Non-equilibrium self-assembly
processes of complex dipolar
colloids
vorgelegt von:
Diplomphysiker
Florian Kogler
aus
Ulm, Baden-W¨
urttemberg
Von der Fakult¨
at II – Mathematik und Naturwissenschaften
der Technische Universit¨
at Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
Dr. rer. nat.
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. Martin Schoen
1. Gutachterin: Prof. Dr. Sabine H. L. Klapp
2. Gutachter: Prof. Dr. Joachim Dzubiella
3. Gutachterin: Prof. Dr. Carol K. Hall
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 26.2.2016
Berlin, Deutschland.
2016
D-83
Declaration of Authorship
Ich versichere hiermit eidesstattlich, dass die vorliegende Dissertation
selbst¨
andig verfasst wurde, die benutzten Hilfsmittel und Quellen kor-
rekt aufgef ¨
uhrt sind und im Falle von Co-Autorenschaft die Darstellung
des Eigenanteils zutreffend ist.
i
Acknowledgments
At this point I want to take the chance to say ’thank you’ to all the peo-
ple who supported me in writing this thesis, be it by scientific or personal
means.
Special thanks go to Prof. Dr. Klapp for her endless efforts and all the very
helpful advices, hints and discussions. Her commitment and support was
crucial for the success of this work.
I also want to thank Prof. Dr. Hall for her hospitality during my stay in
her group and her encouraging words. I always felt welcome and learned
a lot. During this stay in Raleigh I spent a lot of time with Dr. Bharti,
talking and discussing on science and everything else. Without him, ev-
erything would have been much more difficult. Also, I want to thank Prof.
Dr. Velev for giving me the chance to relate my work to what happens in
experiments.
My work was financed by the IRTG 1524, and I appreciate very much all
the effort of Petra, Beatrix, Daniela and Prof. Dr. Schoen to keeping every-
thing together. Additionally, I want to thank Prof. Dr. Schoen and Prof.
Dzubiella who are willing to be part of my PhD committee.
Finally, special thanks go to the members of the AG Klapp for making
daily life a nice thing and for being supportive and for helping out, when
work becomes difficult.
ii
Zusammenfassung
Diese Arbeit besch¨
aftigt sich mit dem Einfluss induzierter dipolarer
Wechselwirkungen auf die nichtgleichgewichts Strukturbildung in quasi
zweidimensionalen kolloidalen Systemen. Einerseits werden konkrete
experimentell realisierte Systeme theoretisch modelliert und mit Hilfe
von Computersimulationen der Brownschen Dynamik untersucht. Zur
Absch¨
atzung von Phasen ¨
uberg¨
angen werden weiterhin Methoden der
Dichtefunktionaltheorie angewandt. Andererseits werden generische
Modelle entwickelt um grundlegende Mechanismen der Strukturbildung
zu indentifizieren. Die zugrundeliegenden experimentellen Systeme
entsprechen dabei zwei prototypischen nichgleichgewichts Prozessen:
einmal der Bahnenbildung (lane formation) und einmal der diffusions-
beschr¨
ankten Aggregation (diffusion limited aggregation).
Im Falle der Bahnenbildung werden Januspartikel in einem elektrischen
Wechselfeld betrachtet, die, je nach Feldfrequenz, entweder kettenartige
Strukturen oder einen Schwimmmechanismus ausbilden. Die theoretis-
che Untersuchung einer explizit dipolaren Modellierung zeigt sowohl die
Kettenbildung als auch neuartige Bahnenbildung im Schwimmerregime.
Zus¨
atzlich wird ein abstrakteres Referenzsystem behandelt, welches es er-
stmalig erlaubt eine Verbindung zwischen spinodialer Entmischung und
Bahnenbildung herzustellen. Weiterhin wird hier zum ersten mal Bah-
nenbildung in Systemen mit attraktiven Teilchenwechselwirkungen un-
tersucht.
Der zweite Teil der Arbeit behandelt die feldgesteuerte Aggregation kol-
loidaler Teilchen im diffusionsbeschr¨
ankten Regime. Hier werden eben-
falls zwei Modellsysteme untersucht. Zun¨
achst werden experimentell
beobachtete Strukturen analysiert und mit Ergebnissen aufwendiger
Computersimulationen verglichen. Zu diesem Zweck wird eine neue
Methode der Strukturanalyse eingef ¨
uhrt und angewandt. Die Experi-
mente wurden von Dr. Bhuvnesh Bharti an der North Carolina State
University durchgef ¨
uhrt und von mir analysiert. Die theoretischen
Betrachtungen erlauben hierbei, im Gegensatz zu den Experimenten,
das Aggregationsverhalten in Abh¨
angigkeit der Partikeldichte zu un-
tersuchen. Erg¨
anzend dazu wird ein zweites Modellsystem betrachtet,
welches auf generische Eigenschaften der feldgesteuerten Aggregation
ausgerichtet ist. Hier liegt besonderes Augenmerk auf dem Verhalten im
diffusionsbeschr¨
ankten Aggregationsregime. Letzteres ist ein ausgiebig
untersuchter nichtgleichgewichts Prozess, der hier um neue Facetten, also
feldinduzierete dipolare Wechselwirkungen, erg¨
anzt wird.
iii
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