Satellitenbeobachtungen von atmosphärischen Halogenoxiden
6DWHOLWH2EVHUYDWLRQVRI$WPRVSKHULF +DORJHQ2 [LGHV 'LVVHUWDWLRQ
von
7KRPDV:DJQHU
Heidelberg,
Juli 1999
INAUGURAL - DISSERTATION
zur Erlangung der
Doktorwürde der der Naturwissenschaftlich - Mathematischen
Gesamtfakultät der
Ruprecht - Karls - Universität
Heidelberg
vorgelegt von
Dipl.-Phys. Thomas Wagner
aus Mörlenbach
Tag der mündlichen Prüfung: 6. Juli 1999
Satellitenbeobachtungen von atmosphärischen Halogenoxiden
Gutachter:
Prof. Dr. Ulrich
Platt Prof. Dr. Konrad Mauersberger
Dissertation
submitted to the
Kombinierte Fakultäten für Naturwissenschaften und Mathematik
der Universität Ruperta Calrola von
Heidelberg (Deutschland) für
den Abschluss der
Doctor of Natural Sciences
6DWHOOLWH2EVHUYDWLRQVRI$WPRVSKHULF+DORJHQ2
[LGHV
presented by
Diplom-Physicist: Thomas
Wagner
born
in: Mörlenbach
Heidelberg, 6. July 1999
Referees:
Prof. Dr. Ulrich
Platt Prof. Dr. Konrad Mauersberger
=XVDPPHQIDVVXQJ Die große
Bedeutung
von
Halog
Verbindung in
bez
üglich der
Zerstörung
atmosphärischen
Ozons
wurde
schlag
Artikel 1
der
Verordnung (EWG)
Nr.
1408/71
Achtziger
ahre
Ein dramatischer
Ozonverlust über
die
Antarktis
beobachte
wurde,
seither
beka
nnt
als
onloch. Seit der Entdeckung des Ozonlochs haben sich die Kenntnisse der atmosphärischen Halogenheit deutlich erfahren. Diese Messungen wurden entweder vom Boden, vom Flugzeug oder vom Ballon aus der Luft erzeugt und konnten damit noch keine Umfassungen erfassen Bild der Atmosphäre bringen diese Arbeit wurden Algorithmen für die Auswertung der atmosphärischen BrOs und OClOs aus den Daten des GOME (Global Ozone Monitoring Periment) Instrumente des Bordes der europäischen Forschungssatelliten ERS-2 entwickelt.
durch
war
möglich,
die
zeitliche
und räumliche Entwicklung des
atmosphär
ischen
BrOs
und
OClOs
global
stimmen. Besonders gelang es zum ersten Mal, die Konzentrationen der Planetaren Grenzschicht vom Satelliten aus dem Jahr zu erhöhen. Außerdem konnten für die Existenz von Brot selbst der Freiheit in der Welt gefunden werden, und die Chlor-Aktivierung der Polarregion bezüglich der ökologischen Entwicklung sowie ihrer Stärke untersucht werden.
$EVWUDFW
The
important
Rolle
von
Logenverbindungen
Atmosphärisches
Ozonzerstörung
became
obvious
Es
wurde ein
dramatischer
Ozonverlust
beobachtet.
over
Antar
ctica
the
mid
1980s,
usually
refer
red
‘ozone
hole’. Die folgenden halogenreaktiven Arten wurden auch in der Troposphäre entdeckt. Seit der Entdeckung des Ozonlochs wurde das Verständnis der atmosphärischen Halogenchemie weitgehend erweitert. Besondere spektroskopische Messungen von BrO und OClO, die beide charakteristische Absorptionsmerkmale aufweisen, haben den Spektralbereich.
Diese
These
Algorithmen für
die
Analyse
sis
atmosphärische BrO
und
OClO
aus
der
GOME
(Global
Ozonmonit
Bohrversuch)
an
Bord des
Instruments
the
Europea
resea
rch
satellit
S-2
were
Es wurde möglich gemacht, die räumliche und zeitliche Entwicklung der globalen Skala der atmosphärischen BrO und OClO zu überwachen.
rom
the
GOME
OClO-Gewährungen
waren
möglich
study
stratosphe
Auf
die
beiden Hemisphären mit
respec
heir
Zeitliche Entwicklung und Stärke. 7DEOHRI&RQWHQW &KDSWHU,QWURGXFWLRQ ................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................ und das ist nicht zuletzt, wenn man die Zeit der Zeit der Zeit und die Zeit der Zeit der Zeit der Zeit, die Zeit der Zeit und die Zeit der Zeit der Zeit der Zeit, die Zeit der Zeit der Zeit, in der Zeit der Zeit, die Zeit der Zeit, in der Zeit und der Zeit, in der Zeit, in der Zeit und der Zeit, die Zeit, in der Zeit, in der Zeit und der Zeit, die Zeit, in der Zeit, in der Zeit, die Zeit, in der Zeit, die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, die Zeit, in die Zeit, die Zeit, die Zeit, in die Zeit, in die Zeit, in die Zeit zu kommen, die Zeit zu kommen, die Zeit zu kommen, die Zeit zu kommen, die Sie zu kommen, die Sie zu kommen, die Sie zu kommen, die Sie zu kommen wird, die Sie zu kommen, die Sie zu kommen, die Sie werden, die Sie werden, die Sie werden, die Sie werden, die Sie werden, die Sie werden, die Sie werden
2.1 Atmosphärisches Ozon 2.1.1 Ozon in der Stratosphäre
2.1.2 Ozon in der Troposphäre 2.2 Quellen und Absetzungen atmosphärischer Halogenarten 2.2.1 Stratosphärische Halogenverbindungen, Bedeutung von CFCs und Halonen
2.2.2 Tropospheric halogen
Zusammensetzungen 2.2.2.1 Emissionen teilweise halogenerter Halocarbonen 2.2.2.2 Freisetzung von reaktiven Brom aus Meeressalz während des Polarjahrs
2.3 Grundlagen der atmosphärischen Halogenchemie 2.4 Halogenchemie der Stratosphäre
2.4.2 Stratosphärische Halogenchemie unter Ozonlochbedingungen 2.4.3 Offene Fragen der stratosphärischen Halogenchemie 2.4.3.1 Einfluss dynamischer Prozesse auf die Ozonzerstörung
2.4.3.2 PSC-Bildung 2.4.3.3 Heterogene Reaktionen 2.5 Halogenchemie der Troposphäre
2.5.1 Offene Fragen zur troposphärischen Halogenchemie (KDSWHU*OREDO2) RQH0RQLWRULQJ)
3.2 Das GOME-Instrument 3.3 Anzeige der Geometrie und der Abdeckung der Erdoberfläche 3.4 GOME-Produkte und Datenformate
........................................................ und KDSWHU$EVRUSWLRQVSHFWURVFRS\RIDWPRVSKHULFWUDFHJDVHV .................................................................. 4.1 Sonnenstrahlung
4.2 Wechselwirkung von Strahlung und Materie im UV/V-Spektralbereich 4.2.1 Das Beer-Lambert-Gesetz 4.3 Differenzielle optische Absorptionsspektroskopie (DOAS)
4.3.3 Einfluss der Spektrallösung des Instruments
4.3.4 The Ring ef
4.3.4.1 Das Ringspektrum 4.3.4.2 Empfindlichkeitsstudien zur Korrektur des Ringeffekts
4.3.4.3 Ein fortgeschrittenes Konzept zur Korrektur des Ring-Effekts
4.3.6.1 Fabry Peron Etalonstrukturen 4.3.6.2 Unterproben von GOME-Spektren 4.3.6.3 Dopplerwechsel
4.3.7 Entwicklung der BrO-Analyse für GOME-Spektren 4.3.7.1 Wellenlängenbereich und Referenzspektren 4.3.7.2 Bestimmung des passenden Fehlers für die BrO-Evaluierung
4.3.7.2.1 Bestimmung des statistischen Fehlers des Montageprozesses 4.3.7.2.2 Auswirkungen des Problems der Unterprobenahme von GOME auf die BrO-Analyse 4.3.7.2.3 Fehler, die durch Unsicherheiten in der Wellenlängenkalibrierung verursacht werden
4.3.7.2.4 Gesamtfehler der GOME BrO-Analyse 4.3.8 Entwicklung des OClO-Algorithmus für GOME-Spektren 4.3.8.1 Wellenlängenbereich und Referenzspektren
... 4.3.8.2 Bestimmung des passenden Fehlers für die GOME OClO-Analyse ... 4.3.9 Entwicklung von GOME DOAS-Algorithmen O , NO , O und O ...
4.3.9.2 NO
Analyse 4.3.9.2 O und O Analyse KDSWHU0RGHOOLQJRIWKHDWPRVSKHULFUDGLDWLYHWUDQVSRUW ...
5.1 Luftmassenfaktoren für Boden- und Satellitenbeobachtungen 5.2 Berechnung der Luftmassenfaktoren für GOME 5.2.1 Luftmassenfaktoren für stratosphärisches BrO
........................................................80
5.2.1.1 Einfluss des Erdalbes 83 5.2.1.2 Einfluss des atmosphärischen Aerosolprofils 5.2.1.3 Einfluss des atmosphärischen Temperatur- und Druckprofils
5.2.1.4 Einfluss des atmosphärischen Ozonprofils 5.2.1.5 Unsicherheit des Luftmassefaktors 5.2.2 Luftmassefaktoren für troposphärisches BrO
5.2.3 Einfluss der Wolken auf den Luftmassefaktor für Boden- und Satellitenmessungen
5.3.2 Einfluss auf Satellitenluftmassefaktoren für troposphärische Arten
5.3.4 Schlußfolgerungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.1 Breiten- und Jahreszeitvariabilität des BrO VCD gemessen durch GOME 6.2. Stratosphärische BrO 6.2.1 Zusammenfassung der GOME-Beobachtungen des stratosphärischen BrO
6.3. BrO in der Grenzschicht 6.3.1 Entdeckung
6.3.2 Quantitative Bestimmung der BrO-Konzentration in der Grenzschicht
6.3.3 Comparison to ground based observations of O
6.3.3.2 Vergleich von GOME-BRO mit in-situ-BRO-Beobachtungen in Spitsbergen
6.3.5 Zeitreihen für beide Hemisphären 6.3.5.1 Gesamtfläche 6.3.5.2 Abhängigkeit von der Breite
6.3.5.4 Zusammenfassung der GOME-Beobachtungen von BrO in der Grenzschicht 6.4. BrO in der freien Troposphäre
6.4.2 Vergleiche der GOME BrO SCDs mit GOME O Messungen 6.4.3 Vergleiche mit bodengestützten BrO Messungen
6.4.4 Zusammenfassung der GOME-Beobachtungen von BrO in der freien Troposphäre
7.1.1 Allgemeine Merkmale, SZA-Abhängigkeit 7.1.2 Vergleich mit Bodeninstrumenten 7.1.3 Zeitreihen von GOME OClO-Beobachtungen in der nördlichen Hemisphäre
7.1.4 Temperature dependence of chlorine activatio
n in der Arktis 7.1.5 Vergleich zwischen beiden Hemisphären 7.1.6 OClO außerhalb der Polarwirbel?
7.1.7 Zeitkonstante der Chloraktivierung, Mischung innerhalb des Wirbeln 7.2 OClO-Karten für THESEO 7.3 OClO in der Troposphäre?
7.4 Zusammenfassung der GOME OClO-Messungen 6XPPDU\DQGRXWORRN 5HIHUHQFHV
$SSHQGL[$
................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................................... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ... ...