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Simulation und Modellierung des Mischverhaltens

von Taylor-Couette-Reaktoren

Von der Fakult¨

at f¨

ur Naturwissenschaften

Department Chemie

der Universit¨

at Paderborn

zur Erlangung des Grades eines

Doktors der Naturwissenschaften

-Dr. rer. nat.-

genehmigte Dissertation

von

Thorsten Grebe

aus

Lippstadt

Paderborn, November 2004

Die vorliegende Arbeit wurde in der Zeit von M¨

arz 2001 bis November 2004 im Fach

Technische Chemie und Chemische Verfahrenstechnik in der Fakult¨

at f¨

ur Naturwissen-

schaften, Department Chemie, der Universit¨

at Paderborn angefertigt.

Referent: Prof. Dr.-Ing. H.-J. Warnecke

Universit¨

at Paderborn

Fakult¨

at f¨

ur Naturwissenschaften, Department Chemie

Korreferent: HD Dr. rer. nat. D. Bothe

Universit¨

at Paderborn

Fakult¨

at f¨

ur Naturwissenschaften, Department Chemie

Datum der Abgabe: 09. November 2004

Datum der m¨

undlichen Pr¨

ufung: 17. Dezember 2004

An dieser Stelle m¨

ochte ich allen danken, die sowohl durch ihre fachliche als auch

moralische Unterst¨

utzung zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben.

Mein besonderer Dank gilt

Prof. Dr.-Ing. H.-J. Warnecke f¨

ur die interessante, fach¨

ubergreifende Themenstellung,

seine stete Diskussionsbereitschaft und insbesondere f¨

ur sein Vertrauen, das mir die

freiheitliche Gestaltung und Umsetzung der wissenschaftlichen Ziele dieser Arbeit

erm¨

oglichte,

HD Dr. rer. nat. D. Bothe f¨

ur die ¨

Ubernahme des Korreferates, seinen großen Einsatz

und seine unverzichtbare Unterst¨

utzung bei der mathematischen Modellierung, der

L¨

osung numerischer Probleme und allgemeinen Fragestellungen,

Marcus Voigt f¨

ur das gute B¨

uroklima,

Nils Lessmann f¨

ur seine stete Diskussionsbereitschaft,

Carsten Stemich f¨

ur die Diskussionen bei einer Tasse Kaffee,

Hermann Post f¨

ur die Unterst¨

utzung bei der Umsetzung des Modells in Matlab,

sowie allen Mitarbeiterinnen und Mitarbeitern des Institutes f¨

ur Technische Chemie

und Chemische Verfahrenstechnik, die durch das hervorragende Arbeitsklima ihren

Beitrag zum erfolgreichen Abschluss dieser Arbeit geleistet haben.

... und nat¨

urlich bei Heike, die immer f¨

ur mich da ist.

Meinen Eltern

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung und Problemstellung 1

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens 5

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

2.1.1 Einfl¨

usse der Geometrie auf die Str¨

omung . . . . . . . . . . . 13

2.1.2 Der Einfluss axialer Str¨

omung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2.1.3 H¨

ohere Str¨

omungsmoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2.1.4 Anwendungen f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren . . . . . . . . . . 16

2.2 Stofftransportmodelle f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren . . . . . . . . . . 18

2.2.1 Modell f¨

ur den Stoff¨

ubergang zwischen benachbarten Wirbeln 18

2.2.2 Das R¨

uhrkesselkaskaden-Modell . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.2.3 Zwei- und Mehrzonenmodelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

2.2.4 Mehrdimensionales Dispersionsmodell . . . . . . . . . . . . . . 26

2.3 Theoretische Grundlagen des Mischens . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

2.3.1 Skala und Intensit¨

at der Segregation . . . . . . . . . . . . . . 30

2.3.2 Bestimmung der Segregation mittels chemischer Reaktion . . . 32

3 Numerische Simulationen 35

3.1 Geometrie und Diskretisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

3.2 Numerische Berechnung des Str¨

omungsfelds . . . . . . . . . . . . . . 40

3.3 ¨

Uberpr¨

ufung des numerisch berechneten Str¨

omungsfelds . . . . . . . . 41

3.4 Untersuchung der numerischen Diffusion der Spezies . . . . . . . . . . 43

3.5 Durchf¨

uhrung und Auswertung der numerischen Tracerexperimente . 46

Inhaltsverzeichnis

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen 49

4.1 Stofftransport in radialer Richtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

4.2 Stofftransport in Umfangsrichtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

4.3 Stofftransport in axialer Richtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

4.4 Stofftransport ¨

uber Wirbelgrenzen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

4.5 Stofftransport zwischen Wirbelkern und -schale . . . . . . . . . . . . 70

4.6 Einfluss einer Drehgeschwindigkeitsmodulation auf das Mischverhalten 74

5 Mathematische Modellierung des Stofftransports in TCRs 79

5.1 Modell zur Beschreibung des Stofftransports in TCRs . . . . . . . . . 79

5.2 Modellparameteranpassung und Vergleich mit numerischen Simulations-

ergebnissen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

6 Zusammenfassung und Ausblick 87

7 Symbolverzeichnis 91

Literaturverzeichnis 97

1 Einleitung und Problemstellung

Taylor-Couette-Reaktoren (TCRs) bestehen in ihrer Grundform aus zwei konzentrisch

angeordneten, relativ zueinander rotierenden Zylindern. Die Str¨

omung im Ringspalt

zwischen diesen Zylindern wird seit dem Ende des 19. Jahrhunderts untersucht und

geh¨

ort zu den klassischen Problemen der Str¨

omungsmechanik.

Allgemein ist die Rotation beider Zylinder sowohl in gemeinsamer als auch in entge-

gengesetzter Richtung m¨

oglich, wobei die sogenannten Taylor-Wirbel lediglich dann

auftreten, wenn die Drehbewegung des Innenzylinders dominiert. In den meisten An-

wendungen steht dabei der ¨

außere Zylinder still. Die ¨

uber die Spaltbreite variable

Zentrifugalkraft treibt die Fl¨

ussigkeit von innen nach außen, wobei die Viskosit¨

des Fluids dieser Bewegung entgegenwirkt. Nach dem ¨

Uberschreiten einer kritischen

Drehzahl wird die klassische Couette-Str¨

omung (Scherstr¨

omung im Ringspalt) in-

stabil und es tritt eine sekund¨

are Wirbelstr¨

omung mit achsensymmetrischen, to-

rusf¨

ormigen, sich entgegengesetzt drehenden Wirbeln auf (Abb. 1.1). Bei einer weite-

ren Erh¨

ohung der Drehfrequenz treten eine Vielzahl zus¨

atzlicher, stabiler Str¨

omungs-

formen abh¨

angig von der Reynoldszahl auf, die zum Verlust von Symmetrien f¨

uhren

und bis hin zu verschiedenen Graden der Turbulenz reichen. Die Str¨

omungszust¨

ande

in Taylor-Couette-Reaktoren sind im Gegensatz zum Mischverhalten ph¨

anomenolo-

gisch zum Teil sehr detailliert untersucht.

Zur Zeit werden die meisten chemischen Reaktionen in kontinuierlichen und diskonti-

nuierlichen R¨

uhrkesseln (CSTR) sowie Str¨

omungsrohren (PFRs) durchgef¨

uhrt. Die-

se experimentell und theoretisch gut untersuchten und verstandenen Systeme sind

bei einigen Anwendungen (zum Beispiel Emulsionspolymerisationen) bez¨

uglich ihres

Verweilzeit- und Temperaturverhaltens sowie der in ihnen auftretenden Scherkr¨

afte

wenig vorteilhaft, werden aber aus Mangel an alternativen Reaktorkonzepten trotz-

dem eingesetzt.

1 Einleitung und Problemstellung

Abbildung 1.1: Links: Prinzipienskizze eines TCRs mit rotierendem Innenzylinder.

Rechts: Zweidimensionale Str¨

omungsvektoren in einem Schnitt durch den

Spalt eines Doppelwirbels. Die charakteristische Wirbelstr¨

omung ist da-

bei deutlich zu erkennen. Die Farbe der Vektorpfeile gibt den Betrag der

Geschwindigkeit wieder (Rot: schnell, blau: langsam).

Eine Alternative zu diesen ¨

ublicherweise verwendeten Reaktorbauformen stellen in

der chemischen Verfahrenstechnik neben anderen innovativen Konzepten, wie zum

Beispiel den Mikromischern, die Taylor-Couette-Reaktoren dar. Einfache Tracer-Ex-

perimente deuten darauf hin, dass innerhalb der Wirbel gut gemischt wird und gleich-

zeitig durch die zellulare Struktur der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung die axiale Disper-

sion reduziert wird, da bei ungest¨

orter Taylor-Couette-Str¨

omung Fluidelemente die

Grenzfl¨

ache zwischen zwei benachbarten Wirbeln lediglich diffusiv, nicht aber kon-

vektiv passieren k¨

onnen. G¨

unstig ist auch das große Oberfl¨

achen-Volumen-Verh¨

altnis,

das den im Reaktor ablaufenden Prozess thermisch gut kontrollierbar machen kann.

Trotz dieses verfahrenstechnischen Potenzials werden TCRs bisher nur im margina-

len Umfang eingesetzt. Grund hierf¨

ur ist der Mangel an ingenieurtechnischer Erfah-

rung zur praktischen Beherrschbarkeit solcher Anlagen. Da die Herstellung eines sol-

chen technisch anspruchsvollen Apparates kostenaufwendig ist, kann die industrielle

Einf¨

uhrung dieser innovativen Verfahrenstechnik nur gelingen, wenn der experimen-

telle Aufwand zur zuverl¨

assigen Auslegung solcher Reaktoren auf ein ¨

okonomisch

vertretbares Maß reduziert werden kann. Um diesem Ziel n¨

aher zu kommen, ist ein

tiefergehendes Verst¨

andnis der Richtungsabh¨

angigkeit der Mischprozesse innnerhalb

und zwischen Wirbeln auf den relevanten Meso- und Mikroskalen erforderlich.

Eine wesentliche Grundlage zum Verst¨

andnis stellt die Hydrodynamik dar, da das

Str¨

omungsmischen auf Relativbewegungen innerhalb der zu vermischenden Fluidbe-

reiche beruht. Dabei k¨

onnen die n¨

otigen Daten, Ergebnisse und Erfahrungen mittels

praktisch durchgef¨

uhrter Tracerexperimente gesammelt werden. Diese haben aber den

Nachteil, dass die Einbringung des Tracers das Str¨

omungsfeld und somit das Gesamt-

system st¨

ort. Hinzu kommt, dass es sehr aufwendig ist, die so eingestellte Anfangs-

konfiguration genau zu vermessen. Dies ist aber zur detaillierten Interpretation der

Daten zwingend erforderlich, da zumeist eine starke Abh¨

angigkeit vom Anfangszu-

stand besteht. Ein weiteres Problem stellt die m¨

oglichst st¨

orungsfreie Vermessung von

Konzentrations- und Geschwindigkeitsfeldern dar. Hierbei bieten numerische Simula-

tionen und Tracerexperimente eine gute Alternative. Die geometrischen Eigenschaften

und die Stoffdaten der untersuchten Fluide k¨

onnen so relativ einfach modifiziert wer-

den. Der gr¨

oßte Vorteil liegt aber darin, dass eine Tracerzugabe m¨

oglich ist, ohne dass

das Str¨

omungsfeld beeinflusst wird, und auf diese Weise pr¨

azise der untersuchten Fra-

gestellung angepasst werden kann. Die zur Bearbeitung n¨

otigen Daten k¨

onnen ohne

das Gesamtsystem zu beeinflussen aufgenommen werden und liegen sofort digital vor,

was die Weiterverarbeitung erleichtert, sofern diese nicht Online durchgef¨

uhrt wird.

Ziel dieser Arbeit ist es daher, das bisher noch unzureichend verstandene Misch-

verhalten von Taylor-Couette-Reaktoren zu untersuchen, um so das reaktions- und

verfahrenstechnische Potenzial besser Einsch¨

atzen zu k¨

onnen und Ans¨

atze zur verein-

fachenden mathematisch-mechanistischen Modellierung zu erarbeiten. Hierzu werden

die Untersuchungen der Wechselwirkungen zwischen Hydrodynamik und Stofftrans-

port sowie der resultierenden Mischvorg¨

ange in den Taylor-Wirbeln mittels hoch auf-

1 Einleitung und Problemstellung

gel¨

oster Simulation durch numerische L¨

osung der kontinuumsmechanischen Bilanz-

gleichungen f¨

ur Masse, Impuls und Spezies durchgef¨

uhrt, wobei vor allem die Rich-

tungsabh¨

angigkeit der Mischvorg¨

ange analysiert wird. Dazu werden die Mischinten-

sit¨

at nach Danckwerts sowie das im DFG-Projekt BO 1879/2-1 erarbeitete Potenzial

des diffusiven Mischens als Berechnungsgrundlage f¨

ur die Skala der Segregation her-

angezogen.

Die hierbei gewonnenen Erkenntnisse sollen es erm¨

oglichen, die zugrunde liegenden

Mechanismen besser zu beschreiben und diese zur Entwicklung eines vereinfachenden

Modells reduzierter Dimensionalit¨

at zu nutzen, um den numerischen Aufwand zur

Berechnung einer Speziesverteilung in einem TCR zu reduzieren. Dar¨

uber hinaus soll

die M¨

oglichkeit untersucht werden, die Mischprozesse innerhalb der Wirbel mittels ei-

ner Drehgeschwindigkeitsmodulation des Innenzylinders zu verbessern, ohne zugleich

die axiale Dispersion signifikant zu erh¨

ohen.

2 Theoretische Grundlagen und Stand des

Wissens

Die Taylor-Couette-Str¨

omung ist ein seit langem bekanntes, hydrodynamisches Ph¨

nomen. Sowohl in der ¨

alteren, wie auch in der aktuellen Literatur finden sich eine

Vielzahl von Publikationen aus verschiedenen Fachrichtungen, die sich direkt oder

mittelbar mit dieser Str¨

omung besch¨

aftigen.

Bereits in Newtons Werk Principia aus dem Jahr 1687 findet sich die erste Erw¨

ahnung

der Couette-Str¨

omung in gekr¨

ummten Geometrien, in dem er Annahmen ¨

uber konzen-

trische Str¨

omungslinien und Symmetrien aufstellt [Donnelly, 1991]. Erst viel sp¨

ater,

1848, beschreibt Stokes das Auftreten von Wirbeln in der Couette-Str¨

omung unter

der Voraussetzung, dass sich der innere Zylinder schneller dreht als der ¨

außere. Dabei

nutzt er Staubpartikel, um die Str¨

omung zu visualisieren. Margules erkennt 1881,

dass es mit Hilfe der Couette-Str¨

omung m¨

oglich sein sollte, Viskosit¨

aten zu messen

und um 1886 entwickelt Mallock ein entsprechendes Viskosimeter [Mallock, 1896]. Er

macht dabei zwei Beobachtungen:

•die Couette-Str¨

omung ist immer dann instabil, wenn sich der innere Zylinder

schneller dreht als der ¨

außere,

•bewegt sich lediglich der ¨

außere Zylinder, w¨

ahrend der innere stillsteht, ist die

Couette-Str¨

omung bis zu einer kritischen Geschwindigkeit stabil und geht dann

in eine turbulente Str¨

omung ¨

uber.

Ungef¨

ahr zur selben Zeit konstruiert Couette ein ¨

ahnliches Viskosimeter, bei dem sich

lediglich der ¨

außere Zylinder dreht. Er macht ebenfalls die Beobachtung, dass f¨

ur den

Ubergang zur turbulenten Str¨

omung eine kritische Drehgeschwindigkeit ¨

uberschritten

werden muss [Couette, 1890]. Das Hauptaugenmerk von Mallock und Couette lag auf

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

der Messung von Viskosit¨

aten, so dass sie die von ihnen beobachteten hydrodyna-

mischen Instabilit¨

aten nicht weiter untersuchten.

Bei sp¨

ater durchgef¨

urten Experimenten konnten Unzul¨

anglichkeiten bei den oben

beschriebenen Untersuchungen und den daraus abgeleiteten Ergebnissen festgestellt

werden. So lag bei den Untersuchungen von Mallock, bei denen sich lediglich der inne-

re der beiden Zylinder drehte, die Drehgeschwindigkeit immer oberhalb des kritischen

Wertes, der f¨

ur das Auftreten der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung ¨

uberschritten werden

muss. Bei den Experimenten, bei denen sich lediglich der ¨

außere Zylinder drehte, war

eine Exzentrizit¨

at in der Anordnung der Zylinder die Ursache f¨

ur das Auftreten einer

turbulenten Str¨

omung bei den untersuchten niedrigen Zylinderdrehzahlen.

Erst die Untersuchungen von Rayleigh zeigen Ans¨

atze zur mathematischen Beschrei-

bung des beobachteten Str¨

omungsph¨

anomens [Rayleigh, 1913]. Der Durchbruch auf

diesem Gebiet aber gelingt erst mit der Ver¨

offentlichung von Taylor, der die erste

vollst¨

andige theoretische und experimentelle Beschreibung des Str¨

omungsproblems

liefert [Taylor, 1923].

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

Rayleigh beschreibt den Grund f¨

ur die Instabilit¨

at der Couette-Str¨

omung in Form

einer Energieanalyse f¨

ur ein nicht viskoses Fluid. F¨

ur eine radial symmetrische, rein

tangentiale, nicht viskose Str¨

omung reduziert sich die Impulserhaltung ohne Ber¨

uck-

sichtigung der Gravitation f¨

ur ein dichtebest¨

andiges Fluid mit ur=uz= 0 zu

D(r2uθ)

Dt=D(ruθ)

Dt= 0.(2.1)

Hierbei bezeichnet rden Radius, uθdie Geschwindigkeit in Umfangsrichtung (Azi-

muth), Ω die Winkelgeschwindigkeit, ρdie Dichte und tdie Zeit. Diese Gleichung

setzt voraus, dass der Impuls in tangentialer Richtung bezogen auf die Masse

ruθ= Ωr2=C(2.2)

konstant ist. Auf ein Fluidelement wirkt somit eine auf die Masse bezogene Radial-

kraft von

F=u2

r=L2

r3,(2.3)

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

wobei Lden Impuls des Fluidelements bezeichnet. Die potentielle Energie eines Ele-

mentes ist somit

K=Z∞

Fdr=Z∞

r3dr=−L2

2r2¯¯¯¯

∞

=L2

2r2.(2.4)

Diese Energie hat den gleichen Betrag wie die kinetische Energie in tangentialer Rich-

tung. Wird die Str¨

omung in koaxiale Ringe gleichen Volumens unterteilt, so ergibt

sich f¨

ur zwei Ringe eine Energie von

K=1

2µL2

+L2

2¶.(2.5)

Die beiden Ringe befinden sich an den Stellen r1und r2und haben den Impuls L1

und L2. Wenn r2> r1ist und die Ringe so vertauscht werden, dass sich der erste

Ring an der Stelle r2befindet und umgekehrt, betr¨

agt die Energiedifferenz zwischen

den beiden Zust¨

anden

∆K=1

2¡L2

2−L2

1¢µ1

1−1

2¶.(2.6)

Hierbei ist immer ∆E > 0, wenn L1> L2ist. In diesem Fall wird die zweite Konfi-

guration bevorzugt. Daraus folgt, dass die Str¨

omung stabil bleibt, wenn L2monoton

mit rsteigt. F¨

ur die Couette-Str¨

omung kann dieses so genannte Rayleigh-Kriterium

in der Form

dr(r2Ω)2=d

dr(ruθ)2>0 (2.7)

beschrieben werden. Dies gilt allerdings streng nur f¨

ur nicht viskose Fluide [Drazin

und Reid, 1981]. In viskosen Fluiden treten D¨

ampfungen auf, so dass dieses Kriterium

lediglich einen Grenzfall darstellt.

Taylor erweiterte diese Theorie Rayleighs auf viskose Fluide [Taylor, 1923; Baier,

1999]. Hierzu wird die Impulsbilanz f¨

ur inkompressible Medien

∂

∂tu+ (u·∇)u=−1

ρ∇p+ν∆u(2.8)

zusammen mit der Volumenerhaltung

∇·u= 0 (2.9)

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

verwendet, wobei uden Geschwindigkeitsvektor, pden Druck, ρdie Dichte und νdie

kinematische Viskosit¨

at darstellt. ∇steht f¨

ur den Nabla-Operator. Dieser lautet in

Zylinderkoordinaten

∇=∂

∂r +1

∂

∂Ω+∂

∂z .(2.10)

∆ steht f¨

ur den Laplace-Operator

∆ = ∂2

∂r2+∂

r∂r +∂2

r2∂Ω2+∂2

∂z2.(2.11)

Die Basis f¨

ur die Taylor-Couette-Str¨

omung stellt die Couette-Str¨

omung in einem

Ringspalt dar. F¨

ur sie ergibt sich aus 2.8 und 2.9, wobei Haftung an den Zylin-

derw¨

anden als Randbedingung angenommen wird, eine tangentiale Geschwindigkeit

Vf¨

ur das Fluid von

V=Ar +B

r= Ωr(2.12)

mit

A=Ω1(R2

12 −Ω21)

12 −1,(2.13)

B=Ω1R2

1(Ω21 −1)

12 −1,(2.14)

R12 =R1

,(2.15)

Ω21 =Ω2

Ω1

.(2.16)

Diese Str¨

omung wird mit einer zeitlich, tangential und axial periodischen St¨

orung

v=





vθ







eiα(z−ct+nθ)(2.17)

uberlagert, wobei die Spaltbreite d=R2−R1,t=t∗ν/d2,r=r∗/d und z=z∗/d

ist. νsteht f¨

ur die kinematische Viskosit¨

at und t∗, r∗und z∗sind dimensionsbehaftete

Gr¨

oßen. F¨

ur achsensymmetrische Str¨

omungszust¨

ande ist die tangentiale Wellenzahl n

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

gleich 0. αist die auf die Spaltbreite skalierte axiale Wellenzahl und cdie Geschwin-

digkeit der auferlegten St¨

orung. F¨

ur den Fall, dass der Imagin¨

arteil von cnegativ ist

(Im(c)<0), ist die Grundstr¨

omung linear stabil gegen¨

uber periodischen St¨

orungen.

Im Fall, wenn Im(c)>0 ist, w¨

achst die St¨

orung zur hydrodynamischen Instabilit¨

an. Wenn der Imagin¨

arteil von cnull ist (Im(c) = 0), nimmt die St¨

orung weder zu

noch ab und die Str¨

omung befindet sich am ¨

Ubergangspunkt zwischen linear stabil

und instabil. Die daraus resultierende, gest¨

orte Geschwindigkeit

V=Veθ+v(2.18)

wird in die Impuls- und in die Kontinuit¨

atsgleichung (2.8 und 2.9) eingesetzt. Die sich

daraus ergebenden Gleichungen werden linearisiert, indem alle Terme, die bez¨

uglich

der St¨

orung von h¨

oherer Ordnung sind, vernachl¨

assigt werden. Dies ist m¨

oglich, da die

St¨

orung gegen¨

uber der eigentlichen Str¨

omung sehr klein ist. Das linearisierte System

kann auf die beiden Gleichungen

[DD∗−α2+iαc](DD∗−α2)vr=2Ωα2d2

νvθ(2.19)

und

[DD∗−α2+iαc]vθ=2Ad2

νvr(2.20)

mit den Haftungs-Randbedingungen vr=vθ=vz= 0 an den Stellen y= 0 und 1

reduziert werden, wobei

y=R−R1

d(2.21)

²=d

,(2.22)

D=∂

∂y,(2.23)

und

D∗=D+1

y+1−²

(2.24)

ist. Im Grenzfall ergeben sich f¨

ur einen ”unendlich schmalen” Spalt mit

²=d

R2−→ 0,(2.25)

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

D∗−→ D, (2.26)

Ω−→ [1 −(1 −Ω21)y] (2.27)

die beiden vereinfachten Gleichungen

[D2−α2+iαc](D2−α2)vr= [1 −(1 −Ω21)y]vθ(2.28)

und

[D2−α2+iαc]vθ=Tα2vr,(2.29)

wobei vrgem¨

aß

vr=2Ω1d2

ν˜vr(2.30)

skaliert wird, sowie

T=4AΩ1d4

ν2=4Ω2

1d4(R2

12 −Ω21)

ν2(R2

12 −1) =²Re2

θ+O(²2) (2.31)

und

Re =(Ω1−Ω2)dR1

ν(2.32)

ist. Trepr¨

asentiert dabei das Verh¨

altnis zwischen viskosen und zentrifugalen Kr¨

aften.

Wenn Teinen kritischen Wert Tc¨

uberschreitet, wird die Couette-Str¨

omung instabil

und es bilden sich Taylor-Wirbel. Die Gleichungen 2.28 und 2.29 k¨

onnen zu einer

Differentialgleichung sechster Ordnung

[D2−α2+iαc]2(D2−α2)vθ=Tα2[1 −(1 −Ω21)y]vθ(2.33)

mit den no-slip (Haftung) Randbedingungen

vθ= 0 y= 0,1 (2.34)

vr= 0 = (D2−α2)vθy= 0,1 (2.35)

vz= 0 = D(D2−α2)vθ=Dvry= 0,1 (2.36)

zusammengefasst werden. Am f¨

ur die Couette-Str¨

omung kritischen Punkt (c= 0)

vereinfacht sich Gleichung 2.33 zu

[D2−α2]3vθ=Tα2[1 −(1 −Ω21)y]vθ.(2.37)

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

Im Grenzfall Ω21 →1 wird daraus die Differentialgleichung mit konstanten Koeffizi-

enten

[D2−α2]3vθ=Tα2vθ.(2.38)

Die L¨

osung hat die Form

vθ=C1cosh q0x+C2sinh q0x+C3cosh qx+C4sinh qx+C5cosh q∗x+C6sinh q∗x

(2.39)

wobei iq0, q, q∗L¨

osungen der Gleichung

(q2−α2)3=−Tα2(2.40)

sind und x=y−1/2 ist. Die Symmetrie der Randbedingungen macht es erfor-

derlich, dass die L¨

osung bezogen auf die den Mittelpunkt des Spalts (y= 0,5) ge-

rade (f(x) = f(−x)) oder ungerade (f(x) = −f(−x)) sein muss. Mittels nume-

rischer Methoden kann aus Gleichung 2.38 der kritische Wert Tcf¨

ur ein festes α

bestimmt werden. Die gerade L¨

osung, die zu ¨

ubereinander angeordneten, achsensym-

metrischen, entgegengesetzt drehenden, laminaren Wirbeln (LTVF - Laminar Taylor

Vortex Flow) f¨

uhrt, tritt bei einem kleineren kritischen Wert f¨

ur Tauf als die unge-

rade L¨

osung.

Hierf¨

ur lautet die Beziehung zwischen Tund αn¨

aherungsweise

T≈2(π2+α2)3

(1 + Ω21)α2{1−16π2αcosh2(α/2)

(π2+α2)2(α+sinh α)}(2.41)

[Chandrasekhar, 1961]. Das Minimum dieser Funktion liegt etwa bei Tc≈3390. Die

axiale Wellenzahl an dieser Stelle hat einen Wert von α≈3,12. Dies f¨

uhrt zu n¨

ahe-

rungsweise quadratischen Wirbelzellen mit der Kantenl¨

ange d(Abb. 2.1), da α=π/l

ist, wobei lauf die Spaltbreite dskaliert ist. Taylors ausf¨

uhrliche, experimentelle Un-

tersuchungen best¨

atigen die Ergebnisse bez¨

uglich der geraden L¨

osung [Taylor, 1923].

Dagegen f¨

uhrt die ungerade L¨

osung theoretisch zu zwei im Spalt nebeneinander lie-

genden, sich entgegengesetzt drehenden Wirbeln. Experimentell kann dieser Zustand

nur im Fall zweier nicht molekular mischbarer Fluide unterschiedlicher Dichte beo-

bachtet werden.

F¨

ur den Fall, dass sich die beiden Zylinder in entgegengesetzter Richtung drehen,

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

PSfrag replacements

R1R2

Abbildung 2.1: Aus einer Spaltebene projizierte Str¨

omungsvektoren in einem Schnitt

durch den Spalt eines Doppelwirbels. Der Innenzylinder befindet sich links

und der Außenzylinder rechts. Die charakteristische Wirbelstr¨

omung ist

deutlich zu erkennen.

f¨

ullen die Wirbel nicht mehr die gesamte Spaltbreite aus. Sie dehnen sich dann le-

diglich vom inneren Zylinder bis zu einer Stelle r=Rnaus, an der die effektive

Drehgeschwindigkeit Ωngleich null ist.

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

2.1.1 Einfl¨

usse der Geometrie auf die Str¨

omung

Die oben beschriebenen Bedingungen f¨

ur das Auftreten von Taylor-Wirbeln gelten

streng nur f¨

ur exakt konzentrische, unendlich lange Zylinder. Schon eine geringe Ex-

zentrizit¨

at ecc

ecc =e

d(2.42)

mit dem Abstand der beiden Zylinderachsen eund der mittleren Spaltbreite d, hat

Einfluss auf die Str¨

omung. Bei ecc > 0 und ansonsten gleichen Bedingungen ist ein

gr¨

oßerer Wert von Tund somit eine h¨

ohere Drehgeschwindigkeit f¨

ur das Auftreten

von Wirbeln n¨

otig [Koschmieder, 1976].

Außerdem haben bei experimentellen Untersuchungen die Zylinderenden einen großen

Einfluss auf die Str¨

omung, was besonders bei einem kleinen Verh¨

altnis zwischen Zy-

linderl¨

ange und Spaltbreite gilt. Da die Anzahl der Wirbel ganzzahlig sein muss,

kommt es hier oftmals zur Streckung oder Stauchung der Wirbel. Des Weiteren hat

sich in Experimenten gezeigt, dass Taylor-Wirbel zuerst an den oberen und unteren

Begrenzungen entstehen, die dann die weitere Wirbelbildung im Inneren induzieren

[Koschmieder, 1993]. Rotieren die axialen Begrenzungen mit dem ¨

außeren Zylinder, so

sind die jeweils angrenzenden Wirbel weitgehend unabh¨

angig von der Drehgeschwin-

digkeit in ihrer axialen Ausdehnung vergr¨

oßert. F¨

ur den Fall, dass sie sich mit dem

inneren Zylinder bewegen, ist ihre Gr¨

oße proportional zu pT/Tc, wobei die inne-

ren Wirbel bei zunehmender Drehgeschwindigkeit immer st¨

arker gestaucht werden.

Hierbei wird zus¨

atzlich beobachtet, dass die radiale Komponente der Str¨

omung in der

N¨

ahe der axialen Begrenzungen in den meisten F¨

allen nach außen zeigt [Koschmieder,

1993].

Die axiale Reaktorl¨

ange beeinflusst ebenfalls das Bifurkationsverhalten. Allgemein

gilt, dass sich die kritischen Drehgeschwindigkeiten f¨

ur die Bifurkation zur Taylor-

Couette-Str¨

omung bei abnehmender L¨

ange erh¨

ohen. Dies gilt auch f¨

ur den n¨

achsten

Ubergang zur wavy-vortex-Str¨

omung [Cole, 1976].

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

2.1.2 Der Einfluss axialer Str¨

omung

Unter Ber¨

ucksichtigung einer kleinen axialen Str¨

omung zwischen den Zylindern wer-

den Gleichungen 2.28 und 2.29 erweitert zu

{[D2−α2+i(αc −Reaxα)](D2−α2)−12iReaxα}vr=vθ(2.43)

und

[D2−α2+i(αc −Reax)]vθ=−Tα2vr(2.44)

mit

T=−1

2(1 + µ)4AΩ1

ν2d4,(2.45)

der axialen Reynoldszahl

Reax =Wd

ν(2.46)

und der mittleren axialen Geschwindigkeit

W=−d2

12ρν µ∂p

∂z ¶0

.(2.47)

Analog zum Fall ohne axiale Str¨

omung kann zu einer vorgegebene Wellenzahl αder

kritische Wert Tcf¨

ur das Auftreten von Wirbeln mit Hilfe numerischer Methoden

errechnet werden. Er liegt bei ansonsten gleichen Bedingungen f¨

ur das Fluid und die

Geometrie h¨

oher als im Fall ohne axiale Str¨

omung [Chandrasekhar, 1961]. F¨

ur kleine

axiale Reynoldszahlen bleibt die Str¨

omung achsensymmetrisch, wobei ein Bypass-

effekt auftritt, bei dem die effektive Fluidstr¨

omung ¨

uber die Wirbelschalen erfolgt.

Hierbei kann beobachtet werden, dass sich die Wirbelzentren mit einer gr¨

oßeren Ge-

schwindigkeit in axialer Richtung bewegen, als die mittlere Fluidgeschwindigkeit [Ho-

wes und Rudman, 1998].

Bei h¨

oheren axialen Reynoldszahlen (Reax >20) wird theoretisch und experimen-

tell eine nicht mehr achsensymmetrische Str¨

omung beobachtet [Ng und Turner, 1982;

Takeuchi und Jankowski, 1981].

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

2.1.3 H¨

ohere Str¨

omungsmoden

In Taylor-Couette-Geometrien sind eine große Anzahl weiterer Str¨

omungszust¨

ande

m¨

oglich. So sind in der Literatur bis zu 74 verschiedene stabile Zust¨

ande bekannt

[Coles, 1965]. Die weitere Erh¨

ohung der Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders bei

schon vorhandenen Taylor-Wirbeln f¨

uhrt nach ¨

Uberschreiten eines weiteren kritischen

Wertes zu einem Zustand, bei dem die Str¨

omung durch eine zeitabh¨

angige, axiale Wel-

lenbewegung ¨

uberlagert wird und die Rotationssymmetrie der Wirbel verloren geht

(WVF - Wavy Vortex Flow). Die Wellenbewegung ist in Umfangsrichtung periodisch

und kann durch eine Frequenz charakterisiert werden (SPWVF - Single Periodic Wavy

Vortex Flow). Bei weiterer Erh¨

ohung der Drehgeschwindigkeit sind mehr als eine Fre-

quenz zur Beschreibung der Str¨

omung notwendig (QPWVF - Quasi Periodic Wavy

Vortex Flow)[Fenstermacher, 1979]. Eine genaue Vorhersage der Str¨

omungszust¨

ande

ist im Bereich hoher Drehgeschwindigkeiten schwierig, da bei gleicher Reaktorgeo-

metrie und Drehgeschwindigkeit abh¨

angig von dem Weg, ¨

uber welchen diese ein-

gestellt werden, bis zu 25 verschiedene Zust¨

ande experimentell beobachtet werden.

Bei weiterer Erh¨

ohung der Drehgeschwindigkeit treten Turbulenzen unter Erhaltung

der Wirbelstruktur auf (TVF - Turbulent Vortex Flow). Abbildung 2.2 zeigt eine

experimentell ermittelte Teil¨

ubersicht m¨

oglicher Str¨

omungzust¨

ande in Abh¨

angigkeit

von der inneren und der ¨

außeren Reynoldszahl f¨

ur eine Geometrie mit einem Radi-

enverh¨

altnis der beiden Zylinder von 0,883. Eine mathematische Beschreibung der

verschiedenen Str¨

omungsformen findet sich in Chossat und Iooss, 1994. H¨

aufig wird

zur Beschreibung der verschiedenen Str¨

omungsformen die dimensionslose Taylor-Zahl

Ta verwendet. Sie ist eine modifizierte Reynoldszahl und wird in der Literatur nicht

einheitlich verwendet. Neben

Ta =rR1+R2

Ωd3

ν[Weast, 1985],(2.48)

Ta =R1+R2

Ωd

ν[Grohmann, 1985],(2.49)

Ta =2R2

1d3

R1+R2µΩ

ν¶2

[Grohmann, 1985],(2.50)

Ta =4R2

1d3

R1+R2µΩ

ν¶2

[Hasoon und Martin, 1977],(2.51)

Ta =ΩR2

ν[Hasoon und Martin, 1977],(2.52)

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

Abbildung 2.2: Experimentell ermitteltes Stabilit¨

atsdiagramm f¨

ur verschiedene Drehge-

schwindigkeiten der beiden Zylinder aus Andereck et al., 1986.

ist die am h¨

aufigsten verwendete Form

Ta =rd

R1Ωd

ν[Kataoka et al., 1975]. (2.53)

Wegen dieser Uneinheitlichkeiten wird in der vorliegenden Arbeit auf die Verwendung

der dimensionslosen Kennzahl Ta verzichtet, um Fehlinterpretationen zu vermeiden.

2.1.4 Anwendungen f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren

Zur Zeit werden die auf der Taylor-Couette-Str¨

omung basierenden Reaktoren noch

nicht f¨

ur großtechnische Prozesse verwendet. Zahlreiche Anwendungsgebiete werden

aber bereits seit einiger Zeit diskutiert. H¨

aufig sollen dabei im kontinuierlichen Be-

trieb die dem idealen Str¨

omungsrohr ¨

ahnlichen Eigenschaften mit dem Ziel ausgenutzt

werden, die axiale Dispersion zu reduzieren [Janes et al., 1987; Cohen und Marom,

1983]. Zahlreiche Untersuchungen beziehen sich in diesem Zusammenhang auf die

kontinuierliche L¨

osungspolymerisation [Kossak, 2000] oder die Emulsionspolymeri-

2.1 Die Taylor-Couette-Str¨

omung

sation z.B. von Styrol oder n-Butylmethacrylat in Taylor-Couette-Reaktoren [ICI,

1957; Schmidt, 1998]. Bisher werden diese Prozesse im technischen Maßstab in kon-

tinuierlich betriebenen R¨

uhrkesseln durchgef¨

uhrt. Der Nachteil ist dabei neben der

schlechten W¨

armeabfuhr das Auftreten hoher Scherkr¨

afte am R¨

uhrer, was zur Folge

hat, dass sich ein Polymerkoagulat bildet, welches Leitungssysteme verstopfen kann

[Feast, 1972]. TCRs k¨

onnen daher aufgrund der wesentlich geringeren Scherkr¨

afte

eine gute Alternative darstellen, wobei die Emulsion durch die Wirbelstruktur der

Str¨

omung zus¨

atzlich stabilisiert wird [Schmidt, 1998; Kataoka et al., 1995].

Basierend auf der Taylor-Couette-Str¨

omung mit kleinem axialen Fluss sind zwei kom-

merziell erh¨

altliche Filtrationsanlagen entwickelt worden (MBR-Sulzer: Dynamic Bio

Pressure Filter; Membrex: Benchmark Vortex Flow Filtration System) [Murase et al.,

1991]. Bei den Anlagen ist der Innenzylinder aus einem por¨

osen Material und stellt

den Filter dar. Die Wirbelstr¨

omung reinigt dabei kontinuierlich die Filteroberfl¨

ache

und verhindert so Ablagerungen. Ein weiterer Vorteil ist die Entkopplung von axialem

und transmembranem Druckabfall. Außerdem ist die Filterleistung wesentlich h¨

oher

als in den ¨

ublicherweise verwendeten Kreuzstromfiltrationsanlagen. Allerdings ¨

uber-

steigen die Anlagenkosten der TCRs h¨

aufig die von Anlagen konventioneller Bauweise

[Krohner et al., 1987; Krohner und Nissinen, 1988; Winzeler und Belfort, 1993].

Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet kann die Fl¨

ussig-Fl¨

ussig-Extraktion dar-

stellen. So werden auf der Taylor-Couette-Str¨

omung basierende Methoden im Labor-

maßstab seit ¨

uber 50 Jahren bei verschiedenen Extraktionsproblemen angewendet [Lo

et al., 1983; Davis und Weber, 1960]. In den hierzu verwendeten Ger¨

aten werden die

beiden Fluide durch die Str¨

omung bei hohen Zylinderdrehzahlen emulgiert und haben

so eine große Austauschfl¨

ache zueinander. Ein anderes Extraktionsverfahren, das bei

viel kleineren Zylinderdrehzahlen arbeitet, ist dann von Vorteil, wenn die Fluide nur

schwer wieder deemulgieren [Baier, 1999]. Diese Methode verzichtet auf das Emul-

gieren, vielmehr bilden die beiden Fluide zwei im Ringspalt nebeneinander liegende

Wirbel, wobei sich die Fl¨

ussigkeit mit der h¨

oheren Dichte außen befindet. Durch die

Sekund¨

arstr¨

omung werden die Fluidelemente an der Grenzfl¨

ache stetig ausgetauscht.

In weiteren Forschungsarbeiten werden TCRs als Flockungsreaktor zur Abwasserrei-

nigung [Grohmann, 1985], als Bioreaktor [Huang und Liu, 1994], als photochemischer

Reaktor [Haim und Pismen, 1994] oder zur Dialyse in der Medizintechnik [Ameer

et al., 1999] eingesetzt. Zus¨

atzlich kann der Innenzylinder als Katalysatortr¨

ager [Haim

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

und Pismen, 1994; Iosilevski et al., 1993] oder als Elektrode [Legrand et al., 1980] be-

nutzt werden.

2.2 Stofftransportmodelle f¨

Taylor-Couette-Reaktoren

In der Literatur finden sich zahlreiche Modellans¨

atze, mit deren Hilfe versucht wird,

den Stofftranport in Taylor-Couette-Reaktoren vereinfacht zu beschreiben. Experi-

mentelle Untersuchungen haben gezeigt, dass die axiale Dispersion knapp oberhalb

des ersten Bifurkationspunktes ein Minimum durchl¨

auft und mit steigender Drehzahl

wieder zunimmt [Pudijiono et al., 1992]. Unter Ber¨

ucksichtigung axialer Str¨

omung ist

der Dispersionskoeffizent in dieser Richtung unabh¨

angig vom Diffusionskoeffizienten

[Giordano et al., 2000; Moore und Cooney, 1995] und nimmt mit steigendem Fluss

zu [Enokida et al., 1989]. Zus¨

atzlich existieren experimentelle Untersuchungen in de-

nen das Misch- und Speziestransportverhalten von TCRs mittels einer chemischen

Parallelreaktion bestimmt wird [Marchisio und Barresi, 2003].

2.2.1 Modell f¨

ur den Stoff¨

ubergang zwischen benachbarten

Wirbeln

Ein einfaches Modell, das den axialen Stofftransport bei Wavy-Str¨

omung beschreibt,

fasst zwei nebeneinander liegende Wirbel zu einem Paar zusammen [Kataoka und

Takigawa, 1981]. Diese werden so gew¨

ahlt, dass die Wirbelstr¨

omung in der Grenz-

fl¨

ache zwischen den Paaren in Richtung des Innenzylinders zeigt (Abb.2.3), wobei

jedes als ideal durchmischt angesehen wird. Da ¨

uber die Grenzfl¨

achen zwischen zwei

Paaren Stofftransport m¨

oglich ist, wird zus¨

atzlich ein Stoff¨

ubergangskoeffizient kCB

eingef¨

uhrt, mit dessen Hilfe eine Massenbilanz f¨

ur das nte Wirbelpaar

VdCn

dt=kCBS(Cn−1−2Cn+Cn+1) (2.54)

definiert werden kann. Hierbei ist Vdas Volumen eines Wirbelpaares und Sdie

Grenzfl¨

ache zwischen zwei benachbarten Wirbelpaaren. F¨

ur sie gilt n¨

aherungsweise

S=π(R2

2−R2

1) (2.55)

2.2 Stofftransportmodelle f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren

PSfrag replacements

kCB

kCB kCB

kCB

ideal durchmischtes

Wirbelpaar

Cn−2Cn−1CnCn+1 Cn+2

Abbildung 2.3: Modell zur Beschreibung des axialen Stofftransports zwischen Wirbelpaa-

ren bei Wavy-Str¨

omung.

und

V=π(R2

2−R2

1)2d. (2.56)

Mit Hilfe experimenteller Daten kann per Anpassung hieraus der Wert von kCB nu-

merisch bestimmt werden.

Werden Diffusionsvorg¨

ange ber¨

ucksichtigt, die lediglich in axialer Richtung wirken,

kann ein effektiver axialer Diffusionskoeffizient Dzbestimmt werden. Allgemein kann

der Transport eines Stoffes mit der Konzentration C(z, t) in einem leeren Rohr als

∂C(z, t)

∂t +vz

∂C(z, t)

∂z =Dz

∂2C(z, t)

∂z2,(2.57)

beschrieben werden, wobei vzdie Geschwindigkeit des Fluids in axialer Richtung ist

[vgl. Taylor, 1953; Aris, 1959]. Dies kann auch auf TCRs unter der Voraussetzung

angewendet werden, dass sich die Spezies in radialer und tangentialer Richtung auf

einer Zeitskala vermischen, die deutlich kleiner ist als die f¨

ur den Speziestransport in

axialer Richtung und der beobachtete Bereich viel gr¨

oßer ist als ein Wirbel [Tam und

Swinney, 1987]. Ohne axiale Str¨

omung vereinfacht sich Gleichung 2.57 zu

∂C(z, t)

∂t =Dz

∂2C(z, t)

∂z2.(2.58)

Unter der Annahme, dass der Reaktor im Verh¨

altnis zum Querschnitt sehr lang ist,

kann er als unendlich lang angesehen werden, da in diesem Fall die Speziesakkumula-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

tion an den axialen Begrenzungen einen vernachl¨

assigbaren Einfluss auf die Spezies-

verteilung hat. F¨

ur eine Tracerzugabe in Form eines Dirac-Impulses δabei x=a

δ(x) = (0x6=a

∞x=a(2.59)

in einen unendlich langen TCR ergibt sich f¨

ur die analytische L¨

osung

C(z, t) = 1

2√πDzte−z2/4Dzt.(2.60)

Damit gilt f¨

ur das Verh¨

altnis der Konzentrationen an den zwei Punkten z1und z2

ln µC(z1, t)

C(z2, t)¶=−z2

1−z2

4Dzt.(2.61)

Der effektive Diffussionskoeffizient Dzkann ¨

uber die Steigung von ln(C(z1, t)/C(z2, t))

gegen 1/t bestimmt werden [Ohmura et al., 1997].

Der Nachteil dieses Modellansatzes ist die unzureichende ¨

ortliche Aufl¨

osung, da er

damit die Transportvorg¨

ange innerhalb eines Wirbels beziehungsweise zwischen den

beiden Wirbeln innerhalb eines Paares nicht beschreiben kann und deshalb die real

ablaufenden Prozesse nicht richtig wiedergegeben werden k¨

onnen. Besonders durch

das Zusammenfassen zweier Wirbel zu einem einzigen als ideal durchmischt angenom-

menen Bereich ist die ¨

Ubertragung von der Wavy- auf die Taylor-Couette-Str¨

omung

wenig sinnvoll und nur begrenzt anwendbar. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass ein

Wirbel nicht als ideal durchmischter R¨

uhrkessel angesehen werden kann.

2.2.2 Das R¨

uhrkesselkaskaden-Modell

Mit Hilfe eines R¨

uhrkesselkaskaden-Modells kann der Stoff¨

ubergang zwischen zwei

benachbarten Wirbelh¨

ullen und den dazu geh¨

origen Zentren beschrieben werden. In

diesem Modell wird ein Wirbel durch einen idealen R¨

uhrkessel, der die ¨

außeren Wir-

belschichten darstellt, und einem Austauschvolumen, das den Wirbelkern repr¨

asen-

tiert, beschrieben. Zwischen benachbarten R¨

uhrkesseln und dem jeweils dazugeh¨

ori-

gen Austauschvolumen findet der Stofftransport ¨

uber einen Volumenstrom statt. Wird

der Tracer am Reaktorfuß zugef¨

uhrt und am Reaktorkopf abgenommen, ohne dass

ein axialer Fluß entsteht (Abb.2.4), kann die Tracerkonzentration in jeder Wirbelh¨

ulle

2.2 Stofftransportmodelle f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren

PSfrag replacements

vtop vtop, Cw,1

Cw,1

v2, Cw,1

v2, Cd,1

Cd,1

v0, Cw,1v0, Cw,2

v0, Cw,j−1v0, Cw,j

Cw,j

v2, Cw,j

v0, Cd,j

Cd,j

v0, Cw,j v0, Cw,j+1

v0, Cw,N−1v0, Cw,N

Cw,N

v2, Cw,N

v2, Cd,N

Cd,N

vbot, Cw,N vbot, Cbot

Abbildung 2.4: Schematischer Aufbau des R¨

uhrkesselkaskadenmodells mit Austauschvo-

lumen.

(R¨

uhrkessel) mittels der Massenbilanz

dCw,1

dt=Ds(Cw,2−Cw,1)−µvtop

Vw¶Cw,1+µv2

Vw¶(Cd,1−Cw,1),(2.62)

dCw,j

dt=Ds(Cw,j+1 −2Cw,j +Cw,j−1) + µv2

Vw¶(Cd,j −Cw,j),(j= 2, N −1)

(2.63)

dCw,N

dt=Ds(Cw,N−1−Cw,N )+µvbot

Vw¶(Cbot−Cw,j)+µv2

Vw¶(Cd,N −Cw,N ) (2.64)

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

beschrieben werden [Campero und Vigil, 1997]. Hierbei beschreiben vbot und vtop

den Volumenzu- und -abstrom am Reaktorfuß und am Reaktorkopf, v0den Volu-

menstrom zwischen zwei benachbarten R¨

uhrkesseln, v2den Volumenstrom zwischen

einem R¨

uhrkessel und dem dazugeh¨

origen Austauschvolumen, VTdas Gesamtvolu-

men eines Wirbels, ϕden Anteil des Austauschvolumens am Volumen eines Wirbels,

Vw= (1 −ϕ)VTdas Volumen eines R¨

uhrkessels, Cwdie dazugeh¨

orige Spezieskonzen-

tration, Vddas Austauschvolmen, Cddie entsprechende Spezieskonzentration, τddie

Verweilzeit im Austauschvolumen, Ds=v0/Vw=Deff(N/L)2den skalierten effekti-

ven Diffusionskoeffizienten, Ldie Reaktorl¨

ange und Ndie Anzahl der Wirbel. Mit

Hilfe experimenteller Daten k¨

onnen die Modellparameter Deff ,τdund ϕnumerisch

bestimmt werden.

Der Vorteil dieses Modells besteht darin, dass die Transportvorg¨

ange in einem Wirbel

zumindest ansatzweise ber¨

ucksichtigt werden.

2.2.3 Zwei- und Mehrzonenmodelle

Ein globaler axialer Dispersionskoeffizient beschreibt sowohl den Speziestransport

zwischen zwei benachbarten Wirbeln wie auch den innerhalb der Wirbel, so dass

derartige Modelle (Abschnitt 2.2.1) den Stofftransport in TCRs oftmals nur unzu-

reichend wiedergeben, da die beiden zugrundeliegenden Transportprozesse auf zwei

unterschiedlichen Zeitskalen ablaufen [Desmet et al., 1996]. Zur besseren Beschreibung

der Vorg¨

ange sind deshalb mindestens zwei Parameter notwendig, f¨

ur die das Zwei-

zonenmodell einen m¨

oglichen Ansatz liefert. Bei ihm wird jeder Wirbel in Anlehnung

an seine zellulare Struktur in zwei ideal durchmischte, konzentrische, quadratische

Volumina unterteilt: eine innere Zone, deren Fluidelemente keinen direkten Kontakt

zur Grenzfl¨

ache zwischen zwei benachbarten Wirbeln haben. Dazu erg¨

anzend kommt

eine ¨

außere, deren Fluidelemente sich mit denen der inneren Zone und den ¨

außeren

Zonen der benachbarten Wirbel austauschen k¨

onnen (Abb. 2.5). Der Stofftransport

innerhalb eines Wirbels wird durch den Parameter Kcund der zwischen zwei be-

nachbarten durch den Parameter Kimodelliert. Da die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung

auf einer viel schnelleren Zeitskala abl¨

auft als die Dispersion sowohl zwischen zwei

Wirbeln wie auch innerhalb eines Wirbels, kann innerhalb der jeweiligen Zonen ei-

ne ideale Durchmischung entlang der Str¨

omungslinien angenommen werden. Mit den

2.2 Stofftransportmodelle f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren

PSfrag replacements

VcKcKc

Cc,j−1

Co,j−1Ki

Cc,j

Co,j

d=λ

δδ

ScSi

Cc,j+1

Co,j+1

Abbildung 2.5: Schematischer Aufbau des Zweizonenmodells.

Tracerkonzentrationen Co,j f¨

ur die ¨

außeren und Cc,j f¨

ur die inneren Zonen ergeben

sich folgende Massenbilanzen:

F¨

ur die inneren Zonen:

dCc,j

dt= Ψ(Co,j −Cc,j),(j= 1, N) (2.65)

mit

Ψ = KcSc

=4Kc

d−2δ(2.66)

und f¨

ur die ¨

außeren Zonen:

dCo,1

dt=φ(Co,2−Co,1) + ϕ(Cc,1−Co,1),(2.67)

dCo,j

dt=φ(Co,j−1−2Co,j +Co,j+1) + ϕ(Cc,j −Co,j),(j= 2, N −1),(2.68)

dCo,N

dt=φ(Co,N−1−Co,N ) + ϕ(Cc,N −Co,N ) (2.69)

mit

φ=KiSi

=Kid

4δ(d−δ)(2.70)

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

und

ϕ=KcSc

=Kc(d−2δ)

δ(d−δ).(2.71)

Hierbei sind Vound Vcdie Volumina der ¨

außeren und der inneren Zone, Scdie Grenz-

fl¨

ache zwischen der ¨

außeren und der inneren Zone, Sidie Grenzfl¨

ache zwischen zwei

benachbarten ¨

außeren Zonen, dder Abstand zwischen zwei Grenzfl¨

achen Si(ent-

spricht der Spaltbreite) und δder Abstand zwischen der inneren Zone zur n¨

achsten

Grenzfl¨

ache Si. Mit experimentellen Daten k¨

onnen dann die Modellparameter Kiund

Kcper Anpassung numerisch bestimmt werden [Desmet et al., 1996].

Dieses Modell hat den Vorteil, dass es ansatzweise die Transportvorg¨

ange innerhalb

eines Wirbels beschreiben kann und mit Hilfe mehrerer Parameter die verschiedenen

Zeitskalen ber¨

ucksichtigt, auf denen Stofftransport innerhalb eines TCRs stattfindet.

Dieses Zweizonenmodell kann weiter verbessert werden, indem die Anzahl Nzder ideal

durchmischten Zonen erh¨

oht wird (Abb. 2.6). Dadurch wird eine bessere Wiederga-

PSfrag replacements

Ki+1

kNz

Si+1

δS1

λ=d

Abbildung 2.6: Schematischer Aufbau des Mehrzonenmodells in Anlehnung an das Zwei-

zonenmodell.

be der Transportvorg¨

ange innerhalb der Wirbel m¨

oglich. Außerdem ist eine gr¨

oßere

Anzahl von Anfangstracerkonfigurationen beschreibbar. F¨

ur die Massenbilanz erh¨

alt

2.2 Stofftransportmodelle f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren

man ein System aus Nzgew¨

ohnlichen Differentialgleichungen f¨

ur jeden der NWirbel.

F¨

ur die ¨

außere Schicht (i= 1) gilt

dC1,j

dt=K1S1Φj+K2S2(C2,j −C1,j), j = 1, N (2.72)

mit

Φj=









C1,2−C1,1, j = 1

C1,j+1 −2C1,j +C1,j−1, j = 2, N −1

C1,Nz−1−C1,Nz, j =N.

(2.73)

F¨

ur die innerste Schicht (i=Nz) gilt

VNz

dCNz,j

dt=KNzSNz(CNz−1,j −CNz,j), j = 1, N (2.74)

und f¨

ur die dazwischen liegenden Schichten (i= 2, Nz−1) gilt

dCi,j

dt=KiSi(Ci−1,j −Ci,j) + Ki+1Si+1(Ci+1,j −Ci,j), j = 1, N . (2.75)

Auch hier k¨

onnen die Modellparameter numerisch aus experimentellen Daten er-

mittelt werden. Bei der Modellierung k¨

onnen zus¨

atzlich verschiedene Formen der

einzelnen Zonen ber¨

ucksichtigt werden (Abb. 2.7), wobei sich die Formen, die die

PSfrag replacements

A B C

Abbildung 2.7: M¨

ogliche Formen f¨

ur die Zonen des Mehrzonenmodells.

A) den Str¨

omungslinien angepasste Zonen, B) quadratische Zonen,

C) kreisf¨

ormige Zonen.

Str¨

omungslinien der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung m¨

oglichst gut nachbilden, als vor-

teilhaft erwiesen haben [Desmet et al., 1997].

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

2.2.4 Mehrdimensionales Dispersionsmodell

Ein anderer Ansatz, mit dem Speziestransport in TCRs beschrieben werden kann, ist

das Dispersionsmodell. Es wird dabei die Annahme gemacht, dass die Dispersion in

Umfangsrichtung (Azimuth) keine Funktion des Winkels ist, so dass sie mit Hilfe eines

Parameters Dtan beschrieben werden kann. Ist die Tracerverteilung bez¨

uglich eines

Schnitts durch die Spaltebene homogen, kann der Stofftransport in radialer Richtung

unber¨

ucksichtigt bleiben. F¨

ur diesen Fall ergibt sich f¨

ur die Massenbilanz

∂C

∂t =vtan

∂C

∂θ +Dtan

∂2C

∂θ2+Dax

∂2C

∂x2.(2.76)

Der erste Term auf der rechten Seite der Gleichung beschreibt die Konvektion in tan-

gentialer, der zweite und der dritte Term die Dispersion in tangentialer beziehungs-

weise axialer Richtung. Die Abh¨

angigkeit der Umfangsgeschwindigkeit von der radia-

len Koordinate bleibt unber¨

ucksichtigt, stattdessen wird eine mittlere Geschwindig-

keit vtan und der mittlere Radius Rmverwendet. Bringt man einen Tracerblock in das

System ein, wie in Abbildung 2.8 gezeigt, lauten die Anfangsbedingungen:

t= 0 : C=C0[H(h+x)] −H[(h−x)][H(θ1+θ)−H(θ1−θ)] (2.77)

wobei Hdie Heaviside-Funktion

H(x) = (0 : x < 0

1 : x≥0(2.78)

bezeichnet. Die axiale Ausdehnung des Tracerblocks betr¨

agt 2h, was der Ausdehnung

eines Wirbels entspricht. F¨

ur den Fall, dass der Tracer in der Mitte des TCRs einge-

bracht und keine axiale Str¨

omung ber¨

ucksichtigt wird, lauten die Randbedingungen

an den Reaktorenden

x=±L

2:∂C

∂x = 0.(2.79)

Da kein effektiver Fluss in Umfangsrichtung vorhanden ist, kann die Dispersion in

dieser Richtung durch

θ=±π:∂C

∂θ = 0 (2.80)

ausgedr¨

uckt werden. Die entsprechenden Randbedingungen lauten mit der Winkelge-

schwindigkeit ¯ω

θ=±π+ ¯ωt :∂C

∂θ = 0.(2.81)

2.2 Stofftransportmodelle f¨

ur Taylor-Couette-Reaktoren

PSfrag replacements

θ=−π

θ=−θ1

θ= 0

θ=θ1

θ= +π

r=R2

r=R1

x=−hx=h

Tracer

Abbildung 2.8: Schematischer Aufbau eines geeigneten Tracerexperiments f¨

ur das Disper-

sionsmodell.

Die L¨

osung dieser Gleichungen kann als Produkt aus den L¨

osungen zweier eindimen-

sionaler Probleme beschrieben werden [Carslaw und Jaeger, 1959]:

C(x, θ, t) = Cax(x, t)Ctan(θ, t).(2.82)

In dieser Gleichung ist Cax die L¨

osung des axialen Dispersionsproblems

∂Cax

∂t =Dax

∂2Cax

∂x2(2.83)

mit

t= 0 : Cax =C0[H(x+h)−H(x−h)] (2.84)

x=±L

2:∂Cax

∂x = 0 (2.85)

und Ctan die L¨

osung des tangentialen Dispersionsproblems

∂Ctan(θ, t)

∂t =¯

Dtan

∂Ctan(θ, t)

∂θ2+ ¯ω∂Ctan(θ, t)

∂θ (2.86)

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

mit

Rm=R1+R2

2,¯

Dtan =Dtan

,¯ω=vtan

(2.87)

und

t= 0 : Ctan =C0[H(θ+θ1)−H(θ−θ1)] (2.88)

θ=±π+ ¯ωt :∂C

∂θ = 0.(2.89)

Die L¨

osung des axialen Dispersionsproblems (2.83) erfolgt f¨

ur einen unendlich langen

Reaktor (Cax = 0 an der Stelle x=±∞) unter Zuhilfenahme der Laplace Transfor-

mation und f¨

uhrt zu

Cax(x, t) = C0

2·erf µh+x

2√Daxt¶+ erf µh−x

2√Daxt¶¸,(2.90)

wobei

erf(z) = 2

√πZz

e−t2dt(2.91)

ist. Da keine axiale Str¨

omung ber¨

ucksichtigt wird, kann diese L¨

osung auf einen end-

lichen Reaktor durch Reflektion der L¨

osung des Problems eines unendlich langen

Reaktors an den Stellen der Reaktorenden ¨

ubertragen werden [Carslaw und Jaeger,

1959] und f¨

uhrt zu der L¨

osung

Cax(x, t) = C0

+∞

n=−∞ ·erf µh−x+nL

2√Daxt¶+ erf µh+x−nL

2√Daxt¶¸.(2.92)

Das tangentiale Dispersionsproblem wird zun¨

achst f¨

ur unendliche Abmessungen ohne

Zirkulation mit den Randbedingungen

θ=±∞ :Ctan = 0 (2.93)

gel¨

ost. Man erh¨

alt

Ctan(θ, t) = C0

2"erf Ãθ1+θ−¯ωt

2p¯

Dtant!+ erf Ãθ1−θ+ ¯ωt

2p¯

Dtant!#.(2.94)

Diese L¨

osung wird anschließend ¨

uber eine unendliche Anzahl von Perioden (Tper =

2πRm/vtan) summiert. F¨

ur das tangentiale Dispersionsproblem ergibt sich somit die

L¨

osung

Ctan(θ, t) = C0

+∞

n=0 "erf Ãθ1+θ−¯ωt

2p¯

Dtant!+ erf Ãθ1−θ−2nπ + ¯ωt

2p¯

Dtant!#.(2.95)

2.3 Theoretische Grundlagen des Mischens

Das Produkt aus den Gleichungen 2.92 und 2.95 ist somit eine L¨

osung des Disper-

sionproblems in Gleichung 2.76.

Ein Vergleich zwischen diesem Modell und Ergebnissen aus experimentellen Verweil-

zeitmessungen zeigt, dass das Modell den Speziestransport unter Anfangsbedingun-

gen, wie sie in Abbildung 2.8 gezeigt werden, sehr gut beschreiben kann [Desmet et al.,

1996]. Dabei wird der Transport zwischen benachbarten Wirbeln und innerhalb der

Wirbel in Umfangsrichtung wiedergegeben. Der Stofftransport innerhalb eines Wir-

bels wird aber nicht vollst¨

andig aufgel¨

ost, da die radialer Richtung in diesem Modell

nicht ber¨

ucksichtigt wird. Das Modell ist somit in seiner Anwendbarkeit auf geeignete

Anfangstracerkonfigurationen beschr¨

ankt.

2.3 Theoretische Grundlagen des Mischens

Das Mischen geh¨

ort zu den verfahrenstechnischen Grundoperationen. Ziel ist es, ver-

schiedene Stoffe m¨

oglichst gleichm¨

aßig zu verteilen. Dies bedeutet, dass die Zusam-

mensetzung von Proben aus einer Mischung mit der Gesamtzusammensetzung der

Mischung weitgehend ¨

ubereinstimmt [Stieß, 1995]. Der verfahrenstechnische Aufwand

ist dabei umso h¨

oher, je n¨

aher der ideale Mischzustand, und damit die vollst¨

andige

Homogenit¨

at, erreicht werden soll. Um das Ergebnis einer Mischung beurteilen zu

k¨

onnen, muss die Abweichung von diesem idealen Zustand quantitativ erfasst werden

[Zogg, 1987].

Bei technischen Mischprozessen von gegenseitig ineinander l¨

oslichen Komponenten

lassen sich h¨

aufig zwei parallel zueinander ablaufende Teilvorg¨

ange unterscheiden.

Durch den einen wird, meist ¨

uber freie Konvektion oder ¨

außere Krafteinwirkung, die

Oberfl¨

ache zwischen den verschiedenen Fluidelementen unterschiedlicher Spezieskon-

zentration vergr¨

oßert. Beim zweiten Teilvorgang findet molekulare Diffusion ¨

uber die

gemeinsame Oberfl¨

ache zwischen diesen Fluidelementen statt. Der zuletzt beschrie-

bene Vorgang ist sehr langsam, erfolgt aber spontan ohne ¨

außeren Antrieb und l¨

auft

auch nach Beendigung des ersten Teilprozesses solange weiter, bis ein homogener

Zustand erreicht ist.

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

2.3.1 Skala und Intensit¨

at der Segregation

In der Literatur finden sich eine Vielzahl Methoden, die Mischintensit¨

at eines Systems

zu beschreiben. Die meisten sind der Intensit¨

at der Segregation sehr ¨

ahnlich; eine

Ubersicht findet sich bei [Boss, 1986]. Oftmals wird zur Beschreibung einer Mischung

die Mischintensit¨

M= 1 −√1 = 1 −σ

σmax

(2.96)

verwendet [Rose, 1959]. Sie basiert auf der Intensit¨

at der Segregation

I=σ2

σ2

max

(2.97)

nach Danckwerts [Danckwerts, 1952] mit

σ2=1

|V|ZV

(c−c)2dV(2.98)

und

σ2

max =c(cmax −c).(2.99)

Hierbei bezeichnet cdie Spezieskonzentration, cdessen Mittelwert und σ2

max die ma-

ximal im Konzentrationsfeld m¨

oglich Varianz. Die Mischintensit¨

at ist nicht sensitiv

gegen¨

uber der L¨

angenskala, auf der Segregation auftritt (Abb. 2.9), so dass diese f¨

eine aussagekr¨

aftige Beschreibung eines Mischzustandes durch ein Maß f¨

ur die Skala

der Segregation erweitert werden muss. In den Teilbildern 2.9 A,B,C sieht man, wie die

Mischintensit¨

at als Folge zunehmender Durchmischung zunimmt. Andererseits wird

in den Teilbildern 2.9 A,D,E,F deutlich, dass die Bestimmung der Mischintensit¨

at als

alleiniges Maß zur Beschreibung der Mischintensit¨

at nicht ausreicht. Obwohl hier die

Segregation von links nach rechts abnimmt, erh¨

alt man f¨

ur die Mischintensit¨

at immer

den gleichen Wert (M= 0), der der vollst¨

andigen Segregation entspricht. Die in [Dan-

ckwerts, 1952] vorgeschlagene Skala der Segregation beruht auf einer Autokorrelation

des Konzentrationsfeldes und ist direkt nur auf eindimensionale Problemstellungen

anwendbar. Die ¨

Ubertragung auf dreidimensionale F¨

alle ist mit einem sehr großen

Rechenaufwand verbunden und hat keine klare anschauliche Bedeutung. Im Rahmen

dieser Arbeit wird deshalb das Potential f¨

ur diffusives Mischen

Φ(V) = 1

|V|ZVk∇fkdV (2.100)

2.3 Theoretische Grundlagen des Mischens

PSfrag replacements

M= 0

V∗= 0,471

M= 0,658

V∗= 0,332

M= 1

V∗= 0

M= 0

V∗= 0,033

M= 0

V∗= 0,2

M= 0

V∗= 1

ABC

DEF

Abbildung 2.9: Die Mischintensit¨

aten und das normierte Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

(V∗= Φ/Φmax) f¨

ur verschiedene Formen der Segregation.

mit

f=c

cmax

(2.101)

als Maß verwendet [Bothe, 2004]. Hierbei bedeutet |V|den Volumeninhalt von V

und k∇k die L¨

ange des Gradienten der normierten Konzentration. Die erhaltene

Gr¨

oße Φ kann mit verschiedenen Ergebnissen anschaulich interpretiert werden. Sie

kann als Maß f¨

ur die im Konzentrationsfeld enthaltene Triebkraft verstanden werden,

um entsprechende Gradienten auszugleichen. Zus¨

atzlich ist sie, zumindest f¨

ur stark

segregierte Zust¨

ande, ein Maß f¨

ur die spezifische Kontaktfl¨

ache zwischen Bereichen

unterschiedlicher Konzentrationen. Das Reziproke dieser Gr¨

oße kann als mittlerer

Abstand zwischen diesen Bereichen verstanden werden und ist damit auch zur Be-

schreibung der L¨

angenskala, auf der Segregation vorherrscht, geeignet. Im Rahmen

dieser Arbeit wird sowohl die Mischg¨

ute Mnach Gleichung 2.96, als auch das Poten-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

zial f¨

ur diffusives Mischen Φ zur Beurteilung der Mischungsqualit¨

at beziehungsweise

der Mischzust¨

ande verwendet.

2.3.2 Bestimmung der Segregation mittels chemischer Reaktion

Um das Mischverhalten eines chemischen Reaktors zu bestimmen, k¨

onnen auch Pa-

rallelreaktionen genutzt werden. Das hierzu n¨

otige Reaktionssystem besteht in der

Regel aus einer quasi-instantanen Reaktion

A+B→R(2.102)

und einer zweiten schnellen Reaktion

A+C→S. (2.103)

Neben der F¨

allung von Bariumsulfat und anschließender Untersuchung der Kristall-

gr¨

oßenverteilung wird hierzu h¨

aufig die Iodid-Iodat-Reaktion verwendet. Hierbei ist

A=H+,B=H2BO−

3,C= 5/6I−,R=H3BO3und S= 1/2I2[Fournier et al.,

1996]. Die Menge des entstandenen Iods kann nach der Folgereaktion I2+I−⇔I−

photometrisch bei einer Wellenl¨

ange von 353 nm bestimmt werden. Prinzipiell wird

dabei so vorgegangen, dass eine kleine Menge einer L¨

osung, die den limitierenden

Reaktanden Aenth¨

alt, zu einer L¨

osung, die ein Gemisch der Komponenten Bund C

enth¨

alt, gegeben wird. In einem ideal gemischten System ist Asofort ¨

uber das gesamte

Volumen gleichm¨

aßig verteilt, so dass lediglich die erste Reaktion abl¨

auft. Im anderen

Fall kommt es lokal zu einem ¨

Uberschuss der Komponente Aund in Folge dessen l¨

auft

an diesen Stellen auch die zweite Reaktion ab. Die Konzentration der Komponente S

ist somit ein Maß f¨

ur die Segregation im untersuchten Reaktor. Die Selektivit¨

at sder

zweiten Reaktion ist das Verh¨

altnis zwischen der von ihr verbrauchten Stoffmenge

des Stoffes Azu der eingebrachten Stoffmenge von A, also

s=2nI2

nH+

=2VRcS

viCA0

(2.104)

wobei VRdas Reaktorvolumen, vidas Volumen der L¨

osung mit der Komponente

Aund cA0deren Anfangskonzentration ist. Im Fall maximaler Segregation h¨

angt s

lediglich vom Verh¨

altnis der Konzentrationen von Aund B

sTS =cC0/cB0

cC0/cB0+ 1 (2.105)

2.3 Theoretische Grundlagen des Mischens

ab. Der Segregationsgrad im Reaktor kann so mit Hilfe der Kennzahl

XS=s

sTS

(2.106)

beschrieben werden. Im Fall idealer Durchmischung nimmt sie den Wert 0 an und im

gegenteiligen Fall 1 [Marchisio und Barresi, 2003]. Der Vorteil dieser Methode liegt

darin, dass die entstandene Stoffmenge der Schl¨

usselkomponente Ssowohl f¨

ur den

gesamten Reaktor wie auch ¨

ortlich aufgel¨

ost, bestimmt werden kann.

3 Numerische Simulationen

Die Grundlage der numerischen Simulation der Taylor-Couette-Str¨

omung ist die L¨

sung der Navier-Stokes-Gleichungen f¨

ur dichtebest¨

andige Fluide bestehend aus der

Impulsbilanz

∂

∂tu+ (u·∇)u=−1

ρ∇p+ν∆u+g(3.1)

und der Volumenerhaltung

∇·u= 0,(3.2)

wobei uden Geschwindigkeitsvektor, gK¨

orperkr¨

afte (z.B hervorgerufen durch Gra-

vitation), pden Druck, ρdie Dichte und νdie kinematische Viskosit¨

at darstellt. ∇

steht f¨

ur den Nabla-Operator in kartesischen Koordinaten

∇=∂

∂x +∂

∂y +∂

∂z ,(3.3)

und ∆ f¨

ur den Laplace-Operator

∆ = ∂2

∂x2+∂2

∂y2+∂2

∂z2.(3.4)

Durch Einf¨

uhrung der Referenzgr¨

oßen L,U0, und p0in Kombination mit den Fluid-

eigenschaften lauten sie in dimensionsloser Schreibweise

∂

∂t0u0+ (u0·∇0)u0=−∇0p0+1

Re∆0u0(3.5)

und

∇0·u0= 0.(3.6)

3 Numerische Simulationen

Hierbei bedeuten

u0=u

(3.7)

1=x1/L, y0

1=y1/L, z0

1=z1/L, (3.8)

t0=tU0/L (3.9)

p0=p−p0−ρgh

ρU2

(3.10)

Re =LU0

ν.(3.11)

und ∇0der Nabla-Operator unter Ber¨

ucksichtigung der dimensionslosen Ortsvektoren.

Zus¨

atzlich wird der Speziestransport basierend auf molekularer Fick’scher Diffusion

mit Hilfe der Speziesgleichung

∂

∂tc+u∇c=1

ReSc∆c(3.12)

modelliert, wobei Sc =ν/D die Schmidtzahl mit dem Diffusionskoeffizienten Dbe-

zeichnet.

Zur L¨

osung der Gleichungen wird das CFD-Programm Fluent in der Version 6.1.18

verwendet. Die dort verwendete Diskretisierung basiert auf dem Finite Volumen-

Verfahren.

3.1 Geometrie und Diskretisierung

Grunds¨

atzlich sollten zur Validierung der mittels numerischer Simulation untersuch-

ten Geometrie experimentelle Daten zur Verf¨

ugung stehen. Im Idealfall sollte dabei

das gesamte Str¨

omungsfeld im TCR zur ¨

Uberpr¨

ufung der Rechnungen bekannt sein,

um m¨

oglichst gute Aussagen ¨

uber die Genauigkeit der numerischen Simulationen tref-

fen zu k¨

onnen. Allerdings finden sich hierzu in der Literatur nur unzureichend Daten,

da es schwierig ist, die Str¨

omung nicht invasiv zu untersuchen. Hinzu kommt die Viel-

zahl der verschiedenen m¨

oglichen Str¨

omungszust¨

ande, die jeweils einzeln untersucht

werden m¨

ussten. Neuere Meßverfahren wie die PIV (Particle Image Velocimetry)

k¨

onnen m¨

oglicherweise in Zukunft zu neuen experimentellen Erkenntnissen f¨

uhren.

Ersatzweise k¨

onnen Informationen ¨

uber den ersten Bifurkationspunkt zwischen der

3.1 Geometrie und Diskretisierung

Couette- und der Taylor-Couette-Str¨

omung herangezogen werden, da hier bereits ex-

perimentelle Daten zu Verf¨

ugung stehen. Im Rahmen dieser Arbeit wird daher das

Mischverhalten in einer Geometrie untersucht, zu der diese Informationen vorliegen.

Dazu wird eine der in Taylors Arbeiten genutzten Geometrien und dem entsprechend

Wasser als Fluid verwendet (Tabelle 3.1) [Taylor, 1923].

Tabelle 3.1: Geometrische Abmessungen des untersuchten TCRs und die physikalischen

Eigenschaften des Fluids (Wasser).

Radius des Innenzylinders R10,0355 m

Radius des Außenzylinders R20,04035 m

Spaltbreite d=R2−R10,00485 m

Dichte ρ998,2kg m−3

dynamische Viskosit¨

at η0,001003 Pa s

kinematische Viskosit¨

at ν=η/ρ 1,004 10−6m2s−1

F¨

ur die numerischen Simulationen besteht hier die M¨

oglichkeit sowohl ein zwei- wie

auch ein dreidimensionales Rechengitter zu verwenden. Ein zweidimensionales rota-

tionssymmetrisches Gitter hat den Vorteil, dass es eine hohe r¨

aumliche Aufl¨

osung bei

verh¨

altnism¨

aßig kurzen Rechenzeiten erm¨

oglichen sollte. Von Nachteil ist, dass es mit

derartigen Gittern aufgrund der erzwungenen Symmetrie nicht m¨

oglich ist, eine Viel-

zahl h¨

oherer Str¨

omungsmoden zu simulieren. Aus demselben Grund sind hier auch

die M¨

oglichkeiten zur Untersuchung der Richtungsabh¨

angigkeit des Speziestransports

eingeschr¨

ankt. Hinzu kommen numerische Probleme, da die Komponente der Ge-

schwindigkeitsvektoren senkrecht zum Gitter ber¨

ucksichtigt werden muss. Außerdem

kann die Kopplung zwischen den Impulserhaltungsgleichungen in der Gitterebene mit

der in Umfangsrichtung zu Instabilit¨

aten w¨

ahrend der L¨

osung f¨

uhren [Fluent Inc.,

2003], was die Simulation deutlich erschwert und die Vorteile somit relativiert.

Ein dreidimensionales Rechengitter hat den Vorteil, dass es eine große Anzahl von

Anfangstracerkonfigurationen zur Untersuchung der Richtungsabh¨

angigkeit des Spe-

ziestransports zul¨

asst. Zus¨

atzlich erm¨

oglicht es die Simulation h¨

oherer Str¨

omungsmo-

den. Nachteile sind eine schlechtere r¨

aumliche Aufl¨

osung des Gitters oder, bei einer

entsprechend hohen Anzahl an Gitterelementen, lange Rechenzeiten und ein großer

Speicherbedarf.

Die Rechengitter k¨

onnen aus verschiedenen Elementen bestehen. Im zweidimensiona-

3 Numerische Simulationen

len Fall k¨

onnen drei- und viereckige Elemente gew¨

ahlt werden, im dreidimensionalen

prismaf¨

ormige, pyramidale, tetraedrische und hexaedrische (Abb. 3.1), wobei auch

Kombinationen aus den jeweiligen Typen m¨

oglich sind. Die Anwendung von vier-

PSfrag replacements

A B

CDEF

Abbildung 3.1: ¨

Ubersicht von m¨

oglichen Gitterelementen.

2D: A) dreieckig, B) viereckig,

3D: C) tetraedrisch, D) hexaedrisch, E) prismaf¨

ormig, F) pyramidal.

eckigen und hexaedrischen Elementen, die zu strukturierten Gittern f¨

uhren, gestaltet

sich bei komplexen Geometrien sehr schwierig. Sie haben aber den Vorteil, dass die

numerische Diffusion reduziert wird, wenn die Elemente in Richtung der Str¨

omung

ausgerichtet sind. Desweiteren erleichtern strukturierte Gitter die Datenauswertung,

da die zu einer Zelle benachbarten Elemente leicht zu finden sind.

Im Rahmen dieser Arbeit wird ein dreidimensionales, strukturiertes, aus Hexaedern

bestehendes Gitter verwendet. Die Spaltbreite wird mit 15 Zellen aufgel¨

ost, die axiale

Richtung mit 15 Zellen pro Wirbel und die Umfangsrichtung mit 460 Zellen (Abb.

3.2), was zu ann¨

aherend kubischen Elementen f¨

uhrt. Die verwendeten Gitter wurden

mit dem Programm Gambit, Version 2.0.4, erstellt.

Im Hinblick auf die Leistungsf¨

ahigkeit heutiger Arbeitsplatzcomputer ist es bei ei-

ner derartigen Aufl¨

osung erforderlich, das Rechengebiet in axialer Richtung einzu-

schr¨

anken, um in einem akzeptablen Zeitrahmen von bis zu einigen Tagen Ergebnisse

zu erhalten. Die axiale Ausdehnung wird daher auf die doppelte beziehungsweise die

sechsfache Spaltbreite reduziert. Dies macht die Wahl geeigneter Randbedingungen

an den axialen Begrenzungen des Rechengebiets notwendig, um eine Beeinflussung

3.1 Geometrie und Diskretisierung

15 Zellen

460 Zellen

15 Zellen15 Zellen

Abbildung 3.2: Ein Ausschnitt aus dem verwendeten Gitter. Die Spaltbreite sowie die

axiale Wirbelgr¨

oße wird mit jeweils 15 Zellen aufgel¨

ost, die Umfangsrich-

tung mit 460.

der Str¨

omung zu verhindern. Dazu wird die Scherspannung τ

τ=ν∂u

∂n (3.13)

an den axialen R¨

andern auf den Wert null gesetzt und zus¨

atzlich wird f¨

ur diese Be-

grenzungen die Undurchl¨

assigkeit f¨

ur Spezies vorgegeben. Dies f¨

uhrt dazu, dass bei

vorhandener Taylor-Couette-Str¨

omung eine weitere Erh¨

ohung der Drehgeschwindig-

keit des Innenzylinders zu keiner weiteren Bifurkation f¨

uhrt. In Hinblick auf reale

Systeme kann dies aber sinnvoll sein, da die axiale Reaktorl¨

ange die weitere Bifurka-

tion beeeinflusst und dazu deutlich h¨

ohere Zylinderdrehzahlen ben¨

otigt werden, wenn

es sich um einen relativ kurzen TCR handelt [Cole, 1976].

Der ¨

außere Zylinder stellt eine f¨

ur Spezies undurchl¨

assige station¨

are Wand mit der

3 Numerische Simulationen

Haftbedingung

u(R2) = 0 (3.14)

dar. F¨

ur den Innenzylinder gelten die gleichen Bedingungen mit dem einzigen Unter-

schied, dass er eine bewegte Wand mit der Geschwindigkeit Ω1darstellt und somit

die Haftbedingung

uθ(R1) = Ω1R1(3.15)

und

ur=uz= 0 (3.16)

lautet.

3.2 Numerische Berechnung des Str¨

omungsfelds

Zur Berechnung des Str¨

omungsfelds stehen eine Vielzahl numerischer Verfahren zur

Verf¨

ugung. Im Rahmen dieser Arbeit wird ein entkoppelter L¨

oser (Segregated Solver)

verwendet. Dies bedeutet, dass f¨

ur die Berechnung einer Variablen der unbekannte

Wert in jeder Zelle unter Einbeziehung der vorhandenen und unbekannten Werte

der benachbarten Zellen erfolgt. Folglich erscheint jeder unbekannter Wert in mehr

als einer Gleichung im System, so dass diese simultan gel¨

ost werden m¨

ussen. Bei

transienten Berechnungen erfolgt die zeitliche Diskretisierung nach einem Verfahren

zweiter Ordnung

F(φ) = 2φn+1 −4φn+φn−1

2∆t,(3.17)

wobei φkein Skalar zur Zeit n=t,n−1 = t−∆toder n+ 1 = t+ ∆tist. Die

Impuls- und die Speziesgleichung wird nach dem Upwind-Verfahren zweiter Ordnung

diskretisiert. Hierbei wird der Wert eines Skalars φauf einer Gitterzellenfl¨

ache aus

der stromaufw¨

arts gelegenen Zelle ¨

uber

φf=φ+∇φ·∆~s (3.18)

3.3 ¨

Uberpr¨

ufung des numerisch berechneten Str¨

omungsfelds

berechnet, dabei stellt φden zellenzentrierten Wert in der stromaufw¨

arts gelegenen

Zelle, ∇φdessen Gradient und ~s den Abstandsvektor von Zellmittelpunkt zur Fl¨

ache

dar. Die Bestimmung von ∇φerfolgt in diskreter Form ¨

uber

∇φ=1

φf~

A, (3.19)

wobei Vdas Zellvolumen und ~

Adie Gr¨

oße der Fl¨

ache fbezeichnet. ˜

φfist der Mit-

telwert von φder beiden an die entsprechende Fl¨

ache angrenzenden Zellen. Der

Druck auf einer Zellfl¨

ache wird auf eine ¨

ahnliche Art berechnet [Barth und Jespersen,

1989]. Die Kopplung von Druck und Geschwindigkeit erfolgt ¨

uber den SIMPLEC -

Algorithmus (Semi-Implicit Method for Pressure-Linked Equations - Consistent) [Van-

doormaal und Raithby, 1984], der auf dem SIMPLE-Algorithmus [Patankar, 1980]

basiert. Tabelle 3.2 zeigt eine ¨

Ubersicht der verwendeten Verfahren.

Tabelle 3.2: ¨

Ubersicht der verwendeten numerischen Verfahren.

L¨

oser Segregated

Linearisierung implizit

Genauigkeit doppelt

zeitliche Diskretisierung zweiter Ordnung

Impuls Upwind zweiter Ordnung

Speziestransport Upwind zweiter Ordnung

Druck zweiter Ordnung

Druck-Geschwindigkeitskopplung SIMPLEC

Als Konvergenzkriterium m¨

ussen die Residuen einen Wert von 10−5unterschreiten.

3.3 ¨

Uberpr¨

ufung des numerisch berechneten

Str¨

omungsfelds

Das numerische Verfahren wird zuerst mit Hilfe des Bifurkationspunkts zwischen der

Couette- und der Taylor-Couette-Str¨

omung ¨

uberpr¨

uft. Hierzu wird erst das station¨

are

Str¨

omungsfeld mit einer festen Drehgeschwindigkeit Ω1des Innenzylinders berechnet.

Danach wird durch Untersuchung der Geschwindigkeitsvektoren ¨

uberpr¨

uft, welcher

3 Numerische Simulationen

der beiden Str¨

omungszust¨

ande vorliegt. Im Fall der Couette-Str¨

omung sind die Ge-

schwindigkeitskomponenten orthogonal zur Drehrichtung des Innenzylinders gleich

Null. Bei der Taylor-Couette-Str¨

omung sind sie außer in den Wirbelzentren und di-

rekt an den Zylinderw¨

anden, das heißt an den Stellen R1und R2, ungleich Null.

Zus¨

atzlich kann am Bifurkationspunkt ein sprunghafter Anstieg der Komponenten

des Wirbelvektors

ξ=∇×u,(3.20)

die senkrecht zur Drehrichtung des Innenzylinders stehen, um den Faktor 300, sowie

der Helizit¨

h= (∇×u)u(3.21)

um den Faktor 35 beobachtet werden. Durch Variation der Drehgeschwindigkeit kann

der kritische Wert f¨

ur den ¨

Ubergang zwischen den beiden Str¨

omungsformen ermit-

telt werden. Der Vergleich der numerischen Simulationen mit experimentellen und

theoretischen Daten [Taylor, 1923] sowie mit der N¨

aherungsformel

Ω1,krit =ν

R1drR1

dµ41,2 + 24,8d

+2,3d2

1¶(3.22)

[Haas und B¨

uhler, 1989] zeigt eine gute ¨

Ubereinstimmung (Tabelle 3.3).

Tabelle 3.3: Vergleich verschiedener Wert f¨

ur Ω1,krit aus der Literatur und der numerischen

Simulation.

Verfahren Ω1,krit[rad/s]

theoretisch 0,698

experimentell 0,707

nach Gl.3.22 0,704

numerische Simulation 0,70

Zus¨

atzlich wird ¨

uberpr¨

uft, ob das berechnete Str¨

omungsfeld von der Gitteraufl¨

osung

abh¨

angt. Dazu wird das Str¨

omungsfeld mit drei verschiedenen Gitteraufl¨

osungen (Ta-

belle 3.4) berechnet und die Ergebnisse verglichen. Es zeigt sich dabei, dass die Ab-

weichungen zwischen den drei Str¨

omungsfeldern sehr gering sind. In Abbildung 3.3

ist dies exemplarisch f¨

ur die Geschwindigkeitskomponente senkrecht zu einer Schnitt-

ebene durch den Spalt in der axialen H¨

ohe von 0,0021 mf¨

ur die verschiedenen un-

tersuchten Aufl¨

osungen in Abh¨

angigkeit von der radialen Position dargestellt.

3.4 Untersuchung der numerischen Diffusion der Spezies

Tabelle 3.4: Verschiedene Gitteraufl¨

osungen zur ¨

Uberpr¨

ufung des Str¨

omungsfelds.

radial axial Umfangsrichtung Zellenanzahl pro Wirbel

grobe Aufl¨

osung 10 10 306 30600

mittlere Aufl¨

osung 15 15 460 103500

feine Aufl¨

osung 24 24 736 423936

0,01

0,02

0,03

0,03550,03650,03750,03850,0395

radialePosition[m]

Geschwindigkeitskomponentesenkrecht

zurSchnittebene[m/s]

feineAuflösung

mittlereAuflösung

grobeAuflösung

Abbildung 3.3: Geschwindigkeitskomponete senkrecht zu einer Schnittebene durch den

Spalt in Abh¨

angigkeit von der radialen Position f¨

ur drei unterschiedliche

Gitteraufl¨

osungen (axiale H¨

ohe: 0,0021 m). Die dargestellten Linien ¨

uber-

decken sich teilweise.

3.4 Untersuchung der numerischen Diffusion der

Spezies

Bei der numerischen Berechnung des Speziestransports k¨

onnen die Ergebnisse durch

numerische Diffusion (auch falsche Diffusion genannt) verf¨

alscht werden. Bei ihr han-

delt es sich nicht um ein reales Ph¨

anomen, vielmehr ist sie eine Folge der Approxima-

tion der Transportgleichungen in diskreter Form. Besonders stark wirkt sie sich aus,

wenn die reale Diffusion relativ klein im Vergleich zur Kovektion ist, d.h. der Trans-

port konvektionsdominiert ist. Die Verwendung eines sehr feinen Gitters reduziert die

3 Numerische Simulationen

numerische Diffusion, was aber im Gegenzug die zur L¨

osung der untersuchten Frage-

stellung n¨

otige Rechenzeit deutlich erh¨

oht. Oftmals ist es nicht m¨

oglich, das Gitter

gen¨

ugend fein aufzul¨

osen, um einen realen Speziestransport ausreichend genau zu be-

rechnen. Aus diesem Grund werden derartige Berechnungen h¨

aufig mit ver¨

anderten

Parametern durchgef¨

uhrt, um so die numerische Diffusion zu reduzieren. Hierbei wird

die Schmidtzahl herabgesetzt, so dass der Transportprozess weniger stark durch die

Konvektion dominiert wird. Dies kann ¨

uber die Erh¨

ohung des Diffusionskoeffizienten

und ¨

uber die Herabsetzung der kinematischen Viskosit¨

at geschehen. Letzteres f¨

uhrt

gleichzeitig zu einer Ver¨

anderung der Reynoldszahl, so dass sich das Str¨

omungsfeld

ebenfalls ¨

andern, was in der Regel nicht erw¨

unscht ist.

Ein guter Hinweis darauf, inwieweit die numerischen Simulationsergebnisse durch nu-

merische Diffusion beeinflusst werden, liefert ein Vergleich der Ergebnisse, die unter

ansonsten gleichen Parametern mit Hilfe verschieden fein aufgel¨

oster Gitter errechnet

werden. Abbildung 3.4 zeigt die zeitliche Entwicklung der Mischintensit¨

at bei einer

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

Mischintensität[-]

feineAuflösung

mittlereAuflösung

grobeAuflösung

Abbildung 3.4: Zeitliche Entwicklung der Mischintensit¨

at bei einer Schmidtzahl von 528

f¨

ur verschiedene Gitteraufl¨

osungen.

Schmidtzahl von 528 f¨

ur drei verschieden fein aufgel¨

oste Gitter, wie sie bereits in

Abschnitt 3.3 beschrieben worden sind. Dabei wird eine Anfangstracerkonfiguration

verwendet, bei der das einen Doppelwirbel umfassende Rechengebiet zur H¨

alfte in

3.4 Untersuchung der numerischen Diffusion der Spezies

Umfangsrichtung mit Tracer gef¨

ullt ist. Es ist deutlich zu erkennen, dass die Ergeb-

nisse stark von der Gitteraufl¨

osung abh¨

angen. Um verl¨

asslichere Daten zu erhalten,

wird gepr¨

uft, ob eine Erh¨

ohung des Diffusionskoeffizienten um den Faktor 10, was

zu einer Schmidtzahl von 52,8 f¨

uhrt, den Einfluss der numerischen Diffusion ausrei-

chend reduzieren kann. Abbildung 3.5 zeigt die dazugeh¨

orige zeitliche Entwicklung

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

Mischintensität[-]

feineAuflösung

mittlereAuflösung

grobeAuflösung

Abbildung 3.5: Zeitliche Entwicklung der Mischintensit¨

at bei einer Schmidtzahl von 52,8

f¨

ur verschiedene Gitteraufl¨

osungen.

der Mischintensit¨

at f¨

ur die drei verschieden fein aufgel¨

osten Gitter bei der gleichen

Anfangstracerkonfiguration. Zwischen den Ergebnissen f¨

ur die feine und die mittlere

Aufl¨

osung ist kaum noch ein Unterschied erkennbar. Bei dem Gitter grober Aufl¨

osung

ist die Mischintensit¨

at aufgrund der numerischen Diffusion deutlich h¨

oher. Um den

Einfluss der numerischen Diffusion auf die Simulationsergebnisse klein zu halten, wer-

den deshalb die meisten Tracerexperimente mit einer Schmidtzahl von 52,8 durch-

gef¨

uhrt. Dabei wird, um die f¨

ur die Rechnungen n¨

otige Zeit zu reduzieren, das Gitter

mittlerer Aufl¨

osung verwendet.

3 Numerische Simulationen

3.5 Durchf¨

uhrung und Auswertung der numerischen

Tracerexperimente

Bei den numerischen Tracerexperimenten wird ein Teil des Fluids durch Tracer er-

setzt. Beide besitzen die gleichen physikalischen Eigenschaften (Tabelle 3.1), wobei

die Diffusion des Tracers mit einem Diffusionskoeffizienten Dvon 1,9·10−8m2s−1

ber¨

ucksichtigt wird, was dem 10fachen Wert einer w¨

assrigen Kaliumchloridl¨

osung ent-

spricht. Da das Str¨

omungsfeld im untersuchten Geschwindigkeitsbereich des Innen-

zylinders zeitlich station¨

ar ist, wird nur noch die Speziesgleichung (Gl. 3.12) gel¨

ost.

Um die Datenmengen, die bei den numerischen Tracerexperimenten entstehen, in

einer handhabbaren Gr¨

oßenordnung von ungef¨

ahr 100 Megabyte pro Rechnung zu

halten, werden nicht alle erzeugten Daten gespeichert, sondern wichtige Zielgr¨

oßen

bereits w¨

ahrend der Rechnung aus ihnen bestimmt. Dies erfolgt mittels selbst ge-

schriebener UDFs (User Defined Function) in der Programmiersprache C.

Vor der Rechnung wird jeder Zelle des Gitters ein Wertetriple zugewiesen, das seine re-

lative Position in axialer, radialer und Umfangsrichtung zur Nachbarzelle beschreibt.

Dies erm¨

oglicht Zellen w¨

ahrend der eigentlichen Online-Auswertung entsprechend

ihrer Position zusammenzufassen und auszuwerten. In Schritten von 0,1 Sekunden

werden die Mischintensit¨

at nach Gl. 2.96 sowie die minimale, die maximale Konzen-

tration (cmin, cmax) und die durchschnittliche Konzentration

c=1

cn(3.23)

im gesamten Rechengebiet, in jedem Wirbel und f¨

ur alle Zellen gleicher Position

in axialer, radialer und Umfangsrichtung bestimmt. Dies bedeutet bezogen auf die

Gitteraufl¨

osung (Abb. 3.2) 15 Positionen pro Wirbel in axialer, 15 in radialer und

460 in Umfangsrichtung. Hinzu kommt noch das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

(2.3.1) in einer Ebene durch den Spalt, einer Ebene zwischen zwei Wirbeln, einer

Ebene durch die Wirbelmitte sowie dreidimensional f¨

ur das gesamte Rechengebiet

(Abb. 3.6).

3.5 Durchf¨

uhrung und Auswertung der numerischen Tracerexperimente

Abbildung 3.6: ¨

Ubersicht ¨

uber die Ebenen in denen das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

bestimmt und die Speziesverteilung visualisiert wird. Zum einen die Ebe-

ne durch den Spalt (grau) und zum anderen die Ebenen zwischen den

Wirbeln bzw durch das Wirbelzentrum (rot gestrichelt).

4 Ergebnisse der numerischen

Simulationsrechnungen

Um mit Hilfe der numerischen Simulationsrechnungen die Richtungsabh¨

angigkeit

des Mischverhaltens von TCRs zu untersuchen, werden verschiedene Anfangstracer-

konzentrationen eingesetzt. Die Analyse erfolgt ¨

uber die zeitliche Ver¨

anderung der

Mischintensit¨

at und das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen. Dabei wird zus¨

atzlich die

Abh¨

angigkeit zwischen der Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders und dem Misch-

verhalten durch Variationsrechnungen untersucht und mit dem Verhalten bei der

Couette-Str¨

omung verglichen.

4.1 Stofftransport in radialer Richtung

Um das Mischverhalten des Taylor-Couette-Reaktors bezogen auf den Spalt in ra-

dialer Richtung zu untersuchen, wird der Tracer als Anfangskonfiguration in eine an

der inneren Zylinderwand anliegenden Schicht mit einer Breite von 8 der insgesamt

15 Zellen vorgelegt (Abb. 4.1). In Abbildung 4.2 ist die Tracerverteilung zu verschie-

denen Zeitpunkten in einer Schnittebene durch den Spalt dargestellt. Es ist dabei

deutlich der Einfluss der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung in der zeitlichen Entwicklung

der Tracerverteilung erkennbar. In den beiden Wirbeln wird die Kontaktfl¨

ache zwi-

schen den beiden Komponenten durch Streckung vergr¨

oßert und die L¨

angenskala, auf

denen die Gradienten auftreten, verkleinert (Abb 4.2 B und C). Gleichzeitig erfolgt

ein auf Diffusion beruhender Abbau der Konzentrationsgradienten ¨

uber die große,

neu gebildete Kontaktfl¨

ache in sehr kurzer Zeit. Bereits nach 30 ssind in der Ebene

durch den Spalt nur noch kleine Konzentrationsgradienten vorhanden (Abb. 4.2 E).

In den Teilbildern 4.2 C und 4.2 D ist eine schlecht gemischte Zone an der Stelle zu

erkennen, an der die Grenze zwischen den Wirbeln und der Außenzylinder zusammen-

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

Abbildung 4.1: Schematische Darstellung der Anfangstracerkonfiguration zur Untersu-

chung des Mischverhaltens in radialer Richtung bezogen auf den Spalt.

Rot: Tracer, Blau: Wasser.

PSfrag replacements

ABCDE

Abbildung 4.2: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt zu den Zeiten A: 0 s,

B: 2,5s, C: 5 s, D: 10 s, E: 30 sbei einer Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,8rad s−1. Rot: Tracer, Blau: Wasser.

treffen. Anhand von Simulationen mit mehreren oder sich in der entgegengesetzten

Richtung drehenden Wirbeln kann gezeigt werden, dass diese Totzone lediglich an

jeder zweiten Wirbelgrenze auftritt und zwar dort, wo die Sekund¨

arstr¨

omung vom

Außen- zum Innenzylinder fließt. Am Innenzylinder werden die entsprechenden Zo-

nen nicht beobachtet, da hier durch die gr¨

oßeren Str¨

omungsgeschwindigkeiten ein

schnellerer Stofftransport erfolgt.

Abbildung 4.3 zeigt die zeitliche Entwicklung des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen

4.1 Stofftransport in radialer Richtung

in einer Ebene zwischen den beiden Wirbeln sowie einer Ebene durch das Wirbel-

zentrum. Die zeitliche Ver¨

anderung der spezifischen Kontaktfl¨

ache zwischen den bei-

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

PotenzialfürdiffusivesMischen[m

-1]

EbenedurchdasWirbelzentrum

EbenezwischenzweiWirbeln

Abbildung 4.3: Zeitlicher Verlauf des zweidimensional berechneten Potenzials f¨

ur diffu-

sives Mischen zwischen den Spezies f¨

ur die Ebene zwischen den Wirbeln

(gelb) und f¨

ur eine Ebene durch das Wirbelzentrum (rot) bei einer Dreh-

geschwindigkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

den Komponenten ist in den beiden Ebenen sehr verschieden. So entsteht in der

Ebene zwischen den Wirbeln kaum neue Kontaktfl¨

ache. Vielmehr wird die sich aus

der Anfangstracerkonfiguration ergebene Fl¨

ache durch die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung

zun¨

achst lediglich in Richtung des Innenzylinders verschoben. Nach etwa 6 sbildet

sich ein kleines, lokales Minimum aus, das dadurch entsteht, dass diese Kontaktfl¨

ache

die untersuchte Ebene nahe des Innenzylinders verl¨

asst und kurze Zeit sp¨

ater eine

neue, vom Außenzylinder aus betrachtet hinter der Totzone liegend, in diese eintritt

(Abb. 4.2, Abb. 4.4). Im Gegensatz hierzu nimmt in der Ebene, die durch das Wir-

belzentrum verl¨

auft, das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen rasch zu, da hier die von der

Anfangstracerkonfiguration vorgegebene Fl¨

ache schnell entlang der Str¨

omungslinien

durch die senkund¨

are Wirbelstr¨

omung gestreckt wird. Der Mischprozess findet dabei

haupts¨

achlich im inneren Bereich der Wirbel statt (Abb. 4.2, Abb. 4.5). Da die Gradi-

enten hier nur auf sehr kleinen L¨

angenskalen senkrecht zur Kontaktfl¨

ache vorhanden

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

PSfrag replacements

A B C

D E F

Abbildung 4.4: Tracerverteilung in einem Ausschnitt aus der Ebene, die zwischen den

beiden Wirbeln verl¨

auft, zu den Zeiten A: 0 s, B: 1 s, C: 3 s, D: 5 s, E: 9 s,

F: 15 sbei einer Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

PSfrag replacements

ABC

D E F

Abbildung 4.5: Tracerverteilung in einem Ausschnitt aus der Ebene, die durch die Mitte

eines Wirbels verl¨

auft, zu den Zeiten A: 0 s, B: 1 s, C: 3 s, D: 5 s, E: 9 s,

F: 15 sbei einer Drehgeschwindigkeit von 0,8rad s−1.

4.1 Stofftransport in radialer Richtung

sind, werden sie schnell per Diffusion abgebaut. Dies wird auch bei einem Vergleich

zwischen der Mischintensit¨

at und des dreidimensional berechneten Potenzials f¨

ur dif-

fusives Mischen deutlich (Abb. 4.6). Die Gr¨

oße dieser Fl¨

ache nimmt zun¨

achst schnell

0.2

0.4

0.6

0.8

020 40 60 80 100 120 140

Zeit [s]

Mischintensität[-]

0.002

0.004

0.006

0.008

0.01

PotentialfürdiffusivesMischen[m

-2]

Mischintensität

Potenzial für diffusives Mischen

Abbildung 4.6: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at und des dreidimensional berechne-

ten Potenzials f¨

ur diffusives Mischen f¨

ur eine Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,8rad s−1.

zu und durchl¨

auft ein Maximum, das durch den Diffusionsvorgang schnell wieder ab-

gebaut wird. Parallel dazu ist ein starker Anstieg der Mischintensit¨

at zu beobachten.

Die Geschwindigkeit, mit der der Mischprozess erfolgt, h¨

angt bei dieser Anfangstra-

cerkonfiguration von der Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders ab (Abb. 4.7). Wie

zu erwarten ist, erfolgt der Mischprozess bei h¨

oheren Geschwindigkeiten schneller.

Besonders auff¨

allig ist die langsame Mischgeschwindigkeit bei 0,65 rad s−1. Hier liegt

noch die gew¨

ohnliche Couette-Str¨

omung vor. Da keine sekund¨

are Wirbelstr¨

omung

vorhanden ist, wird in diesem Str¨

omungsregime das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

nicht per Konvektion vergr¨

oßert. Die f¨

ur den Ausgleich des Konzentrationsgradienten

sorgende Diffusion kann hier nur ¨

uber eine sehr viel kleinere Fl¨

ache erfolgen (Abb.

4.8), was einen langsamen Mischprozess zur Folge hat.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

0,2

0,4

0,6

0,8

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

Mischintensität[-]

0,65 rad / s

0,70 rad / s

0,72 rad / s

0,75 rad / s

0,80 rad / s

0,85 rad / s

0,90 rad / s

0,95 rad / s

1,00 rad / s

Abbildung 4.7: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at f¨

ur verschiedene Drehgeschwindig-

keiten des Innenzylinders.

PSfrag replacements

ABCDE

Abbildung 4.8: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt zu den Zeiten A: 0 s,

B: 5 s, C: 10 s, D: 20 s, E: 120 sbei einer Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,65 rad s−1(Couette-Str¨

omung). Rot: Tracer, Blau:

Wasser.

4.2 Stofftransport in Umfangsrichtung

Um das Mischverhalten des Taylor-Couette-Reaktors in Umfangsrichtung zu unter-

suchen, wird als Anfangskonfiguration der Tracer so in das Rechengebiet eingebracht,

dass er das Volumen in tangentialer Richtung zur H¨

alfte f¨

ullt (Abb. 4.9). In Abbildung

Abbildung 4.9: Schematische Darstellung der Anfangstracerkonfiguration zur Untersu-

chung des Mischverhaltens in Umfangsrichtung. Rot: Tracer, Blau: Was-

ser.

4.10 ist die Tracerverteilung zu verschiedenen Zeitpunkten in einem Schnitt durch den

Spalt dargestellt. Er befindet sich an der Stelle, an der sich in der Anfangstracerkonfi-

guration die Grenzfl¨

ache zwischen den beiden Spezies befindet. Aufgrund der Haftung

der Fluide an den Zylinderw¨

anden entsteht im Spalt eine Scherstr¨

omung, so dass die

Fluidelemente in der N¨

ahe der ¨

außeren, stillstehenden Wand in ihrer Ausgangspo-

sition verbleiben. Das Fluid, das sich nahe des Innenzylinders befindet, bewegt sich

aufgrund viskoser Kr¨

afte mit diesem mit. Die ¨

uberlagerte sekund¨

are Wirbelstr¨

omung

sorgt zus¨

atzlich f¨

ur einen Austausch der Fluidelemente nahe der Zylinderw¨

ande (Abb.

4.10 A). In den Teilbildern 4.10 B und C ist eine Totzone an der Stelle zu erken-

nen, an der die Grenze zwischen den Wirbeln an den Außenzylinder st¨

oßt und die

Sekund¨

arstr¨

omung in Richtung Innenzylinder zeigt. Diese schlecht gemischte Zone

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

PSfrag replacements

A B C D E

Abbildung 4.10: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt an der Stelle, an

der sich in der Anfangstracerkonfiguration die Grenzfl¨

ache zwischen

den beiden Spezies befindet, nach A: 1,0; B: 1,5; C: 2,0; D: 2,5 und

E: 3,0 Umdrehungen des Innenzylinders bei einer Drehgeschwindigkeit

von 0,8rad s−1. Rot: Tracer, Blau: Wasser.

ist bereits im Abschnitt 4.1 n¨

aher beschrieben worden. Aus den Abbildungen 4.10 C

und D wird ersichtlich, dass der ¨

außere Bereich der Wirbel in relativ kurzer Zeit

gut durchmischt wird. Der Mischvorgang in den Wirbelzentren ist hingegen noch

nicht weit fortgeschritten. Abbildung 4.11 zeigt die zeitliche Entwicklung der Kon-

taktfl¨

ache zwischen den beiden Komponenten in einer Ebene zwischen den beiden

Wirbeln und einer Ebene durch das Wirbelzentrum. ¨

Ahnlich wie bei dem Misch-

verhalten in radialer Richtung (Abschnitt 4.1) ist auch hier die zeitliche Ver¨

ande-

rung des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen in den beiden Ebenen sehr verschieden.

In der Ebene zwischen den Wirbeln wird durch die prim¨

are Scherstr¨

omung zun¨

achst

viel neue Kontaktfl¨

ache erzeugt (Abb. 4.12 B), so dass diese auf kleinen L¨

angenska-

len auftretenden Gradienten sehr schnell durch Diffusion abgebaut werden k¨

onnen.

Die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung sorgt daf¨

ur, dass das Fluid, das sich in der Wirbel-

schale befindet, diese Fl¨

ache durchl¨

auft. Dagegen wirkt im Wirbelkern ebenfalls die

prim¨

are Scherstr¨

omung auf die Fluidelemente, die Geschwindigkeitsunterschiede sind

allerdings kleiner, da sich die Wirbelzentren nicht ¨

uber die gesamte Spaltbreite er-

strecken. Einen erg¨

anzenden Einfluss besitzt die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung, durch

die die Fluidelemente ihre radiale Position ¨

andern, woraus sich eine f¨

ur den Wirbel-

kern gemittelte Geschwindigkeit in Umfangsrichtung ergibt (Abb. 4.13). Die beiden

Spezies in den Wirbelzentren bleiben deshalb in Umfangsrichtung lange Zeit in ei-

4.2 Stofftransport in Umfangsrichtung

0,05

0,1

0,15

0,2

0,25

020406080100120

Zeit[s]

PotenzialfürdiffusivesMischen[m

-1]

EbenedurchdasWirbelzentrum

EbenezwischenzweiWirbeln

Abbildung 4.11: Zeitlicher Verlauf des zweidimensional berechneten Potenzials f¨

ur diffu-

sives Mischen zwischen den Spezies f¨

ur die Ebene zwischen den Wirbeln

(gelb) und einer Ebene durch das Wirbelzentrum (rot) bei einer Dreh-

geschwindigkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

PSfrag replacements

C D E

Abbildung 4.12: Tracerverteilung in einem Schnitt zwischen den Wirbeln zu den Zeiten

A: 0 s, B: 5 s, C: 10 s, D: 15 s, E: 120 sbei einer Drehgeschwindigkeit

des Innenzylinders von 0,8rad s−1. Rot: Tracer, Blau: Wasser.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

nem stark segregierten Zustand (Abb. 4.13 E). Der diffusive Transport zwischen den

PSfrag replacements

C D E

Abbildung 4.13: Tracerverteilung in einem Schnitt durch die Mitte eines Wirbels zu den

Zeiten A: 0 s, B: 5 s, C: 10 s, D: 15 s, E: 120 sbei einer Drehgeschwin-

digkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1. Rot: Tracer, Blau: Wasser.

Wirbelschalen und den dazu geh¨

origen Zentren ist aufgrund der geringen Gradien-

ten, die durch die gute Durchmischung der Schalen verursacht werden, sehr langsam.

In der zeitlichen Entwicklung des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen in den Ebenen

f¨

allt nach ungef¨

ahr 16 sauf, dass in einem kurzen Zeitraum das Potenzial nur we-

nig abnimmt. Zu diesem Zeitpunkt, der der doppelten Umlaufzeit des Innenzylinders

entspricht, befinden sich die Fluidelemente der Wirbelzentren, die sich aufgrund ihrer

radialen Position im Spalt in Umfangsrichtung mit der H¨

alfte der Geschwindigkeit

des Innenzylinders bewegen, an einer um den Winkel πverschobenen Stelle bezo-

gen auf ihre Anfangsposition. Als Folge der Haftung am Außenzylinder ist in diesem

Moment die andere Spezies an der Außenwand als im Wirbelkern, was zu einem An-

stieg des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen f¨

uhrt. Dem entgegen wirkt der diffusive

Konzentrationsausgleich, so dass das Potenzial in diesem Moment weniger stark ab-

nimmt. Abbildung 4.14 zeigt die zeitliche Entwicklung der Mischintensit¨

at und des

dreidimensional berechneten Potenzials f¨

ur diffusives Mischen. Zun¨

achst nimmt hier

4.2 Stofftransport in Umfangsrichtung

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

Mischintensität[-]

0,0000

0,0006

0,0012

0,0018

0,0024

0,0030

Potenzial für diffusives Mischen [m ]

-2

Abbildung 4.14: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at und des dreidimensional berech-

neten Potenzials f¨

ur diffusives Mischen f¨

ur eine Drehgeschwindigkeiten

des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

die Kontaktfl¨

ache schnell zu. Unter einem steilen Anstieg der Mischintensit¨

at werden

diese Konzentrationsgradienten, die sich haupts¨

achlich in der Fl¨

ache zwischen den

Wirbeln befinden, per Diffusion abgebaut. Danach sind nur noch die Gradienten in

den Wirbelzentren vorhanden, die aufgrund der großen L¨

angenskala weniger schnell

abgebaut werden und dabei die Mischintensit¨

at langsam erh¨

ohen.

Die Geschwindigkeit des Mischvorgangs h¨

angt bei der hier untersuchten Anfangstra-

cerkonfiguration ebenfalls stark von der Drehgeschwindigkeit des inneren Zylinders ab

(Abb. 4.15). Auff¨

allig ist dabei, dass der Mischprozess bei reiner Couette-Str¨

omung

(0,65 rad s−1) am schnellsten erfolgt. Durch die Scherstr¨

omng nimmt die Kontakt-

fl¨

ache sehr schnell zu (Abb. 4.16). Dieser Effekt kommt besonders durch das Fehlen

der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung zum Tragen, da kein konvektiver Transport in ra-

dialer Richtung stattfindet und es somit zu keiner Mittelung der Geschwindigkeiten

kommt. Bereits nach kurzer Zeit ist dabei viel neue Kontaktfl¨

ache gebildet worden.

Da die Konzentrationsgradienten danach nur noch auf kleinen L¨

angenskalen vorhan-

den sind, werden diese schnell durch Diffusionsvorg¨

ange abgebaut (Abb. 4.17). In

Abbildung 4.15 f¨

allt zus¨

atzlich die ungleichm¨

aßige Zunahme der Mischintensit¨

at bei

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

Mischintensität[-]

0,65rad/s

0,70rad/s

0,72rad/s

0,75rad/s

0,80rad/s

0,85rad/s

0,90rad/s

0,95rad/s

1,00rad/s

Abbildung 4.15: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at f¨

ur verschiedene Drehgeschwindig-

keiten des Innenzylinders.

PSfrag replacements

ABC

Abbildung 4.16: Tracerverteilung in einem Ausschnitt aus einer Ebene durch den TCR

nach A: 1,0, B: 1,5, C: 2,25, D: 3,0 und E: 4,5 Umdrehungen des

Innenzylinders bei einer Drehgeschwindigkeit von 0,65 rad s−1(Couette-

Str¨

omung). Rot: Tracer, Blau: Wasser.

4.2 Stofftransport in Umfangsrichtung

PSfrag replacements

ABCD E

Abbildung 4.17: Tracerverteilung in einem Ausschnitt aus einer Ebene durch den TCR

nach A: 0,25, B: 0,5, C: 1,0, D: 2,0, E: 3,0 und F: 4,0 Umdrehungen des

Innenzylinders bei einer Drehgeschwindigkeit von 0,65 rad s−1(Couette-

Str¨

omung). Rot: Tracer, Blau: Wasser.

den Drehgeschwindigkeiten von 0,70 rad s−1und 0,72 rad s−1auf. Die Mischinten-

sit¨

at steigt besonders stark an, wenn sich die Fluidelemente der Wirbelzentren, die

sich aufgrund ihrer radialen Position im Spalt in Umfangsrichtung mit der H¨

alfte der

Geschwindigkeit des Innenzylinders bewegen, an einer um den Winkel πverschobe-

nen Stelle bezogen auf ihre Anfangsposition befinden. Aufgrund der Haftbedingung

an den Zylinderw¨

anden befindet sich zu diesem Zeitpunkt die andere Spezies an den

W¨

anden als im Wirbelkern, was zu einem Anstieg des Potenzials f¨

ur diffusives Mi-

schen f¨

uhrt. Da die Konzentrationsgradienten auf einer kleinen L¨

angenskala vorliegen,

werden diese schnell diffusiv abgebaut, was zu einer starken Zunahme der Mischin-

tensit¨

at f¨

uhrt (Abb. 4.18).

Der Mischprozess erfolgt mit zunehmender Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders

bis zum Erreichen eines Grenzwertes immer langsamer. Dies hat seine Ursache darin,

dass die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung bei kleinen Drehgeschwindigkeiten relativ lang-

sam ist und sich deshalb die radiale Position der Fluidelemente nur langsam ¨

andert, so

dass durch die prim¨

are Scherstr¨

omung ¨

ahnlich wie bei der Couette-Str¨

omung schnell

neue Kontaktfl¨

ache erzeugt wird, ¨

uber die die Konzentrationgradienten schnell diffu-

siv abgebaut werden.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

0,1

0,2

0,3

0,4

020406080100120

Zeit[s]

PotenzialfürdiffusivesMischen[m

-1]

EbenedurchdasWirbelzentrum

EbenezwischendenWirbeln

Abbildung 4.18: Zeitlicher Verlauf des zweidimensional berechneten Potenzials f¨

ur diffu-

sives Mischen zwischen den Spezies f¨

ur die Ebene zwischen den Wirbeln

(gelb) und einer Ebene durch das Wirbelzentrum (rot) bei einer Dreh-

geschwindigkeit des Innenzylinder von 0,8rad s−1.

4.3 Stofftransport in axialer Richtung

Um das Mischverhalten des Taylor-Couette-Reaktors in axialer Richtung zu untersu-

chen, wird der Tracer in seiner Anfangskonfiguration so in das Rechengebiet einge-

bracht, dass er das Volumen in axialer Richtung zur H¨

alfte f¨

ullt. F¨

ur den Fall des hier

untersuchten Doppelwirbels bedeutet dies, dass genau ein Wirbel mit Tracer gef¨

ullt

ist (Abb. 4.19). In Abbildung 4.20 ist die Tracerverteilung zu verschiedenen Zeitpunk-

ten in einem Schnitt durch den Spalt dargestellt. Auch hier ist, wenn auch weniger

ausgepr¨

agt als in den zuvor beschriebenen F¨

allen, der Einfluss der sekund¨

aren Wirbel-

str¨

omung zu beobachten. Zus¨

atzlich wird deutlich, dass der Mischprozess noch nicht

sehr weit vorangeschritten ist. Dies ist darin begr¨

undet, dass Fluidelemente nicht kon-

vektiv in den benachbarten Wirbel zu gelangen k¨

onnen, da in diesem Str¨

omungszu-

stand die Grenzfl¨

ache zwischen zwei benachbarten Wirbeln aus einer Str¨

omungslinie

besteht. Der Stofftransport kann folglich nur langsam per Diffusion erfolgen. Im Teil-

bild 4.20 B ist eine etwas besser gemischte Zone an der Stelle zu erkennen, an der die

4.3 Stofftransport in axialer Richtung

Abbildung 4.19: Schematische Darstellung der Anfangstracerkonfiguration zur Untersu-

chung des Mischverhaltens in axialer Richtung. Rot: Tracer, Blau: Was-

ser.

PSfrag replacements

AB C D E

Abbildung 4.20: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt zu den Zeiten A: 0 s;

B: 10 s; C: 30 s; D: 60 sund E: 120 sbei einer Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,8rad s−1. Rot: Tracer, Blau: Wasser.

Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln auf die Wand des inneren Zylinders trifft. Die Ursa-

che hierf¨

ur ist, dass Fluidelemente aus den beiden Wirbeln mit stark unterschiedlicher

Spezieskonzentration durch die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung in der Grenzfl¨

ache parallel

zueinander in Richtung Innenzylinder bewegt werden. Dadurch haben diese Elemente

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

relativ lange Zeit, die hohen Konzentrationsgradienten zwischen ihnen per Diffusion

teilweise abzubauen. An der Stelle, an der die Str¨

omungslinien nicht mehr parallel

verlaufen, ist folglich der Ausgleichsprozess am weitesten fortgeschritten. Anhand von

Simulationen mit sich entgegengesetzt drehenden Wirbeln kann gezeigt werden, dass

diese Zone immer dort auftritt, wo die Str¨

omung die Grenzfl¨

ache zwischen den Wir-

beln wieder verl¨

asst. Spezies, die in den benachbarten Wirbel hinein diffundiert ist,

wird konvektiv von der Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln wegtransportiert, verbleibt

aber zun¨

achst in der Wirbelschale, von der sie in den Wirbelkern weiterdiffundieren

kann (Abb. 4.20 C und D).

Abbildung 4.21 zeigt die zeitliche Entwicklung des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen

in einer Ebene zwischen den beiden Wirbeln und einer Ebene durch das Wirbelzen-

trum. Die zeitliche Ver¨

anderung der spezifischen Kontaktfl¨

ache zwischen den beiden

0,02

0,04

0,06

0,08

0,1

0,12

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

PotenzialfürdiffusivesMischen[m

-1]

Ebene zwischen den Wirbeln

Ebene durch das Wirbelzentrum

Abbildung 4.21: Zeitlicher Verlauf des zweidimensional berechneten Potenzials f¨

ur diffu-

sives Mischen zwischen den Spezies f¨

ur die Ebene zwischen den Wirbeln

(gelb) und einer Ebene durch das Wirbelzentrum (rot) bei einer Dreh-

geschwindigkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

Komponenten ist in den beiden Ebenen sehr verschieden. In der Ebene zwischen

den Wirbeln nimmt sie rasch zu, da hier durch Stoff¨

ubergang zwischen den Wir-

belschalen ein Konzentrationsgradient entlang der Str¨

omungslinie in der Grenzfl¨

ache

entsteht. Nach ungef¨

ahr 18 snimmt die Kontaktfl¨

ache wieder ab, da innerhalb der

4.3 Stofftransport in axialer Richtung

Wirbelschalen die Konzentrationen immer weiter durch fortlaufenden Stofftransport

ausgeglichen werden. In der Ebene, die durch das Wirbelzentrum verl¨

auft, nimmt

die Kontaktfl¨

ache dagegen erst zeitverz¨

ogert zu. Spezies, die durch die Grenzfl¨

ache

zwischen den benachbarten Wirbeln diffundiert ist, muss erst durch die sekund¨

are

Wirbelstr¨

omung in diese Ebene transportiert werden, wodurch dann ein Gradient

zwischen Wirbelkern und -schale entsteht, der nur langsam diffusiv abgebaut werden

kann. Durch den diffusiven Weitertransport in den Wirbelkern nimmt das Potenzial

f¨

ur diffusives Mischen nach ungef¨

ahr 40 swieder ab, da die Gradienten in dieser Ebe-

ne abnehmen. Dies wird auch bei einem Vergleich zwischen der Mischintensit¨

at und

dem dreidimensional berechneten Potenzial f¨

ur diffusives Mischen deutlich (4.22). Im

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

Mischintensität[-]

0,0005

0,001

0,0015

0,002

Mischintensität

PotenzialfürdiffusivesMischen

Potenzial für diffusives Mischen [m ]

-2

Abbildung 4.22: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at und des dreidimensional berech-

neten Potenzials f¨

ur diffusives Mischen f¨

ur eine Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,8rad s−1.

untersuchten Zeitraum nimmt die Mischintensit¨

at nur langsam zu und nach 120 s

ist das untersuche Volumen in Form des Doppelwirbels immer noch sehr schlecht

gemischt. Auch das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen ist viel kleiner als in den zuvor

diskutierten F¨

allen (Abschnitt 4.1 und 4.2). Daher ist noch viel Zeit zum Erreichen

einer guten Mischung n¨

otig.

Bei der Untersuchung der axialen Transportprozesse sind zwei weitere F¨

alle zu unter-

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

scheiden, da es f¨

ur die Sekund¨

arstr¨

omung in der Grenzfl¨

ache zwei m¨

ogliche Str¨

omungs-

richtungen gibt (vom Außenzylinder Richtung Innenzylinder und anders herum). Um

zu ¨

uberpr¨

ufen, ob dies einen Einfluss auf den axialen Stofftransport hat, wird das

numerische Tracerexperiment in einem Doppelwirbel wiederholt, wobei sich die Wir-

bel in diesem Fall in entgegengesetzter Richtung drehen. In Abbildung 4.23 ist zu

sehen, dass die Str¨

omungsrichtung lediglich einen geringen Einfluss auf den axialen

Stofftransport hat.

0,2

0,4

0,6

0,8

020406080100120

Zeit[s]

Mischintensität[-]

RichtungInnenzylinder

RichtungAussenzylinder

Abbildung 4.23: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at bei unterschiedlicher Drehrichtung

der Sekund¨

arstr¨

omung in der Grenzfl¨

ache zwischen zwei Wirbeln. Rot:

Str¨

omung in Richtung Innenzylinder, Gr¨

un: Str¨

omung in Richtung Au-

ßenzylinder.

Die Geschwindigkeit, mit welcher der Mischprozess erfolgt, h¨

angt auch bei der hier

untersuchten Anfangstracerkonfiguration von der Drehgeschwindigkeit des Innenzy-

linders ab (Abb. 4.24). Wie zu erwarten ist, erfolgt der Mischprozess bei h¨

oheren

Geschwindigkeiten schneller, da so die zirkulierende Wirbelstr¨

omung schneller wird,

ist aber insgesamt sehr langsam. Die Sekund¨

arstr¨

omung f¨

uhrt zu einer k¨

urzeren Ver-

weilzeit der Fluidelemente an der Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln, so dass dort

ein gr¨

oßerer Konzentrationsgradient vorliegt, was den Speziestransport zwischen den

4.3 Stofftransport in axialer Richtung

0,2

0,4

0,6

0,8

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

Mischintensität[-]

0,65 rad / s

0,70 rad / s

0,72 rad / s

0,75 rad / s

0,80 rad / s

0,85 rad / s

0,90 rad / s

0,95 rad / s

1,00 rad / s

Abbildung 4.24: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at f¨

ur verschiedene Drehgeschwindig-

keiten des Innenzylinders.

Wirbeln beschleunigt. Der deutlich langsamere Mischprozess f¨

allt besonders beim

Mischen ohne Beteiligung der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung auf (0,65 rad s−1). Hier

erfolgt der Speziestransport in axialer Richtung lediglich per Diffusion, was zu einem

insgesamt sehr langsamen Mischprozess f¨

uhrt (Abb. 4.25).

PSfrag replacements

ABCDE

Abbildung 4.25: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt zu den Zeiten A: 0 s,

B: 5 s, C: 10 s, D: 15 s, E: 120 sbei einer Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,65 rad s−1(Couette-Str¨

omung). Rot: Tracer, Blau:

Wasser.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

4.4 Stofftransport ¨

uber Wirbelgrenzen

Zur genaueren Untersuchung des Mischverhaltens des Taylor-Couette-Reaktors in

axialer Richtung, wird das Rechengebiet in dieser Richtung auf sechs Wirbel aus-

geweitet. Der Tracer wird dabei im untersten Wirbel vorgelegt. Zur Auswertung der

Abbildung 4.26: Schematische Darstellung der Anfangstracerkonfiguration zur weiterge-

henden Untersuchung des Mischverhaltens in axialer Richtung. Rot: Tra-

cer, Blau: Wasser.

Experimente dient die durchschnittliche Tracerkonzentration in den Zellschichten des

numerischen Gitters (Abb. 3.2) in axialer Richtung, wodurch jeder der sechs Wirbel

mit 15 Schichten aufgel¨

ost wird. In Abbildung 4.27 sind die Tracerkonzentrationen

der Schichten zu verschiedenen Zeiten dargestellt. Wie zu erwarten ist, nimmt die

Konzentration in den Schichten, in denen sich zuvor kein Tracer befunden hat, mit

der Zeit zu. In axialer Richtung nimmt der Speziesanteil nach jedem Wirbel ab, da

die Grenzfl¨

achen einen Stofftransportwiderstand darstellen. Innerhalb der Wirbel bil-

det sich ein charakteristisches Konzentrationsprofil aus, wobei die h¨

ochsten Werte in

den Schichten auftreten, die der Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln am n¨

achsten liegen

(Abb. 4.28). Die Ursache hierf¨

ur liegt in der Sekund¨

arstr¨

omung. Nachdem Spezies aus

einer Wirbelschale diffusiv in eine benachbarte Schale ¨

ubergegangen ist, erfolgt ein

4.4 Stofftransport ¨

uber Wirbelgrenzen

0,0000001

0,000001

0,00001

0,0001

0,001

0,01

0,1

0153045607590

axialeZellschicht[-]

Tracerkonzentration[c/c

max]

10s

20s

40s

60s

Abbildung 4.27: Durchschnittliche Tracerkonzentration in Zellschichten des numerischen

Gitters zu verschiedenen Zeiten.

0,1

0,2

0,3

0,4

15202530

axialeZellschicht[-]

Tracerkonzentration[c/c

max]

10s

20s

40s

60s

Abbildung 4.28: Durchschnittliche Tracerkonzentration in den 15 Zellschichten des zwei-

ten Wirbels zu verschiedenen Zeiten.

konvektiver Weitertransport an die n¨

achste Grenzfl¨

ache, der viel schneller ist, als der

diffusive Transport in Richtung Wirbelkern. Es erfolgt ein schneller Speziestransport

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

in axialer Richtung ¨

uber die Wirbelh¨

ullen durch Kombination konvektiver und dif-

fusiver Transportmechanismen. Insgesamt ist der Konzentrationsausgleich innerhalb

der einzelnen Wirbel langsam, da der Tracer nur diffusiv in den Wirbelkern gelangen

kann.

4.5 Stofftransport zwischen Wirbelkern und -schale

Die bisher beschriebenen Resultate der numerischen Simulationen geben Anlass dazu,

den Stofftransport zwischen Wirbelkern und -h¨

ulle direkt zu untersuchen. Hierzu wird

der Tracer in der Anfangskonfiguration in die beiden Wirbelkerne eingebracht (Abb.

4.29). In Abbildung 4.30 ist die Tracerverteilung zu verschiedenen Zeitpunkten in ei-

Abbildung 4.29: Schematische Darstellung der Anfangstracerkonfiguration zur Untersu-

chung des Stofftransports zwischen Wirbelkern und -schale. Rot: Tracer,

Blau: Wasser.

ner Schnittebene durch den Spalt dargestellt. Es ist deutlich zu sehen, dass der Tracer

vom Wirbelkern in die Schale transportiert wird, wodurch der sich aus der Anfangs-

konfiguration ergebene Konzentrationgradient immer weiter abflacht. Dieser Vorgang

ist, vom Wirbelzentrum aus betrachtet, in alle Richtungen gleich schnell, so dass kei-

ne Vorzugsrichtung existiert. Nach ungef¨

ahr 60 ssind die Konzentrationsunterschiede

weitestgehend ausgeglichen, und damit der Mischvorgang fast abgeschlossen. Die Un-

4.5 Stofftransport zwischen Wirbelkern und -schale

PSfrag replacements

ABCDE

Abbildung 4.30: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt zu den Zeiten A: 0 s,

B: 5 s, C: 10 s, D: 15 s, E: 60 sbei einer Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,8rad s−1. Rot: Tracer, Blau: Wasser.

regelm¨

aßigkeiten in den Teilbildern 4.30 B und C sind auf kleine Abweichungen, die

bei der Erstellung der Anfangstracerkonfiguration gemacht wurden, zur¨

uckzuf¨

uhren.

Diese entstehen dadurch, dass der Tracer in Form eines Torus in ein numerisches

Rechengitter, das aus kubischen Elementen besteht, eingebracht wird, so dass dieser

nicht v¨

ollig korrekt wiedergegeben wird. Abbildung 4.31 zeigt die zeitliche Entwick-

lung des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen zwischen den beiden Komponenten in einer

Ebene zwischen den beiden Wirbeln und einer Ebene durch das Wirbelzentrum. In

der Ebene zwischen den Wirbeln existiert bei dieser Anfangstracerkonfiguration kei-

ne Kontaktfl¨

ache zwischen den Spezies und im Verlauf des Mischvorgangs wird auch

nur eine geringe Fl¨

ache gebildet. Dagegen ist in der anderen Ebene zu Beginn viel

Kontaktfl¨

ache vorhanden. Im weiteren Verlauf wird aber keine neue gebildet, sondern

diese diffusiv abgebaut. Die Schwankungen in den ersten Sekunden sind auf die bereits

erw¨

ahnten Fehler bei der Erstellung der Anfangstracerkonfiguration zur¨

uckzuf¨

uhren.

Abbildung 4.32 zeigt die zeitliche Entwicklung der Mischintensit¨

at und des dreidi-

mensional berechneten Potenzials f¨

ur diffusives Mischen. Dieses nimmt im zeitlichen

Verlauf langsam ab, wobei die Mischintensit¨

at langsam zunimmt. Am Ende des beo-

bachteten Zeitrahmens ist der Doppelwirbel gut durchmischt, da die Gradienten, die

durch den diffusiven Stofftransport ausgeglichen werden m¨

ussen, auf relativ kleinen

L¨

angenskalen auftreten. Die Anfangstracerkonfiguration gibt in etwa die Str¨

omungs-

linien der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung wieder. Ein Verlassen dieser Linien ist aber

nur diffusiv und nicht konvektiv m¨

oglich.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

PotentialfürdiffusivesMischen[m

-1]

Ebene durch das Wirbelzentrum

Ebene zwischen den Wirbeln

Abbildung 4.31: Zeitlicher Verlauf des zweidimensional berechneten, Potenzials f¨

ur diffu-

sives Mischen zwischen den Spezies f¨

ur die Ebene zwischen den Wirbeln

(gelb) und einer Ebene durch das Wirbelzentrum (rot) bei einer Dreh-

geschwindigkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

0,2

0,4

0,6

0,8

020 40 60 80 100 120 140

Zeit [s]

Mischintensität[-]

0,001

0,002

0,003

0,004

0,005

Mischintensität

Potential für diffusives Mischen

Potenzial für diffusives Mischen [m ]

-2

Abbildung 4.32: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at (rot) und des dreidimensional be-

rechneten Potenzials f¨

ur diffusives Mischen (gelb) f¨

ur eine Drehgeschwin-

digkeit des Innenzylinders von 0,8rad s−1.

4.5 Stofftransport zwischen Wirbelkern und -schale

Die Geschwindigkeit des Mischvorgangs h¨

angt auch bei dieser Anfangstracerkonfigu-

ration von der Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders ab (Abb. 4.33). Auch hier ist

0,2

0,4

0,6

0,8

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

Mischintensität[-]

0,65 rad / s

0,70 rad / s

0,72 rad / s

0,75 rad / s

0,80 rad / s

0,85 rad / s

0,90 rad / s

0,95 rad / s

1,00 rad / s

Abbildung 4.33: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at f¨

ur verschiedene Drehgeschwindig-

keiten des Innenzylinders.

der Mischprozess bei steigender Drehzahl des inneren Zylinders schneller, die Zunah-

me ist aber gering, da der Speziestransport fast nur diffusiv erfolgt. Der Einfluss der

sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung nur wenig ausgepr¨

agt, wie bei einem Vergleich mit der

Couette-Str¨

omung (0,65 rad s−1), bei der der effektive Speziestransport nur diffusiv

erfolgt, deutlich wird. Die Tracerverteilungen in einer Schnittebene durch den Spalt

sind in beiden F¨

allen (Abb. 4.30 und Abb. 4.34) sehr ¨

ahnlich. Die Scherstr¨

omung

ubt dabei keinen Einfluss auf den Mischprozess aus und das Konzentrationsprofil

beh¨

alt seine Rotationssymmetrie bez¨

uglich des Wirbelzentrums bei. In diesem Zu-

stand findet effektiv nur ein diffusiver Transport statt. Bei der hier untersuchten

Anfangstracerkonfiguration wird zwar nach relativ kurzer Zeit eine hohe Mischin-

tensit¨

at beobachtet, aber bezogen auf die große Kontaktfl¨

ache zwischen den beiden

Komponenten, die schon zur Zeit t= 0 vorliegt, langsam.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

PSfrag replacements

ABCD E

Abbildung 4.34: Tracerverteilung in einem Schnitt durch den Spalt zu den Zeiten A: 0 s,

B: 5 s, C: 10 s, D: 20 s, E: 60 sbei einer Drehgeschwindigkeit des

Innenzylinders von 0,65 rad s−1(Couette-Str¨

omung). Rot: Tracer, Blau:

Wasser.

4.6 Einfluss einer Drehgeschwindigkeitsmodulation auf

das Mischverhalten

Aus den bisher vorgestellten Ergebnissen ist ersichtlich, dass der axiale Stofftransport

in TCRs ohne zus¨

atzliche, axiale Str¨

omung langsam ist (Abschnitt 4.3 und 4.4), was

in Hinblick auf seine Verwendung als Alternative zu klassischen Reaktorbauformen

vorteilhaft ist. Von Nachteil ist aber der ebenfalls sehr schlechte Stofftransport zwi-

schen Wirbelkern und -schale (Abschnitt 4.5). Deshalb soll untersucht werden, ob der

Stoffaustausch zwischen diesen beiden Teilbereichen eines Wirbels beschleunigt wer-

den kann, ohne gleichzeitig die axiale Dispersion signifikant zu erh¨

ohen. Der Einfluss

einer ¨

uberlagerten axialen Oszillation des inneren Zylinders auf den ¨

Ubergang zwi-

schen h¨

oheren Str¨

omungsmoden ist bereits theoretisch und experimentell untersucht

worden [Sinha et al., 2001; Weisberg et al., 1997; Marques und Lopez, 1997].

Nach der Theorie des chaotischen Mischens ist durch eine zeitlich periodische Modula-

tion des Str¨

omungsfeldes mit chaotischen Partikelbahnen und damit deutlich verbes-

serter Vermischung zu rechnen [Wiggins und Ottino, 2004; Ottino, 1989]. Hierzu wird

die konstante Drehgeschwindigkeit des inneren Zylinders mit einer Sinusschwingung

uberlagert

Ω1(t) = Ω1(0)(1 + asin(bt)).(4.1)

4.6 Einfluss einer Drehgeschwindigkeitsmodulation auf das Mischverhalten

Dabei bezeichnen Ω1die Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders, tdie Zeit sowie a

und bKonstanten. ¨

Uber eine Ver¨

anderung von al¨

asst sich die Gr¨

oße der Amplitude

und ¨

uber bdie Frequenz der Modulation beeinflussen. Um zu ¨

uberpr¨

ufen, ob diese

Modulation das Mischverhalten zwischen Wirbelkern und -schale verbessert, werden

numerische Simulationen mit der bereits in Abschnitt 4.5 verwendeten Anfangstracer-

konfiguration unter Variation der Konstanten aund bbei Ω1(0) = 0,8rad s−1durch-

gef¨

uhrt und mit Hilfe der zeitlichen Entwicklung der Mischintensit¨

at ausgewertet.

Dabei wird der Diffusionskoeffizient um den Faktor 10 auf D= 1,9·10−9m2s−1er-

niedrigt, was einer w¨

assrigen Kaliumchloridl¨

osung entspricht. Dies f¨

uhrt zwar zu einer

erh¨

ohten numerischen Diffusion, die aber in Kauf genommen werden muss, damit die

Vermischung relativ zur Modulationszeit nicht zu schnell erfolgt, so dass der Einfluss

der Modulation besser beobachtet werden kann. Abbildung 4.35 zeigt die zeitlichen

Verl¨

aufe der Mischintensit¨

at f¨

ur verschiedene Werte von bbei a= 0,125 im Vergleich

zum Verlauf ohne Modulation (a= 0). Es ist deutlich zu erkennen, dass die Frequenz

0,2

0,4

0,6

0,8

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

Mischintensität[-]

ohne Modulation

a=0,125; b=0,577

a=0,125; b=0,707

a=0,125; b=1

a=0,125; b=2

Abbildung 4.35: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at nach einer Anfangstracerkonfigu-

ration wie in Abschnitt 4.5 verwendet f¨

ur verschiedene Frequenzen der

Modulation bei einer Amplitude von a= 0,125.

einen Einfluss auf das Mischverhalten aus¨

ubt. Mit steigenden Werten f¨

ur bwird der

Mischprozess zun¨

achst schneller, da so die zeitliche ¨

Anderung der Drehgeschwindig-

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

keit zunimmt und damit das Str¨

omungsfeld st¨

arker beeinflusst wird. Eine weitere

Frequenzsteigerung auf b= 2 l¨

asst die Mischgeschwindigkeit wieder abnehmen. Hier-

bei ¨

andert sich aufgrund der Tr¨

agheit des Systems lediglich das Geschwindigkeitsfeld

in der N¨

ahe des Innenzylinders, so dass der Stofftransport zwischen Wirbelkern und

Schale davon kaum beeinflusst wird. Abbildung 4.36 zeigt die zeitlichen Verl¨

aufe der

0,2

0,4

0,6

0,8

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

Mischintensität[-]

ohne Modulation

a=0,125; b=1

a=0,1875; b=1

a=0,25; b=1

Abbildung 4.36: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at nach einer Anfangstracerkonfigu-

ration wie in Abschnitt 4.5 verwendet f¨

ur verschiedene Amplituden a

der Modulation bei b= 1.

Mischintensit¨

at f¨

ur verschiedene Werte von abei b= 1 im Vergleich zum Verlauf ohne

Modulation (a= 0). Dabei wird ersichtlich, dass die Amplitude einen starken Einfluss

auf das Mischverhalten hat. Die Geschwindigkeit des Mischprozesses nimmt mit stei-

genden Werten von azu. Bei den beiden h¨

ochsten Werten (a= 0,1875 und a= 0,2)

unterschreitet die Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders den f¨

ur den ¨

Ubergang zwi-

schen Couette- und Taylor-Couette-Str¨

omung in dieser Geometrie kritischen Wert

von 0,70 rad s−1(Tabelle 3.3). Anhand des Str¨

omungsfeldes kann aber festgestellt

werden, dass die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung nicht zusammenbricht, sondern durch

die Tr¨

agheit bedingt erhalten bleibt. W¨

ahrend einer Schwingungsperiode ¨

andern sich

lediglich die Betr¨

age der Geschwindigkeitsvektoren in einer Ebene durch den Spalt,

nicht aber ihre Richtung.

4.6 Einfluss einer Drehgeschwindigkeitsmodulation auf das Mischverhalten

In beiden zeitlichen Verl¨

aufen (Abb. 4.35 und 4.36) f¨

allt ein ungleichm¨

aßiger Anstieg

der Mischintensit¨

aten auf, wobei diese Unregelm¨

assigkeiten im zeitlichen Abstand von

t=b2π, (4.2)

auftreten, was bedeutet, dass es sich immer um den gleichen Zeitpunkt innerhalb

einer Schwingungsperiode handelt. So nimmt die Mischintensit¨

at immer besonders

stark wenige Sekunden nach dem ¨

Uberschreiten der maximalen Drehgeschwindigkeit

des Innenzylinders zu.

Um zu ¨

uberpr¨

ufen, ob auch die axiale Dispersion durch die Drehzahlmodulation ge-

steigert wird, wird die gleiche Anfangstracerkonfiguration wie in Abschnitt 4.4 ver-

wendet. Abbildung 4.37 zeigt den entsprechenden zeitlichen Verlauf der Mischinten-

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

020 40 60 80 100 120

Zeit [s]

Mischintensität[-]

ohne Modulation

a=1,25; b=1

a=0,1875; b=1

Abbildung 4.37: Zeitlicher Verlauf der Mischintensit¨

at nach einer Anfangstracerkonfigu-

ration wie in Abschnitt 4.4 verwendet f¨

ur verschiedene Amplituden a

der Modulation bei b= 1. Die dargestellten Linien f¨

ur die F¨

alle mit

Modulation ¨

uberdecken sich in großen Teilen.

sit¨

at mit und ohne Modulation bei einer mittleren Drehgeschwindigkeit von 0,8rad

s−1. In den beiden numerischen Simulationen mit Modulation ist nur eine leichte Zu-

nahme der Mischintensit¨

at gegen¨

uber der Simulation ohne Modulation erkennbar.

Ahnliches zeigt sich bei der Betrachtung des Stofftransports ¨

uber Wirbelgrenzen mit

4 Ergebnisse der numerischen Simulationsrechnungen

0,0000001

0,00001

0,001

0,1

015 30 45 60 75

axiale Zellschicht [-]

Tracerkonzentration[c/c

max]

ohne Modulation

a=0,125; b=1

a=0,1875; b=1

Abbildung 4.38: Durchschnittliche Tracerkonzentration in Zellschichten des numerischen

Gitters nach 70 sbei einer Anfangstracerkonfiguration wie in Abschnitt

4.4 f¨

ur verschiedene Amplituden ader Modulation bei b= 1. Die dar-

gestellten Linien f¨

ur den Fall mit Modulation ¨

uberdecken sich in großen

Teilen.

und ohne Modulation der Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders (Abb. 4.38). Im

Fall mit Modulation wird der Tracer nur unwesentlich schneller ¨

uber Wirbelgrenzen

hinweg transportiert. Die Ursache hierf¨

ur liegt darin, dass die sekund¨

are Wirbel-

str¨

omung auch bei der Modulation w¨

ahrend der gesamten Zeit erhalten bleibt. Auch

die Position der Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln, die von den Spezies lediglich per

Diffusion durchschritten werden kann, ¨

andert sich nicht. In den Schichten 30 bis 60 in

Abbildung 4.38 ist zu sehen, wie die Tracerkonzentrationsunterschiede innerhalb ei-

nes Wirbels bei den Simulationen mit Drehgeschwindigkeitsmodulation geringer sind.

Die Ursachen hierf¨

ur sind die gleichen wie im zuvor untersuchten und sehr ¨

ahnlichen

Fall des Speziestransports zwischen Wirbelkern und -schale. Daraus folgt, dass eine

Modulation der Drehgeschwindigkeit des inneren Zylinders zu einem schnelleren Ab-

bau von Konzentrationsgradienten innerhalb der Wirbel f¨

uhrt, wobei gleichzeitig der

Stofftransport ¨

uber Wirbelgrenzen und dabei die axiale Dispersion nur geringf¨

ugig

erh¨

oht wird.

5 Mathematische Modellierung des

Stofftransports in TCRs

In der chemischen Verfahrenstechnik sind mathematische Modelle wichtige Werkzeu-

ge zur Beschreibung und Analyse komplexer Prozesse. Sie dienen der Intensivierung

und Optimierung technischer Umsetzungen und der Erschließung innovativer Verfah-

ren. Die Modellierung eines dynamischen Systems wie des Stofftransportes in Taylor-

Couette-Reaktoren basiert auf einem Kompromiss zwischen dem vertretbaren nume-

rischen Aufwand und der N¨

ahe zur Realit¨

at. Das Verhalten eines gesamten TCRs

kann aufgrund der Mehrskaligkeit der verschiedenen ablaufenden Mischprozesse nur

mit enorm hohem Aufwand numerisch simuliert werden (Abschnitt 4). Aus diesem

Grund wird ein vereinfachendes Modell reduzierter Dimensionalit¨

at erarbeitet, dass

die Mischprozesse in ausreichender Genauigkeit beschreibt und dabei einen deutlich

geringeren Aufwand zur numerischen L¨

osung erfordert.

5.1 Modell zur Beschreibung des Stofftransports in

TCRs

Aus den in Abschnitt 4 gezeigten Ergebnissen der numerischen Tracerexperimente ist

ersichtlich, dass deutliche Konzentrationsunterschiede innerhalb der Wirbel auftreten

k¨

onnen. Ein sehr einfaches Stoff¨

ubergangsmodell, das die einzelnen Wirbel als idealen

R¨

uhrkessel und den Austausch zwischen den Wirbeln mittels eines Koeffizienten be-

schreibt, ist aber nicht in der Lage, Konzentrationsunterschiede innerhalb der Wirbel

zu beschreiben (Abschnitt 2.2.1). Derartige Modelle liefern lediglich ¨

uber den Bereich

eines Wirbels gemittelte Werte. Sie k¨

onnen allerdings aufgrund ihrer Einfachheit zur

groben Absch¨

atzung verwendet werden, da der numerische Aufwand, der n¨

otig ist,

5 Mathematische Modellierung des Stofftransports in TCRs

um den Modellparameter zu bestimmen, relativ klein ist.

Der Stofftransport in Umfangsrichtung kann mit Hilfe eines Dispersionsmodells be-

schrieben werden (Abschnitt 2.2.4). Dabei wird allerdings der Transport in axialer

Richtung lediglich mittels eines Parameters beschrieben, so dass die beobachteten

Konzentrationsunterschiede zwischen Wirbelkern und -schale nicht wiedergegeben

werden k¨

onnen. Hinzu kommt, dass die Modellparameter nur mit großem numeri-

schen Aufwand bestimmt werden k¨

onnen.

Im Gegensatz dazu ist ein R¨

uhrkesselkaskaden-Modell (Abschnitt 2.2.2) in der Lage,

unterschiedliche Spezieskonzentrationen in Wirbelkern und -schale wiederzugeben.

Dabei wird ein Wirbel in einen ideal durchmischten R¨

uhrkessel, der die Schale, und

ein Austauschvolumen, das den Kern repr¨

asentiert, unterteilt. Der Stofftransport wird

hier ¨

uber Volumenstr¨

ome modelliert. Die r¨

aumliche Aufl¨

osung dieses Modells ist aber

sehr grob, was eine detaillierte Wiedergabe der beobachteten Vorg¨

ange nicht m¨

oglich

macht. Dies gilt auch f¨

ur das sehr ¨

ahnliche Zweizonenmodell (Abschnitt 2.2.3), bei

dem der Speziestransport mittels zweier ¨

Ubergangskoeffizienten, einen f¨

ur den Aus-

tausch zwischen den Wirbeln und einen f¨

ur den Transport innerhalb eines Wirbels,

beschrieben wird.

Das Mehrzonenmodell (Abschnitt 2.2.3) ist eine Weiterentwicklung des Zweizonen-

modells. Ein Wirbel wird dabei in mehrere ideal durchmischte Bereiche unterteilt,

was eine detaillierte Beschreibung der Konzentrationsverl¨

aufe innerhalb eines Wir-

bels zul¨

asst. Der gr¨

oßte Nachteil dieses Modells ist jedoch, dass bei NTeilbereichen

NStoff¨

ubergangskoeffizienten auftreten, was bei der Parameteranpassung zu Proble-

men f¨

uhren kann und sie außerdem sehr aufwendig macht.

Die Grundlage f¨

ur das hier vorgestellte Modell, bei dem die Umfangsrichtung ver-

nachl¨

assigt wird, ist das bereits in Abschnitt 2.2.3 beschriebene Zwei- beziehungswei-

se Mehrzonenmodell. Der wichtigste Unterschied dazu ist vor allem die Modellierung

des Transportes zwischen den Wirbelkernen und -schalen durch Diffusion statt durch

Stoff¨

ubergang zwischen ideal durchmischten Zonen. Der Vorteil dieses neu entwickel-

ten Modellansatzes ist, dass nur zwei Parameter angepasst werden m¨

ussen, was in

diesem Fall numerisch leicht umzusetzen ist. Der hier beschriebene Ansatz basiert

auf den folgenden Annahmen:

5.1 Modell zur Beschreibung des Stofftransports in TCRs

•die einzelnen Wirbel werden in Kern und Schale unterteilt,

•die Modellierung des Austausches zwischen benachbarten Wirbelschalen erfolgt

durch Stoff¨

ubergangskoeffizienten in Anlehnung an die Filmtheorie,

•die Wirbelschale ist ideal durchmischt, da sie sehr d¨

unn ist und deshalb schnell

durch Diffusion homogenisiert wird,

•der Transport zwischen den Wirbelkernen und den dazugeh¨

origen -schalen kann

allein durch Diffusion beschrieben werden,

•im Wirbelkern wirkt die Diffusion aufgrund einer guten Durchmischung entlang

der Str¨

omungslinien nur radial (bezogen auf das Zentrum),

•in Umfangsrichtung liegt einen ideale Durchmischung vor.

So gilt f¨

ur die Konzentration cim Kern Kder Wirbelzelle k

∂cK

∂t =D∂2cK

∂r2,(5.1)

wobei Dden Diffusionkoeffizient und rdie radiale Position bez¨

uglich des Wirbelzen-

trums bezeichnet (Abb. 5.1). F¨

ur die dazugeh¨

orige d¨

unne, und deshalb durch Diffusion

homogenisierte Wirbelschale Sgilt

dcS

dt=−α(cS

k−1−cS

k)−α(cS

k+1 −cS

k) (5.2)

mit dem Stoff¨

ubergangskoeffizienten α. Dazu kommen die Randbedingungen

r= 0 : ∂cK

∂r = 0,(5.3)

r=δ:cK

k=cS

k,(5.4)

wobei δdie Stelle ist, an der sich die Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln befindet und

die dynamischen Randbedingungen

A˙cS

1=−α(cS

2−cS

1)−D∂cK

∂r ,(5.5)

A˙cS

i=−α(cS

i−1−cS

i)−α(cS

i+1 −cS

i)−D∂cK

∂r mit 0 < i < N, (5.6)

A˙cS

N=−α(cS

N−cS

N−1)−D∂cK

∂r (5.7)

gelten. Dabei beschreibt Adie Gr¨

oße der Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln.

5 Mathematische Modellierung des Stofftransports in TCRs

PSfrag replacements

Schale

Kern

Stoff¨

ubergang

Diffusion

r= 0 r=δ

Abbildung 5.1: Schematische Darstellung des untersuchten Modells zur Beschreibung des

Stofftransportes in TCRs.

5.2 Modellparameteranpassung und Vergleich mit

numerischen Simulationsergebnissen

Um zu ¨

uberpr¨

ufen, ob der oben beschriebene Modellansatz den Stofftransport in

Taylor-Couette-Reaktoren ausreichend gut beschreibt und um zus¨

atzlich die beiden

Modellparameter Diffusions- und Stoff¨

ubergangskoeffizient zu bestimmen, wird eine

Modellanpassung mit Ergebnissen, die aus numerischen Tracerexperimenten gewon-

nen werden, durchgef¨

uhrt. Da dieses Modell besonders den Stofftransport in axialer

Richtung und zwischen Wirbelkern und -schale beschreiben soll, wird die gleiche An-

fangstracerkonfiguration wie im Abschnitt 4.4 verwendet. Hier wird der untere der

insgesamt sechs Wirbel mit Tracer gef¨

ullt (Abb. 4.26). Dabei wird in Zeitschritten von

0,1sin jedem Wirbel der Konzentrationsverlauf vom Wirbelzentrum zur Wand des

außeren Zylinder bestimmt, was acht Zellen pro Wirbel entspricht. Wie im Abschnitt

5.2 Modellparameteranpassung und Vergleich mit numerischen Simulationsergebnissen

4.6 werden diese Simulationen mit einem Diffusionskoeffzienten von 1,9·10−9m2s−1

durchgef¨

uhrt. Dies f¨

uhrt hier ebenfalls zu einer Zunahme der numerischen Diffusion.

Diese ¨

Anderung ist aber n¨

otig, damit die Zeitskalen, auf denen der konvektive und

diffusive Stofftransport stattfinden, m¨

oglichst verschieden sind. Andernfalls sind die

aus den Simulationen erhaltenen Konzentrationsverl¨

aufe stark von der Drehrichtung

der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung abh¨

angig.

Das Modell ist mit Hilfe der Software Matlab, Version 6.5 programmiert worden.

Die Routine besteht neben Ein- und Ausgabefunktionen im wesentlichen aus zwei

miteinander gekoppelten Unterroutinen, eine f¨

ur das Anpassen der Modellparameter

und eine f¨

ur das L¨

osen des partiellen Differentialgleichungssystems (PDE-System).

Zur Anpassung der Modellparameter wird auf Daten aus den bereits beschriebenen

numerischen Tracerexperimenten nach 20 s, 50 s, 80 s, 100 sund 120 szur¨

uckge-

griffen. Dem im Programm integrierten ODE-L¨

oser ode15s wird dabei zum L¨

osen

des Gleichungssystems die zeitliche Diskretisierung ¨

uberlassen. Dabei wird zu den

oben genannten Zeiten eine L¨

osung errechnet, die dann an die Anpassungsroutine

zur¨

uckgegeben wird. R¨

aumlich wird der Bereich zwischen Wirbelzentrum und -schale

mit 45 Zellen diskretisiert. Die Verwendung anderer ODE-L¨

oser f¨

uhren zu den selben

Ergebnissen, die dazu n¨

otigen Rechenzeiten sind aber zum Teil deutlich h¨

oher. Zur

Anpassung der Modellparameter wird eine nichtlineare Regression mit Hilfe des PCG-

Newton-Verfahrens (Preconditioned Conjugate Gradients - Vorkonditionierte konju-

gierte Gradienten) durchgef¨

uhrt [Coleman und Li, 1994; Coleman und Li, 1996].

In Abbildung 5.2 ist der Konzentrationsverlauf des Tracers f¨

ur die numerische Si-

mulation und f¨

ur das Modell mit den angepassten Parametern dargestellt. Der aus

der Simulation erhaltene Verlauf wird durch das angepasste Modell gut wiedergege-

ben. Es f¨

allt aber auf, dass beim angepassten Modell die Konzentrationen an den

Grenzfl¨

achen der Wirbel, in denen sich gem¨

aß der Anfangstracerkonzentration kein

Tracer befindet, etwas zu niedrig und im Wirbelzentrum etwas zu hoch sind. Die Ur-

sache hierf¨

ur ist die Annahme, dass an allen Orten, die sich in gleicher Entfernung

vom Wirbelzentrum befinden, die gleiche Konzentration vorherrscht (ideale Durch-

mischung entlang der Str¨

omungslinien). Dies ist aber in der Realit¨

at nicht der Fall,

da aufgrund des Stoff¨

ubergangs zwischen den Wirbeln an den beiden dazugeh¨

origen

Grenzfl¨

achen nicht die gleichen Konzentrationen sind.

Abbildung 5.3 zeigt die beiden Modellparameter Diffusions- und Stoff¨

ubergangsko-

5 Mathematische Modellierung des Stofftransports in TCRs

0,2

0,4

0,6

0,8

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0

axiale Position [k]

Simulation

Anpassung

Tracerkonzentration [c / c ]

max

Abbildung 5.2: Vergleich der axialen Konzentrationsverl¨

aufe nach 120 sbei einer Innenzy-

linderdrehgeschwindigkeit von 0,8rad s−1. Rot: numerische Simulation,

Blau: angepasstes Modell.

0,001

0,002

0,003

0,65 0,70 0,75 0,80 0,85 0,90 0,95 1,00 1,05

Drehgeschwindigkeit [rad / s]

Koeffizient[m2/s]

Diffusionskoeffizient

Stoffübergangskoeffizient

Abbildung 5.3: Die beiden Modellparameter Diffusions- und Stoff¨

ubergangskoeffizient in

Abh¨

angigkeit von der Drehgeschwindigkeit des inneren Zylinders. Zus¨

atz-

lich ist der 95% Vertrauensbereich dargestellt. Gr¨

un: Diffusionskoeffizient,

Rot: Stoff¨

ubergangskoeffizient.

5.2 Modellparameteranpassung und Vergleich mit numerischen Simulationsergebnissen

effizient in Abh¨

angigkeit von der Drehgeschwindigkeit des inneren Zylinders. Dabei

unterliegt der Diffusionskoeffizient nur kleinen ¨

Anderungen, die aber alle innerhalb

des 95% Vertrauensbereichs liegen. Da kein konvektiver Transport senkrecht zu den

Str¨

omungslinien m¨

oglich ist, und die Konvektion keinen Einfluss auf den Diffusions-

koeffizienten hat, ist hierf¨

ur auch ein konstanter Wert zu erwarten. Beim Stoff¨

uber-

gangskoeffizienten ist ein Ansteigen mit zunehmender Zylinderdrehgeschwindigkeit

zu beobachten. Die Ursache hierf¨

ur liegt in der Modellannahme, dass entlang der

Str¨

omungslinien eine ideale Durchmischung vorhanden ist. An der Grenzfl¨

ache zwi-

schen zwei Wirbeln ist dies aber nicht der Fall, da hier der Konzentrationsgradi-

ent in Richtung der Sekund¨

arstr¨

omung aufgrund des Stoff¨

ubergangs abnimmt [Abb.

4.20]. Mit zunehmender Drehgeschwindigkeit des Innenzylinders nimmt auch die Um-

laufgeschwindigkeit der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung zu, so dass die Verweilzeit der

Fluidelemente an der Grenzfl¨

ache zwischen zwei Wirbeln verk¨

urzt ist und so der

Konzentrationsgradient nicht so stark abnimmt. Innerhalb des Modells wird dieser

Effekt durch eine Abnahme des Stoff¨

ubergangskoeffizienten bei verringerter Drehge-

schwindigkeit ausgeglichen, so dass dieses Modell die in der numerischen Simulation

erhaltenen Konzentrationsverl¨

aufe gut wiedergeben kann [Abb. 5.2].

6 Zusammenfassung und Ausblick

In der vorliegenden Arbeit wird das Mischverhalten in Taylor-Couette-Reaktoren ein-

gehend untersucht. Dazu werden numerische Tracerexperimente durchgef¨

uhrt, wobei

die kontinuumsmechanischen Bilanzgleichungen f¨

ur Impuls, Masse und Spezies zu

diesem Zweck gel¨

ost werden. Hierbei dienen die Mischintensit¨

at nach Danckwerts

und das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen zwischen den Komponenten zur Analyse.

Besonders die Richtungsabh¨

angigkeit der Mischprozesse steht dabei im Mittelpunkt,

bei der große Unterschiede festgestellt werden. Besonders schnell ist der Vorgang

dabei in radialer Richtung bezogen auf den Spalt. Es wird außerdem eine schlecht

durchmischte Zone an denjenigen Stellen am Aussenzylinder beobachtet, wo sich die

Grenzfl¨

ache zwischen den Wirbeln befindet und die sekund¨

are Str¨

omung in Richtung

des inneren Zylinders fließt. Das Mischen in Umfangsrichtung ist deutlich langsamer,

wobei gezeigt wird, dass dieser Prozess im Bereich der Wirbelschale wesentlich schnel-

ler erfolgt als im Wirbelzentrum. Am schlechtesten ist das Mischverhalten in axialer

Richtung, da ein konvektiver Speziestransport durch die Grenzfl¨

ache zwischen zwei

Wirbeln nicht m¨

oglich und ein diffusiver Transport sehr langsam ist. Bei der Quantifi-

zierung des Mischvorgangs ¨

uber Wirbelgrenzen hinweg wird deutlich, dass sich in den

Wirbeln, in denen sich gem¨

aß der Anfangstracerkonfiguration kein Tracer befunden

hat, die h¨

ochsten Konzentrationen an den Oberfl¨

achen auftreten. Dies wird durch

die sekund¨

are Wirbelstr¨

omung verursacht, die in Kombination mit dem diffusiven

Austausch ¨

uber die Wirbel-Wirbel-Grenzfl¨

achen einen schnellen konvektiven Trans-

port zur n¨

achsten Grenzfl¨

ache bewirkt. Im Gegensatz dazu ist der Austausch von den

außeren Schichten in die inneren Schichten deutlich langsamer. Dies wird explizit mit

Hilfe numerischer Simulationen best¨

atigt, bei denen sich der Tracer anfangs nur im

Wirbelkern befindet. Hierbei wird eine sehr langsame Vermischung beobachtet, da der

Stofftransport senkrecht zu den Str¨

omungslinien nur durch Diffusion erfolgen kann.

Allgemein kann gesagt werden, dass der Mischprozess mit steigender Drehgeschwin-

6 Zusammenfassung und Ausblick

digkeit des inneren Zylinders zunimmt, da die Taylor-Wirbel einen immer gr¨

oßeren

Einfluss auf den Prozess bekommen. Einen Sonderfall bildet der Zustand, bei dem die

f¨

ur das Auftreten der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung n¨

otige Geschwindigkeit noch nicht

uberschritten ist und somit lediglich eine Couette-Str¨

omung vorliegt. Hier ist beim

Mischen in Umfangsrichtung der Prozess ohne Taylor-Wirbel deutlich schneller als

mit Wirbeln, da sehr schnell neue Kontaktfl¨

ache zwischen den beiden Komponenten

entsteht, die L¨

angenskalen, auf denen die Konzentrationsgradienten, auftreten sehr

schnell abnehmen und deshalb die Diffusion sehr schnell wirken kann. Ein wesent-

liches Ergebnis dieser Studien ist es, dass ein einzelner Wirbel nicht, wie oftmals in

der ¨

alteren Literatur beschrieben, als ideal durchmischter R¨

uhrkessel angesehen wer-

den kann und die Geschwindigkeit des Mischprozesses stark richtungsabh¨

angig ist.

An den hier beschriebenen Ergebnissen ist deutlich geworden, dass der Stofftransport

in axialer Richtung, aber auch der zwischen Wirbelkern und -h¨

ulle gering ist. Um das

verfahrenstechnische Potenzial des TCRs voll ausnutzen zu k¨

onnen, ist es aber gerade

in Hinblick auf eine gute thermische Kontrollierbarkeit notwendig, die Vermischung

innerhalb der Wirbel zu verbessern. Aus diesem Grund werden geeignete numerische

Tracerexperimente durchgef¨

uhrt, bei denen die Drehgeschwindigkeit des Innenzylin-

ders sinusf¨

ormig moduliert wird. Es wird gezeigt, dass bei sinusf¨

ormigen Modulatio-

nen die erreichbare Mischintensit¨

at gesteigert werden kann. Mit steigender Frequenz

durchl¨

auft sie aufgrund der Tr¨

agheit des Systems ein Maximum. Die Amplitude kann

dabei aus demselben Grund unter Beibehaltung der sekund¨

aren Wirbelstr¨

omung auf

einen Wert erh¨

oht werden, bei dem die f¨

ur den ¨

Ubergang zwischen Couette- und

Taylor-Couette-Str¨

omung n¨

otige Drehgeschwindigkeit unterschritten wird. Besonders

wichtig ist dabei, dass der Stofftransport zwischen Wirbelkern und -schale deutlich

beschleunigt wird, wobei der Transport in axialer Richtung nur geringf¨

ugig zunimmt.

Das Mischverhalten eines gesamten TCRs kann aufgrund der Mehrskaligkeit der ab-

laufenden Prozesse nur mit hohem Aufwand numerisch simuliert werden. Aus diesem

Grund wird ein vereinfachendes Modell reduzierter Dimensionalit¨

at entwickelt, wo-

bei jeder einzelne Wirbel in einen Kernbereich, und eine ideal durchmischte Schale

unterteilt wird. Der Stoffaustausch zwischen den Wirbeln wird mit Hilfe eines ¨

Uber-

gangskoeffizienten beschrieben. Innerhalb der Wirbel erfolgt der Transportvorgang

in radialer Richtung bezogen auf das Wirbelzentrum diffusiv. Der Transport in Um-

fangsrichtung wird dabei nicht erfasst. Das hieraus resultierende Modell ist zweidi-

mensional und erfordert nach Anpassung der Parameter keine weitere Simulation der

Str¨

omung. Die Parameteranpassung erfolgt anhand der hochaufgel¨

osten Daten aus

den zuvor durchgef¨

uhrten Simulationen. Anhand eines Vergleichs von Modell und Si-

mulation wird gezeigt, dass dieses in der Lage ist, den Stofftransport in TCRs gut zu

beschreiben und so die in der Literatur bekannten zu erweitern.

Im Rahmen zuk¨

unftiger Arbeiten sollten chemische Reaktionen in Taylor-Couette-

Reaktoren eingehend untersucht werden. Dabei ist besonders der Einfluss der axialen

Durchstr¨

omung, die f¨

ur eine kontinuierliche Prozessf¨

uhrung n¨

otig ist, detailliert zu

untersuchen. Erste experimentelle Erkenntnisse dazu sind bereits in der Literatur

vorhanden. Dagegen ist ¨

uber die Bildung und das Aufl¨

osen von Wirbeln an den Re-

aktorenden und den Einfluss verschiedener Bauformen des Ein- und Auslasses noch

sehr wenig bekannt. In Hinblick auf eine Verwendung f¨

ur Polymerisationen kommt

dem Einfluss von orts-, temperatur- und speziesabh¨

angiger Viskosit¨

at eine besondere

Bedeutung zu. Dabei muss die R¨

uckwirkung auf das Str¨

omungsfeld und das Misch-

verhalten erfasst werden, was bei dem in den Anwendungen sehr h¨

aufig auftretenden

nicht-newtonischen Verhalten sehr schwierig wird. Zus¨

atzlich kommt gerade unter

Sicherheits- und Prozessf¨

uhrungsaspekten dem W¨

armetransport eine besondere Be-

deutung zu. Die m¨

oglichen Viskosit¨

ats¨

anderungen der Fluide entlang der Reaktorach-

se k¨

onnen unter Umst¨

anden modifizierte Geometrien erforderlich machen. Da bei den

meisten vorgeschlagenen Reaktionen die Viskosit¨

at ansteigt, ist es n¨

otig, beide oder

lediglich den ¨

außeren Zylinder konisch aufzuweiten, um den Druckabfall zu reduzieren.

Auch im Bereich der Optimierung des Mischverhaltens mittels Drehzahlmodulation

sind noch weitere Untersuchungen erforderlich. So sind neben der sinusf¨

ormigen Mo-

dulation noch zahlreiche andere Formen (s¨

agezahn-, rechteckf¨

ormig, etc.) m¨

oglich.

Neben der in dieser Arbeit untersuchten Str¨

omungsform sind noch zahlreiche weitere

bekannt, deren Mischverhalten bisher unzureichend untersucht ist. So k¨

onnte da-

mit fortgefahren werden, das Mischen in wavy- oder turbulenten Taylor-Wirbeln auf

seine verfahrenstechnische Tauglichkeit zu ¨

uberpr¨

ufen. Dabei k¨

onnen auch theoreti-

sche Methoden zur Analyse von Geschwindigkeitsfeldern wie Lyaponov-Exponenten

und Dehnungsraten sowie Raten der Energiedissipation, aufgeteilt in ihre Anteile

6 Zusammenfassung und Ausblick

bez¨

uglich axialer, radialer und Umfangsrichtung, Anwendung finden. Im Rahmen

dieser Arbeiten k¨

onnen dann mit Hilfe der aus ihnen gewonnenen Erkenntnisse ent-

sprechende Modelle entwickelt werden.

7 Symbolverzeichnis

Lateinische Zeichen

a[-] Konstante

A[-] Koeffizient (Couette-Str¨

omung)

A[m2] Fl¨

ache

b[-] Konstante

B[-] Koeffizient (Couette-Str¨

omung)

c[m s−1] Steigerungsrate der St¨

orungsgeschwindigkeit

c[kg/kg] Konzentration

C[kg/kg] Konzentration

C[-] Konstante

d[m] Spaltbreite

D[m2s−1] Diffusionskoeffizient

e[m] Abstand der Zylinderachsen

ecc [-] Exzentrizit¨

g[m s−2] Gravitationsvektor

h[J kg−1] Helizit¨

H[-] Heaviside-Funktion

I[-] Intensit¨

at der Segregation

Im [-] Imagin¨

arteil

k[m2s−1] Stoff¨

ubergangskoeffizient

K[m2s−1] Stoff¨

ubergangskoeffizient in Abschnitt 2.2.3

K[J] kinetische Energie

L[m] L¨

ange

7 Symbolverzeichnis

n[-] Laufzahl

n[-] Normalenvektor

N[-] Wirbelanzahl

M[-] Mischintensit¨

p[Pa] Druck

r[m] Radius

R[m] Zylinderradius

R[-] Korrelationskoeffizient

R12 [-] Radienverh¨

altnis

Re [-] Reynoldszahl

s[-] Selektivit¨

S[m2] Grenzfl¨

ache zwischen zwei Wirbeln

S[m] Skala der Segregation

Sc [-] Schmidtzahl

t[s] Zeit

Ta [-] Taylor-Zahl

u[m s−1] Geschwindigkeitsvektorkomponente

u[m s−1] Geschwindigkeitsvektor

v[m s−1] Geschwindigkeit

v[m s−1] periodischer St¨

orungsvektor

V[m3] Volumen

W[m s−1] mittlere axiale Geschwindigkeit

x[m] radiale Koordinate

X[-] Segregationsgrad

y[m] radiale Koordinate

z[m] axiale Koordinate

Griechische Symbole

α[-] axiale Wellenzahl

α[m2s−1] Stoff¨

ubergangskoeffizient

δ[-] zus¨

atzliche St¨

orung

δ[-] Dirac-Impuls

∆ [-] Laplace-Operator

∆ [-] Differenz

²[-] Schmalheitsparameter des Spalts

η[Pa s] dynamische Viskosit¨

∇[-] Nabla-Operator

µ[Pa s] dynamische Viskosit¨

ν[m2s−1] kinematische Viskosit¨

ρ[kg m−3] Dichte

ω[rad s−1] Winkelgeschwindigkeit

Ω [rad s−1] Winkelgeschwindigkeit

Ω21 [-] Verh¨

altnis der Drehgeschwindigkeiten

φ[-] skalare Gr¨

oße

Φ [m−1] Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

σ[-] Standardabweichung

τ[s] Verweilzeit

τ[Pa] Scherspannung

θ[rad] Winkel

ϕ[-] Anteil des Austausch- am Gesamtvolumen

ξ[-] Wirbelvektor

Indices

1 innerer Zylinder

2¨

außerer Zylinder

ax axial

7 Symbolverzeichnis

bot Reaktorfuß

ckritischer Wert

cWirbelkern

dAustauschvolumen

eff effektiv

iLaufzahl

jLaufzahl

kLaufzahl der Wirbelzellen

KWirbelkern

krit kritisch

mMittelwert

rradiale Richtung

top Reaktorkopf

umf Umfangsrichtung

SWirbelschale

Tgesamt

ts total segregierter Zustand

wWirbel

zaxiale Richtung

θKomponente in Umfangsrichtung

* dimensionsbehaftete Gr¨

oße

Abk¨

urzungen

CSTR - Continuous Stirred Tank Reactor

Kontinuierlicher R¨

uhrkesselreaktor

DNS - Direkte Numerische Simulation

LTVF - Laminar Taylor Vortex Flow

Taylor-Couette-Str¨

omung

ODE - Ordinary Differential Equation

Gew¨

ohnliche Differentialgleichung

PCG - Preconditioned Conjugate Gradients

Vorkonditionierte konjugierte Gradienten

PDE - Partial Differential Equation

Partielle Differentialgleichung

PFR - Plug Flow Reactor

Str¨

omungsrohrreaktor

QPWVF - Quasi Periodic Wavy Vortex Flow

Quasi-periodische Wavy-Wirbelstr¨

omung

SIMPLEC - Semi-Implicit Method for Pressure-Linked Equations-Consistent

Semi-implizites Verfahren zur konsistenten

Geschwindigkeits-Druck-Kopplung

SPWVF - Single Periodic Wavy Vortex Flow

Einfach periodische Wavy-Wirbelstr¨

omung

TCR - Taylor-Couette-Reaktor

TVF - Turbulent Vortex Flow

Turbulente Wirbelstr¨

omung

UDF - User Defined Function

benutzerdefinierte Funktion

WVF - Wavy Vortex Flow

Wavy-Wirbelstr¨

omung

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