Anwendungen der
Zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie und der
Wigner-Maxwell Gleichungen in der Plasmonik für
Simulationen im Ultrakurzzeitbereich
vorgelegt von
M. Sc. Mathias Wand
Fakultät III - Naturwissenschaften
der Universität Paderborn
Department Physik
Computational Nanophotonics
Dissertation zur Erlangung des akademischen Doktorgrades Dr. rer. nat.
genehmigte Dissertation
Datum der mündlichen Prüfung: 13.01.2014
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. rer. nat. Thomas Zentgraf
1. Gutachter: Prof. Dr. rer. nat. Jens Förstner
2. Gutachter: Prof. Dr. rer. nat. Torsten Meier
Zusammenfassung
In dieser Arbeit werden Theorien und Simulationen entwickelt, mit denen die nichtlo-
kalen und nichtlinearen optischen Eigenschaften metallischer Nanostrukturen untersucht
werden können. Diese Nanostrukturen nden zur Zeit Anwendung im Bereich neuartiger
Metamaterialien und Nanoantennen für den infraroten und den sichtbaren Spektralbe-
reich. Eine detaillierte Analyse von Längenskalen zeigt, dass die klassischen Theorien zur
Modellierung der Materie, speziell in den Oberächen der Strukturen, nicht angewendet
werden können.
Insbesondere wird versucht, die Licht-Materie Interaktion im Ultrakurzzeitbereich zu
berechnen. Das Ergebnis solcher Berechnungen ergibt die zeitabhängige Polarisation der
Materie und der damit verbundenen elektromagnetischen Felder über wenige hundert
Femtosekunden. Damit lassen sich Anregungen durch ultrakurze Lichtpulse analysieren,
wie sie bei Anrege-Abfrage Experimenten verwendet werden. Diese Experimente sollen
letztlich durch Simulationen im Rechner durchgeführt werden können. Um dieses Ziel zu
erreichen, wird eine Vielzahl moderner numerischer Methoden benötigt, um die relevanten
Gleichungen für Licht und Materie mit angemessenem Rechenaufwand lösen zu können.
Der Themenschwerpunkt dieser Arbeit liegt zunächst bei der Lösung von quantenme-
chanischen Vielteilchenproblemen in der Plasmonik. Dazu wird zum einen die Zeitabhän-
gige Dichtefunktionaltheorie und zum anderen ein Ansatz, der die Dynamik der Dichte-
matrix über Wignerfunktionen beschreibt, auf Anwendbarkeit untersucht. Um optische
Eigenschaften von Nanostrukturen berechnen zu können, muss dazu die selbstkonsisten-
te Kopplung der Materiegleichungen an die Maxwellgleichungen berücksichtigt werden.
Ein weiterer Themenschwerpunkt stellt die Erweiterung der Zeitabhängigen Dichtefunk-
tionaltheorie um eine phänomenologische Dissipation zur Simulation von Streuprozessen
dar. Diese wird auch benötigt, um Rückstreuungen von Ladungsdichtewellen in den be-
grenzt groÿen Nanostrukturen zu verhindern. Auÿerdem wird noch auf die Realisierung
eines Finite-Dierenzen Verfahrens zur Berechnung der elektromagnetischen Potentia-
le in der Coulomb-Eichung eingegangen. Diese Eichung ndet in der Beschreibung von
Optik in Festkörpern viele Anwendungen und es existieren bisher keine numerischen Lö-
sungsverfahren zu diesem Problem.
Zusammenfassend werden in dieser Arbeit verschiedene voll quantenmechanische Mo-
dellrechnungen für den Zeitbereich entwickelt und durchgeführt, welche zeigen, wo es
in Nanostrukturen zur Entstehung von höheren Harmonischen und nicht-lokalen Eek-
ten kommt. Alle Simulationen berechnen die optischen Eigenschaften der Strukturen
auf mikroskopischer Ebene im Rahmen des Jellium-Modells. Dabei werden nicht-lokale
Abschirmungseekte unmittelbar berücksichtigt. Mit Ausnahme der Simulationen zur
dissipativen Dichtefunktionaltheorie werden keine phänomenologischen Parameter benö-
tigt.
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Abstract
In this work theories and simulations are developed which can be used to study the non-
local and nonlinear optical properties of metallic nanostructures. These nanostructures
are currently used in the area of novel metamaterials and nanoantennas for the infra-red
and visible spectral range. A detailed analysis of length scales shows that the classical
theories for modelling the optical response of matter specically at the surfaces of the
structures can not be applied.
In particular, an attempt is made to calculate the light-matter interaction in the ul-
trafast time regime. The result of these calculations is given by the time-dependent
polarization of matter and the associated electromagnetic elds over a few hundred fem-
toseconds. This allows the analysis of excitations caused by ultrashort light pulses which
are used in pump-probe experiments. These experiments shall be carried out by computer
simulations. To achieve this objective, a variety of modern numerical methods are requi-
red to solve the relevant equations of light and matter with reasonable computational
complexity.
A central topic of this thesis is the solution of quantum-mechanical many body pro-
blems in the eld of plasmonics. The time-dependent density functional theory and an
approach, which describes the dynamics of the density matrix by Wignerfunctions, are
examined for applicability. In order to calculate the optical properties of nanostructu-
res, the self-consistent coupling of the equations for matter with Maxwell's equations
must be considered. Another focal point is the extension of the time-dependent density
functional theory by a phenomenological dissipation for the simulation of scattering pro-
cesses. This is also required in order to prevent backscattering of charge density waves in
small nanostructures. Moreover, the implementation of a nite dierence method for the
calculation of electromagnetic potentials in the Coulomb gauge is discussed. This gauge
is very common in the description of optics in solids and there are so far no numerical
solution methods for this problem.
In summary, several fully quantum mechanical model calculations in the time do-
main are developed and carried out, showing where it comes to the emergence of higher
harmonics and nonlocal eects in nanostructures. All simulations calculate the optical
properties of the structures at the microscopic level within the Jellium model. Nonlocal
screening eects are ultimately taken into account. With the exception of simulations
which involve dissipative density functional theory, no phenomenological parameters are
required.
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