische Studien belegen, dass die Inhalation v on Radon und seiner Folg eprodukte
die zweithäufigst e Ursache f ür die Bi ldung von Lungenkrebs nach dem Tabakrauchen ist [ Zeeb
und Shannoun 2009] . Aufgrund der Bedeutun g für die menschliche Gesundheit w ur de 2013 in
Europa mit der Richtlinie 2013/59/Eurat om unter anderem ein Richtw er t f ür die
Radonkonzentration im Innenr aum von 300 Bq m -3 erstmalig f estge legt.
Tabell e 1.1 : Mittlere welt w eite und deuts che Strahl enexpositio n [BfS und BMUB 2 017; UNSCEAR 20 08]
A rt der
Expositi on
Quelle der Exposition
j ährliche Strahlenexposition in mSv
Deutschland
W e lt
n atürliche
Strahlen -
exposition
d irekte kosm ische Strahlung
0,3 00
2,1 0
0,39 0
~ 2, 4
d irekte t errestrische Str ahl ung
0,4 00
0,48 0
Nahrung
0,3 00
0,29 0
Radon und seine Zerfallspr odukte
1,1 00
1,26 0
z ivilisatorische
Strahlen -
exposition
Röntg endia gnostik
1,6 00
~ 1,7 0
0,6 00
~ 0, 6
Nuklearmedizin
0,1 00
k. A.
k erntechnische Anlagen
< 0, 01 0
0,002
Forschung, T echnik, Haushalt
< 0, 01 0
k. A.
Tschernobyl
< 0,011
0,002
Atombombenfallout
< 0, 01 0
0,005
1 Setz t sich zusammen au s direkter ko smischer u nd direkt er terrestr isc her Strah lung sowie di e durch Nahrung u nd
durch Inh alation von Radon un d seinen Zerfallspr oduk ten inkorpori erter interner Strahlu ng.
2 Expositi on durch ioni sierende S tra hlung bez eichnet die Einwirku ng von T eilchen - (Alpha- , B eta - ,
Neutrone nstrahlung) oder ele ktromagnet ischer Strahl ung (Gamm as tr ahlung), die in der Lage is t, Ionen ( geladene
Atome oder M oleküle) durch Aufnahme oder Abg abe von Elektronen aus neutr alen Ato m en oder M olek ülen z u
erzeugen. Im Folgend en wird dies als Stra hlenex position bez ei chnet.
1 Einleitung und Zielsetz ung
– 2 –
Von Bauprodukten , die in Europa in den Verkehr kommen, w ird seitens der europäischen
Bauproduktenveror dnung gefordert, dass ein Gebäude über den g esamten Lebenszy k lus
Arbeitnehmer, Be - ode r Anwohner nicht durch gefährliche Gase, Partikel und Strahlen – wozu
Radon und seine Folgeprodukte im Allgemeinen zähl en – g efähr den dar f [VO - EU - 305/2011] .
D ie Emiss ion en f lüchtiger organischer Verbindungen ( V O C – engl. v olatile org anic
compounds) aus Bauprodukten werden bereits we l t we it m itt els normiert er [ISO 16000 -9 ; ISO
16000 - 10] und val idierter Pr üfverfahren [EN 16516] von Pr üfinstituten bestimmt . Für die
Radonexhalation existiert ein standardisiert es Prüfverfahren [IS O 11665 - 9] , das jedoch d ur ch
die hohen Anfor derun gen an die M es stechnik und die Kom plexi tät der Analyse nicht
vollständig validiert und somit nicht di rekt in eine europäisc he Norm über führt werden konnte.
Aufgrund des Fehlens einer praxisnahen und robusten Methode wurde die Erst ellun g einer
Prüfnorm auf Basis der Baupr oduktenrichtlinie bisher zurüc kgestellt. Um diese Lücke z u
schließen , w urde vom Bundesamt für St rahlenschutz (BfS) ein Forschun gsprojekt im R ahm e n
des Umw elt f orschungsplan s (UF O PLAN) 2013 vergeben, in dem ei ne normun g sfähige
M ethode zu entwickeln wa r .
Die vorliegende Arbeit steht im Zusammenhang mit diesem UFOPLAN - Pr o j ek t und hat
das Ziel, ein r obustes und praxisnahes Prüfverfahren zur Best imm ung der Radon -
exhalationsrate aus Bauprodukten zu erarbeiten und z u validieren . Im Besonderen soll das
Verfahr en möglichst einfach in die bestehende Inf r as t ruk tur d er VO C - Prü fin stitute integrierbar
sein. Daher wird das Prüfverf ahren bew usst au f den von der EN 16516 v org egebenen
Randbedingungen aufgebaut. Das h eißt, dass die P rüf ung in eine r V OC - Emis sions -
pr üf k am m er d ur c hg ef ü hrt wi r d , die mit der zu un t ersuchenden Probe mit einem definiert e n
M aterialoberf lächen - Kamme rvo lumen- Verhältnis (Beladun g sfaktor) beladen w urde . Um
Innenraumverhältnisse zu simulieren , wi rd in der Ka mmer durch da s Hi ndurchleiten eines
Luftvolumenstrom s , der auf eine relative Luftfeuchtigkeit von 50 % befeuchtet und auf eine
Temperatur von 23 °C temperiert wird , eine de f iniert e Lu f twechselrate erzeugt.
Zur Entwicklung des Pr üfverfahr ens sind z unächs t g eeignete Radonmessgeräte zu
identif izieren , die emp f indlich genug sind, um gerin g e bauproduktbedingt e R adon - 222 -
Aktivitätsk onzentrationen in ei ner Prüfkammer m it einer definierten Luftwechselrate sicher und
selekti v z u m essen. Um besondere Praxisnähe zu erreichen , ist vorgesehen, vergleichsweise
kostengünstig e und kommerziell erhältliche Radon - Gas - M essg eräte zu verw enden. Darüber
hinaus ist die Eignung der VOC - Emissionsprüfkammern zur M essung der
Radonexhalationsrate zu untersuchen . Konkret ist zu pr üfen , ob die Rado nk onzentration der
Zuluft zur E rzeugung der Lu f twechselrate oder die des W assers z ur Befeuchtung einen
relevanten Einfluss au f die Hintergrundk onzentration in der Ka mmer ( Bli ndwert) hat. Fe r ner
muss zur Verfahrensentwi cklung und Validierung Probenmaterial beschafft un d ch ar ak t er is i er t
werden, das die zu erw artende Bandbreit e de r Radonexhalationsrate von Bauprodukten
aufweist. Mi t t els Testme ssungen ist ansc hließend ein g eeigneter Prüfaufbau abzuleiten , der
zu v alid ieren ist. Kernpunkte der Validierung si nd dabei die Robustheitsunters uchun g des
Verfahr ens g egenüber der Variation de r v erschiedenen Prüfparameter (Temperatur,
Luftfeucht igkeit, Belad ungsfakt or, Lu f twechselrate, spezifische Lu f t durchflussrate,
Prü fk a mmerv olumen ) und der Vergleich mit alternativ en Pr üfverfahr en .
1 Einleitung und Zielsetz ung
– 3 –
Idealerweise wird mit dem P r üfverfahren ein W e rkzeug zur Produktüberw achung von
Baustoffen bezüg lich der Emission von Radon entwickelt , das im Ansc hluss an die Arbeit
Einzug in die Normun g finden kann .
– 4 –
– 5 –
2 Grundl agen
2.1 Radon
2.1.1 Eigenschaft en und Quellen
Radon ist ein unsichtbares 3 , g er u c h - und geschmackloses radioaktives Edelg as. Es ist
chemisch inert; bisher w urden nur sehr w enig e Reaktionen wie di e Fluorierun g zum RnF 2 ,
RnF 4 und RnF 6 sow ie die Hydrolyse der höhe ren Radonfluoride z um RnO 3 beschriebe n
[Holloway und Hope 199 8] . M it einer Dichte v on 9,73 kg m -3 bei 0 ° C sow ie 1013 hPa ist es
das Edelgas mit der gr ößten Dichte [Lide 2009 ]. In unpolaren organischen Flüssigkeiten löst
sich Radon verhältnismäßig gut. Die W asserlöslich ke it is t deutlich geringer, jedoch größer als
die aller anderen Edelgase [Gerrard 1980 ] .
Die natürlich vorkomm enden R adon - Isotope 4 entstehen durch radioaktiven Zerfall im
Verlauf der drei natürlic hen Zerfallsreihen, die von den pri m ordialen Nukliden U ran - 238,
Thorium - 232 oder U r an - 235 ausgehen. Radon existier t so mit seit der Entst ehung der Erde und
wird überall dort, wo die i sotopspezif ischen direkten M utt ernuk lide – Radium - 226 f ür Radon -
222, Radium - 224 für Radon - 220 oder Radium - 2 23 f ür Radon - 219 – vorhanden sind, stetig
gebildet. Die Ausgangsnuklide kommen ubi q uitär in den Gesteinen der Erdkruste, den Böden,
die durch bodenbilden d e Proz esse aus dem Ausgangsgestein g ebild et w erden , sowie
Produkte n vo r , die aus erdgebundenen Rohstoffen hergestellt werden , wie beis piels weise
Bauprodukte , und stellen somit die Q uellen f ür Radon dar . Die spezi f ische Aktivität 5 dieser
Nuklide im Boden i s t jedoch räumlich sehr variabel und v or rangig abhängig von der
geologischen Entstehung [Lyle 2007]. So f inden sich z um Beispiel in Deu ts chland im Boden
Radon - 222 - A kt ivitätskonz entrat ionen in der Größenordnung von 10 bis 500 k Bq m -3 [ K em sk i
et al. 2001] . Tabelle 2.1 gibt eine Übersicht über die drei bedeutendst en natürlich
vorkommenden Radon - Isotope 6 .
Das Isotop Radon - 222 – häu f ig nur Radon genannt – is t m it einer Halbw ert szeit von
3,8 Tagen das s tabilste Radon - Iso top. Es en t steht durch α - Zerfall 7 des R adium - 226 in der
Uran - Radium - Reihe ( Abbi ldung A. 1 im Anhan g A.1 ) aus dem primordialen Nuklid Ur a n - 238
und zerfällt i m α- Zerfall zu Polonium - 218. Aufgrund seiner langen mittleren Lebensdauer kann
es weite Transportproz esse dur ch verhältnismäß ig dichte poröse M edien vollziehen
3 Bei Unte rschreitung der Sch melz punkttempera tur von - 71 °C wir d es gelb b is or ange [ L ide 2009 ].
4 Isotope bezeichne n Arten von Atom en gleicher Protonenz ahl (bz w. O rdnungsza hl), jedoch v ariabler
Neutrone nzahl (bz w. Massenz ahl).
5 Bezeic hnet den Q uotienten der Akt ivität ( Anzahl der Kernz erfälle pro Zeit interva ll ) zur Masse ei nes radio aktiven
Stoffes.
6 Zusätz lich zu den auf geführ ten existier en zwei w eitere natür liche Isotope de s Radons, di e aufgrun d ihrer
Häufig keit für die Ex position des M enschen n ic ht v on Bedeu tung sin d.
− 218 Rn entste ht in einer Seite nkette der Uran - Rad i um - Reihe und be sitzt e ine Halbw ertszeit v on 35 ms. Es ist
mit ein er Wahrsch einlichke i t v on 0,1 % Zerf al lspro dukt des 218 At , das wie de rum m it e ine r W ahrsc hei nli c hkei t
von 0,02 % aus dem r adioakti ven Zerf all v on 218 Po entsteht .
− 223 Rn entsteh t in einer Se i ten kette der Uran - Actiniu m - Reihe und be sitzt ei ne Halbwertsz eit v on 23,2 mi n. Es
ist das Zerfa llsprodukt des 227 Ra , welches mit einer W ahrs c heinli chkeit von le digli ch 0,000001 % au s dem
radioaktiv en Zerf all vo n 231 Th entsteht .
7 Der α- Zerf all ist e ine Art des radioaktiv en Zerfa lls, be i dem eine Teil c henstr ahlung (α- Stra hlung) in For m eine s
Alphat eilche n s , das au s zwei Protone n und zwei N eutronen besteht un d entspre chend de m positiv geladen en Kern
eines Hel iumatoms entspricht, frei wird .
2 Grundlagen
– 6 –
(Abschnitt 2 .1.2 ) und somit durch Risse oder Poren im Boden in die Außenl uft gelangen, aus
dem Boden durch Undichtigkeiten in den e r dberührenden Teilen in Gebäude eindringen oder
selbst aus tie f en Schichten ei nes Bauprodu kts in den Innenraum übergehen. W eiterhin k ann
es im anliegenden Grun dwasser über w eite Strecken transportiert werde n.
Tabell e 2.1 : Üb ersicht der bed eutsamen natür lichen Rad onisot ope (Zer fallsdaten na ch National N uclear
Data Cent er [2 017] )
Parameter
Radon - 222
„Radon“
Radon - 220
„Thoron“
Radon - 219
„ A cti non “
Zerfall
α
α, ( β − )
α
Halb werts zeit (T
1/2
)
(3,8235 ± 0,0003) d
(55,6 ± 0 , 1) s
(3,96 ± 0,01) s
Zerfallskonst ante (λ)
2,0982 · 10 -6 s -1
1,247 · 10 -2 s -1
1,75 · 10 -1 s -1
Prim ord iales Nuk lid /
(Zerfallsreihe)
U ran - 238
(Uran - Radium - Reihe)
Thorium - 232
(T horium - R eihe)
U ran - 235
(Uran - Act inium - Reihe)
M utter nuklid
Radium - 226
Radium - 224
Radium - 223
Folgeprodukt Polonium - 218
Polonium - 216,
(Radium - 220) Polonium - 215
In der Thorium - Zerf allsreihe ( Abbildung A. 2 im Anhang A. 1 ) wird durch α- Ze rf all des
Radium - 224 das Isotop Radon - 220 gebildet, das daher auch als Thoron bez eichnet wird.
Aufgrund der im Vergleich zum Radon - 222 ca. 6000 - f ach kürzeren Halbw ertszeit von 55,6
Sekunden überlebt es keine weiten Tr ansportprozesse, sodass der Transport von Thoron aus
dem Boden oder tiefen Schichten eines Bauprodukts in de n Innenraum in aller Regel k eine
Rolle spielt. Thoron kann dennoch f ür die Strahl enexposition im I nnenra um bedeutsam sein,
vor allem, w enn die Oberfläche v on Baustoffen m it erhöhter Thorium - 232 - bzw. Radium - 224 -
Aktivitätsk onzentration dire k t zum I nnenraum ex poniert ist, reicht die Lebensdauer des sich
bildenden Thorons aus, um aus der Oberfläche in die Innenraumluft überzugehen, sich
anzureichern und zu Polonium - 216 zu z erf allen.
Aufgrund der geringen H albwertszeit von ca. 4 Se k unden und des g eringen natürl ichen
Gehalts des Ausgangsnuklids in der Erdkruste (Verhältnis von Ura n - 235 zu Uran - 238
ca. 0,007 [Richter et al. 1999]) ist das Radon - Iso top Radon - 219 für den praktischen
Strahlenschut z v on unt ergeordneter Bedeu tung.
– 7 –
2.1.2 Transportprozesse
Radon, als einziger gasförmiger Stoff in den natürlichen Zerfallsreihen, kann vom Ort der
Entstehung durch porö se Medi en in Abhän gigk eit von de r Porosität, Gefügestruktur,
M aterialf euchtigkeit und anderen Fakto ren verlagert werden. Dabei kann es direkt in der
Gasphase oder in einem Fluid gelöst transportiert werden und an Oberflächen aus g asen. Im
Folgenden w erden die Pr ozesse von der Entstehung des Radons bi s zur Ausgasung kurz
dargestellt. Eine umfassendere Dar stellung geben beispielsweise Na zaroff et al. [ 1988b] sowie
Stranden [1988] .
2.1.2 .1 Em anation
Zur M obilisi erung eines Radonatoms muss es sich nach de r Bildung z unächst von der Position
seines Mutternuk lids in nerhalb der festen Mineralmatrix entfernen. Der Vorgang der
Freisetzung in den dir ekt umliegenden Porenraum oder in Mikrorisse der Mineralmatr ix w ir d
als Emanation bezeichnet. Das zahlenmäßige Verhältnis der im Festkörper gebildeten
Radonatome zu den Radonatomen, die in das m it der Umgebung verbundene Porengefüge
emanieren und somit potentiell zur Exhal ation ( Abschnitt 2.1.2 .3 ) zur Verfügung stehen, w ird
vom sogenannte n Emanationskoeffizienten beschrieben. Für v er schiedene Boden mat erialien
liegt er im weiten Bereich zw isc hen ca. 5 und 70 % (Zu sammenstellung von Naz ar off et al.
[1988b] ).
Die primäre Ursache für die Emanation is t der radioaktive Rüc kst oß de s Zerfallsprodukts
beim Aussenden eines A lphat eilchens mit der k inetischen Ener g ie einiger M eV 8 in Fol g e des
Alphazerfalls. Die kinetische Energie des zurückgestoßenen Radonatoms 9 ist u m vier bis fünf
Größenordnungen größer als die chemische Bindungsenergie zw ischen At omen in
M olek ülen 10 . Dahe r k ann , wenn der Zer f all in ausre ichender Nähe z ur Mineralk ornoberfläche
stattf indet und das Ra donat om zur Oberfläche des M ineralk orn s hin gestoßen wir d , die
Mineralmatrix aufgebr ochen und das Radonato m f reigesetzt werden. Die Rückstoßreichweite
von Radon i n typischen Materialien liegt im Bereich von 20 bi s 70 nm [Que t et al. 1975] . Zudem
können in geringem Maße Radonatome, die das M ineralgef üge durch R ückstoß nicht
verlassen konnten, mittels Di f f usion durch den Fe stk örper emanieren. A ufgrund der gerin g en
Diffusionskoeff izienten in K ristallgitt ern sowie der begr enzten Lebenszeit d es Radons ergeben
sich für das langlebige Radon - 222 Di f f usionslängen (vgl . Abs chnitt 2.1 .2.2 ) von nur ca. 2 nm
[Hoffmann 2005] .
Der Emanationskoeffizient setzt sich demnach aus einem An t eil durch radioaktiven
Rüc k stoß sow ie einem Anteil durch Fest kör perdi f fusion zusammen. Bei de r Freisetzung durch
radioaktiven Rückstoß wird zwischen dem direkten Rückstoßanteil, bei dem der Rüc k st oßpfad
innerhalb des luft - bezi ehungsweise w asserg efüllten Porenraums endet und direkt z u r
Emanation beiträgt, und dem indirekten Rückstoßanteil unterschieden, bei de m das
8 Beispi elsweise w ird beim Z erf all v on Radium - 22 6 in Ra don - 222 eine En ergie v on 4,871 M eV oder be im Zerf all
von Radiu m - 224 in R adon - 2 20 eine En ergie v on 5,789 M eV frei, die zum Teil in die kine tische Energie der
freiw erdenden Alphat eil chen umgew andelt w i rd.
9 Größenord nung: 86 keV bei einer kineti schen Energi e des Alphat eil chens von ca. 4 ,871 M eV und einem
Zerfal lsprodu kt mit der M as se eines Radon - 222 At om s.
10 Größenord nung: 1 0 2 bis 10 3 kJ mo l - 1 (ent spricht ca. 1 bis 10 eV)
2.1 Radon
2 Grundlagen
– 8 –
zurückgestoßene Radonatom die Gas - oder Flüssigphase durchquert und in einem
benachbarten Mineralkorn einschlägt. I m Bereich des Einschlags wird das M ater ial direkt
verda mpft und das Radonatom hat die M ög lichkeit, über Diffusion in den Poren raum
transport iert z u werden [Tanner 1980]. Das V or handensein von W a sser im Po r enraum
vergrößert den Emanati onsbeitrag durch direkten Rückstoß, da W a s ser das Radonatom 2,5
bis 3 Größenordnungen 11 stärker abbre mst als Luf t [ Tanner 1980]. Neben de r direkten
experimentellen Bestimmung existiert nach Zhuo et al. [2006] , basierend au f dem
Emanationskoeffizienten und der Korngröße einer getrockneten Probe, ein empir ischer Ansatz
zur Abschätzung des Einflusses des W a ssergehalts auf den E manationskoeff izi enten. In
Abhängigkeit von der Verteilung der M ut tern u k lidatome im Mi ner alkorn ist der
Emanationskoeffizient zudem abhängig vom Kor ndur chme sser [T anner 1 980 ; Ishim or i et al.
2013] .
Ab bildung 2.1 : Schemat ische Darst ellu ng d er Radonemanat ion an zwei sich berühr enden Mineral körnern
(hellgrau) in d eren Berührun gsz one A dsorptionswasser (bl au) angelager t i st und die v on Porenluft (weiß )
umgeben si nd ( nach Tan ner [1 9 80] , ver ändert). R adiu matom e (● ; nicht m aßstäblich ) zerfallen unter
Au ssendung eines A lphateilchens (g estrichelter Pfeil) sow i e eine s Radonatoms (○ ; nicht maßstäb lich ) . Ist
das R adium atom tief er als die R ückstoßr eichweite ( R – hi er ca. 45 nm) von der Mineralko rnob erfläche
entfernt (A ), bleibt das Rad onatom innerhalb der Matri x (A ‘). Der A nteil der Radonat ome, deren Rück stoß
im Porenr aum ( D → D ‘) o der im Ad sorptions w asser (C → C‘) end et, wird direkte Rü ckstoßfr aktio n ge n ann t.
Der A nteil, der in benach barte Min era lkörner einsch lägt, wird als i ndirekt e Rückstoßf raktion be z ei chnet (B
→ B‘ und E → E ‘) [nach Tan ner 198 0 verändert] .
2.1.2 .2 Transport durch poröse M ed i en
Das emanierte Radon wird in den lu f tgefüllten Poren mitt els D iffusion entlang eines Radon -
Aktivitätsk onzentrationsgradienten sow ie bei Vorhandensein von Feuch t igkeits - , Luftdruck -
11 Rück stoßreichw eite in W a sser ca. 0,1 µ m und in Luft 63 µm fü r Rad on- 22 2 , 83 µm fü r Radon - 220 und 92 µm f ü r
Radon - 2 19.
0
A‘
A
B
B‘ C‘
C
E‘
E
R
α α α α
0,1 0,2 0,3 0,4 µ m
D
D‘
α
– 9 –
oder T emperaturgradienten und ei ner ausreichenden Permeabilität zusätzl ich d ur c h
Konvektion vom O rt der E ntstehung ab t ransportiert. Der di ff usive Transport k ann du rch die
Fick’schen Gesetze beschrieben werden, die i m e indimensionalen Fall den Formeln 1 ( er st es
Fick’sches Geset z) und 2 (zw eites Fick‘sches Gesetz) entsprechen, wobei zusätzl ich zur
allgemeinen Form ein Quellterm ( 𝑄𝑄 ) , der di e Eman at ion eines homo g enen porösen M ediums
repräsentiert ( Formel 3), sowie ein W andlungsterm ( - 𝜆𝜆𝑐𝑐 ( 𝑥𝑥 , 𝑡𝑡 ) ), der den radioaktiven Zerfall des
Radons während des Transpor ts beschreibt, einzu f ügen sind.
Φ ( 𝑥𝑥 , 𝑡𝑡 ) = −𝐷𝐷 𝜕𝜕𝑐𝑐 ( 𝑥𝑥 , 𝑡𝑡 )
𝜕𝜕𝑥𝑥
(
1
)
𝜕𝜕𝑐𝑐 ( 𝑥𝑥 , 𝑡𝑡 )
𝜕𝜕𝑡𝑡 = 𝐷𝐷 𝜕𝜕 2 𝑐𝑐 ( 𝑥𝑥 , 𝑡𝑡 )
𝜕𝜕 𝑥𝑥 2 − 𝜆𝜆𝑐𝑐 ( 𝑥𝑥 , 𝑡𝑡 ) + 𝑄𝑄
(
2
)
𝑄𝑄 = 𝑓𝑓𝑓𝑓𝑓𝑓𝜆𝜆
𝜀𝜀
(
3
)
mi t:
Φ
… Aktiv itäts flussd ich te in Bq m -2 s -1
𝐷𝐷 … Diff usionskoeffizi ent in m 2 s -1
𝑐𝑐 … Akti vitätsk onzentrat ion in B q m -3
𝑥𝑥 … Dimens ion , in der der Stofftrans port vollzogen wird in m
𝑡𝑡 … Zeit in s
𝜆𝜆 … Zerfal l skonstant e in s -1
𝑄𝑄 … Quel lterm in Bq m -3 s -1
𝑓𝑓 … E m anationskoeffizi ent (dimensionsl os)
𝑓𝑓 … Rohdicht e des Mineralkorn s in kg m -3
𝑓𝑓 … spezifisc he A ktivi t ät des Mutternuklids i n Bq kg -1
𝜀𝜀
… P orosit ät (dimensionslos)
In der Literatur f inden sich vielzählige Lösungen der Di ff erentialgleichungen unter
Annahme verschiedener Randbedingungen [Collé et al. 1981; Samuelsson und P ettersson
1984 ; Hoffmann 2005]. Essentiell für die tatsächliche Berechnung ist die Kenntnis des
Diffusionskoeff izienten im be t rach te ten M edium. Während der m olekulare Dif fusionskoeff izient
von Radon in de r Luft in etwa 1 · 10 −5 m 2 s −1 [Ishimori et al. 2013 ; Tanner 1980 ; Hirst u nd
Harrison 1939] b et r ägt , ist der Di f f usions k oeff izient in porösen M edien, in denen die Diffusion
im Porenraum zw ische n den M ineralk örner n s t attfindet, aufgrund von Porosit ät und
Tortuosit ät 12 g eringer. Zur Be r ücksichtigung von T ortuosität und Porosi t ät des po r ösen
M ediums existieren verschiedene A nsätze, bei d enen ein sogenannter effe kt iver Di f fusions -
koeff izi ent ( 𝐷𝐷 𝑒𝑒 ) berechnet wi rd [Strong und Lev ins 1982 ; Ho llew and und Gladden 1992 ;
W heel er 1951; Epstein 1989]. Zusätzlich ist der Diff usionskoeffizient abhängig von der
Korngrößenverteilung des M aterials und vor allem vom W asser g ehalt, da der
Diffusionskoeff izient von Radon in W a sser etwa vi er Größenordnungen g eringer ist als in Lu ft
[Ishi mo ri et al. 2013; Tanner 1980; Broec ker und Peng 1974] . An verschiedenen
Bodenmaterial ien als por öses Medi um wurde gezeigt [Roger s et al . 1984], dass bei absoluter
Tr oc k enheit sehr einheitliche eff ektive D if f usionskoeffizienten von (6,1 ± 0, 6) · 10 -6 m 2 s -1
erhalten werden. Bis zu einem W assergehalt von 25 % bleibt der ef fektive
Radondiffusionskoeff ize nt verhältnismäßig konstant und liegt im Bereich zwischen 9 · 10 -7 und
12 Tor tuosität ist ei ne Bezeichn ung für die Stärk e der Gewundenhe it der Trans portwege in porösen M edien. Sie
kann aus de m Verhä ltnis der g ewundenen W e glänge dur ch ein poröses M edium zur betr ac ht eten Schic htdicke de s
M edium s berec hnet werden .
2.1 Radon
2 Grundlagen
– 10 –
7 · 10 -6 m² s -1 . Bei v ollst ändiger Sättigung sinkt er auf die G r ößenordnung des mole k ula r e n
Radondiffusionskoeff izienten in W asser [Ishimori et al. 2013] .
Die Schicht dicke eines homogenen porösen Mediums, die Radonatome innerhalb ihrer
mitt leren Lebensdaue r 13 bei einem rein diffusiven Tran sport durchqueren können, w ir d als
Diffusionsläng e bez eichnet und berechnet sich entsprec hend For mel 4 . Diese Größe wi r d
beispielsweise als Kriteri um für die Radondichtheit von M ater ialien herangezogen [Keller et al.
2001] .
𝑙𝑙 𝑑𝑑 = � 𝐷𝐷 𝑒𝑒
𝜆𝜆
(
4
)
mi t:
l
d … Diff usionslänge in m
𝐷𝐷 𝑒𝑒 … effekt iver Diffusionsk oeffizient in m 2 s -1
𝜆𝜆
… Zerfall skonstant e in s -1
Der konvektive Stofftransport kann mi t hilf e des e mpirischen G esetzes v on Dar cy (in der
angepassten Form von Muskat [1934] ), das eine durch Homo genisierung abgeleitete Form
der Navier - St ok e s - Gleichungen ist [ W hitaker 1 986] , beschrieben werd en. Es stellt den
Zusammenhang zw isc hen dem Volumenstrom durch eine Schich t porösen M ater ials und dem
Druckgradient en in der Schicht dar, der von de r Permeabilität des porösen M ediums und von
der dynamischen Viskosität des Fluids im P orenraum abhängig ist. Im ein dimensionalen Fall
(entlang der Dick e des Materials) ber echnet sich der f lächenspezi f ische Volumenstrom
entsprec hend For mel 5 . M et hoden zur Perm eabilitätsbestimmung wurden beispielsweise v on
Tanner [1991] zusammengefasst.
𝑣𝑣 𝐾𝐾 = − 𝐾𝐾 𝜂𝜂 ∙ 𝑑𝑑𝑑𝑑
𝑑𝑑𝑥𝑥
(
5
)
mi t:
𝑣𝑣
𝐾𝐾 … fläc henspezifisc her konvektiver Volumenstrom in m 3 m -2 s -1
𝐾𝐾 … P ermeabilität in m 2
𝜂𝜂 … dynam isc he Viskosität in Pa s
𝑑𝑑 … Druck i n P a
𝑥𝑥
… Ortskoordi nate entlang der Materialdicke i n m
Die Gleichungen für diffusiven und konvektiven Transport lassen sich z u allg emeinen
Tr anspor tgleichung en z usam men fassen [Nazaro f f et al. 1988b; Collé et al. 1981] . D ur c h
Lösung der kombinierten Transportgleichung u nt er Annahme v erschiedener
Randbedingungen und Vereinfachungen m ittels analytischer oder numerischer Methoden
sowie konzeptioneller Parametermodelle kann der Radon tr ansport modelliert w erden
[Nazaroff et al. 1 988b]. Eine Übersicht verschi edener Model lierungsmethoden wurde von
G adg i l [ 1991] zus a mm e ng et r ag en.
13 Die mit tlere Leb ensdau er berechnet s ich als Kehrw ert der Z erfall skons tante ( 𝜏𝜏 = 𝜆𝜆 −1 ). Beim diffu s iv en Transpor t
von Radon dur ch ein solche s homogene s poröse s Medium ohne R adonquelle h at sich d ie Ausgangsa k tivität s -
konzentr ation bei e indimens ionaler Betr achtung nach de m Passieren ei ner M aterial dicke , die ei ner Diffu sionslänge
( 𝑙𝑙 𝑑𝑑 ) entspri cht, um etw a 63 % ( 1 − 𝑒𝑒 −1 ) verringert.
– 11 –
Bei der Bet rachtung des Übergangs von Radon aus einem porösen Medi um , w ie einem
Boden oder Bauprodukt, in die A tm osphäre d ominier t meist de r diffusiv e Stofftr ansport
aufgrun d der gerin g en Permeabilität [Stranden 1988 ] . An Bodenmat erial mit einer
Permeabilität von 10 - 12 m 2 14 zeigte sich beispielsw e ise, dass verhältnismäßig g roße
Druckgradient en v on 1000 bis 2000 Pa über einen Zeitraum v on ein bis zw ei Tag en zu einer
Änderung der Radonflussdichte von nur 20 bi s 60 % f ü hr t e n [ Clements un d W ilkening 1974] .
Stark erhöhte Radonkonzentrationen in Gebäuden sind dennoch häuf ig durch das
konvektive Eindringen radonhaltiger Bodenluft durch Risse, Fu gen in der Fundam ent -
konstr uktion, durch Schadstellen in der Untergrundabdichtung oder gegebenenfalls dur ch
Baustoffe mit hoher Permeabili tät bedingt. Der konvektive Transport ist angetrieben durch
einen geringen Differenzdruck in der G rößenordnung von 10 Pa zw isc hen der Innen - und
Außenluft, der un t er anderem durch das A ufsteigen w ar mer Luft im Gebäude (Kamineffekt)
bedingt ist [Gadgil 1991] .
Radon w ird nicht nur i n der Gasphase, sond ern auch g elöst in einer Flüssi gk eit
transport iert. Bedeutend i st dies vor allem beim w eitr eichenden konvektiven Transport von
gelöst em Radon in G rundwasserleitern [Nazaroff et al. 1988a] .
2.1.2 .3 Exhal ation
Der Über gang von Radon - Atomen aus der M at erialoberfläche in die umgeben d e Atmosphäre
wird als Exhalation bez ei chnet. Ausgehend von den Fick‘schen G e setzen (Formeln 1 und 2 )
kann die Exhalationsrate durch die Fl äche eines Materials an der Stelle
𝑥𝑥 = 𝑑𝑑 mittels diffusiven Transport s im eindimensionalen st atischen Fall unter An nahme einer
konstant en Um g ebungskonze ntration ( 𝑐𝑐 ( 𝑑𝑑 ) = 𝑐𝑐 𝑢𝑢 ) und eines horiz ontalen
Konzentrationsgradient en in der Mitte des Materials 15 � 𝜕𝜕𝜕𝜕 ( 𝑥𝑥 )
𝜕𝜕𝑥𝑥 � 𝑥𝑥=0 = 0 � ent sprechend Form el 6
berechnet werde n [Hoffmann 2005] .
𝐸𝐸 𝐴𝐴 = 𝑙𝑙 𝑑𝑑 ( 𝑄𝑄 − 𝑐𝑐 𝑢𝑢 𝜆𝜆 ) tanh � 𝑑𝑑
𝑙𝑙 𝑑𝑑 �
(
6
)
mi t: 𝐸𝐸 𝐴𝐴 … Exhalations rate in Bq m -2 s -1
𝑙𝑙
𝐷𝐷 … Diff usionslänge in m
𝑄𝑄 … Quel lterm in Bq m -3 s -1
𝑐𝑐 𝑢𝑢 … Umgebungs - Aktivitätsk onzentration i n Bq m -3
𝜆𝜆 … Zerfall skonstant e in s -1
𝑑𝑑
… h albe Materialdick e in m
Ist die Diffusionslänge im Verhältnis z ur M aterialdic ke groß ( 𝑑𝑑 𝑙𝑙 𝑑𝑑 −1 ≪ 1 ), w ie es bezüglich
Radon - 222 f ür eine Viel zahl v on Baupr odukten der Fall ist [ Keller et al. 2001 ;
ÖNORM S 5280 - 2] , k a nn der Radon - Zerfall innerhalb der Probe vernachlässigt werden und
die Gleichung verein f acht sich entsprechend Forme l 7 [Hoffmann 2005] .
14 Die P ermeabilit ät ist na ch Tanner [ 1991 ] vergleich bar mit einem w eitgestuft e n s chluff igen Sand mit einem
Kiesantei l.
15 Die Anna hm e ist beispielsw eise sinnv oll für ein W andm aterial, bei de m Radon au s der z um b et ra cht e ten
Innenr aum ger ichteten M aterialsei te sowie au s der a bgew andten M aterialse ite zu ei nem weitere n Innenr aum bzw .
nach auß en gleicher maßen ex hal ier t.
2.1 Radon
2 Grundlagen
– 12 –
𝐸𝐸 𝐴𝐴 = 𝑑𝑑 ( 𝑄𝑄 − 𝑐𝑐 𝑢𝑢 𝜆𝜆 )
(
7
)
Die Ex halationsrate ist also prinzipiell aus der E m anation bestimmbar. D er Quellterm
sowie der Diffusionskoeffizient sind jedoc h abhängig von der M at erialf euc ht igkeit. Daher wi rd
die Exhal ationsrat e eines M ater ials entweder direkt in der Form, in de r es verw endet wi rd,
bestimmt oder mit Hilfe des Emanationskoeffizienten von zerkleinerten Proben bei einer
definierten Luftfeuchtigkeit abgeleitet. Verfahrensbeispiele sind in Abschnit t 2.4 au fg eführt .
2.1.3 Radonfolgepr odukte
Beim r adioaktiven Zerfall der gasf örm ig e n Radon - Isotope ents tehen radioaktive Iso tope des
Schwermetalls Polonium, die ihrerseits entsprechend der nat ürlichen Zerfallsreihen
( Abbildung A. 1 und Abbildung A. 2 im Anhang A.1 ) bis zu stabilen Blei - Iso topen weiterzerf allen .
Innerhalb von einer Sekunde nach dem Zerf all des Radons reag ieren die
frischgebildet e n positiv geladenen Tochternuklid e 16 mit Spur engasen und W as ser damp f und
wachsen durch Clusterbildung zu Parti k eln mit einem Durch m esser in der Größenordnung v on
1 nm an. Diese als una ng elagerte Folgeprodukte bezei chneten Partik el k önnen folglich m it
anderen Partikeln und Aerosolen in der A tm osph äre reagieren u nd bilden dabei innerhalb von
ein er b is 100 Se k unden sogenannte angelagerte Folgeprodukte [Sabol und W en g 1995] .
D iese haben eine trimodale Größenverteilung mit den a k tivitätsmedianen Durchmessern von
30 bis 40 nm , 250 bis 45 0 nm sow ie 2 bis 6 µ m und der größten Aktivität in der mittleren
Größenfraktion [Porstendörfer 2001]. Somit is t die M ehrheit der Folgeprodukte au fgrund ihrer
Größe lungengängig .
W enn ei ne stabile Radonkonzentration herrscht und der radioaktive Zerfall die einzige
Senke der Folgeprodukte ist, kann sich zw isch en Radon und seinen Folgeprodukten ein
säkular e s Gleichgewicht einstellen. In diesem Fall entspricht die Radonaktivität der der
Folgeprodukte. Da die Folgeprodukte in der Real it ät dur ch Deposition an O ber f lächen ode r
durch Ventilation aus de m be t rachteten Lu ftvo lum en ausgetragen w er den können, ist d ie
Aktivität der Folgeprodukte in der Luft g eringer als die des g asförmigen Radons. D er
Gleichgewichtsf aktor ( 𝐹𝐹 ) gibt dabei den Gr ad des Gleichgewichts an und is t b esti mmt als d e r
Quotient der g l eichg ewichtsäquivalenten Konzentration (EEC) 17 zur
Radonaktivitätsk onzentr ation . Die ser F ak t or wird im I nnenraum häu f ig mit 0,4 angenommen
[ICRP 1993, 2010 ; UNSCEAR 2000 , 2009] .
16 Direk t nach der Ent stehung s ind die Rado nfolgepr odukte positiv geladen, da Elektr onen durch das v om Ke rn
ausgehen de Alpha - T eilchen s owie durch di e dadur ch bedi ngte star k beschle unigte R ückstoßbew egung au s den
Atomor bitalen her ausg elöst werden [ R aabe 1969 ].
17 Die EEC beschre ibt die Ra don - Konz entration einer sich im säk ularen G leichgew icht befindlic hen radonhal tigen
Atmosphär e, w elche die gleic he potent ielle A lpha - Energ iekonzentrat ion (PAEC) w ie die untersuch te, nicht i m
Gleichgew icht bef indliche R adonatmos phäre aufw eist . Die p otentielle A lpha - Ener gie (P AE) ihrer seits i s t definiert
als die Sum m e der Alpha - E nergien, die v on einem Nukl id im Verlauf de s Zerfalls entl ang seiner Z erf allsre ihe
abgegebe n werden. Dar auf au fbauend ist die Summe der potentie llen Alp ha - Ener gien a ller in ein er Volum eneinhe it
befindli chen Tocht ernuklide d efiniert al s die PAEC (1 J = 6,24 10 12 MeV).
– 13 –
2.1.4 Exposi ti on und Do si m et ri e
Bezüglich der Ex posit ion des M enschen dur ch io nisierende Strahlung von Radon und seinen
Folgeprodukte n i st vor rangig die inhalierte Menge der kurzlebigen alphastr ahlenden
Folgeprodukte relevant (int erne Ex pos ition) . W äh rend das gasförmige Rad on - 222 im Ver l auf
eines Atemzy k lus aufgrund seiner lan gen Halbwertszeit und de m inert en C harak ter annähernd
unverändert den Körper verl ässt , werden seine lungengängigen k urzlebigen Folg eprodukte a n
Oberf lächen abgeschieden . So m it können sie in k ur zer Distanz z um Lungengewebe z erf allen
und die freig ewordene n Alphateilchen bis zu den Basalz ellen in das Bronchialepithel
eindringen . Die k lein sten Partikel können dabei sogar vom Blut abs orbiert w er den [Nat ional
Research Council 1999] . Als Konseq uenz t rägt die eff ektive Dosis durch die Inhalation von
Radon und seinen Folgeprodu k t en zu mehr als 95 % zur Org andosis der Lunge bei . Die
effektive Dosis des gasförmigen Radons beträgt dabei typischerw eise wenig er als 10 % der
effektiven Dosis der Folgeprodukte [ICRP 2014] .
Zur Quantifizierung der Exposition findet zum einen die zeitlich integr ierte PAEC , die
sogenannte potentielle Alpha - Energie - E xpositio n der kurzlebigen Folgeprodukt e in J h m -3
oder i n der historisch g ew achs enen Einheit „wor king level month“ ( W LM ) 18 , A nwendung. Z um
anderen k ann die Ex position als zeitlich integrierte Radon - Aktivitätskonzentration zusammen
mit dem Gleichg ewichts fakt or (F) entsprechend Formel 8 berechnet w erden [Harrison und
M arsh 2012] .
1 𝑊𝑊𝑊𝑊𝑊𝑊 = 6, 37 10 5
𝐹𝐹 ℎ 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝑚𝑚 3
(
8
)
Der Zus ammenhang zw i schen der Exposition bezüglich Radon und seiner
Folgeprodukte und d er Do s is , die von den Zi elzellen absorbier t w ird , ist sehr k omplex und k ann
nicht direkt gemessen w erden . Bisher e rfolgt die Bestimmung der Dosis meist nach dem
sogenannten „ epide miologischen Ansatz“ der I nternationale n Strahlenschutzkommission
(I CRP) m itte ls der Dos is - Konv er sions - Konvention [ICRP 1993] . Zen trum dieses Ansatzes ist
der Dos is - Konversions - Koeffizient (DKK) , d er das Verhältnis des Schadens des
radoninduzierten Lungenkrebses pr o Expositionseinheit 19 zur Gesamtschädigung pro Einheit
der effektiven Dosis 20 darste llt [ Harrison und Marsh 2012] . D er DKK h at s ic h dur c h
Aktualisierung der beiden relev anten Größen se it 1993 v on 5 mSv W LM -1 f ür Arbeiter und
4 mSv W LM -1 f ür die allgemeine Bevöl ker ung auf 12 mSv W LM -1 respektive 9 m Sv W LM -1 im
Jahr 2010 mehr als v er doppelt [ICRP 2010] .
Mit der Veröffentlichung der ICRP Publication „ Occupational Intakes of R adionuclides
Part 3 “ ( Entwurf siehe [ICR P 2012] ) f indet bezüglich der Dosis durch die Ex position gegenüber
Radon und seine n Folgepr odukte n kün ftig – so w ie für andere Radionuklide auch – ein
„dosimetrischer Ansat z“ A nwendung . Mi thilf e eines biokinetischen und dosimetrischen Model ls
18 Bezeic hnet die Ex position v on einem „w orking level“ über einen Zeitrau m von einem Ar beitsmonat (170 h) bei
einer Ra don - 222 - EEC von 37 00 Bq m -3 . (1 W LM = 2,0 8 10 -5 J m -3 170 h = 3, 54 10 -3 J h m -3 )
19 Der Sch aden des rad oninduz ierten Lungenkr ebses pro E x positionsein heit wir d aus de r Zusammenf ührung
epidemi ologischer Stud ien an Bergarbeiter n sowie d er allge meinen Bevö lkerung abge schätz t.
20 Die Gesa mtsch ädigung pro E inheit d er effektiv en Dosis wird au s den Sterbli chkeitsda ten u nd den Fol gestudie n
der Über lebenden der A tombo mbenabw ürfe auf Hir osch im a und Nagasa ki abg eleitet.
2.1 Radon
2 Grundlagen
– 14 –
wird , in Abhängigkeit vom Aerosoldurchmesser mit medianer Aktivität, dem
Gleichgewichtsf aktor sowie der Atemrate , die e ffektive Dosis berechnet [Harr ison und M arsh
2012] . Vorläuf ige E rgebnisse zeigen, dass der neue Dosis - Koeffizient für Bergarbeiter sehr
g ut m it d em DKK f ür A r beiter nach dem epi demiologischen Ansatz übereinstimmt . D ie Dosis -
Koeffizienten f ür Innenraumarbeitsplätze mit v erm inderter Atemrate od er häusliche s W ohnen
sind mit 14 beziehungsweise 13 mSv W ML -1 jedoch v erg leichsw eise hoch [Harr ison und
M arsh 2012; Marsh et al. 2016] . Als Konsequenz wi r d von der ICRP k ünf t ig ein einzelner
Dosis - Koeff izient von 12 mSv W ML -1 vorges chlagen [ Marsh et al. 2016]. Daraus würde der
Auf enthalt zu H ause 21 bei einer mittleren Konzentration von ca. 19 B q m -3 zu einer jährlichen
Exposition v on 1 mSv führen.
2.1.5 Gesundheitliche A usw irkungen
Bereits im 16. Jahrhun dert wurden im sächsischen Schneeberg bei Bergmännern , d ie
U ntertage arbeiteten , vermehrte Lun g enerkrankungen beobach tet [ Par acelsus 1567] . E t wa
300 Jahre später wurde festgestellt, dass es sich dabei um Lungenkrebs h andelt [Härting und
Hesse 1879] . Die folgenden Studien an Be rg arbeitern, die einer vergleichsw e ise hohen
Radonkonzentration ausgesetzt sind, wi es en auf, dass die Inhalation von Radon und seine n
Folgeprodukte n sowohl bei Rauchern als a uc h Nichtrauchern zu ei nem erhöhten
Lungenkrebsr isi ko f ührt . Ende der 1980er Jahre wurde Radon daher von der Internationale n
Agent ur f ür Krebsforschung [IARC 1988] als k arzinogen für den M enschen e i ng e st uf t . D a die
Erg ebnisse der Ber g arbeiterst udien nur mit großer Unsicherheit auf g er i ng ere Radon -
konzentr ationen , wie sie beim W o hnen im Innenraum herrschen , extrapoliert werden konnten,
wurden ab 1980 über 20 epi dem iologische Fall - Kontroll - Studien durchgeführt , um gezielt das
Lungenkrebsr isi ko in W ohnun g en zu untersuchen . Die Daten wei sen n ach einer
Zusammenführung der Studien und einer g emeinsamen Ausw ertung für die Regionen
Nordamer i ka [Krewski et al. 2005; 2006], Europa [Darby et al . 2005; 2006 ] und China [Lubin
et al. 2004] auf einen annähernd linearen Zusammenhang zw ischen der Ra donexposition und
dem Lungenkrebsrisiko ohne Schwellwert hin . Im Mittel beträgt der lineare Risikoanstieg
ca. 10 % pro Anstie g der Radon konzentr ation um 100 Bq m -3 [UNSCEAR 200 9] . Die
europäische Pooling - Studie zeigte nach einer Korrektur der Messunsicherheiten sogar einen
Risikoschät zer von 16 % pro 100 Bq m -3 . Der lineare Zusammenhang bli eb dabei w eiterhin
signifikant, w enn bei der Auswertung nur Studi enteilnehmer ber ücksichtigt w u r den, die einer
mitt leren Radon k onzentration von weniger als 200 Bq m -3 exponiert waren [ Darby et al. 2005] .
Damit s tellt die Inhalation von Radon und seine n Folg eprodu kt en nach dem Rauchen die
zweithäufigst e U rsache für Lungenkrebs dar [Zee b und Shannoun 2009] .
W ei tere k arzinogene W i rk ungen , wie beispielsweise auf die extrathorakale n A temwege
(Nase, Mund , Rachen), die Haut, das Blut oder den Magen , sind m ög lich. Die
Berg arbeiterstudien z eig ten diesbezüglich jedoch kei ne statistisch signi f ikanten
Zusammenhänge [Zeeb und Shannoun 2009; Da r by et al. 1995 ] .
21 Bei eine m Gleichgew ichtsfakt or (F) von 0, 4 und e iner jähr lichen Auf enthalt sdauer z u Hause v on 7000 h.
– 15 –
2.2 Normativer und re chtl icher Hintergrund
Auf europäischer Ebene basiert der Strahlenschutz au f dem Vertrag zur Gründung der
Europäischen Atomgemeinscha f t (EURATOM) aus dem Jah r 1957 [EURATOM 1957] , mit dem
grundlegende Sicherheitsnormen (Basic Safety Standards – BSS) für den Schutz der
Gesundheit der Arbeitskräfte und der Bev ölk erung gegen die G efahren durch ionisierende
Strahlungen zu erarbeiten w ar en und laufend zu aktualisieren sind. Die derz eitig gelt enden
BSS w ur den mit der Richt linie 2013/59/Euratom des Rates vom 5. Dez em ber 2013
[2013/59/Euratom] verabschiedet. Sie aktualisiert die Richtlinie 96 / 29/Euratom und fasst dr ei
weitere Euratom - Richtlinien und eine E mpfehlung 22 zusammen.
Mit den aktuellen BSS wird die Ex posit ion der Bev ölk erung gegenüber R adon und seinen
Folgeprodukten erstmalig rechtsverbindlich geregelt. So w urde ein Referenzw er t der
maximalen jährlich gemittelt en Radonaktiv itätskonzentration im I nnenraum v on 300 Bq m -3
festg ele gt. Zudem ist di e Ausar beitun g nationale r Maßnahmenpläne zur Bew ält igung der
langfrist i gen Risiken der Ex pos ition gegenüber Radon und di e Auswei sung von G ebieten
vorgesehen, in denen in einer Vielzahl von G ebäuden mit einer Überschreitun g des
Referenzwerts zu rechnen ist [2013/59/ Euratom] . In Deutschland erfolgt die Umsetzung der
Euratom - Richtlinie mit dem am 27.06.2017 verkündeten Strahlenschutzgesetz [Str lSch G
2017] , das bis zum 31 . 12.2018 voll ständig in Kraft treten w ir d.
Die BSS adressiert jedwed e Radon q uelle, also eben f alls die verwendeten Bauprodukte ,
die in der EU den An forder ungen der europäischen Bauproduktenverordnung [ VO - EU -
305/2011] unterliegen. D ie Verordnung sieht unt er andere m v or, dass Nu tzer von Gebäuden
nicht durch gefährliche Gase, Parti k el und Strahlen, woz u Radon und seine Zerfallsprodukt e
im Allg emeine n zä hlen, beein f lusst werden dü rf en. Die Umsetzung d er Bauprodu kt en -
verordnung erfolgte in Deutschland du r ch das Bauproduktengesetz [BauPG 2012] . Ei ne
Aktualisierung der M ust erbauordnung [ M BO 2002] erfolgt e im M ai 2016 und die f olgenden
Anpassungen der Länderbauordnungen sind de rweil noch nicht abgeschlossen.
Bezüglich der externen S trahlenexposition von Bauprodukte n werden im T echnische n
Komitee „ Radiation from c onstruction produc ts “ des Eur opäisches Ko m itee s für Normun g
( CEN/T C 351/W G 3 ) bereits Normen zur regulatorische n Berü ck sichtigung erarbeitet. Die
Berücksicht i gung der internen Ex position durch die Inhalation von Radon und seinen
Folgeprodukten scheiterte bisher jedoch au fgrund des Fehlens ei nes r obusten und
praxisnahen Prüfverfahrens.
22 Richt linien 89/618/E uratom (In formation d er Bevöl kerung) , 90/ 641/Eurato m (ex terne Arbeits kräfte) ,
97/43/E uratom (m edi zi nis c he Expositi on ) und die E mpfehlu ng 90/1 43/Eurato m (Radonex position im Innenr aum).
2.2 Norma t iv er und rec htlicher Hintergrund
2 Grundlagen
– 16 –
2.3 Radonkonzentration im Innenraum
Die Hauptquelle für eine erhöhte Radonkonzentration im Innenraum ist der differ enz -
druckgetriebene E intritt radonhaltiger Bodenluft durch Risse, Fugen, mangelhaft abgedichtete
Löcher im Fundament des Bauw er ks oder Undichtigkeit en in de r Bauwerksabdichtung . Anders
als Ende der 1970er Jahre noch angenommen [UNSCE AR 1977] , ist die Radonexhalation aus
mineralischen Baustoffen nur die z weithäuf igste U rsache für erhöhte Ra donk onzentrationen
im Innenr aum [Nero 19 88; Bochicchio et al . 19 95 ; UNSCE AR 2009] . U ntersuc hungen des
Bundesamts für Strahlenschutz z eig en in eine m Modell raum bei einer L uf twechselrate von
0,5 h -1 f ür eine Vielzahl von Bauprodukten einen maximalen Beitrag zur I nnenrau m -
konzentr ation v on et wa 18 Bq m -3 [G ehrc ke et al. 2012] . Von meistens unter geor dneter Rol le
sind die Ausgasung des im Trin k wasser gelösten R adons oder der Eint rag durch die Nu tzung
von radonhaltigem Erdgas. De r Radongehalt der Außenlu f t ist mit ei ner Radonkonzentration
im weltweiten Mittel von 10 Bq m -3 jeweils für Radon und Thoron verhältnismäßig gering und
führt zur Verdünnung der Innenraumkonzentration [UNSCEAR 200 9] .
Untersuchungen der Radonkonzentration im I nnenraum wurden we lt we it du r c hg ef ü hr t .
Die M ess werte der Innenraumradonkonzentration sind in al ler Regel lo gar i thmisch
normalverteilt [UNSCEAR 19 82] . W el tweit ergab sich ein bevölkerungsgewichteter
arithm etischer M itt elw er t von et wa 40 Bq m -3 [UNSCEAR 1982 , 1993, 2000, 2009] . I n
Deutschland beträgt das arithm etische M it tel der Radonk onzentration im Innenraum 50 Bq m -3
mit M aximalwerten von über 1 0 kBq m -3 [BfS und BM UB 2017; BM U und BfS 2001 ] . Dabei
wurden in circa jeder hundertsten W ohnun g Radonkonzentrationen von mehr als 200 Bq m -3
beziehungsweise in jeder t ausendsten mehr als 400 Bq m -3 gemessen [BMU und BfS 2001] .
Die sehr hohen Radon konzentr ationen im Innenraum zeigen sich dabei v or rang ig, w enn d ie
Radonbodenluftkonzentration sow ie die Radonperm eabilität des Baugrunds erhöht sind [ Bf S
2015 ; Kemski und Kli ngel 2004] .
M aßnahmen zum R adonschutz existieren bezüglich des Eintritts über den Baugrund und
lassen sich in bauliche u nd lüft ungstechnische M aßnahm en glieder n [ BM U und Bf S 2001] . Bei
Neubauten ist ein e ffe kti v er Schutz v or dem k onvektiven Eintrag r adonhaltiger Bodenluft durch
eine durchgehende Bodenplatte sowie die erdberührende Bauwerksabdichtung geg en
Feuchtigkeit und W asser [DIN 18533 -1 ; D I N 185 33 - 2 ; DIN 18533 - 3] , w ie sie in Deutschland
nach den allgemein anerkannt en R egeln der Bautechnik v orgesehen ist, kostengünst i g
realisierbar [ Reiter et al. 2017; Uhlig 2017] . Dabei ist im hohen M aß e auf die sachgerechte
Planung und Aus führung zu achten, da selbst kleinste Undichtigkeiten zur Unwirksamkeit der
M aßnahme f ühren können [ BfS 2016 ] . Bei Bestandsbauten sind die Sanierung smaßnahmen
durch die No t wendigkeit der Kop plun g baulicher und lüftungst echnischer M a ßnahmen häuf ig
komplexer und der Er f olg schwer planbar [Uhlig und Hartmann 2013] .
In Gebäuden, die bezüglich der er dberührenden Bauw erk sabdicht ung f achgerecht
erricht et oder saniert w u rden, wi rd der Beitrag des Bauprodu k ts zur Rad onk onzentration i m
Innenraum durch die M inimier ung des Ei ntritts radonhaltiger Bo denluft sehr viel relev ant er.
Insbesonder e in K ombination mit ger in gen Luftwechselraten , beispielsweise bedingt durch
eine imme r energieeffiz iente re Bauwei se, k önnen schon bei der Verwendung vo n
– 17 –
Baumaterialien mit einer moderaten Radon exhalationsrate bedeu tsame I nnenraum -
konzentr ationen auf t re t en .
2.4 Bestimmung der R adonexhalationsrate aus Bauprodu k ten
Die Untersuchung der spez if ischen Radiumaktivität und der damit bedin g ten Radonexhalation
aus Bauprodukten in den Innenr aum gelang erstm als in der Mitte der 1950er Jahre in den
Fokus [ Hultqvist 1956] . Es zeigte sich, dass Leichtbeton e m it einer Gesteinskörnung aus
Al aunschief er , die z wischen 1929 und 1975 in großen M eng en in Schw eden verbaut wurde n,
eine sehr hohe spezi f ische Radi um - 226 - Akt ivität von 790 bis 2600 Bq kg -1 aufwiesen . Ab den
1970er Jahren wurden w elt weit vielzählig e Untersuc hungen bez üg lich der spezi f isc h en
Ak t ivi t ät sowie der Radonexhalation aus Bauprodukten d u rc hg ef ü hr t [Mustonen 1992] . Die
Erm ittlun g der Radonexhalation aus Baustoffen wurde dabei mittels sehr unterschiedlicher
Verfahr en dur chgeführt. Im Rah men eines Ringversuchs von Petropoulos et al. [ 2001] wurden
die Verfahren verschiedener Forschungseinrichtungen miteinande r verglichen .
Auf der obersten Ebene wurden hierbei die Verfahren bezüglich der Luftwechselrate
innerhalb der Prüfkammer unterschieden. Die voll s t ändige Gliederung der V erfahren bezüglich
Luftwechselrate, Probenumschließung, Probenahme, Ar t der M esstec hnik und Be reich der
Datenauswertung is t in Tabelle 2.2 auf g ef ü hr t.
Tabell e 2.2 : Eint eilung der Verf ahren zur Bestimmung der R adonexhalatio nsrat e von B aupr odukten ( in
An lehnung an Petropoulos e t al. [2001] )
Luftwechselr ate
(Kammerbetrieb)
dynamische Verfahren
( open - chamber - methods )
stat ische Ver f ahren
( clos ed - chamber - methods )
Proben -
umschließung
vollumschließend
( enclos ed - sample - method * )
vollumschließend
( enclos ed - sample - method )
teilumschließend
( accumulat or - method )
Probenahme
kamme rinte rn / - ex t ern / St ichproben
( inside - / outsi de - chamber - techni que / grab sampling )
kamme rinte rn
( outsi de - chamber - technique )
Messtechnik
elektronischer / nicht - elektronischer Detektor
( active / pass ive techniques )
Auswertung
bis zur Gleichgewi chtsk onzentration / linearer An fang sa ns t ieg
( long /s hort growth )
* Petropoulos et al. [2001] charakterisiert en die dyna m isc hen Verfahren nicht bzgl. der Probenumsc hließung. Zudem w erden die
teil umschließenden s tatischen V erfahren nicht bezüglic h der Art der Messung untergli edert, da sie i. d. R. int e rn durc hgeführt
werden .
Tr otz der sehr het ero g enen Verfahren, die von wissenschaftlichen Einricht ungen und
einem Messgerätehersteller durchgeführt wurden, erziel ten sie bis auf einige Ausnahmen g ut
vergleichbare Messergebnisse. Für di e drei un ters uchten Prü fk örper e rg aben sich r elative
Standardabweichungen der Exhalationsrate zwi schen den Pr üfinstituten v on 7 % ( 4 Ins titu te),
13 % (1 0 Institute) und 31 % (12 Ins titu te) .
2.4 Bestim mung der Rado nexha lationsrate aus Bauprodu kt en
2 Grundlagen
– 18 –
2.4.1 Stati sche Ver f ahren
Bei den statischen Verfahren wird die Radonexhalationsrat e aus einer Materialprobe in ei ner
gesc hlossenen Gasatmosphäre vermessen . Dies er folgt entweder übe r die Messung der
Radonkonzentration , die sich in der Gasatmosph är e bis zur E instellung des Gleichgew ichts
z wis chen Exhalation und r ad ioakt ivem Zerfall einstellt , oder übe r die Bestimmung des
Emanationskoeffizienten (Absc hnitt 2.4 .1 .2 ) . Die stat ischen Ver f ahr en werden primär
dahingehend un terschieden , ob die Probe vollumschließend in eine P rüfkammer eingebracht
wird ( enclosed - s am pl e - met hod ) oder die Prü f kamm er einseiti g geöffnet ist und mit der
geöffneten Seite auf die Probe m öglichst dichtschließend au fgese tzt wi rd ( accumulator -
method ) [Petropoulos et al. 2001] .
Der zeitliche Verlauf de r Radonkonzentration in der g eschlossenen Prüfatmosphäre
lässt sich durch Integration der R adon - M assenbilanzgleichung (For me l 9 ) unter de r
Randbedingung 𝑐𝑐 ( 0 ) = 𝑐𝑐 0 entsprechend Formel 11 berechnen [Pe t ropoulos et al. 2 001] . Da
die Gasatmosphäre meist nicht v ollständig gegenüber der Umgebung abdi chtbar ist, wird die
effektive Luftwechselrate 23 ( Formel 10 ) als Reaktionsk onstante des S enkenterms eingeführt.
Sie berechnet sich als Summe aus de r Luftwechselrate, der Zerfallskonstante des Radons und
gegebenenfalls einer Gr öße z ur Berücksicht igung der A bnahme des
Konzentrationsgradient en zw ischen Porenvolum en und dem freien Gasv olumen der
Um g e b ung mit fortscheitender Prüfdauer, die zur Abnahme der Exhalationsrat e führt (in der
Literat ur als „back di f fusion“ 24 bezeichnet ).
𝑑𝑑𝑐𝑐 ( 𝑡𝑡 )
𝑑𝑑𝑡𝑡
�
�
�
zeitl . Konz .-
Änderung
= 𝐸𝐸 𝐴𝐴 ∙ 𝐴𝐴
𝑉𝑉
�
�
�
Quellter m
( Exhalation )
− 𝑛𝑛 eff ∙ 𝑐𝑐 ( 𝑡𝑡 )
�
�
�
�
�
�
�
Sen ke
( Ze r fal l u nd
Luftwechsel )
(
9
)
𝑛𝑛 eff = 𝑛𝑛 + 𝜆𝜆 + 𝜆𝜆 𝑏𝑏
(
10
)
𝑐𝑐 ( 𝑡𝑡 ) = 𝑐𝑐 0 ∙ 𝑒𝑒 −𝑛𝑛 eff ∙𝑡𝑡 + 𝐸𝐸 𝐴𝐴 ∙ 𝐴𝐴
𝑉𝑉 ∙ 𝑛𝑛 eff ∙ ( 1 − 𝑒𝑒 −𝑛𝑛 eff ∙𝑡𝑡 )
(
11
)
𝑐𝑐 GW = l im
𝑡𝑡 →∞ 𝑐𝑐 ( 𝑡𝑡 ) = 𝐸𝐸 𝐴𝐴 ∙ 𝐴𝐴
𝑉𝑉 ∙ 𝑛𝑛 eff
(
12
)
mi t: 𝑐𝑐 … Radonakti vitätskonzentrat ion in Bq m -3
𝑡𝑡
… Zeit i n h
𝑐𝑐 0 … Anfangs - Radonaktivitätskonzent ration in Bq m -3
𝑛𝑛 eff … eff ektive Luftwechsel rate bzw . effekt ive Zerfallskonst ante in h -1
𝐸𝐸 𝐴𝐴 … fläc henspezifisc he Ex halati onsrate in Bq m -2 h -1
𝐴𝐴 … Mat erialf läche in m 2
𝑉𝑉 … Kamm ervolumen in m 3
𝑛𝑛 … Luftwechselrat e in h -1
𝜆𝜆 … Zerfall skonstant e des Radons in h -1
𝜆𝜆
𝑏𝑏 … Rate der „ back diffusi on “ des Radons in h -1
Der große Vorteil der statischen Ver fahren ist, dass au fgrund der fehlenden oder
gering en Lu ft wechselrate selbst v on s chwach ex halierenden Materia lien hohe Radon -
aktivitätskonzentr ationen in der Prü f kammer erzeugt werden. Diese Ko nzentrationen sind
23 Bezeichnun g richtet sich na ch der von Jann et al. ( 2012 ) aus der Si cht der VO C - Emission s pr üfung. I n der Liter atur
w ird eher di e Bezei chnung „eff ektive Zer fallskonsta nte“ gew ählt ( Petropo ulos et al. 2001 ).
24 Die gew ählte B egr ifflic hkeit ist irreführe nd, da da s Radon ni cht in d as Pore ngefüge „z urück dif fundiert“, sonder n
die Trieb kraft reduz iert und s omit die Ra donflussd ichte aus dem Mater i al her aus re duziert wi r d .
– 19 –
auch mit einfacher Radonmesstechni k mit hoher Genauigkeit bestimmbar. Zudem fallen di e
Prüfkammern vergleichsw e ise einf ach aus, da k ei ne Luftversorgung von n öten ist.
D ie Quantif izi erung beziehungsweise di e Minimierung der unerwünschten Luft wechsel -
r at e sowie der Rate der „back di ffus ion“ stellt die größten Schwierigkeiten der statischen
V erf ahren dar. Ein gän gi ge r Ansatz zur B estimmung de r unerwünschten Luftwechselrate
beruht a uf d er Be f üllung der unbeladenen P rüfka mmer mit einem Gas volumen bekannter
Radonaktivität und der ans chließenden M essung der Radona ktivitätskonzentr ation nach
definiert en Zeit en [Kumar und Chauhan 2015 ; Abo - Elma gd 2014] . In Analogie zum Tracergas -
V erfahren nach VDI 43 00 -7 (Abschnitt 3.2 .5.2 ) wir d a us dem zei t lichen Abfall der Radon -
aktivitätskonzentr ation die e f f ektive Lu f t w echselrate bestimmt. Da die Zer fallskons tante sehr
genau bekannt ist, kann die Lu ft wechselrate abgeleitet werden. Problematisch sind diese
Ansätze, wenn starke zei tliche Luf t dr uck - oder T emperaturgradienten herrs chen, die bei
undichten Systemen zu m konv ek tiven Stofftransport und so m it z u eine r zeitlich variablen
Luftwechselrate f ühren . Zudem kann nicht davon ausg egangen w er den, d ass die Lu f twechsel -
rate nach de m W i eder verschließen der Kammer s tets denselben W ert annimmt. Auc h g er in g e
Änderung en der Lu f twechselrate können einen Einfluss auf die Exhal ations rate aufgrund des
kleinen Betrags der Rad onzerf allskonstante von ca. 0,00755 h -1 haben. E nt sprechend muss
die Luftwechselrate vermutlich nach jede m Verschließen der Kamme r bestimmt werden.
Die „back diffusion“ spielt vor allem bei gr oßen Materialoberf lächen - Ka mmerv olumen -
Ve rhältnissen eine Rolle . Um deren Einfluss abzu s chätzen , besteht die M öglichkeit , lediglich
den quasi linearen Anfang sanstie g des Radonkonzentra t ionsverlau f s einer Exhalations -
messung auszuw er ten, da hier das Verhältnis v on der Radonkonzentration im freien
Gasvolumen zum Porenraum des M at erials g ering und somit die „back diff usion“ noch nicht
relevant ist. Zur Minimierung des Ein f lusses der „b ack di ff usion“ em pf ieh lt Samuelsson [1990] ,
ein Ver hältnis v on Porenv olumen der Probe z um freien Gasvolumen v on m aximal 10 %
einzuhalten. In der ISO 11665 -9 wi r d ein ähnlicher , abe r um die Luftwechselrate – die zur
scheinbaren Vergrößerung des freien G asvolumens führt – erweitert er Ansatz v org eschlagen .
W ei terhin nachteilig ist die notwendi g e Versuc hsdauer von über 5 W o chen, w enn das
M aterial bis zum Erreichen der Gleichgewichtskonz ent ration in der Prü f kammer verweilen soll.
Es besteht jedoch die M ög lichkeit, lediglich den Konzentrat ionsanstieg über wenig e T ag e zu
messen und die Gleichgewichtsk onzentration mittels nichtlinearer Regressi on zu besti mmen.
Dafür bedarf es aber emp f indlicher M esstechnik, um die anfän glich geringe Konzentration
genau zu erfassen.
Darüber hinaus spiegeln die Ex halat ionsmessungen unter stat ischen Bedingungen
aufgrund der fehlenden o der geringen Lu ftwechselrate nicht eine realitäts nahe S imulation von
Innenraumverhältnissen wieder , wi e es beispielsweise bei der VOC - Emissionsprüfung – m it
festg ele gt en Bel adungsfaktoren und Luftwechse lraten – erwünscht ist.
Im Folgenden werden die beiden in dieser Arbeit aus Ver g leichszw ecken ang ewandten
stat ischen Prüfverfahren beschrieben.
2.4 Bestim mung der Rado nexha lationsrate aus Bauprodu kt en
2 Grundlagen
– 20 –
2.4.1 .1 St atisches Emissionsprüfkammerverfahren der BA M
Bei dem von Jann et al. [2012] an der Bundesanstalt für M aterialf orschung und - prü fung (B AM )
erarbeit eten Verfahren wird die Radon - 222 - E xhalationsrate aus Baup r odukten in dicht
verschlossenen Prüfk ammern, w ie sie bei der Emissionsprüfung flüchtiger organischer
Verbindungen Anwendung f inden, bestimmt. Die unerw üns chte Undichtigkeit d er
Prü fk a mmern wi r d m i t Lach g a s ( N 2 O) nach der Tracergasmethode entsprechend VDI 4300 -7
(Abschnitt 3 .2.5.2 ) bestimmt. Als Prüfparameter wird eine „ massenspezifische Beladung […]
[gewählt] , die ähnlich der des Model lraums ist“ [ Jann et al . 2012]. Die wichtige Angabe zu ei ner
Konvention bez üglich der Materialdicke, die zur Überführung der gegebenen
f lächenspez if ischen zu massenspez ifisc hen Bel adungsfakt oren not w endig ist , f ehlt j edoch . A ls
Klimaparamet er wurde n in Analogie zu ISO 16000 -9 , Ag B B [2015] und European Com m ission
[1999] eine Lu f ttemperatur von 23 °C und eine relative Luftfeuchtigkeit von 50 % gewählt.
Mittels eines Ventilator s wi rd eine Luft strömungsgeschwindi gkeit innerhalb des Prü f volumens
von 0,1 bis 0,3 m s - 1 eingest ellt.
„Die Prüfkörper werden i n der Fo rm in die Kammer ein g ebracht, in der si e später auch
zum Einsatz kommen“ [ Jann et al. 2012], eine Zer kleinerung oder die Versiegelung von Seiten -
und Schmal f lächen findet somit nicht s t att. Um das Prüfk li ma in de r statisch betrieben en
Kammer w ährend der Prüfung konst ant zu halten, muss die Probe au f das Prü fk lima
vorkonditioniert werden. Vor dem St art der Messung ist eine maxi male Radon - 222 -
Aktivitätsk onzentration in der Kammer von 50 Bq m -3 – ggf . d urch Spülung mit r adonarmer Luft
– sicherzustellen. Zur Ermittlung de r Radon - 222 - A ktivitätsk onzentration w erden „ausreichend
empfindliche“ [Jann et al . 2012] Radon - Gas - M essgerät e v er w endet, die prä f erenziell innerhalb
der Kammer platziert werden, um ei ne erhöhte Undichtigkeit zu v er meiden. Die Messung
erfolgt in der Regel über 38 Tage (10 Hal bwertszeiten des Radons) , bis sich d ie
Ausgleichskonzentr ation eingestellt hat. Alternativ kann di e Ausgleichskonz ent ration schon
vor dem eigentlichen E rr eichen dieser du r ch Anp assung der Parameter von Formel 11 an den
aufgezeichneten Verlauf der R adon - 222 - A k tivitätskonzentration bestimmt w er den . A ls
effektive Luftwechselrate wird hierbei die Summe aus de r Zerfallsk onstante und der
bestimmten Leckrat e f estgelegt. Die Exhalationsrate wird folglich flächen - oder
massenspezifisch entsprechend der Formeln 13 oder 14 be rechnet. Eine Abschätzung der
Verfahr ensunsicherheit e xistiert bisher nicht.
𝐸𝐸 𝑚𝑚 = 𝑐𝑐 ∙ 𝐵𝐵 𝑚𝑚 = 𝑐𝑐 𝑛𝑛 ef f
𝑊𝑊 𝑚𝑚 = 𝑐𝑐 𝑛𝑛 eff 𝑉𝑉
𝑚𝑚
(
13
)
𝐸𝐸 𝐴𝐴 = 𝑐𝑐 ∙ 𝐵𝐵 𝐴𝐴 = 𝑐𝑐 𝑛𝑛 eff
𝑊𝑊 𝐴𝐴 = 𝑐𝑐 𝑛𝑛 ef f 𝑉𝑉
𝐴𝐴 = 𝑐𝑐 𝑛𝑛 eff ∙ 𝑓𝑓 ∙ 𝑑𝑑
𝑊𝑊 𝑚𝑚
(
14
)
mi t: 𝐸𝐸 𝑚𝑚 … m as sens pezifische Radon - 222 - Exhalati onsrat e in B q kg -1 h -1
𝐸𝐸
𝐴𝐴 … fläc henspezifisc he Radon - 222 - Exhalati onsrate in Bq m -2 h -1
𝑐𝑐 … Radon - 222 - Akt ivität skonzent ration in B q m -3
𝐵𝐵 𝑚𝑚 … m as sens pezifische Luftdurc hflussrate m 3 kg -1 h -1
𝐵𝐵 𝐴𝐴 … flächenspezifis che Luftdurchfl ussrate in m 3 m -2 h -1
𝑛𝑛 eff … effektive Luftwechsel rate in h -1
𝑊𝑊 𝑚𝑚 … m assenspezifischer Produk tbeladungsf aktor i n k g m -3
𝑊𝑊 𝐴𝐴 … fläc henspezifisc her Produktbeladungs fakt or i n m 2 m -3
𝑚𝑚 … Masse der Probe in kg
𝐴𝐴 … Fläc he der Probe in m 2
𝑉𝑉 … Prüfkammervolum en in m 3
𝑓𝑓
… Rohdicht e der Probe in kg m -3
𝑑𝑑 … Einbaudick e der P robe in m
– 21 –
2.4.1 .2 Em anationsverfahren des BfS
Das vom BfS en t wickelt e und von Gehr cke et al . [2012] b eschriebene Emanantionsverfahren
beruht auf der Bestimmung des E manat ionskoeffizienten aus der M essung der Radon - 222 -
Sättigungsk onzentr ation in einem v erschlossenen Messv o lumen und der anschließenden
Berechnung der Exhalationsrate. Zur Bestimmung des Emana tionskoeffizienten m uss der
vollständige Übergang d es Radon - 222 aus dem Porenvolumen der Probe in das M essvolum en
sicherg estellt w erden . Dies ist der Fall, w enn das Verhältnis von Diff usionslänge zur
M aterialdick e klein ist . Für praktisch jedes Probenmaterial wird diese Beding ung erfüllt, indem
es auf eine Korngröße von maximal 4 mm zerkleinert wird. Aufgr und der
Feuchtigkeitsabhängigkeit des Emanationskoe f f izi enten muss das zerkleinert e
Probenmaterial vor der Prüfung bei einem definierten Klima konditionie rt oder alternativ
definiert getr ocknet werden. Als M essvolumen werden 310 mL - Laborflaschen aus Glas mit
einem GL 45 - Gewinde v er wendet. Zum dichten Verschluss w ird auf deren Ö ffnung ein
gefettet er Dichtring aufgel egt, auf den w iederum ein e spezi ell g efertigte M essingscheibe m it
dem notwendigen Anschluss 25 zur Beprobung au fg elegt wird. D ie Di chtung und die
M essingsc heibe werden durch A ufdrehen eines gelochten GL 45 - Dec kel s aus
Polybutylenterephthalat ( PBT ) auf die Labo rf lasche verpresst .
Für die Bestimmung de s E manationskoeff izi enten werden ca. 250 mL de s zerkleinert e n
und kondit ionierte n Prob enmaterial s in die Emanationsgefäße eingew ogen. Das Gefäß w ird
mit dem speziellen Deckel dicht verschraubt und f ür eine definierte Zeit von mindestens 12
Ta gen gela ger t. Fol g end wir d di e Radon - 222 - Aktivitätskonzentration im f reien Volumen der
Gefäße mit Szintillationsk am m ern bestimmt. Hier f ür w ir d die v ore vakuierte Szintillations -
kammer an das Emanationsgef äß an g eschlossen und ein T eilvol umen (Anteil aus D ru ck -
messung p 0 und p 1 ) üb erf ührt. Die M es sung der Radon - 222 - Akt ivität in der M esszelle der
Szintillationsk ammer erfolgt nach ca. 3 h. Di e Radonaktivität im freien Volumen des
Emanationsgef äßes wir d anschließend entsprechend Formel 15 berechnet . Di e Ableitung des
Emanationskoeffizienten erfolgt nach de r gammaspektrometrisc hen Bes t immung der
spezifischen Akt ivi tät des Nuklids Radium - 226 der Pr obe nach Formel 16 . Da die Proben stark
zerkleinert werden , ist für praktisch j edes M a terial die Bedingung geg eben, dass die
f lächenspez if ische Exhalationsrat e nach der vereinf achten For mel 7 (Seite 12 ) berechne t
werden kann. Vern achlässigt wird bei dem Verfahren jedoch meist die
Radonaktivitätsk onzentr ation der Umgebung [Ge hrcke et al. 2012] .
Die 2 -σ- Messunsicherheit des Verfahrens w ir d mit einer Größenordnung von 30 %
abgesc hätz t, die sich aus der U nsicherheit durch Adsorptions - und Lec kverlust e de r
verwendeten Gefäße zu sammensetzt [Gehrcke et al. 2012] .
25 Um eine möglichst gasdicht e B eprobung des fre i en Ga svolumens über der Pr obe zu er möglichen, ist in die
M es singsche i be ein e vakuum di chte C PC - Schnel lkuppl ung einge s chraub t und ver klebt.
2.4 Bestim mung der Rado nexha lationsrate aus Bauprodu kt en
2 Grundlagen
– 22 –
𝑅𝑅 𝑅𝑅𝑛𝑛 - 222 , 𝐸𝐸 = 𝑐𝑐 ∙ 𝑉𝑉 𝑇𝑇 = 𝑐𝑐 ∙ 𝑉𝑉 𝑆𝑆𝐾𝐾 � 1 − 𝑑𝑑 0
𝑑𝑑 0 − 𝑑𝑑 1 �
(
15
)
𝑓𝑓 = 𝑅𝑅 𝑅𝑅𝑛𝑛 - 222 , 𝐸𝐸
𝑚𝑚 ∙ 𝑓𝑓 𝑅𝑅𝑅𝑅 - 226
(
16
)
mi t:
𝑅𝑅
𝑅𝑅𝑛𝑛 - 222 , 𝐸𝐸 … Radon - 222 - Akt ivität im Emanat ionsgefäß i n Bq
𝑐𝑐 … Radon - 222 - Akt ivit ätskonzent ration in der Szin tillation skammer in Bq m -3
𝑉𝑉 𝑇𝑇 … entnomm enes Teilvolumen in m 3
𝑉𝑉 𝑆𝑆𝐾𝐾 … Volum en der Szi ntillati onska mm er in m 3
𝑑𝑑 0 … Druck i m Messsystem vor der Absaugung in Pa
𝑑𝑑 1 … Druck i m Messsystem nach der Absaugung in Pa
𝑓𝑓 … Emanati ons koef fizient
𝑚𝑚
… Masse der Probe im Emanationsgefäß i n kg
𝑓𝑓 𝑅𝑅𝑅𝑅 - 226
… spezif ische Aktivität des Nuk lids Radium - 226 in der Probe in Bq k g -1
2.4.2 Dynamische Verfahren
Be i den dynamischen Ver f ahren erfolgt die Exhalationsmessung in Prü fk ammern, in denen
durch Ein - und Ausleit en ei nes Gasvolumenstroms eine definierte Luftwechselrate erzeugt
wird [ Petropoulos et al . 2001] . Als G asstr om wird in der Regel Stickst off oder Luft a us
Druckgasf laschen v er wendet, da diese eine g eringe Radon k onzentrat ion aufweisen .
Die Steigerung der effektiven Luftwechselrate führt zu einer im Vergleich zu den
stat ischen Ver f ahren beschleunigten Einstellung der Gleich g ewichtsaktivitätsk onzentration
s owi e zu einer geringer en R adonkonzentration im freien Prü fkammer volumen . Damit ist eine
zeitlich konstante Exhalationsrate gegeben und eine Korr ektur der „back diff usion“ unnö tig.
Ferner besteht aufgrund des erzeugten Lu ftwechsels in der Kamme r stets ein l eichter
Überdruck im Vergleich zur U mg ebung, w as die K ontaminat ion der Gasatmosphär e innerhal b
der Kammer mit Außenl uft verhindert.
Die g eringen zu messenden Radonaktivitätskonzentr ationen sind j edoch die bedeutende
Schwier igk eit dieser Verfahren. Zur M inimierung der Nachweisgrenze und der Messun -
sicherheiten werden daher sehr emp f indliche Radon - Gas - M essg eräte, lang e Integrations -
zeiten oder eine Akkumulation von R adon oder seiner Folgeprodukte auf einem Filter [Gehrck e
et al. 2012] oder einem anderen Sorbens [Andersen 1999; ISO 11665 - 9] b enötigt .
D ie Radonkonzentration der Zuluft ( 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 ) st ellt bei den dynamischen Verfahren eine n
zusätzlich zu berück sichtigenden Quellterm in der Radonbilanz dar . Ein e Minimierung der
Radonkonzentration des Gasvolumenstroms w ird durch Alterung der Druckgas f laschen
erreicht. I n Analogie z um s tatischen Ver fahren ( For mel 12) berechnet sich die
Radonkonzentration im Gleichgewicht im dy nam ischen Fall entsprechend Formel 17 .
𝑐𝑐 𝐺𝐺𝐵𝐵 = 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 + 𝐸𝐸 𝐴𝐴 ∙ 𝐴𝐴
𝑉𝑉 ∙ 𝑛𝑛 eff
(
17
)
Die dynamische Emi ssionsprüfkammermessung findet auc h bei der Bestimmung der
Emission flüchtiger organischer Kohlenw asserstoff e aus Materialien Anwendung [ EN 16516
– 23 –
ISO 16000 - 9] . Ziel ist e s, unter möglichst realistischen und reproduzierbaren Innenraum -
bedingungen – bezüglich Klima sowie Luf tw ec hselrate und Beladung sfa kt or – d ie
Emissionseigens chaften von Materialien zu untersuchen.
Das dynamische Prüfverfahren nach ISO 11665 -9 ist die bisher einzi g e standardisiert e
Verfahr ensanlei tung zur Bestimmung der Radonexhalationsrate aus Bauprodukten und
basiert auf der nieder ländi schen Prüfnorm NEN 5699 . Es beruht auf der Q uantifizierung des
auf einem Sorbens akkumulierten Radons, w elches von einem Bauprodukt exhal ierte, das in
eine mit Stic k sto ff du rchströ mte P rü fkamme r e ingebracht w ur de.
Das Probenmaterial wird analog zu Abschnitt 2.4.1.1 in der Form untersucht, in der es
praktisc h v er baut w ir d. Vor der Prüfung w ird es bei dem Pr üf kl im a m i t ei ne r T em p er at ur von
20°C ± 2 °K und einer relativen Luftfeuchtigkeit von (50 ± 5) % bis zur Massenkonst anz
(< 0, 0 7 % 7 -1 d -1 ) vorkonditioniert. Die Menge des Probenmaterials und die Höhe des
befeucht eten Stic k stoff v olum enstroms zur E rzeugung der Lu f twechselrate 26 wird so g ewähl t,
dass Formel 18 er füllt und somit di e f reie Exhalation gegeben ist. Zur Sicherstellung de r
Dichtheit muss der Volumenstrom de r Kammerzul uft dem Abluftvolumenstrom entsprechen.
𝑉𝑉 𝑃𝑃
𝑉𝑉 ∙ 𝜆𝜆
𝜆𝜆 + 𝑛𝑛 < 0,1
(
18
)
mi t:
𝑉𝑉
𝑃𝑃 … Volum en der Probe in m 3
𝑉𝑉 … Volum en der leeren Kammer in m 3
𝜆𝜆
… Z erfallsk onstante des Isotops Radon - 222 in h -1
𝑛𝑛
… Luftwechs elrate in h -1
Die komplette Abl uft wi r d durch ein mit K O H - Pellets g efüllt e m U- Rohr z ur Trocknung de s
Gasstroms geleitet. Nachgesc haltet ist ein m it flüssigem Stickstoff gekühltes und mit Silica -
Gel g efüllt es U - Rohr, das als Adso r be ns für das Radon fungiert. Die n otw endig e Menge des
Sorbens ist vorher experimentell zu er m itteln. Nach Abschluss der Beladung des Sorbens wir d
es in eine Szintillationsf lü ssigk eit über führt, in die das Radon übertritt . Die Radonaktivität der
Szinti llatio nsf lüs sigke it wird nach einer v orher igen W a rt eperiode mittels Flüssig szint illat ion
bestimmt. Die Erm ittlu ng des Nulle f fekts erfolgt analog, jedoch mit einer unbeladenen
Prü fk a mmer. D ie Exhal ationsrat e wir d entsprechend Formel 19 berechnet .
𝐸𝐸 = � 𝑅𝑅 𝑔𝑔 − 𝑅𝑅 0 � 1
𝐹𝐹 𝐶𝐶 ∙ 𝑡𝑡 𝑅𝑅 ∙ 𝑛𝑛 eff
𝑛𝑛 ∙ 𝜆𝜆 ∙ 𝑡𝑡 𝑅𝑅
1 − 𝑒𝑒 −𝜆𝜆∙𝑡𝑡 𝑎𝑎 ∙ 𝜆𝜆 ∙ 𝑡𝑡 𝑔𝑔
𝑒𝑒 −𝜆𝜆∙𝑡𝑡 𝑤𝑤 − 𝑒𝑒 −𝜆𝜆∙ ( 𝑡𝑡 𝑤𝑤 +𝑡𝑡 𝑔𝑔 )
(
19
)
mi t:
𝐸𝐸
… Radon - 222 - E xhalationsrat e in B q s -1
𝑅𝑅 𝑔𝑔 , 𝑅𝑅 0 … Impulszählrat e bei der Bauprodukt - (g) sowie bei der Nulleffektmessung (0) in s -1
𝐹𝐹 𝐶𝐶 … mittl erer Kalibrierfakt or in Impuls e s -1 Bq -1
𝑡𝑡 𝑅𝑅 , 𝑡𝑡 𝑤𝑤 , 𝑡𝑡 𝑔𝑔 … Adsorpt ionsdauer (a), Wartedauer (w) und Zähldauer der Flüssi gszintill ation in s
𝑛𝑛 , 𝑛𝑛 eff
… Luftwechs elrate und effektive Luftwechselrat e in s -1
𝜆𝜆
… Zerfall skonstant e des I s otops Radon - 222 in s -1
26 Theor etisc h ist die Ein stellun g einer Luft w echselr ate bei U nterschre itung eine s Verhält nisse s von Proben - zu
Kammerv olumen von 10 % nich t erf o rde rli ch ( Fo rmel 18 ). Die resul tierenden statische n Prüfb edingun gen sind
jedo ch unpraktik abel, da sowohl für die Einstellu ng der relat iv en Luftfeuc htigkeit a ls auch für die A kkumulati on des
Radons auf dem Sorb ens ein Luftdur c hflu ss benötigt w ird.
2.4 Bestim mung der Rado nexha lationsrate aus Bauprodu kt en
– 24 –
– 25 –
3 Mat erial und M ethoden
3.1 Radon Mess technik
Im Folgenden werden die v er wendeten Radon - M e ssg eräte v or gestellt sowie die M et hoden zur
Identif ikation geeigneter Messgeräte darg estellt.
3.1.1 G er ät e
Die Bestimmung der Radonex halationsr ate erfolgte in dieser Arbeit über die Messung der
Radon - 222 - A kt ivitätskonz entrat ion, die sich in der Luft der beladenen E missionsprüfk ammer
einstellt. Hierfür standen v ier Typen v on Radon - Gas - Messgeräten zur Ver f üg u ng 27 , die mit
einer Ionisationskammer, einer ZnS(Ag) - Szintillationskammer oder einer M esszelle, in der
Radonfolgeprodukt e ele kt rostatisch auf einem Sil izium - Halbleiterdet ektor ab g eschieden
werden, die Radonaktivitätskonzentration bestimmen. Zu den Ger ät en zählten zw ei Saph ymo
AlphaGUARD, drei Sarad Radon Scouts sowie z eitweise drei Durchf lusss zintillat ionsk amm er n
und ein kur z f ristig verfügbares Sarad RTM 1688 . Eine Übersicht der Eig enschaften der
untersuc hten M essger äte ist in Tabelle B. 1 im An hang B.1 gegeben.
Die Messung basiert darau f , dass die Anz ahl der dete k t ierten Alphaz erfälle, ausgehend
von den in der M ess zelle zerf allenden Radonatom en sowie derer Folgeprodukte, proportional
zur Radonaktivitätskonzentration ist. Radonfolgeprodukte, die nicht in der Messzell e
entst anden sind, m üssen dabei durch Filtration der Luft ausgesc hlossen w erden. Eingeset zt
wurden dafür Kraftstofff il ter ( KL 13 , Fa. MAHLE GmbH , Stuttg art , Deutschl and ) , die vom BfS
als geeignet erachtet w erden, und Glasfaserfilter ( D IF.N 5K, Fa . Class ic Filters Ltd , Rochest er ,
England ) , die der Hersteller mit dem AlphaG U ARD mitliefert. Im Fol genden werden die
Eigenschaften der M es sgeräte sowie deren Fun ktionsprinzipien kur z erläu t ert.
3.1.1 .1 Saph y mo A l phaGUARD
Der AlphaG UARD ( Fa. S aphymo GmbH , Fr a nk f ur t am Mai n , Deutschland ) ist ein R adon - Gas -
M essger ät, das als Detektor eine Ionisationskammer besitzt. Die Ionisationskammer mit eine m
freien Volumen v on 560 m L besteh t aus ei nem P VC - Rohr mit einem v erschlossenen sowie
einem offenen quaderförmigen Endstück, au f dessen innerer Oberfläche eine Edelstahleinlage
als Anode au f liegt, die a uf einem elektrischen Po tential von +750 V lie gt. Entlang de r Mittel -
achse des Rohrs r agt aus de m versc hlossenen E nde ein von der M esszelle elektrisch isoliert er
M etallst ab als Kathode (Potential von 0 V) in die M es szelle hinein. G efilterte radonhalt ige Luft
kann entweder am g eöffneten Ende dur c h einen groß f lächigen Filter in die Messzelle hinein -
diffundieren ( passiv ) oder dur ch eine abdichtbare Ö ffnung in die Messzelle g epumpt werden
(a ktiv ).
27 Zeitw eise waren zwei G eräte vom T yp AlphaG UARD, drei Durchf lussszin tillation skammern , ein Sar ad R TM 16 88
und drei S ar ad Ra don Scout M essgeräte verfügbar .
3 M aterial und Methoden
– 26 –
Die beim Zerfall des Radons und seiner Folgepr odukte ausgesendete Alphastrahlung
ionisiert die Luftmoleküle in der Ionisationskammer. I m elektrischen Feld zw isc hen den beiden
Elektroden werden die d abei entstehenden Ladungstr äger getrennt, was zu einem det ektier -
ba ren Stromimpuls f ührt , dessen Ladung proportional z ur Energie der Alp hast rahlung ist. Die
Pulse w erden an der Kathode v on einem ladungsempfindlichen Vorverstär k er verstärkt und
auf drei unabhängige Signalverarbeitungskanäle aufg eteilt : in e inen Kanal f ür g e r ing e
Konzentrationen 28 , bei de m die Impulse noch g etrennt in Pulshöhenspektren ausgewertet
werden können, sow ie in zwei Kanäle f ür m ittlere und hohe Konzentrationen, bei denen
Formen der Ionisationsstrommessung angewandt werden [Genrich 2 011] . Au fg rund der
Kombination von Alphaspektrometrie und Strommessung , verbunden mit einer komplexen
digitalen Sig nalverarbei tung , ist beim AlphaG UARD der Zusammenhang zw ischen
Impulszählrate und Kon zentr ation ni c ht einf ac h nachvollziehbar. Zudem sind die erfassten
Alphaspektren für den Anwender nicht zugänglich. Dies und vermutlich eine zu gerin g e
Energ ieau f lösung der Alphaspekt ro metri e führt dazu, dass der AlphaGUAR D nicht direkt 29
zwischen Zerfällen von Radon und Thoron sowi e dere n Fol g eprodukte n unter scheiden kann.
Der Hersteller g ibt dennoch eine Empf indlichkeit von 0,05 (Imp. min -1 ) ( Bq m -3 ) -1 an , die unter
den verfügbaren M es sgeräten die größte is t . Zudem soll d as Ger ät unempfindlich gegenüber
Temperatur - , Luftf e uchtigkeits - und Druckschw ank ung en sein [Genrich 2011] , wa s
Untersuchungen des B f S bestätigen [Beck et al . 2009] . I m Folgenden w er den die M es sger äte
vom Typ AlphaGUARD m it dem A k ronym „AG“, gefolgt von de r Seriennummer bezeichnet.
3.1.1 .2 Dur chflussszintil lationskammer
Die am Kalibrierlabor des BfS gef ertigten Durchflussszintillationsk ammern detektieren
Alphastrahlung mit einer Alpha - Sz int illationskammer nach Lucas [19 57 ] . Die so g enannte
Lucas - Zelle besteht aus einem hohlen v akuumdichten Kegelstumpf mit einem inneren
Volumen von 250 mL, der auf der Deckfläche zw ei CPC - Schnellk upplungen ( Fa. Colder
Products Company , St. Paul, USA) besitzt, über die das z u unters uchend e r adonhaltige Gas
– na ch einer vorherigen Abscheidung der enthaltenen Radon f olg eprodukte i n einem Filter –
die Messzelle durchströmt. Die Innenwand des Kegelstumpfs ist mit silberakt ivi erte m
Zinksulf id (ZnS(Ag) ) als amorpher ano rganischer Sz int illator 30 beschichtet. An der Grund f läche
28 Größenord nung: e inige 10 0 Bq m -3
29 Der Alph aGUARD besitz t einen M odus, in de m die mitg elie ferte Probena hmepumpe „E in -Aus- Zyklen“ m it einer
Periode v on zeh n Minuten fä hrt. Bei aktiv er Pumpe w ird die Summe au s Radon und T horon ge messen. In d en
ersten M inuten der inaktiven Phase zerfällt Thoron , sodass ans chließend pri mär Radon gemessen wir d . D u rch
Differenz bildung u nd unter A nw endung von volumen stromabhäng igen Kalibr ierfaktore n kann die
Aktivität skonzentr ation beider Isoto pe bestimm t werden. Die Empfindli chkeit f ür Radon ver ringert sich je doch um
70 % (Herste llerangabe: 0 ,015 (Imp uls min -1 ) (Bq m -3 ) -1 ). D ie Empfind lichkeit für T horon liegt i n diesem M odus
gemäß Her stelleran gaben bei c a. 0, 007 (Impu ls min -1 ) (Bq m -3 ) - 1 [ Bür kin 2 012 ].
30 Ein Sz intil lator ist e in Mater ial, dessen Ato me oder M oleküle beim Durchga ng von io nisierender St rahl ung dur ch
Stoßproz esse angere gt w erden und die Energi e in For m von niedere nergetisch er Strahlun g kurz verz ögert w ieder
abgeben ( Szintillation). W ird im Zn S(Ag)- Szin tillatorkri stall ionis ierende S trah lung ab sorbiert – b e im R adon
Alphastr ahlun g durch den Ze rfall von Rad on und seine n Folge produkte n – , so kann ein E l ektr on au s dem
Valenzba nd in das Leitungsba nd angehoben werden, im Kristall w andern un d im Fall e der Szint illat ion unter Abg ab e
eines Phot ons mit ein em Loch rekombiniere n. Das enthalt ene Silb er wirkt al s sogen anntes A ktivator - Zent rum und
erzeugt ein z usätzlic hes Ener gieniveau in der B andlüc ke. Dies fü hrt dazu, dass an geregte E lektronen n un unter
Emissio n von Licht gr ößerer W elle nlänge (Emission smaximum bei ca. 450 nm) i n das V alenzband z urück kehren.
Zudem w ird die W ahrsc h ein lich k eit fü r lumin eszierend e Übergänge dadurc h star k erhöht (durch so g. Exz i t o n - u nd
Loch - Einfa ng ).
3.1 Radon M es stechnik
– 27 –
besitzt die M esszelle ein transparentes Fenster, durch das di e dur ch Szintillation erzeugten
Lichtq uanten au f einen Photomultiplier (R878 SEL 31 , Fa. Hamamatsu Photonics, Hamamatsu,
Japan) treffen und in ein elektronisches Signal ü berführt werden. Die S tromversorgung und
Signalverarbeitung erfolgt über eine dig iBASE (Fa. ORT EC , O ak R idg e, U SA ) , die in
kompakter Bauform eine einstellbare stabile Hochspannungsquelle für d en Phot omultiplier,
einen Vor - und Linearverstärker, einen Analog - Digit al - W andler (ADC), einen Viel k anal -
analysator (MCA) sow ie eine Kommuni kat ionsschnittstelle mit eine m PC via US B vereinigt.
Zur Datenerfassung w ur den die Du rchflusss zintillationskammern an einen PC mit de r Software
MAESTRO ( F a. O RT EC , O ak Ridg e, USA ) angeschlossen. Aufgrund der mangelhaften
Energ ieau f lösung de r Lucas - Zelle kann di e Durc hflussszintillationsk ammer Alphaz erf älle der
verschiedenen Radon - Isotope sow ie dere n Folgeprodukt e nu r nuklidunspezifisch erfassen.
Eine Form der Dis k riminierung der k urzlebigen R adon -Iso tope ist daher no t w endig. Gemäß
der Kalibrierscheine besitzt die Durchflussszintillationsk ammer eine E m pfindlichkeit von
0,03 (Im p. m in -1 ) (B q m -3 ) -1 und ist dami t unter den v erf ügbaren Geräten das
zweitempf indlichste . Bedingt durch das M essprimzip ist das M es sgerät unempfindlich
gegenüber Schw ankungen von T emperatur und Feuchtigkeit des z u untersuchenden Gases.
In der Arbeit werden die Durch f lussszintillationskammern mit dem Akronym „DSK“, g efolgt von
der N um m er der v erwendeten Szintill ationsk ammer benannt .
3.1.1 .3 Sar ad RTM 1688
Das RT M 1688 ( Fa. SARAD GmbH , Dresden, Deutschland) ist ein Radon - Gas - M essg erät,
das auf dem Messprinzip der elektrostatischen Abscheidung v on Radonfolgeprodukt en au f
einem Silizium - Halbleiterdetektor basiert. Die M ess zelle besteht aus vier hohlen
M etallhalbk ugeln mit einem G esamtvol umen von ca. 250 m L, auf der en B asis je ein Sili zium -
Halbleiterdetekt or 32 platziert ist, der sich auf einem negativ en elek tr ischen Pot ential gegenüber
der Halbkugel befindet. Gefilterte Luft kann ohne Gerätemodifikation nur mithilfe der
integriert en Pumpe , die einen Volumenstrom v on 350 mL m in -1 erzeugt, in d ie Messze lle
geleitet werden. Die beim Zerfall des Radons gebildeten und k urzzeitig positiv g eladenen
Radonfolgeprodukt e w andern im elektrischen Feld z wi schen dem Detektor und de r
Halbkugeloberf läche z ur Oberfläche des Dete k t ors und w erden dort akk umuliert. W ir d bei m
W ei terzerfall der abgeschiedenen Radon f olgeprodukte ein Alpha - Teilchen in R ichtung des
Halbleiterdetekt ors ausgesendet und drin gt in i hn ein (ca. 50 % de r abgeschiedenen
Folgeprodukte), so werden El ektron - Loch - Paar e in de r Sperrschicht des p -n - Übergangs
gebildet und ein Strom i mpuls ist messbar, dessen Ladung proportional zur Alpha - Energie des
Alpha - Teilchens ist. Di e Impulse werden v erstärkt und v on einem Viel kanalanalysator ,
entsprec hend ih rer Pulshöhe sortiert, aus g ewertet. Au f gr und der hohen Ener g ieauflösung des
Detektors können direkt Folgeprodukt e v on Radon und Thoron unterschiedenen w erden.
W egen der vergleichsweise kleinen aktiv en Detektorfläche werden jedoch Zer f älle von Rado n
und Thoron quasi nich t erfasst. Die abgeleiteten A ktivitätsk onzentrationsdaten w erden
31 W urde so gew ählt, dass das spektr al e Empf indli chkeit smax imum mit dem spe ktra len E missi onsmax imum d es
Szintill ators von c a. 45 0 nm gut über einsti mmt und der Dunkelstr om besonder s gering i st (< 10 nA) .
32 PN- oder PIN- Phot odiod e, an die e ine äußer e Gle i chspa nnung in Sper rri chtung angeschlo s sen i st.
3 M aterial und Methoden
– 28 –
zusammen mit den Alph a - Spektren je Zeit s chritt im g eräteinternen Speicher, der 5 11 Einträge
umfasst, fes tgehalten. Mit einer Empfindlichkeit von 0,007 (Imp. m in -1 ) ( Bq m -3 ) -1 ist das
M essger ät deutlich unempfindlicher als der AlphaGUARD und die
Durc hflu sszintilla tion sk ammer. I n der Arbeit w ird das R T M 1688 mi t de m Kürz el „R T M “
bezeichnet.
3.1.1 .4 Radon Scout
Das Funkt ionsprinzip des Radon Scout (F a. SARAD Gmb H , Dresden, Deutschland) basier t
auf der elektrostatischen Abscheidun g von Radonfolgeprodukten au f einem Siliz ium -
Halbleiterdetekt or und ä hnelt damit in vi elerlei Hinsicht dem R TM 1866. Im Folgenden w ird
daher primär auf die Unterschiede de r beiden Geräte eingegangen.
Der Radon Scout verwendet als M es szelle eine einzelne hohle metallische Halbkugel
mit einem Volumen v on 60 mL , auf deren Basis der Halbleiterdet ektor sitzt. Die Messz elle ist
dabei so konzipiert, dass die zu untersuchende Lu f t ausschließlich diffusiv in d ie Messzell e
eindringen kann. Da d ieser Transportpr ozess ausreichend lan g sam ist, damit Thoron
annähernd vol lständig zerfällt, bevor es in die M esszelle gelangen kann, verzichtet der R adon
Scout auf eine energ ieau fg elöste Alphaspektrometrie und z ählt nur alle detekti erten Alpha -
Zerfälle der auf dem Detektor abgeschiedenen Radonfolgeprodukte. Die ausschließlich
diffusive Betriebsweise erschwert es dabei sehr, das M essg erät extern an eine Prü fkammer
anzuschließen. Bedingt durch das kleine Messzel len volumen und die k lein e Det ektor -
oberfläche ist der Radon Scout mit einer Em pfindlichkeit v on 0, 0018 (Imp. Min -1 ) ( Bq m -3 ) -1 das
unempfindlichst e unte r den ver f ügbar en M essg eräten. Dafür ist das Gerät sehr kompakt und
kann auch in k leine Pr üfkammer n z usammen mit einer M at erialprobe direkt ein gebr acht
werden. D ie Messger äte v om Typ Radon Scout w er den im Folgenden mi t dem A krony m
„ RSC “, gefolgt von der Seriennummer , bezeichnet.
3.1.2 Probenahmepumpe
Um die Lu ft aus der Prüfkammer beim externen Anschluss der Messgeräte in das M essg erät
zu überführen, w ur den Probenahmepumpen benötigt. Für di e kommerziel len Geräte w ur den
zunächst herstellerspezifische Pumpen v er wendet, die in T abel le B. 3 im Anhang B. 1
zusammengefasst sind. Da die M essg erät e v om Typ Radon Scout ausschließlich
kammerintern betrieben w urden, f and bei diesen Geräten keine Pu mpe Einsatz. Für die am
Bf S gefertigten Durchflussszintill ationsk ammern w ur de, basierend auf der Membranpumpe
2002VD/0,5/ E /DC 6 ( Fa. Gardner Denv er T hom as GmbH , Für stenfeldbruck, Deu tschland ) ,
zusammen mit einem variablen li nearen Spannun g sreg ler v om Typ LM 317
( STMicroelectro nic s N.V., G enf, Sc hweiz) , eine einfac he Pu mpe mit eins tellbarem
Volumenstr om ent wi ckelt . Da die P umpen , die den Messger äten mi tg eliefert wurden, bei
kontinuierlicher Bet riebsw e ise eine Einstellung von Volumenst r ömen von weni ger als
200 mL min -1 nic ht erla ubten und sich bei einer Pum pe eine U ndichtigkeit zeigte, w urden die
selbstgebauten Pumpen später bei al len M es sgeräten eingesetzt.
3.1 Radon M es stechnik
– 29 –
3.1.3 Kalibrier ung der Radon messtechnik
Alle Radonmessg eräte wurden im Radon k alibrierlabor des Bundesa m ts für Strahlenschutz
(BfS) bezüglich der R adon - 222 - Aktiv itätsk onzentration in Lu f t kalibriert. Die Kal ibrierung ist ein
zweistufiger Prozess. Zunächst w ird der sogenannte Gerätenulleffekt, die G eräteanzeige bei
der Vermessung gealte r ter radonfreier Lu ft bzw . Stickstoff aus ei ner Druckgas f lasche,
bestimmt. Anschließend erfolgt eine Vergleichsmessung des Kalibriergegenstandes mit einem
Referenzmessgerät unter definierten Umg ebungsbedingungen (Temperatur, relative
Luftfeucht igkeit, Druc k ) bei de f iniert en Radon - 222 - Ak t i vit ät sk o nze ntr ationen in Lu f t in einem
Kalibriervolumen. Als Referenzmessgerät finden entweder ein Gebrauchsnormal, das alle
sechs Monate mit einem Bezugsnormal des BfS kalibriert wird, oder direkt eines der
Bezugsnormale Anwendung. Dabei besitzen die Bezugs normale e ine Anschlussk alibrierung
an ein höherw er tiges Normal, die in de r Regel alle z wei Jahre e r neuert w i rd . Bis 2016 ware n
die Bezugsnormale sogenannte Trans f ernormale, die z ur PT B geschickt u nd dort kalibriert 33
wurden. Seit 2017 existiert eine abw eichende Rückf ührungskette zur Kalibrierung der
Bezugsnormale des BfS direkt im Radon - Kalibrierlabor des BfS über eine Radon - 222 -
Referenzatmos phäre. Di ese besteht aus einem Volumennormal 34 in Form einer 168,1 L
Vakuumkammer und einem von der P T B zerti f izier ten Radon - 222 - A ktivitätsnormal 35 , das in
das Volumennormal eingebracht w ird. Für die An schlussmessung wird das Bez ugsnormal in
die Re f erenzatmosphäre gest ellt und das Abkling en de r Konzentration durch eine
Exponentialfunkt ion angenähert . Da die Kalibrierungen der M es sger äte in di es er Arbeit im J ahr
2015 durchgeführt wurden, erfolgte die Rückführungskette noch üb er den W e g der
Bezugsnormale als T ransfernormale.
Der Quotient aus dem M ess wert des Referenzmessgeräts und de m Messw er t des
Kalibriergegenstands nach Abzug des Ge rätenulleffekts ( Netto - Aktiv itätsk onzentration) ist
folg lich der Kal ibrierfaktor des Messgeräts bei der gegebenen Konzentration. Die gewonnenen
Kalibrierf aktoren bei un ter schiedlichen Radon - 222 - A kt ivitätskonzentrationen zusammen mit
den erweiter t en M essuns icherheiten sind Tabelle B. 2 im Anhan g B. 1 zu entnehmen.
3.1.4 Eignungsprüf ung
Grundvoraussetzung für die Entwicklung des Prü f verf ahrens w ar es, kommerzi elle Messgeräte
zu identifizieren, die empf indlich genug sind, um unter dynamischen Prü f bedingungen selektiv
die Radon - 222 - Konz entration zu messen und d avon die Radon - 222 - Exhalationsrate des
eingebrac hten M aterials abzuleiten. Idealerweise s ind bei de r Prüfun g die R adonmessgeräte
extern an eine Prü fkammer anschließbar, sodass in di e Prü f atm osphäre keine Stoffe
abgegeben werden und beispielswei se die Mög lichkeit der parallelen VOC - Emissionsprüfung
33 Dabei hande lt es si c h ebe nfalls um eine Ver gleichsme ss ung mit einem Gebrauch snormal (Ra don - 22 2 -
Aktivität skonzentr ations - M es sgerät ), das mit eine m bezü glich der M ess unsi c herheit höher w ertige n System
(Bez ugs - oder Primä rnormal) PTB- int ern kalibr iert wurde.
34 Die Rückführung des Vol ume ns erf olgt auf ein Primärnor m al über Druckme ssung en .
35 Die Bestimmu ng der Akt ivität erfo lgt mittel s einer g amma spektro metr isch en M essung der R ado n - 222 -
Folgeprod ukte im Gleich gew icht mit einem Aktivit äts - Gebr auchsn ormal der PT B. Diese s ist durc h
Vergle ichsm essung an das Aktiv itäts -Pri märn ormal der PT B ( M esssyste m , das nac h der So li d - A ngl e - Mes s ung
gemäß Pico lo [ 1996 ] arbei tet ) ang es chl os sen .
3 M aterial und Me thoden
– 30 –
stet s g egeben ist . Eine ex t erne Betriebsweise be darf jedoch einer Prüfung de r Dichtheit des
M esss ystems, bestehend aus de m Radon - M essger ät sow ie de n Hilf smit tel n zur Probenahme.
3.1.4 .1 Bet riebsweise der Rad onmessgerät e
Zunächst musste eine Probenahmes trategie en twickelt werden, die einen gasdichten externen
M essger äteanschluss an die Prüfkamm er erlaubte. Ausgangspunkt hier f ür war eine
Referenzmessung, bei der alle in Abschnitt 3 .1.1 vorgest ellten kalibrierten Messgeräte
gemeinsam innerhalb einer mit 12 Leichtbeton steinen , 19 Lehmsteinen, einer in m ehrere
Fliesen gesägt en Lehm bauplatte und neun Granit f liesen belad enen 1 m 3 Prü fk a mmer mit
einer eingestellten Luftwechselrate von 0,13 h -1 aufgest ellt w urden. Bis au f die Geräte vom
Typ Radon Scout wurde bei allen Unter suchun g en die z u beprobende Lu ft den M essg eräten
mit einer Pumpe (Tabelle B. 3 , An h ang B. 1 ), die hinter dem M es sgerät platziert wurde
(saugende Betriebsweise), zugeführt. M it Ausnahme der Pumpe der Durch f lusss zintillations -
kammer, die auf einen Volumenstrom von 100 mL min -1 eingest ellt wurde, wurden die
Probenahmepumpen au f den ger ingstm ögliche n kontinuierlichen Volumenstrom g estellt. Zur
Diskr iminierung kurzlebiger Radon - Isotope w urde eine Zerfallsstrecke in For m eines langen
PVC - Schlauchs mit einem I nnendurchmesser v on 4 mm und einer W and stärk e v on 1 mm vor
die Messtechnik ges chaltet . Die Ze rfallsstreck e w urde so dimensioniert, das s beim g egebenen
Probenahmevolum enstrom die beprobte Luft um mindest ens vier Halbw ert szeiten des Isotops
Radon - 220 gealtert w ur de, bevor sie in das Me ssg erät geleitet wird.
Mit den besch r iebenen Versuchsparametern w ur de eine M essung durch geführt, bei der
die aktiv durchströmten M essg eräte extern an die Kammer angeschlossen wurden. Zur
Prüfung der Notwendigkeit der Zerfallsstr ec k e erfolgte zudem eine externe M essung mit einer
minimalen prakt ikablen S chlauchlänge von ca. 1,5 m. Bei einer w eiteren externe n Messung
wurde die Probenahm epumpe vor der Zer fallsstr ecke und de m Messgerät platziert (drückende
Betriebsweise) und das Messs ystem mit leicht e m Überdruck du rchströmt .
3.1.4 .2 Ver gleichbarkeit im relev ant en Messbereich
Da der erste K alibrierpunkt der M essg eräte oberhal b der Nullpunktkalibrierung den er warteten
Konzentrationsbereich deutlich übersc hreitet (250 bis 1000 Bq m -3 , vgl . T abelle B. 2 im
Anhang B. 1 ) , wurden mi t allen Geräten Messungen von ca. 370 Bq m -3 bis herunter in den
relevante n Konzentrationsbereich von ca. 17 Bq m -3 durchgeführt. Es sollte überprüft werden,
ob die Geräte empfindlich genug sind, um bis in diesen g eringen Konzentrationsbereich zu
messen. Zudem wurde untersucht, ob die generierten Messw er te der Radonm essgeräte be i
einer Messung im Be r eich z wischen dem Nullpunkt und de m erste n Kalibrierpunkt vergleichbar
sind und versucht, Geräte mit nichtlinearem Ve r halten z u identifizieren.
Die extern anschließbaren Messgerät e w urden entsprechend der zuvor entwi ckelt en
Probenahm e st r at eg i e ( A bs chnitt 4.3 ) an eine 270 L- Emissionsprüfkammer angeschlossen.
Die passiven R adon Scout M essger äte w urden zusammen mit einem der empfindlichen
G er ät e vom Typ Alpha G UARD im W e chsel int ern aufgestellt, u m die Eig nung der Probe -
nahmestrat egie zu unte r mauern. Als Radonquelle wurden Granitfliesen verwendet. Die
3.1 Radon M es stechnik
– 31 –
Variation der Radonkonzentration in de r Kammer erf olgte durch die in Tabelle 3.1 a uf gef ü h rt en
Pr üf par am et e r .
Tabell e 3.1 : Beladun gssz e narie n bei den Experi menten zur Eignungs prüfung der Radon messte chnik
A ktivität s -
konzen -
tration
in Bq m -3
Integr a -
tions -
zeit
in h
A n zahl
Gran it -
fliesen
Luft -
w ec h -
selrat e
in h -1
inter n platzierte Geräte
extern
angeschlossene
G er ät e
ca. 17
138,7
1
0,44
AG194 4, RSC5 62, RSC74 6, RS C747
AG222 6, DSK 64,
DSK9 9
ca. 17
143,6
1
0,44
AG194 4, AG22 26, D SK64, D SK99,
RSC562, RSC 746, RSC74 7
ca. 70
100
10,5
1,04
AG194 4, RSC5 62, RSC74 6, RS C747
AG222 6, DSK 64,
DSK9 9
ca. 160
94
10,5
0,44
AG222 6, RSC5 62, RSC74 6, RS C747
AG194 4, DSK 64,
DSK9 9
ca. 250
47
10,5
0,28
AG194 4, RSC5 62, RSC74 6, RS C747
AG222 6, DSK 64,
DSK9 9
ca. 3 70
20,9
15
0,27
RSC562, RSC 746, RSC74 7
AG194 4, AG2226,
DSK64, DS K99
3 M aterial und Methoden
– 32 –
3.2 VOC-Emission s prüfkammern
Zur reproduzierbaren Bestimmung der Abgabe von Substanzen von Kontaminationsquellen
unter m öglichst konst ant en Beding ungen finden Emissionsprüfk ammer n Anw endung, deren
Anf orderungen in den entsprechenden P r üfnormen wi e beispielsweise der EN 16516 , d er
ISO 16000 -9 oder der ISO 16000 - 10 spezifiziert werden. Entscheidende Eigenschaft en sind
dabei die präzise und stabile Regelung von P r üfparametern , wie Lufttemperatur, relative
Luftfeucht igkeit, Lu f twechselrate und Luftströmungsgeschw indigk eit über de m Prüfst ück , i n
definierten Bandbreiten. Die Emissionsprüfkammern bestehen aus i nerten M aterialien, die die
zu bestimmende Substanz w eder fr eisetzen noch au f nehmen dürfen . Zur Erzeugung der
Luftwechselrate wird VOC - und staubarme Luft durch die Kammer hindurch geleitet und die
Prüfatmosphäre m ittels Ventilatoren homogenisiert. Bi s a uf Quell - und Senkeneffekte der
Kammermaterialien sind diese Anf orderung en ebenfalls bez üg lich Radon relev ant. Im
Folgenden werden dahe r die Ei g enschaften der ver wendeten Emissionsprüfkammern näher
dargestellt .
3.2.1 Verwendet e Kammer typen
Die Ex periment e w urden in den in Tabelle 3. 3 char akterisierten und in Abbil dung 3.1
dargestellt en VO C - Emissionsprüfk ammern durch geführt. Sie untersc heiden si ch primär durch
ihr Kammervolumen sowie durch das verwendete W andma terial, die Form der Temperierung
u nd Befeuchtung der Zul uft sowie die Einstellung einer k onstanten Luftwechselrate.
Tabell e 3.2 : Ü bersicht d er ver w endeten Emissionspr üfkammern
1 m 3 - Kammer
270 L- Kammer
45,5 L- Kamme r
24,3 L- Kamme r
Hers telle r
Vötsch
VCE 1000 classic
BAM
( Eigenbau )
BAM
( Eigenbau )
BAM
( Eigenbau )
W andm at er i al
Edelstahl
Edelstahl
Edelstahl
Glas
Temperier ung aktiv (Luftmantel -
temperierung)
passiv
(klim at isiert e
Um g e b ung )
passiv
(klim at isiert e
Um g e b ung )
passiv
(klim at isiert e
Um g e b ung )
Bef euchtun g Taupunkt -
befeucht ung
Da m pf -
befeucht ung
Sättigungs -
befeucht ung mit
Überdruck
Mischbefeuc h -
tun g (Damp fbe f.
+ tr ockene Luft)
Luftwechsel
massenf luss -
g er eg e lt
massenf luss -
g er eg e lt
massenf luss -
g er eg el t
Steuerung m it
Nadelventilen
max. Beladung
100 kg m -3
150 kg m -3
1000 kg m -3
400 kg m -3
m ax . Proben -
dicht e* 833 kg m -3 1250 kg m -3 8333 kg m -3 3333 kg m -3
* unter An nahme einer flächen s pezifi schen Bela dung von 1 m² m -3 un d einer E inbaudi cke von 0,12 m
3.2 VO C - Emis sionsp rü fkamme rn
– 33 –
Ab bildung 3.1 : Ver w endete E missionsprü fk ammern mit ver schied enen Prüfkamm erv olumina ( A : 1 m 3 -
Kammer mit al len v erwendeten R adonme ssger ät et y pen, B: mit Lehm 1 und G ranit beladene 27 0 L-K ammer ,
C: 45,5 L- K ammer mit angesch lossen em Ü berdruc k - Befeucht ungssy stem (links) u nd zwei Durch fl uss -
szintil lationska mmern ohne Zer fallsstrec ke (rechts) , D: beladener 24, 3 L-E xsikkat or mit Pro benahme -
pumpe und Zer fallss trecke zur Thorondiskrimin ierung )
Die kommerzielle E missionsprüfk ammer v om Typ VC R 1000 classic ( Fa. Vöt s c h
Industrietec hni k G m b H, Balingen , Deutschlan d; Abbildung 3.1 A) w ar mit einem
Kammervolumen vo n 1 m 3 aus Edelst ahl di e gr oßvolumi g st e und einzig verwendete
Emissionsprüfk ammer, die durch eine Luftmanteltem perierung unabhängi g von der
Umgebungstemperatur die Lu f ttem peratur im I nneren aktiv r egeln konnte. Die B efeuchtung
der Luft er f olgt über eine n T aupunktbefeuchter 36 und di e Regelun g des Zul uf tvolumenstroms
über einen integrierten Lu f tmassenf lussre gler (SLA5851 , Fa. Brooks Instrument GmbH ,
36 Behält er mit e inem te mperierten W as s ervor r at, in de m das Wass er ver düst w ird und dur ch den die tr ockene Luf t
geleitet w ird.
A B
C D
3 M aterial und Methoden
– 34 –
Dresden, Deutschland ) . Die Homogenisierung der P rüfraumatm osphäre erfolgt mit einem übe r
eine M ag netk upplun g angetriebenen Ventilator au s Edelstahl. Eine v er einfachte schematische
Darstellung des Funktionsprinzips ist in Abbildung B . 4 im Anhang B.2 dargestellt.
Bei den w eit eren verwendeten Ka mmern handelte es sich um Eigenentwi cklungen der
BA M.
Die 270 L- Kamm er ( Abbildung 3.1 B) besteht aus einem z ylindrischen Edelstahldeck el -
fass, an das über einen Lu f tmas senstrommesser (A W M 5102 , Fa. Honeywell Inter national Inc. ,
M orrist own, USA) eine Bef euchtungseinheit anges chlossen ist. Der B ef euchter wird vom
Z uluftvolumenstr om de r Kammer durchströmt, der über ei n Proportionalventil (SCG202A201V ,
Fa . ASCO Numatic s Gmb H , Ölbronn - Dürr n , Deu tschland) , basierend auf den M ess daten des
Luftmassenstr om messers , geregelt w ird. Zur Be feucht ung der t rockenen Zuluft befindet sic h
im Befeuchter ein porö ses M edium, das m it der Basis in einem W asserbad mit konstantem
W asserstand lie g t. In Abhängigkeit von der einz u stellenden Luftf euchtigkei t , die zwi s chen dem
Bef euchte r und dem Strömun g smesser gemessen w ird, wird die Tem peratur des por ösen
M ediums über ele kt rische W ider s tände und f olglich die Verdampfungsrate des W a ssers
geregelt. Zur Homo genisierung der Prü f atmosphäre be f indet sich in der Kammer ein
Edelstahlventilator , der über eine M ag netkupplung angetrieben ist. Die Regelung der
Prüfpar ame ter erfolgt üb er einen M ik rocontroller ( ATmega328P , Fa. M icr ochip Technology
Inc. , Chandler, USA) auf ei ner Arduino UNO Leiterpl atte. Das Funktionsprinzi p ist in Abbildung
B. 6 im Anhang B. 2 dargestellt.
Die 45,5 L- Kammer w ur de speziell für das Pro m otionsvorhaben zur Prü f ung großer
Beladungsszenarien entwickelt, da die m aximale Zuladung der großvolumigen
Emissionsprüfk ammern unter Berücksichtigung der Einbaudicke ( 12 cm) nur r ealitätsnahe
Innenraumbeladung en v on M aterialien bis zu einer Dichte v on ca. 1000 kg m -3 erlaubt (siehe
Tabelle 3.2 und Formel 20 ) .
𝑓𝑓 𝑚𝑚𝑅𝑅𝑥𝑥 = 𝑊𝑊 𝑚𝑚 , 𝑚𝑚𝑅𝑅𝑥𝑥
𝑉𝑉 ∙ 𝑊𝑊 𝐴𝐴 ∙ 𝑑𝑑 = 𝑊𝑊 𝑚𝑚 , 𝑚𝑚 𝑅𝑅𝑥𝑥
𝐴𝐴 ∙ 𝑑𝑑
(
20
)
mi t:
𝑓𝑓
𝑚𝑚𝑅𝑅𝑥𝑥 m ax imale P robendicht e in kg m 3
𝑊𝑊 𝑚𝑚 , 𝑚𝑚𝑅𝑅𝑥𝑥 … m aximaler Produkt beladungsfaktor für eine Emissi onsprüfkammer i n k g m 3
𝑊𝑊 𝐴𝐴 … f lächenspezif ischer P roduktbeladungsf aktor in m 2 m -3
𝑉𝑉 … Volumen Kammer in m 3
𝑑𝑑
… Einbaudick e i n m
𝐴𝐴
… Probenfl äche in m 2
Diese Prüfkammern bestehen aus einem quaderförmigen Unter - und Oberteil aus
Edelstahl mit j ewei ls einem Flansch an der geöffneten Seite. Beide Teile können am Flansch
mitt els S chraubzwi ngen miteinander verbunden w erden. Das Unterteil is t so di m ensioniert,
dass handelsübliche Bausteinformate eing ebra cht werden können und ein W andau f bau
norma ler Stärke get estet w er den kann. Je nach Höhe der Beladung des Unterteils erlaubt die
Dimensionierung des Oberteils die Einstellung ei nes Pr oduktbeladun g sf aktors ( 𝑊𝑊 𝐴𝐴 ) innerhalb
der Bandbreite der EN 16516 . Die Regelung des Zuluftvolumenstroms zur Einstellung der
Luftwechselrate übernimmt in dieser Kammer ein kommerziell er Luftmass enflussregler
3.2 VO C - Emis sionsp rü fkamme rn
– 35 –
(F- 201EV - RAD - 33 - V , Fa. Br o nk h or s t H ig h - Tech B.V. , Ruurlo , Niederlande). Zur Luftbe -
feucht ung w ird die trockene komprimierte Zulu f t au f einen definierten Überdruck (ca. 2 bar
Absolutdruck) entspa nnt und dur ch einen wassergefüllten Druckbehälter geleitet. Im G asraum
des Druckbehälters stellt sich primär in Abhängigkeit von der Temperatur di e
W asserdamp f sättigungskonzentration ein. D a die S ättigungskonzentrat i on nur geringfügig
vom Druck abhängig ist, er gibt s ich die relative Luftf euchtigkeit nach Passieren des
M assenf lussreglers (ca. 1 bar Ab s olutdruck) in erster Näherun g als Verhältnis des
Absolutdrucks der Umgebung z um Absolutdruck im w asser gefüllten Druckbehälter. Zur
genauen Justierung w ur de die Lu f tfeuchtigkeit mit einem Luftfeuchtigkeitssensor (FH A646R ,
Fa. Ahlborn M es s - und R egelungst echnik GmbH , Holzk irch en , Deutschland) in der leeren
Kammer gemessen un d der Druc k im Druckbehält er ent sprechend an g epasst. Zu r
Homogenisierung der Prü f atmo s phär e wird bei dieser Kammer ein 120 mm Ventilator ( 4412 F ,
Fa. ebm - papst , M ulf ingen, Deutschland ) aus glasfaserverstärktem Kunststoff verwendet. D er
Auf bau der Kammer ist in Abbil dung B. 7 im Anhang B.2 schema tisch dargestellt.
Die 24, 3 L- Emi ssion sprü fkamme r ba siert auf ei nem 20 L-Exsi kk at o r aus G las. Zwischen
dem Unterteil und dem Deckel (jeweils mit Normschli ff - Tubus) ist ein plangeschliffener Ring
aus Edelstahl eingesetzt, der mit gasdichten Anschlüssen versehen ist. Die drei Teile w er den
mit tels Klemmen zusammen gedr ückt. Die H omogenisierung der Prüfatmosphäre erfolgt über
einen Edelstahlventilator, der über eine M agnet rührkupplung angetrieben w ir d, die im
Norm sch liff - Tubus des Deck els sitzt. Im G eg e nsa t z zu den anderen Pr üfkammern wird der
Zuluftvolumenstr om z ur E rzeugung der Lu f twechselrate nicht elektronisch geregelt, sondern
über Nadelventile und Schw ebek örper -Durch f lussmesser eingestellt. Die B ef euchtung der Luft
erfolgt durch Mi schung von trockener Luft un d wasserdampfgesättigter Luft aus einem
thermost atisierten W ass er dampfsättige r. Eine Regelung der Lu ftfeucht igkeit f indet in diesen
Kammern nicht statt. Die Lu f tfeuc htigkeit w ird aber st ets gemessen. Abbildung B. 5 im Anhan g
B.2 g ibt eine Übersich t über das Fun k tionsprinzip dieser Kammer .
Alle Emissionsprüfkammern besitzen Anschlüsse mit Klemmringverschr aubungen der
Fa. Swagelok ( Solon , US A ) oder kompatible Anschlüsse [TÜV Rheinland 201 0] d er Fa. F it ok
G m b H ( Off enbach a m Main, Deutschland) z ur gasdichten externen Verbindun g der
M esstechnik .
3.2.2 Luftversorgung und - aufbereitung
Zur Erzeugung der Luftwechselrate in den Emissionsprüfk am mern werden die Kammern mit
aufbereit eter Umgebungsluft v er sorgt. Die Druc kluf tgenerierung und Au f bereitung er folgt an
der BAM folgendermaßen:
Bodennahe Außenlu f t w ir d mittels z wei er Schraubenkompressoren ( C 3 0 F , Fa . BOGE
KOMPRESSOREN Ot to Boge GmbH & Co . KG , Biele f eld , Deutschland) verdichtet , in zwei
Druckbehälter n gepuffert , mittels Kältetrock ner (O MD570 , Fa. Om eg a Ai r GmbH , W endlin g en ,
Deutschland) entfeuchtet und mi t einem Überdruck v on c a. 10 bar in das Hausdruckluftsystem
gespeist. Jeder Laborraum, in de m Emissionsprüfk ammern au fg estellt sind, ist m it einem
Druckluft aufbereitun gssystem ( Oilfr eepac OFP , Fa. Donaldson Company , Blooming ton , USA)
3 M aterial und Methoden
– 36 –
ausgestattet. Es di ent durch eine Filterkombination aus Vorfilter (25 µm Porenw eite),
Mik rof ilt er ( 0, 0 5 µm Porenw e ite) und Submikrofilter (0,01 µm Po r enwei te) zur Abscheidung
von Partikeln und Ö ldampf sowi e durch den E insatz eines sich s tändig regenerierenden
Adsorbers aus Silicagel und einem nachgeschalteten A k t ivkohlefilter zur E ntfeuchtung und
Sorption von Kohlenw as serstoff en aus der Luft. Abschließend w ird dur ch einen Submi k rof ilter
der partik uläre Abrieb de s Aktivkohlefilter s z urückgehalten. Die so aufbereitete Luft stellt die
trock ene Zulu ft für die Emissionsp r üfkammern dar, di e entsprechend A bschnitt 3 .2 .1
befeucht et und in die E missionsprüfk ammern eingelei tet wird.
Aufgrund der Au f bereitung mittels Sili cagel [Livingston und R eyerson 1 932 ; B ur tt un d
Kurbatov 1948; Paschalides et al. 2010] und A k tivk ohle [ Kapitanov et al. 1970; Bocanegra und
Hopke 1988; Karunakara et al. 2015], die beide ein S orptionspotential für Radon au f weisen ,
sowie der Verw end ung von Außenlu f t in einer Region mit geringen
Radonbodenluftkonzentrationen, die in der Größ enordnung von < 20 k Bq m -3 bis 40 k Bq m -3
[BMU und B f S 2001 ] lie gt , wurde angenom men, dass die Radonkonzentrat i on der tr ockenen
Zuluft auf einem vernachlässigbar g eringen Niveau liegt .
Zur Bestimmung der tatsächlichen Höhe de r Radonhi ntergr undkonzentration w urden mit
den empfindlichen Messgeräten vom Typ AG und DSK je Druckluftaufbereitungsstelle M es -
sungen in einer unbeladenen Prü fk ammer über 1, 7 bis 20 W o chen durchgeführt. Die M es s -
geräte wurden hierfür extern, entsprechend der dichten Betriebswei se aus Abschnitt 4.1 .1 , an
die Prüfkammer angeschlossen.
3.2.3 Luftbef euchtung
Die Generierun g und Regelun g der Luftfeuchtigkeit in den Emissionsprü f k ammern erfol g t
kammerspezif isch entsprechend Abschnitt 3.2 .1 . Zur Be f euchtung w ird bei allen Kammern
vollentsalztes W asser v erwendet, das zusätzl ich über ei nen W ass erfilter vom Typ GenPure
UV - TOC ( Fa. Thermo Fisher Scientific Inc. , W a ltham , USA) oder vom Typ M illi - Q Gr adient
A10 (F a. Merck Millipor e , Burlington , USA) aufbereitet wird. In den W a sserfiltern wird das VE -
W asser zunächst durch UV - Bestrahlung desinfiziert und organische I nhaltsstoffe
photooxidiert. Eine na chgesc haltete Kom bination aus I onenaustauscher und Aktivkohlef ilter
entsalzt das W a s ser w eit er und sorbiert unter anderem die durch Photooxidation gespaltenen
Verbindungen . Abschließend w ird das au f bereitete W a sser über einen M embranf ilter mit einer
Porenweite von 0,2 µ m z ur Sterilf iltr at ion g eleitet und regelmäßig in di e W as servorr atsbehälter
der Befeuchtungseinheiten der Emissionsprüfkammern gefüllt.
Zur Überprüfung, ob das verwendete W as s er z ur Bef euchtung der Zuluft einen Ein f luss
auf die Radon k onzentration in der Kammer hat, wurde die Radonkonzentr ation in einer 45,5 L-
Emissionsprüfk ammer m it einer für Luftfeuc hti gkeit unempfindlichen Durchflussszintillations -
kammer gemessen, w ähr end sie mit t rockener so wie mit be f euchteter g ealterter synthetischer
Luft aus Druckgasflas chen gespült wurde.
3.2 VO C - Emis sionsp rüfka mmern
– 37 –
3.2.4 Dichtheit
Nach ISO 16000 -9 sowi e EN 16516 müssen die Emiss ionsprüfkammern „ luf tdicht“ sein. Dies
ist der Fall, w enn die Leckrate kleiner als 5 % der Du rc hflussrate der Zulu f t 37 ist
(Durc hfluss krite rium) , oder bei einem Übe rdr uck von 10 00 Pa w eniger als 0,5 % des
Kammervolumens je Minute verloren gehen (Druckkriterium) . Diese An f orderungen
erscheinen beispielsweise für eine statische Betriebsweise de r Kammern ger in g, jedoc h
herrsc ht beim dy nam ischen Betrieb innerhalb der Kammer s t ets ein g eringer Überdruck, de r
eine Beeinflussung durch das Eindringen von U mg ebungsluft ausschließt.
Eine umfangreiche Dichtheitsprüfung der an der BAM etablierten Prüfkamm ern erfolgte
bereits im Vo rfeld dieser Arbeit. Für die eigens für das Promotionsvorhaben gefert i gt en
Pr üf k am m er n mit einem Volumen von 45,5 L erfolgt e di e Überprüfung nach dem
Durc hflu sskrit erium . D a bei wurde mit einem M assenf lussr egler ( F- 201D V - RAD - 33 -V , F a.
Bronkhorst High - Tech B.V. , Ruurlo , Niederlande) ei n trockener Luftv olum enstrom von
ca. 50 mL m in -1 bis 2000 mL min -1 durch die Kammer geleitet. Der Lu f tstrom wurde vor und
nach dem Passieren der Prüfkammer nacheinander mit drei M as senf lussmessern
(35807ML W L, 35807M LW L und 35811ML W L ; F a. Analyt - MT C Gm bH & Co. KG, Müllheim ,
Deutschland) mit Messbereichen bis 100, 200 u nd 2000 mL min -1 gemessen. Die K am mer
erfüllt das erste Kriterium, wenn die prozentuale Minderung des Vol um enstroms am
Kammerausgang, bezogen auf den Zulu ftvolumenst r om, k leiner als 5 % ist .
3.2.5 Bestimmung der Luft wechselr ate
Zur Bestimmung der Lu ft wechselrate in den Emissionsprüfkammern fanden zw e i
Bestimm ungsv erf ahren Anw endung . Zum einen w urde die Luf twechselrate indirekt über den
Volum enstr om und das Kam m ervolumen bestimmt . Z um anderen w ur de sie dire k t und
unabhängig vom Kammervolumen mittels der Konzentrations - Abklingmethode eines
Tr acer gases gemessen. Im Folg enden w er den die v er w endeten Messverfahren und Geräte
dargestellt.
3.2.5 .1 I ndirekte Bestimmung der Luftwechselr ate
Aufgrund der Schnelligkeit und E infachheit wurde die Lu f twechselrat e in den
Emissionsprüfk ammern mit einem Volu men v on 24 bis 270 L meistens über die
Definit ionsgleichun g der Lu f twechselrate (Formel 21 ) durch M ess ung des
Zuluftvolumenstr oms am Eingang der Kammer sowi e durch Bestimmung des verwendeten
Kammervolumens (siehe Abschnitt 3.5 .3.3 ) ermittelt. Zur Volumenstrommessung w urde der
Seifenf ilmströmungsmesser ( Gilibr at or - 2 , Fa. Sensidyne , St . Pe t er sb urg , U SA) verwendet, der
elektronisch die Dauer misst, die eine Sei f enblase zum Passieren zw eie r Lichts chran ken in
einem Strömungsrohr aus Plex ig las benötigt. V orteilhaft bei diesem Messsystem ist de r
gering e D ruckverlust, der die weitestgehend unbeeinflusste M essung des Volumenstroms
auch bei ungeregelten Sy st emen zur Generierung der Luft wechselrate erlaubt.
37 Verhäl tnis de s Volumens troms am Aus gang z um Volumen strom am Ei ngang ist gr ößer als 0,95.
3 M aterial und Methoden
– 38 –
𝑛𝑛 = 𝑉𝑉 𝑉𝑉 𝑓𝑓
(
21
)
mi t:
𝑛𝑛
… Luftwechselrat e in h -1
𝑉𝑉 … V ol um e ns t r om i n m 3 h -1
𝑉𝑉
𝑓𝑓 … frei es Kammervolum en i n m 3
Aufgrund der Temperat ur - und Lu ftdruckabhängigkeit des Vol umenstroms w ur de stet s,
ausgehend vom g emessenen Volumenstrom, der Luftmassenstrom (Volumenstrom bei einer
Temperatur von 23 °C un d einem Luftdruck von 10 13,25 hPa auf mittlerer Meereshöhe) mittels
der thermischen Zustandsgleichung idealer Gase ( Formel 22 bis 24 ) ber echnet.
𝑑𝑑 ∙ 𝑉𝑉 = 𝑛𝑛 ∗ ∙ 𝑅𝑅 ∗ ∙ 𝑇𝑇 ∗
(
22
)
𝑑𝑑 𝑚𝑚 ∙ 𝑉𝑉 𝑚𝑚 ∙ 𝑡𝑡
𝑇𝑇 𝑚𝑚 ∗ = 𝑑𝑑 ref ∙ 𝑉𝑉 ref ∙ 𝑡𝑡
𝑇𝑇 ref
∗
(
23
)
𝑑𝑑 𝑚𝑚 𝑇𝑇 re f
∗ 𝑉𝑉 𝑚𝑚
𝑑𝑑 r ef 𝑇𝑇 𝑚𝑚 ∗ = 𝑉𝑉 ref
(
24
)
mi t:
𝑑𝑑
… Luftdruck in Pa
𝑉𝑉 … Volum en in m 3
𝑛𝑛 ∗ … Stoffm enge in m ol
𝑅𝑅 ∗ … universell e Gaskonstant e in kg m 2 s -2 m ol -1 K -1
𝑇𝑇 ∗ … Tem peratur in K
𝑡𝑡 … Zeit in h
𝑉𝑉 … Vo lum ens t r om i n m 3 h -1
( ) 𝑚𝑚 … unt er Messbedi ngungen
( )
ref … unter Ref erenzbedingungen
Der auf M eereshöhe re duzierte Luftdruck z um Zeitpunkt der Volu m enstrommessung
wurde dem Klimadatenarchiv des Deutschen Wet terdienstes für die Sta tion Ber lin - Dah lem
(Stat ions - Nr. 00403 ) en tnomm en [Deu tscher W et ter dienst 2017] . Eine Temperaturkompensa -
tion wurde ni cht vollz ogen, da di e meisten M essung en bei einer konstanten Temperatur v on
23 °C ± 1 K dur c hg ef ü hr t wurden. Bei Messungen mit abw eichender Temperatur wurde auf
die M et hode der direkten M essung der Luftwechselrate zurückgegriff en.
3.2.5 .2 Di rekte Messung der L uf twechselrate
Zur Kalibrierung der Regelungst echnik der E m issionsprüfkammern (Abschnitt 3 .2.1 ) und
gelegent lichen Prüfung der Validität de r mittels Volumenstrommessung bes timmten
Luftwechselraten sowie zur Best immung de r Leckrate beim st atischen K ammerbetrieb w ur de
d ie Lu f twechselrate mittels Indikatorgastechnik nach der Konzentrationsabkling - Methode
[VDI 4300 - 7] bestimmt. Als I ndikatorg as f and Distickstoffmonoxid (N 2 O) Anw endung , das in
die Prüfkammer dosie rt wurde, sodass sich j ew e ils eine N 2 O- Startkonz ent ration von ca.
900 ppm einstellt e . Das Abklingen der N 2 O- Konz ent ration wurde mit einem Gasanalysator
( UNOR 6N , Fa. Maihak , Hamburg , Deutschland) best immt. Dieser misst n ach dem Prinzip des
nichtdispersiven Infrar ot sensors die Absorption in f r aroten Lichts im f ür N 2 O spezi f ischen
W ellenlängenbereich um 4,5 µm. Da in diesem W e llenlängenbereich auch andere
Atmosphärengase wie CO 2 , CO und W a sserdam pf im geringen Maß absorbieren, wurde nach
3.2 VO C - Emis sionsp rüfka mmern
– 39 –
dem W ar m laufen des M essg eräts d er Kamme rblindwert gemessen und tariert, bevor mit der
Dosierung und der ansc hließenden M essung der N 2 O- Konzentration begonnen w urde. Die
Bestimm ung der Lu f twechselrate erfolgt e durch Anpassung der Pa rameter 𝛽𝛽 𝑁𝑁 2 𝑂𝑂 , 0 und 𝑛𝑛 a us
Formel 25 , die den z eitlichen Konzentrationsverlauf in einem diskontinuierlichen ideal
durchmis c hten Rührkess elr eaktor beschreibt, an den au f gezeichneten N 2 O- Konzentrations -
verlauf [VDI 4300 - 7] .
𝛽𝛽 𝑁𝑁 2 𝑂𝑂 ( 𝑡𝑡 ) = 𝛽𝛽 𝑁𝑁 2 𝑂𝑂 , 0 ∙ 𝑒𝑒 − 𝑛𝑛𝑡𝑡
(
25
)
mi t:
𝛽𝛽
𝑁𝑁 2 𝑂𝑂 … N 2 O- M as senk onzentrati on in m g m -3
𝛽𝛽 𝑁𝑁 2 𝑂𝑂 , 0 … N 2 O- Anf angsm assenkonzentrati on in mg m -3
𝑛𝑛
… Luftwechselrat e in h -1
𝑡𝑡 … Zeit i n h
3.2.6 Messung der Temperatur und Luftfeuchtigkeit
Die Überprüfung der an den P rüfk ammern eingestellten Klimaparam eter erfolgte über
kombiniert e Temperatur - und Luftfeuchtigk eitssensoren ( FHA 646 R , F a. Ahlborn M ess - und
Regelungst echnik G mbH , Holzkir chen , Deutschland) . Diese messen die Lufttem peratur
resistiv über einen NTC W ider stand Typ - N und die Luftf euchtigkeit k apazitiv über einen
Kondensator mit lu f tfeuchtigk eitsabhängigem Di elektrikum. Sie w urden an einem ALM EMO
2890 - 9 Handgerät (F a. Ahlborn M ess - und Regelungst echnik GmbH , Holzk irch en ,
Deutschland) zur D atenanzei ge und - auf zeichnun g betrieben.
3 M aterial und Methoden
– 40 –
3.3 Probenmaterial
Als Radonquellen wurden Bauproduktproben v er wendet, wie sie i n der Praxi s Anwendung
f inden können. Bei der Ausw ahl der Pr oben lag der Fokus darin, gezielt Materialien mit
variablem potentiellen Ex halat ionsvermögen, variabler Dichte und variabler Porenstru kt ur zu
untersuc hen, u m mögliche Limitierungen des Prüfverfahrens zu identifizieren – wie beisp iels -
weise eine mögliche Luftfeuchtigkeitsabhängigkeit der Radonexhalation hy g roskopischer Bau -
produkte. Die g etroffene Ausw ahl erlaubt allerding s keine generellen Aussag en über die
durchschnittliche Radonexhal ation der verschiedenen Baustoffgruppen. Hierfür sei auf die
Arbeiten von Gehrcke et al. [2012] verw iesen. Im Folgenden wir d das verw endet e Proben -
mat erial so wi e die Ausw ahlgrundlage vorgestellt. Fer ner w ird dargestellt, in w elcher Form das
Probenmaterial vorbereitet wurde und welchen V orunt ersuchungen es un ter zogen wurde.
3.3.1 Bauprodukte
Acht Bauprodu kte aus den Gruppen Beton, Gips, Naturstein, Lehmstein und Kal k sandstein
wurden für das P romotionsvorhaben als Probenmaterial entw eder direkt v om Herst eller bz w.
vom lokalen Baustoffhandel bez og en oder selbst hergestellt und w eiter gehend untersucht
( Abbildung 3.2 ). Zusätzl ich wurden Einzelproben aus dem Altbestand der BAM herangezogen,
deren Exhalationsverhalten unter statischen Bedingungen untersucht w ur de.
Tabelle 3.3 gibt eine Übersicht über das verwendete Probenmaterial. Im Folg enden
werden die M ater ialien genauer vorgest ellt und d er en Ausw ahlgrundlage er läutert .
Tabell e 3.3 : Ü bersicht üb er die im P rojekt v erwendeten Baumat erialien mit d en N ennmaß en und
durchschn ittlic hen Dicht en der konditionier ten Prob en unter A nnahme einer quad erförmigen Pr obe mit den
durchschn ittlic h gemess enen Seitenlänge n (grau hinter legt sind die Pr oben aus d em Altbestand )
An -
zahl
Kür -
zel Material
Nennmaße
L × B × T
in mm
Dichte
in kg m - ³
Hersteller / Bezugsquelle
25
Be1
Beton 1
100 × 100 × 100
2500
BAM - 7.4
25
Be2
Beton 2
100 × 100 × 100
2400
BAM - 7.4
15
Gi
Gipswandbauplatte
666 × 500 × 80
830
Hers telle r
40
Gr
Gr anitf liese
250 × 200 × 20
2600
Hers telle r
80
Ka
Kalksandstein
240 × 115 × 71
1 900
lokaler Baustoffhandel
80
LB
Leichtbeton
100 × 100 × 100
1 700
BAM - 7.4
18
LBB
Leichtbeton m it Bims
240 × 115 × 71
1 200
BAM Altbestand, Handel
80
Le08
Lehmstein 1
240 × 115 × 71
6 70
Hers telle r
80
Le18
Lehmstein 2
240 × 115 × 71
1 800
Hers telle r
5
LeK
Lehmstein
240 × 115 × 71
1200
BAM Altbestand, Hersteller
9
LeP
Lehmbauplatt e
223 × 115 × 20
1600
BAM Altbestand, Herste ller
5
LeS
Lehmstrohstein
240 × 115 × 71
660
BAM Altbestand, Hersteller
18
Zh
Hochlochziegel
240 × 115 × 113
890
BAM Altbestand, Handel
6
Zk
Kompaktziegel
240 × 115 × 71
2 200
BAM Altbestand, Handel
3.3 Probenmaterial
– 41 –
Ab bildung 3.2 : Darst ellung der v er wendeten B auprodukte als Stück ware so wie in zugesch nitten er Form
(1: Beton 1; 2: Be ton 2; 3: Leichtbeton; 4: Kalksand stein; 5: Lehmstein 2; 6: Lehmstein 1 ;
7: G ipswandbauplatt e; 8: Gr anitfliese)
3.3.1 .1 Bet on
Beton als viel fältig eing esetztes Bauprodukt, das ei ne Mischung einer Gesteinskörnung sowie
eines Bindemittels ist, w elches unt er Zugabe von W as ser chemisch reagiert und au shärtet,
fand im Pro m otionsvorhaben in Form würfelförmig er Prüfkörper (DIN E N 206; DIN 1045 - 2)
Anw endung . Da Betone j e nach gew ählter Rezeptur sehr variable Ei genschaft en au f weisen ,
wurden Prüfkörper nach drei Rezepturen ( Tabelle 3.4 ) zu zwei Normalb etonen und einem
Leichtbeton – als P robe ger in gerer Dichte und hoher Po r osität – g emäß DIN EN 12390 - 2
hergestellt, gelagert (28 Tage im W a sserbad) und entsprechend Abschnitt 3 .3.3
vorkonditioniert. Zur E r zeugung v on Proben mit einem g ewissen Radonex halat ionsvermögen
wurden als Gesteins kör nung f ür die Normalbeton e Basalt splitt 38 und für den Leichtbe ton eine
Mischung aus Sand 39 und Blähton 40 verwendet. Zudem wurden Rüc kst ände aus industriellen
Prozessen mit erhöh ten Gehalten natürlicher Ra dioak tivität als Zemen t verw endet (CE M III -
Hochofenzement) oder als Bet onzusatzstoff ( Flugasche) dem B eton bei gem ischt. Bei der
Prüfkörpergeometrie wurden bewusst die unü blicheren und kleineren W ürfel mit einer
Kantenlänge von 10 c m g ewählt, da bei de r Beladung der k leinen E m issionsprüfkammern die
üblichen W ür f el mit einer Kantenlänge von 15 cm deutlich häufiger hätten zugeschnitten
werden müssen.
38 Vulkani sches Ergus s geste in
39 aus dem Kie swer k Ottend orf - Okrilla GmbH & C o. KG
40 M arkenname „Liapor“ der F a. Liapor GmbH & Co . KG
3 M aterial und Methoden
– 42 –
Tabell e 3.4 : Rezeptur en der Baust offpro ben aus Beton
Beton 1
Beton 2
Leichtbeton
Zement
450,0 kg m -
3
CEM III/B
32,5
, Eisen -
hüttenstadt
300,0 kg m -
3
CE M I
42,5 R,
Rüdersdorf
450,0 kg/ m
CE M I
42,5 N
Betonzu -
satz sto ff
ohne
150,0 kg m -
3
Flugasche
ohne
W asse r
202,5 kg m -3
202,5 kg m -3
202,5 kg m -3
w /z -W er t
0,45
0,56
0,45
Betonz u-
satz mittel
10,35 kg m -
3
FM 21,
BASF
10,35 kg m -
3
FM 21,
BASF
ohne
Gest eins -
k ör n ung
1817 kg m -
3
Basalt
1794 kg m -
3
Basalt
1066 kg m -
3
Sand - Liapor -
Mischung
Fraktionen
799 kg m -3
(44 %)
0 – 2 mm
S
and
789 kg m -3
(44 %)
0 – 2 mm
S
and
298 kg m -3
(18 %)
0 ,1 – 0,5 mm
S
and
618 kg m -3
(34 %)
2 – 5 mm
S
plitt
610 kg m -3
(34 %)
2 – 5 mm
S
plitt
231 kg m -3
(14 %)
0,5 – 1, 0 mm
Sand
400 kg m -3
(22 %)
5 – 8 mm
S
plitt
395 kg m -3
(22 %)
5 – 8 mm
S
plitt
214 kg m -3
(13 %)
1,0 – 2, 0 mm
Sand
134 kg m -3
(26 %)
2 – 4 mm
Liapor
189 kg m -3
(29 %)
2 – 8 mm
Liapor
3.3.1 .2 Gips
Das Bauprodukt Gips w ar in Form 80 mm dicker G ips - W andbauplatten nach D IN EN 12859 i n
den M essungen vertreten, die aus REA - Gips hergestellt w er den, der bei der
Rauchgasentschwef elung der Ab g ase eines Braunkohlekraftwerks anfällt. Di eses Bauprodukt
wurde au f Grundlage von M essung en der spez if ischen Aktivität des Nu klids Radium - 226 sowie
des Emanationskoeff izi enten, die vom B f S i m Auftrag der Forschungsvereinigung der
Gipsindustr ie e.V. durchgeführt w ur den [Bremer et al. 2009] , als ein Bauprodu k t mit einem
potentiell geringen Exhalationsvermögen ausgewählt.
3.3.1 .3 Kal ksandstein
M auersteine aus Kal k sandstein [DI N EN 771 - 2] im Normalformat [DI N 105 - 100] , die durch
Mischen und Verdichten von Kal k und Sand sow ie anschließender Aushärtung unter
Da m pf d r uck her g estellt werden, w urden als w eiter es Probenmaterial mit geringe m
Exhalationspotential gewählt. Der Indik ator für das ger inge Exhal ationspotent ial w ar en
M essungen der spezif ischen Radi um - 226 - Aktiv ität, die v om Bf S im Zuge einer
Umweltproduktdeklarat ion v on Kalk sandsteinen [Bossenmayer 2012] du rchgeführt wurden.
3.3 Probenmaterial
– 43 –
3.3.1 .4 Granit
Da die meisten M at erialien in dynamisch betriebenen Prüfkammern n ur Radonaktivi täts -
konzentr ationen g enerieren, die i m un teren Messbereich der k ommerziellen Radonmess -
geräte liegen, wurde mit dem Flossenbürg er Gra nit ein Material mit einem deutlich erhöhten
Exhalationspotential ausgewählt. Dies sollte ermöglichen, auch geringe Ein f lüsse von
Prüfpar ame teränderungen auf die Radonexhalation zu erfassen. Als Ausw ahlgrundlag e diente
eine Zusammenstellung v on Messwerten der spezifischen Uran - 238 - Aktivität verschiedener
deutscher Natursteine von Gellermann et al. [2007] , in de r der Flossenbürger Granit den
M axim alw er t von 460 Bq kg -1 aufwies . Das Probenmaterial wurde in Form blau - gr auer polierte r
Bodenf liesen au s derselben Abbaucharge dire kt vom Hersteller bezogen.
3.3.1 .5 Lehm stein
Lehmsteine nach DIN 18945 wurden als ein Bauprodukt, das in Abhängigkeit von der Herkunft
seine r Rohstoffe ein le icht erhöhtes Ex halat ionspotential aufweisen kann, ausgewählt.
Aufgrund seiner Fein k örnigkeit und Porenstruktur besitz t der Lehm ei ne im Vergleich z u
anderen Baustoffen große Obe rfläche und kann s omit potentiell Radon verg leichswei se gut
exhalieren. D a d as Exhalationspotential unter a nderem abhängig v om Tongehalt und der
Rohdichte des Leh mbaustoffs zu sein sc heint, w urden Lehmsteine unterschiedlicher
Rohdichte bezogen : einen o f f enporigen Lehmstein der Rohdichteklasse 0,7 , der durch
organis che Zuschläge wi e Pf lanzenteile, - fasern sowie zerkleinerte s Holz an Ton
„ abg e m ag er t“ is t , sowie einen dichten Lehmstein der Rohdicht eklasse 1,8, der für tragendes
M auer w erk verw endbar ist. Auf die Betrachtung v on Lehmputzen, die eine sehr bedeutende
Produ ktgruppe für Lehmbaustoffe darstellen und w elche aufgr und eines ger ingeren
Tongehalt s häu f ig ein geringeres Exhalationspotential aufweisen, wurde verzi chtet. Hierfür
hätten ges ondert Konventionen bezüglich der Verar beitung des Ba upr o du kt s ( Auf t r ag e n auf
ei n Trägermaterial) getroffen werden müssen.
3.3.1 .6 Zusät zliche Bauprodukte
Für einige Messungen im Rahmen des Verfahrensvergleichs ( 3 .4.4 ) w ur den Proben
verschiedener Bauprodukte aus dem Best and de r BAM v er wendet, deren R adonexhalation im
Rahmen der Arbeiten v on Jann e t al. [2012] in P rü fk ammern ohne Lu f twechselrate un tersucht
wurde. Dabei handelte es sich um No rmalformatsteine aus Leichtb eton mit Bims al s
Gest einskörnun g sow ie aus Lehm zw eier Rohdic hten und Klinkersteine. W eiterhin w ur den
Hochlochziegel im doppelten Dünn format (2 DF) und eine in kleinere Fliesen gesägte
Lehmbauplatt e genutzt (siehe Abbildung B. 8 im Anhang B. 3 ).
3.3.2 Zuschnitt und Zerkleinerung
Zur Einstellung definiert er Produktbeladungsfaktoren, vor allem in den k leinen Emissionsprüf -
kammern, waren M at erialzuschnitte not w endig. Zuges chnitten w urden die Pr oben, die gemäß
einer Homogenitätsunt er s uchung (Abschnitt 3.3 .6 und 4 .4 .3 ) eine für das Bauprodukt m ittlere
3 M aterial und Methoden
– 44 –
Exhalationsrate aufwiesen. Der Zuschnitt e rf olgte für die P roben aus Beton - , Leichtbe ton und
Granit mittels W asserstr ahlschneider und für alle w eiter en Proben mittels Handsäge. Alle
Schnitte wurden entlang der Materialdick e ge tä tigt.
Darüber hinaus w urde für Messungen im Zuge der Materialcharakt erisierung
zerkleinert es Proben material benötigt . Am BfS w ur den je Material dr ei Proben i m
Backenbrecher zerkleinert und au f die f olgenden Korngrößen f rakt ionen g esiebt: < 2 mm ,
2 mm b is 5 mm , 5 mm bis 10 mm und > 10 mm . Nach der Zerkleiner ung j eder Probe wurde
der Brecher gründlich gereinig t .
3.3.3 Vorkonditioni erung
Fri sches Probenmaterial w eist herstellungsbedingt oder durch Tr anspor t und La ger ung nach
der Anlief erun g häufig eine M at erialf euchtigkeit auf, die sich deutlich v on seiner
Gleichgewichtsf euchte bei den j eweiligen Prüf bedingungen unterscheidet. W ürde ein solche s
unkondit ioniertes M at erial in eine Prüfk ammer eingebracht werden, würde es das Prüfklima in
der Kammer j e nach Luftwechselrate und a k tueller M at erialf euchtigkeit v er schieben. Da die
Emissionseigens chaften v on Materialien geg ebenen f alls abhäng ig von der Material - ( b zg l.
Radon siehe Abschnitt 2.1.2 ) und Luftfeuchtigkeit sein können, besteht die Ge f ahr mangelnder
Reproduzierbark eit.
Das Probenmaterial wurde daher nach Erhalt oder voll endet er Herst ellung in einem
klimatisiert en Probenla g er bei einer Lu f ttemperatur von 23 °C und ei ner relativen
Luftfeucht igkeit (r. F. ) von 50 % für mindesten s drei M onate vor der ersten M essung
eingelag ert. Zur Prüfung einer ausreichenden Vorkondit ionierung wurd e die sich i n der
bel adenen Kammer einstellende Luftfeuchtigkeit mit der zuvor bestimmten Luftfeucht igkeit der
leeren Kammer v erg lichen. Erst wenn die Di f fer enz k leiner als ± 2 % r. F. w ar , wurde mit der
M essung begonnen. Nach einer M es sung wurde das Probenmater ial w ie der im P robenlager
eingelag ert.
3.3.4 Rücken - und Schmalfl ächenv ersiegel ung
Bei der VOC - Emissionsprü f ung werden Emissionsraten in der Regel au f die Fläche des
Prüfstücks bezog en, die i m verbauten Zustand dem Innenraum z ugewandt ist. Zur Simulation
dieses Zustands in E missionsprüfkammern sind di e nicht z um Innenraum e xponierten Rücken -
und Schmalflächen mit ei nem geeigneten, nicht emittierenden Material wie A luminiumf olie
oder einer Rahmenvorrichtung, in die die Probe eingespannt wird, zu versiegeln
[ISO 16000 - 11] . Viele selbstk lebende B änder oder Foli en sind jedoch nach der Applikation auf
unebenen Baustoffproben bezüglich Radon nu r unz ur eichend dicht [Jann et al. 2012]. Daher
wurde , basierend auf den Untersuchungen zur Diffusionslänge von Dichtsto f f en von Keller et
al. [ 2001] , ein dünnflüssiges und als radondicht vermar kt etes Zwei - K omponenten - Epoxidharz
(ASO DUR - SG2 , Fa. Schomburg G m b H, Detmold , Deutschland ) als Versiegelungsm aterial
gewählt. Die Eig nung die ses Dichtst offs w ur de geprüft, indem eine Granitp latte mit bek annter
Radonexhalationsrate vollständig dünn (c a. 1 mm b is 2 mm) beschichtet w urde und die
Exhalationsrate unter dynamischen P r üfbedingungen für v ier Tage mit einem Alpha G UARD
3.3 Probenmaterial
– 45 –
sowie unter statischen Prüfbedingungen mit einem Radon Scou t b estimmt wurde. Die
M essungen wurden jew e ils in einer 45,5 L- Emissionsprüfkammer du r chgeführt. Bei der
dynamischen Prüfung wurde dabei eine f lächenspezifische Luftdurc hflus srate von 0,5 m h -1
eingest ellt.
Zur Prüfung de r Notw endigkeit einer Flächenversiegelung bei den in dieser Arbeit
verwendeten Materialien w urden mit dem G ranit, dem Baup rodukt mit der gerin g st en
vermutet en D iffusionslänge, Versiegelungsversuche durchgeführt. Die Exhalationsrate einer
Probe wurde vor und nach der Versie gelung der Rüc ken - und Schmalflächen unter
dynamischen Bedingungen (q = 0,5 m h -1 ) m it einem A lphaGUARD in einer 45,5 L-
Prüfkammer bestimmt. E s wurde die T hese aufgestellt , dass au f grund de r im Ve rhältnis zur
M aterialdick e großen Di f fusionslänge vi eler Bauprodukte [Keller et al. 200 1] a uc h i n de r T ief e
des Materials gebildetes Radon z ur Exhalation be it rägt. Zur Bes t ätigung dieser Thes e w urde
ferner untersucht, w ie sich das Exhalationsverhalten von unv ers iegelten so wie rück en - und
schmalflächenversiegelten Proben bei variabler M at erialdick e unterscheidet. Basis dieser
Untersuchungen waren di e G ranitf liesen mit einer Dicke von 2 cm , die im Zuge der
Homogenitäts untersuchu ngen (Abschnitt 3.3 .6 und 4.4 .3 ) individuell v er messen wurden. Zur
Simulation verschiedener Dicken der versiegelten Probe wurden Fl iesen schritt weise
aufeinandergeschicht et, schmalflächenversiegelt und die Radonexhalationsrate gem essen.
Somit wurden rücken - und schmalf lächenversie gelt e Stapel von Granitfliesen mit einer Dicke
von 2 bis 24 cm beprobt. Als „unversiegelte Proben“ variabler Dicke fanden eben f alls keine
soliden Prüfkör per Anwendung. Stattdessen w urden die einzelnen massenspezifischen
Exhalationsraten der Homogenitätsuntersuchungen schrittweise addiert, die sich einstellende
Radonkonzentration bei den Pr üfbedin g ungen der Versie gelung smessung berechnet und m i t
den Radonkonzentrationen bei den M es sungen der versiegelten S tapel v erg lichen. Um z u
vermeiden, dass das dünnflüssig e Epox idhar z z wischen die gestapelten Fliesen fließt und
somit den Radont ransport aus der Tiefe z ur Oberfläche behindert, w ur den die Fliesen nahe
des Randes, j edoch o hne Beeinf lussung der Schmalflächen, mit einem 3 mm breiten
beidseitigen Klebeband vor der Ve rsieg elun g miteinander verklebt. Die M es sungen wurden
unter den gleichen Randbedingungen wie die anderen dy namischen Versiegelungsversuche
du r c hg ef ü hr t.
3.3.5 Materialchar akterisierung
Zur Berechnung von f lächen - und massenspez if ischen Produ k tbeladungsfaktoren war es
notwendig, die verwendeten Materialien bezüglich ihrer Abmessun gen sowie ihrer Dichte zu
untersuc hen. Ferner wurde die spezi f ische Aktivität der R adionuklide Ka lium - 40, Radium - 226
und Thor ium - 23 2 be s timmt .
3.3.5 .1 M aße, Masse und Dichte der kond i tionierten Probe
Die Bestimmung der m ittleren Länge, Breite u nd Tiefe der Baup rodukte erfolgte durch
Längenmessungen parallel z ur jeweiligen Längskante in der Mi t te sowie mit ca. 2 cm Abstand
zu den Enden der P r obe f ür zufällig gewählte Teilmengen der M at erialien. Für die Messung
wurde ein digitaler 150 mm Messschieber (Di g i - Met, Fa. H elios - Preisser GmbH,
3 M aterial und Methoden
– 46 –
Gammertingen, Deutschland ) ode r ein 500 m m Edelstahlm aßstab (unbekannter Hersteller)
verwendet. Zu r Bestimmung de r M asse wurden die Proben der zufälligen Teilmengen oder d ie
Grundges am t heit im vorkonditionierten Zustand mi t e in er W aag e ( FES33K0.1 , Fa. KERN &
SOHN Gm bH , Balingen - Fromm ern , Deutschland) gewogen. Die Dichte w urde unter Annahm e
einer Quadergeometrie aus dem Quotienten von Masse und Q uadervolumen berechnet. Die
z ur Prüfkammerluft exponierte Materialf läche w urde unter Annahme einer Rechteckfläche
durch M ult iplik ation der d em Raum zugew andten Kantenlängen des P r obenkörpers bestimmt.
3.3.5 .2 Spezi fische A kti vität
Als Indikator für das p ot entielle Exhal ationsverm ögen, als Grundlage z ur Ableitung der
Radonexhalationsrate nach dem sog enannten Emanationsverfahren sowi e zur Abschätzung
der externen Strahlenexposition des M enschen aus Bauprodukten durch Gamma - und
Betast rahlung mithilfe eines Ex positions - I ndexes [European Commission 1999] w urde die
spezifische Aktivität der Nu k lide Kalium - 40, Ra dium - 226 und Thorium - 232 41 benötigt. Die
g am m as pek t r om et r i sc h en Ver m essungen der zerkleinert en Proben w urden a m Bf S
du r c hg ef ü hr t. Die verwendeten Materialien und M ethoden ent sprachen hierbei G ehrcke et al.
[2012] . Für die Proben a us dem Altbestand der BAM lag en spezi f ische Aktiv itätsm essungen
vor, die entsprechend Jann et al. [2012] ermittelt w urden.
3.3.6 Homogenit ätsuntersuc hung
Für die Untersuchung de s Einflusses verschiedener Prü f parameter au f die Radonex halations -
rate ist es notw endig , mit verschiedenen Bel adung sszenarien ann ähernd gleiche Emissions -
raten zu generieren. Voraussetzung hierfür ist es, Probenmaterial mit einem vergleichbar en
Exhalationsvermög en z u verwenden.
Zur Identifikat ion homo genen Pr obenmaterials wurden f ür die Baup r odukte Be1, Be2,
Gr, Le08 und Le18 Homogenitätsuntersuchungen durchgeführt. Ziel w ar es, j e Baup r odukt aus
der Grundgesamtheit oder einer repräsentativen Stichprobe von 39 bis 44 Proben eine
möglichst hom ogene T eilme nge zu entneh m en, di e men genm äßig aus reicht , um bis zu einem
Kammervolumen von 270 L bez iehung sweise 45,5 L 42 einen f lächenspezi f ischen Beladungs -
f ak t or vo n 2 m 2 m -3 bei e iner Einbaudicke der ein fachen Materialstärk e ein st ellen zu können.
Für Probenzuschnit te (Abschnitt 3.3.2 ) wurden die Teilmengen um ein bis z wei Proben
erweitert. Es wurden jene Proben z ur homogenen Teilmenge vereinigt, bei denen die
Standardabweich ung der Exhalationsraten – bzw . beim Lehm 2 (Le 18) die Standard -
abweichung der sich in d er Kammer ein gestellten Radonkonzentration – minimal w ar .
Aufgrund der großen Anzahl individuell zu unters uchender Proben w ur den ein e
alternat ive Form der Be probung und Kurzz eit messung en m it einer mit tleren Daue r von drei
41 Die spez ifische T horium - 232 - Aktivit ät ist ä quival ent zu r T horium - 228 - Aktiv ität, w enn sich die T horium -
Zerfal lsreihe im säkular en Gleichgew icht befinde t. Die s wurde durc h den Ver gleic h von Radium - 228 und Thori um -
228 festg estellt [ G ehrcke et a l. 2012 ].
42 W enn bei eine m Bela dungs faktor von 2 m 2 m -3 die max imale masse nspezifische B el astbarkeit der 27 0 L
Prüfka mmer über schritten w orden w äre, w urden alternativ e die 45,5L Prü fkammern v erw endet und dor t der
Beladung sfaktor 2 m 2 m -3 ein ges t ell t.
3.3 Probenmaterial
– 47 –
Stunden g ewähl t . Dabei wurde ein AlphaGUARD mit einer Val ve S elector S wi t c h - Box
( Abkür zung VSS; Fa . Saphy mo GmbH, Fran kfurt am M ain, Deutschland ) , die z wi schen die
Probenahmepumpe und die Zer f allsstreck e g eschaltet (sonst w ie Abschnitt 4. 3 ) w urde ,
verwendet . Dieses Zubehör zum AlphaGUARD erlaubt es , zeitg es t euert im Zweistundentakt
den Probenahmevolumenstrom abwechselnd von bis zu v ier versc hiedene n Quellen z u einem
M essger ät zu leiten. Nac h jedem Umschalten wird dabei die M esszelle des AlphaGUARD f ür
10 M inuten mit einem radonarmen Luftvolumenstrom von 1 L m in -1 (Emi ssi ons prü fk a mme r -
zuluft) g espült. In T abell e 3.5 sind die g ewählten Prüfparameter zusammengefasst.
Für das Material Lehmstein 1 (Le08) wurden die Homog enitäts tests erst i m Nachhinein
aus Gründen der Ko nsist enz durchgeführt. Zudem w ur de dieses M ater ial bei der
Verfahr ensv alidierung verwendet und musste daf ür bezüglich der Homogenität überprüft
werden. Die Homogenitätst ests wurden bei diesem M at erial entsprec hend Abschnitt 4.3 und
den in Tabelle 3.5 g elisteten Prüfparametern durchgeführt.
Tabell e 3.5: Prüfpar ameter der Homogen itätstests
Prob enmaterial bezeichnung
Beton 1
Be ton 2
Gran it
Lehmste in 1
Lehmste in 2
Probenan zahl
24
25
39
44
40
Messger ät
AG194 4 und
VSS
AG194 4 und
VSS
AG194 4 und
VSS
DSK64 und
DSK9 9
AG194 4 und
VSS
Kamm er volum en
24,3 L
24,3 L
24,3 L
45,5 L
24,3 L
T emperat ur
(23 ± 1) °C
(23 ± 1) °C
(23 ± 1) °C
(23 ± 1) °C
(23 ± 1) °C
rel. Luf tf euchtigk eit
(50 ± 5) %
(50 ± 5) %
(50 ± 5) %
(50 ± 5) %
(50 ± 5) %
Luftw echselrat e
0,37 h -1
0,37 h -1
0,37 h -1
0,20 h -1
0,37 h -1
Probenahm e -
volum ens trom 150 m L m in -1 150 m L m in -1
150 m L m in -1 100 mL m in -1 150 m L m in -1
Beprobun gsda uer j e
Probe Ø 4,2 h Ø 3,9 h Ø 4,3 h m in. 1 d Ø 5,4 h
Vorlauf vor d er
Probenahm e
3 Luft -
wechs el
3 Luft -
wechs el
3 Luft -
wechs el
5 oder 10
Luftw echsel
3 Luft -
wechs el
Blindw ertk orr ektur
Langze it -
m itte lwert
Langze it -
m itte lwert
Langze it -
m itte lwert
Para lle l -
m essung
Langze it -
m itte lwert
3 M aterial und Methoden
– 48 –
3.4 Validierung
Die DIN E N ISO 900 0 definiert die Validierun g al s „ Bestätig ung durch Bereitstellu ng eines
objekt iven N achweises […], das s die Anforderungen […] f ür einen spezi f ischen beabsichtigten
Gebrauch oder eine spez if ische beabsicht i gt e An wendung erf üllt worden s ind “. Sie dient also
dem Nachweis und der D okumentation, dass eine M ethode definierte anwendungsspezi f ische
Krit erie n erfüllt . Im v orliegenden Fall sind di e Krit erien zum einen dur ch di e EN 16516 mit den
Parameter n Lufttemperatur, Luftfeuchtigkeit, Luf twechselrate, Produktbeladungsfaktor,
spezifische Luftdurchf lussrate sow ie dem Kammervolumen und deren Bandbreiten gegeben .
Orient ierend a m Vorsc hlag des B f S f ür den maximalen bauproduktbedingt en Beit r ag zur
Radonkonzentration im Innenraum von 20 Bq m -3 [Bf S 2010; Gehrcke et al . 2011] wurde ein
relevanter Konzentrat ion sbereich von annähernd 0 Bq m -3 bis 20 Bq m -3 ang enommen , der
von den meisten Bauprodukten nich t überschritten wir d [G ehrcke et al. 2012] . Basierend auf
den Voruntersuchungen w urde die Validierung des P rüf verfahrens d ur chgeführt, der en
Sch ritte i m Folgenden beschrieben und deren Er gebnisse in Abschnitt 4.5 dargelegt und
disk utier t werden .
3.4.1 Identifikati on r el e va nt er Prüfparameter und Bandbreitenabschätzung
Für die Bestimmung der spezi f ischen Radon exhalationsrat e ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 𝑥𝑥 ) werden analog zur
Bestimm ung der spez ifischen Emissionsr ate ( 𝑆𝑆𝐸𝐸 𝑅𝑅 𝑥𝑥 ) eines Materials die Luf twechselrate ( 𝑛𝑛 )
und der spezifische Produktbeladungs f aktor ( 𝑊𝑊 𝑥𝑥 ) – der en Quo tient auch als spez if ische
Luftdurchf lussrate ( 𝐵𝐵 𝑥𝑥 ) bezeichnet wird – benötig t. Die Spezif izität k ann nach EN 16516 auf
verschiedene Eigenschaften des Materials, w ie die Oberfläche ( 𝑊𝑊 𝐴𝐴 ), die Masse ( 𝑊𝑊 𝑚𝑚 ) , das
Volumen ( 𝑊𝑊 𝑉𝑉 ) oder die beprobte Einheit ( 𝑊𝑊 𝑢𝑢 ) , bezogen sein. Da im Kontrast zur Bestimmung
der spezifisc hen Emissionsrate nach EN 16516 d as exhalierte Radon i n d er Prü f kammer dem
radioaktiven Zerfall unterlieg t, der w ie eine zusät zliche Luftwechselrate wirkt, musste eine
zusätzliche spezifische Luft durchflussrate ( 𝐵𝐵 𝑥𝑥 , 𝜆𝜆 ) eingeführt werden. Die Zusammenhänge sind
beispielhaft für die flächenspez ifisc he Betrachtung i n den For meln 28 , 31 bis 33 und 35 i n
Abschnitt 3. 5. 1 a uf gef ühr t .
W ei tere Parameter, die bei der VOC - Emissionsprüf ung erheblichen Einfluss auf das
Emissionsverhalten des M ater ials haben, sind die T emperatur und die r elativ e Luf tf euchti gk eit
während der Prüfung. So sind beispielsweise di e Dampf drücke der entweichenden f lüchtigen
organischen Verbindungen, die den Stoffübergang vom Material in die Gasphase besti mmen,
temperaturabhängig und das W a sser in der Lu ft fungiert als polares Lösun gs mittel oder nimmt
an chemischen Reaktionen im M at erial teil.
I n de r d ur chg ef ühr t en Bandbreitenabschätzung w ur de der Ei nfluss der Luftwechselrate,
des spezi f ischen Beladungsfakt ors sow ie des Kamme rvolumens bei der Verw endung
verschiedener Bauprodukte auf die Radonexhal ationsrat e unte rsucht. Bei k onstanten
Prüfbedingungen wurde jeweils ein Parameter v ar iiert und die Exhalationsrate über einen
Zeitraum von ca. ein bis zw ei T age n bestimmt. Als Probenmaterial kamen di e im Rahmen de r
Homogenitäts untersuchu ngen selektierten Proben der Baup r od uk te Bet on 1, Beton 2, Granit
und Lehm 2 zum Einsatz. Bezüglich des W e rt ebereichs de r Prüfparameter fand eine
3.4 Validierung
– 49 –
Orient ierun g an den Vorgaben de r EN 16516 s tatt , die eine Lu f twechselrate im Bereich von
0,25 bis 2 h -1 und einen nominellen flächenspezi f ischen Beladungsfakt or von 1 m 2 m -3 f ür e in
W andma t erial oder 0,4 m 2 m -3 für ein Bodenmat er ial vorsehen . Der Produktbeladungsfaktor
kann hierbei im Be reich von 50 % bis 200 % de s nominellen Faktors gew ählt werden. Alle
Bauprodukte wurden al s W andmaterial bet rachtet, sodass eine Unterscheidung zwischen
W and - und Bodenma ter ial nicht stattfand. Aufgrund d er geringen zu erw artenden
Radonkonzentrationen w ur de das Maximum der Luft wechselrate von vornherein auf 1,5 h -1
begrenzt . Die Versuche wurden in Prüfkamm ern m it den Volumina 24,3 L , 45,5 L ode r 270 L
durchgef ührt. De r Einfluss der Kli maparameter Temperatur und relative Lu f tfeuchtigkeit wurde
im Rahmen der darauf au f bauenden Robustheits unt ersuchungen (Abschni tt 3.4 .2 ) überprüft.
Die in diesem Abschnitt dur chgeführten Untersuchungen w ur den bei Norm klima [ EN 16516 ;
ISO 16000 - 9] mit einer Lufttemperatur von 23 °C und ei ner relativen Lu f tfeuchtigkeit von 50 %
du r c hg ef ü hr t . Die gewählten Parametereinstellungen je Material sind in den T abellen 4.9 b is
4. 13 auf g ef ühr t.
Der Versuchsaufbau ent sprach dem in Abschnitt 4. 3 , jedoch w ur den die M essung en
ohne parallele Blindw e rtk ompensation ( Abschnitt 4.2 .1 ) du r chgeführt. Zudem f and ein
selbstentwickelt er M ehr wegeverteiler Anwendung – ähnlich der Va lve Select or S wit ch - Box
aus den Homo genitätsunter suchungen ( Abschnitt 3.3.6 ), jedoch mit einer Taktr ate von 4 d -1 –
der es ermöglichte, den P robenahmevolumenstrom von vi er beladenen Prü fkammern
zeitgesteuert zu einem M essg erät (AlphaGUARD) zu lei ten.
Tabell e 3.6 : Pr üfparameter einste llungen bei E xperimenten der Bandbr eitenabsc hätzu ng mi t den
Bauprodukt en Beton 1 und Bet on 2
24,3 L Kammer
45,5 L Kammer
Beladung
0,2 m -1
0,4 m -1
0,8 m -1
1,0 m -1
0,5 m -1
2,0 m -1
Luftwechsel in h -1
0,2
0,7
1,5
0,2
0,7
1,5
0,2
0,8
1,5
0,2
0,7
1,5
0,3
0,7
0,3
0,8
1,5
f lächenspez if ische
Luf td ur c hf l us s r ate
in m h -1
1,2
3,6
7,2
0,6 1,8
3,6
0,3
0,9
1,8
0,2
0,7
1,4
0,5
1,5
0,1
0,4
0,8
M essreihen - Nr .
1
2
3
4
5
6
10
11
12
13
14
15
19
20
22
23
24
Tabell e 3.7 : Pr üfparameter einste llungen bei Experi menten der Bandbreiten abschät zung mit dem
Bauprodukt G ranit
24,3 L Kammer
270 L Kam m er
0,2 m -1
0,4 m -1
0,8 m -1
1,0 m -1
0,5 m -1
1,9 m -1
Luftwechsel in h -1
0,2
0,7
1,5
0,3
0,7
1,5
0,2
0,8
1,5
0,2
0,8
1,5
0,4
0,9
0,4
0,9
f lächenspez if ische
Luf td ur c hf l ussrate
in m h -1
1,2
3,6 7,2 0,6
1,8
3,6
0,3
0,9 1,8 0,2
0,7
1,4
0,7 1,8
0,2 0,4
M essreihen - Nr .
1
2
3
4
5
6
10
11
12
13
14
15
7
8
16
17
3 M aterial und Methoden
– 50 –
Tabell e 3.8 : Pr üfparameter einste llungen bei Experi menten der Bandbreiten abschät zung mit dem
Bauprodukt Lehm 2
24,3 L Kammer
45,5 L Kammer
270 L
0,2 m -1
0,4 m -1
0,7 m -1
1,1 m -1
0,5 m -1
2,0 m -1
0,5 m -1
Luftwechsel in h -1
0,2
0,8
1,5
0,2
0,7
1,5
0,3
0,8
1,5
0,3
0,7
1,5
0,3
0,7
0,3
0,8
1,5
0,4
0,9
f lächenspez if ische
Luf td ur c hf l us sr a t e
in
m h -1
1,2
3,6
7,1
0,7
2,1
4,3
0,4
1,1
2,1
0,2
0,7
1,4
0,5
1,5
0,1
0,4
0,8
0,9
1,9
M essreihen - Nr .
1
2
3
4
5
6
10
11
12
13
14
15
19
20
22
23
24
7
8
3.4.2 Robustheit suntersuchung
Die Robustheit eines P r üfverfahrens ist g egeben, wenn das Messergebnis durch die Änder ung
der Randbedingungen nicht oder nur unw esent lich beeinflusst w ird [ CEN 2008 ] . Die
maßgeblichen Prüfparameter sowie deren Bandbreiten, in denen ein robustes Verhalten des
Prüfverfahrens zu erwarten i st, wurden i m Rahmen der Bandbr eitenabschätz ung aufgrund der
gewählten Prüfbedingungen abgesteckt. Folglich wurde die Robustheit des Prüfverf ahrens
bezüglich sechs Parameter untersucht, die jewei ls einer Gr uppe zugeordnet wurden. Dabei
handelte es sich um die Prüfpar ame ter Kammervol umen (1), flächenspezifischer
Produktbeladungsfa kt or (2), Lu ftwechselrate (3) u nd f lächenspezi f ische Luft durchflussrate (4)
sowie di e beiden Klimaparam eter Lufttemperatur ( 5) und relative Luftfeuchtigkeit (6). Innerhalb
einer Gruppe wurde bis auf die Gruppe 4 und 5 im mer nur ein Parameter v ar iiert. Bezü glich
der Gruppe 4 ( f lächenspez ifisc he Luftdurchflussrate) w ur den die Parameter 2 und 3 variiert ,
um eine konstante flächenspezi f ische Luftdurchflussrate von 1,0 m 3 m -2 h -1 einzustellen. Bei
der Variation der Temperatur (5) w ur de gleichzei tig die relative Luf tfeuchtigkeit verändert, um
eine konstante Taupunkttemperatur und somit einen konstanten W asser gehalt der Luft
einzustellen. Die Bandbrei ten der Prü fparameter w urden entsprechend d er Er gebnisse aus
Abschnitt 4 .5.1 gewählt. Bei den Klimapar ametern w urde sich an möglichen
Innenraumbeding ungen or ientiert. Die Para meterkombinationen sind in T abelle 3.9 aufgeführt.
3.4 Validierung
– 51 –
Tabell e 3.9 : Ü bersicht der Parameterei nstellun gen i m Rah men der Robustheit sanaly se jew eils für die
Bauprodukte Granit und Lehm 1
Nr
variabler
Prüfparameter
Dauer
d
Tempe -
ratur
°C
rel. Luft -
feuch t igkeit
%
Volu -
men
L
Soll - Luf t -
w echsel
h -1
Soll -
Beladung
m 2 m -3
Luftdur ch -
flussr ate
m h -1
1 P r üf k am m er -
volumen
14
23
50
24,3
0,3
0,6
0 ,5
14
23
50
270
0,3
0,6
0,5
14
23
50
1000
0,3
0,6
0,5
2 Beladung
14 / 7
23
50
270
0,5
0,3
1,7
14
23
50
270
0,5
0,5
1,0
14
23
50
270
0,5
1,0
0,5
14
23
50
270
0,5
2,0
0,25
3 Luftwechsel
14
23
50
270
0,3
0,5
0,6
14
23
50
270
0,5
0,5
1,0
14
23
50
270
1,0
0,5
2,0
4
f lächenspez .
Luf td ur c hf l us s -
rate
14
23
50
270
0,3
0,3
1,0
14
23
50
270
0,5
0,5
1,0
14
23
50
270
1,0
1,0
1,0
5 Temperatur
7
18
68 (1)
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
20
60 (1)
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
22
53 (1)
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
23
50 (1)
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
24
47 (1)
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
28
37 (1)
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
6 rela tive
Luftfeucht igkeit
7
23
30
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
23
45
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
23
50
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
7
23
70
1000
0,5 / 0 ,1 5
1,0 / 0 ,6
0,5 / 0,24
(1) Die relative Luftfeuc htigkeit wurde bei dieser Messr eihe so g ewählt, d ass sich ei ne Taupunktt emperatur von
12 °C bezie hungsw eise eine a bsolute Luftf euchtigke it von 10 ,3 g m -3 eins te ll t.
Die Messungen der Gruppen 1 bis 4 w ur den mit Durchflusss zintill ationskamm ern so wi e
dem Versuchsaufbau u nd der Probenahmestrategie , w ie im Abschnitt 4.3 beschrieben,
durchgef ührt. Bez üglich der Klimaparameter in den Gruppen 5 bis 6 w urden Alpha GUARDs
als M essger ät e verwendet und bei der Probenah me erfolgte keine parallele Blindwertmessung
(si ehe Abschnitt 4 .2.1 ). Der Beitrag der Zuluftkonzentration wurde bei diesen Messungen
jedoch geringgehalten, indem möglichst kleine spezifische Luftdurchflussrat en eingestell t
wurden und die gemessenen Radonkonzentrationen entsprechend groß waren. Zur
Konditionierung des Probenmaterials au f das jew e ilige Prüfk lima w ur de di e Probe innerhalb
der Prüfkammer bei erhöhtem Luftwechsel v on 1 h -1 bei dem g ew äh lten Prüfk lima
vorkonditioniert, bis sich die Aus g leichsfeuchte 43 des M aterials eing estellt hat te . Eine
43 W as sergehalt ei nes Baupr odukts , der sich unter definier ten Klim abeding ungen eins tellt.
3 M aterial und Methoden
– 52 –
ausreichende Vorkonditionierung w ar gegeben, w enn sich die relat ive Lu f tfeucht igkeit in de r
beladenen Prüfkammer über einen Zeitraum ca. 24 Stunden um nich t mehr als 0, 1 % änder te.
Die Ausw er tung erfolgte anhand des Vergleichs der Exhalationsraten mit den
Mittelwerten der Messreihen unter Ber ücksichtigung der M essunsicher heit. Da die V arianz
innerhalb der M ess reihen aufgrund unterschiedlich hoher Radona kt ivi tätsk onzentr ationen i m
Gleichgewicht zum Teil sehr stark variierte ( Heteroskedastizität der Daten ) , konnte auf eine
klassisc he Varianz analyse zur Bewertung der Homogenität nicht z ur ückgegriffen werden.
3.4.3 Reproduzier barkeit un d St abilität des Messv erfahrens
Zur wei tere n Prüfung de r Zuverlässigkeit des Prü f verf ahrens w ur de die Repr oduzierbark eit b ei
zwei Exhal ationsrat en bestimmt. Idealerw eise soll te sich auch nach U nt erbrechung einer
M essung , inklusive der Entladung, Vol um enstromkontrolle und e r neuter Beladung nach Abz u g
des Kammerblindw er ts , die gleiche Radonkonzentration in der P r üfkammer einstellen. Zur
Ermittlung der Reproduzierbarkeit wurde die Radonexhalationsrat e der M at erialien Granit und
Lehm 1 f ü nf - beziehungsw e ise sechsfach über einen Zei traum von je s ech s T ag en bestimmt.
Die M ess ung erf olgte mit Durchflussszintillationskammer n, die ent sprechend der
Beschreibung in Abschni tt 4. 3 an eine 270 L- E missionsprüfkammer angeschlossen w urden .
Als Prüfparameter w ur de eine flächenspezifische Beladung v on 1 m 2 m -3 und eine
Luftwechselrate von 0,5 h -1 gewählt.
Zur statistischen Beurteilung der Unterschiede zw ischen den Messung en d er
Radonaktivitätsk onzentr ation wurde eine Varianzanal yse durchgeführt. Dabei handelt es si ch
um einen sta tisti sche n T es t , der pr üf t , ob sic h Er w artungswerte von Zufallsvariablen
verschiedener Gruppen unterscheiden . Explizit w ur de eine einfak toriel le Varianzana l yse
(AN OVA) durch geführt, bei der die Rad onak tivitätskonzentration ( 864 10 - Mi nuten - Messwerte
pro Messreihe) den Faktor und die Messreihen d ie Gruppen darstellen. A ls Prü f größe wird der
sogenannte em p ir is c he F- W ert, de m Ve rhältnis der Varianz der Radon k onzentration zwische n
de n Gruppen zur Varianz der Radonkonzentration innerhalb der Gruppen, ber echnet. Durch
den Vergleich des empirischen mit einem kritischen F - W er t – in Abhängigkeit vom
Signifik anz niveau und den Freiheitsgraden – ist eine Aussag e über die Homogenität der
Me s s w er te zwischen den Gruppen oder die Existenz signifikant er Unterschiede mö glich.
Homogenität liegt vor, w enn der empirische F - W ert kleiner als der kritische F - W ert is t.
3.4.4 Verfahrensvergl eich
Be im Verfahrens verg lei ch wurde überprüft, ob die nach dem entwickel ten dynamischen
Verfahr en bestimmte Radonexhal ationsrat e mit einer nach alte r nativen Verfahren best immten
Exhalationsrate verg leichbar ist . Als Verg leich s v erf ahren wurden die in den A bschnitten
2.4.1 .1 und 2.4 .1 .2 be s chriebenen statischen Prüfverfahren gewählt, da diese mit der
vorhandenen M es stechnik durchführbar w ar en. Bei allen Verfahren wurde die einfache
M aterialst ärk e al s Einbaudi cke angenommen. D as normierte jedoch nicht vali dierte
dynamische Prüfverfahren nach ISO 11665 -9 k onnte nicht untersucht w erden, da h ie rfü r
we i t e r e k ostenintensive Messtechnik und eine zei tauf wändige iterative Erprobung
3.4 Validierung
– 53 –
( Kalibrierung, Sorbentientests , …) des v erg leichs weise komp le xe n Prüfverfahren s notwendig
gewesen wären .
Die Radon - 222 - Ex halat ionsrate n aller in A bs c hni t t 3.3 .1 aufg eführte n Baupr odukte
wurde n nach den dr ei P rüfverfahren bestimmt. Die Bestimmung nach dem dynamischen
Prüfkammerverfahren w ur de in 24,3 L bz w. 45,5 L Emissionsprüfkammern bei
f lächenspez i f ischen Luftdurchf lussrate n von 0,25 bis 0,5 m 3 m -2 h -1 mit Durchf luss -
szintillationsk ammern über einen Zeit raum von ca . einer W oche du rc hg ef ühr t .
Die Prüfung nach der s tatischen Emissions kammermet hode erfol g te in den g leichen
Prü fk a mmern w ie beim dynamis chen Versuch . Die Öff nungen f ür Zu - und Abluft wurden
jedoch m it Schliffstopfen, die zusätzli ch mit PTFE - Dichtband versehen wurden, s o wie m it
Blindkappen verschlossen. Zur M essung der Radonkonzentration k am en hierbei
kamme rinte rn die Messgeräte vom Typ Radon Sc out zum Einsatz .
Die Untersuchung nach dem Emanationsver f ahren erfolgte m it j eweils c a. 250 mL des
zerkleinert en ( < 2 m m Korngröße) und g emäß Abschnitt 3.3 .3 vork onditionierten
Probenmater ial s in v om BfS entwi ckelt en 31 0 mL- Emanationsgefäßen. Die beladenen und
v erschl o ssenen Emanationsgefäße wurden übe r einen Monat nach der Bel adung und dem
Verschluss m i t Szintillationsdetektor en am B f S vermessen. Die Daten z ur spezifischen
Aktivität der Proben w ur de n den Untersuchungen aus Abschnitt 3.3 .5.2 entnommen.
Die unt er statischen Bedingungen bestimmten E xhalationsraten der Materialien aus
Abschnitt 3 .3.1 .6 wurde n von Jann et al. [ 2012 ] na ch Modi f i kation g emäß Anhan g B. 1
übernommen .
Zur statistischen Ausw ertung der nach den v er schiedenen M ethoden ermittelten Radon -
222 - Exhalationsraten wurde eine lineare Reg ressionsanalyse gew äh lt, da davon
ausgegangen wurde, dass die verschiedenen M e thoden prinzipiell gleiche Ergebnisse liefern,
also ein linearer Zusammenhang zw ischen den Messerg ebnissen, die nach diesen M et hoden
bestimmt werden, existiert. Im Speziellen fand eine lineare Regressionsanaly se nach Pass ing -
Bablok [ Passing und B ablok 1983] du rc hg ef ü h rt . Anwendung, da sie robust gegenüber der
Existenz von ei nzelnen Ausr eißern ist , keine Annahmen bezüglich der Verteilung v on
Stichproben oder M ess fehlern verlangt und ei n gängiger Ansa tz in M et hodenvergleichsstudien
ist [ Budd et al. 2013]. Zudem i st dieses Vor g ehen im Ver g leich z ur klassischen linearen
R egressionsanalyse unempfindlicher gegenüber un g leichmäßig über den W ertebe reich
verteilten Messw er ten. So stellt die P robe des Granits einen einz elnen Extrem wert der
Exhalationsrate dar, der bei einer k lassischen linearen Regressionsanaly se einen – i m
Verg leich zu den Proben mit g eringer und mittler er Ex halationsrat e – überp roportional großen
Einfluss auf das E rg ebnis hät te. Bei der Pass i ng - Bablok Re gr essionsa nalyse werden die
Steigung ( 𝐵𝐵 ) und das absolute Glied ( 𝐴𝐴 ) einer linearen Gleichung (Formel 26 ) mit tels nicht
parametrisc her M et hoden angenähert.
𝑌𝑌 = 𝐴𝐴 + 𝐵𝐵𝐵𝐵
(
26
)
𝐴𝐴 = med ian ( 𝑌𝑌 𝑖𝑖 − 𝐵𝐵 𝐵𝐵 𝑖𝑖 )
(
27
)
3 M aterial und Methoden
– 54 –
Die Ste igu ng ( 𝐵𝐵 ) wi r d über den versetzten Median der Steigungen alle r möglic he n
W ertepaare , jedoch unter Ausschluss der Steigungen , die nicht definiert sind oder - 1 ergeben ,
berechnet . Die Größe des Versatzes entspricht dabei der Anzahl der Steigungen di e k leiner
als - 1 si n d . Zusammen mit den Messwerten ( 𝐵𝐵 𝑖𝑖 und 𝑌𝑌 𝑖𝑖 ) und de m r esultierenden A nstieg ( 𝐵𝐵 )
wird das Absolutglied entsprec hend For m el 27 berechnet. Die Prüfung der Linearität, die
Voraussetzung für diese Form der Re g ression sanalyse ist , erfolgte ent sprechend des von
Passing und Bablok [ 1983] angepassten und beschriebenen CUSUM - Test s [van Dobben de
Bruyn 1968] .
Zur optischen Identi f ikat ion v on Ausreißer n, systematischen Abw eichungen s o wi e zu r
Beurteilung der Schwankungsbreite der Abweichungen zw isc hen den M et hoden wurde ein
Bland - Altma n - Di ag r am m [ Altman und Bland 1983; Bland und Al tman 1999] erstellt . Dar in
werden die Di ffer enzen d er Messw ert e zweier M et hoden über deren Mi ttelwert aufg etragen.
3.5 A bschätzung der V erf ahrensunsicherheit
– 55 –
3.5 Abschätzung der V erf ahrensunsicherheit
In diesem Abschnitt wird die Bestimmun g der Radonex halat ionsrate aus Bauprodukten in
dynamisch betriebenen Emissionsprüfkammern dargelegt s o wie die V orgehensweise zur
Bestimm ung der Gesamtunsicherheit der bestimmt en Radonex halationsr ate beschrieben.
3.5.1 Bestimmung der f lächenspezifischen Radonexhalationsrate
Die flächenspezif ische Radon - 222 - Ex halat ionsrate ( 𝐸𝐸 𝐴𝐴 ) ist def iniert als das Pr odukt aus de r
sich in der Kammer ein st ellenden blindw ert bereinigt en Ne tto - Radon - 222 - Aktivitätskonzen -
tra tion ( 𝑐𝑐 ) und der S umme aus der f l ächenspez ifisc hen Luftdurchflussrate ( 𝐵𝐵 𝐴𝐴 ) sowie der
zerfallsbedingt en äquival enten oberflächensp ezifischen Luftdurchflussrate ( 𝐵𝐵 𝐴𝐴 , 𝜆𝜆 ) (For mel 28 ).
𝐸𝐸 𝐴𝐴 = 𝑐𝑐 ∙ ( 𝐵𝐵 𝐴𝐴 + 𝐵𝐵 𝐴𝐴 , 𝜆𝜆 )
(
28
)
mi t:
𝐸𝐸
𝐴𝐴 … f lächenspezif ische Radon - 222 - Exhalati onsrate in Bq m -2 h -1
𝑐𝑐 … blindwertbereinigt e Netto - Radon - 222 - Ak tivitätskonzent ration i n Bq m -3
𝐵𝐵 𝐴𝐴
… f lächenspezif ische Luftdurchf lussrate in m 3 m -2 h -1
𝐵𝐵 𝐴𝐴 , 𝜆𝜆
… zerfalls bedingte äqui valente oberflächenspezif ische Luftdurc hflussrate in m 3 m -2 h -1
Bei Radonmessgeräten, die keine interne Umrechnung der Impulsz ählrate in eine
Aktivitätsk onzentration v or nehmen, ist z unächst die Bruttoa ktivitätsk onze ntration ( µ 𝑗𝑗 ) durch
M ultiplik ation der jeweiligen Impulszählrate ( 𝑁𝑁 𝑡𝑡 −1 ) mit dem im Kalibi erschein hinter leg t en
Empfindlichk eits f aktor ( 𝐸𝐸 𝐹𝐹 ) zu berechnen (v gl. For mel 29 ).
µ 𝑗𝑗 = 𝑁𝑁 𝑗𝑗
𝑡𝑡 𝑗𝑗 𝐸𝐸𝐹𝐹
(
29
)
mi t:
( )
𝑗𝑗 … Bezei chnung der Art der Messung (Baustoffmess ung:
𝑗𝑗 = { }
; Nu l lef f ek t m es s u n g
𝑗𝑗 = {0}
,
Blindwertm essung 𝑗𝑗 = { BW } ; Nulleffekt der Blindwertm essung 𝑗𝑗 = { 𝐵𝐵 𝑊𝑊 , 0} )
µ 𝑗𝑗 … Brutto - Radonkonzentrati on in Bq m -3
𝑁𝑁 𝑗𝑗 … d etek tierte Al phazerfälle im Zeit intervall 𝑡𝑡 𝑗𝑗
𝑡𝑡 𝑗𝑗
… betracht etes Zeitintervall in m i n
𝐸𝐸𝐹𝐹
… Empfindl ichkeitsfakt or der Radonmesstechnik in Bq min m -3
W enn de r Kammerbl indwert v or der M essung eines Bauprodukts in der Kammer mit dem
gleichen Messgerät bestimmt wurde, berechnet sich 𝑐𝑐 als Differenz der ermittelten Brutto -
Radon - 222 - A kt ivitätskonz entrat i on der Bauproduktmessung ( µ ) und der B rutto - Radon - 222 -
Aktivitätsk onze ntration d er Blindw er tmessung ( µ BW ), die mit dem K alibrierfaktor ( 𝜔𝜔 ) des
M essger äts zu e r weitern i st (vgl. Formel 30 , Fall 1). W erden z wei unterschiedliche M ess ger äte
verwendet, wie bei der parallelen Bestimm ung des Blindw erts zur Bauproduk tmessung ,
müssen beide M es sgrößen zunächst bezüglich des G erätenulleffekts korrigiert werden, bev or
𝑐𝑐 durch D ifferenzbildung unter Berüc k sichtigung der Kalibierfaktoren der beiden Messgeräte
( 𝜔𝜔 und 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 bei der Blindwertmessung) berechnet werden kann (Formel 30 , Fall 2).
3 M aterial und Methoden
– 56 –
𝑐𝑐 = � 𝜔𝜔 ( µ − µ BW ) , selbes Messgerät für µ und µ BW
𝜔𝜔 ( µ − µ 0 ) − 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 � µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 − µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 � , zwei Mess geräte für µ und µ BW
(
30
)
mi t:
𝜔𝜔
… Kalibri erfaktor des bei der Bauproduktm essung verw endet en Radonm essgeräts
µ … Mit telwert der 222 Rn - Mess größen der Bauproduktmess ung in Bq m -3
µ BW … Mittel wert der 222 Rn - M ess größen der Bli ndwer tm essung in Bq m -3
µ 0 … Gerätenull effekt des Radonmessgeräts der Bauproduktmessung in Bq m -3
𝜔𝜔 BW
… Kalibrierf aktor des bei der Blindwertmessung verwendeten Radonm essgeräts
µ BW , 0
… G erätenullef fekt des Radonmessgeräts der Bli ndwert m ess ung in Bq m -3
Die flächens pezi f isc he Lu f t durchflussrate ( 𝐵𝐵 𝐴𝐴 ) ist der Quotient aus der Luftw echselr ate
( 𝑛𝑛 ) – die das Verhältnis de s Zuluftvolumenstrom s d er Kam mer ( 𝑉𝑉 ) und dem Kammervolumen
( 𝑉𝑉 ) dars tellt – und der flächenspezifischen Beladung ( 𝑊𝑊 𝐴𝐴 ) – dem V erhältnis von der Fläche ( 𝐴𝐴 )
des in die Ka mmer eingebrachten Probenmaterials zum Ka m mervolumen [EN 16516] .
𝐵𝐵 𝐴𝐴 = 𝑛𝑛
𝐿𝐿 𝐴𝐴
mit (
31
)
𝑛𝑛 = 𝑉𝑉 𝑉𝑉
und (
32
)
𝑊𝑊 𝐴𝐴 = 𝐴𝐴 𝑉𝑉
(
33
)
Als Fläche des Probenm aterials wird nur jene betrachtet, die im verbaut en Zustand zum
Innenraum gerichtet ist. N ach Einsetzen der Formeln 32 und 33 i n 31 berechnet sich 𝐵𝐵 𝐴𝐴 g emäß
Formel 34 unabhängig vom Kammervol umen.
𝐵𝐵 𝐴𝐴 = 𝑉𝑉 𝐴𝐴
(
34
)
Bedingt durch den rad i oak t iven Zer f all des R adons ist im Vergleich z ur VOC -
Emissionsprüf ung eine z usät zliche äquivalente Luft w echselrate bei der Berechnung der
Exhalationsrate zu berück sichtigen, die der Ze rfallskonst ante des R adons ( λ = 0,00755 h -1 )
entspricht. Zur Beibehaltung der Definition der Prü f parameter der EN 16516 44 w urde eine
zerfallsbedingt e äquival ente oberflächenspezifische Luftdurc hflussrate ( 𝐵𝐵 𝐴𝐴 , 𝜆𝜆 ) definiert, die
diese zusätzliche Luftwechselrate berücksichtigt und die auf das freie Kammervolumen ( 𝑉𝑉 𝑓𝑓 )
bezogen ist.
𝐵𝐵 𝐴𝐴 , 𝜆𝜆 = 𝜆𝜆 𝑅𝑅𝑛𝑛 𝑉𝑉 𝑓𝑓
𝐴𝐴
(
35
)
W erden die beiden Luftdurchflussraten (gemäß d en Formeln 34 und 35 ) u nd die Netto -
Radon - 222 - A kt ivitätskonz entrat ion (gemäß Formel 30) in Formel 28 eingesetzt, berechnet
44 Luftw ec hsel und fläc henspez i fische Beladung w erden in d er 16516E N auf das Volum en der leeren
Emissio nsprüf kam mer bez ogen .
3.5 Abschätzung der V erf ahrensunsicherheit
– 57 –
sich die f lächenspezifische Rado n- 222 - Exhalationsrate entsprechend Formel 36 . Sie ist
demnach abhängi g v om Zuluftvolumenstrom und dem f reien Volumen de r
Emi ssionspr üfkammer, der Zerfallskonstante des Radons, der Fläche des Probenmaterials,
den Kalibrierfakt oren de r verwendeten Radonmesstechnik und den jewei lig en Mi ttel werten der
erhobene n Rado n- 222 - M essg röß en (mittler e B rutto - Zählraten, mittlerer Kamm erblindw e rt ,
Gerätenulleff ekt).
𝐸𝐸
𝐴𝐴
=
⎩
⎨
⎧
𝑉𝑉 + 𝜆𝜆 𝑉𝑉 𝑓𝑓
𝐴𝐴 [ 𝜔𝜔 ( µ − µ BW ) ] , selbes Messg erät für µ und µ BW
𝑉𝑉 + 𝜆𝜆 𝑉𝑉
𝑓𝑓
𝐴𝐴 � 𝜔𝜔 ( µ − µ 0 ) − 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 � µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 − µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 �� , zwei Messgeräte für µ und µ BW
(
36
)
3.5.2 Definiti on der E ingangsgrößen, Identifikation der Unsicherheitsquellen
Zunächst werden die Eing angsgrößen 𝑥𝑥 𝑖𝑖 definiert und al le potentiellen Fehl erq uellen, die z ur
Gesamtunsicherheit der Ergebnisgröße beitragen, identifiziert.
3.5.2 .1 Luf tvolumenstrom
Der Zuluftvolumenstrom w ur de je nach Kam mertyp mittels M assenflussr eglern 45 b zw.
Nadelventilen ( vg l. Abschnitt 3.2.1 ) eingest ellt und m it eine m Sei f enfilmströmungsmesser
( Abschnitt 3 .2.5.1 ) üb er pr üf t oder aus der Me s sung der Luftwechselrate n ach der Trac er g as -
M ethode (Abschnit t 3. 2 .5. 2 ) abgeleitet . I n der Fehlerbilanz werden dabei die Genauigkeit der
Volumenstr om m essung und die Stabilität der Volumenstromeinstellung berücksichtigt .
3.5.2 .2 Zer fallskonst ante
Die Zerfallskonstante wurde au s der Halbw er tszeit des Radon - 222 ( 𝑇𝑇 1 2
⁄ ) g em äß Formel 37
berechnet und be t rägt 0 , 00755 h -1 . Da die relative Unsicher heit diese r K onst ante n m i t et wa
80 ppm sehr g ering ist (vgl. Tabelle 2.1 ), wurde sie vernachlässigt.
𝜆𝜆 = ln ( 2 )
𝑇𝑇 1 2
⁄
(
37
)
3.5.2 .3 Fr eies Kammervolumen
Das freie Kammervolumen ( 𝑉𝑉 𝑓𝑓 ) wurde gemäß Formel 38 als Di fferenz aus dem
Kammervolumen ( 𝑉𝑉 ) und dem äußeren Volumen 46 des Pr obenmaterials ( 𝑉𝑉 𝑃𝑃 ) s ow ie ggf. der
vorhandenen Kamm erei nbaut en ( 𝑉𝑉 𝐸𝐸 ) zur Probenplatzi erung berechne t.
𝑉𝑉 𝑓𝑓 = 𝑉𝑉 − 𝑉𝑉 𝑃𝑃 − 𝑉𝑉 𝐸𝐸
(
38
)
45 Verschie dene Geräte die nac h dem Prinzip der ther m isch e Anemometr ie den Luft massenstrom besti mmen.
46 Das Por envolumen der Materi alprobe w ird nicht berücksi chtigt.
3 M aterial und Methoden
– 58 –
3.5.2 .4 Exponi erte Fläche
Die zur Prüfka mmerluft exponi erte Materialfläche wurde du r ch Län g enmessung unter
Annahme einer Quaderform aller Bauproduktproben bes timmt (entsprechend Abschnitt
3.3.5 .1 ). Berücksichtigung findet die Un g leichf örmigkeit de r Baustoffe und die
M essgenauigk eit des Längenmessgeräts.
3.5.2 .5 Kal ibrierfaktor en der Radonmesstechnik
Der Kalibrierfaktor wurde durch Kalibrierung aller Radonmess ger äte a m BfS bei mehreren
Aktivitätsk onzentrationen bestimm t. Die Temperatur - und Luftfeuchtigk eitsabhängi gkeit des
Kalibrierf aktors, w ie von Beck et al. [2009] aufgez eigt, wird au f grund der (bis au f Abschnitt
3.4.2 b z w. 4. 5.2 ) konstant eingestellten Parameterwerte, die nahe an de n Beding ungen bei
der Kalibrierung lagen, nicht berücksichtigt.
3.5.2 .6 M essgröße der Radon - 222 - M ess technik
Bezüglich der Mi ttelwerte der Radon - 222 - Messgrößen werden die z ufälligen
M essabweichung en berücksichtigt, die durc h den s t atistischen Charakter des r adioaktiven
Zerfalls bedingt sind.
3.5.3 Quantifiz ierung der m aßgeblichen Unsicherheitsbeiträge
Im Folgenden w ird beschrieben, wie di e einzelnen Unsicherheitsbeiträge ermittelt w ur den.
Dabei w ur de n die Unsicherheitsbe i t r äg e , die unter Verwendung eines ei nzelnen nicht
rückf ührbar kalibrierten Mes s gerät s oder unter Nutzung von Hersteller t oleranzen bz w.
Literat urw er ten ermitt elt w ur den , mittels Größtfehler abschätzung quantifiziert . Die
Bestimm ung de r Unsicherheitsbeiträge, die sich aus der Berechnung v on M essgr ößen
ergeben, die mit verschiedenen M essg eräten bestimmt wurden, oder die Zusamm enfüh rung
zuvor berechneter Unsicherheitsbeiträge erfolgt e m itt els Gauß‘scher Fehlerfortpf lanzung .
3.5.3 .1 Zul uft volu menstr om
Der verwendete Seifenfilms trömungsmesser hat gemäß Datenblatt sow ie nachgewiesen im
Kalibr iers chien des Vertreibers eine relative Messunsicherheit von maximal 0,5 % ( 𝑢𝑢 𝑟𝑟𝑒𝑒𝑟𝑟 ( 𝑉𝑉 𝑀𝑀 ) ).
Die Stabilität des ein g estellten Volumenstroms an den Emissionsprüfkammern ( 𝑢𝑢 𝑟𝑟𝑒𝑒𝑟𝑟 ( 𝑉𝑉 𝑆𝑆 ) )
wurde über die Standardabw e ichung der W e rte einer M essr eihe bestimmt, bei der über
mindestens eine W o c he reg elmäßig Kontrollen de s Volumenstroms durch gef ührt wurden. Di e
24,3 L sow ie 45,5 L- Kammern w iesen dabei eine Standardabweichung von 1 % au f , während
bei den Kammern mit einem Volumen von 27 0 L eine Standardabweichung von 1,5 %
festg estellt w urde. An den Kammern mit einem Volumen von 1 m³ k onnte der
Zuluftvolumenstr om ni cht di rekt gemessen w er den, sondern m usste m ittels Tracergas -
Luftwechselmessung bestimmt w er den. Dabei w ird das Abklingen einer zuvor eingestellten
N 2 O- Konzentra tion innerhalb der Ka mmer mithilfe eines nichtdispersiven Infrarotsensors
3.5 Abschätzung der V erf ahrensunsicherheit
– 59 –
erfasst. Die Messunsicherheit dieser M es sungen beträgt in der Re g el 3 %. Die U ns icherheit
der Stabilität des Volumenstroms der 1 m³ - Kammer w ir d mit 1,5 % ab g eschätzt.
Die re lative Un sicher heit des Zuluft volumenstroms 𝑢𝑢 𝑟𝑟𝑒𝑒𝑟𝑟 ( 𝑉𝑉 ) ergibt sich durch Addition der
Beträge der relativen Messunsicherheit des M essg eräts und der relativen Unsicherheit de r
Stabilität des eingestellten Volumenstroms.
𝑢𝑢 � 𝑉𝑉 �
𝑉𝑉 = � 𝑢𝑢 𝑟𝑟𝑒𝑒𝑟𝑟 � 𝑉𝑉 𝑀𝑀 �� + � 𝑢𝑢 𝑟𝑟𝑒𝑒𝑟𝑟 � 𝑉𝑉 𝑆𝑆 ��
(
39
)
3.5.3 .2 W andfläche
W ie in Abschnitt 3.3 .5.1 darg estellt, wurde n f ür je den Baustofftyp die Län ge, Breite und T iefe
von mindestens 10 P r oben jewei ls an 3 Stellen des P robenk örpers mi ttels Messschieber
(u(s M ) = 0,03 mm ) oder Stahlmaßstab (u (s M ) = 1 mm) gemessen. Für j ede Di mension s tanden
je Bauprodukt somit mindestens 30 Messw er te zur Verfügung, deren Standardabweichung als
M aß der Unsicherheit der bestimmten mittleren Länge v er wendet w ur de. Durch Addition der
ermittelt en S tandardabweichung und der Messunsicherheit des Längenmessers wurde die
Gesamtunsicherheit der bestimmten Länge ermittelt.
𝐴𝐴 = 𝑦𝑦 ∙ 𝑠𝑠 𝑟𝑟 ∙ 𝑠𝑠 𝑏𝑏
(
40
)
Für 𝑖𝑖 ∈ { 𝑙𝑙 , 𝑏𝑏 }
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑖𝑖 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 � = | 𝑢𝑢 ( 𝑠𝑠 𝑖𝑖 ) | + | 𝑢𝑢 ( 𝑠𝑠 𝑀𝑀 ) |
(
41
)
𝑢𝑢 ( 𝐴𝐴 ) = � 𝜕𝜕𝐴𝐴
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝑟𝑟 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑟𝑟 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 �� + � 𝜕𝜕𝐴𝐴
𝜕𝜕𝑠𝑠 𝑏𝑏 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑏𝑏 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 ��
(
42
)
𝑢𝑢 ( 𝐴𝐴 ) = � 𝑦𝑦 ∙ 𝑠𝑠 𝑏𝑏 ∙ 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑟𝑟 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 �� + � 𝑦𝑦 ∙ 𝑠𝑠 𝑟𝑟 ∙ 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑏𝑏 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 ��
(
43
)
mi t: 𝐴𝐴 … Fl äche in m 2
𝑦𝑦
… Anzahl der eingebrac hten Probenkörper
𝑠𝑠 𝑟𝑟 … Länge der dem Innenraum zugewandte n l ange n Kante des P robenkörpers i n m
𝑠𝑠 𝑏𝑏 … Länge der dem Innenraum zugewandte n k urze n K ante des Probenkörpers in m
𝑢𝑢 ( 𝑠𝑠
𝑀𝑀
)
… Unsic herheit des Längenmessgeräts in m
3.5.3 .3 Fr eies Kammervolumen
Volumen der Emissionsprüfkammern
Die kommerzielle n 1 m³ - K ammern besitzen nach Herstellerangaben ein Kammervol umen von
1000 L mit einer Unsiche r heit von 3 %.
Das Volumen der 270 L- Kammern ( 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅 ) wurde d ur ch Län g enmessung mit einem
Gliedermaßstab unter A nnahm e einer Kom bination dreier ein f acher g eometrischer Körper
( T abell e 3. 10 ) angenähert.
3 M aterial und Methoden
– 60 –
T abell e 3. 10 : Berechnun gsgr undlage d es Vo lumen s der 2 70 L Emissi onspr üfkammern
Tei l
Geometrie
Parameter
Deckel
Kreissegment
Radius des Basiskreises ( 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 ) = 375 mm ± 3 mm ;
Höhe (
𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ
) = 77 mm ± 3 mm
Kamme r
Zylinder
Radius ( 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑟𝑟 ) = 385 mm ± 2 mm ;
Höhe (
𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝐻𝐻
) = 550 mm ± 2 mm
Boden
Halbk re is, der im
Intervall von 0 bi s
𝑠𝑠
𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 um die x - Achse
rot iert wird
Radius ( 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 ) = 20 mm ± 2 mm ;
Mittelkreisr adius (
𝑠𝑠
𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑀𝑀 ) = 365 mm ± 4 mm ;
Parametrisierung:
𝑓𝑓 ( 𝑥𝑥 ) = 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑀𝑀 + � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅
2
− 𝑥𝑥
2
Zur Berücksichtig ung der Volumina der sich innerhalb der Kammer be f indlichen
Edelstahleinbauten zur Probenplatzierung sow ie des Lüfters aus Edelstahl w ur de aus dem
Quotient en aus de m Gew icht der Einbauten von 9509 g ± 2 g und der Dichte des Edelstahls
von 7,9 kg L -1 ± 0,1 kg L -1 (W erk st of f - Nr. 1 .4301, DIN EN 10088 - 1) 47 da s Volumen der
Einbauten ( 𝑉𝑉 𝐸𝐸 ) von 1,20 L ± 0, 02 L berechnet.
Als Gesamtvolumen ergeben sich nach Formel ( 44 ) 272 L ± 6 L. D ie Unsich erheit wurde
in Analogie zu Abschnitt 3 .5.3 .2 gemäß For mel ( 45 ) berechnet.
𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅 = 𝜋𝜋 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ
6 � 3 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅
2 + 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ
2 �
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
Deck el + 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑟𝑟
2 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ
�
�
�
�
�
�
�
Kamme r + 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅
6 � 4 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅
2 + 3 𝜋𝜋𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑀𝑀 + 6 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑀𝑀
2 �
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
�
Bode n � − 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝐸𝐸
(
44
)
𝑢𝑢 ( 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅 ) = � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑟𝑟
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑟𝑟 � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , ℎ � �
+ � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑅𝑅 � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑀𝑀 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝑀𝑀 � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅
𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝐸𝐸 𝑢𝑢 � 𝑉𝑉 𝐹𝐹𝑅𝑅 , 𝐸𝐸 � �
(
45
)
Verifiziert wur de dieses Volumen durch die M es sung des Dru cks und des Volumens
beim H eraussaugen eines T eilvolumens aus der d icht verschlossenen Kammer.
Das Volumen der 45,5 L - K ammer n ( 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢 ) wurde eben f alls durch Längenmessung und
der Annahme zw eier auf einandergesetzter quaderförmiger Körper angenähert. Die Quade r
haben die Ab messungen 260 mm × 250 mm × 30 0 mm sow ie 260 mm × 250 mm × 400 mm.
Die Längen wurden mit ei nem Stahlmaßstab mit einer Unsicherheit von 1 mm g em es s en.
Gemäß den Formel n 46 und 48 besitzen die K ammern ein Volumen von 45,5 L ± 0, 5 L. Da s
Volumen des Ventilators w urde bei diesen Kammern vernachlässigt.
47 Die Uns i cherhe it der an gegebenen Di chte w urde pa uschal mit 0 ,1 kg L -1 abg es chä tzt .
3.5 Abschätzung der V erf ahrensunsicherheit
– 61 –
𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢 = 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 ∙ 𝑠𝑠 𝑇𝑇 , 𝑏𝑏 ∙ 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 + 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 ∙ 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑏𝑏 ∙ 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ2
(
46
)
𝑢𝑢 ( 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢 ) = � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑏𝑏
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑏𝑏 � � + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢
𝜕𝜕 𝑠𝑠
𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 � �
+ � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ2 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ2 � �
(
47
)
𝑢𝑢 ( 𝑉𝑉 𝑇𝑇𝑢𝑢 ) = � 𝑠𝑠 𝑇𝑇 , 𝑏𝑏 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 + 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 � 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 �� + � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 + 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 � 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑏𝑏 ��
+ � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑏𝑏 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ1 �� + � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑟𝑟 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , 𝑏𝑏 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑇𝑇𝑢𝑢 , ℎ2 ��
(
48
)
Das Volumen de r 24,3 L- Kammern w ur de durch Ausliter n des Obe r - und Unterteils des
Ex sikka tors m it W asse r bestimmt. Die Unsicherheit dieser Besti mmungsmethode w ur de mit
1 % abgeschätzt.
Volumen des Probenmaterials
Analog zu A bschnitt 3.5. 3.2 wurde unter zusätzlicher Berücksichtigung d er Materialdick e ( 𝑠𝑠 𝑡𝑡 )
das äußere Volumen der Probenkörper ( 𝑉𝑉 𝑃𝑃 ) sowie die Unsicherheit des Volumens der
Probenkörper berechnet. Das Porenv olumen der Baustoffproben w ur de hierbei vernach -
lässig t.
𝑉𝑉 𝑃𝑃 = 𝑓𝑓 ( 𝑠𝑠 𝑟𝑟 ∙ 𝑠𝑠 𝑏𝑏 ∙ 𝑠𝑠 𝑡𝑡 )
(
49
)
Für 𝑖𝑖 ∈ { 𝑙𝑙 , 𝑏𝑏 , 𝑡𝑡 }
𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑖𝑖 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 � = | 𝑢𝑢 ( 𝑠𝑠 𝑖𝑖 ) | + | 𝑢𝑢 ( 𝑠𝑠 𝑀𝑀 ) |
(
50
)
𝑢𝑢 ( 𝑉𝑉 𝑃𝑃 ) = � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑃𝑃
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝑟𝑟 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑟𝑟 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 �� + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑃𝑃
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝑏𝑏 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑏𝑏 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 �� + � 𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑃𝑃
𝜕𝜕 𝑠𝑠 𝑡𝑡 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑡𝑡 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 � �
(
51
)
𝑢𝑢 ( 𝑉𝑉 𝑃𝑃 ) = � 𝑓𝑓 ∙ 𝑠𝑠 𝑏𝑏 ∙ 𝑠𝑠 𝑡𝑡 ∙ 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑟𝑟 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 �� + � 𝑓𝑓 ∙ 𝑠𝑠 𝑟𝑟 ∙ 𝑠𝑠 𝑡𝑡 ∙ 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑏𝑏 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 �� + � 𝑓𝑓 ∙ 𝑠𝑠 𝑟𝑟 ∙ 𝑠𝑠 𝑏𝑏 ∙ 𝑢𝑢 � 𝑠𝑠 𝑡𝑡 , 𝑔𝑔𝑒𝑒𝑔𝑔 � �
(
52
)
mi t:
𝐴𝐴
… Fl äche in m 2
𝑓𝑓 … Anzahl der ei ngebrachten Probenkörper
𝑠𝑠 𝑟𝑟 … Länge der dem Innenraum zugewandte n lange n K ante des Probenkörpers in m
𝑠𝑠 𝑏𝑏 … Länge der dem Innenraum zugewandte n k urze n K ante des Probenkörpers in m
𝑠𝑠 𝑡𝑡 … Dick e des Probenkörpers in m
𝑢𝑢 ( 𝑠𝑠
𝑀𝑀
)
… Unsic herheit des Längenmessgeräts in m
Bestimm ung de r Unsicherheit des freien Kammervolumens
Die Bestimmung der Unsi cherheit des freien Kam mervolumens (Formel 38 ) er f o lg t e n ac h der
M ethode der Gauß‘schen Fehlerfortpf lanzun g entsprechend den For m eln 53 und 54 .
𝑢𝑢 2 � 𝑉𝑉 𝑓𝑓 � = � 𝜕𝜕𝑉𝑉 𝑓𝑓
𝜕𝜕𝑉𝑉 � 2 𝑢𝑢 2 ( 𝑉𝑉 ) + � 𝜕𝜕𝑉𝑉 𝑓𝑓
𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝑃𝑃 � 2 𝑢𝑢 2 ( 𝑉𝑉 𝑃𝑃 ) + � 𝜕𝜕𝑉𝑉 𝑓𝑓
𝜕𝜕 𝑉𝑉 𝐸𝐸 � 2 𝑢𝑢 2 ( 𝑉𝑉 𝐸𝐸 )
(
53
)
𝑢𝑢 � 𝑉𝑉 𝑓𝑓 � = � 𝑢𝑢 2 ( 𝑉𝑉 ) + 𝑢𝑢 2 ( 𝑉𝑉 𝑃𝑃 ) + 𝑢𝑢 2 ( 𝑉𝑉 𝐸𝐸 )
(
54
)
3 M aterial und Methoden
– 62 –
3.5.3 .4 Kal ibrierfaktor en der Radonmesstechnik
Die Unsicherheit des Kalibrierfaktors der M ess geräte ist den Kalibrierscheinen z u entnehmen.
Tabelle B. 2 im Anhan g B.1 gibt eine Übersicht über die Kenngrößen d er Kalibrierung der
Radonmesstechnik.
Bei den meisten durch geführten Messungen w urden Radon - 222 - Aktivitätsk onzen -
trationen gemessen, die unte rhalb des Kalibrierbereichs der M essg eräte la gen. Die
Kalibrierung zeigte aber eine gut e Linearität des Kali br ierf aktors all er Messsysteme im Bereich
von 250 Bq m -3 bis in den geringen kBq m -3 - Bereich. Unter der Annahme der Linearität im
gering en K onzentrationsbereich wurden daher gem essene Konz entrat ionen unte rhalb des
Kalibierbereichs mit dem Kalibrierfaktor erw eit ert, der bei de r gerin g sten Referenzkonze n-
tration ermitt elt w ur de. Bez üglich der Messunsicherheit führt dies beim AG1944 zur
Verzerrung. Da für dies es Messger ät keine K alibrierung im Bereich v on 250 Bq m -3 v orlag,
musste auf den Kalibrierfaktor für eine Radon - 222 - Akti vitätskonzentration von ca. 1, 6 k Bq m -3
mit entsprechend ger in ger Messunsicherheit zurückgegriffen werden, der al lerdings deutlich
genauer bestimmt werde n k onnte als ein Kalibrierfaktor in der G rößenordnung v on 250 Bq m -3 .
3.5.3 .5 M essgröße der Radon - 222 - M esstechnik
Bei den M ess geräten, die direkte Aus kunft über die dete ktierten Zerfallsimpulse ( 𝑁𝑁 ) pro
Zeitintervall ( 𝑡𝑡 ) geben und bei denen die Ü berführung der Zählrate in die Akt ivi tätsk onzen -
tration über einen Emp f indlichkeitsfakt or ( 𝐸𝐸 𝐹𝐹 ) vollz o g en w ird, wurde die Unsi cher heit über di e
St andardabweichung der Poisson - Verteilung bestimmt . W e rden w ie beim AlphaGUARD nur
Aktivitätsk onzentrationen aus g egeben und besteht keine sichere Be ziehung zwischen
Aktivitätsk onzentration u nd Zählrate, muss au f die Standardabw eichung des M itt elwerts der
Ein zelmesswerte zurückg egriffen werden. Für die Bestimmung der Unsicherheit des
Kammerblindwerts, der nicht parallel z ur M es sung miterfasst wurde, sei auf Abschnitt 4 .2.1
verwiesen.
𝑢𝑢 ( µ ) =
⎩
⎪
⎪
⎨
⎪
⎪
⎧
� 𝑁𝑁 𝑗𝑗
𝑡𝑡
𝑗𝑗
𝐸𝐸𝐹𝐹 , bei zäh lender M e ssun g
�
1
𝑦𝑦 ( 𝑦𝑦 − 1 ) � ( µ
𝑖𝑖
− µ � )
2
𝑦𝑦
𝑖𝑖 =1 , be i nich t zählender Mess un g
(
55
)
mi t: 𝑁𝑁 𝑗𝑗 … Anzahl der detekt ierten Impulse im Zeitint ervall 𝑡𝑡 𝑗𝑗
𝑡𝑡
𝑗𝑗 … Z eiti ntervall in m in
𝐸𝐸𝐹𝐹 … Em pfindli chkeitsfak t or der Radon m es stechni k in Bq min m -3
𝑦𝑦 … Anzahl der Ei nzelmessungen
µ 𝑖𝑖
… Messwert der i - ten E inzelmess ung in Bq m -3
µ �
… arithm etischer Mitt elw ert all er m Einzelm essungen in Bq m -3
3.5 Absch ätzung der Ver f ahrensunsicher heit
– 63 –
3.5.4 Berechnung der kombinierten Standardunsicherheit
In diesem Schritt werden die in den vorangegangenen Schritten ermittelten Beiträge zur
Standardunsicher heit der Ergebnisgröße g emäß Formel 57 zusammen g efasst.
𝐼𝐼 = � � 𝑉𝑉 , 𝑉𝑉 𝑓𝑓 , 𝐴𝐴 , 𝜔𝜔 , µ , µ BW � , V erwe ndung eines M es sgerät s
� 𝑉𝑉 , 𝑉𝑉 𝑓𝑓 , 𝐴𝐴 , 𝜔𝜔 , 𝜔𝜔 BW , µ , µ 0 , µ BW , µ BW , 0 � , Ve rwendung zw ei er Messgerä te
(
56
)
𝑢𝑢 2 ( 𝐸𝐸 𝐴𝐴 ) = � � 𝜕𝜕 𝐸𝐸 𝐴𝐴
𝜕𝜕𝑖𝑖 � 2 𝑢𝑢 2 ( 𝑖𝑖 )
𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖
(
57
)
– 64 –
– 65 –
4 Erge bniss e und Diskus sion
4.1 Eignungsprüfung der Radon Messtechnik
In diesem Abschnitt werden die M esser gebnisse der Untersuchungen z ur Ident ifikation
geeignet er Radon m essgeräte dargestellt, deren m ethodisches Vorgehen in Abschnitt 3 . 1.4
dargelegt wurde.
4.1.1 Betri ebs w ei se der Radonessgeräte
Die in Abschnitt 3.1.4.1 beschriebene inte rne Refer enzmessun g ergab unter den
verschiedenen M es sgeräten eine mittlere Rado n - Aktivitätskonzentration von 120 Bq m -3 mit
einer geringen relativen Standardabweichung von 8 %.
W urden die a kt iv durchst römten Messgeräte extern an die Kammer an g eschlossen und
die Zerfallsst rec ke zur T horondiskriminierung entfernt, ergab sich mit einer relativen
Standardabweichung von 20 % die größte Vari abilität der M ess werte. Erwartungsg emäß
überschät zten die M essg eräte AG und DSK di e Radon - 222 - A ktivi täts konz ent ration, da dies e
Alphazerfälle nuklidunspezifisch det ektieren und von den Bauprodukten als Quelle nicht zu
vernachlässigende Mengen an Radon - 220 48 abgegeben werden. Die ver gleichbaren W erte
der passiven, stets kammerintern betriebenen Messgeräte vom Typ RSC zeigen an, dass die
Prüfbedingungen weitestgehend verg leichbar waren. Auffällig war der im Vergleich zur
Referenzmessung deutliche Minderbefund des Messgeräts RTM, welches bedingt durch sein
Messprin zip auch ohne Zerfallsstreck e parallel die Radon - 222 - sowie die Radon - 220 -
Aktivitätsk onzentration bestimmen k ann.
W ird die Zer f allsstrecke bei ex terner, s augender Betriebsw eise vor di e M es sger äte
gesc hal tet, nähern sic h die M ess w erte der aktiv en M essger äte den 120 Bq m -3 der
Referenzmessung an, je doch unterschätzen die M essg eräte AG2226, D SK64 und w eiterhin
das Gerät RTM die Radonkonzentration um durchschnittlich 16 %. Diese Minderbef unde sind
durch die Anordnung der Probenahmepu mpe bedingt, bei der das P robenahm esystem,
bestehend aus der Zerfallsstreck e, dem Folgeproduktfilter und der M ess zelle des M essg eräts,
im Unterdruck durchströmt w ird. Zur Generierung des Probenahmevolumenstr oms muss
folg lich ein Unterdruc k erz eugt werden, der groß g enug ist , um den Druck verlust de s
Probenahmesystems zu überwinden sowie um die erwünschte Str ömungsgeschwindi gkeit zu
erreichen . Dieser Unterdruc k ist groß g enug, damit g eringe M eng en Umgebungsluft an den
Verbindungsstellen in das Probenahmesystem eindring en können. Die Undichtigkeit kann
entsprec hend der Ergebnisse in Abbil dung 4 .1 v ermieden werden, w enn die Probenahme -
pumpe mit einem kurzen S chlauch an die Prü f kamm er an ges chlossen w ird ( geringer
saugs ei tiger Druck verlus t) und das Mes ssystem – bezogen auf die Umgebung – im Überdruck
durchströmt wird. Bei dieser Probenahme z eigen sowohl AG als a uc h DSK m it der
Referenzmessung vergleichbare , jedoch leicht er höht e Radon - 222 - A kt ivitätskonzentrationen.
48 Bei der ex ternen M essung oh ne Zerfal lsstre cke (mit einem c a. 1, 5 m langen Prob enahmesch lauch) z ei gte da s
M es sgerät RT M eine Radon - 2 20 - Aktivität sko nzentration v on ca. 1 40 Bq m -3 .
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 66 –
Der Anstieg ist auch in d en Messdaten der intern platzierten RSC - Messgeräte zu verz eichnen,
liegt j edoch aufgr und ihrer g eringen Empfindlichkeit innerhalb ihrer st at i st i sc h en
M essunsicherheit. M ög liche Erklärungen hier f ür sind die V ariabili tät der Zul uftkonzentr ation
und nicht vollständig identische Prüfbedingungen, da die U nt ersuchung zu einem spät eren
Zeitpunkt st attfand.
Ab bildung 4.1 : P arallele Radon - 22 2 - A ktivitätskon zentrat ionsmess ungen unter A nwendung v er sc hi e -
dener Probena hmestrategi en (▲: entgegen der Datenb eschriftun g handelt es si ch um Mess w erte int er n
platzi erter Messgeräte als P lausi bilit ätskontrol le de r Daten extern an geschlossen er Messg eräte ;
Fehlerba lken zeigen die 1 σ - Standardab weichun g der Netto - Radon - 2 22 - Aktiv itätskonzentr ation )
Vorteil dieser Pr obenahmeanordnung ist, dass höchstens kleine M eng en zu
beprobender Luft in die Umgebung abgegeben werden, wodurch der Probenahmev olum en -
strom, jedoch nicht die Konzentration im P robenahmesystem , sinken k ann. M essg eräte, in
denen die Probenah mepumpe fest verbaut ist , können z war au f einen drückenden
Pumpenbetrieb modifiziert werden, im Rahmen di es er Arbeit wurde da rauf jedoch verzichtet.
4.1.2 Verglei chbarkeit im re levanten Messbereich
Die Messergebnisse der Gerätevergleichsmessungen im Konzentrationsbereich von ca. 17
bis 370 Bq m -3 z ur Unters uchung der Empfindlichkeit und Vergleichbarkeit sind in den
Abbildungen 4 . 2 (absolut) und 4.3 (relativ z um Mittelw ert) dar gestellt. Bis auf weni g e
Ausnahmen lie f er n die M es sger äte im R ahmen ihrer M essunsicher heit über den gesamten
Konzentrationsbereich vergleichbare Messw er te, was f ür eine erfolgreiche Kalibrierung sowie
für ein lineares Verhalten der Detektoren auch i m geringen Konzentrationsbereich spricht.
Dennoch zeigen sich eini ge systematische Abhängigkeiten.
0
20
40
60
80
1 00
1 20
1 40
1 60
1 80
in t e rn, sa uge nd,
mi t Z e rf a l l sstrecke
ex t er n , sau gen d,
o h n e Z e rf a ll sst re cke
ex t er n , sau gen d,
mi t Z e rf a l l sstrecke
e xt e rn , d rü cke n d ,
mi t Z e rf a l l sstrecke
222
Rn A k t ivitä t s k onz e ntr a t ion in Bq m
- 3
A G 194 4 A G 222 6 D SK6 4 R TM RS C 562 RSC 746 RS C 747
R TM: ni c ht m ögli ch
AG1944: ni ch t ve rfü g b a r
4.1 Eignungsprüfung der Radon M esst echnik
– 67 –
Ab bildung 4.2: Mit sieben Mess geräten g emessene Rad onkonzentr ation während fü nf Beladung s -
szenar ien (▲ : entgegen d er Datenbes chriftung handelt es si ch um Me sswerte intern pl atzier ter Messgeräte
als Plaus ibilitätskont rolle d er Daten extern ang eschlo ssener Messger äte; Fehler balken zeig en die 1 σ-
Standardab w eichun g der Netto - R adon - 222 - Akt ivit ätskonzentratio n)
Ab bildung 4.3 : Prozentua le Abweichung v on der mit sieb en Messger ät en besti mmten mittleren Rad on -
222 - A ktiv itätskonz entration bei f ünf v erschi edenen B eladungsszenar ien (▲ : entgegen der Daten -
beschriftu ng hand elt es sic h um Mess werte inter n platzierter Messgeräte als Plau sibilitätsko ntro lle de r
Daten exter n angeschlo sse ner Messgeräte; Fehlerba lken zeigen d ie 1 σ- Stan dardabweichung d er Netto -
Radon - 22 2 -Aktiv itätskon zentr ation)
0
50
1 00
1 50
2 00
2 50
3 00
3 50
4 00
4 50
ca . 3 5 0 Bq / m³ ca . 2 5 0 Bq / m³ ca . 1 5 0 Bq / m³ c a. 70 B q/ m ³
222 Rn - A k t i v i t ä t s k o n z e n t r a t i o n i n B q m - 3
A G 194 4 A G 222 6 D SK6 4 D SK9 9 RS C 562 RSC 746 RS C 747
0
50
1 00
1 50
2 00
2 50
3 00
3 50
4 00
4 50
ca . 3 70 Bq / m³
(e xt e rn )
ca . 2 50 Bq / m³
(e xt e rn )
ca . 1 60 Bq / m³
(e xt e rn )
c a. 70 B q/ m³
(e xt e rn )
222 Rn - A k t iv it ä t s k onz e nt r a t ion in B q m - 3
0
5
10
15
20
25
c a. 17 B q/ m³
( i nt er n )
c a. 17 B q/ m³
(e xt e rn )
-3 0
-2 0
-1 0
0
10
20
30
40
37 0 ( ext ern) 25 0 ( ext ern) 16 0 ( ext er n) 7 0 ( ex t er n ) 1 7 ( ex t er n )
pr oz e nt ua le A bw e ic hung v on de r m it t le r e n
g emessen en 222 Rn -A k ti v i tä ts k on ze n tr atio n
m it t le r e 222 Rn - Ak tivitä t s k onz e nt r a tion in Bq m - 3
A G 194 4 A G 222 6 D SK6 4 D SK9 9 RSC 562 RSC 746 RS C 747
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 68 –
Die intern betriebenen M essg erät e vom Typ RSC bestim mten im Mittel ca. 5 %
überdurchschnitt liche K onzentrationen. Bei den akt iven M essg eräten zeigten A G2226 un d
DSK64 unterdurchschnittliche und DSK99 stets leicht überdurchschnittliche W e rte an. Di e
W erte v on AG1944 bew egt en sich i m mer nahe des Mi ttelwerts aller Messgeräte. E in Verg leich
der Daten der extern an gesc hlossenen M essgeräte mit denen de r inter n pl atziert en RSC u nd
AG Messgeräte zei gt, dass diese Abweichungen keinen Undichtigkeiten geschuldet sind , im
Gegensat z z u den Untersuchungen zur Be t riebsw eise in Abschnitt 4.1.1 . Es besteht die
Möglichk eit , dass die systematischen Abhängi gkeit en durch die Un sicher heit bei der
Bestimm ung de s Kalibrierfaktor s he r vorgerufen w erden. Durch eine Ein f ügung eines zweiten
Kalibrierf aktors je M essgerät, der auf den vorliegenden M ess ungen basiert, ließen sich di e
Abhängigkeiten j edenfalls deutlich reduzieren. Aufgrund mang elnder Kenntnis über den
wahren W ert der Radona ktivitätskonzentrat ion w urde dieser Faktor jedoch n icht ein gef ührt und
mit der Unsicherheit des bestimmten Kalibrierfaktors gerechnet.
Die prozentual größten Abw eichung en wiesen die internen Messungen mit den
Durc hflu ssszint illatio nska mmer n auf. Hie r zei gen sich im Verg leich z um Mi ttelwert ca. 30 %
überbestimmte Radon - 22 2 - Akt ivitätskonzentrationen. Dieses Verhalten ließ sich bei spiels -
weise bei einer Nulle f fektmessung reproduzieren und w ar nicht direkt der internen M ess ung
gesc hulde t, sondern der Positionierung des Messgeräts während der M essung . Bei der
kammerinternen Messung w urde die Durchflussszintill ationsk ammer horiz ont al in di e Kammer
gelegt, während sie bei der externen Messung vertikal an einem Stativ eingespannt wurde.
Bei der horiz ontalen Anordnung st eigt, w ie in Abbildung 4.4 zu sehen, die A nzahl der gezählten
Impulse geringer Leuchtintensität bezi ehung sweise geringer Kanalnumme r (bis zum Kanal 60 )
deutlich an. Da bei der Berechnung der Radon k onzentration die ab dem Kanal 35 au f wärts
gezählte Anzahl an Impulsen proportional zur Radonkonzentration ist, ergab sich eine
Überbestimmung der Radonaktivitätskonzentration. Die erhöhte Anzahl gezählter Impulse im
Bereich niedriger Kanalnummern ist mit hoher W ahrscheinlichke it durch einen e r höhten
Rauschpegel des Phot om ultipliers bedingt . W i e beispielsweise H ak ama t a et a l. [2007]
zusammenfasst, sind Photom ultiplier empf indlich g egenüber einer Vielzahl von
Einflussfakt oren. Bez üg lich der Lageabhängigkeit kann dies beispielsw eise – trotz einer
Abschirmung der DSK – die Orientierung zu M ag netf eldern, w ie dem Magnetfeld der
M agnet rührkupplung der Emissionsprü fk ammern oder de m Erdmagnetf el d, sein. Besonders
empfindlich sind hierfür große Photomultiplier in head - on K onfiguration – so wie der
verwendete mit einem Dur chmesser von 51 mm [Hamamatsu Pho t onics K. K. 2016] . E i n
Einfluss der Nähe zum Probenmater ial, das eben f alls Beta - und Gamma - St r ah lu ng em i t ti er t,
wurde mit der externen Nulleff ektmessung der v er tikal angeordneten Durch f lussszintillations -
k am m er D SK 99 ausgeschlossen . Bei dieser Unt er suchung wurden in der N äh e d er D SK 99
Granitfliesen platziert, die abe r zu keiner Erhöhung de r Zählrat e de r Szintillat i o ns k am m er im
Bereich ger inger Leuchtintensität en führten.
4.1 Eignungsprüfung der Radon M esst echnik
– 69 –
Ab bildung 4.4 : Impulshö henvert eilung der Durchfluss szintil l at ion skam mern bei der in t ernen (horiz ontale
Lage) und exter nen (ver tikale L age) Kamm ermes sung ( links) s owie Reprod uktion des lageabhän gigen
Verhalten s bei einer Nul leffektmess ung (recht s) ( die g estrichelte v ertikale Li nie kenn zeichnet die geringst e
Kanalnum mer , die für die Bestimmung d er R a don - 2 22 - A ktiv itätskonz entration ver w end et wird – Beginn de r
ROI)
Vor allem im geringen Konz ent rationsbereich unterschieden sich die M essger äte
aufgrund der unterschiedlichen Emp f indlichk eiten bezü g lich der s tatistischen
M essunsicherheit, die bei gegebener Zähldauer (I ntegrationszeit) erzielt wird. Um in mö g lichst
kurzer Zeit Messw ert e mit gering en statistischen M essunsicher heiten zu g enerieren, fanden
bei den M es sungen an dynamisch betriebenen VOC - E missionsprüfkammern die
empfindlichen Gerät e v om Typ Al phaGUARD sowi e die Durchf lussszintillationskammern
Anw endung.
4.1.3 Laborint erne Bes t immung des Gerätenulleffekts
Aufgrund der geringen Radonkonzentrationen, die Bauprodukte unter dynamischen
B edingungen in de r Prüfk a mmer erzeugen, ist die g enaue Kenntnis über die Höhe des
Gerätenulleff ekts äußer st bedeutsam. E rste Testmessungen z eig ten, dass de r in den
Kalibrierscheinen bei vielen Geräten verzeichnete W e rt von ≤ 5 Bq m -3 unzureichend ist.
Ebenf alls bei den DSK, der en Null effekte in der Region von 20 bis 30 Bq m -3 exp li zi t
angegeben sind, wurden Abw eichung en identifiziert, die im routinemäßigen Kalibrierbereich
von über 1 k Bq m -3 untergeordnet, im Zu sammenhang mit den Pr üf beding ungen i n dieser
Arbeit jedoch sehr bedeutsam si nd.
W erden die häu f ig zu gr oßen W erte de r Kalibrierscheine verwendet, ergeben sich in
Abhängigkeit von der Luftwechselrate meist z u geringe oder ne g ative E xhalationsrat en bz w.
Ne tto - A kt ivitätskonzentrationen. Abbildung 4.5 zeigt beispielhaft diesen Zusamm enhan g bei
Verwendung eines fi kt iv en Materials mit einer flächenspezifischen Ex halat ionsrate von
0
0
DS K6 4 hor i zont al D SK6 4 ve rt i ka l DS K9 9 hor i zont al D SK9 9 ve rt i ka l
0
4
8
12
16
20
0 50 10 0 15 0 20 0
I m pul s a nz a hl pro K a na l pro 2 4 h
K an al
be i ca. 17 B q m
- 3
0
4
8
12
16
20
0 50 10 0 15 0 20 0
I m pul s a nz a hl pro K a na l pro 2 4 h
K an al
be i N ulle ff e ktm e ssung
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 70 –
5 Bq m -2 h -1 bei einem Bel adungsf aktor v on 1 m 2 m -3 und einem um 3 Bq m -3 zu groß
bestimmten Gerätenulleffekt.
Ab bildung 4.5 : Modell hafte Dar stellun g d es Einflu sses ei nes um 3 Bq m -3 überbest im mten
Gerät enulleff ekts auf di e gemessene R adonkon zentratio n und Radonexhalat ionsr ate
Aufgrund des in Ab bil dung 4.5 darg estellten Zusammenhan g s w urde der
Gerätenulleff ekt w ie bei der Kalibrierung der M es sgeräte (Abschnitt 3. 1. 3 ) laborinter n mit u m
mehr als einen Monat geal tert er sy nt hetischer L uf t aus D ruckg asflaschen bes t immt. Hi erbei
wurden die Geräte AG und RSC i nt ern in einer 45,5 L Emissionspr üfkam m er platziert und die
DSK aufgrund der in Abschnitt 4 .1.2 f estgestellten Lageabhängigk ei t ohne Probenahme -
pumpe extern an die Ablu f töffnungen angeschlossen. Diese Untersuchungen w urden über den
Verlauf des Promotionsv orhabens mehrf ach mit t rockener sow ie mit au f 50 % relative
Luftfeucht igkeit be f euc ht et er gealterter synthetischer Luft durchgeführt. In Tabelle 4.1 sind die
Erg ebnisse der M es sungen aufgeführt.
Tabell e 4.1 : Labor interne G erätenulleff ektmess ungen zwi schen 20 15 und 2 017 mit befeucht eter und
unbefeu chteter gealt erter sy nthetischer L uft sowie mit u nterschied lich er Inte grationszeit
G er ät
Gerätenulleffekt in Bq m
-3
± 1σ - St andardab w eichung
August 2015
0% r. F.
3,6 Wochen
Juni 2016
50% r. F.
2,9 Wochen
Juli 2016
0% r. F.
3,8 Tage
Juli 2017
50% r. F.
5,7 Tage
Juli 2017
0% r. F.
4,7 Tage
AG1944
1,65
±
0,06
2,35
±
0,07
1,74
±
0,16
AG2226
1,51
±
0,04
2,87
±
0,05
1,45
±
0,10
1,88
±
0,08
1,76
±
0,09
DSK64
26,84
±
0,16
27,38
±
0,18
27,5
±
0,5
27,4
±
0,4
26,8
±
0,4
DSK99
14,97
±
0,13
15,53
±
0,14
15,6
±
0,4
15,10
±
0,27
14,90
±
0,29
RSC562
6,5
±
0,4
7,2
±
0,4
8,8
±
0,8
6,3
±
1,1
RSC746
6,1
±
0,4
7,2
±
0,4
RSC747
13,8
±
0,6
16,5
±
0,7
20,7
±
1,3
20,0
±
2,0
-4
-2
0
2
4
6
0 1 2 3
f l ä che ns pe z .
222
Rn - Ex h a -
l a t i ons ra t e i n B q m
-2
h
-1
Luf t w e c hs e l ra t e i n h
-1
tats äc hl ic he Ex hal ations r ate sc heinbar e Ex ha l ati ons r ate
-5
0
5
10
15
20
0 1 2 3
222
Rn - Akti vi tä ts ko n z e n -
t ra t i on i n B q m
-3
Luf t w e c hs e l ra t e i n h
-1
tats äc hl ic he Konz en tr ation s c hei nbar e Konz ent r at i on
4.1 Eignungsprüfung der Radon M esst echnik
– 71 –
Bis auf die Gerätenulleff ektmessung im Juni 2016 mit befeuchteter Lu f t ist der
Gerätenulleff ekt der a ktiven M essg eräte zeitlich stabil. So schw anken die einzelnen
M essungen der Messgeräte vom T yp AG ca . ± 0,2 Bq m -3 und die der DSK ca. ± 0, 4 Bq m -3
um ihren Mittelwert. Bei der Messung im Juni 2016 zeigen jedoch vor allem die Geräte vo m
T yp A G – und unter diesen vor allem der AG1944 – er höhte Nulle f f ekte . Beim AG1944 k önnte
dies durch die Akkumula tion des lan g lebigen alphastrahlenden Radon f olgeproduk ts Blei - 210
aufgrund der Messung hoher Radon k onzentrationen im Zuge der Versi egelungsversuche
(Abschnitt e 3.3.4 und 4 .4.4 ) bedingt sein. Diese w ur den zw e i Monate vor der
Nulleff ektbestimmun g durchgeführt und verursachten eine Radonex posit ion des Dete k tors von
260 k Bq h m -3 , wa s z. B. einer eineinhal bjährigen M essung einer Konzent ration von 20 Bq m -3
entspricht. Den E ff ekt kompensiert der AG hal bj ährlich (am 1. Januar und am 1. Juli) durch
einen Algorithmus, bei dem in e rster Näherung pr o 1 MBq m -3 h -1 Radon - 222 - Exposition
ca. 0, 7 Bq m -3 v om Gerätenulleff ekt abgezogen werden. E ine zusätzl iche Fehlerq uelle könnte
die Verwendung eines langen Silikonschlauchs zwischen Druckgasflasche und
Bef euchtun gseinheit sein, der für Radon per meabel ist [Honi g et al. 1998 ] , und somit konnte
gegebenenfalls Radon aus der U mgebungslu f t den g ealterten synthetischen Luftvolumen -
strom kontaminieren. Für die Messungen davor fand ein PTFE - Schlauch und f ür alle folgenden
M essungen ein Kupf errohr Verwendung. De r Anstieg beim RSC747 w a r wie bei m AG der
Exposition hoher Radon konzentr ationen bei statischen Messungen g eschuldet, w obei die ses
Gerät keine Kompensation v erwendet.
Zur Berechnung von Netto - Radon - 222 - A kt ivitätskonzentrationen wurden in Abhängig -
keit vom Zeitpun kt der Messung die M ess werte de r Langzeitnulleff ektm essung vom Au g ust
2015 sowie der Messung vom Juli 2017 m it be f euchteter Luft v er wendet. Für ein Prüfverfahren
sollte der Nulleffekt in Abhängi gkeit von der Radonex posit ion des Detektors re gelmäßig und
unter gleichen Beding ungen wi e zur Baust offprüfung (mit be f euc hteter Luft) stattfinden. Eine
Definit ion de r Regelmäßigkeit bedarf w eiterer Un tersuchungen mit variabler Expositionshöhe.
Ein jährlicher bzw . halbjährlicher Rhythmus e rscheint jedoch sinnv oll. Bezüg lich des Ein f lusses
der Luftf euchti gk eit auf die verschiedenen Detekt ortypen sei au f Beck et al. [2009] verw iesen.
Ein möglicher An teil des W assers zur Befeuchtu ng auf den Kammerblindwert wird in Abschnitt
4.2.2 untersucht.
4 Ergebnisse und Dis kussio n
– 72 –
4.2 Eignungsprüfung der VOC - E missionspr üfka mmern
In diesem Abschnitt wurde überprüft, ob sich V OC - Em i s s ionspr üfkammern generell zur
Bestimm ung der Radonexhalationsrate aus Bauprodukten eignen. Da es v ie lerlei P aralle len
zur Bestimmung der Emission anderer Verbindungen aus Materialien g ibt, wurde hier
besonders die Quantifizierung und Ko mpensation der Radona k t ivi tätskonzentration einer
leeren Prüfkammer, dem so g enannte n Blindw e rt, untersucht, der sich i m W esentlichen aus
der Radonkonzentration des verwendeten Gasstroms z ur Erzeugung einer Luftwechselrate
sowie dem W a sser zur de f inierten Befeuchtung dies es Gasstroms zusammensetzt.
4.2.1 Blindwert variabilität und Kompensation
Die angenommene geringe Radonaktivitätskonzentration der Zuluft der Emissionspr üf -
kammern und die sich damit er gebenen geringen Kammerblindw er te bestätigten sich unter
Verwendung der Gerät enulleff ekte der Kalibrierscheine z unächs t scheinbar. Unter Berüc k -
sichtig ung der laborin tern bestimmten Gerätenulleffekte (Abschnitt 4.1 .3 ) zeigten sich j edoch
du rchaus relevante Kammerblindw ert e. In Tab elle 4.2 sind die E rgebnisse der Bli ndwert -
messungen hinter den dr ei genutzten Luftaufbereitungssystemen zusamm engefasst.
Tab elle 4.2 : Hintergrundkon z entr ation in der Druckluftv ersorgung de r Emissionsprüf kammern
Druckluft -
aufberei -
t ung
Messgerät
Dauer
Wochen
Netto - 222 Rn -
A ktivitäts -
konzentration
Bq m -3
Standardabweichung
der 1 0 m in
M esswerte
Bq m -3
der 3 h
M esswerte
Bq m -3
des
Mi ttelw erts
Bq m -3
Raum 000
AG2226
20,3
3,6
4,9
2,4
0,04
Raum 003
DSK 64
13,8
4,6
10,8
3,5
0,09
Raum 101
AG1944
1,7
8,3
6,1
2,2
0,15
AG2226
1,7
8,3
5,7
2,0
0,14
Je nach Raum ergab s ich eine mitt lere Nett o - Radon - A k tivitätskonzentr ation zw ischen
ca. 3 bi s 9 Bq m -3 . D ie Va riabilität, die deutlich obe rhalb der statistischen M essunsicher heit de r
M essger äte bei einer konstanten Konzentration liegt 49 , ist nicht dem Ort geschuldet, sondern
durch eine zei tliche Schw ank ung der Radonkonz ent ration der Zul uf t bedingt. Di es k onnte sehr
deutlich bei der Lan gzeitmessung der Radonex halationsr ate des B auprodukts Beton 1 mit dem
M essger ät AG1944 gezeigt werden, während zeitlich parallel di e Blindwertunt ersuchung im
Raum 000 durch g eführt wurde. Die beid en nulleff ektbereinigten Zeitreihen der
Radonaktivitätsk onzentr ation (Netto - Aktivitätskonzentration) sind in Abbildung 4.6 gegenüber -
ge stellt . Sow ohl die Konzentrat ionszeitreihen der Blindwertmessung al s auch die der
Exhalationsmessung zeigen zeitlich sowie betragsmäßig verg leichbare Schw ank ungen 50 , die
49 M it einem I ntegr ations intervall von 12 h wiesen die Messw erte der Nul leffektme ssung ein e Standar dabw eichun g
von ± 0,3 Bq m -3 auf . Bei der Blindw ertmessung zeig ten sich mit ± 2,1 Bq m -3 siebe nfach größere W er te.
50 Die Sta ndardabw ei chunge n der gleite nden M ittelwerte üb er 12 Stunde n beträgt für die B lindw ertmessung
2,2 Bq m -3 und für d ie Ex halationsmes sung 2, 3 Bq m -3 .
4.2 Eignungsprüfung der VOC - E miss ionsp rüfka mmern
– 73 –
jedoch einen Versatz au f weisen. W ird die D ifferenz der beiden Zei tr eihen gebildet, er gibt s ich
eine Zeitreihe geringer zeitlicher Variabilität 51 , die dem Beitrag des Bauprodukts zur
Radonkonzentration in der Kammer bez iehungsweise dem erw ähnt en Versatz der Zeitreihen
entspricht.
Ab bildung 4.6 : Zeitlich er Verlauf d er Radon aktiv itätsk onzentration einer B etonpro be bei par all eler
Beprobung der Zuluft d er Kammer s ow ie di e Differenz beider Zeitre ihen (d argestellt ist jeweils der gleitend e
Mittel w ert üb er 12 Stunde n der Messdat en mit ein er zeitlichen A uflösun g von 10 Minut en)
Vor allem f ür Kurzz eitmessung en kann die R adonkonzentration der Zulu ft aufgrund der
steilen zeitlichen Konz entrationsgradient en v on bis zu 0,44 Bq m -3 h -1 nur mit erhöhter
Unsicherheit über die mitt lere Radon k onzentration einer Langzeitmessung abgeschätzt
werden. Zur g enauen Messung un ter dynamischen Prü f bedingungen ist es daher no twendig,
den Blindwert zu eliminieren. Dies kann entweder durch die Verwendung von g ealterter Luft
aus Druckgasflaschen oder eine in t ensive Fil trat ion geschehen. A lternativ kann, wie i n
Abbildung 4.6 g ezeigt, der Bli ndw ert dur ch eine Parallelm essung der Radonaktiv itäts -
konzentr ation de r Zuluft kompensiert w erden. Das heißt, dass bei der Bauproduktmessung au f
die bauproduktbedingte Radonk onzentration ein Bl indwert addiert ist, der wie der Gerätenull -
effekt abgezogen w er den muss. Andernfalls ergeben sich in Analogie z um Gerätenulleffekt
( Abbildung 4 .5 ) in Abhängigkeit der spez ifischen Lu f tdurchflussrate variable Ex halationsraten .
Für die Verwendung gealterter Luft aus Druckgasf laschen, w ie sie bei der Best immung
des Gerätenulleffekts verw endet wird, hat den Vor teil, dass von der Radonfreiheit des Zulu f t -
volumenstroms ausgegangen werden k ann. Durch die M essung mit einem M essgerät ohne
Differenzmess ung kann bei g egebener Messdauer die g eringste Messunsicherheit erreicht
werden. Bei der g roßmaßstäblichen Anw endung an Prüfinstituten, die nach IS O 16000 -9 ode r
EN 16516 Emissionsp r üf ungen durchführen, z eig en sich j edoch Li m itierungen. So mus s
zunächst ein wei teres Luft versorgungssystem f ür di e Pr üfkammern installiert w er den, das Luft
51 Bezogen auf d ie Standar dabw eichung der g leitenden M ittelw erte.
0
5
10
15
20
25
30
35
0 1 00 2 00 3 00 4 00
222
Rn - A k t iv it ä t s k onz e nt r a t ion in B q m
- 3
V ersu ch sd au er i n h
Ba u p ro d u kt me ssu n g Bl i n d w e rtmessu n g Di f f ere nz
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 74 –
aus einer zentralen D ruckgasf laschenstation z u den Kammern transportiert. Je na ch
Kammervolumen, Luftwechselrate und Kammer - beziehungs w eise Prüfungsanzahl ergeben
sich schnell Luftdurchsätze, die einen hohen personellen Au f wand zum Druckgasflaschen -
wechsel beziehungsweise die Installation großer Gasflaschenbatterien bedürfen 52 . Zudem
müssen Lagerkapazitäten zur Alterung der Druckgasflaschen bereitgestellt w erden.
Über die Option der Filterung der Luft kann keine Aussage getroffen werden. Aktivkohle
oder Silicagel ersc heinen al s geeignetes S orbens ( Abschnitt 3. 2. 2 ) . Bezüg lich der
Praktikabilität und der Dimensionierung, die abhängig vom Luftdurchsatz und der
Radonaktivitätsk onzentr ation der Zuluft ist, müssen wei tere Untersuchungen durchgeführt
werden. Gegebenenfalls bedarf es einer Kü hlung des Sorbens z ur Steigerung des
Sorptionsvermögens.
Für die vorliegende Arbei t wurde die M et hode der Blindwertkompensation über die
parallele M es sung der Radonaktivitätsk onzentr ation der Zul uft gewähl t. Diese M et hode
erscheint am praxistauglichst en , da unter den gegebenen B edingungen an den Prü f institut en
nur ein weiteres Radongasmessgerät benöti g t wird. Dabei ist die M ess ung an einer Stelle im
System ausreichend, da di e Zuluftk onzentration nach der Druckluftaufbereit ung de r
Außenluftkonzentration ents pricht. Nachteilig bei diesem Vorgehen ist die mit steigender
Radonaktivitätsk onzentr ation zunehmende statistische M essunsicherheit beziehungsweise
die steigende benö tigte M essdauer aufgr und de r Differ enzbil dung. Zudem bedarf es einer
gewissen M essdauer, um den Blindw er t ausreichend genau zu quantifizieren ( Abschnitt 4.5.4 ) .
Da bei den M ess ungen zur Prüfung der Homogenität sowie bei den M e ssung en z ur
Identif ikation relevanter Prüf parameter (Abschnitte 3.3.6 und 3.4 .1 ) die Radonk onzentration
der Zuluft noch nicht parallel erfasst w urde, wurde bei diesen Messung en au f den
Langzeitmittelwert der Radonz uluf tk onzentration i m Raum 000 von 3,6 Bq m -3 zurückgegriffen.
Bezüg lic h der M es sunsicherheit des M itt elwerts wurde die Annahme getr of fen, dass übe r ein
Integrat ionsinterval l von dr ei Stunden im Rahmen der Messunsicherhei t von annähernd
konstant en Radon k onzentrationen ausgegangen w er den kann. Als Unsicherheit des
Blind werts w urde die Standardabweichung der 20 - w öchig en Zeitreihe mit einer
Integrat ionszei t von drei Stunden heran g ezogen. Mit 2,4 Bq m -3 ist diese Unsicherheit jedoch
vergleichsweise groß. Wurde der Blindwert nur über einen Teil de r Messung parallel
mitbestimmt, wurde der parallel gemessene Blindw er t nur anteilig für den Zeitraum, in de m er
gemessen wurde, abgezogen.
4.2.2 Einfl uss des W asser s z ur Befeuchtung auf den B lindwert
Der Einfluss des v er wendeten aufbereitet en VE - W a ssers z ur Befeuchtung der Z ulu f t auf den
Blindwert der Kammer wurde aus den Nulleffektmessungen im Juli 2017 (siehe Tabelle 4.1)
der Durchf lusssz intillationsk ammern mit trockener und befeuchtet er Luft (Abschnitt 4.1.3 )
52 Gängige Dru ckgasflas c hen f assen ein Volu men von 50 L bei einem Druck v on 200 b ar, w as im entspannt en
Zustand e inem Gasvolu men von ca. 10 m 3 entspri c ht. Be i einer Prüfun g in einer 1 m 3 - K ammer w erden zur
Einstellu ng einer konsta nten Radonk onzentr ation 6 m 3 L uft benötigt. Bei e inem Luftw echsel v on 0,5 h -1 r eicht die
restlich e Luft in der Dr uckga sflas che für ein e Prüfda uer von led iglich 8 h. Bei V erw endung einer 270 L- Ka mmer
erw eitert sich die mögli che Prü fd auer mi t einer Flas che auf c a. 2,6 Tage.
4.2 Eignungsprüfung der VOC - E miss ionsp rüfka mmern
– 75 –
abgeleitet. Es wurden lediglich die M ess werte der ZnS( Ag) - Sz intillationsk ammern verwendet .
B edingt durch ihr M essprinzip sind diese , ander s als Dete kt oren, die ein el ek trisches Feld im
M essvolumen erzeug en , sehr unempfindlich gegenüber de r Variation der Luftf euchtigkeit und
Temperatur [ Beck e t al. 2009] .
Die Differenz zw ischen der Nulle f f ekt - M essung mit auf 50 % r. F. befeuchteter Lu f t zur
M essung mit trockener Luf t lag bei m M essg erät DSK64 bei ( 0, 6 ± 0,8 ) Bq m -3 und beim
M essger ät DSK99 bei ( 0,2 ± 0, 4 ) Bq m -3 . Die stat istische M ess unsicherheit ist bei diesen
M essungen g rößer als di e gemessene Di ff erenz z wischen bef euchteter und troc kener Luft. Es
wird daher angenommen, da ss der E influss des au f bereiteten VE - W as s er s auf d ie
Radonkonzentration sehr klein ist und vernachlä ssigt werden kann .
4.2.3 Dichtheit der Prüfkammern
Die Dichtheit der für das Pro j ekt gefertigten Emissionsprüfkammern w ar ent sprechend
Abschnitt 3.2.4 in einem Volumenstrombereich von ca. 45 mL m in -1 bis 2000 mL min -1
gegeben, wenn auf dem Flansch eine Dichtung aus PE - Schaum aufgelegt w urde sowie wenn
der Grundkörper und der Deckel mindestens an jeder Ecke des Flansch e s mit einer Parallel -
Schraubzwinge ( Spannh and 5030 , F a. Hekus Spannelemente e. K. , Messel , Deutschland)
miteinander verbunden w urden. Die M ess werte der Durchflussmessungen sind in T abelle 4.3
auf g ef ühr t .
Die Daten sind vor allem im nied rigen Durchflussbereich sehr konservativ , da die
verwendeten Massenflussmesser einen sehr viel höher en Kammerinnendruck g eneriert en , al s
er beim normalen Kammerbetrieb mi t langem Ablu f tschlauch zum Abz ug herrschen w ür de.
Tabell e 4.3 : Mess daten der Dichtheit süb erprüfung der 45,5 L- Emi ssionsprüf kammer n
Zuluft volumenstrom
in m L m in -1
A b luft volumenstrom
in m L m in -1
Verlust
in %
Überdruck
in mbar
44 ,0
43,5
1,1
3,1
100,3
100,0
0,3
6,4
203,3
201,5
0,9
8,3
500
498
0,4
1,3
1000
998
0,2
2,6
2000
1994
0,3
5,3
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 76 –
4.3 Versuchsaufbau und Probe nahm estrategie
Als Resultat der E rg ebnisse aus den Untersuchungen zur Radon m esstechnik und zu den
Emissionsprüfk ammern (Abschnit te 4. 1 und 4. 2 ) wurde der in A bbildung 4.7 dargestellte
Versuchssaufbau gewählt sowi e eine Probenahmest rategie abgeleitet, die beim Großt eil der
M essungen in dieser Arbeit Anwendung fand.
Im Zentrum steht eine VOC - Emissionsprü fk am mer (Abschnitt 3.2 .1 ) entsprechend der
Vorg aben de r ISO 1600 0 - 9 beziehungsweise der EN 16516. In ihr w ird bei einer k onstanten
Temperatur von (23 ± 1) °C mit aufbereiteter ( siehe Abschnitt 3.2 .2 ) und auf (50 ± 5) % r. F .
befeucht eter Außenl uft eine variierbare Luft w echselrate generiert. Da die Radon - 222 -
Aktivitätsk onzentration der Außenlu f t zeitlich v ar iiert, w ird diese mittels eines zweiten
M essger äts parallel zur Bauproduktmessung mitbestimmt. Die Emissionsprüfkammer wird mi t
dem Probenmaterial unter Beachtung eines definierten flächen - oder massenspezifischen
Produktbeladungsfakt ors bel aden. Als Fläche wird hierbei nur die im ein g ebauten Zustand
zum Innenraum gerichtete Fläche betrachtet. Somit sind flächen - und massenspezifische
Exhalationsraten über die Einbaudicke und die Dichte ineinander überführbar. Eine
Versiegelung von Schmal - und Rüc k enflächen ist aufgrund geringer M aterialdick en
beziehungsweise angenommener W and s tärken ( einfache M at erialdicke trägt zur Exhalation
bei) und langen Diffusionslängen nicht no twendig (Abschnitt 4.4.4 ).
Ab bildung 4.7 : Versuchs aufbau und Probe nahmestrategi e (1 Vorfilter, 2 K ompressor, 3 Druckluft aufbe -
reiter, 4 Sch w ebekör per - Dur chfluss messer mit Nad elventil (SDN) zur Ei nstellung des wasserdamp fge -
sättigten Luftstrom s , 5 S DN zur Einstellung des trockenen Luf tstrom s , 6 Luftbe feuchter, 7 st atischer
Mischer , 8 SDN zur Einstellu ng des Volumenstrom s für die Blind wertmessung, 9 Rad onfolgeprodukt filt er,
10 Radonm essgerät z ur Best immung des Bli ndwerts, 1 1 beladene Emi ssionsprüfk ammer mit V entilat or,
12 Proben ahmepump e, 13 Zer fallsstre cke, 14 Ra donmessg erät für die Baupro duktmessung)
A ußenl uf t
A bl uf t
1
2
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
9
14
3
4.3 Versuchsaufbau und Probenahmestrategie
– 77 –
Die Probenahme erfolgte mit ei nheitlichen gasdichten Membranpumpen, die saugseitig
über einen möglichst kur zen Schlauch mit der Emissionsprüfkammer verbunden w urden. Alle
weiteren Bestandteile des Probenahme - und M es ssystems w urden druckseitig an die Pumpe
angesc hlossen. Somi t wird der vor der Pumpe herrschende Unterdruck geringg ehalten und
die Gefahr de s Ansau g ens von Außenl uft an Schlauchverbindungsst ellen ist m inimiert. Als
Schlauchmaterial kam primär PVC und an den Pumpen im geringen Maß Silikon (ca. 10 cm
zum Anschluss der Folgeproduktfilter ) zum Einsatz. Obg leich Silik on einen geringen
Diffusionswiderstand f ür Radon dar stellt [ Honig et al. 1998], sind Di f fusionsprozesse bei den
vorherrschenden Strömungsgeschwindigkeiten im Schlauch g ering. Zwi schen der
Probenahmepumpe und dem Radonmessgerät wurde eine Zer fallsstr ecke in For m eines 50 m
langen PVC - Schlauchs (Außendurchmesser: 6 mm, I nnendurchmesser: 4 mm) z ur Dis krimi -
nierung kurzlebiger Radonisotope geschalt et. Di ese Dimensionierung erlaubt e es , bei dem
gewählten Probenahmevolumenstrom v on 80 bis 100 ml min -1 die beprobte Luft u m 7 bis 8
Halbwertszeiten des Isot ops Radon - 220 z u alt ern, w as die Radon - 220 - Aktiv itätsk onzentration
um 99 % reduzi ert e.
Mit der Probenahme beziehungswei se der M es sdatenauswertung wurde e r st begonnen,
nachdem sich eine konstante Radonkonzentration in der Kammer eingestellt hat. De r zeitlich e
Radonkonzentrationsverlauf in der dynamisch betriebenen Prüfkamm er berechnet sich analo g
zu einem dis kontinuierlich betriebenen idealen Rühr k esselreaktor, in dem ei ne Reaktion erster
Ordnung m it konstanter Quellstärke abläuft ( Formel 58 ).
𝑐𝑐 ( 𝑡𝑡 ) = 𝑐𝑐 𝐺𝐺𝐵𝐵 � 1 − 𝑒𝑒 − ( 𝑛𝑛+𝜆𝜆 ) 𝑡𝑡 � + 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
(
58
)
mi t:
𝑐𝑐
… Radonakt ivitätskonzent ration i n Bq m -3
𝑐𝑐 𝐺𝐺𝐵𝐵 … Radonaktivi tätskonzentrat ion im Gleic hgewicht i n Bq m -3
𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 … Radonk onzentrati on der Zuluft in Bq m -3
𝑛𝑛 … Luftwechselrat e in h -1
𝜆𝜆 … Zerfall skonstant e des R adons in h -1
𝑡𝑡
… Zeit i n h
Zur Einstellung einer A usgleichskonzentr ation ( zu über 99 % ) bedarf es demnach etw a
fünf vollständig er Lu f twechsel des Prüfk ammervolumens. Auf die Ableitung der Ausgleich s-
konzentr ation m ithilfe ei ner nichtlinearen Kurv enanpassung wurde aufgrund ausreichend
großer Luftwechselraten (kurze Dauer des Anstiegs) und nur un genau erfassbarer
Kon zentrat ionsanstiege v erzichtet. De r Einfluss des Lu f twechsels auf die Dauer de r
Einstellung der Ausgleichskonzentration ist in Ab bildung A. 3 im Anhan g A. 2 dargestellt.
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 78 –
4.4 Materialcharakterisierung
4.4.1 Maße, M asse und D ichte der konditioniert en P robe
Die durchschnittlichen erhobenen Maße, M assen s owi e die ber echneten zum Innenraum
exponierten Flächen und die Dichten der vorkonditioniert en Proben m aterialien sind in
Tabelle 4.4 aufgeführt. Bei Baustoffen mit einer unregelmäßigen Oberfläche, wie den
Probenmaterialien aus L ehm, sind teilw eise deut liche Abw eichung en der gem essenen Län g en
zu den v om Hersteller angegebenen Nennmaße n zu v er zeichnen. Zudem sind die M aße bei
solchen M aterialien mit den ang ewendeten M et hoden nur anzunähern. Eine Berechnung der
exponierten Fläche oder des Volumens ist daher nur mit erhöhter U nsicherheit möglich. Die
M asse der Probe läss t sich hin g egen m it geringem Aufwand v erg leichsweise genau
bestimmen. Eine rein m assenspezi f ische Bet rachtung der Exhal ationsrat e i st damit g eringeren
Unsicherheiten unt erw or fen. Muss jedoch aus der massenspezifisch bestimmten Radon -
exhalationsrate eine flächenspezifische Exhalationsrate berechnet werden, bedarf es einer
M essung der Dichte des Probenmaterials und der Annahme einer Einbaudicke im Modell raum .
Zudem ist die f ehlerfreie Über f ührbarkeit der massenspezifischen in eine f lächenspezi f ische
Exhalationsrate nur mö glich, wenn entw eder die Diff usionslänge des be t rachteten M aterials
groß im Vergleich zur Dicke des M at erials im verbauten Zustand ist oder anderenfalls die
M aterialdick e bei der Prüfun g der des ein g ebauten Materials entspricht.
Tabell e 4.4 : Maße, Masse und Dichte des konditi onierte n Probenmate rials (gr a u: Pr obenmateria l aus dem
Al tbestand der BA M)
Pro -
be
An -
zahl
Länge
in mm
Brei te
in mm
Ti ef e
in mm
expon. Fläche
in cm ²
Masse
in g
Dichte
in kg m -3
Be1
10
100,2
±
0,1
100,2
±
0,1
98,8
±
0,7
100,4
±
0,2
2454
±
47
2475
±
69
Be2
10
100,2
±
0,1
100,3
±
0,1
98,8
±
0,6
100,6
±
0,2
2390
±
31
2405
±
49
Gi
10
666,0
±
2,3
500,0
±
1,8
80,0
±
0,2
3330
±
18
22122
±
55
830
±
9
Gr
10
250,6
±
0,3
200,2
±
0,4
19,6
±
0,2
501,9
±
1,5
2584
±
37
2627
±
72
Ka
10
240,1
±
0,2
114,7
±
0,3
71,1
±
0,4
170,6
±
1,2
3668
±
43
1875
±
39
LB
10
100,3
±
0,1
100,3
±
0,1
99,4
±
0,6
100,5
±
0,1
1671
±
21
1673
±
32
LBB
2
237,6
±
0,5
114,7
±
0,7
70,9
±
0,8
168,3
±
2,2
2262
±
54
1171
±
50
Le08
10
259,0
±
2,4
121,0
±
4,3
65,9
±
2,5
170,6
±
8,1
1378
±
42
668
±
76
Le18
10
238,3
±
0,8
114,9
±
1,7
71,8
±
1,0
171,1
±
3,0
3493
±
74
1777
±
95
LeK
2
242,8
±
1,1
115,3
±
0,4
66,2
±
1,0
160,7
±
2,9
2231
±
9
1204
±
30
LeP
2
239,8
±
0,3
115,0
±
0,2
21,4
±
0,4
275,7
±
0,7
945
±
30
1606
±
83
LeS
2
236,3
±
0,7
116,2
±
1,6
70,7
±
0,3
167,0
±
1,1
1286
±
19
663
±
23
Zh
2
237,4
±
0,6
112,8
±
0,6
110,4
±
0,9
267,9
±
1,9
2639
±
1
892
±
13
Zk
2
240,9
±
0,3
116,4
±
0,7
72,3
±
0,4
174,1
±
1,1
4380
±
40
2161
±
44
4.4.2 Spezifische A kti vität
Die Er gebnisse der spez if ischen Aktivitätsm essung (Absc hnitt 3.3 .5.2 ) der verwendete n
M aterialien s ind in Tabelle 4.5 aufg elistet. Das Verhältnis von Radium - 228 und Thorium - 228
zeigt die Existenz des radioa kt iven Gleich gewichts der Thorium - Reihe und s omit die
Äquivalenz von Thorium - 226 und Thorium - 228.
4.4 Materialcharakt erisierung
– 79 –
Tabell e 4.5 : Ü bersicht der Mes sunge n der spezifisc hen Akti vit ät (grau: Probenmater ial aus de m
Al tbestand der BA M)
Pro -
be
An -
zahl
Spezifische A kti vität in Bq kg -1 TM
RP 112
Index
K- 40
Ra - 228
Th - 228
U- 238
Ra - 226
Pb - 210
Be1
3
400
±
20
32
±
2
33
±
1
49
±
3
43
±
2
19
±
2
0,45
Be2
3
500
±
20
34
±
2
35
±
2
38
±
3
37
±
2
29
±
3
0,46
Gi
3
13,4
±
1,9
2,4
±
0,5
2,3
±
0,2
10
±
2
5,4
±
0,5
8,3
±
0,9
0,03
Gr
3
1310
±
50
64
±
3
64
±
3
260
±
20
220
±
10
200
±
10
1,48
Ka
3
330
±
20
10,1
±
0,7
10,5
±
0,3
22
±
2
12
±
1
12
±
2
0,20
LB
3
360
±
20
19,6
±
1,1
20,3
±
0,8
34
±
2
23
±
1
21
±
2
0,30
LBB
1
688
±
40
66
±
5
52
±
3
52
±
4
0,73
Le08
3
500
±
20
39
±
3
43
±
2
48
±
5
43
±
2
46
±
5
0,52
Le18
3
530
±
20
39
±
2
38
±
1
34
±
3
34
±
2
28
±
3
0,48
LeK
1
468
±
33
30
±
4
25
±
2
27
±
3
0,39
LeP
1
373
±
30
21
±
3
17
±
2
20
±
3
0,29
LeS
1
334
±
26
29
±
3
21
±
2
27
±
2
0,33
Zh
1
479
±
33
37
±
4
33
±
2
27
±
3
0,45
Zk
1
843
±
42
58
±
5
42
±
3
37
±
4
0,71
Zur Beurteilung der M esswerte wurde der Indexwert entsprechend EU - E mpfehlung
Radiation Protection 11 2 (RP 112) [ European Commission 1999] für die verschiedenen
Baupr odukte berechnet. Er dient der Bew ertung der Exposition des Menschen durch
Gammastrahlung von Bauprodukten. Ist dieser W er t k leiner als 1, ist bei Bewohnern eines
M odellraum s 53 , der ausschli eßlich aus dem M at erial besteht, davon ausz ugehen, dass eine
baupro duktbedingte externe Dosis von 1 mSv a -1 nicht überschritten wird.
𝐼𝐼 = 𝑓𝑓 𝐾𝐾 − 40
3000 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝑘𝑘𝑘𝑘 + 𝑓𝑓 𝑅𝑅𝑅𝑅− 226
300 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝑘𝑘𝑘𝑘 + 𝑓𝑓 𝑇𝑇ℎ − 232
200 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝑘𝑘𝑘𝑘 ≤ 1
(
59
)
Zur Kontr olle der Radioa k tivität von Baumaterialien werden dabei zwei Schw ellen w erte
fes tg elegt. W ird die so g enannte F reistellungsgrenze von 0,3 mSv a -1 ( 𝐼𝐼 ≤ 0,5 ) unterschritten,
sind keine w eiteren Kontrollen notwendi g. Im Ber eich von 0,3 bis 1 mSv a -1 bedarf e s wei t erer
Kontrollen. Diese Schwellenwerte sind f ür großflächig eingesetzte Materialien wie W and -
bildnern gültig. Für dünnflächig oder g eringfügig eingebrachte Materialien, w ie Fliesen oder
Platten , sind höher e In dexwerte von 𝐼𝐼 ≤ 2 bez iehu ngs w eise 𝐼𝐼 ≤ 6 zuläss ig [European
Commission 1999] .
Unter den verwendeten M aterialien bef anden sich zehn unterhalb der
Freistellung sgrenze v on 0, 5 und drei z wi schen 0,5 und 1. Der Granit wie s eine n I ndexw er t von
ca. 1 ,5 auf und überschritt dam i t die Ungleichung 59 . J edoch kann dieser Ba ust off als M ater ial
53 Aufent hal t szeit: 7000 h a -1 , H intergrund: 50 nGy h -1 , Volum en: (4 × 5 × 2,8) m 3 , Ei nbaudic ke: 20 bz w. 3 cm,
Dichte: 2350 bz w. 2600 kg m -3 (z weite Ziffer stellt die A usna hme eine s dünnfl ächig eing esetz ten Materials dar).
4 Ergebnisse un d Disk ussion
– 80 –
mit g eringer Einbaudicke ang esehen werden und liegt damit unterhalb der Freistellungsgrenze
dieser Gruppe von 2. E nt sprechend der RP 112 kann es sich s om it bei allen ausgewählten
M aterialien um anwendbare Baupr odukte handel n.
Des W eiteren w ur de untersucht, ob ein Zusam menhang zw ischen der spezifisc hen
Akt ivität d es Nuk lids Rad ium - 226 und der dynamisch gemessenen E xhalationsrate (nach
Abschnitt 4.3 ) e xistier t. W ie in Abbildung 4.8 dargestellt, besteht unter Be trachtung aller Daten
ein linearer Zusammenhang. Dieser ist jedoch statistisch nicht zuv er lässig, da di e M esspunk te
sehr ungleich über die x - Achse verteilt sind und der hohe Messw er t des Granits a ls ge wichtig e r
Hebel fungiert. W ird der G ranit nicht berücksichtigt, zeigt sich mit einem Best immtheitsmaß
von 0,02 kein linearer Zu s ammenhang mehr.
Ab bildung 4.8 : Zusam menhan g zwis chen der mass ensp ezifisch en Radon exhalat io nsrate und der
spezifi schen R adium - 226 -Aktivität (d ie Li nien ste llen di e li neare n Regr essionsge raden dar – s chwarz:
Berücksic htigung al ler Daten; ro t : Ausschlus s der Grani tprobe)
4.4.3 Homogenit ätsuntersuc hung
Für jedes der f ünf untersuchten Materialien wurden ents prechend dem in Abschnitt 3 . 3.6
beschriebenen Vorgehen Teilproben identif iziert, de ren Radonexhalat ionsrat en relative
Standardabweichungen von max imal 13,1 % aufw eisen. In den Abbildungen 4.9 bis 4. 13 sind
die ermittelten individuellen Exhalationsrat en je M at erial dargest ell t. Alle relevanten
M essdaten k önnen Anhang C. 1 entnommen werden. Aufgrund der überw i eg end se hr k ur ze n
Beprobungsinter vall e s owie der Blindw er tk ompensation übe r den Mittelwert der
Langzeitblindwertmessung (Abschnitt 4.2 .1 ) is t di e Unsicherheit m it ca . 2 b is 4 Bq m -2 h -1 sehr
hoch.
Tabelle 4.6 gibt eine Zusammenfassung der im Rahmen der Ho mog enitätstests
durchgef ührten Radon exhalationsmessung en. Für die Grundgesamtheit sowi e die
LeK
LeS
L BB
Zk
LeP
Zh
Le18
Ka
Be 1
Be 2
LB
Gi
Le08
Gr
y = 3, 02x - 43, 52
R ² = 0, 90
y = 0, 41 x + 31, 71
R ² = 0, 02
0
1 00
2 00
3 00
4 00
5 00
6 00
7 00
0 50 1 00 1 50 2 00 2 50
massen sp ezi fi sch e 222 Rn - E xh al at i o n srate i n
m Bq k g - 1 h - 1
sp ez i f i sch e Ra 226 - A k t iv it ä t s k onz e nt r a t ion in B q k g - 1
4.4 Materialcharakt erisierung
– 81 –
entsprec hend Abschnit t 3.3.6 ausgewählte Teilprobe w ur den der Mittelw ert und die
Standardabweichung gebildet sowi e die mit tlere Unsicherheit der Bestimmung der
Radonexhalationsrate berechnet.
Tabell e 4.6 : St atistis che Ken nwert e der ermi tte lten f lächensp ezifi schen E xhalatio nsrat en der
Grundgesamt heit der unters uchten Baustoffp ro ben und der ermittelt en homoge nen Teilprobe n
Ma -
t er i al
Grundgesamtheit bzw .
Stichprobe
homogene Teilprobe
Messun -
sicherheit
An -
zahl
Mi ttel -
wer t
Standard -
abweichung
An -
zahl
Mi ttel -
wer t
Standard -
abweichung
Mitt el alle r
M essungen
Bq m -2 h -1
Bq m -2 h -1
%
Bq m -2 h -1
Bq m -2 h -1
%
Bq m -2 h -1
Be1
25
9,2
3,7
40,0
10
11,6
0,9
7,4
3,7
Be2
25
5,5
3,3
58,8
10
7,2
0,7
10,0
3,6
Gr
40
33,4
7,7
23,1
12
36,3
1,4
3,8
2,1
Le08
44
6,3
0,8
13,1
29
6,3
0,8
13,1
0,9
Le18
40
16,4
1,5
9,3
8
16,0
0,2
1,3
2,5
Die Grundgesamtheiten der beiden Betonproben zeig t en hierbei die größten relativ en
Standardabweichungen unter den unte r suchten M ater ialien. Dies ist jedoch nicht unbedingt
einer Inhomogenität geschuldet, sondern z u einem bedeutenden Anteil dur ch die Messun -
sicherheit der Radonkonzentration bedingt. Die B etonproben besaßen eine v er gleichsweise
gering e E xhalationsrate und stückspez if ische M asse, was zu r M essu ng geri n ge r Radon -
konzentr ationen f ührt, die in der kurzen Integrationsz eit nur mit hoher Unsicherheit bestimmbar
sind. Ein g anz bedeutsa mer Unsicherhei tsbeitrag k om mt zudem der Form der Berücksichti -
gung des Blindw erts ( Abschnitt 4. 2. 1 ) zu . Durch d as in Abschnitt 3.3 .6 beschriebene Vorgehen
fanden sich bei diesen M aterialien Teilproben mit relativen Standardabw e ichungen der
Exhalationsrate von 10 % bzw . 7, 4 %. Dabei handelt es sich j edoch ledig lich um eine
scheinbare Homogenit ät oder Inhomogenität, da die Ex halationsr aten der Teilproben unter
Berücksicht i gung i hr er 1σ - M essu nsicher heit für den Beton 1 sowi e Beton 2 e t wa ±5 Bq m -2 h -1
um den Mittelw ert der Teilprobe schwanken ( ± 41 % bzw . ±68 % ). W ur d e die Beprobun g sdauer
auf einen Zeitraum von einem Ta g er w eitert, wie beim Lehm 1, sowie der Blindwert parallel
zur M es sung best immt, z eig t en sich mit ±0,9 Bq m -2 h -1 deutlich g eringere Messunsicherheiten
der Exhalationsrate. Dies entspricht, auch in etw a der relativen Standardabweichung der
Radonexhalationsraten der ausgewählten Lehmstei nproben von 13,1 %.
Bei den Bauprodukten Granit und Le hm 2, die eine erhöh te Radonexhalationsrate
aufwiesen, war der Ein f luss der Kurzz eitm essung und des B lindw e rt s auf die relative
M essunsicherheit g eringer. Entspr echend k onnte n bei diesen M aterialien mitt els der
Standardabweichung d er Teilprobe tatsächlich Aussag en über deren Ho mogenität getroffen
werden. Die Exhalationsrat e der G r undgesamtheit der Granitfliesen w ies m it einer relativ en
Standardabweichung von 23 % eine f ür einen Naturstein gute Homogeni tät auf, aus der sich
eine homogene T eilprobe mi t einer relativen Standardabweichung von w eniger als 4 %
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 82 –
generieren ließ. Beim Lehm 2 konnte aufgrund der geringen Anzahl an benöti gt en
Einzelproben die Teilprobe mit der g eringst en rel ativen Standardabweichung der Exhalations -
raten von 1,3 % generier t werden . Z wa r ist die Variabilität aus den gleichen Gründen wi e bei
den Betonproben etwas zu ni edrig, dennoch ist anzunehmen, dass dieses Bauprodu kt
aufgrund der intensiven Hom ogenisierung der Au sgangsstoffe bei der Herstellung tatsächlich
sehr homogen ist.
Die Bew er tung der Homogenität eines Bauprodukts ist nur möglich, w enn die Messun -
sicherheit deutlich unterhalb der erw ar teten Inhom ogenität des Proben materials liegt . Um Aus -
sagen bei Bauprodu kten mit mäßigen Ex halationsraten zu treffen, sollte ü ber einen Zeit r aum
v on mindestens einem Tag bei paralleler Blindw er tbestimmung gemessen w erden. Nur dann
erscheint das gewählte Vorgehen zur I dentifikation einer homogenen Teilprobe als geeignet.
Auffällig bei den Exhalationsraten der beiden B etone war, dass die Proben mit de r
Numme r 21 bis 25 stet s die g eringsten Exhalationsraten aufwiesen . Diese Proben wurden
nach der W asse r badlagerung zur Bestimmung des W a s ser gehalts im Trockenschrank bei
105 °C getrocknet und erst anschließend mit d en anderen P r oben vorkonditioniert. Eine
mögliche Erklärung ist, dass durc h di e hohe Temperatur die Carbonatisierung des Betons
beschleunigt wird, was durch die B ildung des C alcium carbonats ( Volumenzunahme um
ca. 11 Vol .- % [Schlüßler und M čedlov - Petrosjan 1990] zu einer stärkeren Abnahme des
Gesamtporenvolumens führt und somi t in einem zunehmenden Diffusionswiderstand
resultier t.
Ab bildung 4.9 : Exhalati onsraten d er einze lnen Beton 1- Pr obe n ( dunkelgrau + sch w arz : homogene
Teilprobe ; sch w arz : Materi alprobe für Zuschnitte , flächensp ezifische L uft durchfl ussrate ≈ 0,3 7 m h -1 ;
hellgrau e Fläche: Proben, di e vor der Vor konditi onierun g getrocknet wurden )
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
17
10
03
07
01
16
13
15
20
02
08
05
19
09
18
11
06
04
14
23
24
25
21
22
fl ä c h e n s p e zi fisc h e 222 Rn -E x h a l a ti o nsr ate i n
B q m - 2 h - 1
B e ze i c h n un g der B e ton 1 -Pr o b e (B e 1 _ # #)
4.4 Materialcharakt erisierung
– 83 –
Abbildung 4. 10 : Exhalationsr aten der einze lnen Beton 2- Pr obe n ( dunkelgrau + sch w arz : homogene
Teilprobe , schwar z : Materialp robe für Zu schnitte , fl ächensp ezifisch e Luftdurchfl ussrate ≈ 0,3 7 m h -1 ;
hellgrau e Fläche n : Proben, die v or der Vorkond itioni erung getroc knet wurden )
Ab bildung 4. 11 : Exhalat ion srate n der einz elnen Granit - Pro ben ( d unkelgr au + schwarz : homogene
Teilprobe , sch w arz : Materialprobe für Zuschnit te , fl ächenspez ifisc he Luftdurchflu ssrate ≈ 0,3 7 m h -1 )
0
2
4
6
8
10
12
14
07
02
11
09
01
06
20
03
10
14
19
08
16
17
05
15
18
04
21
13
25
23
24
22
fl ä c h e n s p e zi fisc h e 222 Rn -E x h a l a ti o nsr ate i n
B q m - 2 h - 1
B e ze i c h n un g der B e ton 2 -Pr o b e (B e 2 _ # #)
0
10
20
30
40
50
60
18
19
25
03
28
32
33
23
11
26
20
27
36
22
21
17
01
06
13
31
08
29
39
15
34
30
16
10
24
04
02
09
05
07
35
14
38
37
40
fl ä c hensp e zi fi s c h e 222 Rn -E x halati o n s r a te in
B q m - 2 h -1
B e ze i c h nu ng d e r G ra n i t -Pr o be (G r_ # #)
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 84 –
Ab bildung 4. 12 : Exhalat ion srate n der einz elnen Lehm 1- Prob en ( dunk e lgrau + schwarz : homogene
Teilprobe , sch w arz : Materialprobe für Zuschnit te , fl ächenspez ifisc he Luftdurchflu ssrate ≈ 0,2 m h -1 )
Ab bildung 4. 13 : Exhalat ion srate n der einz elnen Lehm 2- Prob en ( dun kelgrau + schwarz : homogene
Teilprobe , sch w arz : Materialprobe für Zuschnit te , fl ächenspez ifisc he Luftdurchflu ssrate ≈ 0,3 7 m h -1 )
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
59
10
32
36
45
74
72
76
26
80
48
14
54
69
24
64
04
06
58
11
67
77
70
31
12
30
56
66
41
08
16
27
35
47
46
43
23
07
68
18
09
78
20
57
fl ä chenspezifi s c he 222 Rn -E x h a latio nsr a te in
B q m - 2 h - 1
B e ze i c h n un g der L e h m 1 -Pr o be (L e 0 8_ # #)
0
5
10
15
20
25
25
14
34
62
41
24
04
35
23
13
61
55
31
44
73
01
33
22
64
72
11
63
03
15
42
51
16
71
32
75
54
45
05
65
53
74
02
43
21
52
fl ä c hensp e zi fi s c h e 222 Rn -E x halati o n s r a te in
B q m - 2 h -1
B e ze i c h n un g der L e h m 2 -Pr o be (L e 1 8_ # #)
4.4 Materialcharakt erisierung
– 85 –
4.4.4 Rücken - und Schmalflächenversiegelung
Die Eignungsprüf ung de s Epoxidharzes ASODU R - SG2 ( Fa. Schomburg GmbH, Detmold ,
Deutschland) zur Vers ie gelung von Baustoffproben entsprechend d em in Abschnitt 3 .3.4
beschriebenen Vorgehen zeigte, dass sich das gewählte M at erial zur radondichten
Versiegelun g von Baustoffproben ei gnet. W ährend die unversiegelte Probe un t er
dynamischen Beding ungen ( 𝐵𝐵 𝐴𝐴 = 0, 5 m h -1 ) eine R adonkonzentration von (3 3,0 ±3, 6 ) Bq m -3
generiert e, konnte nach der Versiegelung keine Abhebun g der Radon konzentr ation v om
Blindwert f estgestellt werden ((1, 0 ±1,2 ) Bq m -3 ). Selbst nach de m Absc hal ten der
Zuluftversorg ung k onnte nach einem Zeitr aum von drei Tagen mit ei nem inne r halb der
Kamme r plat zierten Radon Scout kein signifikanter Anstieg der Radon konzentr ation in der
Emissionsprüfk ammer f estgestellt werden ((1,4 ± 6,0 ) Bq m -3 ). Das verwendete Material w ir d
daher als radondicht angesehen. Dennoch ist dieses M ater ial vor allem aufgrund seine r
niedrigen Viskosit ät nich t ideal. Insbesondere bei großen vertikalen Fläc hen bedarf es z um
Auf bau ei ner Schichtdicke v on et wa 1 m m mindestens einer Drei f achbeschichtung im Ein - bi s
maximal Zw eistundentakt mit dem l angsam abbindenden Ansatz des Epox idhar zes, der zur
langsameren Abbindung luftdicht verschlossen wurde. Zur Abbindung wurde das M at erial f ür
eine Dauer von mindestens 24 Stunden im Probenlager gelagert. Für eine einfachere
Anw endbark eit sind alternative Versieg elungsmaterialien, wie beis piels wei se A SODUR - SG 2 -
thix , die f ür W and - und Deckenflächen en twickelte Ergänzung z um verwendeten Epox idharz ,
zu untersuchen.
Ab bildung 4. 14 : Unt ersuchun g des E influsses der Pr oben ver siegel ung in dr ei Schritten (li nk s :
unver siegelte Gr anitfliese; Mitte: schmal - und rü ckflächenv ersieg elte Grani tfliese ; rechts: vollständig
ver siegelte G ranitf liese – sel be Flie se wie links )
Die Notwendi g k eit de r Sc hmalflächenversieg lung bei der Exhalationsmessung einer
Granit probe is t nicht gegeben. Die Radon k onz entrat ionen, die sich i n der beladenen
Prü fk a mmer ei nstel l en , unt erscheide n sich vor ((61, 7 ± 6,3 ) Bq m -3 ) und nach einer Rücken -
und Schmalflächenversieg elung des Proben m aterials ((62,5 ± 6, 0 ) Bq m - 3 ) nic ht s ig n if ik a nt
voneinander. Die Untersuchung des Ein f lusses der Materialdicke der v er siegelt en Probe
zeigte, dass sich bis zu ei ner M at erialdicke von ca . 10 cm die sich einstellende Radon -
konzentr ation in der P r üfkammer nicht von der berechneten Konzentration der unversiegelten
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 86 –
Probe unterscheidet ( Abbildung 4. 15 ). Bis zu di eser M at erialdicke wäre ei ne Schmalflächen -
versiegelung des M at erials nicht no twendig und di e auf die eine exponierte Fläche bez ogene
Exhalationsrate entspricht dem P rodukt aus massenspezifischer Ex halat ionsrate, der
M aterialdick e und der Materialdichte. Bei einer weiteren Steigerung der M at erialdick e nimmt
das Verhältnis von gemessener Radonkonzentration der versiegelt en Prob e zur ber echneten
Radonkonzentration der unv ersieg elten Probe ab. Die Probe wäre entsprechend z u
versiegeln. Die Größenordnung der M ater ialdicke, ab der Unte rschiede zw ischen v ersiegelt er
und unversiegelter Probe er kennbar sind, entspricht in erster Näherung der von Kell er und
Hoffmann [ 2000] bestimmten Di f fusionsläng e ei nes ande r en Granits (16 cm ) . Insofern können
vermutlich Literaturwerte zur Abs c hätzung, a b wann M aterialien zu versiegeln sind,
herangezogen werden. Alte rnat iv bedar f es einer M ess ung der Diffusionslänge oder einer
Versiegelung der nicht zum Innenraum exponierten Flächen.
Da gemäß den Literaturdaten alle Materialien bis auf die Lehmsteine, für die
Literat uran gaben f ehlen 54 , Diffusionsläng en besitzen, die größer als die Materialstä r ke s ind ,
ist davon auszugehen, dass bei den verw endet en Probenkörpern jedwede Rücken - und
Schmalflächenversieg elung kei ne M inimierung der Radonexhalation zur Folge ha t . Somit k ann
anstatt m it einem f lächen spezifischen Beladungsfakt or (der nur auf die ein e e xponierte Fläche
bezogen ist) auch mit ein em massenspezi f ischen Fakt or gerechnet w er den.
Ab bildung 4. 15 : A bhängigkeit der Radone xhalation vo n der Materialdi cke bei ver siegelten S chmalflä chen
(links: Darstell ung der experimente llen Messd aten, re chts: Foto des v erwendeten Proben aufbaus aus
gestap elten Gr anitflies en – 20 cm - A ufbau während der A ufstockung auf 24 cm)
54 Aufgrun d der groß en Por osität die s er M aterialien w ird jedoc h davon aus gegange n, dass Materialien aus Lehm
große Di ffusionsl ängen besitz en.
2 cm
4 cm
6 cm
8 cm
10 cm
12 cm
14 cm
16 cm
20 cm
24 cm
0
200
400
600
800
0 200 4 00 600 8 00
222
Rn - Akti vit ätskonzentrati on der versieg elten
Proben in Bq m
-3
theoretisch e
222
Rn - Akti vit ätskonzentrati on der
unversiegelt en Proben in Bq m
-3
4.5 Validierung
– 87 –
4.5 Validierung
4.5.1 Identifikation r elevante r Prüfparameter und B andbr eitenabschätzung
Die e rmitt elten Ex halationsraten der v er schiedenen Bauprodukte bei Einst ellung v ariabler
Prüfpar ame ter sind in den Abbildungen 4. 16 bis 4. 19 in Abhängigkeit von der flächen -
spezifischen Luftdurchf lu ssrat e dar g estellt . Alle verw endeten Messdaten sind i m Anhang C.2
auf g ef ühr t . Die Datenreihen z eig en die Beladun gsszenarien, in denen jew e ils zwei bis drei
M essungen bei variablen L uftwechselrate n durchgeführt wurden. Die Fa r be k odiert hierbei das
verwendete Prüfkammerv olum en. I dealerweise ergeben sich konst ante E xhalationsrate n über
den g esamten W ertebereich.
Generell zeigt sich, da ss die Variabilität der Radonexhalationsrat e m it steigender
f lächenspez if ischer Luftdurchflussrat e, also stei g ender Luftwechselrate bzw . sinkender Bela -
dung , z uni mmt. Dieser Z usam menhan g ist umso größer, je g eringer die mittlere Exha lations -
rate des Bauprodu k ts ist. Diese lässt sich durc h die stei g ende M ess unsicherheit mit dem
Anstieg der spezif ische n Luftdurchf lussrate erklären. Je gr ößer di ese gew äh lt wird, desto
gering er ist der Beitrag des Baupr odu k ts zur R adonk onzentration i n der P r üfkammer. Die
Zusammensetzung der Unsicherheitsbeiträge der Radonexhalationsrate, die d u r c h
quadratische Addition na c h Abschnitt 3.5 .4 zur Standardmessunsicherheit zusammen g ef ühr t
werden, sind in Abbildung 4. 20 für die Ex periment e m it ei ner flächenspezifischen
Luftdurchf lussrate v on weniger als 2 m 3 m -2 h -1 dargestellt. Es ist deutlich e rk ennbar, dass di e
Unsicherheitsbeitr äge z ur Bestimmung des Ka m merblindw er ts ( 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( µ BW ) 𝑢𝑢 ( µ BW ) und
𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( µ BW , 0 ) 𝑢𝑢 ( µ BW , 0 ) ) dominieren und mit steigender spezifischer Luftdurchflussrate star k
zunehmen. Bei geringen Luf tdurchflussraten sind z udem die Unsicherheit des Kalibr ierf akt ors
( 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( 𝜔𝜔 ) 𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 ) ) und die z uf älligen Schw ank ung en ( 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( µ ) 𝑢𝑢 ( µ )) , die durch den
stat ist ischen Charakter des radioa kt iven Zer f alls bedingt sind, bedeutsam . Der große Beitr ag
des Blindw er ts erg ab sich dadurch, das s er bei di esen Experimenten noch nicht parallel
mitbestimmt wurde . Um unter realitätsnahen Bedi ngungen die Radonexhal ationsrat e aus
gängigen Bauprodukten zu bestimmen, erwies sich eine Minderung des Unsicherheitsbeitr ags
des Blindw er ts ent sprechend Abschnit t 4.2 .1 als notwendig .
Neben der erw arteten Steiger ung der M essunsicher heit mit der spezifischen Luftdurch -
f l uss r at e konnten aus den star k von der M es sunsicherheit geprägten Daten nur w enig e
scheinbare Abhängigkeiten identifiziert werden. So z eig t sich zwischen den Messreihen 13 ,
14 und 15 ( 𝑊𝑊 𝐴𝐴 = 1 ,0 m 2 m -3 , 𝑉𝑉 = 24,3 L) ein positiver un d zwischen den Messreihen 22, 23 und
24 ( 𝑊𝑊 𝐴𝐴 = 2, 0 m 2 m -3 , 𝑉𝑉 = 45 , 5 L) ein negativer Zusammenhan g vo n Luftwechselrate und
Radonexhalationsrate. Dieser ist zum Großteil einer zeitlich g estiegenen Radonkonz entration
der Zuluft g eschuldet. Be im G r an it ist die positive Abhän g igkeit j edoch zu groß , um a lleinig
blindwertbedingt zu sein. Bei diese m Beladun g sszenario w ar die Exhal at ionsrate zu sä t zlic h
um etwa 5 Bq m -2 h -1 nach oben verschoben . Eine erneute M essung bestät igte eine erhöht e
Exhalationsrate der zugeschnitt enen Fliese. Aufgrund der Inhomogenität w urde diese Pr obe
nicht weiterverwendet und die M es swerte wurden als Ausreiße r deklariert . Unter Ausschluss
der obigen M essr eihen sind i m Rahmen der M essg enauigkeit keine Abhängigkeiten der
Exhalationsrate bei der Einstellung variabler Prüfparameter ersichtlich . Es zeigte sich, dass
die Einstellung großer spez if ischer Luft durchflussraten unter den gegebenen Prü f bedingung en
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 88 –
nicht sinnvoll ist , da die bauproduktbedingte Radonkonzentration in der K ammer stark sinkt
und diese nur mit hoher M essunsicherheit bestimmbar ist. Eine Limitierung der f lächenspezi -
f ischen Luftdur chflussrate au f ein M aximum von 2 m 3 m -2 h -1 erscheint s innvoll. Zudem w urde
für die w eiter en Untersuchungen das M inimum de r Lu ftdur chflussrate au f 0,3 h -1 a ng e set zt , d a
dies der k leinste W ert war, der bei al len Prüfkammern zuv erläss ig eingestellt werden konnte .
Ab bildung 4. 16 : A bhängigkeit der R adon - 222 - Exhala tionsrate v on Beto n 1-P roben vo n der flächen spezi -
fischen Luftdurchf lussrate 𝒒𝒒 𝑨𝑨 . D argestellt si nd Be ladungsszenar ien, die i n 24, 3 L- (blau) oder 45,5 L-
Emissio nsprüfkammern (r ot) bei drei Luft w echs elraten im Berei ch von 0, 25 h -1 ≤ 𝒏𝒏 ≤ 1,5 h -1 untersuc ht
wurden . Die F ehlerb alk en geben den 1 σ- Standar dfehler der Radon exhalationsr ate an
(rechts: Datenübers icht, link s: Datenaussc hnitt au s dem Bereich 0 ≤ 𝒒𝒒 𝑨𝑨 ≤ 2 m h -1 ).
Ab bildung 4. 17 : A bhängigkeit der R adon - 222 - Exhala tionsrate v on Beto n 2-P roben vo n der flä chen spezi -
fischen Luftdurchflussr ate 𝒒𝒒 𝑨𝑨 . Dargest ellt sind Be ladungssz enarien , die in 24, 3 L- (blau) od er 45,5 L-
Emissio nsprüfkammern (rot ) bei drei Luftwech selraten im Bereich v on 0,25 h -1 ≤ 𝒏𝒏 ≤ 1,5 h -1 unters ucht
wurden . Die F ehlerb alk en geben den 1 σ- Standar dfehler der Radon exhalationsr ate an
(rechts: Datenübers icht, link s: Datenaussc hnitt au s dem Bereich 0 ≤ 𝒒𝒒 𝑨𝑨 ≤ 2 m h -1 ).
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
0 2
fl c henspe i fisc he E x h a latio nsr a te in
B m h 1
0 , 5 1 1 ,5
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0
5
10
15
20
25
30
35
40
0 8 2 4 6
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0 ,2 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,8 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,5 m²/ m³ i n 4 5 ,5 L
0 ,4 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
1 ,0 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
2 ,0 m²/ m³ i n 4 5 ,5 L
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
0 2
fl c henspe i fisc he E x h a latio nsr a te in
B m h 1
0 , 5 1 1 ,5
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0
5
10
15
20
25
30
35
0 8 2 4 6
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0 ,2 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,8 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,5 m²/ m³ i n 4 5 ,5 L
0 ,4 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
1 ,0 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
2 ,0 m²/ m³ i n 4 5 ,5 L
4.5 Validierung
– 89 –
Ab bildung 4. 18 : A bhängigkeit der Ra don - 222 - Exhala tionsrat e von Granit -P r oben von der fläch enspezi -
fischen Luftdur chflu ssrate 𝒒𝒒 𝑨𝑨 . Dargestell t sin d Beladun gsszenarien , die in 24, 3 L- (blau) ode r 270 L-
Emissio nsprüfkammern ( grün ) be i dre i Luft wechselrate n im B ereich v on 0, 25 h -1 ≤ 𝒏𝒏 ≤ 1,5 h -1 u ntersuc ht
wurden . Die F ehlerb alk en geben den 1 σ- Standar dfehler der Radon exhalationsr ate an
(rechts: Datenübersicht , link s: Datenaussc hnitt aus dem B ereich 0 ≤ 𝒒𝒒 𝑨𝑨 ≤ 2 m h -1 ).
Ab bildung 4. 19 : A bhängigkeit der Ra don - 222 - Exhala tionsrat e von Lehm 2-P roben v on der flächens pezi -
fischen Luft durchflussrate 𝒒𝒒 𝑨𝑨 . Dar gestellt si nd Beladun gsszenari en, die in 24,3 L- (b la u) , 45,5 L- (rot) ode r
270 L- E missio nsprüf kammer n ( grün ) bei Luft w echsel rat en im Bereich v on 0,25 h -1 ≤ 𝒏𝒏 ≤ 1,5 h -1 unte r su cht
wurden . Die Fehlerba lken zeigen den 1 σ- Standar dfeh ler der Rad onexh alat ion srate a n
(rechts: Datenübers icht, link s: Datenaussc hnitt au s dem Bereich 0 ≤ 𝒒𝒒 𝑨𝑨 ≤ 2,5 m h -1 ).
0
10
20
30
40
50
60
0 2
fl c henspe i fisc he E x h a latio nsr a te in
B m h 1
0 , 5 1 1 , 5
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0
10
20
30
40
50
60
70
80
0 8 2 4 6
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0 ,2 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,8 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,5 m²/ m³ i n 2 7 0 L
0 ,4 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
1 ,0 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
2 ,0 m²/ m³ i n 2 7 0 L
0
5
10
15
20
25
30
0 2 , 5
fl c henspe i fisc he E x h a latio nsr a te in
B m h 1
0 , 5 1 1 ,5 2
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
0 8 2 4 6
fl c henspe i fisc he u ftdu r c hfl u s s r a te i n m h 1
0 ,4 m²/ m³ in 2 4 , 3 L
1 ,0 m²/ m³ in 2 4 , 3 L
2 ,0 m²/ m³ in 4 5 , 5 L
0 ,2 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,7 m²/ m³ i n 2 4 ,3 L
0 ,5 m²/ m³ i n 4 5 ,5 L
0 ,5 m²/ m³ i n 2 7 0 L
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 90 –
Ab bildung 4. 20 : Beit räge der Unsicher heit der Rad onexh alationsr ate bei den Messung en der
Bandbreiten abschätzung (ausge wählt wur den all e M essung en mit 𝒒𝒒 𝑨𝑨 < 2 m h -1 ; oben li nks: Beton 1, oben
rechts: Beton 2, u nten links: Granit, unten rechts: Lehm 2)
0
2
4
6
8
10
q= 0, 1 m/h
q= 0, 2 m/h
q= 0, 3 m/h
q= 0, 4 m/h
q= 0, 5 m/h
q= 0, 6 m/h
q= 0, 7 m/h
q= 0, 8 m/h
q= 0, 9 m/h
q= 1, 2 m/h
q= 1, 4 m/h
q= 1, 5 m/h
q= 1, 8 m/h
q= 1, 8 m/h
q= 0, 1 m/h
q= 0, 2 m/h
q= 0, 3 m/h
q= 0, 4 m/h
q= 0, 5 m/h
q= 0, 6 m/h
q= 0, 7 m/h
q= 0, 8 m/h
q= 0, 9 m/h
q= 1, 2 m/h
q= 1, 4 m/h
q= 1, 5 m/h
q= 1, 8 m/h
q= 1, 8 m/h
Beton 1 Beton 2
B e i t r ag z u r k o m b in i ert en St an d ard u n sich erh eit d e r
222 Rn - E xh alat io n sr at e in B q m - 2 h -1
∂ ( E ) /∂ ( ω) u( ω) ∂ ( E ) /∂ ( ω ) u( ω ) ∂ (E )/ ∂(µ )u (µ ) ∂ (E )/ ∂ (µ ₀ )u (µ ₀ ) ∂ ( E ) /∂ ( µ ) u( µ )
∂ ( E ) /∂ ( µ , ₀ )u (µ , ₀ ) ∂ (E )/ ∂ (V )u ( V ) ∂ (E )/ ∂ (V )u ( V ) ∂ (E )/ ∂ (A )u ( A )
BW
BW
BW
BW BW
BW
A A A A A
A A A A
0
2
4
6
8
10
12
q= 0, 2 m/h
q= 0, 2 m/h
q= 0, 3 m/h
q= 0, 4 m/h
q= 0, 6 m/h
q= 0, 7 m/h
q= 0, 7 m/h
q= 0, 9 m/h
q= 1, 2 m/h
q= 1, 4 m/h
q= 1, 8 m/h
q= 1, 8 m/h
q= 1, 8 m/h
q= 0, 1 m/h
q= 0, 2 m/h
q= 0, 4 m/h
q= 0, 4 m/h
q= 0, 5 m/h
q= 0, 7 m/h
q= 0, 7 m/h
q= 0, 8 m/h
q= 0, 9 m/h
q= 1, 1 m/h
q= 1, 2 m/h
q= 1, 4 m/h
q= 1, 5 m/h
q= 1, 9 m/h
G r ani t Lehm 2
B e i t r ag z u r k o m b in i ert en St an d ard u n sich erh eit d e r
222 Rn - E xh alat io n sr at e in B q m - 2 h -1
4. 5 Validierung
– 91 –
4.5.2 Robustheit suntersuchung
Die im Rahmen d er Robustheitsuntersuchung bestimmten Radon - 222 - Ex halationsr aten unter
variablen Prüfparametereinstellungen (ohne Klimaparameter) s ind in Abbildung 4. 21 für den
Granit und in Abbildung 4. 22 für den Lehm 1 da rg estellt. Die z ug rundeliegenden M es sdaten
sind i m Anhang C. 3 t abelliert . Idealerweise sollten sich unabhän g ig von der Prü fparameter -
einstellung g leiche Radon - 222 - Exhalationsraten einstellen.
Beim Granit ergab sich eine mi ttler e f lächenspezifische Exhalationsrate von
35,7 Bq m -2 h -1 . Dies e ist s ehr gut mit der in d er Bandbreit enabschätzun g ( Abschnitt 4 .5.1 )
bestimmten m ittleren Exhalationsrat e des Granits v on 36, 6 Bq m -2 h -1 verg leichbar 55 . D ur c h
die Vergrößerung der M essdauer auf 14 Tage und die parallele Bestimmung des Blindw ert s
der befeuchteten Zuluft der P rüfkam mern k onnte die S tandardabweichung der Messdaten von
knapp 6 % auf 3,5 % annäher nd halbiert werden . In einem M o dellraum m it einer
f lächenspez if ischen Beladung des Granits von 1 m 2 m -3 und einer Luftwechselrate von 0,5 h -1
würde sich bei eine r zur Exhalation beitragenden Einbaudi c ke von 2 c m eine Konzentration
von über 71 Bq m -3 einstellen. Die relativ e M essunsicher heit bei der M essung des
verhältnismäßig stark exhalierenden M at erials betr ug im Mi ttel 7, 7 %. Bei den vergleichsweise
g er i ng en M essuns icherheiten sollten Effekte der Prüfparameter gut erkennbar sein.
Ab bildung 4. 21 : Radon - 22 2 - Exhalation sraten , die im R ahmen der R obustheitsunt ersuchung mit Granit als
Probenmat erial best immt wurden ( die horiz ontal e graue Li nie zeigt den Mittel wert aller Messung en)
Der Lehm 1 wies bei de n Robust heitsunt ersuchungen eine mittlere f läche nspezif ische
Radon - 222 - Exhal ationsrat e von 7,2 Bq m -2 h -1 auf und ähnelte damit bezüglich der
Exhalationsstärk e dem Beton 2 aus den Bandbreitenuntersuchungen mit einer mitt lere n
f lächenspez if ischen Exhal ationsrat e von 7,3 Bq m -2 h -1 . W ährend die Messw er te des Beton 2
55 Bei der Berück s icht igung der M essungen m it e iner fl ächenspezif ischen L uftdurchflu ssrate von max i mal
2 m 3 m -2 h -1 sowie un ter Auss chlus s der sy s t emati sc hen A usr eißer.
0 ,0
0 ,1
0 ,2
0 ,3
0 ,4
0 ,5
0 ,6
0 ,7
0 ,8
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
2 70
0 ,5
0 ,3
2 70
0 ,5
0 ,5
2 70
0 ,5
1 ,0
2 70
0 ,5
2 ,0
24
0 ,3
0 ,6
2 70
0 ,3
0 ,6
10 00
0 ,3
0 ,6
2 70
0 ,3
0 ,5
2 70
0 ,5
0 ,5
2 70
1 ,0
0 ,5
2 70
0 ,3
0 ,3
2 70
0 ,5
0 ,5
2 70
1 ,0
1 ,0
B el adu ngsf akt or Ka mme rvo l u me n Lu f t we chs el rat e kon s t a nt e spez .
L u f tdu rch f l u ssra t e
m a sse n sp e z . 222 Rn - E xh alat io n s r at e
i n B q k g -1 h -1
f l ä che ns pe z . 222 Rn - E xh al at i o n s r at e
i n B q m -2 h -1
V i n L
n in h - 1
L A in m 2 m - 3
v ariabler
P aram et er
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 92 –
(mit 𝐵𝐵 𝐴𝐴 < 2 m 3 m -2 h -1 ) eine Standardabw eichung von 28 % aufwiesen , konnte durch Blind -
wertkorrektur und die z weiwöchige Beprobung di e r elative Standardabweichung beim Lehm 1
auf 5,0 % reduziert werden. Mi t dem Lehm 1 w ür de sich in dem obi g en Modell raum mit einer
Einbaudicke von 11,5 c m eine Konz ent ration von 14, 4 Bq m -3 einstellen. B ei die se m mäßig
exhalierenden Material ergab sich im M itt el eine r elat ive M essunsicherheit von unter 13 %.
Ab bildung 4. 22 : Radon - 22 2 - Exhalation sraten , die im Rahm en der Robus theitsunter suchung mit Lehm 1 als
Probenmat erial bestim mt wurden ( d ie horizontal e graue Linie zeigt den Mitte lwert all er Messungen)
Im Folgenden werden möglic he Abhängigkeiten der Radon - 222 - Exhal ationsrat e vo n den
verschiedenen Prüfparametern untersucht.
Bezüglich des Beladun gsfakt ors zeigen sich k einerlei Abhängigkeiten de r Radon - 222 -
Exhalationsrate. Alle bestimmten Ex halat ionsraten lagen innerhalb ihrer 1 σ- Standa rdmess -
unsicherheit und nahe am M it telwert aller Messungen. Deutlich er kennbar ist die mit
steig endem Beladungsfaktor sinkende M es sunsicherheit. So fällt die M essuns icherheit von
20 % beim Lehm 1 bei einer Beladung von 0,3 m 2 m -3 au f unter 10 % bei einem
Beladungsf aktor v on 2 m 2 m -3 . Deut lich geringfügiger ist der E f fekt beim G ranit (0,9 au f 0,7 %) ,
da dieser schon bei geringen Beladungen gut messbare Radonkonzentrationen generiert.
Bei der Variation d es Prü fk ammervolumens zei g ten sich ebenfalls k eine direkten
Abhängigkeiten . Au ffäll ig w ar jedoch, dass be i diesen Messungen j e M ater ial die drei
gering sten Ex halationsraten ermittelt wurden. Da die Unterbestimmung jew e ils noch innerhalb
der 1 σ- Standardmessunsicherheit der Ex halat ionsrate um den M itt elwert liegt, sind diese
Auff älligk eit e n m it hoher W ahrscheinli chkeit durch die Messunsicherheit bedingt. W eitere
Einflussfakt oren könnte n eine leichte Inhomogenit ät des P robenmaterials oder die
untersc hiedlichen Form en de r Bestimmung des Zuluft volumenstroms sein. So wurde in de n
24,3 L- Kammern nur ein Teilstück einer Granitfliese oder ein einz elner Lehm stein beprobt und
der Zuluftvolumenstr om m ittels Strömungsmesser (Abschnitt 3.2 .5.1 ) direkt bestimmt. I n de r
0, 00
0, 02
0, 04
0, 06
0, 08
0, 10
0, 12
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
2 70
0 ,5
0 ,3
2 70
0 ,5
0 ,5
2 70
0 ,5
1 ,0
2 70
0 ,5
2 ,0
24
0 ,3
0 ,6
2 70
0 ,3
0 ,6
10 00
0 ,3
0 ,6
2 70
0 ,3
0 ,5
2 70
0 ,5
0 ,5
2 70
1 ,0
0 ,5
2 70
0 ,3
0 ,3
2 70
0 ,5
0 ,5
2 70
1 ,0
1 ,0
B el adu ngsf akt or Ka mme rvo l u me n Lu f t we chs el rat e kon s t a nt e spez .
L u f tdu rch f l u ssra t e
m a sse n sp e z . 222 Rn - E xh alat io n s r at e
i n B q k g -1 h -1
f l ä che ns pe z . 222 Rn - E xh al at i o n s r at e
i n B q m -2 h -1
V i n L
n in h - 1
L A in m 2 m - 3
v ariabler
P aram et er
4.5 Validierung
– 93 –
1 m 3 - Kam m er hingegen w ur den 12 Fli esen be ziehungsweise 35 Steine bep r obt und de r
Zuluftvolumenstr om mittels Tr acergas - Methode (Abschnitt 3.2 .5.2 ) abgeleitet. Diese
Unterschiede könnt en z ur größeren M essunsicher heit beigetragen haben.
Bezüglich der Robustheit des Verfahrens gegenüber Variationen der Luf twechselrate
zeigen sich leichte Abhängigkeiten , die abe r unter Berücksichtigung der M essuns icher heit
nicht signifikant sind. So f iel beim Granit die Exhal ationsrat e scheinba r um 1 , 8 Bq m 2 h -1 , wenn
die Luftwechselrate von 0, 3 h -1 auf 1 h -1 erhöht wurde. Beim Lehm 1 verhielt es sich g enau
gegenläuf i g und die E xhalationsrate sank u m 0,8 Bq m 2 h -1 . Deutlich erkennbar ist (w ie auch
bei der Variation des Pr oduk tbeladungsfaktors), dass eine starke Abhän g igkeit der M essun -
sicherheit von der W ahl der Luftwechselrate besteht.
W ird über verschiedene Beladun g s - Luftwechsel - Kombinationen eine konstant e
f lächenspez ifische Luftdurchf lussrate von 1 m 3 m -2 h -1 eingestellt , erg eben s ich keine
Unterschiede , die a ußerhalb der 1 σ- Standardmessunsicherheit der Radon - 222 - E xhalations -
rate liegen.
Analog zur Bandbreitenabschätzung w ur den die U nsicherheitsbeit räge, die z ur M es sun -
sicherheit der im Rahmen der Robustheitsuntersuchungen ermittelten Radonex halationsr aten
beitragen, untersucht. Die Verteilung der Unsicherheitsbeiträge ist in Tabel le 4.7 a uf gef ühr t
und in Abbi ldung 4. 23 visualisi ert. Im V ergleich z ur Bandbreitenabschätzung ist di e deutliche
Minderung des Beitrags des Blindw er ts ( 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( 𝜔𝜔 BW ) 𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 BW ) , 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( µ BW ) 𝑢𝑢 ( µ BW ) und
𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( µ BW , 0 ) 𝑢𝑢 ( µ BW , 0 )) z u erk ennen. Deu tlich an Relevanz g ewinnt die Unsicherheit de r
Ab bildung 4. 23 : Unsicherh eitsbe iträge der R adonexhalati onsrate bei den Robust heitsunt ersuchu ngen
bezüglich der P ara meter B eladungsf aktor, K ammervol umen, Luf t wechselr ate und spez . Luftdurc hfl ussrate
0
1
2
3
4
5
6
270
0,5
0,3
270
0,5
0,5
270
0,5
1,0
270
0,5
2,0
24
0,3
0,6
270
0,3
0,6
1000
0,3
0,6
270
0,3
0,5
270
0,5
0,5
270
1,0
0,5
270
0,3
0,3
270
0,5
0,5
270
1,0
1,0
270
0,5
0,3
270
0,5
0,5
270
0,5
1,0
270
0,5
2,0
24
0,3
0,6
270
0,3
0,6
1000
0,3
0,6
270
0,3
0,5
270
0,5
0,5
270
1,0
0,5
270
0,3
0,3
270
0,5
0,5
270
1,0
1,0
B el a du ng s f ak t or V ol u m en L uf t w e c h s e l -
r a t e k ons t . s p ez .
L uf t du r c h -
f l us s r a t e
B el a du ng s f ak t or V ol u m en L uf t w e c h s e l -
r a t e k ons t . s p ez .
L uf t du r c h -
f l us s r a t e
G r a ni t L eh m 1
B e i t r ag z u r k o m b in i ert en St an d ard u n sich erh eit
de r
222
Rn - E xh alat io n srat e in B q m
- 2
h
- 1
∂ ( E ) /∂ ( ω) u( ω) ∂ (E )/ ∂ (µ )u (µ ) ∂(E )/ ∂ (µ ₀ )u (µ ₀ ) ∂ ( E ) /∂ ( ω ) u( ω ) ∂ ( E ) /∂ ( µ ) u( µ )
∂ ( E ) /∂ ( µ , ₀ )u (µ , ₀ ) ∂ (E )/ ∂ (V )u ( V ) ∂ (E )/ ∂ (V )u ( V ) ∂ (E )/ ∂ (A )u ( A )
BW
BW
BW
BW BW
BW
V in L
n in h
- 1
L
A
in m
2
m
- 3
V ar i abl er
P ar am eter
Bel adungs f aktor V ol um en Luf t w ec hs el -
r at e k ons t. s pez .
Luf tdur c h -
f l us s r ate
Bel adungs f aktor V olum en Luf tw ec hs el -
r at e
k ons t. s pez .
Luf tdur c h -
f l us s r ate
G r ani t Lehm 1
A A A A A
A
A A
A
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 94 –
ermittelt en Kalibrierf a kt oren der verwendeten R adonm essgeräte ( 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸 𝑅𝑅 )/ 𝜕𝜕 ( 𝜔𝜔 ) 𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 ) , 𝜕𝜕 ( 𝐸𝐸𝑅𝑅 )/
𝜕𝜕 ( 𝜔𝜔 BW ) 𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 BW ) ) . I n Abhän g igkeit von d er Exhalationsstärke, ab er auch de r Genauigkeit bei
der Charakterisier ung der Proben (Fläche, M as se, Rohdichte), variiert die Relevanz der
Unsicherheitsbeitr äge. So i st bei den g ering ex halier enden M at erialien di e Unsicherheit, die
den statistischen Charakter des radioa k t iven Zer f alls berücksichtigt, relevant. Bei den
unförmig en Leh m steinen, deren Oberflächenbestimmun g m it erhöhter M essuns icherheit
verbunden w ar, ist ebenfalls die U nsicherheit der M aterialoberf läche bedeutsam. Bei den s t ark
exhalierenden und sehr gleichförmigen Granitfliesen ist neben de r Unsicherheit des
Kalibrierf aktors der Radonmesstechnik die Unsicherheit bei de r Bes timmung des
Zuluftvolumenstr oms rel evant.
Tabell e 4.7 : Ver teilung der Unsi cherheit sbeitr äge be i d en Mess ungen der Robusth eitsuntersuc hung
Soll
prozentua le Ver teilung der Unsicherheits beitr äge
Ma -
te
-
ri
-
al
variabl.
Para -
meter
Luft -
w ech -
se l
h
-1
Be -
l ad -
ung
m
2
m
-3
Vo -
lu -
men
L
Exhalat i -
onsra te
Bq m
-2
h
-1
Kali -
brier -
faktor
ω
Gerä -
tean -
zeige
µ
Null -
effekt
µ 0
Kali -
brier -
faktor
ω BW
Gerä -
tean -
zeige
µ BW
Null -
effekt
µ 0,BW
Volu -
men -
strom
V
Volu -
men
V
Ober -
fläche
A
Granit
Belad ungs
-
faktor
0,5
0,3
270
37,0 ± 3,3
51
9
8
14
3,7
0,9
12
0,18
1,8
0,5
0,5
270
37,3 ± 2,8
58
7
7
8
2,1
0,6
16
0,27
2,4
0,5
1,0
270
36,2 ± 2,7
61
5
4
7
1,8
0,4
17
0,27
2,6
0,5
2,0
270
35,9 ± 2,5
66
5
2
2
0,8
0,2
20
0,32
3,0
Granit
Kammer
-
volum en
0,3 0,6 24,3 33,3 ± 2,4
66 4 5 6 1,1 0,5 14 0,18 2,9
0,3
0,6
270
34,9 ± 2,5
62
6
4
5
1,5
0,4
18
0,52
2,7
0,3
0,6
1000
33,4 ± 2,7
51
5
3
5
1,2
0,3
32
0,55
2,2
Granit
Luftw ech
-
selrate
0,3
0,5
270
36,7 ± 2,6
62
6
5
2
3,1
0,7
18
0,48
2,7
0,5
0,5
270
36,4 ± 2,7
57
8
7
4
3,7
0,9
16
0,25
2,4
1,0
0,5
270
34,9 ± 3,0
49
11
11
10
3,5
1,1
13
0,10
1,9
Granit
konst . s p ez .
Luftdur ch
-
flussr ate
0,3 0,3 270 35,4 ± 2,8
56 7 6 10 2,7 0,6 15 0,40 2,2
0,5 0,5 270 35,9 ± 2,9
55 8 7 10 2,7 0,7 15 0,22 2,2
1,0 1,0 270 36,8 ± 2,7
57 8 7 6 2,4 0,7 16 0,14 2,5
Lehm 1
Belad ungs
-
faktor
0,5
0,3
270
7, 4 ± 1, 5
29
17
13
18
7,3
1,6
4
0,07
10
0,5
0,5
270
7,4 ± 1, 0
34
10
12
17
4,7
1,4
6
0,12
15
0,5 1,0 270 7,3 ± 0, 9 38 8 8 14 4,0 0,9 8 0,18 19
0,5
2,0
270
7,4 ± 0, 7
41
7
6
7
2,1
0,7
11
0,31
26
Lehm 1
Kammer
-
volum en
0,3
0,6
24,3
6,6 ± 0, 7
37
9
10
13
3,5
1,0
6
0,15
20
0,3
0,6
270
6,8 ± 0, 7
37
9
9
11
3,8
1,0
8
0,29
20
0,3
0,6
1000
6,7 ± 0, 8
34
7
8
11
2,9
0,9
17
0,34
18
Lehm 1
Luftw ech
-
selrate
0,3
0,5
270
6,9 ± 0, 7
36
9
10
6
7,6
1,8
8
0,29
21
0,5 0,5 270 7,4 ± 0, 9 32 12 13 9 8,1 2,0 7 0,13 17
1,0
0,5
270
7,7 ± 1, 4
29
14
16
17
6,0
1,9
5
0,05
11
Lehm 1
konst . sp ez .
Luftdur ch
-
flussr ate
0,3 0,3 270 7,3 ± 0, 9 33 12 14 11 4,2 1, 6 7 0,22 18
0,5 0,5 270 7,1 ± 0, 9 32 12 14 12 5,1 1, 6 7 0,13 16
1,0 1,0 270 7 ,8 ± 0, 9 33 12 12 12 5,1 1,4 7 0,08 17
4.5 Validierung
– 95 –
Die Robustheitsuntersuchung bezüglich der Klimaparameter Temperatur und relative
Luftfeucht igkeit sind in den Abbildungen 4. 24 beziehungswei s e 4 . 25 dargestellt . Die
M essdaten sind in Tabelle C. 15 im Anhan g C. 3 auf g ef ü hr t . Als Vergleichsmaß w ur de bei
dieser Betrachtung die Radon - 222 - Akt ivi tätsk onz ent ration verwendet, da je M at erial stets
dasselbe Beladungsszenario herrscht e. Zudem sind die Ex halat ionsraten bei diesen
M essungen nur bedingt mit den obi g en vergleichbar, da bei diesen M ess ungen nicht au f
homogene T eilproben zurückgegriffen werden konnte.
Bezüglich der T emperatur zeigt sich im Rahmen der M essuns icherheit keine deutliche
Abhängigkeit der Ausgleichskonzentration von der g ewählten Temperatur. Lediglich bei der
niedrigsten T emperatur von 18 °C wurde beim Granit eine leicht ger ingere Konzentration
festg estellt. Bez üg lich des Lehm 1 sind im Berei ch von (23 ± 1) °C leichte Varianzen z u
erkennen , diese sind aber höchstw ahr scheinlich der Messungenauigkeit g eschuldet. Ein
positiver Tr end , wie von Iskandar et al. [2004] f estgestellt (S teigerung der Emana tions -
koeff izi enten von 0,21% pro K im Bereich von - 2 0 °C bis 45 ° C), konnt e v er mutlich aufgrund
der geringen Parameterbandbreite von 10 K und der durch den Bli ndwert bedingten
Unsicherheit nicht erkannt w erden. Für ein Prüf verfahren ist jedo ch die Temperatur -
abhängigkeit einiger Radonmessgeräte zu bea cht en [Beck e t al. 200 9]. Der verw endet e
AlphaGUARD z eigt bezü glich der Temperatur aber nur sehr geringfügige Abhängigkeiten . Ei n
Temperaturbereich von (23 ± 1) °C , wi e ihn die EN 16516 vorsieht , er s c hei nt als geeignet für
ein Prüf verfahren. Gegebenenfalls können bezüglich der T emperatur auch größer e
Bandbreiten zulässig sein.
Ab bildung 4. 24 : Einfluss der Temperatur auf die Radone xhalation zwei er Bauprodukte bei ei ner ko nstante n
Taupunktt emperat ur vo n 12 °C
Bezüglich der Luftfeucht igkeit ist eine leicht negati ve Abhängigkeit der sich einst ellenden
Radonkonz entr ation v on - 0,1 bis - 0,1 5 Bq m -3 (% r. F. ) -1 erkennbar. Diese A bhängigkeit ist
0
10
20
30
40
50
60
70
16 18 20 22 24 26 28 30
222 Rn - A k t iv it ä t s k onz e nt r a t ion in B q m - 3
Te m pe r a t ur in °C
G r a ni t L ehm 1
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 96 –
jedoch unter Berücksichtig ung der M ess unsicherheit nicht signif ikant, erscheint aber
rea listis ch . E ntsprechend Abschnitt 2.1 .2 .1 wi r d zwa r die Radone manat ion durch eine
Steigerung der Materialfeuchtigkeit begünstig, jedoch wird mit steigender Materialf euchtigkeit
der di ffus ive Transport durch das zum Teil mit Wasser g e füllt e porö s e M edium verlangsam t
und entsprechend die Exhalation verringert . Innerhal b der Bandbreite von (50 ± 5) % r. F. , d i e
von der EN 16516 vorgegeben wird , erscheint die Abhängigkeit jedoch vernachläs sigbar k lein.
Eine Limitierung der r elativen Lu f tf euchtigkeit erscheint trotzdem sinnv oll , da Radonmess -
g er ät e , die nach de m Prinz ip der elektrostatischen Abscheidun g von Radon f olg eprodukten au f
einem Halbleiterdetektor oder mittels einer Ionisationskammer die Radona ktivi tätsk onzentra -
tion bestimmen , g ewisse Lu ftf euchtigkeitsabhängigkeiten aufweisen [Bec k et al. 2009 ] . Beim
verwendeten AlphaGUAR D sind diese A bhängigkeiten jedoch sehr g ering , und darüber hinaus
zeigt das Messgerät einen positiven Zusamm enhang zw ischen der Radonkonzentration und
der Luftfeuchtigkeit [Beck et al. 2009] .
Ab bildung 4. 25 : Einfluss der Luftfeucht igke it auf die Radon exhalation zweier B aupro dukte bei einer
Temperat ur von 23°C
4.5.3 Reproduzier barkeit
Die Vari anz unter rep roduzi erbaren Beding ungen über eine M es sdauer von sechs Tagen war
g er in g er beziehungs w eise verg leichbar mit denen der 14 - tägigen Messungen der Robustheits -
untersuc hung. B e im s t ark exhalierenden Granit ergab sich eine m ittlere flächenspezifische
Radon - 222 - Exhal ationsrat e von 35 , 9 Bq m 2 h -1 mit einer relativen W iede rholstandard -
abweichung von 2,0 % , die in etw a 60 % geringer ist als bei variablen Parametereinstellungen
und einer 14 - tägigen Bepr obung. Bezüglich des Lehm 1 erg ab sich mit 5,3 % k e ine
Verring erung der r elativen W iederholstandardabw e ichung. Im Vergleich zu den m ehr al s
doppelt so langen M essung en der Robustheitsuntersuchung stie g sie jedoch nur um 0,3 % an.
0
10
20
30
40
50
60
70
20 30 40 50 60 70 80
222
Rn - A k t iv it ä t s k onz e nt r a t ion in B q m
- 3
rel at i v e L u f tf eu ch ti g kei t i n %
G r a ni t L ehm 1
4.5 Validierung
– 97 –
Tabell e 4.8 : R eproduzi erbarkeit d er Best immung der fläche nspezifis chen Radon - 222 - E xhalation srate der
Pro b en Grani t un d Lehm 1 bei d er Messung ü ber einen Z eitraum v on sech s Tage n
Mess -
reihe
Flächenspezifi sche Ra donexhalati onsrate
± 1σ - St andardab w eichung des Mittel w er ts
in Bq m
-2
h
-1
Granit
Lehm 1
1
35,0
±
2,6
7,6
±
1,0
2
36,6
±
2,8
7,5
±
1,2
3
36,6
±
2,7
7,9
±
1,1
4
36,0
±
3,0
6,8
±
0,9
5
35,5
±
2,9
7,3
±
1,1
6
7,0
±
0,9
Mitt elwert
35 ,9
±
0, 7
7,3
±
0, 4
Eine Varianzanalyse , in der j e M aterial die M es swerte der Radon - 222 - A ktivi täts -
konzentr ation mit einer z eitlichen Diskretisier ung v on 10 M inuten miteinander ver glichen
wurden, erkennt b is zu einem Signifikanzniveau von 30 % für den Gr anit oder 24, 6 % f ür d e n
Lehm 1 (p - W er t e) k eine signi f i kant en Unterschiede zw ischen den Messreihen bei der Pr üfung
des Granits bez iehung sw e ise zwischen den M essr eihen des Leh m 1. Dam i t i st ei ne s e hr gut e
Reproduzierbark eit gegeben.
4.5.4 A bhängi gkeit der Mess unsicherheit der Radon - 222 - A kti vitätskonzentration von
der Messdauer
Um bei einer v orherrschenden Radon konzentration eine bestimmte Messunsicherheit zu
untersc hreiten, w ur de die f ol gende t heoretische Betrachtung zur Abschätz ung der benötigten
Integrat ionszei t durchgeführt.
Die theoretische Untersuchung ist dire kt nur f ür Radonmess g eräte möglich, die einen
Rücksc hluss au f Impulszählraten bieten, da bei ihnen gemäß der Poisson - Verteilung ein f ester
Zusammenhang zwischen der Anzahl di e gezählten Impulse und der Standardabweichung
besteht . Beim Messgerät v om T yp Al phaGUARD ist die Impulszählrate für den Anwender nicht
zugänglich. Der Hers teller gibt jedoch an, dass der Detektor einen E mpfindlichkeitsfakt or von
20 Bq m -3 (Imp . min -1 ) -1 besitzt. Im Folgenden wurde mit dieser Angabe ger echnet, jedoch
kann die Richtigkeit nicht g eprüft werden.
Die blindwertk orrigiert e Radon - 222 - A ktivitätskonzentrat ion ( 𝑐𝑐 ) berec hnet s i ch
entsprec hend Fo r mel 60 ( analog zu For mel 30 ) al s Differenz der Netto - A kt ivitätsk onzentratio n
( 𝑐𝑐 𝑛𝑛 ) in der Prüfkammer und der Zuluftk onzentration ( 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 ).
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 98 –
𝑐𝑐 = 𝑐𝑐 𝑛𝑛 − 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
(
60
)
𝑐𝑐 𝑛𝑛 = 𝑐𝑐 + 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
(
61
)
𝑐𝑐 𝑖𝑖 = 𝜔𝜔 𝑖𝑖 � µ 𝑖𝑖 − µ 𝑖𝑖 , 0 �
(
62
)
mi t:
𝑐𝑐
… blindwertkorrigi erte Radon - 222 - Ak tivit ätskonzentrati on in Bq m -3
𝑐𝑐 𝑛𝑛 … nullef fektbereini gte Radon - 222 - Aktivitätsk onzentration der Bauproduktm essung in Bq m -3
𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 … nulleff ektbereinigt e Radon - 222 - Aktivitätskonzent ration der Blindwertm essung in Bq m -3
𝑖𝑖 … Art der Messung (Baustof fm essung: 𝑖𝑖 = { } ; Blindwertm essung: 𝑖𝑖 = { 𝐵𝐵 𝑊𝑊 } )
𝑐𝑐 𝑖𝑖 … Radonkonzent ration bei der Messung von 𝑖𝑖 in Bq m -3
𝜔𝜔 𝑖𝑖 … Kalibri erfaktor bei der Messung 𝑖𝑖 in Bq m -3
µ 𝑖𝑖
… Gerät eanzeige bei der Mess ung
𝑖𝑖
in B q m -3
µ 𝑖𝑖 , 0
… Nulleff ekt bei der Messung
𝑖𝑖
in Bq m -3
Die Nulleffekte der M essgeräte zur Bauprodu ktmessung ( µ 0 ) sowie zur Zuluftmessung
( µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 ) seien zuv or über ein f estes Integrat ionsi ntervall mit einer entspr echenden
Standardabweichung ( 𝑢𝑢 ( µ 0 ) und 𝑢𝑢 ( µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 ) 56 ) bestimmt w or den (Abschnitt 4 .1 .3 ) . Gleich es g ilt
fü r die Kalibrierf aktoren ( 𝜔𝜔 und 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 ) sowie deren Messunsicherheiten ( 𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 ) und 𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 ) 57 ) .
Zur Berechnung der B rutto - Konzentr ationen g ilt der Zu samm enhang g emäß For m el 29 .
Durch Einsetzen von Formel 29 in Formel 62 e rg ibt sich die Anzahl der Zerfallsimpulse ( 𝑁𝑁 𝑖𝑖 ) in
Abhängigkeit von der Integrationszeit ( 𝑡𝑡 ) und dem Emp f indlichkeitsfaktor des M essg eräts ( 𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝑖𝑖 )
entsprec hend Formel 63 .
𝑁𝑁 𝑖𝑖 = � 𝑐𝑐 𝑖𝑖
𝜔𝜔 𝑖𝑖 + µ 0 , 𝑖𝑖 � 𝑡𝑡
𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝑖𝑖 .
(
63
)
mi t: 𝑡𝑡 … bet racht etes Zeitintervall i n m in
𝑁𝑁 𝑖𝑖
… d etektiert e Alphazerf älle im Zeiti nt erval l
𝑡𝑡
bei der Messung
𝑖𝑖
in min -1
𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝑖𝑖 … Em pfindlic hkeitsfaktor der Radonmesstechnik bei der Messung 𝑖𝑖 in Bq min m
-3
Die kombinierte Standar dunsicherheit der blindw er tk orrigierten Radon - 222 - A k tiv itäts -
konzentr ation ( 𝑢𝑢 ( 𝑐𝑐 ) ) berechnet sich analog zu A bschnitt 3.5 .4 du r ch partielles Ableiten von
Formel 60 nach jeder Ei ngangsgröße.
𝑢𝑢 ( 𝑐𝑐 ) = � 𝜔𝜔 2 ∙ � 𝑢𝑢 2 ( µ ) + 𝑢𝑢 2 ( µ 0 ) � + ( µ − µ 0 ) 2 ∙ 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 ) +
𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵
2
∙ �𝑢𝑢
2
( µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 ) + 𝑢𝑢
2
� µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 � � + � −µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 + µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 �
2
∙ 𝑢𝑢
2
( 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 )
(
64
)
mi t: 𝑢𝑢 ( 𝑐𝑐 ) … Unsicherhei t der blindwertkorrigiert en Radon - 222 - Aktivit ätskonzentrati on in Bq m -3
𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 )
… Unsi cherheit des Kalibrierf aktors bei der Bauproduktmess ung
𝑢𝑢 ( µ ) … Uns icherhei t der Geräteanzeige bei der Bauproduktmess ung in Bq m -3
𝑢𝑢 ( µ 0 ) … Unsicherhei t des Nulleffekts bei der Bauproduktmessung in Bq m -3
𝑢𝑢 ( 𝜔𝜔 ) … Uns ic herheit des Kalibrierfaktors bei der Blindwertm essung
𝑢𝑢 ( µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 )
… Un sicherheit der Geräteanzeige bei der Blindwertm essung in Bq m -3
𝑢𝑢 ( µ 0 , 𝐵𝐵𝐵𝐵 )
… Un sicherheit des Nulleffekts bei der Blindwertm essung in Bq m -3
56 Die Nu lleffekte u nd Messunsi cherheiten der Null effektmes s ung au s dem Augu st 2015 wur den explizit v erwendet .
57 Bei den w eiteren th eoretis chen Betr achtung en w urde jew eils aussc hließlich der Kalibr ierf aktor de s niedrigst en
unter suchten K onzentrat ionsb ereichs sow ie dessen M essunsicherhe it herangez ogen.
4.5 Validierung
– 99 –
Durch Einsetzen der For m eln 55 (Fall 1 ) und 29 in Formel 64 sowie nach Ersetzen der
Impulsanzahl entspreche nd Formel 63 und nach E rsetzen der Net to - A ktivitätskonzentration in
der Prüfka mmer durch Fo rmel 61 be r echnet sich die relat ive M essunsiche rheit entsprechend
Formel 65 .
𝑢𝑢 ( 𝑐𝑐 )
𝑐𝑐 =
⎷
�
𝜔𝜔 2 ∙
⎝
⎜
⎜
⎜
⎛
⎝
⎜
⎜
⎛
� � 𝑐𝑐 + 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝜔𝜔 + µ
0
� 𝑡𝑡
𝐸𝐸𝐹𝐹
𝑡𝑡 𝐸𝐸𝐹𝐹
⎠
⎟
⎟
⎞
2
+ 𝑢𝑢 2 ( µ 0 )
⎠
⎟
⎟
⎟
⎞
+ � 𝑐𝑐 + 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝜔𝜔 � 2 ∙ 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 ) +
𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵
2 ∙
⎝
⎜
⎜
⎜
⎛
⎝
⎜
⎜
⎛
� � 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 + µ 0 , 𝐵𝐵𝐵𝐵 � 𝑡𝑡
𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝐵𝐵 𝐵𝐵
𝑡𝑡 𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝐵𝐵𝐵𝐵
⎠
⎟
⎟
⎞
2
+ 𝑢𝑢 2 � µ 0 , 𝐵𝐵𝐵𝐵 �
⎠
⎟
⎟
⎟
⎞
+ �− 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 � 2 ∙ 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 )
𝑐𝑐
(
65
)
Die benötigt e Integrat ionszeit erg ibt sich folg lich durch U mstellen der Formel 65 als
Funktion der kombinierten relativen M ess unsicherheit der blindw ert k orrigierten Radon k onzen -
tration, der blindw er tkorrigiert en Radonkonzentra t ion selbst, des Blindw er ts sowie der oben
genannten bestimmten Größen der M essg eräte entsprechend Formel 66 .
𝑡𝑡 = 𝜔𝜔 2 ∙ 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵
2 � 𝜔𝜔𝐸𝐸𝐹𝐹𝑐𝑐 + 𝜔𝜔𝐸𝐸𝐹𝐹 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 + 𝜔𝜔 2 𝐸𝐸𝐹𝐹 µ 0 + 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝐵𝐵𝐵𝐵 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵 + 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵
2 𝐸𝐸 𝐹𝐹 𝐵𝐵𝐵𝐵 µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 �
−𝜔𝜔 4 𝜔𝜔
𝐵𝐵𝐵𝐵
2 𝑢𝑢 2 ( µ
0
) − 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 ) 𝜔𝜔
𝐵𝐵𝐵𝐵
2 𝑐𝑐 2 − 2 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 ) 𝜔𝜔
𝐵𝐵𝐵𝐵
2 𝑐𝑐 𝑐𝑐
𝐵𝐵𝐵𝐵
− 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 ) 𝜔𝜔
𝐵𝐵𝐵𝐵
2 𝑐𝑐
𝐵𝐵𝐵𝐵
2 −
𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵
4 𝜔𝜔 2 𝑢𝑢 2 � µ 𝐵𝐵𝐵𝐵 , 0 � − 𝜔𝜔 2 𝑐𝑐 𝐵𝐵𝐵𝐵
2 𝑢𝑢 2 ( 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵 ) + � 𝑢𝑢 ( 𝑐𝑐 )
𝑐𝑐 �
2
𝑐𝑐 2 𝜔𝜔 2 𝜔𝜔 𝐵𝐵𝐵𝐵
2
(
66
)
W ird beispielsweise ein Blindw er t von 5 Bq m -3 an g enommen, der mit einem
AlphaGUARD parallel z ur Bauprod u ktmessung erfasst wird , ergeben si ch die in Abbildun g
4. 26 dargestellten Zusa m menhänge zw ischen der Messdauer und der blindwertk orrigierte n
Radon - 222 - A kt ivitätskonz entrat ion sowi e ihrer kombinierten relativen Standardunsicherheit.
Dargestellt sind dabei die Fäl le, bei denen die Rad onk onzentration der Prü fkammer mit eine m
AlphaGUARD (AG), ein er Durchflussszintillationskammer (DSK) ode r einem Radon Scout
(RSC) bestimmt w urde.
W ährend m it den beiden empfindlichen M es sger äten AG und D SK bauproduktbedingte
Radonkonzentrationen um 10 Bq m -3 in diesem Sz enar io mit einer relativen M ess unsicherheit
von 15 % innerhalb eine s Tages bestimmbar sind , benötigt der unem pfin dliche Radon Scou t
hierfür eine M essdauer von e t wa zw ei W o c hen. Bei der Verwendung der empf indli chen
M essger äte erscheint, w ie schon bei den Unte r suchungen zur Rep r oduzierbarkeit (Abschnit t
4.5.3 ) pr aktisch gezeigt, eine M essdauer von f ün f Tagen bis zu einer W oc he als sinnvoll.
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 100 –
Bezüglich der ab g ebildeten Messunsicherheiten muss beachtet w erden, dass diese sehr star k
durch die Unsicherheit des bestimmten Kalibrierf aktors und somit von der Int egrationszeit und
der Konzentration bei der Kalibrierung abhängi g sin d .
Ab bildung 4. 26 : Zusam menhang z w ischen de r M essdau er, de r Radon konzentr ation un d der rel ati ven
Messunsic herheit der Radon konzentration für di e Mes sgeräte A G, DSK un d RSC (unter der A nnahme eines
Blind w erts von 5 Bq m -3 , d er mit einem Messgerät vom Ty p AG parall el ge messen wurd e; die Farb e kodiert
die Messunsi cherheit der Radonkonz entratio n; im weißen Bereich unten l inks werden relative
Messunsic herheiten der Radonaktiv itätskonz entration v on > 100 % erreicht)
relative Messunsicherheit der blindw ertk orrigierten 222 Rn -Aktivitätskon zentrati on
4.5 Validierung
– 101 –
4.5.5 Verfahr ensvergleich
Die nach den drei Ver fahren bestimmte flächenspezifische Radon - 222 - Ex alationsrat e der
Pr obenmater ialien sind in Tabelle 4.9 aufgeführt . Die Unsicherheiten beim s t atischen
Verfahr en w urde n weitg ehend analog zu Abschnitt 3.5 bestimmt. Als Unterschied wird beim
stat ischen Be tr ieb k ein direkter Zuluftvolumenstrom benötigt. Dennoc h existiert in de r
verschlossenen Kammer ei n k leiner Lu ftaustausch mit der U mgebung, de r durch Undichtig -
keit en bedin gt ist. Dieser w irkt wi e ein sehr kleiner Zuluftvolumenstrom u nd wurde nach de r
Tr acer gas - Methode (Abschnitt 3 .2.5 .2 ) best immt. Die Un sicher heit der unerwünschten
stat ischen Lu f twechselrate wurde über die Standa rdabweichung nach sechsmaliger M es sung
an einer verschlossenen 24,3 L- Emissionsprü fk ammer ab g eschätzt. Zw ischen den
M essungen wurde j ew eils die Kammer geöffnet, mit aufbereiteter Druckluft gespült und e r neut
verschlossen. Bei einer mittler en Lu f twechselrate von 0,076 7 d -1 ergab sich eine
Standardabweichung von 0,0037 d -1 , also ca. 5 % . Die M essunsicherheit der na c h dem
Emanationsverfahren bestimmten Exhalationsrate w ir d nach Ja nn et al . [2012] m i t c a. 30 %
abgesc hätz t. Dieser W ert , de r sich aus sogenannten Adsorptions - (10 %) und Leck verlusten
(20 %) zusammensetzt , ersc heint v erg leichsw eis e hoch und wird als 2σ- Messunsicherheit der
Exhalationsrate interpretiert . Zur d i r ekt e n Be r echnung der Unsicherheit d er Exhalationsrate
nach dem Emanationsverfahren fehlt en die M ess unsicherheit en bei der Bestimmung de r
Bru tto - Radon - 222 - Aktivitätskonzentration und des Korrekturfaktors der Leckr ate de r
Emanationsgef äße.
Im Folgenden werden di e Messerg ebnisse der alternativen Verfahren mi t denen des
dynamischen Verfahrens miteinander ver glichen.
Tabell e 4.9 : Fläche nspezifis che Exhalat ionsraten einig er Bauprod ukte nach den dr ei untersuchten
Bestimmu ngsverfahr en
Baupr o -
dukt kürzel
f lächensp ezifis che 22 2 Rn - Exhal ation srat e in Bq m - 2 h -1 ± 1σ- M essu nsicherhei t
d ynam isches Verfahr en
s tatisches Ver fahre n
Emanat ionsver fahr en
Gr
33,1
±
2, 4
40,1
±
2,6
30
±
5
Le18
16,3
±
1,4
18,6
±
1,9
16,4
±
2,5
Be1
10,9
±
0,7
11,7
±
1,6
7,3
±
1,2
LeS
10,5
±
0,9
11,1
±
1,5
5,7
±
0,9
LeK
10,0
±
0,9
9,9
±
1,3
5,4
±
0,9
LBB
6,9
±
0,6
7,6
±
1,0
2,6
±
0,4
Le08
6,6
±
0,8
7,7
±
0,9
6,3
±
1,0
Be2
5,6
±
0, 6
6,1
±
0,7
3,1
±
0,5
LB
4,2
±
0, 4
4,8
±
1,3
3,0
±
0,5
Ka
1,5
±
0, 5
1,52
±
0,16
1,13
±
0,18
LeP
1,14
±
0,2 9
1,27
±
0,28
0,80
±
0,13
Gi
0,50
±
0,2 2
0,42
±
0,05
0,57
±
0,09
Zk
0,37
±
0,2 7
0,29
±
0,06
0,27
±
0,05
Zh
0,31
±
0,1 7
0,14
±
0,04
0,155
±
0,024
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 102 –
4.5.5 .1 St atisches Emissionsprüfkammerverfahren der BA M
Die Korrelation der Ex halat ionsraten , die nach dem st atischen und dem in dieser A rbeit
entwickelten dynamischen VOC - E missio nsp rü f k ammerv erf ahren bestimmt w ur den , ist in
Abbildung 4. 27 dar gestellt. Es zei gt sich ein guter linearer Zusammen han g zw ischen den
beiden Verfahren, jedoch w erden beim statischen Verfahren häufig höhe r e Exhalationsraten
berechnet als beim dynamischen Ve rf ahren. Die Passi ng- Bablo k - Regressionsgerade zeigt ein
Verhältnis von 1,13 z wi schen st atischen und dy namischen Verfahren und weicht somit deutlich
von der erwünschten Steigung von 1 für vergleichbare Verfahren ab. Selbst der Bereich, der
von den Regressionsgeraden, bei denen die Pass ing - Bablock - Pa r am et er innerhalb ihrer
95 %- Konfidenzintervalle gewählt werden, aufgespannt wird , über deckt nur im Bereich sehr
kleiner Exhalationsrat en die Achsenhalbi erende. Der Betrag des Absolutg lied es der
Regressionsg leichung i st , wie für vergleichbare Ver f ahren erwüns cht , sehr gering und zeigt,
dass sich die bestimmten Ex halationsrat en um einen Faktor unterschieden. Im Bland - Altma n -
Diag ramm ( Abbildun g 4. 27 ) ist die hohe Schwankungsbreite der Di f ferenz zw ischen den
beiden Verfahren vor all em bei hohen Ex halationsr aten – bis außerhalb des
95 %- Konfidenzintervalls der mittleren D iff erenz – erkennbar. Dabei hande lt es sich nicht u m
Ausreißer, sondern um den überpr oportionalen Zusammenha ng zwischen der statisch und
dynamisch best immten Radon - 222 - Ex halat ionsrate.
Ab bildung 4. 27 : Ver gleich der Ex halationsr aten nach d em in di eser A rbeit entwickelt en dy namischen
Prüfverfah ren und nach dem v on Jan n et al. [ 2012] ent w ickelte n statisch en Prüf kammerverfahr en ([a]:
Korr elationsa nal y se mit Passing - Bab l ok - Regression – die blaue Fläche zeigt das 95 %- Konfidenzint e rv all
der Regr essionsger aden an; [ b]: Bland - Alt man - Diagramm für die beid en Prüfv erfahr en)
Als Ursache für die erkennbare Abw eichung wurde die unerwünschte Lu f twechselrate
durch Undichtigkeiten der Prü f k ammer vermutet. Di e Eliminierung beziehungsweise genaue
Quantif izi erung dieser Lu ftwechselrate stellt beim stat ischen Ver f ahren in d en verg leichswe ise
LeK
LeS
L BB
Zk
LeP
Zh
Le18
Ka
Be 1
Be 2
LB
Gi
Le08
Gr
0
10
20
30
40
0 10 20 30 40
d yn am i sch b est i m m t e f läch en sp ez if isch e
222
Rn - E xh alat io n s rat e i n B q m
- 2
h
- 1
y = 1, 130 x - 0,163
s t at is ch b e st im m t e f l äch en sp ez i f i sch e
222
Rn - E xh alat io n s rat e i n B q m
- 2
h
- 1
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
0 10 20 30 40 50
D i f f e r e n z z w isch en s t at isch u n d d yn a m isch
be s ti mmt e r
222
Rn - E xh alat io n srat e in B q m
- 2
h
- 1
M itte l we r t de r
222
Rn - E xh alat io n srat e
i n B q m
- 2
h
- 1
+ 1, 96 S D
4 ,5
- 1, 96 S D
- 2 ,6
M it t elwert
0 ,9
[a]
[b]
4.5 Validierung
– 103 –
großvolumigen Emissionsprüfk am mern die größte Schwierigkeit dar. Entsprec hend des
Vorg ehens von Jann et al. [2012] w ur de die Undi chtheit nach der T racergasmethode
(Abschnitt 3 .2.5.2 ) bestimmt, be i der e in N 2 O- D et ek t or i m By pa s s an die Kamme r
angesc hlossen w urde. Durch den Ans chluss eines Geräts im By pass besteht allerdings die
G ef a hr , durch Undichtigkeiten des M essg eräts eine höhere Luftwechselrate zu me ssen , a ls
sie während der Exhal a tionsm essung herrschte . Da die Luft wechselrate als Faktor in die
Berechnung der Exhalationsrat e eingeht, würde di es zur Überbes timmung der Exhalationsrate
führen.
Als M aßnahm e zur Untersuchung der Validität der unter statischen Bedi ng ungen
bestimmten Exhalationsrate wurde die Undichtigkeit des im Bypass betriebenen Tracergas -
M essger äts best immt. Da f ü r wurde in einer Prü fk ammer eine 1000 ppm N 2 O- Atmosphäre
eingest ellt und das M essg erät zunächst im Bypass angeschlossen. Nachdem das Messgerät
und alle Schlauchleitungen gut durchspült w ar en, w urde die Pumpe des M es sgeräts
abgesc hal tet und die S chlauchleitung en des Messg eräts mit K lemmringverschraubungen
kurzgeschloss en. Ansc hließend wurde die Pumpe wieder eingeschaltet und die
Konzent rationsabnahme des Tr acer gases aufgezeichnet. Aus der ermittelten Lu ftwechselrate
von 0,07 h -1 w urde über das int erne Volumen des M es sgeräts 58 von 185 mL ein
Leckvolumenstrom von 13 mL h -1 bestimmt. W i rd das Verhältnis dieses Leck volumenstrom s
zum Volumen der Prüfk ammer von der Lu ftwechselrate der statisch betriebenen Emissions -
prüfkamm er subtrahie rt, ergibt sich eine Luftwechselrate, welche die Undichtigkeit des N 2 O -
M essger äts berücksichtigt. W erden m it den so an gepassten Luftwechselraten die
Exhalationsrat en berechnet, nähert sich die Steigung der Regr essionsgeraden mi t 1, 08 der
idealen Steig ung an (siehe Abbildung C. 1 im Anhang C.4 ).
Die g esonderte Messung der unerw üns chten Luftwechselrate ist beim gegebenen
stat ischen Ver s uchsaufbau mit zeitaufgelöst en R adonmessgeräten nicht z wing end notw endig .
Die effekt ive Lu f twechselrat e, also die Sum me aus der Luftwechselrate durch Undichtigkeiten
und der Zerfallskonstante des Radons, ist theoretisch durch Anpassen der Parameter de r
Formel 11 an den aufg ezeichneten Verlauf der Radon - 222 - A ktivitätsk onz ent ration in der
Kammer ableitbar. Schwierig wird die Abl eitung bei extr em g eringexhalierenden M aterialien ,
wie dem Hochlochziege l (Zh), bei denen die Radonaktiv itätskonzentr ation in der Kammer nicht
deutlich ansteigt oder gar sinkt . Bei diesem M at erial wurde die nach der Tracergas - M ethode
bestimmte Luft w echselrate angesetzt. W ir d der Lu ftwechsel je Messung aus der
Anstieg sfun ktion der Brutto - Radon - 222 - A ktivitätsk onzentration berechn et , ergib t sic h die in
Abbildung 4. 28 dargestellte Passing - B ablok - Korrelation . Mit einem Anstieg von 1,0 05 sind die
beiden Verfahren nun sehr gut mit einander verg leich bar . Das Absolutglied der
Regressionsg eraden bleibt mit - 0,15 annähern d unverändert nahe des idealen W erts von Null .
Ebenf alls das Bland - Alt ma n - Diag r am m , in dem alle M ess werte innerhalb des 95 %- Konfidenz -
intervalls der mittleren D iff erenz lie gen, zeigt ei ne gute Vergleichbarkeit der Verf ahren . Die
Streuung im Bereich m itt lere r Exhalationsraten ist jedoc h etwas g rößer, w as dur ch die
Unsicherheit bei der Abl eitung der effektiven Lu f tw echselrate bedingt ist. Dies ist ver meidbar,
58 Die B estim m ung er folgte über die M essung des ben ötigten V olumens ( m itt els 35 811ML W L der Fa. Analyt - MTC )
zur E rzeugung eines Über drucks in nerhalb des Det ektors v on 100 mbar (ca. e in Zehnt el des at mosphäris chen
Drucks) besti mmt. Das Inn envolumen e ntspricht d ann in etw a dem z ehnfacht en des gem essenen V olumens.
4 Erg ebnisse und Diskussion
– 104 –
wenn empfindlichere Messgeräte verw endet werden. Da sie jedoch zumeist ein größeres
Volumen aufweisen , sind diese ni cht in eine 24,3 L- Pr üf k am m ern e inb r in g b ar . W ei t er e
wichtige Bedingungen f ür die g enaue Quantif iz ierung der Lu f twechselrate nach diesem
Verf ahr en sind eine s ehr gute Linearität des Detektors und ein genau bekannter
Gerätenulleff ekt. W i e die Kalibrierscheine zeigen , ist j edoch die Linearität über einen wei ten
Konzentrationsbereich bei den M essger äten vom Typ Radon Scout nicht in jedem Fall
ge ge ben.
Ein Einfluss der sogenannten „ back di f f usion“ (siehe Abschnitt 2.4. 1 ), der zur
Unterschätzung der Exhalationsrate führen würde, erscheint bei die sen Experimen t e n
aufgrund eines aus r eichend großen Ve rhältnisses zw ischen dem freien Kammervolumen zu m
Porenvolumen der Probe unbedeutend zu sein.
Ab bildung 4. 28 : Ver gleich der Ex halationsr aten nach d em in di eser A rbeit entwickelt en dy namischen
Prüfv erfahren und nach dem statischen Prüfkam merv erfahren unt er Ableitung der Le ckrate au s der
An stiegsfunktion der Rad onaktivit ätskonz entration ([a]: Korrelationsanaly se mit Passing - Bab lok -
Regression – die blau e Fläche zeigt d as 95 % - Konfidenzinterv all der Regressionsg eraden an; [b]: Bland -
A ltman - Diagr amm für die b eiden Prüf verfahren)
4.5.5 .2 Em anationsverfahren des BfS
Die Korrelation der Ex halat ionsraten nach dem E manat ionsverfahren und dem dynamischen
VOC - Emissionsprüfk am merverfahren ist in Abbildung 4. 29 dargest ellt. Der linea re
Zusammenhang zw isc hen den Exhal ationsrat en n ach dem dynamischen V erfahren und dem
Emanationsverfahren ist optisch sowie auch nach dem CUSUM - T est g egeben, jedoch
schwächer als beim Ver gleich mit dem statischen V erfahren.
Im Gegensatz zum statischen Verfahr en ergeben sich nach dem Emana t ionsverf ahre n
in der Re g el gerin ger e f lächenspezifische Rad onexhalationsrat en als beim dynamischen
LeK
LeS
L BB
Zk
LeP
Zh
Le18
Ka
Be 1
Be 2
LB
Gi
Le08
Gr
0
10
20
30
40
0 10 20 30 40
y = 1,005 x - 0,151
d yn am i sch b est i m m t e f läch en sp ez if isch e
222 Rn - E xh alat io n s rat e in Bq m - 2 h - 1
s t at is ch ( L u f t w ech sel au s 222 Rn - A n st ieg ) b est i m m t e
f l äch e n sp ez . 222 Rn - E xh alat i o n srat e in B q m -2 h - 1
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
0 10 20 30 40 50
D i f f e r e n z z w isch en al t ern at iv s t at isch u n d
d yn am i sch b est i m m t er
222
Rn - E xh alat io n srat e in
Bq m
- 2
h
- 1
M itte l we r t de r
222
Rn - E xh alat io n srat e
i n B q m
- 2
h
- 1
+ 1, 96 S D
1 ,2
- 1, 96 S D
- 1 ,2
M it t elwert
- 0 ,1
[a]
[b]
4.5 Validierung
– 105 –
Verfahr en, w as auch durch die Stei gung der Passing - Bablok - Regressionsgeraden von 0,76
verdeutlicht wird. Allerding s ist der Zusammenhang weni ger linear, s ondern eher z uf ällig
v ertei lt, woraus ein se hr breites 95 %- Kon f idenzintervall der Passing - Bablok - Paramete r
resultier t. W ie i m Bland - Altm an - Diagramm ersich tlich ist, stimmen die Ex halat ionsraten nach
den beiden Verfahren sow oh l bei Materialien mit ger in ger bis mäßiger (Zh, Zk, Gi, LeP, Ka
und Le08) als auch mi t hoher Ex halationsrate (Le18) zum Teil gut übe rein. Jedoch z eig en sich
im Bereich mittlerer und hoher Exhalationsraten deutlich gering ere Ex halat ionsraten als beim
dynamischen Verfahren.
Ab bildung 4. 29 : Ver gleich der Ex halationsr aten nach d em in di eser A rbeit entwickelt en dy namischen
Prüfv erfahren und nach dem Emanati onsv erfahren ([a]: Ko rrelati onsan aly se mit Passing - Ba blo k -
Regression – die blau e Fläche zeigt d as 95 % - Konfidenzinterv all der Regr essionsger aden an; [b]: Bland -
A ltman - Diagr amm für die b eiden Prüf verfahren)
Es wi rd vermut et, das s das sehr hetero gene Bild beim Vergleich des dynamischen
Verfahr ens m it de m Emanationsver f ahr en du r ch d ie Ung ewi ssheit der tats ächlichen Leckrate
jed es einzelnen E manationsgefäßes bedingt ist. Eine Leckr ate von 1 3 % wurde zw ar vom BfS
durch den Vergleich des Abfalls einer definierten Radon - 222 - Aktivitätsk onzentration über
einen definierten Zeitraum innerhalb des Gefäßes mit dem theoretischen A bfall dur ch den
radioaktiven Zerfall bestimmt. Dieser W e rt stel lt jedoch nur einen M itt elwert über alle
Emanationsgef ä ße dar . Zudem lag die Undich t igkeitsuntersuchung schon mehrere Jahre
zurück. Bei einigen Gefäßen hatten sich mittlerwei le optisch erk ennbare Risse in der
Gewindeabdichtung der Anschlussfit tings gebildet. Diese G efäße wurden zwar ausselekt iert,
es konnt e aber nicht sicher gest ellt werden, dass b ei den verwendeten Gefäßen die Abdichtung
tats ächlich dem U r sprungszustand entsprach. Eine w eit ere Unsicherheit besteht darin, dass
die Emanationsgefäße per Hand verschraubt werden. Vermutlich sind die U ndichtigk eiten nur
dann mit denen der Leckratenbestimmung vergleichbar, w enn die Gefäße mit stets ähnlichem
LeK
LeS
L BB
Zk
LeP
Zh
Le18
Ka
Be 1 Be2
LB
Gi
Le08
Gr
0
10
20
30
40
0 10 20 30 40
d yn am i sch b est i m m t e f läch en sp ez if isch e
222
Rn - E xh alat io n s rat e i n B q m
- 2
h
- 1
n ach d e m E m an at io n sver f ah r en b e st im m t e
f l äch e n sp ez .
222
Rn - E xh alat io n srat e in Bq m
- 2
h
- 1
y = 0,76 x - 0,070
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
0 10 20 30 40 50
D i ffe r e n z de r
222
Rn - E xh alat io n srat e z w isch en
E m an at io n sverf ah r en u n d d yn am isch en
V e r f a h r e n i n B q m
- 2
h
- 1
M itte l we r t de r
222
Rn - E xh alat io n srat e
i n B q m
- 2
h
- 1
+ 1, 96 S D
1 ,8
- 1, 96 S D
- 5 ,4
M it t elwer t
- 1 ,8
[a]
[b]
4 Ergebnisse und Dis kussion
– 106 –
Anzugsmoment verschlossen wurden, was beim manuellen Verschluss nur bedingt
sicherg estellt werden kann. Da rüber hinaus wurd en zur Bestimmung der E m anationsrate nicht
exakt dieselbe Probe wie bei der dynamischen Exhalationsmessung verw endet, jedoch aus
der gleichen Char ge. W e g en der g uten Homogenität der überprüften Baupr odukte wird dieser
Unsicherheitsbeitr ag dah er als klein erach tet.
I nf olg e der fehlenden Möglichkeit , di e tatsäc hliche Leckrate während einer Em anations -
messung zu bestimmen , erscheint das Emanat ionsverf ahren in dieser Form nur bedingt
geeignet. Idealerweise w erden durch O ptimierungen der E m anationsgefäße Verluste
vermieden oder durch alt ernative Verschlus ssysteme reproduzierbar gemacht. Eine
Bestimm ung der individuellen Leck rate jedes v er wendeten Emanationsgefäßes vor der
M essung s cheint jedoch eine M indest voraussetzung zu sein.
[Document text truncated for crawler view.]
Why institutions use Plag.ai for originality review, entry 77
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Review text similarity