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Trabajo Fin de Máster Estudio fluidodinámico de la fase gas en un Reactor de Lecho Fluidizado de Dos Zonas con Cambio de Sección (RLFDZ-CS): Experimentación, modelado matemático y simulación mediante CFD Autor Ignacio Julián Burillo Directores Miguel Menéndez Sastre Javier Herguido Huerta Escuela de Ingeniería y Arquitectura (EINA) 2012
AGRADECIMIENTOS Aprovecho estas líneas para agradecer la confianza que los doctores Miguel Menéndez y Javier Herguido han depositado en mí para llevar a cabo el presente Trabajo Fin de Máster, etapa inicial de la Tesis Doctoral que ahora comienzo en el laboratorio de Ingeniería de Reactores Químicos. Agradezco su apoyo y sus consejos, así como su atención y disponibilidad. Agradezco a mis compañeros de laboratorio los buenos ratos que hemos pasado en torno al “dos zonas” y a mi familia y amigos por interesarse y tratar de comprender en qué consisten mis “estudios fluidodinámicos”. Agradezco a Elisa, de modo especial, su apoyo y comprensión en los buenos y malos momentos.
ESTUDIO FLUIDODINÁMICO DE LA FASE GAS EN UN REACTOR DE LECHO FLUIDIZADO DE DOS ZONAS CON CAMBIO DE SECCIÓN (RLFDZ-CS): EXPERIMENTACIÓN, MODELADO MATEMÁTICO Y SIMULACIÓN MEDIANTE CFD RESUMEN El Reactor de Lecho Fluidizado de Dos Zonas con Cambio de Sección (RLFDZ-CS), recientemente patentado por la Universidad de Zaragoza, ha sido propuesto como una solución efectiva para llevar a cabo reacciones catalíticas heterogéneas en las cuáles el catalizador sufre una rápida desactivación por deposición de coque sobre su superficie activa. La integración de reacción catalítica y regeneración del catalizador en un mismo lecho fluidizado es posible debido a la circulación de las partículas de catalizador entre las dos zonas de lecho sometidas a atmósferas reactiva y regenerativa, respectivamente. Dicha circulación de sólido está causada por las burbujas de gas, que generan un transporte axial de partículas en el interior del lecho fluidizado. El estudio de la formación y el crecimiento de burbujas de gas proporciona una valiosa información sobre el comportamiento fluidodinámico de un reactor de lecho fluidizado y determina las condiciones de diseño del mismo. Entre las variables que determinan el tamaño de las burbujas de gas y, por tanto, la circulación de catalizador en el lecho, están la velocidad del gas de fluidización introducido en cada una de las entradas de gas al lecho, la geometría del reactor (el ángulo de cambio de sección entre zonas reactiva y regenerativa) y el tipo de partículas de catalizador a utilizar. El objetivo principal del presente trabajo es llevar a cabo un estudio fluidodinámico de la fase gas en un RLFDZ-CS a fin de establecer unas condiciones de trabajo que garanticen el buen comportamiento de la fluidización en dicho reactor. La metodología utilizada para alcanzar el objetivo final del trabajo se detalla a continuación: a) Puesta a punto del sistema de medida experimental de burbujeo. b) Determinación del perfil axial de tamaños de burbuja experimental mediante análisis digital de imágenes (DIA). c) Post-procesado de imágenes para relacionar la velocidad de las burbujas con su tamaño y posición. d) Modelado matemático de la evolución axial del tamaño y velocidad de burbuja. Comparativa de resultados experimentales con correlaciones clásicas. e) Validación de simulaciones fluidodinámicas llevadas a cabo en un simulador CFD con los resultados experimentales anteriores.
ÍNDICE MEMORIA CAPÍTULO I: Introducción y Objetivos ................................................................................... 1 I.1 Introducción ...................................................................................................................... 1 I.2 Objetivos ........................................................................................................................... 2 CAPÍTULO II: Antecedentes .................................................................................................. 3 CAPÍTULO III: Procedimiento experimental ........................................................................... 7 III.1 Sistema experimental ..................................................................................................... 7 III.2 Análisis digital de vídeos de burbujeo ............................................................................ 8 III.3 Modelado matemático ................................................................................................. 10 III.4 Simulación fluidodinámica con software CFD .............................................................. 12 CAPÍTULO IV: Resultados y Discusión ................................................................................. 15 IV.1 Perfil axial de tamaños de burbuja .............................................................................. 15 IV.2 Perfil de velocidades de burbuja .................................................................................. 21 CAPÍTULO V: Conclusiones y Propuestas de futuro .............................................................. 27 V.1 Conclusiones .................................................................................................................. 27 V.2 Propuestas de futuro ..................................................................................................... 28 NOMENCLATURA ............................................................................................................... 29 BIBLIOGRAFÍA .................................................................................................................... 33 ANEXOS ANEXO A: Reactores de lecho fluidizado ............................................................................. 43 A.1 Reactores de lecho fluidizado. Generalidades .............................................................. 43 A.2 Aplicación y desarrollo de los reactores de lecho fluidizado ....................................... 45 A.3 Reactores de lecho fluidizado de dos zonas ................................................................. 46 A.4 Reactores de membrana ............................................................................................. 49 ANEXO B: Líneas de investigación en RLFDZ ........................................................................ 51 B.1 RLFDZ como solución a la desactivación catalítica ....................................................... 51 B.2 Resultados relevantes en RLFDZ .................................................................................... 54 ANEXO C: Caracterización de las partículas fluidizadas ........................................................ 57 C.1 Distribución de tamaños de partícula (dp) ..................................................................... 57
C.2 Determinación de umf .................................................................................................... 59 C.3 Densidad y porosidad del lecho ..................................................................................... 60 C.4 Clasificación de los sólidos de Geldart ........................................................................... 60 ANEXO D: Análisis digital de imágenes ............................................................................... 63 D.1 Análisis digital de burbujeo en grabaciones experimentales ........................................ 63 D.2 Análisis digital de burbujeo en simulaciones fluidodinámicas ...................................... 71 D.3 Estacionalidad en el régimen de burbujeo simulado .................................................... 76 ANEXO E: Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS ........................................................ 79 E.1 Generación de perfiles axiales del tamaño de burbuja promedio ................................. 79 E.2 Comparativa de perfiles db(z) experimentales con correlaciones empíricas ................. 80 E.3 Descripción del comportamiento hidrodinámico en la zona de transición de un RLFDZCS ......................................................................................................................................... 82 E.4 Descripción del modelo matemático para predecir el perfil db(z) en un RLFDZ-CS ...... 83 E.5 Adaptación del modelo propuesto para predecir el perfil ub(z) en un RLFDZ-CS .......... 88 ANEXO F: Simulación fluidodinámica en Ansys CFX ............................................................. 91 F.1 Etapa de pre-procesado................................................................................................. 91 F.2 Etapa de resolución ....................................................................................................... 95 F.3 Etapa de post-procesado ............................................................................................... 97 ANEXO G: Análisis hidrodinámico. Resultados adicionales .................................................. 99 G.1 Influencia de la geometría del RLFDZ-CS en el perfil de tamaños de burbuja para la zona de transición en el lecho. ............................................................................................ 99 G.2 Limitaciones del modelo MW + J en condiciones de fluidización extremas................ 101
MEMORIA
Capítulo II Antecedentes 6
Capítulo III Procedimiento experimental 7 CAPÍTULO III PROCEDIMIENTO EXPERIMENTAL La metodología experimental consta de cuatro fases de trabajo diferenciadas: montaje y puesta a punto del sistema experimental, análisis digital de vídeos de burbujeo para distintas condiciones de operación, obtención de un modelo matemático capaz de predecir los resultados experimentales de burbujeo y validación de simulaciones fluidodinámicas en CFD. III.1 Sistema experimental Los experimentos de burbujeo se han llevado a cabo en reactores RLFDZ-CS pseudobidimensionales con las dimensiones indicadas en el esquema de las Figuras 2.a y 2.b. Los reactores están construidos en polimetacrilato Perspex. Se ha trabajado con cinco geometrías de reactor diferentes con ángulos de cambio de sección (α): 0º, 45º, 60º, 80º y 85º con respecto a la posición horizontal. Todos ellos constan de dos distribuidores de gas: una placa de vidrio poroso para la entrada situada en la base del lecho y un distribuidor en forma de T con dos orificios (dorificio = 3 mm) situado en un punto intermedio del mismo. El gas de fluidización inyectado a través de ambos distribuidores es aire. Se ha experimentado con cuatro tipos de partículas: esferas de vidrio, γ-alúmina (Puralox 150-155) y dos tamaños diferentes de partículas fosforescentes (Eu-Dy/SrAl2O4), siendo todos ellos sólidos tipo B en la clasificación de Geldart. Las características de las partículas fluidizadas se encuentran recogidas en la Tabla 1. En el Anexo C: “Caracterización de partículas fluidizadas” se muestran en detalle las características fluidodinámicas de los cuatro tipos de sólidos utilizados. Placa de vidrio poroso 8 cm 30 cm a Distribuidor de orificios 2 4 α 6 30 Sección abierta Distribuidores de flujo 0,8 Medidas en cm 8 2 12 Lecho particulado Superficie libre de sólido 45º 5 Figura 2. a) Vista frontal de un RLFDZ-CS. b) Vista en perspectiva de un RLFDZ-CS pseudo bidimensional La videocámara utilizada, modelo Canon Legria HF R106, permite la grabación de vídeos en alta resolución con sensibilidad adaptable a bajos niveles de iluminación (0.4-2 lux) y con frecuencia HD (29.97 fps). Tanto la videocámara como el lecho pseudo-bidimensional se encuentran en el interior de una cámara oscura para evitar reflejos de luz externa sobre la
Capítulo III Procedimiento experimental 8 pared frontal del reactor. La iluminación trasera del lecho mediante tubos fluorescentes permite la detección de burbujas de gas gracias a la luz que las atraviesa y llega al visor de la videocámara. La luz no atraviesa la fase densa del lecho (emulsión) por lo que las distintas fases son fácilmente identificables. La videocámara está situada frente al lecho a una distancia tal que no se distorsionen las medidas en los extremos de la imagen (Figura 3). Los controladores de flujo utilizados en los distribuidores de gas inferior y superior proporcionan caudales en el rango 0-5 LNN2/min y 0-3 LNaire/min, respectivamente. La corriente de aire que abandona el lecho es conducida hacia una campana de extracción. 120 cm 50 cm 80 cm 80 cm Línea de aire comprimido Videocámara HD de baja iluminancia Caja negra RLFDZ-CS (2D) Controladores de flujo Software para adquisición y procesado de imágenes Sistema de iluminación trasera Figura 3. Esquema de la planta de análisis fluidodinámico de RLFDZ-CS Tabla 1. Listado de partículas fluidizadas III.2 Análisis digital de vídeos de burbujeo Los vídeos de fluidización recopilados para diferentes condiciones experimentales se han analizado, a partir de una rutina implementada en Matlab 2010a®, para llevar a cabo el estudio estadístico de las características hidrodinámicas en un RLFDZ-CS. El post-procesado de imágenes que lleva a cabo dicho algoritmo tiene como objetivo establecer un perfil de tamaños de burbuja en función de la posición vertical en el lecho y relacionar la velocidad ascensional de burbujas con su tamaño. La secuencia de operaciones que lleva a cabo el algoritmo se detalla en la Figura 4. El factor más influyente en la calidad de los perfiles de tamaño de burbuja obtenidos es la elección de un adecuado valor umbral de luminosidad (Iu) para discriminar las fases burbuja y emulsión y, por tanto, para describir los límites de contorno de las burbujas en el lecho [1-2]. dp (µm) ρlecho (g/cm3) εlecho. (-) umf (cm/s) Esferas de vidrio 480 ± 60 1.5 0.40 20.5 γ-Alumina 135 ± 30 0.8 0.47 1.2 Partículas fosforescentes A 195 ± 50 1.5 0.58 10.1 Partículas fosforescentes B 680 ± 100 1.3 0.64 48.5
Capítulo III Procedimiento experimental 9 Dicho valor umbral ha sido cuidadosamente seleccionado en cada video de burbujeo a partir de la observación de fotogramas discretos y sus imágenes binarias correspondientes (blanco y negro) obtenidas con diferentes Iu. La iluminación umbral que mejor describe los contornos de burbuja a lo largo de todo el lecho, de acuerdo con la determinación visual de los fotogramas de burbujeo, es la elegida como óptima. De modo general, la Iu óptima no coincide con la obtenida según el método de Otsu [57], que es el utilizado por defecto en Matlab. Por tanto, este método no resulta válido para describir la luminosidad umbral a utilizar en cada caso, siendo preciso establecer Iu visualmente para cada video de burbujeo. Para medir el tamaño de una burbuja se describe un diámetro de burbuja equivalente (db) que implica el diámetro de la esfera que ocuparía el mismo volumen que la burbuja considerada. En términos bidimensionales, db,i representa el diámetro de una burbuja circular, i, que ocupa la misma área que una burbuja real (Ai) en el lecho. Figura 4. Diagrama de bloques para la lectura y el procesado de los vídeos de burbujeo en Matlab La Ecuación 1 describe la relación entre el área de burbuja (Ai, medida en píxeles) y su diámetro de burbuja equivalente, db,eq, en función del factor de resolución de imagen (rr, transformación de píxeles a cm2). (1) Lectura del video de burbujeo. Almacenamiento en hipermatriz M (hfotograma x wfotograma x nºfotogramas) Bucle de lectura y procesado de fotogramas Perfil axial de tamaños de burbuja en el lecho: db,eq(z) Velocidades de burbuja en función de su tamaño: ub (db,eq) Procesado de un fotograma Imagen original Imagen en escala de grises Imagen en blanco y negro. Detección de objetos (burbujas) Umbral de iluminación Determinación de tamaño y posición (centroide) de cada burbuja en la imagen Diámetro de burbuja equivalente: db,eq(z) Seguimiento de burbujas entre fotogramas Detección de burbujas en dos fotogramas consecutivos Determinación del desplazamiento axial del centroide de cada burbuja Velocidad de burbuja: ub (db,eq)= Δz/ Δt Método k-nn (nearest neighbour) Identificación y correspondencia entre burbujas
Capítulo III Procedimiento experimental 10 En este trabajo, se considera que las burbujas grandes son más representativas del flujo de gas que las pequeñas. Por este motivo, el db medio en cada fracción de lecho se ha promediado en función del tamaño de burbuja, siendo este tamaño el factor de peso aplicado. La Ecuación 2 muestra la manera en la que se ha calculado el valor de db equivalente promedio en cada “rodaja axial” de reactor. El método utilizado para identificar burbujas entre fotogramas consecutivos y, por tanto, para medir la velocidad de estas es el del “vecino más próximo” (k-nearest neighbour method) [58]. Este método relaciona burbujas entre distintos fotogramas en función de su tamaño y posición. Si la velocidad ascensional de las burbujas es suficientemente baja con respecto a la velocidad de adquisición de imágenes de burbujeo, es posible llevar a cabo el seguimiento de la velocidad de burbujas discretas en función de su diámetro de burbuja equivalente y posición axial de su centroide en el lecho fluidizado. En el Anexo D: “Análisis digital de imágenes” se muestran los códigos implementados en Matlab para obtener los perfiles de tamaño y velocidad de burbuja en las distintas configuraciones de RLFDZ-CS analizadas. Asimismo, se incluye una explicación detallada de dichos códigos y diversos gráficos que ilustran el tratamiento de imágenes realizado en las órdenes de cada algoritmo. III.3 Modelado matemático Existen numerosos modelos empíricos para predecir la evolución los perfiles de diámetro de burbuja equivalente en función de la posición axial en lechos fluidizados con sección constante y una única entrada inferior de gas. Entre los más comúnmente aceptados se encuentran las correlaciones de Darton [59] o Mori y Wen [9]. Estos últimos establecieron una correlación empírica aplicable a lechos fluidizados estrechos con velocidades de gas relativamente bajas, similares a las consideradas en el presente estudio. De acuerdo con los perfiles experimentales obtenidos (ver sección 3. Resultados), la correlación de Mori y Wen es capaz de predecir razonablemente bien el perfil de db equivalente en las zonas de lecho con sección constante. Esto no ocurre en la zona de transición, donde el área de paso y la velocidad de gas varían en función del ángulo de cambio de sección y el caudal de gas introducido a través del distribuidor secundario. En esta zona del lecho, el tamaño promedio de burbuja se ha calculado a partir de la contribución de las burbujas incipientes formadas desde el distribuidor secundario y de la contracción de las burbujas de gas provenientes de la zona inferior del lecho por aumento de la sección y disminución del exceso de gas sobre el de mínima fluidización. Asimismo, en caso de geometrías de reactor con cambio brusco de sección (ángulos α bajos), la sección considerada en el cómputo del balance de materia al gas en la zona de transición no es la real del lecho sino la efectiva (Se). Dicha Se implica la región fluidizada por el gas, teniendo en cuenta la generación de zonas defluidizadas o “muertas” en el lecho sobre el cambio de sección. El ángulo de talud, β, para las regiones defluidizadas varía en función del tipo de partícula y la velocidad de gas en el lecho, según queda descrito en el estudio de Julián y cols. [60] . De acuerdo con las curvas de defluidización propuestas en dicho estudio y considerando que el caudal de gas que circula en las burbujas es el correspondiente (2)
Capítulo III Procedimiento experimental 11 al exceso de gas sobre el de mínima fluidización, las Figuras 5.a y 5.b representan el balance de materia a una región con cambio de sección y una única entrada inferior de gas. Figura 5. a) Esquema ilustrativo de flujos de gas en la región de cambio de sección, b) Balance de materia para la fase gas en el ensanchamiento En la Figura 5.b se determina la ecuación para estimar la reducción del diámetro de burbuja equivalente debida al ensanchamiento (db,1e) considerando únicamente una corriente de gas alimentado desde la zona inferior del lecho. El valor de db,1e depende del diámetro de burbuja máximo en la zona inmediatamente anterior al comienzo del cambio de sección (db,0), de la velocidad relativa del gas en la sección inferior del lecho (ur,0), de la posición axial en el ensanchamiento (z) y del ángulo de defluidización β, que a su vez depende de la velocidad del gas y el tipo de partícula (ver Sección 3.1.3). En la zona de transición, el diámetro de burbuja equivalente promedio puede ser descrito como la media ponderada entre el db,orif de las burbujas incipientes que provienen de los orificios del distribuidor secundario (y cuyo crecimiento viene dado por la correlación de Mori y Wen) y el db,1e. Se dará un mayor peso a las burbujas más grandes en cada posición axial del lecho, tal y como se ha descrito en la Ecuación 2. Por tanto, el modelo matemático que predice el perfil axial del tamaño de burbuja en el lecho consta de las ecuaciones descritas en la Figura 6. Figura 6. Modelo matemático para predecir db,RLFDZ-CS en función de la posición axial en el lecho S0 Qgas Qmf,0 Qb,0 β Qb,1e Qmf,1e Se (z) z z0
Capítulo III Procedimiento experimental 12 En el Anexo E: “Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS” se explica en detalle el modelo matemático utilizado para predecir los perfiles de burbujeo a lo largo del lecho en un RLFDZ-CS. Asimismo, se detalla el análisis llevado a cabo por Julián y cols. [60] para determinar el ángulo de defluidización sobre cambio de sección brusco en función de la velocidad del gas inyectado. III.4 Simulación fluidodinámica con software CFD La hidrodinámica del RLFDZ-CS ha sido estudiada con la ayuda del simulador Ansys CFX a fin de validar los resultados experimentales y el modelado matemático propuesto. Para ello, se ha definido la geometría del reactor pseudo-bidimensional, se ha mallado consecuentemente y se le han impuesto condiciones de contorno tanto en las paredes, como en las entradas y salida de gases. Se ha definido un sólido particulado con las propiedades de las partículas fosforescentes tipo A y se ha establecido un diámetro de partícula promedio, dp = 200 µm para llevar a cabo los cálculos de fluidización. En caso de fase gas, la condición de contorno en la pared es free slip, lo cual supone un esfuerzo tangencial nulo en la pared (el fluido no se ve frenado al contacto con la pared debido a fenómenos de fricción) con un campo de velocidades normales a la pared igual a cero y un campo de velocidades paralelo calculado durante la simulación. Para el sólido se utiliza la condición de tipo no slip. Esto implica que el sólido fluidizado que se encuentra inmediatamente al lado de la pared asume la velocidad de ésta que es cero, por defecto. La entrada de gas por la zona inferior es de tipo inlet - mass flow rate ya que con esta opción se erige una pared artificial de manera que se impide que el sólido escape por la parte de abajo del reactor como producto de la gravedad. A la salida de gases por el freeboard se le impone una condición de tipo opening para evitar problemas numéricos. Con esta condición se evita que el programa construya una pared artificial en la parte superior del reactor que impida un posible flujo de entrada. Además, se han implementado entradas puntuales de gas en puntos intermedios del lecho para simular las condiciones de operación experimentales. El intercambio de momento (fuerza de arrastre) entre las fases gas y sólido particulado se ha simulado mediante la correlación de Gidaspow [61]. La sustentación hidráulica del lecho en contacto con el gas (buoyancy) es tenida en cuenta estableciendo la diferencia de densidades entre ambas fases. Se establece un criterio de convergencia (error residual y número máximo de bucles de cálculo) y, una vez descrito el modelo multifásico, se lleva a cabo la resolución de las ecuaciones de continuidad de Navier-Stokes por elementos finitos mediante el método numérico de Euler de primer orden invertido (‘First order Backward Euler’). La simulación genera ficheros de resultados parciales a distintos tiempos de fluidización. Cada nodo de la malla contiene información puntual sobre distintas variables físicas del sistema como la presión, temperatura, velocidad del gas o del sólido y fracción volumétrica de las fases lecho y gas. Estos dos últimos parámetros son los que permiten llevar a cabo un análisis de la formación y crecimiento de burbujas de gas en el lecho. Por convenio, varios autores [10,62] fijan una porosidad de lecho máxima, εlecho = 0.85, por encima de la cual éste se considera en fase gas. Por tanto, todas las regiones del lecho con εlecho > 0.85 serán tratadas
Capítulo III Procedimiento experimental 13 como burbujas de manera que se pueda llevar a cabo el análisis estadístico del perfil axial de tamaño de burbujas y la comparativa con las predicciones del modelo matemático y los resultados experimentales. Del mismo modo, comparando dos tiempos de fluidización muy próximos entre sí, es posible llevar a cabo el análisis estadístico de la velocidad de burbuja en función de su tamaño. El post-procesado de los fotogramas de simulación para determinar el perfil de velocidades de burbuja se lleva a cabo, igualmente, con la rutina de Matlab (k-nearest neighbour method) comentada en la Sección 2.2 de la Memoria. El modo de operación para llevar a cabo la simulación fluidodinámica queda descrito en el Anexo F: “Simulación fluidodinámica en Ansys CFX”.
Capítulo III Procedimiento experimental 14
Capítulo IV Resultados y discusión 15 CAPÍTULO IV RESULTADOS Y DISCUSIÓN En el presente capítulo se van a detallar los resultados obtenidos tanto en el análisis experimental de los vídeos de burbujeo como en las simulaciones fluidodinámicas llevadas a cabo en Ansys CFX. Por último, ambos resultados serán comparados con las predicciones del modelo matemático propuesto. Las variables de operación cuyo efecto sobre la hidrodinámica del RLFDZ-CS va a ser estudiado son: geometría del reactor (ángulo de cambio de sección), tipo de partícula fluidizada y velocidad del gas en ambas zonas del lecho. IV.1 Perfil axial de tamaños de burbuja En esta sección se realizará una comparativa de experimentos de burbujeo llevados a cabo en diferentes condiciones de operación para determinar el efecto del ángulo de cambio de sección, tipo de partícula y velocidad de gas en la variación del diámetro de burbuja equivalente con la posición vertical en el lecho. Se propondrá un modelo matemático para predecir los resultados experimentales y con éstos se validarán las simulaciones fluidodinámicas. IV.1.1 Influencia del tipo de partícula Se ha llevado a cabo un estudio experimental para determinar el efecto del tipo de partícula en el régimen de burbujeo alcanzado al operar a una misma velocidad relativa de gas, ur = ugas/umf. La Figura 7 muestra la influencia de distintos tipos de partícula (esferas de vidrio, partículas fosforescentes y polvo de γ-alúmina) en el tamaño promedio de las burbujas en el lecho. Se observa que para una determinada velocidad relativa con partículas más grandes y, por tanto, con una mayor velocidad de mínima fluidización se obtienen burbujas de mayor tamaño en el lecho. Como se ha comentado en la Sección 1, la formación de burbujas de gas obedece al exceso de gas alimentado sobre el de mínima fluidización. Para una misma velocidad relativa (ur = 1.5 en este caso), el exceso de gas es mayor en el caso de partículas con una mayor umf. Figura 7. Influencia del tipo de partícula en el perfil axial del tamaño de burbuja para una misma velocidad relativa, ur = 1.5 en un RLFDZ-CS con cambio de sección α = 0º. zdis = zcs = 8cm 0 0,5 1 1,5 0 5 10 15 Diámetro de burbuja, db (cm) Posición vertical, z (cm) Esferas de vidrio (0.5 mm) Partículas fosforescentes (0.2 mm) Gamma-Alúmina (0.15 mm) ur,abajo = ur,arriba = 1.5 α = 0º (0.14 mm)
Capítulo IV Resultados y discusión 22 IV.2.1 Velocidad de burbuja en función del tamaño de burbuja La Figura 15 representa el resultado del post-procesado de imágenes de burbujeo mediante el método del vecino más próximo en un RLFDZ pseudo-bidimensional con cambio de sección brusco, α = 0º, cargado con partículas fosforescentes y con una velocidad relativa de gas ur = 2.8 en ambas secciones del lecho. Como se puede comprobar, la velocidad de burbuja promedio muestra una tendencia aproximadamente lineal respecto al tamaño de burbuja. Además, los valores experimentales promedio en ub se corresponden satisfactoriamente con la estimación empírica de la ecuación de Davidson y Harrison. Este resultado implica que la velocidad de burbuja depende esencialmente del tamaño de la misma y, por tanto, la influencia de la singular geometría del RLFDZ-CS sobre la función ub (db) puede considerarse despreciable. Figura 15. Relación lineal entre la velocidad de burbuja y la raíz cuadrada de su diámetro equivalente. Condiciones experimentales: RLFDZ-CS (α = 0º), ur,abajo = ur,arriba = 2.8, partículas fosforescentes, zdis = zcs = 8 cm. IV.2.2 Perfil axial de velocidades de burbuja Una vez analizado el gráfico ub(db), se ha determinado el perfil axial de velocidades de burbuja promedio en las mismas condiciones de operación. Los resultados mostrados en la Figura 16 sugieren que, efectivamente, la velocidad de las burbujas está íntimamente relacionada con su tamaño puesto que la curva de tendencia experimental coincide con la tendencia encontrada en los perfiles de diámetro de burbuja equivalente descritos en las Figuras 9, 10, 13 y 14 de la presente Memoria. La reducción del tamaño de burbuja experimental en la zona de transición repercute en una menor velocidad de burbuja promedio en esa región. El perfil ub(z) experimental se compara con el modelo empírico resultante de aplicar la correlación de Davidson y Harrison (Ec. 3), introduciendo el diámetro de burbuja a partir de la correlación de Mori y Wen (Figura 6 - Ec. 1) en función de la posición vertical y la anchura del 10 20 30 40 50 0,5 0,8 1,1 1,4 1,7 Velocidad de burbuja, ub (cm/s) Raíz cuadrada del diámetro de burbuja equivalente, db0.5 (cm0.5) Corr. Davidson & Harrison (ur=2.8) ub,exp (ur=2.8) Davidson y Harrison (ur = 2.8) ub,exp (ur = 2.8) α = 0º
Capítulo IV Resultados y discusión 23 lecho. El modelo matemático realiza una buena predicción del perfil ub(z) experimental únicamente en la región inferior del lecho. Al considerar el modelo MW + J, el ajuste de los datos experimentales de velocidad de burbuja es mucho mejor. Por lo tanto, el perfil experimental ub(z) obtenido valida el modelo empírico DH + MW + J para un RLFDZ-CS. Figura 16. Perfil axial de velocidad de burbuja promedio. Comparativa entre resultados experimentales y dos modelos empíricos para predecir ub(z): modelo DH+MW (correlaciones clásicas para columnas de burbujeo) y DH+MW+J (modelo mejorado para tener en cuenta el cambio de sección y la alimentación adicional en un RLFDZ-CS). Mismas condiciones experimentales que en la Figura 14. IV.2.3 Comparativa entre experimentos de burbujeo y simulaciones fluidodinámicas En la presente sección se va a realizar una comparativa entre los datos de velocidad de burbuja obtenidos experimentalmente y los extraídos de las simulaciones fluidodinámicas llevadas a cabo. La Figura 17 muestra la variación de la velocidad de las burbujas de gas en función de su tamaño para simulación y experimento fluidodinámico con una velocidad relativa ur = 2.8 a lo largo de todo el lecho. Los ensayos se han realizado, igualmente, en un RLFDZ-CS (α = 0º) cargado con partículas fosforescentes. Como se muestra en la Figura 17, el perfil axial de velocidades de burbuja obtenido a partir de la simulación fluidodinámica se ajusta satisfactoriamente al obtenido a partir de la experimentación, al igual que ocurre con el perfil axial de tamaños de burbuja. No obstante, se observa una ligera subestimación de la ub,sim en la zona inferior del lecho y una pequeña sobreestimación en la zona superior. En cualquier caso, los valores de ub,sim y ub,exp para cada posición vertical en el reactor son muy próximos entre sí, lo que da idea de la capacidad del simulador para predecir el comportamiento hidrodinámico del lecho. Esta tendencia se repite en el rango de velocidades de gas analizado, ur = [1.5 – 3.0]. 10 20 30 40 50 0 5 10 15 20 Velocidad de burbuja, ub (cm/s) Posición vertical, z (cm) ub,exp (ur=2.8) Corr. D&H + W&M (ur=2.8) DH+MW+IJ ub,exp (ur = 2.8) DH + MW (ur = 2.8) DH + MW + J (ur = 2.8) α = 0º
Capítulo IV Resultados y discusión 24 Figura 17. Perfiles de velocidad de burbuja promedio experimental, ub,exp, y simulado, ub,sim. Mismas condiciones experimentales que en la Figura 14. IV.2.4 Variación de ub con ugas Por último, se va a estudiar la influencia de la velocidad de gas de fluidización en la velocidad de burbuja promedio. En principio, cuanto mayor es el exceso de gas sobre el de mínima fluidización (ugas-umf) mayor es el caudal de gas en las burbujas y, por tanto, mayor es su tamaño y su velocidad. Sin embargo, es preciso analizar si todo el caudal de gas en exceso pasa a formar parte de las burbujas o si, por el contrario, parte de ese exceso se invierte en aumentar la porosidad de la fase densa del lecho. La Figura 18 muestra el perfil axial de velocidades de burbuja experimentales para tres condiciones de fluidización diferentes sobre un RLFDZ-CS (α = 0º) cargado con partículas fosforescentes tipo A. En ella se observa que la velocidad de burbuja no crece de manera totalmente proporcional con la velocidad del gas inyectado: la diferencia entre los valores promedio de ub,(ur = 2.1) y ub,(ur = 1.5) es mayor que la que existe entre ub,(ur = 2.8) y ub,(ur = 2.1). Este resultado puede deberse a que el crecimiento de las burbujas (y, por tanto, su incremento de velocidad) está limitado por las dimensiones del lecho o por la formación de nuevas burbujas de pequeño tamaño. Cualquiera de estos dos motivos explicaría las pequeñas discrepancias que muestra el modelo matemático MW+J en la estimación del perfil experimental de db (y, por tanto, de ub) para velocidades de fluidización muy alejadas entre sí. El análisis de las limitaciones del modelo en condiciones de fluidización incipiente (ur,PF ≤ 1.5) o en régimen de ‘slugging’ (ur,PF ≥ 3.0) se recoge en el Anexo G: “Análisis hidrodinámico. Resultados adicionales”. 10 20 30 40 50 0 5 10 15 20 Velocidad de burbuja, ub (cm/s) Posición vertical, z (cm) ub,exp(ur=2.8) ub,sim(ur=2.8) ub,exp (ur = 2.8) ub,sim (ur = 2.8)
Capítulo IV Resultados y discusión 25 Figura 18. Perfiles axiales de velocidad de burbuja promedio experimental, ub,exp. Mismas condiciones experimentales que en la Figura 14. 10 20 30 40 50 0 5 10 15 20 Velocidad de burbuja, ub (cm/s) Posición vertical, z (cm) ub,exp (ur=2.8) ub,exp (ur=2.1) ub,exp (ur=1.5) α = 0º ub,exp (ur = 2.8) ub,exp (ur = 2.1) ub,exp (ur = 1.5)
Capítulo IV Resultados y discusión 26
Capítulo V Conclusiones y Trabajo futuro 27 CAPÍTULO V CONCLUSIONES Y PROPUESTAS DE FUTURO V.1 Conclusiones La conclusión general del presente estudio es que ha sido posible complementar las ventajas de un sistema experimental y un simulador fluidodinámico para estudiar el comportamiento fluidodinámico de la fase gas en un RLFDZ-CS. Los resultados obtenidos por ambas vías han sido validados mediante correlaciones clásicas mejoradas (a partir de parámetros físicos del RLFDZ-CS) para predecir el comportamiento hidrodinámico en este tipo de reactor de lecho fluidizado no convencional. En particular, las conclusiones extraídas de cada una de las partes del estudio se recogen a continuación: a) El tamaño de las burbujas de gas en el lecho ha podido ser determinado experimentalmente en un RLFDZ-CS con técnicas no invasivas mediante la grabación de distintos regímenes de burbujeo en reactores pseudo-bidimensionales con iluminación trasera. La detección de burbujas en el post-procesado de las imágenes se ha llevado a cabo por diferencia de iluminación entre la fase densa (lecho particulado) y la fase gas (libre de sólido). b) Los perfiles axiales de diámetro de burbuja equivalente muestran una brusca reducción del tamaño de burbuja promedio experimental en la zona de transición en todos los casos analizados. Este efecto ha sido explicado por el ensanchamiento del lecho y por la introducción de pequeñas burbujas incipientes desde el distribuidor secundario ubicado al comienzo del cambio de sección. c) El elevado tamaño de burbuja promedio que tiene lugar a altas velocidades de gas en la zona estrecha del lecho puede dar lugar a la formación de slugs, produciendo un cortocircuito en la recirculación del sólido entre zonas de lecho que afecte negativamente al funcionamiento del RLFDZ-CS. El estudio del perfil de tamaños de burbuja es esencial para definir una ventana de operación óptima. d) La influencia del tipo de partícula en la formación y el crecimiento de burbujas de gas es despreciable respecto al efecto de la velocidad de gas en exceso (ugas-umf) para partículas correspondientes al mismo grupo en la clasificación de Geldart. e) El comportamiento fluidodinámico de un RLFDZ-CS pseudo-bidimensional ha sido simulado satisfactoriamente con el software Ansys CFX. Las simulaciones realizadas muestran, igualmente, una reducción del tamaño de burbuja en la zona de transición y un crecimiento exponencial en las regiones de sección constante. Este comportamiento valida las mediciones experimentales.
Capítulo V Conclusiones y Trabajo futuro 28 f) Las correlaciones empíricas propuestas en la literatura son capaces de predecir el comportamiento hidrodinámico del lecho en regiones alejadas de la zona de transición. El tamaño de burbuja en esta región característica ha sido modelado a partir de datos conocidos del sistema (geometría, caudal de gas introducido, altura del distribuidor) y correlaciones empíricas para la determinación del ángulo de defluidización experimental. g) La determinación del desplazamiento del centro de gravedad (centroide) de las burbujas entre fotogramas consecutivos ha permitido llevar a cabo el estudio experimental de la velocidad promedio de burbuja en función de su tamaño. h) Los perfiles de velocidad ascensional de burbujas obtenidos experimentalmente son similares a los obtenidos en las distintas simulaciones y, además, reproducen en buena medida las predicciones de las correlaciones clásicas. V.2 Propuestas de futuro En paralelo con el presente trabajo, se está estudiando la mezcla axial de sólidos en un RLFDZ-CS mediante trazadores ópticos fosforescentes. Al mismo tiempo se está trabajando en la obtención de perfiles de circulación de sólidos en el lecho gracias a técnicas de mapeo de partículas a partir de grabaciones en alta definición y ultra-alta velocidad de adquisición (Particle Image Velocimetry, PIV). El objetivo, a corto plazo, es relacionar los resultados de burbujeo obtenidos en este trabajo con los perfiles de circulación y mezcla axial de sólidos para aumentar el conocimiento acerca del comportamiento fluidodinámico de un RLFDZ-CS, para identificar problemas de funcionamiento y para establecer unas condiciones de trabajo óptimas. El siguiente paso consistirá en evaluar la influencia del cambio de escala en la fluidodinámica del RLFDZ-CS pseudo-2D. Para ello se realizarán experimentos de burbujeo duplicando las dimensiones del reactor y variando la posición relativa del distribuidor de gas secundario. Si las simulaciones y los modelos matemáticos (correlaciones empíricas) son capaces de predecir el comportamiento del lecho tras el escalado, se pasará a simular un régimen de reacción catalítica. Se establecerán las cinéticas de reacción y de desactivación del catalizador y se analizará el comportamiento del RLFDZ-CS simulado con respecto a su homólogo experimental.
Nomenclatura 29 NOMENCLATURA α ángulo de cambio de sección en un RLFDZ-CS, [º] β ángulo de defluidización en un RLFDZ-CS, [º] βap ángulo de defluidización aparente en un RLFDZ-CS, [º] ΔP pérdida de carga en el lecho, [mm c.a.] ΔPmax,teor pérdida de carga máxima teórica en el lecho, [mm c.a.] εlecho porosidad del lecho, [-] εlecho,lim porosidad del lecho umbral para la consideración de burbujas de gas, [-] ρlecho densidad del lecho, [g/cm3] ρs densidad del sólido, [g/cm3] νlecho viscosidad aparente del lecho, [g/cm3] Ai área de la burbuja i en una imagen digital, [pixels] CFD fluidodinámica computacional (‘Computational Fluid Dynamics’) CR coeficiente de restitución (modelo de choques interparticulares), [-] db diámetro de burbuja, [cm] db,eq diámetro de burbuja equivalente, [cm] db,max diámetro de burbuja máximo en la zona inferior del lecho, [cm] db,orif diámetro de burbuja incipiente en el orificio distribuidor, [cm] db,0 diámetro de burbuja en la sección estrecha del lecho, [cm] db,1e diámetro de burbuja en el ensanchamiento (la sección fluidizada es S1e), [cm] dorif diámetro del orificio distribuidor, [cm] dp diámetro de partícula, [µm] dp,prom diámetro de partícula promedio, [µm] dp,i diámetro de partícula promedio para una fracción de sólido i, [µm] D diámetro del lecho en la zona inferior, [cm] Darriba diámetro del lecho en la zona superior, [cm] Dreactor diámetro de un lecho de sección constante, [cm] DH correlación de Davidson-Harrison para predecir ub(db)
Nomenclatura 30 DH+MW+J correlaciones de Davidson-Harrison + Mori-Wen + Julián para ub,RLFDZ-CS(z) DIA análisis digital de imágenes (‘Digital Image Analysis’) hfotograma altura del fotograma analizado, [pixels] Iu intensidad de color umbral en el rango 0-255 (escala de grises) K constante de proporcionalidad en la correlación de Davidson-Harrison, [-] KTGF teoría cinética de flujo granular (‘Kinetic theory of granular flow’) MW correlación de Mori-Wen para determinar db(z) MW+J correlación de Mori-Wen + “modelo de Julián” para predecir db,RLFDZ-CS(z) PIV análisis velocimétrico de partículas en un lecho (‘Particle Image Velocimetry’) Qb,0 caudal de gas en las burbujas de la zona inferior del lecho, [cm3/s] Qb,1 caudal de gas en las burbujas por encima del ensanchamiento, [cm3/s] Qb,1e caudal de gas en las burbujas de la zona inferior en el ensanchamiento, [cm3/s] Qb,2º,1e caudal de gas en las burbujas de la zona superior en el ensanchamiento,[cm3/s] Qgas caudal de gas alimentado al lecho por la zona inferior, [cm3/s] Qgas,2º caudal de gas alimentado al lecho por el distribuidor secundario, [cm3/s] Qmf,0 caudal de mínima fluidización en la zona inferior del lecho, [cm3/s] Qmf,1e caudal de mínima fluidización en la zona del lecho con sección S1e, [cm3/s] Qmf,1 caudal de mínima fluidización en la zona superior del lecho, [cm3/s] RLFDZ reactor de lecho fluidizado de dos zonas RLFC reactor de lecho fluidizado circulante RLFCI reactor de lecho fluidizado con circulación interna RLFDZ-CS reactor de lecho fluidizado de dos zonas con cambio de sección rr factor de resolución de imagen, [cm/pixels] S sección de paso de gas, [cm2] Se sección de paso equivalente (limitada por el ángulo de defluidización), [cm2] S0 sección inferior del lecho, [cm2] S1 sección superior del lecho (por encima del ensanchamiento), [cm2] S1e sección del lecho correspondiente a una altura “1” del ensanchamiento, [cm2]
Nomenclatura 31 thr valor umbral de intensidad en una imagen en escala de grises (rango 0-1), [-] ub velocidad de burbuja, [cm/s] ub,exp velocidad de burbuja obtenida experimentalmente, [cm/s] ub,sim velocidad de burbuja obtenida a partir de una simulación, [cm/s] umb velocidad de mínimo burbujeo, [cm3/cm2·s] umf,i velocidad de mínima fluidización para un lecho de partículas i, [cm3/cm2·s] ur velocidad reducida a lo largo del lecho, [-] ur,0 velocidad reducida en un punto “0” de la zona inferior del lecho, [-] ur,abajo velocidad reducida en la zona inferior del lecho, [-] ur,arriba velocidad reducida en la zona superior al ensanchamiento del lecho, [-] ur,EV velocidad reducida para un lecho de esferas de vidrio, [-] ur,GA velocidad reducida para un lecho de partículas de γ-Al2O3, [-] ur,PF velocidad reducida para un lecho de partículas fosforescentes A, [-] wfotograma anchura del fotograma analizado, [pixels] Wlecho peso del lecho, [g] z coordenada de posición vertical en el lecho, [cm] z0 posición vertical en el punto “0” de la zona inferior del lecho, [cm] zdis posición del distribuidor secundario respecto a la base del RLFDZ-CS, [cm] zcs altura del lecho a la cual comienza el cambio de sección, [cm]
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41 ANEXOS
42
Anexo A Reactores de Lecho Fluidizado 43 ANEXO A REACTORES DE LECHO FLUIDIZADO A.1 Reactores de lecho fluidizado. Generalidades La fluidización es la consecución de propiedades similares a las de un fluido para un lecho de partículas sólidas de pequeño tamaño, por efecto del contacto con un gas o líquido en flujo vertical ascendente. En un “lecho fluidizado” el comportamiento del lecho de partículas reúne las siguientes características: a) Horizontalidad en la superficie del lecho, aún inclinado el recipiente. b) Existencia de flujo de sólido al practicar un orificio en la pared del recipiente. c) Cumplimiento del principio de vasos comunicantes. La fluidización de un sólido no siempre es posible y depende tanto de las características de las partículas sólidas como de las propiedades del gas de contacto. Las condiciones requeridas en las partículas para poder ser utilizadas en reactores de lecho fluidizado [73] se muestran en la Tabla A.1. Tabla A. 1 Propiedades deseables en las partículas para una buena fluidización Propiedades Rango deseado Comentario Diámetro de partícula 50 μm – 1,6 mm Los finos pueden dar lugar a cohesión, disminuyendo las propiedades de fluidización. Distribución de tamaños Ni muy amplio ni estrecho Estrecho: malas propiedades de fluidización. Amplio segregación de partículas. Forma Redondeada: longitud/espesor ≤ 3 Las formas de disco o aguja inhiben la fluidización. Rugosidad Suave Una cierta rugosidad es tolerable. Resistencia a la atrición Tan fuerte como sea posible Las partículas deben poseer resistencia a la atrición porque pasan muchas horas en el lecho Dureza Evitar elasticidad y excesiva dureza Las compresibles dan lugar a fuerzas interparticulares. Las duras pueden causar desgaste de los componentes del equipo Los intervalos pueden ser puntualmente rebasados de modo que, por ejemplo, el polvo (partículas finas) es fluidizable mediante agitación o vibración suave [74] pero no fluidizable sin ayuda mecánica debido a la magnitud de las fuerzas de cohesión interparticulares.
Anexo A Reactores de Lecho Fluidizado 44 Existen, principalmente, tres clasificaciones de reactores de lecho fluidizado: en función del tipo de contacto fluido-sólido, del modo de operación y del régimen de flujo gas-sólido [75]. Configuración según el tipo de contacto: Gas-Sólido Líquido-Sólido Gas-Líquido-Sólido Configuración según el modo de operación: Reactores de lecho fluidizado convencionales (RLF). Las partículas fluidizan y se encuentran permanentemente en el reactor. Configuración según el régimen de flujo Gas-Sólido (en orden creciente de la velocidad del gas): Lecho fluidizado a velocidad de mínima fluidización Lecho fluidizado burbujeante Lecho fluidizado turbulento Lecho fluidizado con fluidización rápida Lecho fluidizado con transporte neumático Reactores de lecho fluidizado circulante (RLFC). Las partículas fluidizadas se extraen del reactor para, posteriormente, ser recirculadas a su interior. Configuración según el régimen de flujo Gas-Sólido (en orden creciente de la velocidad del gas): Fluidización rápida Transporte neumático Transporte de partículas densas Entre las ventajas de los RLF destacan [75-80]: Baja pérdida de carga respecto a las operaciones en lecho fijo. Excelente capacidad de transferencia de calor (y, por tanto, gran homogeneidad térmica a lo largo del lecho). Contacto fluido-sólido muy eficiente. Posibilidad de empleo de un amplio rango de partículas y variedad de materiales. Un RLFC cuenta con ventajas adicionales además de las señaladas para los RLF (79): Posibilidad de trabajar a altas velocidades de circulación en el lecho. Posibilidad de realizar dos reacciones diferentes al mismo tiempo. Distribución uniforme de tiempos para fase sólida y fase gas.
Anexo A Reactores de Lecho Fluidizado 45 A.2 Aplicación y desarrollo de los reactores de lecho fluidizado Aunque los procesos de contacto gas-sólido son utilizados desde tiempos remotos, es en 1637 cuando se registra por vez primera la aplicación tecnológica de la fluidización en el libro Applying the principles learned from the nature, donde se describe la separación de las arenas del grano a través de un proceso de vibración-aventamiento [80]. La primera aplicación de un reactor de lecho fluidizado tuvo lugar ya en el siglo XX en Alemania, donde se utilizó para producir combustible a partir de la gasificación de carbón [81]. A partir de entonces, la tecnología de los RLF convencionales ha sufrido una gran expansión y se han desarrollado nuevos modelos en función de la velocidad de flujo requerida, el tamaño de partícula y el tipo de fluido utilizado [73]. Una recopilación de los modelos de reactor de lecho fluidizado desarrollados [73] se muestra en la Tabla A.2. Tabla A. 2 Modelos de reactor de lecho fluidizado Modelo de reactor Medio de fluidización Tamaño tipo de partícula Velocidad de fluidización Burbujeante Gas Medio-grande Baja Flujo turbulento Gas Pequeño-medio Media Riser circulante Gas Pequeño Alta Lecho líquido-sólido Líquido Medio-grande Baja Lecho líq.-gas-sól. Gas y Líquido Medio-grande Baja Lecho líq.- sól. Circulante Líquido Pequeño-medio Alta L. gas - líqsól. Circulante Gas y Líquido Pequeño-medio Alta Lecho de flujo inverso Líquido Pequeño-medio Baja Múltiples tecnologías y aplicaciones industriales se han visto favorecidas por el desarrollo de reactores de lecho fluidizado de modo que, en función del sistema gas-sólido utilizado, se pueden llevar a cabo procesos físicos (segregación de sólidos) o químicos (reacciones gassólido, reacciones catalíticas y reacciones en fase gas). Entre los procesos químicos consolidados a nivel industrial destacan el craqueo catalítico (FCC), llevado a cabo en un reactor tipo Riser (RLFC), la combustión y la gasificación [82]. Respecto a los procesos físicos, el más habitual es el secado de partículas en la industria alimentaria. La adaptación a diferentes procesos constituye un factor clave en la implantación y el desarrollo de reactores de lecho fluidizado. Por este motivo se requiere optimizar el diseño de los reactores, así como realizar un estudio pormenorizado de las variables de operación del sistema, a fin de adaptar el modo de contacto sólido-fluido a los requerimientos del proceso y optimizar así la selectividad al producto de interés en cada caso.
Anexo A Reactores de Lecho Fluidizado 46 En esta línea, y a lo largo de más de una década, el Grupo de Catálisis, Separaciones Moleculares e Ingeniería de Reactores (CREG) de la Universidad de Zaragoza investiga alternativas a los procesos ya existentes para operar en continuo, tanto para sistemas de oxidación catalítica con separación de etapas oxidación-reducción, como para sistemas en los que se produce desactivación del catalizador por formación de coque. La idea inicial fue utilizar un reactor de lecho fluidizado para procesos en los que el catalizador pasase por diferentes zonas (oxidación, reducción), logrando la separación de atmósferas en el mismo lecho mediante la alimentación localizada de reactivos en diferentes puntos del mismo. El objetivo es aunar las ventajas de los sistemas de RLF (isotermicidad del lecho e intensa mezcla de sólidos) pero empleando un único reactor que pueda funcionar en continuo, permitiendo el trasvase de catalizador entre ambas zonas [11]. A.3 Reactores de lecho fluidizado de dos zonas La configuración del RLF en la que el agente oxidante se introduce por la zona inferior del lecho y el agente reactivo se introduce en un punto intermedio del lecho fue utilizada por primera vez en una patente de Monsanto para la producción de etilbenceno a partir de la dimerización oxidativa de tolueno [83]. Sin embargo, en dicho estudio no se indica que exista algún tipo de transporte de oxígeno en la red cristalina del catalizador. En 1979, Hupp y Swift [84] describieron un reactor de lecho fluidizado con una zona oxidante y una reductora, con circulación de sólido entre ambas zonas y alimentación de oxígeno e hidrocarburo en diferentes puntos del lecho, aunque no llegaron a utilizar dicho sistema en sus experimentos. En el mismo año, la solicitud de patente presentada por Callahan [85] describe una sola cámara donde ocurre la reacción y la regeneración, de forma que el catalizador se mueve de una zona a otra, pero los gases de la zona de reacción no se mezclan con los de la zona de oxidación. Ya en 2001, [86] Wheelock plantea también un lecho fluidizado de dos zonas, en el que ambas zonas son del mismo tamaño, donde se pueden alimentar distintos gases en cada una de ellas, siendo la utilidad de estas alimentaciones separadas la optimización de la atmósfera de reacción. En la solicitud de patente presentada por Ros en 2007 [87] se describe un reactor de dos zonas de distinta sección, aplicado a reacciones gas-sólido catalíticas, donde el propósito de estas dos zonas es cambiar el tiempo de residencia entre ambas, trabajando en la segunda sección en un lecho tipo riser. Con esta misma filosofía, el grupo CREG ha investigado y desarrollado dos sistemas basados en la creación de diferentes atmósferas en el mismo lecho de catalizador que permitan la operación en continuo: el reactor de lecho fluidizado de dos zonas (RLFDZ) y el reactor de lecho fluidizado de circulación interna (RLFCI) [11]. A partir de estos sistemas de reacción, las líneas de investigación del grupo se han centrado en el estudio de reacciones catalíticas heterogéneas [12,13,15,16,23-25] y separación de hidrógeno a partir de mezclas de hidrocarburo ricas en hidrógeno (pirólisis de biomasa y descomposición termo-catalítica de gas natural) [88]. Un esquema de las diversas configuraciones de RLFDZ utilizadas en las investigaciones del CREG se muestra en la Figura A.1. La característica fundamental de un RLFDZ radica en que se dispone de dos zonas de alimentación separadas, una de ellas en la parte inferior del reactor y otra que permite la introducción de los reactivos en un punto intermedio del lecho. Trabajando en las condiciones
Anexo A Reactores de Lecho Fluidizado 47 Oxígeno + inerte Oxígeno + inerte Oxígeno + inerte Oxígeno + inerte Alimentación Alimentación Alimentación Alimentación AB C D Hidrógeno Øint 1,8cm Øint 2,8cm Zona Regeneración Zona Reacción Membrana de Fibra Hueca Zona Regeneración Zona Reacción Zona Regeneración Zona Reacción Zona Regeneración Zona Reacción adecuadas de operación, se puede lograr la creación de dos zonas del reactor con diferentes atmósferas. El campo de aplicación de este nuevo modelo de reactor es muy amplio ya que multitud de reacciones catalíticas heterogéneas, debido a la desactivación del catalizador o a la saturación del adsorbente, se han de llevar a cabo de forma discontinua o semi-continua en reactores de lecho fijo o RLFC. Con estas nuevas configuraciones, la posibilidad de operar de forma continua empleando un único reactor supone una gran ventaja. Figura A. 1 Distintas configuraciones de Reactores de Lecho Fluidizado de Dos Zonas. A) RLFDZ con sección constante. B) RLFDZ con cambio de sección progresivo. C) RLFDZ con cambio brusco de sección. D) RLFDZ con cambio brusco de sección y membrana permeoselectiva a H2. En cuanto al Reactor de Lecho Fluidizado con Circulación Interna (RLFCI), la configuración presenta una lámina vertical en su interior de modo que se generan dos zonas (reacción y regeneración, respectivamente) y la transferencia de sólido entre ambas se produce mediante unas conexiones en la parte superior e inferior de la placa divisoria. El trasvase de catalizador entre las zonas inferior y superior sucede a partir del cambio de velocidad del gas a ambos lados de la lámina que genera un gradiente de presión. El RLFCI ha sido utilizado tanto en deshidrogenación de propano [88] como en deshidrogenación oxidativa de butano [14]. La Figura A.2 muestra un esquema del RLFCI diseñado por el grupo de investigación CREG. En un primer momento, el RLFDZ se utilizó para llevar a cabo una oxidación catalítica selectiva (acoplamiento oxidativo de metano) [25], ya que los modos habituales de operación no lograban controlar el estado de oxidación del catalizador, con las consecuentes pérdidas de selectividad al producto deseado. En esta ocasión, se usaron catalizadores tipo redox actuando como un reservorio de oxígeno para ser transferido en reacciones de oxidación, permitiendo la
Anexo B Líneas de investigación en RLFDZ 54 Figura B.2 Cronología de publicaciones sobre el uso del reactor RLFDZ por parte del CREG [12, 16-17, 23-24, 60, 89, 91-93, 96-106, 113-115] B.2 Resultados relevantes en RLFDZ Los resultados obtenidos para las diversas reacciones llevadas a cabo en RLFDZ muestran que es posible estabilizar la actividad catalítica mediante el sistema de reacción planteado con regeneración del catalizador en continuo. En trabajos recientes sobre deshidrogenación de propano [104], se observó como el RLFDZ es capaz de mantener constante el rendimiento a propileno a lo largo del tiempo (Figura B.3.a), en comparación con la pérdida de actividad mostrada al operar en lechos fluidizados convencionales (Figura B.3.b). En otras reacciones como la aromatización de metano, el uso del RLFDZ supuso una mejora sustancial del rendimiento estacionario a benceno respecto otros sistemas de operación [109], como se muestra en la Figura B.4. Lobera y cols. [15] encontraron un porcentaje óptimo de óxigeno diluido en la corriente de regeneración para contrarrestar la desactivación del catalizador en la deshidrogenación de n-butano a 530 ºC (Figura B.5.a) y estudiaron la variación de la distribución de los productos de reacción en función de la cantidad de agente oxidante en el lecho (Figura B.5.b). Deshidrogenación de n-butano en RLFDZ (V/MgO) Deshidrogenación de propano en RLFDZ (Cr2O3/Al2O3) Influencia del tamaño en la operatividad de un RLFDZ Deshidrogenación de n-butano en RLF interconectado Oxidación selectiva oxyleno anhídrido ftálico (V2O5/TiO2) Deshidrogenación de propano en RLFDZ (Pt-Sn-K/Al2O3) RLFDZ + Membrana Pd para deshidrogenación de alcanos Deshidrogenación de nbutano en RLFDZ (Pt-Sn /MgAl2O4) Aromatización de metano en RLFDZ (zeolitas) Reformado de etanol con vapor de agua en RLFDZ Estudio fluidodinámico en RLFDZ (PIV/DIA) 2003 2004 2005 2008 Producción de anhídrido maleico en RLFDZ: Influencia de escala 2009 2010 2012
Anexo B Líneas de investigación en RLFDZ 55 Figura B.3 Evolución temporal del rendimiento a propileno a partir de la deshidrogenación catalítica de propano en: a) RLFDZ, b) Reactor de lecho fluidizado convencional [95] Figura B.4 Comparación entre el rendimiento a benceno obtenido en un RLFDZ respecto a otros sistemas de reacción a partir de la aromatización de metano [109] Figura B.5 a) Variación del rendimiento a C4 * en función del %O2 regenerativo. b) Variación de la distribución de productos de reacción con el %O2 [15] 0 10 20 30 40 0 50 100 150 200 Rendimiento (%) Tiempo (min) 500ºC 525ºC 550ºC 575ºC 600ºC 0 10 20 30 40 0 15 30 45 60 75 90 Rendimiento (%) Tiempo (min) 500ºC 525ºC 550ºC 575ºC 600ºC a) b) a) b)
Anexo B Líneas de investigación en RLFDZ 56 Asimismo, los estudios fluidodinámicos llevados a cabo recientemente [112] señalan que, en ciertas condiciones de fluidización, la mezcla completa entre partículas catalíticas coquizadas y regeneradas de las dos zonas del RLFDZ puede llevarse a cabo en cuestión de segundos, lo que garantiza una actividad catalítica constante en el lecho. El grado de mezcla entre partículas se denomina, en dicho estudio, “Índice de Mezcla” y su evolución temporal (en un régimen de fluidización) varía en función del flujo de gas introducido al lecho, o velocidad reducida (ur), según se muestra en la Figura B.6. Figura B.6 Evolución del grado de mezcla de partículas catalíticas coquizadas y regeneradas para distintos regímenes de fluidización en RLFDZ pseudo-2D con cambio de sección (α = 80º) [112] Por último, se ha demostrado que la integración de membranas de paladio en RLFDZ para reacciones de deshidrogenación de alcanos consigue desplazar el equilibrio de reacción hacia la formación de productos (al retirar H2 del medio) manteniendo constante la actividad catalítica [104]. El esquema del reactor multifuncional, así como el rendimiento a propileno obtenido con y sin membrana de Pd se muestran en las Figuras B.7.a y B.7.b. Figura B.7 a) Esquema del reactor multifuncional (RLFDZ+Membrana), b) Rendimiento a propileno 10 12 14 16 18 20 0 40 80 120 Rendimiento (%) Tiempo (min) RLFDZ RLFDZ+M 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 0 5 10 15 20 25 30 35 40 Indice de Mezcla, IM [-] Tiempo de Mezcla, t [s] Ur = 1.5 Ur = 2.0 Ur = 2.5 Ur = 3.0 a) b)
Anexo C Líneas de investigación en RLFDZ 57 ANEXO C CARACTERIZACIÓN DE LAS PARTÍCULAS FLUIDIZADAS En el estudio hidrodinámico llevado a cabo se han usado cuatro tipos de partículas fluidizables: γ-alúmina (Puralox 150-155), esferas de vidrio y sólidos fosforescentes comerciales, de dos tamaños diferentes, compuestos por aluminato de estroncio dopado con tierras raras (europio y disprosio) que le confieren propiedades fosforescentes, Eu-Dy/SrAl2O4. En este Anexo se van a mostrar las características fluidodinámicas de cada uno de los sólidos utilizados. La elección de los cuatro tipos de sólidos responde a diversos motivos: a) Las partículas de γ-alúmina son de uso común en reactores de lecho fluidizado debido a su gran resistencia a la atrición y a su adecuación como soporte catalítico poroso. Estas partículas constituyen el sólido más utilizado como soporte de catalizador en las investigaciones llevadas a cabo con RLFDZ en los laboratorios del CREG. b) Las esferas de vidrio son las partículas más utilizadas en la realización de estudios de fluidización en frío debido a su bajo coste, a su elevada esfericidad y a su baja rugosidad. Estas dos últimas características favorecen que no se aglomere el lecho y facilitan la fluidización. Constituyen la realidad más próxima a los modelos fluidodinámicos teóricos, que consideran las partículas de sólido como esferas perfectas de tamaño uniforme. c) Las partículas fosforescentes se eligieron porque en trabajos paralelos del grupo [112] se estudia la fluidodinámica de la fase densa en un RLFDZ, siguiendo el movimiento y la mezcla axial de sólidos mediante estos trazadores ópticos. El objetivo es poder relacionar, a medio plazo, el comportamiento fluidodinámico del lecho con sus propiedades hidrodinámicas y para ello es necesario que ambas investigaciones se lleven a cabo utilizando las mismas partículas. En primer lugar, se mostrará la distribución de diámetros de partícula con la que se ha trabajado en cada lecho junto con el diámetro de partícula promedio. Posteriormente, se analizarán las curvas de fluidización para determinar la velocidad de mínima fluidización (umf) propia de cada sólido. Seguidamente, se detallarán las medidas de densidad y porosidad de lecho y, por último, se ubicarán los distintos tipos de partículas en la clasificación de los sólidos de Geldart. C.1 Distribución de tamaños de partícula (dp) Haciendo uso de distintos tamices con luces de malla comprendidas entre 1000 µm y 75 µm se ha llevado a cabo el estudio de la distribución de diámetros de partícula para los cuatro sólidos considerados. Las Figuras C.1.a-C.1.d muestran dicha distribución para partículas fosforescentes de pequeño y gran tamaño (denominadas Eu-Dy/SrAl2O4 “tipo A” y “tipo B”, respectivamente), γ-alúmina y esferas de vidrio, respectivamente.
Anexo C Líneas de investigación en RLFDZ 58 Figura C.1 Distribución de diámetros de partícula para los sólidos: a) Eu-Dy/SrAl2O4 de pequeño tamaño, b) Eu-Dy/SrAl2O4 de gran tamaño, c) γ-Al2O3, d) Esferas de vidrio La tendencia general en todas las distribuciones de tamaño de partícula presentadas en la Figura C.1 es hacia una curva gaussiana, con fracciones de sólido bajas entre las correspondientes a tamaños extremos y altas para los dp centrales del rango. La Tabla C.1 muestra el valor del diámetro de partícula promedio (dp,prom) así como la desviación estándar para cada tipo de sólido. El diámetro de partícula promedio se ha calculado según la ecuación C.1, siendo ωi la fracción de sólidos con un diámetro medio dp,i. Tabla C.1 Media y desviación estándar para las distribuciones de diámetro de partícula de los 4 sólidos 0% 10% 20% 30% 40% 320 250 200 180 150 106 90 Fracción de sólido (w/w) Diámetro de partícula, dp (mm) Eu-Dy / SrAl2O4 (A) 0% 20% 40% 60% 80% 1000 800 630 500 400 180 Fracción de sólido (w/w) Diámetro de partícula, dp (mm) Eu-Dy / SrAl2O4 (B) 0% 20% 40% 60% 80% 250 180 150 106 90 75 Fracción de sólido (w/w) Diámetro de partícula, dp (mm) γ-Al2O3 0% 20% 40% 60% 80% 630 500 400 300 Fracción de sólido (w/w) Diámetro de partícula, dp (mm) Esferas de vidrio dp,prom (µm) Esferas de vidrio 480 ± 60 γ-Alumina 135 ± 30 Partículas fosforescentes A 195 ± 50 Partículas fosforescentes B 680 ± 100 (C.1)
Anexo C Líneas de investigación en RLFDZ 59 C.2 Determinación de umf La velocidad de mínima fluidización es un dato esencial en la elaboración de un análisis fluidodinámico ya que determina el comportamiento del lecho fluidizado. A continuación se presentan las curvas de fluidización de cada una de las partículas utilizadas en este trabajo determinando, en cada caso, umf como la intersección entre la pendiente de pérdida de carga (ΔP) inicial debida al lecho y la pérdida de carga máxima teórica: ΔPmax,teor = Wlecho/S, siendo Wlecho el peso del lecho y S la sección de paso de gas. Todas las medidas han sido realizadas en reactores cilíndricos de cuarzo, de diámetro interno: dcol = 2.8 cm. En la Figura C.2.a se muestra la curva de fluidización para partículas de γ-alúmina, en la C.2.b la obtenida para partículas fosforescentes A (tamaño inferior), y en las C.2.c y C.2.d las curvas para partículas fosforescentes B (tamaño superior) y esferas de vidrio, respectivamente. Figura C.2 Determinación de la velocidad de mínima fluidización para los cuatro sólidos considerados 0 10 20 30 40 50 60 0 20 40 60 80 Pérdida de carga, DP (mm.c.a) Velocidad de gas, ugas (cm3/cm2min) γ-Al2O3 0 25 50 75 100 125 150 0 200 400 600 800 1000 Pérdida de carga, DP (mm.c.a) Velocidad de gas, ugas (cm3/cm2min) Eu-Dy / SrAl2O4 (A) y = 0,0207x R² = 0,9418 0 15 30 45 60 75 0 200 400 600 800 1000 Pérdida de carga, DP (mm.c.a) Velocidad de gas, ugas (cm3/cm2min) Eu-Dy / SrAl2O4 (B) 0 30 60 90 120 150 180 0 300 600 900 1200 Pérdida de carga, DP (mm.c.a) Velocidad de gas, ugas (cm3/cm2min) Esferas de vidrio ΔPmax,teor ΔPmax,teor ΔPmax,teor ΔPmax,teor
Anexo C Líneas de investigación en RLFDZ 60 En el caso de las partículas fosforescentes de gran tamaño ha sido imposible completar la curva de fluidización debido a que el caudal máximo de gas que alcanzan los medidores de flujo de los que se dispone es inferior al necesario para fluidizar dichas partículas en un reactor cilíndrico de 2.8 cm de diámetro interno. Por tanto, la velocidad de mínima fluidización (umf) se ha estimado, en este caso, a partir de la intersección de la recta de ajuste para los puntos medidos y la pérdida de carga máxima teórica. Los valores de umf obtenidos para cada sólido se muestran en la Tabla C.2. Tabla C.2 Velocidad de mínima fluidización para cada tipo de partícula C.3 Densidad y porosidad del lecho Las densidades de los diferentes sólidos (ρs) vienen dadas por sus fabricantes (Tabla C.3). Partiendo de estos datos, es posible estimar la porosidad del lecho empaquetado (εlecho) sin más que determinar la densidad del lecho (ρlecho). Para hallar ρlecho se mide, en una probeta, el volumen ocupado por una determinada cantidad de partículas del sólido. La porosidad del lecho se relaciona con ρs y ρlecho según la ecuación C.2. La Tabla C.3 muestra, además de la densidad de sólido suministrada por el fabricante, los valores de densidad y porosidad del lecho calculados a partir de las medidas experimentales y de la ecuación C.2, respectivamente. Tabla C.3 Densidad de sólido, densidad y porosidad de lecho C.4 Clasificación de los sólidos de Geldart Según Geldart [63], las partículas se pueden clasificar en cuatro grandes grupos (A, B, C y D) según sean sus características fluidodinámicas: diámetro de partícula promedio y densidad del sólido. A partir de los datos mostrados en las Tablas C.1 y C.3 es posible determinar a qué grupo de partículas pertenecen los cuatro sólidos considerados. La Figura C.3 muestra el umf (cmSTP 3/cm2s) Esferas de vidrio 20.5 γ-Alumina 1.2 Partículas fosforescentes A 10.1 Partículas fosforescentes B 48.5 ρs (g/cm3) ρlecho (g/cm3) εempaquet. (-) Esferas de vidrio 2.5 1.5 0.40 γ-Alumina 1.5 0.8 0.47 Partículas fosforescentes A 3.6 1.5 0.58 Partículas fosforescentes B 3.6 1.3 0.64 (C.2) (C.2)
Anexo C Líneas de investigación en RLFDZ 61 diagrama de Geldart con la ubicación aproximada de las partículas analizadas. Se observa como todas ellas pertenecen al grupo B. Esto, según Geldart, implica que las fuerzas interparticulares son despreciables (no se forman aglomerados) y que el fenómeno de burbujeo comienza con la fluidización, es decir, la velocidad de mínimo burbujeo coincide con la de mínima fluidización (umb/umf = 1). La velocidad ascensional de las burbujas es mayor que la velocidad del gas intersticial (a través de la emulsión) y el diámetro de las burbujas aumenta con la posición vertical en el reactor y con el exceso de gas sobre el de mínima fluidización. Para este tipo de partículas, la expansión del lecho es pequeña y uniforme. Figura C.3 Clasificación de los sólidos de Geldart Eu-Dy/SrAl2O4 (dp grande) Eu-Dy/SrAl2O4 (dp pequeño) γ-Al2O3 Esferas de vidrio
Anexo C Líneas de investigación en RLFDZ 62
Anexo D Análisis digital de imágenes 63 ANEXO D ANÁLISIS DIGITAL DE IMÁGENES En este anexo se van a describir los códigos de programación (Matlab®) desarrollados en este proyecto y utilizados para llevar a cabo el procesado de los videos de burbujeo experimental y simulado con el fin de obtener perfiles axiales de velocidad y tamaño de burbuja. Se detallarán las principales consideraciones acerca del tratamiento de imágenes y se mostrarán los gráficos originales de propiedades de burbuja a partir de los cuáles se han obtenido los perfiles promediados de db(z), ub(z) y ub(db) presentados en la Memoria del proyecto. En primer lugar, se presenta el algoritmo de detección y clasificación de burbujas a partir de videos de fluidización experimentales. D.1 Análisis digital de burbujeo en grabaciones experimentales function [Resultados,Mub,Mdb]=burbexp(nombrearchivo) % [Resultados,Mub,Mdb]=burbexp(nombrearchivo) Esta function describe la hidrodinámica de las burbujas en el lecho obteniendo perfiles de velocidad de burbuja en función de su tamaño, además de los perfiles axiales de diámetro y velocidad de burbuja. Resultados es una matriz nx3 que contiene por columnas velocidad de burbuja (ub), diámetro de burbuja (db) y coordenada ‘y’ del centroide de burbuja (z) y tantas filas (n) como objetos se detecten en los pares de imágenes consideradas. Mub almacena los valores promedio de velocidad de burbuja en función de la posición vertical en el lecho y Mdb contiene los valores promedio de diámetro de burbuja equivalente para cada rodaja axial de lecho (dz = 1 cm). % La función analiza una grabación experimental codificada en función de la geometría (ángulo de cambio de sección, a) y del porcentaje de apertura de controlador de flujo másico por los distribuidores de gas inferior (F) y superior (f) que, externamente, se relacionan con las velocidades relativas de gas utilizadas (ur). Ejemplo: ‘a00_F40_f30.avi’. profile on % Para sumarizar el coste computacional de cada orden. % Ruta de acceso a la carpeta donde se almacenarán los resultados: fpat='C:\Users\Ignacio\Desktop\Archivos TFM\Velocidad de burbuja\'; close all, % Cierra todas las figuras que pudieran estar abiertas maxburb=40; % Establece el nº máximo de objetos (burbujas) por imagen numpics=1248; % Nº de fotogramas a analizar en el video % Hipermatriz M para almacenar las propiedades de los objetos de tectados en la imagen (burbujas). Contiene los datos: [Centroide.x Centroide.y Areaburbuja] para dos fotogramas consecutivos. Posteriormente, la velocidad de burbuja sera determinada comparando parejas de imágenes. M=zeros(maxburb,3,2);
Anexo D Análisis digital de imágenes 70 Figura D.1 Detección de burbujas mediante transformación de fotogramas de burbujeo a imágenes binarias. a) Fotograma original, b) Umbral = 0.3 Subestimación de las burbujas de la zona inferior, c) Umbral = 0.2 Ligera sobreestimación de las burbujas de la zona superior y subestimación de las burbujas de la zona inferior, d) Umbral = 0.1 Sobreestimación de burbujas en la zona superior y detección de suciedad frontal Figura D.2 Detección de burbujas mediante transformación de fotogramas de burbujeo a imágenes binarias. a) Fotograma original, b) Umbral = 0.3, c) Umbral = 0.25, d) Umbral = 0.35 A continuación, se presenta el algoritmo de detección y clasificación de burbujas a partir de “fotogramas” transitorios resultantes de las simulaciones fluidodinámicas. Imagen original Iluminación deficiente a) thr = 0.3 thr = 0.2 thr = 0.1 Imagen original Iluminación homogénea a) b) c) d) thr = 0.3 thr = 0.25 thr = 0.35 d) b) c) d)
Anexo D Análisis digital de imágenes 71 D.2 Análisis digital de burbujeo en simulaciones fluidodinámicas function [Resultados,Mub,Mdb]=burbsim(nombrearchivo) % [Resultados,Mub,Mdb]=burbsim(nombrearchivo). Esta function describe la hidrodinámica de las burbujas en el lecho obteniendo perfiles de velocidad de burbuja en función de su tamaño, además de los perfiles axiales de diámetro y velocidad de burbuja para simulaciones fluidodinámicas. Resultados es una matriz nx3 que contiene por columnas velocidad de burbuja (ub), diámetro de burbuja (db) y coordenada ‘y’ del centroide de burbuja (z) y tantas filas (n) como objetos se detecten en los pares de imágenes consideradas. Mub almacena los valores promedio de velocidad de burbuja en función de la posición vertical en el lecho y Mdb contiene los valores promedio de diámetro de burbuja equivalente para cada rodaja axial de lecho (dz = 1 cm). % La función analiza una simulación fluidodinámica codificada en función de la geometría (ángulo de cambio de sección, G) y la velocidad relativa en las zonas inferior y superior del lecho, respectivamente (ur). Por ejemplo: ‘G60ur28ur28.wmv’ significa un ángulo de 60º de inclinación con respecto a la horizontal y una velocidad relativa constante, 2.8, en ambas zonas del lecho. Si se omite, la posición del distribuidor secundario es el comienzo del ensanchamiento: z = 8 cm. En caso contrario, si z = 10 cm el vídeo se codificaría como: ‘G60ur28ur28z10.wmv’. profile on % Para sumarizar el coste computacional de cada orden. % Ruta de acceso a la carpeta donde se almacenarán los resultados: fpat='C:\Users\Ignacio\Desktop\Archivos TFM\Velocidad de burbuja\'; close all, % Cierra todas las figuras que pudieran estar abiertas maxburb=40; % Establece el nº máximo de objetos (burbujas) por imagen numpics=1998; % Nº de fotogramas a analizar en la sim. transitoria % Hipermatriz M para almacenar las propiedades de los objetos de tectados en la imagen (burbujas). Contiene los datos: [Centroide.x Centroide.y Areaburbuja] para dos fotogramas consecutivos. Posteriormente, la velocidad de burbuja sera determinada comparando parejas de imágenes. M=zeros(maxburb,3,2); % Inicialmente, los vectores que almacenarán velocidad de burbuja, diámetro equivalente de burbuja y altura de burbuja en el lecho están vacíos. Bubbleub=[]; Bubbledb=[]; Bubblez=[]; % Inicialización de los vectores que almacenan la velocidad y el diámetro de burbuja promedios. Tienen 24 celdas para recoger un valor por cada centímetro de lecho analizado (el freeboard nunca alcanza cotas superiores a 24 cm en el lecho: no hay elutriación de partículas). Mdb=zeros(1,24); Mub=zeros(1,24); % Se genera y añade al directorio de trabajo una ruta a la carpeta contenedora de los vídeos de burbujeo experimentales. addpath(genpath('C:\Users\Ignacio\Documents\TESIS\Geometrias_Ansys'));
Anexo D Análisis digital de imágenes 72 % obj es un objeto ‘multimedia’ que almacena todos los fotogramas del video de burbujeo .wmv considerado. ‘nombrearchivo’ se introduce por teclado con el código de experimento. Por ejemplo: ‘G00ur2ur2.wmv’. obj=mmreader(nombrearchivo); % Bucle de detección y clasificación de las propiedades de burbuja. Se analizan tantos pares de imágenes como la mitad de los fotogramas totales que se desee analizar. El fotograma inicial a analizar es el 151. Esto es así ya que en la simulación se parte de un lecho totalmente empaquetado y los primeros fotogramas de mezcla muestran burbujas anormalmente grandes, representando un estado transitorio inicial con respecto al régimen pseudo-estacionario de burbujeo que se alcanza una vez la primera burbuja alcanza el freebard. Considerando 250 fps, el fotograma 151 se corresponde con un tiempo de mezcla t = 0.6 s. for a=151:numpics/2 % G lee el fotograma número “a” del objeto multimedia y convierte la imagen coloreada (RGB) en escala de grises. Además, la recorta según las coordenadas indicadas. Estas coordenadas deben ser revisadas para cada video de burbujeo. G2 hace lo mismo para el fotograma “a+1”. (1 cm = 14.5 píxels). La resolución difiere respecto a los experimentos. G=imcrop(rgb2gray(read(obj,2*a-1)),[292 23 350-292 458-23]); G2=imcrop(rgb2gray(read(obj,2*a)),[292 23 350-292 458-23]); % bw y bw2 transforman las imágenes G y G2 en blanco y negro aplicando un valor umbral a los fotogramas de las imágenes en escala de grises para discernir entre la fase densa y la fase burbuja. El valor umbral elegido (threshold) es CLAVE en el correcto análisis de las burbujas y debe ser cuidadosamente determinado por observación visual para cada video de burbujeo. thr=0.60; bw=im2bw(G,thr); bw2=im2bw(G2,thr); % No necesito establecer ROI. Los contornos del reactor son negros por defecto en los fotogramas de simulación. % Se determinan los objetos (“connected components”) en ambos fotogramas a partir de sus imágenes binarias (en blanco y negro). La estructura cc contiene 4 campos relacionados con los objetos detectados. cc=bwconncomp(bw); % npix almacena el número de pixels de cada objeto. El mayor de los objetos (max(npix)), que se corresponde con el freeboard, es eliminado de la imagen binaria. 1 = blanco; 0 = negro. npix=cellfun(@numel,cc.PixelIdxList); [~,idx]=max(npix); bw(cc.PixelIdxList{idx})=0; % Se realiza la misma operación para la segunda imagen considerada. cc2=bwconncomp(bw2); npix=cellfun(@numel,cc2.PixelIdxList); [~,idx2]=max(npix); bw2(cc2.PixelIdxList{idx2})=0; % No hace falta filtrar las imágenes. En las simulaciones no hay problemas de “particle raining” ni reflejos de la pared frontal ni iluminación deficiente del lecho. Se vuelve a realizar la detección de objetos una vez eliminado el freeboard en ambas imágenes.
Anexo D Análisis digital de imágenes 73 cc=bwconncomp(bw,4); nburb=cc.NumObjects; % Las propiedades básicas de las burbujas (coordenadas x,y del centroide y área) son almacenadas, para cada fotograma en la estructura burbdata. burbdata=regionprops(cc,'Basic'); % N_1: matriz que ordena los datos extraidos de burbdata. N_1=[burbdata(:).Centroid burbdata(:).Area]; % Reorganización de la matriz para tener, por columnas las coordenadas x_centroide, y_centroide y el área de cada objeto detectado. N=N_1([1:2:numel(N_1)*2/3-1 2:2:numel(N_1)*2/3]); N=reshape(N,numel(N_1)/3,2); N_2=N_1(numel(N_1)*2/3+1:numel(N_1)); N=[N N_2']; % El número de filas de la matriz debe ser constante para todos los fotogramas a fin poder comparar pares de fotogramas consecutivos para determinar la velocidad de las burbujas. Por ello se añaden ceros para rellenar las matrices hasta un tamaño indicado por la variable maxburb (nº máximo de burbujas “permitidas” en un fotograma. N1_1=zeros(maxburb-nburb,3); N2_1=[N;N1_1]; M(:,:,1)=sortrows(N2_1,2); % Reordena la matriz por valores crecientes en la coordenada y_centroide. Mat1=M(:,:,1); % Matriz de propiedades final para el 1er fotograma % Se realizan las mismas operaciones con el 2o fotograma. cc2=bwconncomp(bw2,4); nburb2=cc2.NumObjects; burbdata2=regionprops(cc2,'Basic'); N_1=[burbdata2(:).Centroid burbdata2(:).Area]; N=N_1([1:2:numel(N_1)*2/3-1 2:2:numel(N_1)*2/3]); N=reshape(N,numel(N_1)/3,2); N_2=N_1(numel(N_1)*2/3+1:numel(N_1)); N=[N N_2']; N1_12=zeros(maxburb-nburb2,3); N2_12=[N;N1_12]; M(:,:,2)=sortrows(N2_12,2); Mat2=M(:,:,2); % Algoritmo del vecino más próximo. Este bucle determina qué fila (burbuja) del 2º fotograma se corresponde con qué fila de la 1ª imagen for n=1:numel(M(:,1,1)) for t=1:numel(M(:,1,1)) % Comparación de las distancias euclídeas entre centroides de burbuja de diferentes fotogramas. dist(t)=sqrt((M(n,1,2)-M(t,1,1)).^2+(M(n,2,2)-M(t,2,1)).^2) end [d(n) idx(n)]=min(dist); % Elección de la mínima distancia % No se considerarán las desplazamientos de burbuja superiores a un cierto valor umbral (distancia euclídea en píxeles) para dt=0.004s. if min(dist)>10 d(n)=NaN; idx(n)=NaN; end
Anexo D Análisis digital de imágenes 74 end % “Matriz” almacena x_centroide, y_centroide y area de cada objeto en cada una de las dos imágenes (6 columnas), así como el desplazamiento del centroide de cada burbuja (col. 7) y un índice (col. 8) que indica cuál de las burbujas del segundo fotograma se corresponde con la del primero. Matriz=[Mat1 Mat2 d' idx']; Resultado=Matriz; Resultado(isnan(Resultado(:,8)),5:8)=1; % Se descartan las burbujas sin correspondencia. Resultado(:,1:3)=Resultado(Resultado(:,8),1:3); % Reorganización de filas. Resultado(find(Resultado(:,8)==1),:)=[]; % Se eliminan las filas que almacenan burbujas sin correspondencia. % Cálculo de velocidad de burbuja, diámetro de burbja y posición vertical del centroide para burbujas correspondientes entre sí en fotogramas consecutivos. Se convierten medidas de píxels a centímetros ub=(Resultado(:,5)-Resultado(:,2)).*(30/435)*250; %30cm->435px y 250fps dB=sqrt((Resultado(:,3)+Resultado(:,6))./2*4/pi*30^2/435^2); z=30-(Resultado(:,2)+Resultado(:,5))./2*30/435; % “resul” almacena todos los resultados correspondientes a burbujas en los fotogramas 2*a-1 e 2*a. “res” adiciona ceros para luego concatenar vectores del mismo tamaño en cada iteración. resul=[ub,dB,z]; %ub (cm/s) // dB (cm) // z (cm) resaux=zeros(maxburb-numel(ub),3); res=[resul;resaux]; % Vectores auxiliaries para almacenar ub, db y z. Bubbleubaux=res(:,1); Bubbledbaux=res(:,2); Bubblezaux=res(:,3); % Los datos de burbuja para los distintos fotogramas se concatenan sobre los vectores predefinidos Bubbleub, Bubbledb y Bubblez. Bubbleub=cat(1,Bubbleub,Bubbleubaux); Bubbledb=cat(1,Bubbledb,Bubbledbaux); Bubblez=cat(1,Bubblez,Bubblezaux); end %Fin del BUCLE % Resultados almacena una matriz m x 3, siendo m = maxburb x numpics. Las filas que contengan ceros se eliminan. Resultados=[Bubbleub Bubbledb Bubblez]; Resultados(find(Resultados(:,3)==0),:)=[]; % Cálculo de valores promedio para db y ub en función de la rodaja de lecho considerada (db(z) y ub(z)). Las rodajas consideradas son de 1 cm de altura. for i=1:24 Resultadosaux=Resultados; Resultadosaux(find(Resultadosaux(:,3)<(i-1)),:)=[]; Resultadosaux(find(Resultadosaux(:,3)>(i)),:)=[]; ubpositivo=Resultadosaux(:,1); ubpositivo(ubpositivo<0)=[]; Mdb(i)=sum(Resultadosaux(:,2).^2)/sum(Resultadosaux(:,2)); Mub(i)=sum(ubpositivo)/numel(ubpositivo);
Anexo D Análisis digital de imágenes 75 end % Cálculo de valores promedio para ub en función del tamaño de burbuja (ub(db)). Los rangos de db considerados son cada db = 0.2 cm. for j=0.4:0.2:2 Resultadosaux2=Resultados; Resultadosaux2(find(Resultadosaux2(:,2)<(j-0.1)),:)=[]; Resultadosaux2(find(Resultadosaux2(:,2)>(j+0.1)),:)=[]; k=uint8(j/0.2-1); ubpositivo2=Resultadosaux2(:,1); ubpositivo2(ubpositivo2<=0)=[]; Mub2(k)=sum(ubpositivo2)/numel(ubpositivo2); end % Matdb almacena los valores promedio de db(z) en función de z. Matub hace lo mismo con ub(z). Matdb=[Mdb' (1:24)']; Matub=[Mub' (1:24)']; % Representación gráfica de ub frente a db^0.5. figure, scatter(Bubbledb.^0.5,Bubbleub,5,'filled','blue'); hold on, % Escribe en la misma figura. scatter(0.4:0.2:2,Mub2,50,'filled','red'); axis([0.3 2 0 80]) legend('u_r_,_a_b_a_j_o = u_r_,_a_r_r_i_b_a = 2.0'); % En caso de ur=2 xlabel('Raíz cuadrada del diámetro de burbuja (cm^0^.^5)'); ylabel('Velocidad de burbuja (cm/s)'); hold off saveas(gcf,[fpat,filesep,'ubdb_ur3a0_sim'],'fig'); % Guarda la figura con el nombre indicado: ubdb => ub(db), ur2a0 => ur=2 (arriba y abajo), cambio de sección, alpha = 0º. % Representación gráfica de ub frente a z. figure, scatter(Bubblez,Bubbleub,5,'filled','blue'); hold on, scatter(Matub(:,2),Matub(:,1),50,'filled','red'); axis([0 20 0 80]) legend('u_r_,_a_b_a_j_o = u_r_,_a_r_r_i_b_a = 2.0'); xlabel('Posición vertical (cm)'); ylabel('Velocidad de burbuja (cm/s)'); hold off saveas(gcf,[fpat,filesep,'ubz_ur2a0_sim'],'fig'); % Representación gráfica de db frente a z. figure, scatter(Bubblez,Bubbledb,5,'filled','blue'); legend('u_r_,_a_b_a_j_o = u_r_,_a_r_r_i_b_a = 2.0'); axis([0 20 0 4]); hold on, scatter(Matdb(:,2),Matdb(:,1),50,'filled','red'); xlabel('Posición vertical(cm)'); ylabel('Diámetro de burbuja (cm)'); hold off saveas(gcf,[fpat,filesep,'dbz_ur2a0_sim'],'fig'); profile off % Fin de la computación. profile viewer % Se reportan los tiempos de computación para cada orden ejecutada. end
Anexo D Análisis digital de imágenes 76 Como se puede comprobar, las mayores modificaciones del algoritmo burbsim respecto a burbexp residen en el cambio del valor umbral de binarización, el número de fotogramas a analizar, el intervalo temporal entre fotogramas y la diferente resolución de la imagen (píxels/cm). Además, el tratamiento de imágenes de simulación es más simple que para grabaciones experimentales ya que en las primeras no es necesario identificar el contorno del reactor ni filtrar las imágenes para evitar efectos de iluminación deficiente, reflejos o lluvia de partículas en el interior de burbujas. Lo que se representa en las imágenes de burbujeo simuladas es la fracción volumétrica de sólido en cada nodo de la malla superficial del lecho. El degradado de colores muestra regiones de lecho con un mismo rango de fracción volumétrica de sólido (εlecho) o, análogamente, con una misma porosidad. La Figura D.3 muestra el tratamiento de un fotograma transitorio de simulación fluidodinámica para obtener propiedades de burbujeo. Según diversos autores [2, 36], la porosidad de lecho mínima para considerar la formación de una burbuja es 0.85, es decir, εlecho = 0.85. Este es el valor elegido en el presente estudio para llevar a cabo la comparativa entre los tamaños de burbuja experimentales y simulados. Otro aspecto a destacar es el hecho de no considerar los primeros fotogramas de burbujeo simulado en el cálculo de las propiedades hidrodinámicas. Al partir de un lecho empaquetado, el tamaño de burbuja en la fluidización incipiente es mayor que en el régimen pseudo-estacionario alcanzado una vez se afloja el lecho. Este fenómeno se detalla en la sección D.3 de este Anexo. Figura D.3 Detección de burbujas mediante transformación de imágenes de simulación transitoria de burbujeo a imágenes binarias. a) Imagen original RGB, b) Imagen en escala de grises, c) εlecho,lim = 0.85, d) εlecho,lim = 0.80, e) εlecho,lim = 0.75 D.3 Estacionalidad en el régimen de burbujeo simulado Al llevar a cabo el post-procesado de los datos de burbujeo extraídos de las simulaciones fluidodinámicas, se comprobó que los primeros instantes de mezcla dan lugar a propiedades Imagen original RGB εlecho,lim = 0.85 Imagen original Escala de grises εlecho,lim = 0.80 εlecho,lim = 0.75 a) b) c) d) e)
Anexo D Análisis digital de imágenes 77 de burbuja promedio diferentes a las obtenidas a tiempos de fluidización mayores. Las diferencias encontradas se han asociado al hecho de partir de un lecho totalmente empaquetado. En estas condiciones, la pérdida de carga del gas a través del lecho es inicialmente muy grande, lo que produce la “retención” del gas en el interior del lecho dando lugar a burbujas anormalmente grandes. Una vez aflojado el lecho (t ≈ 0.6 s), el régimen de burbujeo se normaliza y los perfiles axiales de tamaño de burbuja resultan reproducibles en las distintas fracciones de tiempo de simulación. La Figura D.4 muestra fotogramas transitorios de fluidización para partículas fosforescentes en RLFDZ-CS con ángulo de transición α = 45º para velocidades relativas ur = 3.0 en ambas zonas del lecho. Figura D.4 Régimen de fluidización simulada para distintos tiempos de mezcla. Resultados obtenidos en Ansys CFX para RLFDZ-CS pseudo bidimensional (α = 45º, ur,abajo = ur,arriba = 3.0, partículas fosforescentes) Atendiendo a los perfiles axiales de diámetro de burbuja obtenidos para distintos tiempos de simulación (Figura D.5), es razonable descartar los primeros fotogramas de mezcla para conseguir unos perfiles promedio más representativos del comportamiento del lecho t = 0s 0.05s 0.1s 0.2s 0.3s 0.4s 0.5s 0.15s 0.6s 0.8s 1.0s 1.5s 2.0s 2.5s 3.5s 4.0s 4.5s 5.0s 3.0s 5.5s 6.0s 10.0s
Anexo D Análisis digital de imágenes 78 fluidizado. De ahí que el código descrito en la sección D.2 para estudiar la hidrodinámica del lecho simulado analice únicamente los fotogramas que van del 151 en adelante o, lo que es lo mismo, para tiempos de fluidización t > 0.6 s (considerando una velocidad de adquisición de imágenes: v = 250 fps). La Figura D.6 muestra la discrepancia entre los valores promedio de tamaño de burbuja obtenidos en el intervalo de tiempo t = [1s – 6s] frente a los valores promedio obtenidos en rangos de un segundo de duración entre t = 1s y t = 6s. Este gráfico da idea del carácter pseudo-estacionario del régimen de fluidización una vez aflojado el lecho. Se podría considerar un único segundo de mezcla para extraer el perfil axial de diámetros de burbuja equivalente con un error relativo nunca superior al 30%. Esto es importante a la hora de economizar recursos computacionales: basta con lanzar una simulación CFD de unos pocos segundos (5s – 6s) para obtener resultados de burbujeo representativos. Figura D.5 Perfil axial de diámetro de burbuja equivalente simulado en Ansys CFX considerando: a) las burbujas del régimen transitorio inicial, b) el régimen de burbujeo pseudo-estacionario (t > 0.6s) Figura D.6 Comparativa entre los perfiles axiales de tamaño de burbuja obtenidos promediando el conjunto de datos entre 1s y 6s (cuadros rojos) extrayendo la media de las diferentes fracciones Δt = 1s en el rango [1s – 6s] (puntos y líneas negras) 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 Diámetro de burbuja, db,sim [cm] Posición vertical, z [cm] Valores transitorios: Media y desviación Valores promedio: t = [1s - 6s] Diámetro de burbuja, db,sim (cm) Posición vertical, z (cm) 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 5 Reactor height (cm) Simulated bubble diameter (cm) 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 5 Reactor height (cm) Simulated bubble diameter (cm) Diámetro de burbuja, db,sim (cm) Posición vertical, z (cm) trango = [0s – 6s] ur,abajo = ur,arriba= 3.0 α = 0º trango = [1s – 6s] ur,abajo = ur,arriba= 3.0 α = 0º a) b)
Anexo E Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS 79 ANEXO E MODELADO HIDRODINÁMICO PARA UN RLFDZ-CS Este Anexo versa sobre la obtención de una correlación empírica capaz de predecir el comportamiento hidrodinámico de un reactor de lecho fluidizado de dos zonas con cambio de sección en función de la geometría de la zona de transición y de la localización del distribuidor de gas secundario. E.1 Generación de perfiles axiales del tamaño de burbuja promedio Dada una distribución de tamaños de burbuja experimentales en función de su posición axial en un RLFDZ-CS pseudo-bidimensional (Figura D.1), se define el diámetro de burbuja equivalente (db) para una rodaja de lecho (Δz = 1 cm) como el diámetro de burbuja promedio en esa rodaja (Figura E.1, marcadores negros). Para realizar el cálculo de db, se tiene en cuenta que las burbujas más grandes transportan una mayor cantidad de gas y, por tanto, se utiliza el tamaño de las burbujas como factor de peso para calcular el promedio, según se detalla en la Ecuación 2 de la Memoria. Como se puede observar en la Figura E.1, la distribución de tamaños de burbuja es muy amplia, lo que implica una elevada variabilidad de db con el tiempo y la posición en el reactor, común en lechos fluidizados. Sin embargo, entre la nube de puntos experimentales es posible encontrar una clara tendencia de crecimiento de burbujas en los tramos de sección constante del lecho y una disminución de las mismas en la zona de ensanchamiento. Esta tendencia es, precisamente, la que reproduce el valor de db promediado en las diferentes rodajas de lecho. La Figura E.2 muestra como la dispersión de tamaños de burbuja es tanto más grande cuanto mayor es la velocidad del gas y, por tanto, cuanto más turbulenta es la fluidización. Figura E.1 Distribución de tamaños de burbuja en función de la posición vertical en un RLFDZ-CS, α = 0º, con partículas fosforescentes (puntos grises). Puntos negros gruesos: db,promedio (rodaja lecho [Δz = 1 cm]) 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 Posición vertical, z (cm) Diámetro de burbuja, db (cm) ur,abajo = ur,arriba = 2.5
Anexo E Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS 86 con la geometría de la zona fluidizada del mismo (β). De ahí que el ángulo β, y no α, aparezca en la ecuación E.7. Por tanto, el modelo matemático propuesto para describir la variación axial del tamaño de burbuja en un RLFDZ-CS queda descrito mediante las ecuaciones E.8 a E.15 presentadas a continuación. - Región inferior del lecho: - Región de transición: · Burbujas provenientes de la zona inferior (distribuidor primario): · Burbujas incipientes provenientes del distribuidor secundario: siendo: · Burbuja promedio en la zona de transición: - Región superior del lecho: · Burbujas provenientes del distribuidor primario: siendo: · Burbujas provenientes del distribuidor secundario: · Burbuja promedio en la zona de transición: (E.8) (E.9) (E.10) (E.12) (E.14) (E.13) (E.16) (E.11) (E.15)
Anexo E Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS 87 La Figura E.7 muestra algunos ejemplos del ajuste del modelo matemático propuesto a los datos experimentales para distintas velocidades de gas y distintas geometrías. La Figura E.7.a muestra que la calidad del ajuste es independiente del hecho de que la velocidad relativa coincida o no en ambas zonas del lecho. En el caso de la Figura E.7.a, la velocidad relativa ur,arriba = 1.8 supone un ángulo de defluidización experimental, β = 67º. Es por ello que la caída del diámetro de burbuja por efecto del cambio de sección se prolonga más allá de la altura de transición del lecho (ztrans = tg (α) · (Darriba – Dabajo)/2 = 1 cm). En el caso de la Figura E.7.b, la geometría con cambio de sección brusco (α = 0º) y velocidad ur = 2.5 supone una defluidización similar (β = 63º) y, por tanto, la caída del diámetro de burbuja se da en una distancia análoga a la anterior. Por último, la Figura D.7.c muestra el ajuste del modelo respecto a un experimento llevado a cabo en un RLFDZ-CS con cambio de sección suave (α = 80º) y elevada velocidad de gas, ur = 2.8, en ambas regiones del lecho. En estas condiciones, el ángulo hipotético de defluidización es β = 58º. Como α > β, se sustituye β por α en la ecuación E.7 y se utiliza dicha ecuación en el rango [z0, z1], siendo z1 = z0 + tg (β) · (Darriba – Dabajo)/2, según se ha descrito anteriormente. Los resultados de ajuste obtenidos para condiciones de operación analizadas confirman la validez del modelo matemático propuesto. 0 1 2 3 4 0 5 10 15 20 25 Diámetro de burbuja, db (cm) Posición vertical, z (cm) Modelo matemático propuesto Experimento (ur,ab =2.1; ur,ar = 1.8) Burbujas remanentes (Región inferior) Burbujas incipientes (Región Superior) 0 1 2 3 4 5 0 5 10 15 20 Diámetro de burbuja, db (cm) Posición vertical, z (cm) Modelo matemático propuesto Experimento (ur,ab = ur,ar = 2.5) Burbujas remanentes (Región inferior) Burbujas incipientes (Región superior) α = 45º a) b) α = 0º
Anexo E Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS 88 Figura E.7 Comparativa entre las predicciónes del modelo propuesto y los datos experimentales obtenidos en RLFDZ-CS con partículas fosforescentes y diferentes condiciones de operación: a) ur,abajo = 2.1, ur,arriba = 1.8, α = 45º; b) ur,abajo = ur,arriba = 2.5, α = 0º; c) ur,abajo = ur,arriba = 2.8, α = 80º E.5 Adaptación del modelo propuesto para predecir el perfil ub(z) en un RLFDZ-CS Una vez validado el modelo para predecir el tamaño promedio de burbuja en función de la posición axial en el lecho se va a realizar lo propio con el perfil axial de velocidad promedio de burbuja, ub(z). Para ello, se parte de la correlación empírica de Davidson y Harrison [8], ampliamente aceptada en la literatura. Esta ecuación constituye el modelo más utilizado para predecir la evolución de la velocidad de burbuja en función de su tamaño y, por tanto, de su posición axial en el lecho (según se ha descrito en la Sección E.4 del presente Anexo). La ecuación genérica propuesta por estos autores (ec. E.17) muestra la dependencia de ub respecto a un parámetro empírico K. En la literatura existen discrepancias sobre el valor de este parámetro. Por ejemplo, Davidson y Harrison (8) obtienen un valor de K = 0.71 para burbujas formadas en lechos tridimensionales mientras que Clift y cols. [120] señalan que este valor puede sobreestimar la velocidad de burbuja siendo más realista un valor de K en torno a 0.5 – 0.66. Según Littman y Homolka [121], la velocidad de burbuja (para un mismo diámetro equivalente) es menor en reactores pseudo-bidimensionales debido al efecto de las paredes. Estos autores encontraron el mismo tipo de relación entre ub y db pero con una constante de proporcionalidad inferior, K = 0.41. Este estudio está de acuerdo con los resultados obtenidos por Lim y cols. [41] y Lim y Agarwal [122]. Los primeros presentan un valor de K = 0.4 mientras que los segundos obtienen K = 0.5 como valores de ajuste del parámetro. Ambas investigaciones se realizaron mediante análisis de imágenes de burbujeo en lechos pseudobidimensionales. Una vez descrita la ecuación de partida y teniendo en cuenta que la evolución del diámetro de burbuja promedio se puede predecir a partir del modelo definido por las 0 1 2 3 4 5 0 4 8 12 16 Diámetro de burbuja, db (cm) Posición vertical, z (cm) Modelo matemático propuesto Experimento (ur,ab = ur,ar = 2.8) Burbujas remanentes (Región Inferior) Burbujas incipientes (Región superior) (D.17) α = 80º c)
Anexo E Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS 89 ecuaciones E.8 – E.16 del presente Anexo, es posible predecir ahora el perfil de velocidades de burbuja promedio en el lecho ub(z). La única incógnita en el modelo es el valor que debe de tomar la constante K para llevar a cabo una predicción óptima de los datos experimentales. Se ha llevado a cabo un estudio paramétrico de la constante de proporcionalidad K para elegir aquella que mejor se adapta a los resultados experimentales y validar los resultados presentados por otros autores. La Figura E.8 muestra la calidad del ajuste entre las predicciones del modelo y los datos experimentales para distintos valores de K. Analizando los resultados del ajuste para dos condiciones de fluidización diferentes (Fig. E.8.a y E.8.b), se observa que los valores de K que mejor predicen la velocidad de burbuja promedio experimental están en el rango [0.4 – 0.5], esto es, el rango propuesto por los autores que trabajan con reactores de lecho fluidizado pseudo-bidimensionales. El valor K = 0.71 propuesto por Davidson y Harrison (8) para reactores tridimensionales sobreestima, efectivamente, el perfil axial de velocidades de burbuja en el lecho. Se validan, por tanto, los resultados obtenidos por Lim y cols. [41] para lechos bidimensionales y se toma K = 0.4 como valor de referencia para el modelo matemático propuesto en base a las ecuaciones E.8 – E.17. Figura E.8 Estudio paramétrico de la constante de proporcionalidad, K, en el cálculo de ub(z) a partir de la correlación genérica de Davidson y Harrison. a) ur,exp = 2.1; b) ur,exp = 2.8. 15 25 35 45 55 0 5 10 15 20 Velocidad de burbuja, ub(cm/s) Posición vertical, z (cm) Experimento (ur,ab = ur,ar = 2.8) K = 0.71 K = 0.5 K = 0.4 10 20 30 40 50 0 5 10 15 20 Velocidad de burbuja, ub(cm/s) Posición vertical, z (cm) Experimento (ur,ab = ur,ar = 2.1) K = 0.71 K = 0.5 K = 0.4 α = 0º α = 0º a) b)
Anexo E Modelado hidrodinámico para un RLFDZ-CS 90
Anexo F Simulación fluidodinámica en Ansys CFX 91 ANEXO F SIMULACIÓN FLUIDODINÁMICA EN ANSYS CFX CFX es el simulador de flujo de fluidos de Ansys Inc., un potente software de simulación en ingeniería basado en la resolución de problemas complejos mediante algoritmos numéricos en base al método de los elementos finitos. Ansys – CFX es una herramienta muy potente para llevar a cabo simulaciones fluidodinámicas y constituye el software de simulación más utilizado por ingenieros y diseñadores a nivel mundial. Por este motivo, éste ha sido el programa elegido para llevar a cabo la simulación de un flujo multifásico (fases gas y lecho particulado) en un reactor de lecho fluidizado de dos zonas con cambio de sección pseudo-bidimensional. Los códigos de Ansys-CFX se estructuran a través de tres elementos principales: preprocesado (pre-processing) o definición de los parámetros de simulación, fase de resolución (solver) o cálculo de la solución numérica por el método de elementos finitos y post-procesado de resultados de simulación (post-processing). F.1 Etapa de pre-procesado El pre-proceso constituye el primer paso a la hora de diseñar y analizar un modelo fluidodinámico. El método consiste en introducir en el programa una serie de valores de entrada necesarios para que éste sea capaz de resolver el problema. Durante la fase de preprocesado tienen lugar las siguientes operaciones: a) Definición de la geometría que constituirá el dominio computacional. b) Creación de la malla (superficial o volumétrica) para la geometría definida. Si es necesario se crearán en este paso dominios y subdominios. c) Definición de las propiedades del fluido o fluidos (flujo multifásico) a simular. d) Especificación de las condiciones de contorno, de aplicación en subdominios de la geometría. La definición y, especialmente, el mallado de la geometría suponen un punto clave en el éxito o fracaso de una simulación fluidodinámica. La definición de la geometría del reactor es bastante sencilla, ya que únicamente se trata de construir una placa plana con la forma de un RLFDZ-CS con un ángulo de cambio de sección y espesor de placa deseados. En primer lugar se dibuja una geometría planar y, posteriormente, se lleva a cabo la extrusión de dicha figura de acuerdo con el espesor elegido. El mallado de la figura tridimensional se genera automáticamente mediante una subrutina de Ansys (Workbench). El usuario puede elegir si desea un mallado superficial (triángulos) o volumétrico (tetraedros), puede definir la máxima distancia entre nodos de malla e incluso una resolución variable en cuanto al número de elementos o nodos en zonas críticas de la geometría (vértices, aristas, etc.). Generar una malla con un gran número de nodos facilita la convergencia de los cálculos numéricos pero aumenta notablemente el coste computacional. Por este motivo, la calidad del mallado debe moverse por dos intereses contrapuestos: asegurar la convergencia y la calidad de los resultados de la
Anexo F Simulación fluidodinámica en Ansys CFX 92 simulación sin resultar computacionalmente inabordable. La Figura E.1 muestra una imagen correspondiente a la definición de la geometría del reactor (F.1.a) y dos imágenes para mostrar sendos ejemplos de mallado grueso (F.1.b) y mallado apropiado para el objeto diseñado (F.1.c). Figura F.1 Ejemplos de la interfaz gráfica de definición de geometrías (a), de un mallado deficiente (b) y apropiado para la geometría de un RLFDZ-CS, α = 45º (c). Una vez se tiene la malla construida en Ansys Workbench, se puede pasar a utilizar el preprocesador de Ansys CFX para definir las propiedades del fluido o fluidos a analizar y las condiciones de contorno basadas en subdominios de la geometría. Se importa la malla y aparece un cuadro de diálogo donde es posible seleccionar el tipo de simulación, definir los tipos de materiales a utilizar (gas y lecho particulado) y sus propiedades físicas, seleccionar las opciones de cálculo para el dominio computacional, los modelos de flujo multifásico a utilizar, el método numérico de resolución, las condiciones iniciales, las condiciones de contorno o las variables que se van a calcular a cada instante de tiempo en la simulación transitoria. A continuación se detallan las opciones de simulación introducidas en el menú del preprocesador de Ansys CFX. 1) Tipo de simulación. Simulación transitoria, con un paso temporal de iteración adaptativo (0.0001 – 0.0002 s) y un número máximo de bucles por iteración, nmax,bucles = 8. Se detalla el tiempo total de simulación, que ha de ser representativo del régimen de burbujeo pseudoestacionario que se ha establecido en 6 s (ver estudios de estacionalidad de burbujeo: Anexo D.3). 2) Definición del material. Se definen las dos fases presentes en el lecho: fase gas y fase sólido particulado. La fase gas está compuesta por aire, gas ideal, en condiciones estándar de presión y temperatura para simular los ensayos en frío llevados a cabo en el laboratorio. a) b) c)
Anexo F Simulación fluidodinámica en Ansys CFX 93 Esta sustancia viene incorporada en la biblioteca del programa por lo que no es necesario definirla. La fase dispersa, por el contrario, la constituye una sustancia “lecho” definida por el usuario. Entre las propiedades de material a introducir destacan: estado termodinámico (sólido), densidad (3.6 g/cm3), capacidad calorífica específica (4200 J/kg·K) y viscosidad dinámica. Por definición, una sustancia sólida no es viscosa. Sin embargo, es necesario definir un valor de viscosidad en el lecho fluidizado para resolver las ecuaciones de transporte de fluido. Se ha establecido un valor bajo de viscosidad: νlecho = 1·10-6 Pa·s. 3) Dominio de simulación. Se localiza en el interior de la geometría mallada y se define como dominio fluido, estableciendo los dos materiales que lo constituyen: aire y “lecho”. Se asigna una presión de referencia a dicho dominio (P = 1 atm) y se establece la opción de flotabilidad o ‘buoyancy’ para tener en cuenta la diferencia de densidades entre los gases y el material del lecho, lo cual resulta importante a la hora de calcular el flujo de lecho en el gas. Se define la densidad de referencia de flotabilidad como la densidad del gas y se establece la dirección vectorial y el valor de la fuerza de gravedad. Se descarta la opción de deformación de malla, ya que el reactor está constituido por paredes rígidas y se obvia la transferencia de calor entre fases, ya que se opera a temperatura constante. Se establece (o no) un modelo de turbulencia frente al de régimen laminar en función de la velocidad de gas a introducir. 4) Detalles del dominio fluido. El aire se define como un fluido continuo con un modelo de flotabilidad basado en la diferencia de densidades con la fase “lecho”. El lecho, por su parte, se define como fase sólida dispersa con un diámetro de partícula promedio, dp = 200 µm y una fracción máxima de empaquetamiento, (1-εlecho) = 0.65. Se establece un coeficiente de restitución, CR = 0.97. Esto implica choques entre partículas prácticamente elásticos, es decir, recuperando el 97% de la energía previa al choque. Este valor es utilizado por varios autores en sus simulaciones [10, 123-125]. La estimación de las propiedades reológicas de la fase sólida a partir de la Teoría Cinética de Flujo Granular (Kinetic Theory of Granular Flow, KTGF) no ha sido posible hasta la fecha por problemas de convergencia asociados a la imposibilidad de mantener el límite máximo de empaquetamiento del lecho en regiones con cambio de sección brusco donde el sólido queda depositado. A fin de alcanzar convergencia se utiliza el modelo de flotabilidad, comentado anteriormente, junto la correlación de Gidaspow para el intercambio de momento entre las fases gas y sólida. 5) Condiciones iniciales. Se indican las condiciones iniciales con las que comienza la simulación. Se deben especificar valores para las dos fases que componen el dominio fluido: aire y “lecho”. La presión relativa se toma respecto de la presión absoluta que ha sido definida en el apartado 3 y en este caso se corresponde con la presión atmosférica, 1 atm. Puesto que el reactor está abierto por la parte superior, la presión relativa es igual a 0 atm. La fracción volumétrica inicial de gas y fase dispersa se define en este punto. De modo general, se opta por “cargar” el reactor con un 30% de fase sólida y un 70% de fase gas y se deja decantar la fase densa por gravedad (estableciendo una velocidad de flujo igual a cero en ambas fases) antes de fluidizar el lecho.
Anexo F Simulación fluidodinámica en Ansys CFX 94 6) Condiciones de contorno. Se establecen condiciones tipo pared, flujo de entrada en la sección inferior del reactor, reactor abierto a la atmósfera en la parte superior y entradas puntuales de gas en un punto intermedio del lecho, en la región de transición. - La condición impuesta en las paredes laterales varía para las fases gas y sólido. En caso del gas se impone una condición de tipo ‘Free Slip’ que supone las siguientes hipótesis: esfuerzo tangencial nulo en la pared (el fluido no se ve frenado por efectos de fricción), campo de velocidades normales a la pared igual a cero y campo de velocidades paralelo a la pared calculado en la simulación. Para el sólido se utiliza la condición de tipo ‘No Slip’ que implica que el fluido situado inmediatamente junto a la pared asume la velocidad de ésta, que es cero por defecto. - El flujo de entrada de gas alimentado por la parte inferior del lecho (‘inlet’) se define con la opción de flujo másico (‘mass flow rate’, kg/s) ya que, de este modo, se erige una pared artificial en la base del reactor que impide el escape de sólido por abajo como producto de la gravedad. De otro modo, especificando condiciones de velocidad de entrada de gas se permitiría el escape de sólido, como queda recogido en la Figura F.2. Figura F.2 Definición de la condición de contorno tipo ‘inlet’ especificando: a) velocidad de gas, b) flujo másico de gas - La salida de gases del reactor está definida con una condición de tipo ‘opening’ para evitar problemas numéricos. Con esta condición se evita que el programa construya una pared artificial que impida un posible flujo de entrada. Por tanto, si se generase una presión de vacío en el lecho durante la simulación, la convergencia no se vería afectada ya que gas externo podría alimentarse al lecho desde la zona superior. Asimismo, si la fase densa alcanza la sección de salida puede suceder la elutriación, es decir, el escape de sólido del lecho. - Las entradas puntuales o términos fuente constituyen entradas de gas al sistema en puntos localizados del lecho para simular el efecto del aporte de gas que tiene lugar en el lecho experimental desde el distribuidor de orificios. Se define el flujo másico inyectado en cada uno de los términos fuente establecidos en el lecho así como sus coordenadas y la presión relativa impuesta en la salida del gas. 7) Definición de parámetros para la resolución del modelo. En este apartado se define el método numérico a utilizar en la resolución del problema (‘Upwind’ de primer orden), así como las variables que se van a calcular para cada instante de tiempo y una serie de Flujo de salida (no permitido) Flujo de salida (permitido) Flujo de entrada Flujo de entrada ‘inlet’ ‘inlet’ a) b)
Anexo F Simulación fluidodinámica en Ansys CFX 95 parámetros independientes que facilitan la convergencia del modelo. Entre otros, el criterio de convergencia (residuo RMS = 0.001), el número de bucles máximo por paso de tiempo para obtener dicha convergencia (10) y la frecuencia de escritura o creación de archivos transitorios de simulación (Δt = 0.004 s). 8) Grabación del problema. Una vez definido el problema a simular, se graba el archivo con .def que es la extensión que necesita el módulo de resolución de Ansys-CFX. F.2 Etapa de resolución En el módulo ‘solver’ se realizan los cálculos sobre el flujo y se desarrollan los resultados. Como se ha comentado, Ansys-CFX emplea el método de los elementos finitos y lo resuelve mediante un algoritmo numérico. Dicho algoritmo funciona iterativamente de la siguiente manera: se establecen los parámetros de la simulación y se inicializa el problema, después se va calculando la solución y verificando la convergencia. Si no se consigue reducir el error en el valor asignado se sigue iterando hasta alcanzar el grado de precisión marcado. Una vez concluido el proceso de cálculo se comprueba si la solución obtenida es coherente y satisfactoria. La secuenciación lógica de la etapa de resolución se muestra en el esquema de la Figura F.3. Figura F.3 Secuencia lógica para resolver un problema fluidodinámico en Ansys CFX El módulo ‘solver’ de Ansys CFX permite visualizar la resolución del problema obteniendo gráficos transitorios de la evolución del error en el cálculo de diferentes variables del proceso: presión en el lecho y componentes tridimensionales de la velocidad de gas y de la fase sólida o fracción volumétrica de ambas fases. La Figura F.4 representa una captura de pantalla que muestra la variabilidad de la media cuadrática del error (RMS) para las variables mencionadas anteriormente. Condiciones de simulación: RLFDZ-CS con α = 0º, ur,abajo = ur,arriba = 2.0 y altura relativa del distribuidor, z = 2.0 cm sobre el comienzo del cambio de sección. En el caso concreto de la resolución presentada en la Figura F.4, la utilización de la “Teoría cinética de flujo granular” (KTGF) para el cálculo del movimiento de la fase sólida presenta un error de convergencia debido al incumplimiento del límite máximo de empaquetamiento del lecho (εmax,lecho = 0.65) en las zonas defluidizadas (o “muertas”) sobre el cambio de sección brusco. Por este motivo, el error en el cálculo de la pérdida de carga en el lecho (“RMS P-vol” en la Figura F.4) se dispara una vez rebasado el límite de empaquetamiento permitido. Junto al gráfico de la evolución temporal del error en el cálculo de las variables, en la parte derecha de la Figura F.4, se muestran los valores transitorios de las variables calculadas en cada iteración. Parámetros de la simulación Inicialización del problema Cálculo de la solución ¿Converge? ¿Se alcanza la precisión deseada? Cambio parámetros de la simulación o de la malla Sí No No Sí FIN
Anexo G Análisis hidrodinámico. Resultados adicionales 102 contracción experimental de burbujas en el ensanchamiento tan brusca como la que predice el modelo. Por tanto, en Figura G.3.a, el modelo sí predice cualitativamente que el perfil axial de db es prácticamente idéntico para geometrías con cambio de sección brusco (α = [0º - 60º]), ya que β (ur = 1.5) ≈ 70º, pero no es capaz de predecir cuantitativamente la evolución de dichos perfiles. Si, por el contrario, el caudal de gas introducido al lecho es muy grande y las burbujas de gas alcanzan un tamaño tal que llegan a ocupar la sección transversal del lecho (régimen de ‘slugging’) el modelo también tiende a sobreestimar los db experimentales. Este efecto es debido, probablemente, a que el modelo no considera el efecto de las paredes laterales sobre el crecimiento de las burbujas como ‘slugs’ (Figura G.3.b). Figura G.3 Comparativa entre perfiles axiales de db promedio experimental y modelado para partículas fosforescentes tipo A en distintos RLFDZ-CS. a) Fluidización incipiente (ur = 1.5), b) ‘Slugging’ (ur = 3.0) En cualquier caso, las condiciones a las que se pretende operar en el reactor están alejadas de los regímenes de fluidización incipiente y ‘slugging’ por lo que el modelo es suficientemente robusto para describir el comportamiento hidrodinámico de un RLFDZ-CS. 0 1 2 3 4 0 5 10 15 20 Diámetro de burbuja, db (cm) Posición vertical, z (cm) Series1 a0 ur=1.5 a45 ur=1.5 a60 ur=1.5 0 1 2 3 4 0 5 10 15 20 25 Diámetro de burbuja, db (cm) Posición vertical, z (cm) Series1 Series5 ur = 1.5 Modelo MW+J RLFDZ-CS (α = 45º) RLFDZ-CS (α = 0º) RLFDZ-CS (α = 60º) ur = 3.0 Modelo MW+J RLFDZ-CS (α = 85º) Sobreestimación teórica