Contribución a la caracterización de aerosoles radiactivos derivados del radón

UNIVERSITAT POLITÈCNICA DE CATALUNYA Instituto de Técnicas Energéticas de la Universidad Politécnica de Cataluña, dentro del programa de Doctorado “Ingeniería Nuclear” CONTRIBUCIÓN A LA CARACTERIZACIÓN DE AEROSOLES RADIACTIVOS DERIVADOS DEL RADÓN Autor: Arturo Vargas Drechsler Director: Xavier Ortega Aramburu Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos CAPITULO V DISEÑO Y PUESTA EN MARCHA DE EQUIPOS V.l Introducción En este capítulo se describen los sistemas de medida desarrollados en este trabajo para la determinación del factor de equilibrio, la fracción libre y el espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libres. Se ha diseñado y puesto en marcha un sistema de medida del factor de equilibrio y de la fracción libre con el objetivo de estudiar la evolución temporal de estos parámetros en recintos cerrados. El sistema debe ser capaz de medir en continuo (intervalos de 1 hora) niveles bajos de concentración de radón usuales en viviendas (30 Bq/m3) con un buen nivel de precisión. Este sistema de medida lo forman un equipo de medida de la concentración de radón, otro para la determinación de la concentración total de descendientes y un tercero que se utiliza para la determinación de la concentración de descendientes adheridos a partículas de aerosol. El sistema de análisis del espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libre se ha desarrollado con el objetivo de llevar a cabo determinaciones de esta característica en atmósferas controladas. El principio de selección de partículas está basado en la utilización de tubos de difusión (capítulo IV) y tamices metálicos (apartado in.4.1). Se pretende que sea capaz de realizar medidas de forma continuada de tal manera que permita efectuar el estudio de las evoluciones temporales del espectro dimensional en diferentes condiciones ambientales. Para la deconvolución de los datos obtenidos (apartado in.5) con este sistema se ha adaptado una técnica denominada Random walk (RW) (Butterweck-Dempewolf y col. 1998). En este trabajo se propone un algoritmo de diseño propio basado en el método RW y que ha sido implementado en un programa de cálculo escrito en FORTRAN. Se efectuó un análisis de este programa de cálculo en el marco de una intercomparación de los distintos métodos habitualmente utilizados y que fue organizado en el marco del Proyecto Europeo RARAD (Butterweck-Dempewolf y col. 2000). Para la puesta en marcha de los sistemas desarrollados en este trabajo ha sido necesario disponer de una cámara de radón de atmósfera controlada. En el último apartado de este capítulo se describen las características de dicha cámara de radón, que ha sido instalada en el Instituto de Técnicas Energéticas de la Universidad Politécnica de Cataluña. 67 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos V.2 Descripción del sistema de medida del factor de equilibrio y de la fracción libre ! Este sistema de medida, inspirado en el utilizado por la Universidad de Gôttingen (Alemania), lo componen un equipo para la determinación de la concentración de radón y dos dispositivos para la medida de la concentración de descendientes y de los adheridos a partículas de aerosoles. Una descripción detallada de estos equipos se encuentra en el trabajo de Vargas 1992. Se presenta una breve descripción de cada uno de estos sistemas de medida. ! V.2.1 Sistema de medida de la concentración de radón El principio de medida de este sistema se basa en la realización de la espectrometría alfa de los descendientes del radón depositados en un detector. El aire aspirado que entra en el volumen de detección se hace pasar previamente por un filtro con la finalidad de retener los descendientes del radón, y así permitir únicamente la entrada del gas radón. El volumen de detección consiste en una esfera de 5 litros provista de un detector de semiconductor de partículas alfa, tal como se muestra en la figura VI. Serial Recubrimiento de plata \ Fig. V.I. Esquema del equipo de medida de la concentración de radón. 68 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Este volumen de detección se encuentra recubierto en su interior por una fina capa de un material conductor (normalmente plata) de manera que entre éste y el detector se aplica una diferencia de potencial de 15 kV. Del orden del 80 % de las desintegraciones del gas radón genera iones positivos de Po-218 que son atraídos hacia la superficie del detector por el campo eléctrico existente en el interior del volumen de detección. Sin embargo, el ion de Po-218 puede ser neutralizado por moléculas de agua antes de alcanzar el detector y no ser contabilizado, por lo que el aire se seca antes de su entrada en el volumen de detección mediante gel de sílice. Aproximadamente la mitad de las desintegraciones alfa de los átomos de 218Po depositados en el detector dan lugar a una detección en el correspondiente canal de energía previamente establecido. El número de detecciones de 218Po está directamente relacionado con la concentración de radón. La elección de un sistema de estas características se debe a diversos factores entre los que destacan su gran sensibilidad a la concentración de radón, fondo radiactivo prácticamente nulo y su capacidad de detectar gas torón. Estas características permiten al equipo disponer de unas prestaciones de medida superiores a los equipos comerciales. El equipo desarrollado tiene un factor de conversión a concentración de radón de 0.10 cpm (cuentas por minuto) por Bq m"3 que es dos veces superior al mejor equipo comercial. V.2.1.1 Verificación de funcionamiento En la cámara de radón del INTE, descrita en el apartado V.5, se llevó a cabo un análisis comparativo entre el equipo desarrollado y tres equipos comerciales: Alphaguard modelo PQ2000PRO, Ataos modelo 12x y Prassi. En este estudio se comprobó que todos los equipos tenían una respuesta rápida a los cambios bruscos de la concentración de radón. Para estimar el error de cada uno de ellos fueron expuestos a tres concentraciones de radón distintas durante largos periodos de tiempo de manera a poder determinar su desviación respecto al valor medio. Los resultados se presentan en las tablas V.l, V.2 y V.3. El error se ha calculado suponiendo que la concentración en la cámara es estable y que la calibración de cada equipo no tiene error. Equipo INTE Atmos Alphaguard Prassi Media Bqrn'3 1667.6 1584.6 1635.6 1549.0 2o Bqm"3 41.5 84.7 108.0 53.6 Mínimo Bqm'3 1634.0 1511.6 1533.3 150.6 Máximo Bqin3 1698.4 1668.3 1736.0 1606.2 % Error relativo (2 a) 2.4 5.3 6.6 3.4 Tabla V.l. Resultado de la intercomparación a un nivel de concentración de radón de 1500 Bq m'3 con 21 medidas de una hora de duración. 69 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Equipo INTE Atmos Alphaguard Prassi Media Bqm'3 296.5 285.1 296.4 278.7 2a Bqm'3 11.8 38.2 36.8 20.0 Mínimo Bqm'3 286.4 256.3 270.0 262.0 Máximo Bqm3 305.6 317.0 333.7 299.7 % Error relativo (2 CT) 3.9 13.4 12.4 7.1 Tabla V.2. Resultado de la intercomparación a un nivel de concentración de radón de 300 Bq m3 con 16 medidas de una hora de duración. Equipo INTE Atmos Alphaguard Prassi Media Bqm'3 42.7 46.1 44.7 37.0 2o Bqm'3 5.1 14.8 12.6 9.1 Mínimo Bq m'3 38.7 34.6 36.7 31.0 Máximo Bq m'3 48.4 63'.8 57.7 45.7 % Error relativo (2 o) 12.0 32.0 28.0 24.6 Tabla V.3. Resultado de la intercomparación a un nivel de concentración de -3 radón de 50 Bq m con 18 medidas de una hora de duración. V.2.2 Sistema de medida de la concentración de descendientes totales y de descendientes adheridos a partículas de aerosoles El principio de funcionamiento se basa en la realización de espectrometría alfa de filtros por los que se ha hecho circular el aire cuya actividad [se pretende medir. Mediante un análisis del espectro obtenido y el correspondiente algoritmo de cálculo se dispone del sistema de medida más preciso que se conoce para la determinación en continuo de las actividades en el aire de los descendientes de vida corta del radón (218Po, 214Pb y 214Bi (214Po)).:En la figura V.2 se muestra el esquema básico de funcionamiento de una unidad de medida de la concentración de los descendientes de vida corta del radón. 70 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Amplificador Sistema de espectrometría alfa Detector PIPS Entrada de aire Bomba de aspiración Fig. V.2. Esquema básico de funcionamiento de una unidad de medida de la concentración de los descendientes de vida corta del radón en el aire, utilizando espectrometría alfa. Para disponer de información sobre la concentración en actividad del tamaño de los descendientes del radón no adheridos a partículas de aerosol se coloca un tamiz selectivo previo al filtro, de manera que los descendientes del radón son filtrados de acuerdo con su curva de penetración. V.2.2.1 Ciclo de medida Para un sistema como el diseñado en este trabajo se utilizan ciclos de medida formados por tres fases o etapas: una primera de aspiración y realización del espectro de partículas alfa emitidas, una segunda de espera y una última etapa de medida del espectro de partículas alfa emitidas. En el primer espectro obtenido se detectan tanto las partículas alfa de las desintegraciones del 218Po como las del 214Po; mientras, en el 214Po, ya que el segundo espectro sólo se observa el pico de las desintegraciones del 218Po se ha desintegrado en la etapa anterior debido a su corto periodo semidesintegración. de Durante la etapa de aspiración la ecuación de la variación temporal de la actividad en el filtro de cada uno de los descendientes es: (V.l) 71 : \ Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos \ donde: Aj(t) es la actividad en Bq del descendiente i, que puede ser 1 (218Po),2 (214Pb) y 3 (214Bi/214Po). El valor de Ao(t) es igual a O ya que el radón no queda retenido en el filtro, . ' ' Q es el caudal en m3 s"1 de aire que pasa por el filtro, A,¡ son las constantes de desintegración de los tres descendientes (s"1), y C¡ es la actividad por unidad de volumen del descendiente i en el aire de aspiración. Las condiciones iniciales se refieren a la actividad de cada descendiente que hay en el filtro al inicio de cada ciclo, o sea, en el momento de iniciarse la aspiración. Para el primer ciclo esta actividad es igual a cero y para los siguientes ciclos se calcula despejando de las ecuaciones de la variación temporal de la actividad de los descendientes en el filtro cuando no hay aspiración (estas ecuaciones se verán más adelante en este mismo apartado): A-(0) = A--i(í/7na/) ,, (v.2) El periodo de semidesintegración de los tres descendientes de vida corta del radón es de 3.11 min, 26.8 min y 19.9 min, por tanto, para que la actividad que se va a medir sea óptima, es suficiente realizar la aspiración durante un tiempo de unos 20 minutos (1^=20 min). ' La ecuación de la variación de actividad en el filtro de cada descendiente del radón durante las etapas en las que no hay aspiración de aire aspiración de aire es: donde a¡(t) es la actividad del descendiente i en el filtro durante las etapas en las que no se produce aspiración de aire. Las condiciones iniciales son: a,(0) = 4(í^) (V.4) , • -1 En la primera etapa de detección el número de partículas alfa del 218Po que son detectadas, ND^is, se determinan con la siguiente ecuación: (V.5) i donde e es la eficiencia de detección del correspondiente módulo de medida y ti es el tiempo de aspiración. Para esta misma etapa pero para el número de partículas alfa de 214Po, la ecuación es: (V.6) 72 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos En la segunda etapa de espectrometría alfa sólo se detectan partículas alfa de 214Po: . a214(t)dt (V.7) donde t2 es el tiempo de espera y At2 es el tiempo de medida de la tercera etapa del ciclo. Las tres ecuaciones anteriores forman un sistema en el que las incógnitas son las concentraciones en actividad de los tres descendientes de vida corta del radón. El tiempo de espera de la segunda etapa debe ser suficiente para permitir la desintegración prácticamente total del 218Po. Así, esta etapa tiene una duración de 20 minutos. Para determinar el tiempo óptimo de duración del espectro de la tercera etapa se han llevado a cabo simulaciones del proceso de medida (Vargas 1992) en donde se estableció un tiempo óptimo de 20 minutos de manera a poder detectar la mayor parte de las desintegraciones del 214Po y llevar a cabo medidas de las concentraciones de descendientes del radón en intervalos de 1 hora. V.2.2.2 Tamiz metálico y caudal de aire Diseñado el sistema de medida es necesario determinar el caudal de paso del aire así como el tamiz metálico selectivo del módulo de medida. El caudal de aire se escoge en función del nivel de concentración de descendientes que se trata de medir. En el trabajo de Vargas 1992 se realizaron las simulaciones para determinar como caudal óptimo para la realización de medidas en viviendas con una elevada precisión, el valor de 1 m3 h'1. El tamiz metálico utilizado debe permitir el paso del 50 % de las partículas de un tamaño de 4 nm (diámetro de corte al 50 %, dp (50 %) = 4 nm) según se aconseja en los estudios de la determinación de la fracción libre (Ramamurthi 1989). Para obtener este dp (50 %) se han ubicado en la ranura de entrada de la unidad de medida dos tamices en serie de diámetro de hilo de 36 |im con una apertura de 280 mesh (280 retículas por pulgada) y fracción sólida en volumen a de 0.319. V.2.2.3 Verificación de funcionamiento El dispositivo de medida de la concentración de descendientes de radón y de descendientes adheridos a partículas de aerosol fue intercomparado con el equipo desarrollado por la Universidad de Brest (Francia) en la cámara de radón del INTE para verificar su correcto funcionamiento. Para la medida de la concentración total de descendientes del radón, el equipo desarrollado por la Universidad de Brest consiste en un módulo de características similares al construido en este trabajo. Para la medida de la fracción de descendientes adheridos a partículas de aerosol, este grupo utiliza un sistema selectivo de partículas basado en un tubo anular de difusión de manera a conseguir el dp (50 %) = 4 nm (Kerouanton y col. 1996, Tymen y col. 1999). En la figura V.3 se 73 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos muestra que los resultados de la intercomparación entre estos equipos son satisfactorios. En la intercomparación realizada, la medida de radón se llevó a cabo mediante el equipo descrito en el apartado anterior. De manera a comprobar el correcto funcionamiento en un amplio rango de valores se modificó tanto la concentración de radón como la de aerosoles de manera a variar los valores del factor de equilibrio y la fracción libre. 1 I ' I ' 1 ' í ' I ' I ' I ' I ' I ' 02 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 Tiempo (horas) Fig.V.3. Verificación del funcionamiento del equipo de medida del factor de equilibrio y la fracción libre mediante una intercomparación realizada con el equipo de la Universidad de Brest en la cámara de radón del INTE. V.3 Sistema de medida del espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libre i El sistema de medida del espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libre que se ha desarrollado debe cumplir una serie de requisitos que determinan las características de los tamices y de los tubos de difusión, el ciclo de medida escogido y el método de deconvolución de los datos obtenidos. ¡ 74 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equinos POLITÈCNICA DE CAT4I.U.MYA L(cm) 10 30 50 A 0.6958 0.7625 0.7795 B 15.46 15.01 14.87 C •0.2952 0.2267 0.2025 D 15.67 20.45 24.45 E 0.6189 0.6299 0.6423 R2 0.999889 0.999931 0.999931 Tabla VA. Ajuste de los coeficientes de la expresión V.ll con los datos de penetración obtenidos con la solución numérica considerando la perturbación del filtro a la salida de los tubos de 10 cm, 30 cm y 50 cm. L(cm) 10 30 50 A 0.7030 0.7648 0.7897 B 15.17 14.96 14.84 C 0.2977 0.2334 0.1984 D 14.77 18.81 31.72 E 0.5973 0.6088 0.6798 R2 0.999889 0.999904 0.999931 Tabla V.5. Ajuste de los coeficientes de la expresión V.ll con los datos de penetración obtenidos con la solución numérica sin considerar la perturbación del filtro a la salida de los tubos de 10 cm, 30 cm y 50 cm. De las dos tablas anteriores se deduce que las curvas de penetración son prácticamente las mismas, considerando o no la perturbación del filtro y, por tanto, para la continuación de este trabajo se utilizarán las expresiones que incluyen la perturbación del filtro. Con estos ajustes y con la ecuación ni.2 para los tamices metálicos los diámetros de corte al 50 % obtenidos se presentan en la tabla V.6. En la figura V.7 se representan las curvas de penetración de los distintos módulos de medida. Unidad Tubo 10 cm Tubo 30 cm Tubo 50 cm Tamiz xl Tamiz x 2 dso% con filtro 0.27 0.52 0.73 1.13 3.35 Tabla V.6. Diámetros de corte al 50 % de ¡os módulos de medida utilizados en este trabajo. 81 Capitulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos ~1 O Tubo 10 cm dp(50%) = 0.27 nm A Tubo 30 cm dp(50%) = 0.52 nm! D Tubo 50 cm dp(50%) = 0.73 nm' V 1 x tamiz dp(50%) = 1.13 nm O 2 x tamiz dp(50%) = 3.35 nm "2 "5 2 0.00 1E-001 0.2 0.3 1E+000 diámetro (nm) Fig. V.7. Distribuciones de penetraciones de los módulos dé medida utilizados para la determinación del espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libre. Para disminuir las incertidumbres derivadas de los gradientes verticales de las concentraciones de los descendientes del radón existentes en la cámara, la disposición de los distintos módulos de medida debe ser de tal manera que sus tomas de aire se sitúen a la misma altura. Para ello se han dispuesto los distintos módulos en diversas plataformas que permiten ubicarlos en distintos niveles que cumplan con esta condición. La figura V.8 muestra una fotografía del conjunto del sistema de medida en el interior de la cámara de radón con sus correspondientes conexiones eléctricas, neumáticas y electrónicas. 82 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Fig. V.8. Fotografía del sistema de medida del espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libre en el interior de la cámara de radón del INTE. 83 •Í5»s-"- Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Y.3.4 Determinación del espectro dimensional de los descendientes en estado libre En el apartado V:3.2 se han desarrollado las ecuaciones que permiten el cálculo de la concentración de los descendientes del radón en cada módulo de medida. Los datos necesarios para obtener los valores de la actividad en cada uno de ellos son la eficiencia de detección, el número de cuentas detectadas en la primera fase debidas al Po 214 is, ecuación V.8) y al Po (NDzw,. ecuación V.9), y el íiúmero de cuentas detectadas en la segunda fase de 214Po (ND22H, ecuación V. 10). Conviene definir la manera de obtener estos datos así como la determinación del espectro dimensional mediante el algoritmo de deconvolución RW anteriormente descrito. V.3.4.1 Eficiencia de detección de los módulos de medida ( Para la determinación de las concentraciones de los descendientes del radón es necesario conocer la; eficiencia de detección de cada módulo de medida. En la determinación de la eficiencia se debe tener muy presente la influencia de la deposición heterogénea en el filtro de salida de los tubos de difusión tal como se analizó en el apartado IV.4.4. i El valor de la eficiencia de cada módulo de medida se ha determinado a partir de la eficiencia obtenida con una fuente de 241 Am calibrada en actividad total y en distribución de la actividad superficial de manera a simular una deposición homogénea de partículas en el filtro. Posteriormente debe corregirse el efecto causado por la deposición heterogénea, según los valores de la tabla V.7. Unidad Tubo 10 cm Tubo 30 cm Tubo 50 cm Sin perturbación 15% 17% 17.5 % Con perturbación 8% 10.5 % 11.39 í Tabla V.7 Porcentaje considerado en la corrección de la eficiencia de los tubos de difusión por la deposición heterogénea en el filtro. Se tiene en cuenta asimismo la perturbación que produce en el perfil de velocidades el filtro de salida. Durante el proceso de aspiración de aire en los distintos módulos de medida se producen diferencias espaciales en la concentración de la actividad de 218Po. Este hecho se ha comprobado realizando medidas en continuo con las unidades de medida sin tamices metálicos ni tubos de difusión y realizando las medidas situando los módulos en posiciones distintas. 'Con los resultados obtenidos en estas medidas, se ha podido comprobar que manteniendo unas condiciones de ventilación constantes en la cámara la 84 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos diferencia en la concentración de Po en las distintas posiciones de los módulos de medida también se mantiene constante. Una manera simple de tener en cuenta este hecho consiste en modificar la eficiencia de los módulos de medida para compensar las diferencias de concentración en los diversos puntos de aspiración. Los cambios en la eficiencia debidos a la heterogeneidad eápacial de la actividad de 218Po y otras causas no controladas que se pueden sumar a ésta se presentan en la tabla V.8. Unidad de medida Referencia Tubo 10 cm Tubo 30 cm Tubo 50 cm Tamiz x 1 Tamiz x 2 EAm-241 0.263 0.261 0.278 0.282 0.247 0.277 Cheterogeneidad aire 0.263 0.311 0.278 0.282 0.294 0.330 Cheteroeeneidad filtro Sin perturbación 0.263 0.357 0.325 0.331 0.294 0.330 Con perturbación 0.263 0.336 0.307 0.315 0.294 0.330 Tabla V.8. Corrección de la eficiencia de detección de las unidades de medida como consecuencia de la heterogeneidad de la concentración en el aire y de la heterogeneidad de la deposición superficial de partículas en el filtro. Así los valores de eficiencia para las distintas unidades de medida que se utilizan en las ecuaciones son los que se presentan en las dos últimas columnas de la tabla V.8. V.3.4.2 Número de cuentas detectadas El número de cuentas detectadas en los distintos módulos de medida ND*2i4 y ND22i4 obtenidas del recuento de partículas alfa de cada radisótopo debe ser corregido como consecuencia de las partículas de 218Po que alcanzan el filtro de salida y que provienen de la desintegración del radón en el interior del tubo, tal como se analizó en el apartado IV.4.1.2. Como se verá en el capítulo VI, en las exposiciones llevadas a cabo en la cámara de radón, la concentración de radón es un orden de magnitud superior a la del 218Po con lo que las contribuciones en actividad en los tubos de 10 cm, 30 cm y 50 cm son del orden del 1.5 %, 4.5 % y 8% según los valores presentados en la tabla IV. 5. Así pues el número de cuentas modificado se obtiene con las siguientes ecuaciones: A/DÍ18 corregida = 218 1.015para el tubo de 10cm A/D1 L R corregida = —— para el tubo de 30 cm 218 1.050 Í» corregida = —— para el tubo de 50 cm 218 1.080 (V.12) (V.13) (V.14) Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos V.3.4.3 Reconstrucción del espectro dimensional. El algoritmo Rándomwalk La utilización de los algoritmos de deconvolución que utilizan métodos no lineales puede llevar a cometer grandes errores en los resultados, como ya ha sido comentado. Los problemas que se generan en la aplicación de las técnicas no lineales se pueden corregir si se analizan todas las distribuciones posibles! La precisión que requiere el resultado para el sistema de medida desarrollado en este trabajo no permite probar todas las distribuciones ya que consumiría un tiempo de cálculo excesivo, por lo que se ha desarrollado un algoritmo que permite reducir este tiempo de cómputo. Suponiendo que la solución pueda dar lugar a una o ¡ dos distribuciones dimensionales del tipo log-normal, el número de incógnitas se reduce a cinco: dos diámetros medianos, dos desviaciones geométricas y la fracción para cada distribución que debe sumar uno. Estas cinco incógnitas se reducen a cuatro obligando a que las fracciones correspondientes a cada distribución minimicen la diferencia entre los datos de concentración medidos para cada módulo, y los datos estimados de la distribución que se está postulando. El algoritmo propuesto consta de los siguientes pasos: i 1. Selecciona al azar dos distribuciones: dmi, <TI, dni2 y 02. 2. Simula las actividades en los filtros de cada módulo de medida utilizando las distribuciones del paso 1 y las curvas de penetración de dichas unidades. 3. Calcula la fracción óptima de cada una de las dos distribuciones de manera que la suma del cuadrado de las diferencias entre las actividades simuladas en el paso 2 y las actividades medidas en los módulos sea mínima. | 4. Establece un procedimiento que permite la eliminación progresiva de aquellas distribuciones que puedan considerarse alejadas de la solución correcta. ¡ ' i A continuación se describe cada uno de los pasos anteriores de forma detallada: 1. Elección de distribuciones. i i La elección de las dos distribuciones dimensionales del tipo log-normal se realiza al azar. Para proponer los diámetros medianos de las distribuciones se extraen dos números aleatorios comprendidos entre el rango de los diámetros medianos en escala logarítmica. Para la¡ selección de las desviaciones geométricas¡ se extraen números aleatorios según una ;escala lineal. ! En el algoritmo Rándomwalk es necesario clasificar en grupos cada conjunto formado por las dos distribuciones seleccionadas de manera a poder establecer una sistemática de eliminación de aquellos grupos de distribuciones que no puedan ser la solución de acuerdo con un criterio predeterminado. Para llevar a cabo esta clasificación se ordena cada conjunto de dos distribuciones en una matriz donde se disponen los diámetros y las desviaciones de cada distribución tal como se muestra en la figura V.9. ! i Tanto los diámetros como las desviaciones se han clasificado siguiendo una selección de diez valores, de manera que el conjunto forma una matriz de 1QOOO celdas ordenadas donde se agrupan las distribuciones seleccionadas. La simetría que existe en los i i . i 86 i Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos diámetros permite reducir el número de celdas no repetidas a 5500. La elección de 10000 celdas se realiza de acuerdo con el compromiso de obtener una buena precisión del resultado y de reducción del tiempo de cómputo. 10 3 .o CA O S-i £ S .— XS3 o -5 1 °s 0 O diámetros Distribución 1 Fig. V.9. Clasificación de las distribuciones seleccionadas según una agrupación de 10000 celdas utilizada en el algoritmo Randomwalk. 2. Simulación de los datos en los módulos de medida. Una vez seleccionado al azar el conjunto formado por las dos distribuciones y ubicado en su correspondiente celda de la matriz de la figura V.9 y conocidas las distribuciones de penetraciones de partículas p(i,j) para cada tamiz o tubo se pueden estimar, para cada una de las dos distribuciones, el número de partículas por unidad de volumen de aire aspirado que son capaces de atravesar los módulos de medida, EZ(i,k), según la siguiente expresión: (V.15) 87 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos donde Zo es la concentración de partículas en el aire aspirado, f(j,k) es el valor de la función de distribución para el tamaño j y la distribución k (k puede ser 1 o 2) y p(i,j) es el valor de penetración para el tamiz o tubo i para el tamaño j. í Es necesario indicar que para verificar el correcto funcionamiento de un algoritmo de cálculo en donde las distribuciones dimensionales pueden ser monodispersas se requiere un número de tamaños j suficientemente elevado para evitar que se produzcan errores considerables, fen este sentido y para comprobar el correcto (funcionamiento del algoritmo propuesto, se han simulado diferentes distribuciones monodispersas elegidas al azar con tamaño situado en el rango dimensional de la fracción liblre. Para cada una de estas distribuciones se ha aplicado el algoritmo de deconvolución con distintos número de tamaños j. Se determinó como valor apropiado una discretization en 1000 tamaños de j, para el rango de partículas seleccionado de la fracción libre que estaba comprendido entre diámetros de 0.1 nm y 10 nm. 3. Cálculo de las fracciones óptimas para las distribuciones seleccionas.' De las dos distribuciones del tipo log-normal seleccionadas existe una fracción f para una de ellas y 1-f para la otra que minimiza la diferencia cuadrática entre los valores medidos y los datos estimados. La diferencia cuadrática, DF, se calcula con la siguiente expresión: \ donde: fes la fracción para la primera distribución, EZ(+,1) es la suma de los datos estimados con la primera distribución para todos los módulos de medida, EZ(+,2) es la suma de los datos estimados con la segunda distribución para todos los módulos de medida, y RT es la suma de los datos obtenidos con todos los módulos dç medida. Derivando la expresión anterior respecto de f e, igualando a O, se obtiene el mínimo de f ; fop, con la siguiente expresión: ] *r-£Z(+.2) ^n) 4. Criterio de eliminación de distribuciones. Para la eliminación de aquellas distribuciones que no se acercan a la solución buscada se sigue una metodología basada en la eliminación de las celdas de la matriz de distribuciones. La eliminación de una celda se produce si ésta no cumple con un parámetro estadístico calculado con los datos de todas las distribuciones según el siguiente procedimiento: Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos en primer lugar se calcula la suma del cuadrado de la diferencia entre los valores reales, Z(i), y los valores estimados EZ(i): , donde j representa el número de la distribución seleccionada para la realización de los cálculos. • se calcula a continuación la media de la desviación anterior: donde J es el número total de distribuciones de la matriz de diámetros medianos y desviaciones geométricas que han sido seleccionados y que no han sido eliminados. ». se calcula la media de la desviación para cada una de las celdas de la matriz de la figura V.9 que no han sido eliminadas: (V'20) donde AC'J son las desviaciones calculadas con la ecuación V.17 para todas aquellas distribuciones de la matriz que pertenecen a la celda c, y Jc es el número de distribuciones que han sido seleccionados en la celda c. a continuación se determina la dispersión media de la diferencia cuadrada de la desviación media de cada una de las celdas con la desviación media total: i 10000 _ _ A=— — Y (Ac -A)2 (V.21) 10000 £ív se calcula el parámetro de desviación límite según la siguiente expresión; Aiim= + 3 (V.22) finalmente se ha establecido como criterio para que una celda permanezca abierta que su desviación sea menor que la siguiente expresión: f \0-5 A . . =A . +1 — 1 (V.23) *^ rntfrin mm I - I V ' entena muí donde A,™ es la desviación mínima de todos los puntos de la matriz que han sido seleccionados. _ . Capitulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Con el objeto de disponer suficientes puntos de la matriz para là realización de los cálculos estadísticos es aconsejable, según se ha analizado en los estudios experimentales realizados en la puesta a punto de éste método y qiie se describe en el apartado siguiente, aplicar este último paso con un mínimo de 10000 distribuciones. Así en el algoritmo desarrollado se seleccionan grupos de 10000 posibles distribuciones y se procede al análisis de eliminación. ; El proceso de eliminación de celdas se va sucediendo hasta que ocurre uno de los siguientes casos: j ' • Queda una única celda por eliminar. La solución es el mejor punto de esta celda. ' • Quedan sin cerrar numerosos celdas a pesar de que ya se han probado muchas distribuciones. La solución es una distribución monomodal de manera que todos los puntos de la matriz representan la misma distribución. • Quedan menos de 10 celdas por eliminar y el proceso de eliminación es muy lento. En esta situación es conveniente estudiar la similitud entré* las celdas y decidir la mejor solución en base al error máximo que se pueda cometer. Como criterio es aconsejable seguir aquella celda que dispone de más mínimos consecutivos en las iteraciones. El algoritmo propuesto se ha implementado en un programa de cálculo escrito en lenguaje FORTRAN y¡ que ha sido utilizado en la intercomparación con otros algoritmos tal como se describe en el apartado siguiente. V.3.4.4 Puesta a punto del algoritmo Randomwalk. Intercomparación de algoritmos de deconvolución en él marco del Proyecto Europeo RARAD La intercomparación de diferentes algoritmos de deconvolución llevada a cabo en el marco del proyecto RARAD del IV Programa Marco de la Unión Europea fue dirigida desde el Paul Scherrer Institut (PSI) de Suiza entre los años 1997 y 1998, y tenía corno objetivo principal evaluar la capacidad de los diferentes programas de cálculo para la reconstrucción del espectro dimensional bimodal de los descendientes del radón en estado libre. Los distintos programas de cálculo que participaron en la intercomparación y el método utilizado se muestra en la tabla V.9. 90 Capitulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Otra característica que debe gozar estos detectores es su insensibilidad a los fotones de luz, ya que el sistema trabaja en condiciones normales del ambiente y podría verse afectada por ella. Esto se consigue recubriendo la superficie frontal del detector con una capa de Aluminio de 0. 5 \m de grosor y otra de barniz de 1.0 |im de protección el aluminio. A este tipo de detectores se les denomina CAM PEPS. Dichos detectores trabajan con tensiones de polarización de +15 V a +24 V que por tanto no requieren fuentes específicas para su alimentación y consiguientemente facilita el proceso de montaje. La superficie activa del detector CAM PIPS seleccionado ha sido de 300 mm2, por distintos motivos que se destacan a continuación. El primero es que este tamaño permite la construcción de un módulo de medida cómodo de manejar y de transportar, y así mismo se adecúa a las dimensiones prácticas de los otros componentes de la unidad como son los tamices y tubos de difusión, el tornillo sinfín de arrastre, el motor eléctrico, etc. Otro motivo por el que no se ha seleccionado un detector de tamaño superior se debe al incremento de precio exponencial de estos detectores en función de su tamaño, de manera que la adquisición de los seis detectores que forman el sistema de medida encarece el equipo sin aportar una mejora sustancial. Por estas razones se ha adquirido el detector de la marca CANBERRA modelo CAM-300. V.4.2 Amplificadores de señal del detector Como consecuencia de la débil señal que se origina en el detector de semicondutor tipo CAM se requiere un amplificador de carga con elevada impedancia de entrada (preamplificador o previo) situado lo más próximo a aquél, para que la señal no se vea perturbada por la impedancia del cable. Además, debe considerarse el hecho de que los módulos de medida se encuentran situados en el interior de la cámara de radón, mientras que el equipo de análisis de la señal está ubicado en una estructura modular para instrumentación nuclear (NIM) que se sitúa en su exterior de forma que la señal debe ser transportada unos pocos metros antes de ser analizada por el sistema de espectrometría. Así los preamplificadores se colocan en el interior de la cámara. El preamplificador/amplificador de CANBERRA modelo 7404 contiene un amplificador y un preamplificador en una unidad compacta y están preparados para ser utilizados sin necesidad de estar conectados a la estructura modular NIM. Esta unidad dispone de un preamplificador de carga con entrada FET y un amplificador de ganancia lineal que conforma la señal en forma gaussiana de manera a evitar el apilonamiento y a disponer de una señal de fácil lectura por el correspondiente sistema de espetrometría. El preamplificador fue diseñado para generar niveles de ruido electrónico muy bajos. Convierte la carga generada en el detector en un impulso de tensión cuya amplitud es proporcional a la carga total recogida. La ganancia nominal del preamplificador es de 200 mV/pC y el impulso generado decrece con una constante de tiempo nominal de 470 \is. Por su parte, el amplificador genera impulsos gaussianos de unos 2 ^s y amplitud comprendidos entre O y 10 Voltios. 97 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos V.4.3 Filtros para la toma de muestras Las características de los filtros utilizados para la retención de los descendientes del radón y su posterior análisis espectrométrico .deben presentar dos características fundamentales: tener una retención de partículas' prácticamente total y, que dicha retención se efectúe en su superficie, de manera a que las desintegraciones alfa no sean autoabsorbidas por el propio filtro. Los filtros utilizados para este fin son de membrana microporosa de estructura polimérica continua (mezclas de nitrato y acetato de celulosa) con un tamaño de poro definido. El reducido tamaño de las partículas en el aire que deben ser filtradas tiene un elevado coeficiente dé difusión, mayor cuanto menor es el tamaño de la partícula. Así para el rango dimensional de los descendientes del radón no adheridos a partículas de aerosol (del orden de unos pocos nm) es suficiente para un filtrado total y superficial un tamaño de poro de 1.2 Jim. El diámetro del filtro seleccionado es de 25 mm en concordancia con el tamaño del detector y del conjunto de la unidad de medida. Así se ha seleccionado un filtro de tipo membrana de nitrato de celulosa de 25 mm de diámetro y 1.2 nm de tamaño de poro de la empresa Sartorius modelo 1130325N. V.4.4 Sistema de espectrometría alfa Para la adquisición de la señal proveniente del amplificador se ha utilizado un analizador multicanal que permite realizar 16 espectros al mismo tiempo. El sistema está formado por un multicanal con arquitectura tipo NTM de la marca EG&G ORTEC modelo 920-16. El multicanal se conecta al ordenador mediante cable paralelo de manera que puede accederse a los datos en tiempo real. Se dispone de un programa para el análisis de los espectros que además permite desarrollar programas propios que se ajusten a las necesidades de automatización del proceso de medida. El programa es de EG&G ORTEC y el modelo es el MAESTRO™ H MCA. V.4.5 Caudalímetros La medida precisa del caudal de aire que circula por los filtros de aspiración es fundamental ya que influye de forma directa en el cálculo de la concentración de los descendientes de vida corta de radón como se describe en el apartado IV.5. El caudal también influye en la evaluación de las curvas de penetración de partículas en los tamices y tubos de difusión. ¡ Los caudalímetros que se han utilizado son de tipo másico de forma que la señal de salida que se obtiene es directamente proporcional al caudal másico. El caudalímetro másico está basado en el principio de transferencia de calor que se produce entre el aire en circulación y un ¡elemento sensible capaz de suministrar una tensión variable en función de la temperatura a la entrada y salida de dicho elemento. Por tanto, la señal de salida depende del tipo de fluido que se esté midiendo y de su densidad ya que estas variables influyen en la capacidad de absorción de la transferencia de calor. El 98 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos caudalímetro seleccionado es de la marca Honeywell modelo Micro Switch AWM5101VN que permite la medida de un caudal de aire de hasta 5 SLPM (litros por minuto en condiciones standard) calibrado con N2 (útil para las medidas con aire). Para la verificación del correcto funcionamiento de los1 caudalímetros en las condiciones de trabajo y comprobar las posibles derivas, éstos se calibran periódicamente con un sistema calibrador de caudal de gas primario. La técnica utilizada en este caudalímetro es conocida como el "test de la burbuja de jabón". Se forma una lámina de solución jabonosa suspendida perpendicularmente a la dirección del fluido en el interior de un tubo con paredes completamente lisas de manera que no existe prácticamente fricción y que no deja pasar el aire. En esta situación, la lámina de jabón se mueve en el sentido del flujo de aire y exactamente a su misma velocidad. Conociendo una distancia del tubo y su diámetro se puede conocer su volumen. Así, el caudal de aire, se determina por el movimiento de la lámina de solución jabonosa que craza un volumen fijo por unidad de tiempo. Esta técnica está clasificada como Estándar Primario (Lippman 1973). -s^-v -- El calibrador que se ha utilazado para realizar estas pruebas es de la empresa A.P. Buck, L·ic, y el modelo es el mini-Buck calibrator M-30, que es capaz de medir en un rango comprendido entre 0.1 LPM y 30 LPM. Este calibrador se controla con un microprocesador, la burbuja es detectada en el interior del tubo por un sistema de rayos infrarrojos, asegurando así la máxima precisión. Al realizarse la medida de la velocidad del flujo de manera electrónica los errores en las medidas del caudal son del ± 0.5 %. V.5 Descripción de la cámara de radón El laboratorio de radón que se ha instalado en el INTE lo componen una cámara de atmósfera controlada con sus equipos de medida y dispositivos automáticos de control, y los sistemas de seguridad derivados de su condición de instalación radiactiva. Las características funcionales de la cámara se recogen en la tabla V. 12 y un esquema de la misma se presenta en la figura V.14. El diseño de la cámara se ha publicado en Ortega y Vargas 1995 y su puesta en marcha en Vargas y col. 1996. Dimensiones Material de construcción Fuente generadora de radón Exhalación de radón máxima en continuo Tasa de ventilación Rango concentración radón Temperatura Humedad relativa Concentración partículas Tamaño de partículas 2.9 1 x 2.9 1x2.30 m (20 m3) Láminas de acero soldadas (e=1.5 mm) Fuente de 226Ra de 2101 kBq Pylon 2000 RN 256 Bq min"1 0 - 6 h'1 0 - 100000 Bq m'3 5 -50 °C 5 % - 100 % 0 - 107 part, cm"3 10 nm - 700 nm Tabla V.12. Características principales de la cámara de radón del INTE. 99 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos Salida aire ventilación Entrada aire ventilación Equipo de aire acondicionado banco de medida y control Fig. V.14. Esquema de la cámara de radón del INTE. Para asegurar el funcionamiento de la cámara se ha instalado un sistema de control automático que reúne las siguientes condiciones: El mantenimiento de atmósferas controladas con diversas concentraciones de radón y descendientes mediante el control de la cantidad de radón introducida en la cámara (exhalación) y de la tasa de ventilación. El control de la exhalación se consigue derivando de forma controlada el caudal de aire que se hace pasar por la fuente generadora de radón de manera que una parte del mismo se introduce en la cámara y la otra se libera al exterior. Para obtener concentraciones de radón muy elevadas se inyecta en la cámara sin ventilación 100 •ECapítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos el radón acumulado en la fuente de radón durante un periodo de tiempo que puede variar desde un día a unos 30 días que es el tiempo necesario para que se alcance el equilibrio de la actividad de radón. En la figura V.15 se muestra la concentración teórica alcanzada en la cámara en función del tiempo de acumulación. Para la medida de la concentración de radón se utiliza un sistema de recuento de las desintegraciones alfa del 218Po depositado en un detector de semiconductor como consecuencia de la aplicación de un potencial eléctrico en una esfera de 5 litros (Porstendôrfer y col. 1980), que ha sido descrito en el apartado V.2.1 y su correcto funcionamiento se verificó mediante la intercomparación de detectores de carbón activado puesto a punto en el INTE y calibrados en la cámara de radón de la NRPB de Inglaterra (Mails 1999). 2. El mantenimiento de atmósferas controladas de la concentración y del espectro dimensional de las partículas de aerosol. Para la medida del espectro dimensional se dispone de un sistema de la marca TSI modelo SMPS 3934 (Scanning Mobility Paticle Sizer) que clasifica las partículas, según su movilidad sometidas a un campo eléctrico. Una vez clasificadas se contabilizan una a una mediante un sistema láser (TSI modelo 3025 A). El control de estos dos equipos se realiza mediante un programa informático que permite efectuar medidas en continuo. Este sistema es capaz de medir partículas comprendidas entre 5 nm y 1000 nm. 3. Para el mantenimiento de las condiciones de temperatura y humedad relativa se dispone de un sistema de aire acondicionado en el interior de la cámara con .las correspondientes sondas de temperatura y humedad relativa. 4. Todos estas variables son controladas de forma automática desde un ordenador donde se pueden seleccionar las distintas consignas mediante un programa de control realizado en el entorno de Lab-View (National Instruments). Este sistema permite que la cámara funcione en continuo durante largos periodos de tiempo con todas las variables controladas. Una de las condiciones experimentales que se requiere de la cámara de radón para la realización de este trabajo es la obtención de una gran homogeneidad en su interior de la concentración de los descendientes de radón no adheridos a partículas de aerosol. Durante las primeras experiencias de puesta en marcha del sistema de medida se observaron grandes diferencias de estas concentraciones que podían superar fácilmente el 20 % en los puntos de aspiración de los módulos de medida cercanos. Esta circunstancia se debía principalmente a las corrientes de aire que circulaban en el interior de la cámara, ya sea de tipo natural o forzadas. Después de numerosas pruebas se llegó a la conclusión de que la manera de obtener la menor hetereogeneidad en la distribución de concentraciones era mediante la colocación de dos ventiladores auxiliares en las esquinas de la cámara que funcionaban a una velocidad reducida y que actuaban independientemente del sistema de movimiento del aire propio del sistema el aire acondicionado y del sistema de ventilación de la cámara. De esta manera no se superaron diferencias del 15 % entre los distintos módulos de medida. Estas diferencias en la concentración se mantienen constantes durante toda la experiencia 101 Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos independientemente del tiempo de duración, de tal manera que puede realizarse una corrección a posteriori tal como se explicó en el apartado V.3.4.2. es t_ es g « — e 0» 110000 —i 1000100 - 90000 - 80000 - 70000 - o 1 I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I ' I 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 días Fig. V. 15. Concentración de radón teórica que se alcanza en la cámara de radón sin ventilación en función del tiempo de acumulación de radón en la fuente generadora. V.6 Conclusiones Se ha diseñado un sistema de medida de campo en continuo del factor de equilibrio y la fracción libre y un sistema para la medida en continuo del espectro dimensional de los controladas. Para el concentración de radón portátil basado en la deposición electrostática de los iones de 218 'Po en la superficie descendientes en estado libre para ser utilizado en atmósferas primer sistema se ha construido un equipo de medida de la de un detector de partículas oc que constituye de un equipo de gran precisión y con cualidades superiores a los equipos comerciales, tal como se puso de manifiesto en la intercomparación llevada a cabo en la cámara de radón del INTE. Este sistema se complementa con un equipo de medida de la concentración de cada uno de descendientes del radón y otro de la concentración de los descendientes adheridos a partículas de aerosol, ambos basados en la espectrometría alfa de las partículas depositadas en filtros por los que se ha hecho pasar aire. Para la medida de los 102 \ Capítulo V. Diseño y puesta en marcha de equipos descendientes adheridos se ha utilizado un tamiz metálico de dp (50 %) = 4 nm. La optimización de funcionamiento de estos equipos de medidas se ha realizado mediante diversas simulaciones que han permitido determinar un caudal de circulación óptimo de 1 m3/h y ciclos de medida de 1 hora. El segundo sistema de medida que se ha puesto en marcha para la realización de determinaciones del espectro dimensional de los descendientes del radón en estado libre en atmósferas controladas. Está constituido por seis módulos de medida que permiten la selección de partículas de forma óptima para la determinación de dicho espectro dimensional. Cada módulo dispone de un conjunto formado por un filtro y un detector de semiconductor tipo PIPS similar al utilizado en la determinación de la concentración de los descendientes de radón. Previo al filtro de deposición de las partículas radiactivas se han dispuesto de forma optimizada tamices metálicos con diámetros de corte dp( 50 %) > 1 nm y tubos de difusión para diámetros menores. Uno de los módulos, que es el de referencia, mide la concentración de descendientes total, tres de ellos disponen de tubos de difusión de 10 cm de longitud (dp (50 %) = 0.27 nm), 30 cm (dp(50 %) = 0.52 nm), y 50 cm (dp(50 %) = 0.73 nm), y el resto están formados por tamices metálicos (dp(50 %) = 1.13 nm) y (dp(50 %) = 3.35 nm). La determinación de los distintos diámetros de corte se ha realizado a partir de experiencias preliminares en la cámara de radón de manera que la actividad detectada en cada módulo se encuentra en progresión. El sistema se complementa con la verificación del correcto funcionamiento de la técnica de deconvolución Randomwalk que se ha contrastado en una campaña de intercomparación de 10 algoritmos utilizados por diversos grupos experimentados de Europa y de los Estados Unidos. Se ha determinado la superioridad del método RW frente al resto de sistemas cuando las condiciones de medida son de elevada precisión. Para la puesta en marcha de estos equipos ha sido necesario el diseño y la construcción de una cámara de radón de atmósfera controlada de 20 m3 de volumen donde se puede controlar de forma automática la concentración de radón, de los descendientes de radón, de la concentración y tamaño de las partículas de aerosol, y de la temperatura y humedad relativa. 103