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Perfiles verticales de propiedades de los aerosoles atmosféricos en la Península Ibérica

Herrero del Barrio, Celia

Abstract

Departamento de Física Teórica, Atómica y Óptica

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Trabajo Fin de Máster Máster en Física Perfiles vercales de propiedades de los aerosoles atmosféricos en la Península Ibérica Autor: Celia Herrero del Barrio Tutor/es: Roberto Román Diez David Mateos Villán 1 RESUMEN Los aerosoles atmosféricos enen un papel fundamental en el equilibrio térmico de la Tierra, sin embargo, el conocimiento de su efecto neto todavía presenta grandes incerdumbres. Con el objevo de profundizar en el conocimiento de sus propiedades ópcas y microsicas, diversos trabajos cienficos han propuesto combinar datos con resolución vercal, obtenidos mediante ceilómetros, con información de propiedades integradas a la columna atmosférica, que se pueden obtener mediante fotómetros. Ulizando estos dos pos de medidas en el algoritmo de inversión GRASP (“Generalized Retrieval of Aerosol and Surface Properes”), es posible obtener propiedades ópcas extensivas con resolución vercal como son los perfiles vercales de los coeficientes de dispersión, retrodispersión y exnción o la concentración en volumen de los aerosoles. Esta metodología se ha ulizado para construir la red CAECENET, una asociación de estaciones de medida en la Península Ibérica que disponen de fotómetro y ceilómetro, comparten protocolos de calibración para sus instrumentos y disponen sus datos para implementar esta metodología de cálculo de propiedades de los aerosoles. Con la intención de validar y evaluar la calidad de los datos que proporciona CAECENET, en este trabajo se ha establecido una comparava de los datos proporcionados por esta red para la ciudad de Valladolid, con los de la red AERONET (AErosol ROboc NETwork), considerada de referencia en el estudio de las propiedades en columna de los aerosoles. En este aspecto se ha obtenido un buen acuerdo entre ambas bases de datos. También se han ulizado los datos de CAECENET para calcular una climatología de perfiles vercales de la concentración en volumen y coeficientes de exnción, dispersión y retrodispersión con la intención de probar la ulidad de estos datos en la determinación de las propiedades vercales de los aerosoles en la Península Ibérica. Por úlmo, se han empleado los datos de disntas estaciones para mostrar que es posible la monitorización de un evento de transporte de polvo desérco a la Península ulizando los datos de esta red. ABSTRACT Atmospheric aerosols play a fundamental role in the Earth's thermal balance; however, they sll pose significant uncertaines. In order to deepen our understanding of their opcal and microphysical properes, various scienfic studies have proposed combining vercally resolved data obtained from ceilometers with column-integrated informaon obtained from photometers. By ulizing these two types of measurements in GRASP (Generalized Retrieval of Aerosol and Surface Properes) inversion algorithm, it is possible to retrieve extensive opcal properes with vercal resoluon, such as vercal profiles of scaering, backscaering, exncon coefficients, as well as volume concentraon. These results have been used to establish the CAECENET network, an associaon of measurement staons in the Iberian Peninsula that have both photometers and ceilometers collocated, share instrument calibraon protocols, and provide their data to implement this aerosol property calculaon methodology. In order to test the ulity of this data in determining the vercal properes of aerosols in the Iberian Peninsula, this study conducted a comparison of the data provided by this network for the city of Valladolid with those from the AERONET network, considered as a reference for columnar aerosol property studies, resulng in a good agreement. These data were also used to calculate a climatology of vercal profiles of volume concentraon and exncon, scaering, and backscaering coefficients. Finally, data from different staons were ulized to demonstrate the capability of monitoring a desert dust transport event to the Peninsula in near-real-me. 2 Índice 1. Introducción .................................................................................................................................. 3 1.1. El aerosol atmosférico ................................................................................................................. 3 1.2. Propiedades de los aerosoles ...................................................................................................... 4 1.2.1. Espesor ópco de aerosoles ............................................................................................... 5 1.2.2. Exponente de Ångström ..................................................................................................... 6 1.2.3. Distribución de tamaños .................................................................................................... 6 1.2.4. Esfericidad .......................................................................................................................... 7 1.2.5. Albedo de dispersión simple .............................................................................................. 7 1.2.6. Índice de refracción ............................................................................................................ 7 1.2.7. Parámetro de asimetría ...................................................................................................... 7 1.2.8. Coeficientes de exnción, absorción, scaering, backscaering y razón lidar .................. 7 1.3. Medida de los aerosoles ............................................................................................................. 8 1.4. Objevos ..................................................................................................................................... 9 2. Instrumentación y metodología ................................................................................................... 10 2.1. Fotometría ................................................................................................................................ 10 2.1.1. AERONET .......................................................................................................................... 10 2.1.2. CIMEL CE318 .................................................................................................................... 10 2.1.3. CÆLIS ......................................................................................................................................... 13 2.2. Ceilómetros ............................................................................................................................... 14 2.2.1. ICENET .............................................................................................................................. 15 2.2.2. CHM15k-Nimbus .............................................................................................................. 15 2.3. Modelos de inversión: GRASP ................................................................................................... 16 2.4. CAECENET ................................................................................................................................. 18 2.5. Estaciones de medida ............................................................................................................... 20 3. Resultados ................................................................................................................................... 21 3.1. Validación CAECENET-AERONET ................................................................................................ 21 3.2. Climatología de Valladolid ......................................................................................................... 27 3.3. Análisis de un evento de transporte ......................................................................................... 32 4. Conclusiones ............................................................................................................................... 37 5. Bibliograa .................................................................................................................................. 38 ANEXO I ............................................................................................................................................... 43 ANEXO II .............................................................................................................................................. 45 3 1. Introducción 1.1. El aerosol atmosférico El aerosol puede definirse como el conjunto de parculas sólidas o líquidas suspendias en un medio gaseoso, como es la atmosfera (Willeke & Baron, 1993). En una primera clasificación, se disnguen dos grupos de aerosoles según su origen: antropogénicos y naturales. Los primeros son derivados de la acvidad humana, como la quema de biomasa para sistemas de calefacción, parculas minerales surgidas de procesos industriales o parculas secundarias producidas fotoquímicamente a parr de la nucleación de contaminantes gaseosos; mientras que los naturales son tales como el polen, polvo mineral de origen desérco, cenizas volcánicas o sal marina, entre otros (Toledano, 2005). También se establece una clasificación del aerosol en función del diámetro y densidad de las parculas mediante su distribución de tamaños. Dentro de esta se disnguen dos modos: el modo fino, correspondiente a parculas de menos de 1 µm de diámetro; y el modo grueso para diámetros entre 1 y 100 µm. El tamaño de las parculas influye en los mecanismos de su formación y eliminación, condicionando el empo de vida del aerosol en la atmósfera. Las parculas más pesadas suelen ser depositadas por la acción de la gravedad o el viento (deposición seca). En el caso de las parculas finas se disngue la formación por procesos de condensación (parculas de menos de 0.1 µm) o de nucleación (entre 0.1 y 1 µm) y suelen ser eliminadas por la lluvia (deposición húmeda). Si las parculas finas alcanzan la estratosfera (más de 10 km de altura), es dicil que se eliminen al estar impedidos los movimientos vercales en esta región (Salby, 2012). Durante el empo que permanecen suspendidas en la atmósfera, las parculas pueden interactuar directamente con la radiación solar mediante procesos de absorción y dispersión, lo que se conoce como interacción aerosol-radiación (Boucher et al., 2013); o indirectamente, actuando como núcleos de condensación y congelación en la formación de nubes de agua y hielo, modificando el albedo de las nubes y favoreciendo o inhibiendo la precipitación (interacción aerosol-nube) (Tomasi et al., 2015). Estos procesos afectan al balance energéco del sistema Tierra-atmósfera, es decir, a la diferencia entre la radiación absorbida por la Tierra y la energía irradiada de vuelta al espacio (Shindell et al., 2013). Los cambios netos en el balance debidos a cambios en la atmósfera se cuanfican mediante el forzamiento radiavo (cuanficado en unidades de Wm-2), que promediado en el empo da cuenta de los desequilibrios de energía producidos por esa perturbación o cambio. Cuando se incluyen los efectos indirectos en el balance radiavo se denomina forzamiento radiavo efecvo. Dado que las interacciones de los aerosoles en la atmósfera afectan al equilibrio térmico de la Tierra, lo que ene un impacto en el clima, es importante considerar los aerosoles como una variable en los estudios de cambio climáco. Además, el forzamiento radiavo de los aerosoles es actualmente el que presenta mayor incerdumbre, como ilustra la Figura 1.1, y existe interés en comprobar si el forzamiento negavo que presentan en algunos casos compensa al forzamiento posivo de los gases de efecto invernadero. Los aerosoles también pueden ulizarse como marcadores en el estudio del movimiento de la atmósfera, contribuyendo a mejorar la modelización climáca. Debido a que las concentraciones de aerosoles varían más lentamente que las de otros componentes atmosféricos, han sido ulizados para estudiar la dinámica en las regiones polares, el transporte estratosférico de bajas a altas latudes o los intercambios de aire entre la troposfera y la estratosfera (NASA, 2017). Además de por todo lo anterior, es necesario estudiar y monitorizar los aerosoles atmosféricos por las consecuencias que enen sobre la calidad del aire y la salud humana. Bien sea directamente en eventos en los que las parculas llegan a la superficie terrestre y pueden ser 4 inhaladas por el sistema respiratorio, (Obregón, 2012); o indirectamente, ya que algunos aerosoles pueden parcipan en las reacciones de formación de la lluvia ácida o en las de formación y destrucción del ozono troposférico y estratosférico. Figura 1.1: Resultados expuestos en el informe del primer grupo de trabajo del informe AR6 del IPCC (Grupo Intergubernamental de Expertos sobre el Cambio Climáco). (Szopa et al., 2019). 1.2. Propiedades de los aerosoles Como se ha mencionado, cuando la radiación atraviesa la atmósfera interacciona con sus componentes siendo dispersada o absorbida y reemida. Analizando la señal que llega a los detectores de un instrumento de medida es posible estudiar estos procesos y las caracteríscas sicas, químicas y ópcas de los componentes que los condicionan. El fenómeno sico de dispersión ene lugar cuando el medio presenta inhomogeneidades espaciales en su constante dieléctrica y debido a esto la radiación incidente se desvía de su dirección. En la atmósfera se produce al interactuar con gases a través del fenómeno conocido como dispersión, o scaering, de Rayleigh (Bodhaine et al., 1999). El scaering de Rayleigh es el causante del color azul del cielo despejado ya que es proporcional al inverso de la cuarta potencia de la longitud de onda. En el caso de aerosoles y nubes, al ser de mayor tamaño que los gases, la dispersión de la luz está dominada por el scaering de Mie, no tan dependiente de la longitud de onda. EL scaering de Mie se produce cuando la longitud de onda de la radiación es del mismo orden de magnitud que el tamaño de las parculas con las que interactúa. Los causantes de este po de fenómeno suelen ser los aerosoles atmosféricos, y afecta a radiaciones de longitud de onda más larga que la correspondiente a la dispersión Rayleigh. Suele ser el fenómeno dominante en las capas más bajas de la atmósfera, donde hay grandes candades de parculas de tamaño considerable (Prats, 2009). Esta dispersión no es selecva y ocurre cuando el tamaño de las parculas que la provocan es mucho más grande que la longitud de onda de la radiación que la sufre. Los causantes de este po de dispersión suelen ser aerosoles, grandes parculas de polvo y pequeñas gotas de agua suspendidas en la atmósfera. Se denomina no selecva porque todas 5 las longitudes de onda se dispersan más o menos en la misma proporción. Este fenómeno es el causante de que las nubes y la niebla se aprecien de color blanco. Otro mecanismo de interacción de los componentes atmosféricos con la radiación es la absorción. De este proceso da cuenta la parte imaginaria del índice de refracción. La absorción por moléculas de gases como dióxido de carbono, ozono, vapor de agua, etc., es selecva, presentando bandas y líneas espectrales de absorción, que varían según el gas. En el caso de la absorción de radiación por parte de los aerosoles, ésta tampoco es selecva, ya que varía suavemente con la longitud de onda en lugar de presentar bandas localizadas, al menos en el espectro solar (Dubovik et al., 2002a). Los sensores que normalmente se ulizan para la observación de la erra y el mar a través de satélites se diseñan para operar fuera de las bandas del espectro electromagnéco en las que los efectos de absorción de gases son más notorios. A estas regiones se las denomina ventanas atmosféricas y se pueden idenficar como las zonas en las que la transmitancia atmosférica es cercana a la unidad; es decir, cuando la irradiancia que llega a nivel de superficie es similar a la irradiancia que llega a la parte más alta de la atmósfera (irradiancia extraterrestre) y no desciende bruscamente (bandas de absorción). A parr de medidas de radiación (irradiancia del sol, radiancia del cielo, etc.), es posible analizar las propiedades ópcas de la atmósfera y los aerosoles, así como el cálculo de los parámetros que se exponen a connuación. 1.2.1. Espesor ópco de aerosoles La densidad de flujo radiante se define como la energía radiante recibida por unidad de empo y superficie. Desde el punto de vista de la teoría electromagnéca se interpreta como el flujo del vector de Poynng a través de una superficie elemental (Sobrino, 2001). Una magnitud más habitual es la irradiancia, que es el flujo radiante procedente de una superficie elemental por unidad de superficie, normal a la dirección de propagación. La irradiancia es la magnitud que suelen medir los sensores fotométricos. En el caso de la atmósfera, la atenuación de la irradiancia solar o lunar que llega a la superficie viene controlada por la ley de Beer-Bouguer-Lambert. 𝐼 ( 𝜆 ) = 𝐼  ( 𝜆 ) 𝑒   (  )  ( 1 . 1) Donde I es la irradiancia directa que llega a la superficie; I0 es la irradiancia de la fuente (normalmente solar o lunar) que llega a lo más alto de la atmósfera (irradiancia extraterrestre), τ es el espesor ópco total de la columna atmosférica sobre la vercal; y m es la masa ópca, que se define como la razón entre el espesor ópco en la vercal y el espesor ópco en la dirección en la que se está observando la irradiancia. I, I0, y τ varían con la longitud de onda λ. Para determinar el espesor ópco de la atmósfera, lo más común es medir la irradiancia directa de la fuente (medida de exnción). Suponiendo que la atmósfera se comporta como una capa plana y paralela, la masa ópca se podría calcular de forma sencilla como la secante del ángulo solar cenital (θ; SZA del inglés Solar Zenith Angle). Sin embargo, debido a la curvatura de la Tierra, la refracción en el aire, el scaering múlple y otros factores, esta aproximación solo es precisa para ángulos cenitales solares menores a 60° (Toledano, 2005). Para corregir esto, se ulizan fórmulas empíricas más precisas como la de Kasten & Young (1989) dada en la ecuación (1.2): 𝑚 = 1 𝑐𝑜𝑠 𝜃 + 0 . 50572 ( 1 , 46468 − 𝜃 )   .  (1.2) 6 Despejando de la ley de Beer-Bouguer-Lambert, ecuación (1.1), podemos obtener el espesor ópco total de la atmósfera a través de la ecuación (1.3) midiendo la irradiancia directa en superficie si conocemos la irradiancia extraterrestre: 𝜏 ( 𝜆 ) = 1 𝑚 𝑙𝑛  𝐼 ( 𝜆 ) 𝐼  ( 𝜆 )  ( 1. 3) Considerando que las medidas se realicen en cielos sin nubosidad, el espesor ópco total de la atmósfera será la suma de los espesores ópcos de los gases mediante scaering de Rayleigh (τR), de las absorciones por parte de diferentes gases atmosféricos (τg) y de los aerosoles (τa). Por tanto, se puede expresar el espesor ópco de aerosoles como: τ a ( 𝜆 ) = τ ( 𝜆 ) - τ R ( 𝜆 ) - τ g ( 𝜆 ) ( 1. 4) El espesor ópco de aerosoles (AOD del inglés Aerosol Opcal Depth) es uno de los parámetros fundamentales en el estudio de las propiedades de los aerosoles. Se trata de un indicador del contenido de aerosoles en toda la columna atmosférica. A parr de los valores de AOD y haciendo uso de la teoría de Mie, se puede ulizar toda una metodología de algoritmos de inversión para obtener diferentes propiedades de los aerosoles más complejas como la distribución de tamaños de los aerosoles (Toledano, 2005; Torres et al., 2017). 1.2.2. Exponente de Ångström La dependencia espectral del espesor ópco de aerosoles viene dada en el espectro solar de forma empírica por la ley de Ånsgtröm (Ångström, 1961) expresada por la ecuación (1.5): τ a ( 𝜆 ) = 𝛽 𝜆   ( 1. 5) donde λ es la longitud de onda (en μm), α el exponente de Ångström (AE del inglés Angström Exponent), directamente relacionado con la variación espectral del espesor ópco, y β el parámetro de turbiedad que coincide con el espesor ópco de aerosoles a 1 μm. Los valores más bajos de α indican una menor dependencia del AOD con la longitud de onda, y están asociados a parculas grandes. Por otro lado, los valores más altos de α se dan para parculas pequeñas, que muestran una mayor dependencia espectral en el AOD. Para aerosoles es habitual tener un rango de valores entre 0 y 2.5 en el espectro solar, rango en el que se asume como válida la ley de Ånsgtröm. Para calcular el exponente de Ångström, generalmente se ulizan los datos medidos de AOD en diferentes longitudes de onda, se toman logaritmos en la expresión de la ley de Ångström (ecuación 1.5) y se realiza un ajuste lineal de mínimos cuadrados a parr de un conjunto de observaciones espectrales que permite determinar los parámetros α y 𝛽. El resultado será representavo de un rango espectral y lo denotaremos con las longitudes inicial y final de ese rango. 1.2.3. Distribución de tamaños Una forma de caracterizar sicamente al aerosol atmosférico es a parr de su distribución volúmica de tamaños, que proporciona la concentración en volumen de parculas existente para disntos tamaños. También puede expresarse en función de la densidad de masa o del número de parculas por unidad de volumen. Para caracterizar el tamaño del aerosol, se consideran parculas con un radio (o radio de la esfera equivalente si las parculas son no esféricas) comprendido en el intervalo (r, r+dr); el volumen de parculas en este intervalo será dV(r) (Dubovik & King, 2000). En la prácca, como se comenta en el apartado 1.1, se suele disnguir entre el modo fino y grueso, en función del tamaño de las parculas. La distribución se suele aproximar a una función lognormal bimodal, es decir, cada modo sigue una distribución normal 7 respecto al logaritmo del radio (Schuster et al., 2006). La expresión matemáca de esta distribución se muestra en la ecuación (1.6): 𝑑𝑉 𝑑 ln 𝑟 = 𝑉 𝐶  √ 2 𝜋 𝜎   exp 󰇩 − ( ln 𝑟 − 𝑙𝑛 𝑅  )  2 𝜎   󰇪 + 𝑉 𝐶  √ 2 𝜋 𝜎   exp 󰇩 − ( ln 𝑟 − 𝑙𝑛 𝑅  )  2 𝜎   󰇪 ( 1. 6) Donde VC es la concentración total en volumen; R el radio modal de la distribución; σ la desviación estándar de cada distribución log-normal; y los subíndices F y C hace referencia al modo fino y grueso, respecvamente. También es úl calcular el radio efecvo, que es el cociente entre el valor esperado del radio para cada distribución, entre el valor esperado de la superficie de la parcula. 1.2.4. Esfericidad La esfericidad es un parámetro que, asumiendo que las parculas enen forma de elipsoide, cuanfica la excentricidad de la forma de las parculas. Esta propiedad puede tomar un rango de valores entre cero (parculas totalmente irregulares) y uno (parculas totalmente esféricas). En la prácca las formas de las parculas son muy irregulares y diversas aún para el mismo po de aerosol. 1.2.5. Albedo de dispersión simple Conocido por sus siglas en inglés SSA (Single Scaering Albedo), el albedo de dispersión simple da cuenta de la fracción de luz dispersada respecto al total de luz exnguida al atravesar la atmósfera; por tanto, varía con la longitud de onda. El valor máximo que puede tomar es 1 e indicaría que toda la luz exnguida ha sido dispersada y el aerosol no es nada absorbente, mientras que un valor de 0 indicaría un aerosol puramente absorbente (Prats, 2009). 1.2.6. Índice de refracción Como se ha mencionado antes, el índice de refracción de los aerosoles presenta una variación suave con la longitud de onda en el espectro solar. La parte real dar cuenta del scaering y la parte imaginaria de la absorción (proporciona información similar al SSA), por tanto, su valor está relacionado con la composición química de la carga de aerosoles. 1.2.7. Parámetro de asimetría El parámetro de asimetría es la integral de la distribución de energía (función de fase), ponderada por el ángulo de scaering. Este parámetro varía entre -1 y 1 según la dispersión se produzca perfectamente hacia atrás respecto a la dirección de incidencia o hacia delante, respecvamente. Tomará el valor cero en el caso de dispersión isótropa, que correspondería al scaering de Rayleigh. En la prácca, los valores picos para aerosoles oscilan entre 0.6 y 0.8. Los valores más altos del parámetro de asimetría están relacionados con la presencia de parculas más grandes. 1.2.8. Coeficientes de exnción, absorción, scaering, backscaering y razón lidar El coeficiente de exnción da cuenta de en qué proporción la carga de aerosoles exngue la radiación de una cierta longitud de onda que incide en la atmósfera. De la misma forma el coeficiente de absorción da cuenta de la proporción que es absorbida. Por úlmo, el coeficiente de scaering determina la proporción que es dispersada en todas las direcciones y el coeficiente de backscaering, la parte que es dispersada única y exclusivamente en la misma dirección de incidencia, pero en sendo contrario (-180°). Estas magnitudes pueden expresarse en función de la altura. 8 A la proporción entre el coeficiente de exnción y el de backscaering se le denomina razón lidar (o en inglés lidar rao). Representa la relación entre las secciones eficaces por unidad de volumen de la exnción y la retrodispersión. Tiene unidades de estereorradián (sr) y normalmente varía entre los 5 y 100 sr (Schröter et al., 2006). 1.3. Medida de los aerosoles Para la medida de los aerosoles atmosféricos se suelen emplear técnicas in-situ o de teledetección. Las primeras, consisten en la recogida mediante filtros de muestras de aire a nivel de superficie, o mediante instrumentación específica a bordo de aviones, que se analizan directamente o más tarde en un laboratorio. Se suelen ulizar para estudios de calidad del aire y presentan el inconveniente de tener una baja resolución espacial (González, 2021). Las técnicas de teledetección analizan la interacción del sistema atmosférico con la radiación, ya sea proveniente de una fuente natural, como el sol, la luna o la radiación térmica terrestre (teledetección pasiva) o arficial (teledetección acva). Esto permite obtener información sobre disntos componentes de la atmósfera, y a parr de sus propiedades ópcas se pueden inferir otras caracteríscas de naturaleza sica y química. Instrumentos como los fotómetros, las cámaras de todo cielo o los radiómetros son técnicas pasivas, registran la radiación solar/lunar que les llega después de atravesar toda la atmósfera y proporcionan valores integrados a toda la columna atmosférica (Toledano, 2005). Trabajan generalmente en el rango espectral entre el visible y el infrarrojo cercano. En los métodos acvos la radiación con la que interactúan los aerosoles es producida arficialmente y con caracteríscas conocidas. Se emite una señal electromagnéca de caracteríscas conocidas y se recoge y analiza tras haber interactuado con el medio. Entre estos instrumentos se encuentran el Radar (Radio Detecon And Ranging), que trabaja en el rango de las microondas, y el Lidar (Light Detecon And Ranging), o el ceilómetro, que trabajan en el rango solar. En el caso de los lídares y los ceilómetros, estos emiten un pulso electromagnéco a la atmósfera y se recoge la señal retrodispersada por las parculas y moléculas presentes en la atmósfera; midiendo el desfase con la señal emida es posible obtener datos con resolución vercal, además de en columna tras integrar los valores a todas las capas atmosféricas. Ambos métodos se pueden implementar tanto en instrumentación en superficie como en satélites. Aunque las medidas en superficie enen una resolución espacial más limitada que las medidas satelitales, su resolución temporal suele ser mayor y son generalmente más precisas. Por esta razón, es crucial tomar medidas desde diferentes puntos de la Tierra para poder validar y calibrar los productos proporcionados por los satélites. Por tanto, ambas medidas son esenciales y se complementan mutuamente (González, 2021). A su vez, para obtener disntas propiedades de los aerosoles es necesario encontrar sinergias entre disntos instrumentos, que permitan obtener las propiedades ópcas de interés y con una resolución ópma. Esto, junto con la necesidad de llevar un control sobre el proceso de medida, calibración y procesado de datos en las disntas zonas del planeta ha llevado a la creación de diversas redes de monitorización, que ulizan instrumentación estandarizada. Este es el caso de redes de medida de fotómetros como AERONET (AErosol ROboc NETwork; Holben et al., 1998), de ceilómetros como ICENET (Iberian Ceilometer Network; Cazorla, et al., 2017) o de ambas como CAECENET. Los datos analizados en este trabajo han sido obtenidos de CAECENET, en el Capítulo 2 se especificará el funcionamiento de esta red y la instrumentación ulizada. De las propiedades de los aerosoles expuestas, el AOD y el AE se calculan directamente a parr de las medidas de irradiancia y/o radiancia. Por el contrario, el resto de las propiedades han de ser calculados mediante inversión. Se conoce como problema inverso al cálculo de las 15 2.2.1. ICENET La red ICENET (del inglés Iberian Ceilometer Network), surge como colaboración entre disntas estaciones de medida en la Península Ibérica (ver Figura 2.4), con la intención de caracterizar vercalmente el aerosol atmosférico y obtener propiedades ópcas en empo casi real. El primer objevo fue la obtención del coeficiente de retrodispersión atenuado de todos los ceilómetros de la red, esto es, obtener una salida calibrada de los ceilómetros y, como segundo objevo la aplicación de algoritmos de inversión a los perfiles para obtener el coeficiente de retrodispersión de parculas (Cazorla et al., 2017). Figura 2.4: Estaciones de medida de la red ICENET y ceilómetro CHM15k-Nimbus (Román et al., 2021). Todas las estaciones de esta red poseen un ceilómetro modelo CHM15k-Nimbus del fabricante Lu (Figura 2.4) y además existe un fotómetro CIMEL CE318 cerca, el cual se uliza para calibrar los ceilómetros de la red y para los cálculos de inversión. Todos estos fotómetros pertenecen a la red AERONET, por lo que son calibrados runariamente y proporcionan valores confiables de AOD a disntas longitudes de onda, con los que se puede extrapolar los valores para la longitud de onda del láser del ceilómetro. Además, en la estación de la Universidad de Granada se encuentra un lidar Raman mulespectral, cuyas medidas también son ulizadas para validar las inversiones de los datos de los ceilómetros. 2.2.2. CHM15k-Nimbus El ceilómetro estándar de la red ICENET es el modelo CHM15k-Nimbus (Figura 2.4), fabricado por la empresa Lu. Ulizando la técnica Lidar explicada, emite pulsos cortos de luz a la atmósfera y recoge la intensidad retro dispersada para cada instante desde que se emió el pulso, lo que permite calcular la altura de las capas de aerosoles o nubes. Tiene una resolución espacial de 15 m en su rango de medida, que abarca desde los 15 m a los 15 km de altura máxima. La resolución temporal es variable, entre los 2 y 600 s de empo de integración. La red ICENET establece un periodo de 15 s para el registro de datos del ceilómetro. La fuente de luz es un láser Nd-YAG de estado sólido, cuya longitud de onda central es 1064 nm, con una dispersión en longitud de onda de 0.1 nm, energía del pulso de 7 µJ, duración del pulso entre 1 ns y frecuencia de repeción del pulso entre 5 y 7 kHz. El diámetro del haz es de 90 mm, con una divergencia menor a 0.5 mrad. El sistema receptor está basado en el conteo de fotones mediante un fotodiodo de avalancha y ene un campo de visión de 0.45 mrad. Este receptor 16 posee un filtro ópco con un ancho de 1 nm, que permite eliminar de forma eficiente la luz de fondo y promediar los datos durante unos minutos (Lu, 2019). Para un correcto funcionamiento del equipo, la temperatura debe encontrarse en el rango entre los -40 °C y los 50 °C. Para asegurar estas condiciones operavas, el instrumento cuenta con una cubierta exterior que lo protege de la radiación solar, viento, lluvia y nieve, sensores de temperatura exterior e interior y sistemas de calefacción y venlación. Esta protección superior cuenta con dos salidas, una para el haz emido y otra abertura para el detector, consistentes en dos cristales colocados en ángulo de Brewster para cada haz, de forma que se minimizan las pérdidas tanto a la salida como a la entrada. La inclinación de los cristales facilita el autolimpiado mediante un sistema de venladores, que eliminan la suciedad acumulada a la vez que sirven como sistema de refrigeración del aparato. Aun así, es necesario un mínimo mantenimiento manual del aparto, que asegure su correcto funcionamiento. El propio instrumento ene implementado un soware que calcula directamente la señal corregida de rango a 1064 nm (ecuación 2.3). Además, también proporciona otros productos úles para el cloud-screening como la altura de base de las nubes y la cubierta nubosa (Martucci et al., 2010; Román et al., 2017). 2.3. Modelos de inversión: GRASP Como se comentó en el Capítulo 1, conocidas las propiedades de los aerosoles en la atmósfera, se pueden determinar algunos parámetros medibles como el espesor ópco de aerosoles o la radiancia de cielo en cualquier dirección. Esto es lo que se conoce como problema directo, la radiancia y el AOD se calculan a parr de las ecuaciones de transferencia radiava, conocidas las caracteríscas de la capa de aerosoles. Por otro lado, el problema inverso consiste en obtener las propiedades de los aerosoles a través de medidas atmosféricas conocidas como la radiancia de cielo, es decir, obtener la causa conociendo el efecto, que puede medirse mediante fotómetros y ceilómetros como se ha explicado. La red AERONET dispone su propio y complejo algoritmo de inversión a parr de las medidas únicamente de fotómetro, que permite obtener la distribución de tamaños, el SSA, el parámetro de asimetría, el índice de refracción o la esfericidad (Sinyuk et al., 2020). GRASP es otro algoritmo de inversión de medidas para el cálculo de propiedades ópcas y microsicas de los aerosoles, así como de propiedades ópcas de la superficie terrestre (Dubovik et al., 2014; 2021). También dispone de un módulo forward, que conene las ecuaciones de transferencia radiava y se encarga de calcular las observaciones (AOD, radiancias del cielo, señal lidar RCS, etc.) que se medirían en un escenario a parr de los parámetros caracteríscos del aerosol y las condiciones del escenario (propiedades microsicas, SZA, albedo de superficie, etc.) dados por el usuario para cualquier longitud de onda. Para plantear el problema inverso se puede parr de la siguiente ecuación: f* = f ( a ) + Δ f* (2. 4 ) Donde f* es un vector cuyos elementos representas las observaciones medidas (AOD, radiancias de cielo, etc.); a es un vector que conene las propiedades de los aerosoles (distribución de tamaños, índice de refracción, etc.); f es el operador matemáco que aplicado a las propiedades nos devuelve las observaciones medidas (en este caso las ecuaciones de transferencia radiava) y Δf* es el error experimental de las medidas. Siendo f(a), f* y Δf* matrices de dimensión no necesariamente igual al número de observaciones, K. 17 El algoritmo GRASP para resolver este sistema aplica el método de mínimos cuadrados mul- término (MLSM del inglés Mul-Term Least Square Method), basado en el método de máxima verosimilitud y ulizando el método iteravo de Levenberg-Marquardt. Este es una generalización del método de descenso del gradiente, con la que se consigue opmizar el cálculo. Además, GRASP incluyen las ligaduras del problema como observaciones independientes. Una descripción más detallada de este método se encuentra en Dubovik et al. (2021) y Antuña- Sánchez (2022). Para ejecutar GRASP es necesario un fichero llamado SDATA (del inglés Sensor Data), en el que se introducen las posiciones relavas del sol en el escenario de la medida, las longitudes de onda de las observaciones, los ángulos (acimutal y cenital) de las radiancias de cielo, las alturas de la señal lidar, los valores de las medidas como el AOD, etc. Por otro lado, se requiere un fichero de configuración llamado SETTINGS, en el que se indica si se va a ulizar el módulo de inversión o solo el de transferencia radiava, la ruta de los ficheros, los parámetros referentes a las ecuaciones de transferencia radiava (po de atmósfera, número de capas, etc.), las propiedades a inverr, sus valores iniciales, los subconjuntos de medidas empleados junto con sus errores, los mulplicadores de Lagrange de las ligaduras y el número máximo de iteraciones. Una vez definida la estrategia de inversión y el escenario de las observaciones mediante estos dos ficheros, el algoritmo GRASP sigue el esquema de la Figura 2.3. El primer paso consiste en ulizar el módulo de transferencia radiava para obtener las observaciones que se obtendrían de las propiedades de los aerosoles iniciales impuestas (f(a0)). Sobre estas simulaciones radiavas se aplica el MLSM para calcular las propiedades de los aerosoles que mejor reproduzcan las medidas introducidas en el SDATA. De nuevo, este vector se introduce en el módulo forward para obtener unas nuevas observaciones simuladas (f(a1)), con las que se aplicará de nuevo el algoritmo de inversión para calcular una nueva solución que reproduzca mejor las observaciones medidas. Esto se repite hasta que el residuo entre dos iteraciones no mejore más que un valor preestablecido, o hasta alcanzar el número máximo de iteraciones indicado. En ambos casos GRASP devolverá un vector ap, siendo p la úlma iteración, con las propiedades inverdas, el residuo correspondiente y las observaciones que reproducen las propiedades obtenidas. Figura 2.5: Estructura de GRASP (Antuña-Sánchez, 2022). La gran ulidad de este algoritmo reside en su versalidad que permite combinar medidas de disntos instrumentos para así obtener una mayor información en la inversión de las propiedades de los aerosoles. A diferencia del algoritmo de AERONET, que solo invierte medidas 18 de AOD y radiancia del cielo, GRASP puede ulizarse con diferentes sinergias de instrumentos, permiendo la combinación de disntas medidas y métodos. 2.4. CAECENET De la colaboración de los sistemas CÆLIS e ICENET, surge CAECENET (nombre compuesto por las palabras CÆLIS e ICENET; Román et al., 2021), un sistema que implementa GRASP en empo cuasi real combinando las medidas de fotómetro (de CÆLIS) y ceilómetro (de ICENET). Con esta herramienta es posible obtener las propiedades ópcas y microsicas de los aerosoles tanto en columna como en diferentes alturas, a parr de instrumentos que pertenecen a dos redes de medida y que por tanto presentan medidas confiables y protocolos de calibración conocidos (Bazo et al., 2023). En parcular, el método de inversión ulizado es GRASPpac (subíndice correspondiente del inglés photometer and ceilometer), que permite obtener perfiles vercales de las propiedades de aerosoles (Román et al., 2018) combiando las medidas de fotómetro (AOD y radiancias del cielo) y ceilómetro (RCS). Para ello, se ulizan como input del algoritmo las medidas de AOD y radiancia de cielo (en geometría almucantar e híbrido) en las longitudes de onda de 440, 675, 870 y 1020 nm mediante un fotómetro de AERONET gesonado por el GOA-UVa; y el perfil vercal de medidas del ceilómetro RCS (del inglés Range Corrected lidar Signal), promediado a 60 puntos log-espaciados, en una ventana temporal de ±15 min alrededor de la medida de almucantar del fotómetro (Herreras et al., 2018). Estas medidas han pasado previamente por un proceso de filtrado de datos, para eliminar la contaminación de las medidas por presencia de nubes. En el caso de los ceilómetros, se eliminan los perfiles RCS en los que el propio instrumento determina un valor para la altura de nube y se establece que para calcular el promedio en la ventana temporal de ±15 min debe haber al menos cinco perfiles sin nubes disponibles (Román et al., 2018). Por otro lado, a los datos de fotómetro se les aplica el protocolo de CÆLIS, descrito por González et al. (2020), similar al nivel 1.5 de AERONET (Giles et al., 2019). El primer paso consiste en determinar si la medida de triplete del fotómetro es válida para calcular el AOD, para lo cual la señal debe ser mayor que un umbral determinado para cada longitud de onda y la variabilidad de las medidas del triplete entre sí debe ser menor del 16%. De las medidas restantes, aquellas con variabilidad del triplete mayor a 0.01 son clasificadas como contaminadas por nubes. Posteriormente se comprueban otros parámetros como la variabilidad temporal de medidas consecuvas (debe ser menor a 0.01 por minuto), los valores del AE, las medidas de la aureola solar (que permiten detectar cirros con mayor precisión), el número total de medidas contaminadas en un día (debe haber al menos 3 medidas sin nubes o un 10% de todas las medidas hechas en el día) y la desviación estándar de las medidas de AOD y AE de un día (debe ser menor que 0.015). En el esquema de inversión de GRASPpac se asume que las propiedades extensivas de los aerosoles son constantes por debajo de la altura mínima y por encima de la altura máxima del ceilómetro. El escenario inicial con el que se empieza la inversión en GRASP es siempre el mismo para todas las inversiones excepto para la distribución de tamaños, que debe ser proporcional al AOD medido a 440 nm (Román et al., 2018). Como los ceilómetros solo miden la retrodispersión a una única longitud de onda, no se puede diferenciar entre modos del aerosol en la vercal. Por esto, en las inversiones de GRASPpac, las propiedades intensivas de los aerosoles como los índices de refracción, el SSA, la razón lidar o el radio efecvo se asumen constantes en toda la vercal, por lo que no es posible obtener perfiles vercales de estos parámetros. También se obenen valores integrados en la columna atmosférica de la esfericidad y de la distribución de tamaños (en 22 divisiones log-espaciadas de radios entre 0.5 y 15 µm). Sí se obenen los perfiles vercales de las propiedades extensivas 19 como la concentración en volumen, la exnción, absorción, dispersión y retrodispersión, para las cinco longitudes de onda disponibles (440, 675, 870, 1020 y 1064 nm Román et al., 2018). Para consultar estos productos, CAECENET dispone de una herramienta gráfica para la previsualización de los datos (CAECENET-viewer, Román et al., 2021), en la que se pueden seleccionar los datos según tres categorías: propiedades microsicas, propiedades ópcas en columna y perfiles vercales. También se pueden descargar todos los datos disponibles en un archivo de texto entre las fechas deseadas. En estos ficheros, cada fila corresponde a una observación, con su correspondiente marca temporal. En las columnas se especifican los siguientes datos: - ph: es el número indicavo que ene cada fotómetro de AERONET. - Source: indica si el escenario de radiancias ulizado en la inversión es almucantar o híbrido. - Residual: Este es el residuo global del algoritmo de inversión. Cuanto más alto, menor convergencia presenta la inversión. En este trabajo se escogen solo las inversiones con residuos menores de 10%. - Iteraons: Número de iteraciones de la inversión. - sd_XXmicrons: Es el valor en columna de la concentración en volumen de la distribución de tamaños [ dv/dln(r) con unidades de µm3/µm2] para el radio XX µm (hay 22 valores XX porque se da la concentración en 22 radios disntos log-espaciados). - VolumeContentraon_X: Concentración volúmica en columna total (X=t), del modo fino (X=f) o del modo grueso (X=c). Unidades de µm3/µm2. - LognormalRadius_X: Radio (en µm) en columna del modo X (fino, grueso o total) asumiendo una distribución lognormal de este modo. - EffecveRadius_X: Radio efecvo en columna del modo X (fino, grueso o total). - LognormalSD_X: Desviación estándar en columna del modo X (fino, grueso o total) asumiendo una distribución lognormal de este modo. Unidades de µm3/µm2. - AOD_X_LLL: AOD del modo X (fino, grueso o total) a la longitud de onda LLL (440 nm, 675 nm, 870 nm o 1020 nm). Es el valor resultante de la inversión, no el medido por los fotómetros y usado como input. - SSA_LLL: Albedo de dispersión simple en columna para la longitud de onda LLL. - RefracveIndexReal_LLL: Parte real del índice de refracción en columna para la longitud de onda LLL. - RefracveIndexImaginary_LLL: Parte imaginaria del índice de refracción en columna para la longitud de onda LLL. - AsymetryParameter_LLL: Parámetro de asimetría en columna para la longitud de onda LLL. - LidarRao_LLL: Razón lidar en columna a la longitud de onda LLLL. Unidades de sr. - alt_H. Altura H sobre el nivel del mar de los perfiles obtenidos en km. Hay 61 H-puntos en total (específicos para cada medida). - avp_H: Perfil vercal de aerosoles a la altura alt_H. Hay 61 H-puntos. Este parámetro es muy importante para el cálculo de los disntos perfiles de otras propiedades, ya que este perfil representa la concentración de aerosol normalizada. Para calcular el perfil de exnción a una longitud de onda, basta con mulplicar cada punto del vector avp por el AOD a esa longitud de onda. SI se quiere la exnción fina o gruesa se usa el AOD fino o grueso. Los resultados se mulplican por 106 y las unidades son Mm-1. El perfil de scaering en Mm-1 a una longitud de onda se obene mulplicando cada punto de la exnción por el SSA a esa longitud de onda. El perfil de absorción en Mm-1 a una longitud de onda se obene como la resta entre el perfil de exnción menos el de scaering. 20 El perfil de backscaering en Mm-1 a una longitud de onda se obene dividiendo cada punto de la exnción por la razón lidar a esa longitud de onda. Finalmente, para calcular el perfil de la concentración en volumen, se mulplica cada valor de avp por VolumeContentraon_X (donde X puede ser la total, la de modo fino o la de grueso según la que queramos sacar). Si se mulplica cada valor obtenido por 106 se tendrá las unidades de cm3/µm3. 2.5. Estaciones de medida La carga y caracteríscas de los aerosoles en la Península Ibérica es muy variable temporal y espacialmente. Por su situación geográfica, está expuesta a eventos de transporte de polvo Sahariano durante todo el año, aunque con mayor incidencia en los meses de verano (Burgos, 2016). Las zonas de costa suelen presentar aerosol marímo y las grandes ciudades aerosoles debidos a la contaminación. En general, en las regiones del interior no muy pobladas, el aerosol predominante es de po connental limpio. En el periodo esval también es frecuente detectar episodios de incendios, provenientes de la Península, o bien de latudes más altas como Canada, que son transportados a gran altura por las corrientes atmosféricas. A connuación, se exponen las principales caracteríscas de las estaciones perteneciente a la red CAECENET de las que se han analizado datos en este trabajo.  Valladolid La estación de Valladolid está situada en la terraza de la Facultad de Ciencias de Valladolid, a una altud de 705 m sobre el nivel del mar y es gesonada por el GOA-UVa (41°39'48.96"N, 4°42'20.99"O). Por su localización en la Meseta Central, sin grandes formaciones de relieve cercanas, y con un clima no muy lluvioso de po Mediterráneo (Clasificación climáca Csb Köppen-Geiger), permite obtener datos de forma connua casi todo el año. Al tratarse de una ciudad de tamaño medio, con una población de alrededor de 400 000 habitantes incluyendo el área metropolitana, y sin una gran acvidad industrial, predomina el aerosol de po “connental limpio” (Bennouna et al., 2016).  Madrid Esta estación se encuentra a 680 m sobre el nivel del mar (40°27'6.84"N, 3°43'26.22"O), el fotómetro pertenece a AEMET (Agencia Española de Meteorología), y el ceilómetro a CIEMAT (Centro de Invesgaciones Energécas, Medioambientales y Tecnológicas). La ciudad de Madrid está situada en el centro de la Península Ibérica, en una cuenca atmosférica, debido a estar rodeada por la sierra de Guadarrama y los Montes de Toledo. Tiene una población de 3.5 millones de personas y sufre frecuentemente episodios de alta contaminación (Fernández et al., 2017).  Granada Estación situada en el Centro Andaluz de Medio Ambiente (IISTA), en la parte sur de la ciudad de Granada (37°9'50.4"N, 3°36'18"O), a 680 m sobre el nivel del mar. Esta ciudad de tamaño medio (232 000 habitantes) y no industrializada, se encuentra rodeada por las montañas de Sierra Nevada. Suele presentar inviernos fríos y veranos calurosos y especialmente secos. Debido a su situación a 50 km del Mediterráneo y 200 km de África, esta localización recibe aerosoles principalmente de dos fuentes: Europa, como fuente de aerosol antropogénico y contaminante, y el Norte de África, como fuente de aerosol natural de po desérco, que, debido a su cercanía, llega con más frecuencia que a otras estaciones del norte y centro de la Península Ibérica (Guerrero-Rascado et al., 2009; Valenzuela et al., 2012). 21 3. Resultados 3.1. Validación CAECENET-AERONET Como se ha explicado en el capítulo anterior, los datos disponibles en CAECENET, han sido obtenidos a parr de las inversiones de datos de ceilómetro y fotómetro mediante el algoritmo de inversión GRASPpac. En esencia estos fotómetros pertenecen a la red AERONET, pero los productos usados como input en CAECENET son los calculados mediante los algoritmos de CÆLIS, dada la ventaja que supone su capacidad de procesado en empo casi real. Para comprobar la validez de los productos de CAECENET, en esta sección se comparan los valores de las propiedades en columna que también proporciona la red AERONET, considerada de referencia debido a su largo recorrido en el estudio de estas propiedades. Para ello, se van a analizar todos los datos existentes en la base de datos de CAECENET, que comprenden entre febrero de 2014 y febrero de 2023, y se comparan con los correspondientes al mismo periodo en AERONET. Se han considerado aquellos valores de CAECENET tomados con una diferencia menor a 30 s respecto a los de AERONET. Esta comparación se va a realizar exclusivamente con los datos obtenidos en la estación de Valladolid, la cual se considera de referencia al ser centro de calibración de AERONET. Se ha obtenido un total de 18670 inversiones coincidentes entre CAECENET y AERONET en este periodo y localidad. Figura 3.1 Comparación de los valores del radio modal, para ambos modos, fino y grueso. Se muestra la recta 1:1 y la recta y ecuación de ajuste lineal, junto con el coeficiente de correlación (R2). En la parte inferior, histograma de las diferencias de los datos de CAECENET y AERONET, con los valores de la media (M), mediana (Md), desviación estándar (sd) y número de datos (N). En la Figura 3.1 aparecen los valores del radio modal, que es el radio central para los modos fino y grueso de la distribución bilognormal considerada en las inversiones (ecuación 1.6). Se representan los datos de CAECENET frente a los de AERONET y los histogramas de las diferencias entre los dos conjuntos de datos. Los valores están dentro del rango esperado, las parculas con radios entre 0.1 y 1 µm pertenecen al modo de acumulación dentro del modo fino, las parculas 22 de radios mayores a 1 µm son las clasificadas como modo grueso. Se observa que para el modo grueso la correlación, dada por el coeficiente de determinación R2, es menor que para el modo fino y, por tanto, las diferencias son mayores. Parece que los datos de CAECENET sobreesman a los de AERONET, ya que el histograma está desplazado hacia valores posivos. Se puede observar que los valores de la media y mediana de las diferencias del modo grueso (M=0.52 µm y Md=0.34 µm) son mayores que los del modo fino (M=0.001 µm y Md=0.002 µm). En la Figura 3.2 se representa la misma comparava para los datos de la desviación estándar de cada modo de la distribución de tamaños (asumiendo log-normal) y los histogramas de las diferencias, tanto para el modo fino y como para el grueso. En este caso los valores del coeficiente de determinación para el modo fino y grueso son más parecidos entre sí (0.59 y 0.61 respecvamente). La recta de ajuste del modo grueso es práccamente paralela a la recta de pendiente unidad, pero desplazada a la izquierda. De nuevo se observa que el histograma de las diferencias para el modo grueso está desplazado hacia valores posivos, la media y la mediana de las diferencias son posivas, lo que indica que los valores de CAECENET para la desviación estándar son mayores que los de AERONET. La desviación estándar de las diferencias es muy similar para ambos modos (0.05 para el modo fino y 0.06 para el modo grueso). Figura 3.2 Comparación de los valores de la desviación estándar del radio (σ) obtenido en las inversiones para los modos fino y grueso e histograma de las diferencias de los datos de CAECENET y AERONET. Mismos parámetros especificados que en la Figura 3.1. La comparava entre los valores de la concentración en volumen de los modos fino y grueso aparece en la Figura 3.3. En este caso el coeficiente de correlación del ajuste lineal es mayor para el modo grueso, al igual que para el radio modal y la desviación estándar del radio; los valores se ajustan a una recta con pendiente cercana a la unidad. Para el modo fino hay mayor dispersión de los datos. Se observan valores puntuales muy altos, posiblemente debidos a algún episodio de transporte concreto que hacen que en el gráfico de dispersión los valores parezcan mucho 23 más concentrados. Este hecho queda reflejado en los valores de la desviación estándar de las diferencias del modo grueso, que son mayores que los del modo fino pese a tener mejor factor de correlación. De nuevo, el histograma de las diferencias para el modo fino está centrado en el cero, pero para el modo grueso aparece desplazado hacia valores posivos. Figura 3.3 Comparación de los valores de la concentración en volumen de los modos fino y grueso, e histograma de las diferencias de los datos de CAECENET y AERONET. Mismos parámetros especificados que en la Figura 3.1. En la Figura 3.4 se comparan los valores del radio efecvo para el modo fino y grueso, que da información del radio real de las parculas, respecto al considerado en los modelos, en los que se las presupone esféricas. Los resultados obtenidos son muy similares a los del radio modal (Figura 3.1). Se obene un coeficiente de determinación práccamente igual para el modo fino que para el modo grueso. También el histograma de las diferencias del modo grueso está desplazado hacia valores posivos. La media, mediana y desviación estándar de las diferencias de modo fino son práccamente iguales a las correspondientes para el radio modal, sin embargo, para el modo grueso son mayores. Parece que, en general, los valores para el modo grueso calculados con el algoritmo GRASPpac sobreesman a los dados por AERONET, tal y como mostraron en trabajos previos Benavent- Oltra et al. (2017); Román et al. (2018) y Titos et al. (2019). 24 Figura 3.4 Comparación de los valores del radio efecvo para los modos fino y grueso e histograma de las diferencias de los datos de CAECENET y AERONET. Mismos parámetros especificados que en la Figura 3.1. Respecto a la esfericidad, la comparación entre los valores de AERONET y CAECENET está representada en la Figura 3.5. Como cabría esperar, los valores son muy dispersos, ya que, hay mucha variedad de aerosoles y todos ellos enen formas irregulares y disntas. Se esma que las parculas provenientes de transporte de polvo desérco sean las más irregulares y con menor esfericidad, normalmente en torno a cero; mientras que las más pequeñas como las provenientes de un incendio o de la quema de combusble enen mayor esfericidad, cercana al 100%. La concentración de valores en la parte derecha de la gráfica parece indicar que hay datos que AERONET clasifica como perfectamente esféricos pero CAECENET no. Sin embargo, esta variable ene asociada mucha incerdumbre y no es posible extraer conclusiones claras. Figura 3.5 Comparación de los valores de la esfericidad e histograma de las diferencias de los datos de CAECENET y AERONET. Mismos parámetros especificados que en la Figura 3.1. 31 A diferencia de las Figuras 3.10 y 3.11 en las que los perfiles de concentración en volumen y exnción eran práccamente iguales, en las Figuras 3.12 y 3.13 vemos que, para los meses de verano, la línea que representa la mediana y el sombreado del rango intercuarlico son algo disntas. Figura 3.14 Perfil vercal (alturas de 0 a 8 km sobre el nivel del mar) del coeficiente de exnción a 1020 nm en Valladolid durante la serie temporal (febrero 2014-febrero 2023). La mediana de la distribución aparece marcada con una línea negra, los percenles 5 y 95 con una línea disconnua y el rango intercuarlico (RIC) sombreado en azul. Los valores más bajos del coeficiente de exnción se encuentran de noviembre a enero, cuando es más probable que lleguen masas de aire del atlánco. En los meses de verano, cuando son más probables los eventos de transporte de calima, presentan mayor variabilidad (mayor rango intercuarlico) debido a que en estos eventos los aerosoles llegan a una altura concreta en forma de capa, haciendo que el cambio en el coeficiente de exnción sea muy brusco al llegar a esa altura (Titos et al., 2019). 32 3.3. Análisis de un evento de transporte En esta sección se expone el análisis de una situación de transporte de polvo mineral desde el connente africano a la Península Ibérica. El aerosol de po desérco se caracteriza por ser parculas de gran tamaño y muy irregulares, ya que normalmente su proceso de formación es mecánico, a parr de la erosión del viento sobre rocas minerales. Debido a esto su AOD ene poca dependencia espectral, por lo que ene asociado un valor bajo de exponente de Ångström. Las parculas de mayor tamaño también enen un parámetro de asimetría mayor, ya que la distribución de ángulos de scaering está más centrada en la dirección frontal. El albedo de dispersión simple suele ser cercano a 1 ya que es un po de aerosol poco absorbente, aunque con valores más bajos en las longitudes de onda más cortas debido a la absorción en este rango asociada al polvo mineral (Dubovik et al., 2002b; Valenzuela et al., 2015). Para idenficar un evento de transporte de aerosol desérco se ha seguido la metodología propuesta por Mateos et al. (2020), que permite clasificar de forma automáca los eventos de alta turbiedad causados por parculas gruesas, finas o mezcla mediante la comparación del promedio diario del espesor ópco de aerosoles (AOD) con el percenl 85 de la serie de datos de AOD para el modo fino y grueso, disponibles en AERONET. Tras aplicar esta metodología se ha seleccionado un evento que se detectó a principios de octubre de 2022. La disposición geográfica de las disntas estaciones de la red CAECENET, permite observar en qué momento y a qué altura llega la carga de aerosoles a cada región, combinando esta información con los datos de AOD es posible analizar un evento de transporte de aerosoles en empo cuasi real en la Península (Cazorla et al., 2017). En la Figura 3.15 se muestra la serie temporal que proporciona el nivel 1.5 de AERONET2 de medidas del AOD a 440 y 1020 nm y el AE calculado entre las longitudes de onda de 440 y 870 nm. Es posible observar que los días 1 y 2 de octubre de 2022 hubo una baja carga de aerosol (AOD por debajo de 0.1) en todas las estaciones. Durante el día 3 de octubre se produjo un aumento brusco de la carga de aerosol, que se refleja en los valores de AOD, con un valor máximo en el canal de 440 nm de 1.55 en Granada en torno a las 13:00 UTC. En Valladolid y Madrid los valores fueron más bajos, pero estando por encima de los valores picos en estas estaciones. Los valores máximos para ese día en el canal de 440 nm fueron 0.54 sobre las 16:30 UTC en Valladolid y 0.44 sobre las 10:00 UTC en Madrid. Los valores para el canal de 1020 nm (Figura 3.15 (B)) son muy similares a los del canal de 440, los máximos en el canal de 1020 son 1.44, 0.49 y 0.41 en Granada, Valladolid y Madrid, respecvamente. No se observa una clara dependencia espectral, lo que indica que los aerosoles previsiblemente fueron de tamaños grandes, como corresponde al po desérco. El día 4 de octubre disminuyó el AOD en Granada respecto al día anterior, pero manteniéndose en valores altos en las tres estaciones, en torno a 0.5 en los canales de 440 y 1020 nm, indicando la presencia importante de aerosol. Estos valores se mantuvieron constantes durante dos días, y es a parr de 6 de octubre cuando los valores disminuyeron, indicando que la masa de aerosol se iba eliminando de la atmósfera en esas ciudades. Respecto al exponente de Ångström (Figura 3.15 (C)), este parámetro presentó valores altos los días con baja carga de aerosol. Por otro lado, los días en los que el AOD aumenta en cada estación se observan valores muy pequeños de AE, por debajo de 0.1, que corresponden a aerosol grueso, encajando con el de po desérco. 2 Este nivel de procesado de los productos asegura que los datos han pasado un proceso conocido de filtrado de nubes (Giles et al., 2019). 33 Figura 3.15 Valores de AOD a 440 nm (A), 1020 nm (B) y AE (C), proporcionados por AERONET (nivel 2.0), para las estaciones de estudio entre el 1 y el 7 de octubre de 2022. En la Figura 3.16 se muestra la distribución de tamaños (panel A) y el SSA (panel B) para el día con valor más alto de AOD, el 3 de octubre. Se observa que corresponde a los valores esperados para aerosol de po desérco (Dubovik et al., 2002), los valores del SSA fueron muy cercanos a 1, sin apenas variación espectral salvo para longitudes de onda entre 400 y 500 nm. Se observa un máximo en la distribución de tamaños (de 0.8 µm3/µm2 en Granada y en torno a 0.4 µm3/µm2 y 0.2 cm3/µm3 en Valladolid y Madrid respecvamente), para un radio en torno a 2.25 µm, que corresponde al modo grueso. Figura 3.16 Distribución de tamaños de los aerosoles (A) y SSA (B) según la inversión de CAECENET, para las horas (UTC) marcadas en la leyenda en cada estación. Mediante los datos de CAECENET, con el procedimiento explicado en el capítulo 3.2, se puede calcular el perfil en altura de la concentración en volumen para cada observación. Para analizar la evolución vista en la Figura 3.15, se obenen los perfiles en cada estación para los días 3, 4 y 34 5 de octubre. En la Figura 3.17 se muestran los perfiles para las horas con máximo AOD en cada día, que corresponden a la máxima concentración en volumen. Se observa que el 3 de octubre hubo una capa de aerosoles entre 1 y 5 km, mayormente concentrada entorno a los 3 km sobre el nivel del mar. La concentración en Granada fue el doble que en Madrid y Valladolid y algo mayor en Valladolid que en Madrid, igual que reflejaban los valores de AOD. Este valor más bajo en Madrid puede deberse a que el dato se registró alrededor de 3 horas antes que en Valladolid, pero no es posible corroborar que más tarde las concentraciones se igualasen debido a que no existen datos en horas posteriores en Madrid para ese día. El día 4 de octubre la concentración disminuyó en las tres estaciones, quedando por debajo de 150 µm3/cm3. Entre 3 y 4 km de altura se observa una capa en las tres estaciones, pero en torno a los 2 km parece que en Valladolid y Madrid existe otra capa desacoplada. Esto puede deberse a que los aerosoles que llegaron el 3 de octubre fueron disminuyendo en altura a lo largo del día. El 5 de octubre se observa que la capa disminuyó en altura y concentración en las tres estaciones, manteniéndose la capa más alta en torno a 3 km, pero más mezclada con el resto. Figura 3.17 Perfil vercal (alturas de 0 a 8 km sobre el nivel del mar) de la concentración en volumen en las estaciones de estudio. En el panel A se representan los valores para el día 3, en B para el 4, y en C para el 5 de octubre de 2022, para las horas (UTC) marcadas en la leyenda en cada estación. En la Figura 3.18 Se muestran los perfiles vercales de los coeficientes de exnción (A), scaering (B), absorción (C) y backscaering (D) para el día 3 de octubre, donde se ha observado la mayor carga de aerosoles. Las alturas a las que ocurren los valores más altos de los coeficientes coinciden, y son la misma a la que se encontraba la mayor concentración en volumen, como cabe esperar. Dado que la carga de aerosol analizada es de po desérco, los valores de absorción y son muy bajos, ya que predomina el scaering. 35 Figura 3.18 Perfil vercal (alturas de 0 a 8 km sobre el nivel del mar) de los coeficientes de scaering (A), exnción (B), absorción (C) y backscaering (D) a 440 nm el día 3 de octubre, a las horas (UTC) correspondientes en cada estación indicadas en la leyenda. Para analizar la procedencia de los aerosoles medidos en este evento se ha ulizado el modelo de cálculo de retrotrayectorias HYSPLIT. Ulizando la base de datos meteorológicos GDAS (del inglés Global Data Assimilaon System), se calculan las retrotrayectorias para 48 horas antes, de las masas de aire que llegaron a las coordenadas de las tres estaciones, a 4000, 3000 y 2000 m de altura, el día 3 de octubre a las 13:00 UTC, los resultados se muestran en la figura 3.19. Se observa que todas las trayectorias vienen de la parte norte del Sahara occidental. La altura de las masas del aire es menor los días 1 y 2 de octubre y aumenta a medida que se acercan a la Península Ibérica. Estos resultados son coherentes con la capa de aerosol medida sobre los 3 km. Con los datos meteorológicos (disponibles en el Anexo II) se observa que el día 30 de sepembre se comienza a formar una borrasca a nivel de superficie en esta zona del Sahara, esto hace que se eleve polvo sahariano en altura. Además, el día 1 de octubre comienza a formarse un sistema de altas presiones sobre los 3 km, este anciclón, es el que hace que el polvo se transporte hacia la Península Ibérica. Este escenario es el denominado NAH-A (en inglés North African High Located at Upper Levels), según la clasificación de Escudero et al. (2005), es el más común en la Península entre mayo y octubre (Cachorro et al., 2016). Figura 3.19 Retro trayectorias de aire calculadas con el modelo HYSPLIT para las estaciones de Valladolid, Madrid y Granada. Se calculan las 48 horas anteriores al 3 de octubre (13:00 UTC) para 3000, 2000 y 1000 m. 36 En la Figura 3.20 se muestran las retrotrayectorias para el 4 de octubre, a 3500 y 2000 m, se observa que, en Valladolid y Madrid, donde se veían dos capas a estas alturas (Figura 3.16 (B)), el origen de las masas de aire es muy similar, sin embargo, en Granada, donde no se observa la capa a 2000m, la trayectoria es algo disnta, lo que explicaría la ausencia de esta capa. Figura 3.20 Retro trayectorias de aire calculadas con el modelo HYSPLIT. Para las estaciones de Granada, Valladolid y Madrid se calculan las 72 horas anteriores al 4 de octubre (12:00 UTC) a 3500 y 2000 m. Los modelos predicvos de transporte de polvo desérco reflejan este evento y concuerdan con los resultados medidos. En el anexo se pueden encontrar los mapas del espesor ópco de aerosoles y la concentración de polvo en superficie consultados en el modelo NRL/Monterey. 37 4. Conclusiones En este trabajo se han analizado propiedades ópcas de aerosoles atmosféricos obtenidas a parr de medidas de fotómetros y ceilómetros en la Península Ibérica, pertenecientes a la red CAECENET, entre febrero de 2014 y febrero de 2023. Los resultados observados en la comparava entre CAECENET y AERONET muestran que los datos de CAECENET sobreesman ligeramente a los de AERONET en las propiedades referidas al modo grueso. Este resultado ya se había visto en otros estudios y su causa puede estar en las suposiciones que hace el algoritmo GRASP que usa CAECENET. Las incerdumbres de ambas bases de datos parecen similares, en ambos casos aumentan para variables cuyo error depende de la longitud de onda y son poco fiables para valores bajos de AOD. Pese a todo, los buenos resultados en la comparava respaldan la validez de las inversiones, no solo para las propiedades en columna sino también para los perfiles vercales que es la novedad que aporta CAECENET. Con estos mismos datos, se ha establecido una climatología de los perfiles vercales de los aerosoles en la ciudad de Valladolid. Se ha obtenido que, en los meses de verano, que corresponden con una mayor carga de aerosoles, la concentración en volumen presenta valores mayores, la media y mediana en los primeros 4 km toma valores entre 10 y 15 µm3/cm3, frente a valores entre 5 y 10 µm3/cm3 en los meses de invierno; y lo mismo ocurre con el coeficiente de exnción, entre 30 y 40 Mm-1 en junio, julio y agosto frente a entre 20 y 30 Mm-1 otros meses. Los meses de invierno presentan en general baja variabilidad y valores muy bajos del coeficiente de exnción. La presencia de eventos de transporte de parculas desércas supone una mayor variabilidad en el perfil de alturas, debido a que estos aerosoles aparecen en capas a una altura concreta, es posible observar esto en los perfiles vercales, en meses que presentan un aumento brusco del percenl 95, como puede ser el caso de marzo entre 1 y 2 km sobre el nivel de mar. La disposición de las estaciones de la red CAECENET en disntos puntos de la Península, permite monitorizar eventos de transporte de aerosoles, tal y como se ha comprobado con el análisis de un evento de polvo sahariano ocurrido entre el 3 y 5 de octubre de 2022. Los perfiles analizados permiten observar que la capa de aerosol desérco fue transportada en torno a 3 km de altura. Los datos meteorológicos consultados muestran que este evento sucedió debido a la existencia de un sistema de bajas presiones en el desierto del Sahara, que provocó la elevación de polvo y, posteriormente, la existencia de un anciclón en torno a los 3 km provocó el transporte a la Península. Aunque estos eventos son más comunes en los meses de verano, ocasionalmente pueden suceder en los meses de mayo y octubre como en este caso. En resumen, aunque es necesario trabajar en la mejora de las incerdumbres de medida de los instrumentos, y en cómo estas se propagan a los datos obtenidos, además de analizar si es posible evitar la sobreesmación de algunos de los parámetros, los datos que proporciona CAECENET demuestran ser confiables y de gran ulidad. Conocer la climatología de los perfiles vercales de una región es de gran ulidad en la caracterización de su atmósfera, ya que permite concretar más la información sobre sus componentes. Asimilar estos valores climatológicos resulta muy importante en los estudios de forzamiento radiavo, en especial, dado el esfuerzo actual en resolver las incerdumbres en las interacciones aerosol-nube. La monitorización de eventos de transporte permite saber a qué alturas llega una capa de aerosol sobre disntas regiones, lo cual puede ser muy úl para alertar a la población si esto va a poner en riesgo la salud pública, o a los controladores aéreos, por si se pueden prevenir condiciones de baja visibilidad. También proporciona mucha información sobre la dinámica atmosférica y sirve para alimentar los modelos predicvos, ya que analizando si se observa la misma capa de aerosol y a qué alturas en disntas estaciones, se obenen datos sobre cómo ha sido el transporte de esa masa de aire. 38 5. Bibliograa Ångström, A. (1961). Techniques of Determinig the Turbidity of the Atmosphere. Tellus, 13(2), 214–223. hps://doi.org/10.1111/j.2153-3490.1961.tb00078.x Bazo, E., Granados-Muñoz, M. 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