Polarisationsabhängige Zustandskontrolle
einzelner Halbleiter-Quantenpunkte
Dem Department Physik der Universität Paderborn
zur Erlangung des akademischen Grades eines
Doktors der Naturwissenschaften
vorgelegte
Dissertation
von
Dirk Mantei
Paderborn, Januar 2014
Zusammenfassung
Halbleiter-Quantenpunkte gelten als mögliche Bausteine für Anwendungen in der Quan-
teninformationsverarbeitung. In dieser Dissertation werden Untersuchungen zur po-
larisationsabhängigen Zustandskontrolle an einzelnen
InGaAs
-Quantenpunkten vor-
gestellt. Bei diesen ist der Exziton-Grundzustand feinstrukturaufgespalten und weist
zwei zueinander orthogonale und linear polarisierte Übergänge auf, welche durch Paare
resonanter optischer Pikosekundenpulse mit variablen Polarisationen angeregt werden.
Die Einbettung des Quantenpunkts in eine n-i-Schottky-Diode ermöglicht elektrische
Manipulationen des Quantensystems und die Bestimmung der Gesamtbesetzung durch
Messung eines Photostroms. Ein Abgleich der experimentellen Ergebnisse mit dem
theoretischen Modell eines V-förmigen Drei-Niveau-Systems erfolgt durch die numerische
Lösung der zugehörigen optischen Bloch-Gleichungen. Es wird demonstriert, dass der
Polarisationszustand eines Anregungspulses vollständig und eindeutig in eine kohärente
Superposition der Feinstrukturübergänge übertragen werden kann. Dies ermöglicht die
Bestimmung der unbekannten Polarisation eines Anregungspulses durch Doppelpuls-
Experimente. Weiterhin wird ein Verfahren zur Besetzungsinversion des Quantensystems
vorgestellt, welches eine gesteigerte Robustheit gegenüber Imperfektionen der Anre-
gungspulse aufweist und unabhängig von der Phasendifferenz der Pulse ist. Dies eröffnet
eine Perspektive zur Realisierung eines polarisationsbasierten optischen Schalters.
Abstract
Semiconductor quantum dots are considered as possible building blocks for applications in
quantum information processing. Investigations on polarization dependent state control
with single
InGaAs
quantum dots are presented in this dissertation. Their exciton
ground state is split up and has two orthogonally and linearly polarized transitions,
which can be excited by pairs of resonant optical pulses with variable polarization.
Embedding quantum dots into a n-i-Schottky diode allows for the electric manipulation
of the quantum system and the determination of the total occupancy by measuring the
photocurrent. The comparison of the experimental results with the theoretical model
of a V-type three-level-system is done by the numerical solution of the corresponding
optical Bloch equations. It is shown that the polarization state of an exciting pulse
can be completely and unambiguously converted into a coherent superposition of the
fine-structure transitions. This allows for the determination of the polarization state
of an excitation pulse by using double pulse experiments. Furthermore a scheme for
the inversion of a quantum system is presented, which offers an enhanced robustness
against imperfect excitation pulses and is independent of the phase difference between
the pulses. This opens a perspective for the realization of a polarization based optical
switch.
Inhaltsverzeichnis
1. Einleitung 1
2. Grundlagen 5
2.1. Begriffsbestimmung.............................. 5
2.2. Herstellungsverfahren für Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.3. Selbstorganisiertes Wachstum und strukturelle Eigenschaften . . . . . . 6
2.4. Elektronische und exzitonische Eigenschaften . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.5. Einzel-Quantenpunkt Schottky-Dioden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.5.1. Quantum-Confined Stark Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.6. Messmethoden ................................ 13
2.6.1. Photolumineszenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.6.2. Photostrom.............................. 14
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme 17
3.1. Entwicklung eines Zwei-Niveau-Systems bei externer Anregung . . . . . 18
3.2. Rabi-Oszillationen .............................. 19
3.3. Dichtematrix und optische Bloch-Gleichungen . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.4. Bloch-Vektor und Bloch-Kugel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.5. Drei-Niveau-System ............................. 24
3.6. Numerische Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.7. Polarisation elektromagnetischer Wellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
4. Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes 31
4.1. Austauschwechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
4.2. Manipulationstechniken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
4.3. Nutzung der Feinstrukturaufspaltung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
5. Experimenteller Aufbau 41
5.1. Probendesign ................................. 41
5.2. OptischeAnregung.............................. 43
5.3. Strahlabschwächung ............................. 45
i
Inhaltsverzeichnis
5.4. Leistungsregelung............................... 45
5.5. Doppelpuls-Erzeugung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
5.6. Polarisationssteuerung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
5.7. Tieftemperatur-Probenstab . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
5.8. Detektion der Photolumineszenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
5.9. Vorspannung und Photostrom-Messung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
5.10. Geräteansteuerung und Messdatenaufnahme . . . . . . . . . . . . . . . . 57
5.11. Gesamter experimenteller Aufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
6. Charakterisierung einzelner Quantenpunkte 61
6.1. Elektrische Eigenschaften der Schottky-Diode . . . . . . . . . . . . . . . 61
6.2. Spannungsabhängige Photolumineszenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
6.3. Polarisationsabhängige Photostrom-Spektroskopie . . . . . . . . . . . . . 66
7. Doppelpuls-Experimente 69
7.1. Ramsey-Interferenzen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
7.2. Ramsey-Fringes................................ 72
7.3. Dephasierung und Quantenschwebung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
8. Übertragung eines Polarisationszustandes 79
8.1. Rekonstruktion unbekannter linearer Polarisationen . . . . . . . . . . . 80
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen . . . . . . . . . . 83
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion 95
9.1. Rabi-Oszillationen .............................. 95
9.2. Robuste Präparation einer Besetzungsinversion . . . . . . . . . . . . . . 101
9.3. Adiabatisch gedrehte Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
9.4. Polarisationsbasierte Absorptionskontrolle . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
10.Fazit und Ausblick 113
A. Eigenschaften der vermessenen Quantenpunkte 115
B. Spezifikationen der verwendeten Komponenten 119
C. Erläuterungen zu den verwendeten Quellen 129
Literaturverzeichnis 133
Symbole und Abkürzungen 153
ii
1. Einleitung
Seit über 20 Jahren sind Halbleiter-Quantenpunkte Gegenstand intensiver Untersu-
chungen. Die auch als künstliche Atome bezeichneten Nanostrukturen bieten ein null-
dimensionales Einschlusspotential, wodurch sich diskrete Energiezustände ausbilden.
Quantenpunkte eignen sich daher beispielsweise als Quelle für einzelne [
85
] oder ver-
schränkte [3, 11] Photonen sowie Einzelelektronenstromquellen [54].
Durch ihre Nutzbarkeit als Zwei-Niveau-System [149] werden sie im Bereich der Quan-
teninformationsverarbeitung als Modellsystem für Quantenbits (Qubits) verwendet.
Optische und elektrische Manipulationsmöglichkeiten ermöglichen unter anderem die
Realisierung von Phasengattern und quantenlogischen Operationen [20, 75].
Mittels Molekularstrahlepitaxie gewachsene Quantenpunkte weisen ein nicht-rotations-
symmetrisches Einschlusspotential auf, welches zu einer Feinstrukturaufspaltung des
Grundzustandes in zwei linear polarisierte Übergänge führt, die orthogonal zu einander
sind. In der vom Biexziton-Zustand ausgehenden strahlenden Zerfallskaskade ergeben sich
so zwei unterscheidbare Pfade. Da dies der Erzeugung ununterscheidbarer verschränkter
Photonen entgegensteht, waren Untersuchungen der Feinstrukturaufspaltung bisher
schwerpunktmäßig von dem Ziel getrieben, selbige möglichst zu minimieren.
Im Gegensatz dazu wird die Feinstrukturaufspaltung in den hier vorgestellten Untersu-
chungen aktiv nutzbar gemacht. Durch Anregung mit resonanten Pikosekundenpulsen
geeigneter Halbwertsbreite wird aufgrund der Pauli-Blockade maximal ein einfaches
ungeladenes Exziton erzeugt. Abhängig von der gewählten Polarisation können die
beiden Feinstrukturübergänge separat adressiert werden oder es wird eine kohärente
Superposition der Übergänge in einem V-förmigen Drei-Niveau-System angeregt.
Basis für die vorgestellten Untersuchungen bilden Anregungsschemen mit Doppelpulsen,
wie sie auch im Zusammenhang mit Ramsey-Interferenzen und Ramsey-Fringes bekannt
sind. Das System wird zunächst durch einen ersten Puls initialisiert und anschließend
mit einem zeitlich verzögerten zweiten Puls getestet, wobei beide Pulse unabhängig
voneinander polarisiert sein können. Die Einbettung des Quantenpunkts in eine vorge-
1
1. Einleitung
spannte Schottky-Diode erlaubt die Ermittlung der Gesamtbesetzung durch Messung
des resultierenden Photostroms. Zudem wurde insbesondere die elektrische Manipulation
der Qubit-Phase gezeigt [133].
Durch experimentelle Ergebnisse und theoretische Simulationen wird demonstriert, dass
der Polarisationszustand eines resonanten Pikosekundenpulses vollständig in eine Super-
position der feinstrukturaufgespaltenen Exziton-Grundzustandsniveaus übertragen wird.
Hierzu wird ein Verfahren vorgestellt, bei welchem mittels Doppelpuls-Experimenten
die beliebige Polarisation eines unbekannten Pulses rekonstruiert werden kann.
Ebenfalls basierend auf den polarisationssensitiven Eigenschaften des untersuchten Drei-
Niveau-Systems wird des Weiteren ein Verfahren demonstriert, das die vollständige
Invertierung des Besetzungszustandes erlaubt. Im Gegensatz zu etablierten Ansätzen
wie Rabi-Oszillationen und der adiabatischen schnellen Passage (Englisch: Adiabatic
Rapid Passage, ARP) bietet dieses neue Anregungsschema eine gesteigerte Robust-
heit gegenüber Imperfektionen der Anregungspulse. Zudem ist es unabhängig von der
Phasendifferenz der Doppelpulse. Dies eröffnet die Perspektive zur Realisierung eines
polarisationsbasierten optischen Schalters.
Die vorliegende Dissertation ist wie folgt gegliedert:
Kapitel 2 gibt eine Einführung in die untersuchten einzelnen
InGaAs
-Quantenpunkte.
Dies umfasst zunächst die Herstellung sowie elektronische und exzitonische Eigen-
schaften der Quantenpunkte. Neben dem prinzipiellen Aufbau der n-i-Schottky-Dioden
und Vorstellung des Quantum-Confined Stark Effekts werden die primär verwendeten
Messmethoden der Photolumineszenz und Photostrom-Spektroskopie eingeführt.
Kapitel 3 führt in die theoretische Beschreibung des einfachen ungeladenen Exzitons
als Zwei-Niveau-System ein, was insbesondere zu Rabi-Oszillationen und den optischen
Bloch-Gleichungen führt. Letztere werden zudem für V-förmige Drei-Niveau-Systeme er-
weitert, wie sie aufgrund der Feinstrukturaufspaltung vorliegen. Weiterhin wird skizziert,
wie die Berechnung der durchgeführten theoretischen Simulationen erfolgt. Abschlie-
ßend werden im Hinblick auf die polarisationsabhängigen Messungen Grundbegriffe zur
Polarisation elektromagnetischer Wellen rekapituliert.
Da die Feinstruktur des Exziton-Grundzustandes von zentraler Bedeutung für die vorge-
stellten Untersuchungen ist, werden Ursachen, Manipulationstechniken und Nutzung
selbiger in Kapitel 4 gesondert diskutiert.
2
Der für die Durchführung der vorgestellten Untersuchungen verwendete experimentelle
Aufbau ist in Kapitel 5 beschrieben, wobei ein besonderes Augenmerk auf der Erzeugung
von Doppel-Pikosekundenpulsen mit unabhängig voneinander einstellbarer Polarisation
liegt.
Kapitel 6 beschreibt Untersuchungen zur Identifizierung und Vorcharakterisierung ein-
zelner Quantenpunkte mittels spannungsabhängiger Photolumineszenz und polarisati-
onsabhängiger resonanter Photostrom-Spektroskopie.
Anhand von Doppelpuls-Experimenten werden in Kapitel 7 die Effekte der Ramsey-
Interferenz, Ramsey-Fringes, Dephasierung und Quantenschwebung demonstriert und
diskutiert. Dies bildet die Grundlage zum Verständnis der weiterführenden Untersuchun-
gen zur polarisationsabhängigen Zustandskontrolle.
In Kapitel 8 wird durch experimentelle Ergebnisse und begleitende theoretische Simula-
tionen die vollständige und eindeutige Übertragung eines Polarisationszustandes in eine
Superposition der Feinstrukturübergänge demonstriert.
Ein neuartiges Verfahren zur fehlertoleranten und phasenunabhängigen Besetzungsin-
version des untersuchten Systems mit Doppelpulsen orthogonaler Polarisation wird in
Kapitel 9 vorgestellt.
Abschließend erfolgt in Kapitel 10 ein Fazit der vorgestellten Untersuchungen und ein
Ausblick auf denkbare weitere Entwicklungen.
Zusätzlich bieten die Anhänge weitergehende Informationen zu den untersuchen Quan-
tenpunkten sowie verwendeten Komponenten und Quellen.
3
2. Grundlagen
Dieses Kapitel soll eine kompakte Einführung zu Quantenpunkten im Allgemeinen
und den im Rahmen dieser Arbeit verwendeten selbstorganisiert gewachsenen
InGaAs
-
Halbleiterquantenpunkten im Speziellen geben. In der allgemeinen Literatur, beispiels-
weise [
14
,
23
,
60
,
104
,
141
], als auch durch Schriften der Arbeitsgruppe [
9
,
38
,
55
,
120
,
133
,
148
,
149
,
150
,
151
] liegen bereits zahlreiche und ausführliche Einführungen vor.
Daher sollen an dieser Stelle nur die grundlegenden Eigenschaften benannt und die für
diese Arbeit relevanten Aspekte beleuchtet werden.
2.1. Begriffsbestimmung
Als Quantenpunkt wird eine Nanostruktur mit Potentialbarrieren für Ladungsträger
bezeichnet, deren Abmessung in allen Raumrichtungen so gewählt ist, dass sich für ein-
geschlossene Ladungsträger diskrete Energieniveaus ausbilden. Bereits 1981 berichteten
Ekimov und Onushchenko [
35
] von derartigen Strukturen. Die Bezeichnung „Quanten-
punkt“ findet sich dabei spätestens 1988 bei Reed et al. [
107
]. Die weitere Bezeichnung als
„künstliches Atom“ [
64
] (1993) soll die Analogie zahlreicher Eigenschaften zu atomaren
Systemen andeuten.
2.2. Herstellungsverfahren für Quantenpunkte
Zur Herstellung von Quantenpunkten sind inzwischen eine Vielzahl von Verfahren und
Materialsystemen bekannt. Exemplarisch sollen im Folgenden genannt werden:
•In einer Glas-Matrix eingeschlossene Nanokristalle [35]
•Breitenfluktuation um einzelne Monolagen in dünnen Quantenfilmen [22]
5
2. Grundlagen
•Überwachsen der Spaltflächen von Heterostrukturen [140]
•
Definition von Strukturen mittels Elektronenstrahllithographie und anschließendem
Ätzen aus Quantentrögen [42]
•
Ein mittels Gate-Elektroden in einem zweidimensionalen Elektronengas elektrostatisch
definiertes Einschlusspotential [37, 145]
•Wachstum durch Molekularstrahlepitaxie auf vorstrukturierten Oberflächen [111]
•Chemisch synthetisierte kolloidale Quantenpunkte [67, 108]
•
Selbstorganisiertes Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie nach dem Stranski-
Krastanov Verfahren [
48
,
73
] für verschiedene Materialsysteme, beispielsweise
InGaAs
oder InAs auf GaAs [103], InAs auf InP [52] und CdSe auf ZnSe [132].
Eine nähere Diskussion der Vor- und Nachteile verschiedener Verfahren unter dem
Gesichtspunkt der Untersuchung einzelner Quantenpunkte, insbesondere mittels Photo-
stromspektroskopie, erfolgt in [9].
2.3. Selbstorganisiertes Wachstum und strukturelle
Eigenschaften
Die im Rahmen dieser Arbeit untersuchten Quantenpunkte wurden mittels Moleku-
larstrahlepitaxie (MBE) nach dem Stranski-Krastanov Verfahren hergestellt. Es ist
ausführlich in der Dissertation von Herrn A. Rai [
103
] dargelegt, welcher auch die
vorliegenden Proben gewachsen hat. Im Folgenden sollen daher allein die wesentlichen
Aspekte des Kristallwachstums skizziert werden:
Durch das Abscheiden von
In0,5Ga0,5As
auf
GaAs
wird zunächst epitaktisch eine
Benetzungsschicht (Englisch: Wetting Layer, WL) aufgewachsen. Die verschiedenen Git-
terkonstanten von
InAs aInAs = 6,0583 ˚
A
[
1
] (S. 5) und
aGaAs = 5,6533 ˚
A
[
122
] (S. 789)
weisen eine Fehlanpassung von 7
,
2 % auf. Eine Steigerung der Schichtdicke hat ein Zuneh-
men der Verspannungsenergie zur Folge. Ab dem Erreichen der sogenannten kritischen
Schichtdicke, welche für
InAs/GaAs
Quantenpunkte typischerweise 1
,
7
ML
bis 3
ML
[
103
] beträgt, wird die Verspannungsenergie dadurch minimiert, dass der zweidimen-
sionale Wetting Layer aufreißt und dreidimensionale
InGaAs
Inseln (Quantenpunkte)
gebildet werden.
6
2.3. Selbstorganisiertes Wachstum und strukturelle Eigenschaften
(a) (b)
Abbildung 2.1.:
(a) Mittels eines Transmissions-Elektronen-Mikroskops aufgenomme-
ner Querschnitt [
43
], [C.1] und (b) per Raster-Tunnel-Mikroskops erstelle Aufnahme
eines nicht überwachsenen Quantenpunkts. [30] (S. 125), [C.1]
Für das Wachsen eines Indium- und somit auch Quantenpunkt-Dichtegradienten entlang
der [110] Kristallachse wird beim Aufdampfen die Rotation der Probe in der MBE-
Kammer gestoppt. Diese dient normalerweise zur Ausmittelung von Inhomogenitäten
aufgrund der Verkippung des Wafers gegenüber der Indium-Effusionszelle [
103
]. Hierdurch
können niedrige Quantenpunkt-Dichten im Bereich von 1
QD/µm
erzielt werden [
148
].
Anschließend werden die
InGaAs
Quantenpunkte überwachsen, sodass sie vollständig
in intrinsisches GaAs eingebettet sind.
Da das MBE-Wachstum von vielen Parametern abhängig ist und es sich beim Stranski-
Krastanov Verfahren um einen selbstorganisierten Prozess handelt, sind die Quanten-
punkte zufällig auf der Probe angeordnet. Zudem variieren sie leicht in Größe und Form.
Die daraus folgenden unterschiedlichen Energien der optischen Übergänge führen bei Be-
trachtung von Ensembles zu einer inhomogenen Verbreiterung der beobachteten Linien.
[
103
]. Wenn ein einzelner Quantenpunkt untersucht werden soll, kann es vorkommen,
dass zwei oder mehrere Quantenpunkte räumlich im Fokus des anregenden Lasers liegen.
In der Regel können diese dennoch aufgrund ihrer unterschiedlichen Übergangsenergien
spektral separiert werden.
Die Form der
In
(
Ga
)
As
Quantenpunkte kann näherungsweise als linsenförmig be-
schrieben werden [
73
,
142
], wobei andere Interpretationen und Modellrechnungen auch
von pyramidalen Formen ausgehen [
21
,
30
]. Der Durchmesser beträgt typischerweise
20
nm
bis 30
nm
[
73
,
131
]. Höhe und Durchmesser stehen dabei etwa im Verhältnis
1:2
zueinander [74].
7
2. Grundlagen
Abbildung 2.1 zeigt exemplarisch (a) einen mittels eines Transmissions-Elektronen-
Mikroskops aufgenommenen Querschnitt durch einen Quantenpunkt sowie (b) die
Aufnahme eines Raster-Tunnel-Mikroskops. Selbstorganisierte Quantenpunkte erweisen
sich hierbei als weitestgehend versetzungsfrei [
73
], aber nicht homogen aufgebaut. Der
Indiumgehalt weist einen Gradienten in Wachstumsrichtung auf, wobei die Indiumkon-
zentration in der Spitze des Quantenpunkts maximal ist [
21
]. Gleichzeitig nimmt die
Verspannung in Richtung der Spitze des Quantenpunktes ab, was mit einer Zunahme
der Gitterkonstanten einhergeht [21].
2.4. Elektronische und exzitonische Eigenschaften
Die Ausführungen in diesem Abschnitt entstammen [
31
,
50
,
51
,
60
,
141
,
142
] sowie [
9
,
41
,
120
,
133
] und sind dort ausführlich diskutiert. Im Folgenden sollen daher kompakt die
elektronische und exzitonische Eigenschaften der untersuchen Quantenpunkte umrissen
werden.
Einteilchenzustände
Eine exakte Berechnung des Einschlusspotentials und damit der Energiezustände ist
aufgrund der im vorherigen Abschnitt diskutierten inhomogenen Struktur der selbstor-
ganisiert gewachsenen Quantenpunkte praktisch nicht durchführbar. Allerdings eignet
sich bereits ein einfaches Modell zur ausreichend genauen Beschreibung grundlegender
Eigenschaften [
142
]. Hierbei wird in Wachstumsrichtung das Einschlusspotential eines
Quantentrogs angenommen. Durch die geringe Höhe des als linsenförmig angenommenen
Quantenpunkts [
73
] ist hierbei der Einschluss im Vergleich zur lateralen Ebene höher.
Daher ist es zulässig, in z-Richtung nur den niederenergetischsten Zustand der schweren
Löcher zu berücksichtigen [
31
]. In x- und y-Richtung wird jeweils ein parabolisches Ein-
schlusspotential angenommen [142], womit sich die Energie für Elektronen und Löcher
Em,n [50] als Summe zweier harmonischer Oszillatoren angeben lässt
Em,n = ¯hωx(m+1
/2)+¯hωy(n+1
/2).(2.1)
Dabei sind
m
bzw.
n
die Quantenzahl in x- bzw. y-Richtung mit der Frequenz
ωx
bzw.
ωy
.
Falls
ωx=ωy
gilt, so sind die Energieniveaus äquidistant und weisen unter Verwendung
der Hauptquantenzahl
N=m+n
eine Entartung von
2(N+ 1)
auf [
51
]. In Analogie zur
Atomphysik können die Werte des Bahndrehimpulses
l=|m−n|= 0,1,2, ...
auch als
8
2.4. Elektronische und exzitonische Eigenschaften
Schalen bezeichnet werden [
51
]. In der Regel ist das Einschlusspotential in der x-y-Ebene
jedoch nicht rotationssymmetrisch. In diesem Fall verursacht die Austauschwechsel-
wirkung eine Feinstrukturaufspaltung (FSS) der Grundzustandsniveaus. Diese wird
aufgrund ihrer Bedeutung für die Untersuchungen im Rahmen dieser Arbeit zusammen
mit den möglichen Spineinstellungen gesondert in Kapitel 4 diskutiert.
Exzitonische Zustände
Ist ein Quantenpunkt mit jeweils einem Elektron und Loch beladen, so bilden diese
den Zustand des einfachen, ungeladenen Exzitons. Gegenüber der Energie der beiden
Einteilchenzustände ist dieser gebundene Zustand um die Exziton-Bindungsenergie
reduziert. Hierbei ist die Coulomb-Wechselwirkung im Quantenpunkt bis zu fünf mal
höher als im Volumenhalbleiter [
8
]. Befinden sich weder Elektron noch Loch in einem
angeregten Zustand, so wird dies als Grundzustand des Exzitons bezeichnet, bei welchem
in der Regel die in Kapitel 4 näher ausgeführte Feinstrukturaufspaltung vorliegt. Der
Grundzustand ist Gegenstand der in dieser Arbeit vorgestellten Untersuchungen. Er wird
oftmals kurz mit
X
bzw. 1
X
gekennzeichnet [
13
]. Daher ist, sofern nicht abweichend
vermerkt, in diesem Kontext mit „Exziton“ stets der Grundzustand des einfachen,
ungeladenen Exzitons gemeint.
Wird ausgehend vom Exziton-Grundzustand der Quantenpunkt mit einem weiteren
Elektron (Loch) beladen, so liegt das einfach negativ (positiv) geladene Exziton
X−
(
X+
) vor. Dieser Zustand liegt bei dem verwendeten Materialsystem typischerweise
−
4
,
6
meV
[
40
] (+1
,
3
meV
) [
41
] unterhalb (oberhalb) der Grundzustands-Energie. Die
Energiedifferenz wird in diesem Zusammenhang ebenfalls als Bindungsenergie bezeichnet.
In Analogie zur bisherigen Notation wird die Beladung mit
n
Elektronen (Löchern) als
X−n(X+n) gekennzeichnet [13].
Das Vorliegen jeweils zweier Elektronen und Löcher wird Biexziton (
XX
oder auch 2
X
)
genannt und weist gegenüber der zweifachen Grundzustandsenergie eine Bindungsenergie
von typischerweise 2
meV
bis 3
meV
auf [
41
]. Im Rahmen dieser Arbeit sind Energien und
spektrale Breiten der resonanten optischen Anregungen so gewählt, dass keine weiteren
Zustände, insbesondere nicht das Biexziton, erzeugt werden können.
9
2. Grundlagen
2.5. Einzel-Quantenpunkt Schottky-Dioden
In diesem Abschnitt soll der in Abbildung 2.2 skizzierte prinzipielle Aufbau der ver-
wendeten Proben erläutert werden. Eine Schicht selbstorganisiert gewachsener
InGaAs
-
Quantenpunkte ist in die intrinsische Schicht einer n-i-Schottky-Diode eingebettet, wobei
der n-Rückkontakt hoch dotiert ist. Die gezielte optische Anregung eines einzelnen Quan-
tenpunktes erfolgt neben der Ausnutzung des örtlichen Quantenpunkt-Dichtegradienten
(siehe Abschnitt 2.3) durch Nahfeldaperturen auf dem Schottky-Kontakt. Die Diode
wird mit einer regelbaren Spannungsquelle sowie einer Strommessung für Pikoampere
verbunden, welche beide in Abschnitt 5.9 näher beschrieben sind. Das Anlegen einer
Vorspannung
VB
(Englisch: Bias voltage) in Rückwärtsrichtung an die Schottky-Diode er-
zeugt ein elektrisches Feld
F
(
VB
)in Wachstumsrichtung, welches sich in erster Näherung
gemäß
F(VB) = 1
d(VB+VBI)(2.2)
[
43
] berechnet. Hierbei bezeichnet
d
die Gesamtdicke der intrinsischen Schichten und
VBI die durch den Schottky-Kontakt eingebaute Spannung (Englisch: build-in voltage)
[
57
]. Das elektrische Feld
F
(
VB
)wird für die Anwendung des Quantum-Confined Stark
Effekt (siehe Abschnitt 2.5.1) verwendet, aber vor allem für die quantitative Erfassung
des Photostroms, welcher durch optisch generierte Ladungsträger hervorgerufen wird.
Al
Au
i-GaAs
n+ GaAs
i-GaAs
InGaAs QDs
i-Al0,3Ga0,7As
i-GaAs
Ti
I
Abbildung 2.2.:
Prinzipieller Aufbau der verwendeten n-i-Schottky-Dioden mit externer
elektrischer Beschaltung und Nahfeldaperturen zur gezielten Anregung eines einzelnen
Quantenpunktes. [C.2]
10
2.5. Einzel-Quantenpunkt Schottky-Dioden
Ist der Quantenpunkt mit einem Exziton beladen, so sind im Folgenden zwei verschiedene
Arten des Zerfalls von Relevanz:
•
Die strahlende Rekombination führt zur Aussendung einer Photolumineszenz und ist
in Abschnitt 2.6.1 näher erläutert.
•
Das Tunneln von Elektron und Loch durch die Potenzialbarrieren des Quantenpunktes
bildet einen weiteren Zerfallskanal. Die Wahrscheinlichkeit hierfür hängt von der
Barrierenhöhe ab, welche wiederum über die Verkippung der in Abbildung 2.3
dargestellten Bandstruktur der Proben bestimmt wird und sich über die Vorspannung
steuern lässt. Ist die Tunnelzeit kürzer als die strahlende Rekombinationszeit, so
wird dieser Zerfallskanal bevorzugt, sodass die Photolumineszenz unterdrückt und
ein Photostrom messbar wird [
25
]. Letztgenannter Fall wird in Abschnitt 2.6.2 weiter
ausgeführt.
Insbesondere durch die optischen und elektrischen Zugänge dient die Einzel-Quantenpunkt
Schottky-Diode als optoelektronisches Bauelement, welches für die Untersuchung einzel-
ner Quantensysteme [149] geeignet ist.
Das konkrete Design der verwendeten Proben ist in Abschnitt 5.1 erläutert.
n+
GaAs
i-GaAs
QDs
InGaAs
Al0,34Ga0,66As
VB
VBI
40 nm
270 nm
40 nm
10 nm
Kontakt
EF
z
E
Schottky-
Abbildung 2.3.:
Banddiagramm der untersuchten Schottky-Dioden mit angelegter
Vorspannung VBin Sperrrichtung. [C.3]
11
2. Grundlagen
2.5.1. Quantum-Confined Stark Effekt
Der erstmals 1984 von Miller et al. [
87
] beschriebene und 1998 von Raymond et al. [
106
]
auch an
InAlAs
Quantenpunkten gemessene Quantum-Confined Stark Effekt (QCSE)
bildet die Grundlage für die in Abschnitt 2.6.2 beschriebene Photostrom-Spektroskopie
und Photostrom-Messungen zur Bestimmung der Quantenpunkt-Besetzung. Der QCSE
ermöglicht über ein in Wachstumsrichtung angelegtes elektrisches Feld
F
(
VB
)die präzise
Abstimmung der Exziton-Übergangsenergie. Dies wird im Rahmen dieser Arbeit insbe-
sondere dazu genutzt, den Quantenpunkt in Resonanz mit einem anregenden Laserfeld
zu bringen, welches energetisch konstant gehalten wird.
Durch den im vorherigen Abschnitt 2.5 beschriebenen Aufbau der verwendeten Einzel-
Quantenpunkt Schottky-Dioden kann die ursprüngliche Beschreibung des QCSE für
Quantentröge auch bei der hier vorliegenden Schicht mit Wetting Layer und Quan-
tenpunkten angewendet werden. Das Exziton im Quantenpunkt weist ein statisches
Dipolmoment
µQD
auf. Fry et al. [
43
] zeigten beispielsweise im Jahr 2000, dass die
Wellenfunktion des Loches leicht oberhalb der Elektronwellenfunktion in der Spitze
des Quantenpunktes verortet ist, was ein permanentes Dipolmoment impliziert. Zudem
wird durch das angelegte elektrische Feld
F
ein Dipolmoment
µF=αQCSE ·F
induziert,
wobei
αQCSE
die Polarisierbarkeit bezeichnet. Beide Dipolmomente führen zu einer
Reduktion der Übergangsenergie
EX
in Abhängigkeit von der Feldstärke des elektrischen
Feldes, welche näherungsweise durch die quadratische Funktion
EX(F) = −αQCSEF2−µQDF+EX(0) (2.3)
beschrieben werden kann [
43
]. Aufgrund der räumlichen Beschränkung der Ladungs-
träger auf den Quantenpunkt kann bei steigendem elektrischen Feld
F
das induzierte
Dipolmoment
µF
jedoch nicht beliebig gesteigert werden, sodass dieses limitiert wird
und der parabolische Verlauf aus Gleichung 2.3 in eine lineare Abhängigkeit übergeht.
Abbildung 2.4 veranschaulicht die Energiereduktion durch den QCSE anhand der feldin-
duzierten Bandverkippung, welche zudem eine stärkere räumliche Trennung von Loch-
und Elektron-Wellenfunktion bewirkt. Hierdurch wird die Übergangswahrscheinlichkeit
reduziert und die Exziton-Lebensdauer erhöht [
95
]. Zwar folgt aus der Ladungstrennung
auch eine Erhöhung der Übergangsenergie, doch diese ist gegenüber der vorgenannten
Reduktion klein und wird daher in Gleichung 2.3 vernachlässigt.
Die hier genannten Informationen zum Quantum-Confined Stark Effekt entstammen
den Quellen [9, 39, 41, 87, 95, 106, 120, 133] und sind darin näher ausgeführt.
12
2.6. Messmethoden
LB
VB
LB
VB
F=0 F>0
E
z
Abbildung 2.4.:
Veranschaulichung des Quantum-Confined Stark Effekt (QCSE) als
Folge der Bandverkippung durch ein angelegtes elektrisches Feld in Wachstumsrichtung.
Der QCSE bewirkt eine Reduktion der Übergangsenergie sowie eine verstärkte räumliche
Trennung von Elektron- und Lochwellenfunktion. [C.4]
2.6. Messmethoden
In diesem Abschnitt sollen die primär verwendeten Messmethoden zur Photolumineszenz-
Detektion und Messung des optisch generierten Photostroms skizziert werden.
2.6.1. Photolumineszenz
Messungen der Photolumineszenz (PL) werden im Rahmen dieser Arbeit zur Vorcharak-
terisierung, insbesondere zur Identifikation einzelner Quantenpunkte und Auswertung
des QCSE, verwendet.
Die Probe wird dazu kontinuierlich und nichtresonant oberhalb der Bandlücke
Eg
des
GaAs (
Eg= 1,519 eV
bzw.
λ= 816,3 nm
bei 4
,
2 K, [
136
]) oder zumindest des Wetting-
Layers (typischerweise
Eg= 1,377 eV
bzw.
λ= 900 nm
bei 4
,
2 K für die verwendeten
Proben) angeregt. Die optisch generierten Ladungsträger relaxieren anschließend in
niederenergetische Zustände, insbesondere der Bandkante, des Wetting Layers und der
Quantenpunkte, wo auch die strahlende Rekombination von Elektronen und Löchern
unter Aussendung der PL erfolgt [
71
]. Entsprechend bilden vorgenannte Komponenten
typischerweise die Hauptbestandteile des PL-Spektrums, wobei Übergänge von einem
elektronischen Start- in einen Endzustand nur dann in der PL beobachtbar sind, wenn
diese durch die optischen Auswahlregeln erlaubt sind [141].
13
2. Grundlagen
Weiteren Einfluss auf die detektierbaren Linien nimmt die an der Schottky-Diode
angelegte Vorspannung
VB
. Ist die Vorspannung so gewählt, dass die Fermi-Energie des
n+
-dotierten Rückkontakts oberhalb eines freien Elektron-Zustandes im Quantenpunkt
liegt, so können Elektronen in den Quantenpunkt tunneln [
40
]. Ist beispielsweise der
Quantenpunkt bereits mit einem Elektron besetzt, so führt die optische Generierung
eines Exzitons zur Bildung des einfach negativ geladenen Exzitons X−.
Bei Photolumineszenz-Messreihen in Abhängigkeit von der Vorspannung
VB
äußert sich
der in Abschnitt 2.5.1 erläuterte Quantum-Confined Stark Effekt durch eine spektrale
Verschiebung der Photolumineszenz-Linien. Eine Auswertung gemäß Gleichung 2.3
ermöglicht die Bestimmung der Polarisierbarkeit
αQCSE
und des Dipolmoments
µQD
.
Näheres zu den durch Photolumineszenz detektierten Ladungszuständen und der Aus-
wertung des QCSE ist anhand der konkreten Charakterisierungs-Messungen in Abschnitt
6.2 ausgeführt. Eine grundlegende und ausführliche Diskussion der PL-Spektren stellt
die Dissertation [41] bereit.
2.6.2. Photostrom
Die quantitative Auswertung des über die Schottky-Diode fließenden Photostroms kann
zur hochauflösenden Spektroskopie bzw. Bestimmung der Besetzung des Quantensystems
genutzt werden. Hierzu muss das Exziton resonant optisch angeregt werden und die
Schottky-Diode so vorgespannt sein, dass das Heraustunneln von Elektron und Loch aus
dem Einschlusspotential des Quantenpunkts den primären Zerfallsprozess darstellt.
Zunächst wird der Quantum-Confined Stark Effekt mit Hilfe der im vorherigen Abschnitt
2.6.1 beschriebenen spannungsabhängigen Photolumineszenzmessungen ausgewertet
und die Übergangsenergie des Exziton-Grundzustandes in das Spannungsregime des
Photostroms extrapoliert. Anschließend wird die Anregungsenergie im Rahmen der
Abstimmungsgenauigkeit des Lasers möglichst auf die berechnete Energie eingestellt
und nachfolgend die Vorspannung so gewählt, dass sich die Übergangsenergie des
Exzitons durch den QCSE in Resonanz mit dem kontinuierlichen Laserfeld befindet.
Da die Linienbreite des Lasers wesentlich schmaler als die homogene Linienbreite des
Exzitons ist (siehe Abschnitt 5.2), kann diese vermessen werden, indem die Exzitonlinie
durch Variation der Vorspannung über die Resonanz mit der optischen Anregung
geschoben wird. Die Auflösung der so durchgeführten Photostrom-Spektroskopie ist
dabei primär durch die Stabilität der angelegten Vorspannung sowie die Linienbreite
des Anregungslasers begrenzt.
14
2.6. Messmethoden
Wird das Grundzustandsexziton mit Pikosekundenpulsen resonant angeregt, so kann
durch Messung des Photostroms die Besetzung des Zwei- bzw. Drei-Niveau-Systems
bestimmt werden. Zusätzliche kohärente Doppelpuls-Experimente ermöglichen zudem
die Auswertung der Phaseninformation [151].
Bei einer Wiederholrate von 80
MHz
des verwendeten Lasers (siehe Anhang B.1) kann
durch einen
π
-Puls maximal ein Exziton erzeugt werden und in Form eines Elektrons
und Lochs abfließen. Für den maximalen kohärent erzeugten Photostrom gilt daher
Iph =f·e= 80 ·1061
s·1,602 ·10−19 C = 12,82 pA.(2.4)
Dieser theoretische Maximalwert [
149
] ist allerdings nur dann erreichbar, wenn alle
Ladungsträger heraustunneln, wozu die Tunnelzeit kürzer als die strahlende Rekombina-
tionszeit sein muss. In [
133
] wurde hierfür ein Effizienz-Koeffizient
η
definiert. Zudem
modifizieren weitere Effekte den tatsächlich messbaren Photostrom
Iph
. Hierzu zählen
einerseits die Dekohärenz, andererseits ein leistungsabhängiger und inkohärenter Unter-
grund aufgrund der Absorption von Streulicht in der Probe, welcher in [
9
] ausführlich
diskutiert ist.
15
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
In diesem Kapitel sollen zunächst die theoretischen Grundlagen für Zwei-Niveau-Systeme
skizziert und anschließend die Erweiterung auf Drei-Niveau-Systeme benannt werden.
Die folgenden Ausführungen sind [
17
] entnommen und in Umfang sowie Notation an
diese Arbeit angepasst. Für weitere Hinweise hierzu sei explizit auf [C.6] verwiesen.
Zwei-Niveau-Systeme als einfachste nichttriviale Quantensysteme werden im Kontext
der Arbeiten zur Quantenkommunikation und Quantencomputern als Realisierungen
eines Qubits betrachtet. Sie können auf verschiedene Weisen experimentell dargestellt
werden, insbesondere durch ausgewählte atomare Systeme und die hier verwendeten
Exzitonen in einzelnen Quantenpunkten. Dabei wird durch geeignet gewählte Anregungs-
energien sichergestellt, dass nur zwei Zustände angeregt werden können und weitere im
System vorhandene Niveaus nicht involviert sind. Der Zustand eines nicht besetzten
Quantenpunktes wird im Folgenden mit
|0i
bzw. dem Index „0“ und der Grundzustand
des einfachen, ungeladenen Exzitons mit
|1i
bzw. dem Index „1“ bezeichnet, wobei die
Feinstrukturaufspaltung zunächst nicht berücksichtigt wird.
Für die Betrachtungen wird ein semi-klassisches Modell verwendet, bei welchem die
Anregung des quantenmechanischen Zwei-Niveau-Systems durch ein klassisches, mono-
chromatisches Lichtfeld erfolgt, das durch sein elektrisches Feld
~
E(t) = E0cos(ωLt)~ε (3.1)
beschrieben wird, wobei der normierte Vektor
~ε
die Richtung der Polarisation angibt und
E0
die Amplitude darstellt. Da die Wellenlänge
λL=2πc
/ωL
des Anregungslasers viel
größer als die Ausdehnung des Quantenpunktes ist, kann die elektrische Dipolnäherung
angewendet und so die Ortsabhängigkeit des Feldes innerhalb des Quantenpunktes
vernachlässigt werden.
Der Hamilton-Operator
ˆ
H=ˆ
HEx −ˆ
dE(t).(3.2)
17
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
besteht dabei aus dem Operator für das Exziton
ˆ
HEx
und der Wechselwirkung mit
dem Lichtfeld
V=−ˆ
dE(t)
mit dem elektrischen Dipoloperator
ˆ
d
. Das statische bzw.
induzierte Dipolmoment des Exzitons wurde zuvor in Abschnitt 2.5.1 diskutiert.
3.1. Entwicklung eines Zwei-Niveau-Systems bei externer
Anregung
Zur Bestimmung der Zustandsänderung des Zwei-Niveau-Systems (2LS) durch eine
optische Anregung wird die zeitabhängige Schrödingergleichung
i¯h∂
∂tΨ(r,t) = ˆ
HΨ(r, t) = ˆ
HEx +ˆ
VΨ(r, t)(3.3)
verwendet, wobei als Wellenfunktionen
Ψ(~r, t) = u0(~r)c0(t)e−iω0t+u1(~r)c1(t)e−iω1t(3.4)
mit den Eigenfunktionen
u0
(
~r
)und
u1
(
~r
)angesetzt wird. Für die zeitliche Entwicklung
der Amplituden c0(t)und c1(t)wird das Dipolmatrixelement
d=d10 =h1|~
d|0i=Zu∗
1(~r)~
d u0(~r)d3r(3.5)
eingeführt sowie die Rabi-Frequenz
Ω0=E0d
¯h(3.6)
definiert. Weiterhin wird angenommen, dass das anregende Feld zur Übergangsfrequenz
ω01 = ∆E01/¯hresonant oder nur wenig um
δ=ωL−ω01 (3.7)
verstimmt ist. Hierdurch können im Rahmen der an dieser Stelle nicht im Detail
ausgeführten Umformungen schnell oszillierende Terme mit
ω01 +ωL
vernachlässigt
werden, was als „Rotating-Wave-Appoximation“ bezeichnet wird. Durch die Einführung
18
3.2. Rabi-Oszillationen
der modifizierten Amplituden
˜c0(t) =exp −iδ
2tc0(t)
˜c1(t) =exp iδ
2tc1(t(3.8)
erfolgt eine Transformation in das rotierende Bezugssystem der Anregungskreisfrequenz
ωL
, was für spätere Betrachtungen vorteilhaft ist. Aus den vorgenannten Annahmen
folgen letztlich die Differentialgleichungen
˙
˜c0(t) = i
2(−δ˜c0+ Ω0˜c1)
˙
˜c1(t) = i
2(Ω0˜c0+δ˜c1).(3.9)
3.2. Rabi-Oszillationen
Bei Annahme resonanter Anregung (
δ= 0
) und nach weiteren Umformungen spiegeln
die Betragsquadrate der beiden Koeffizienten
|˜c0(t)|2=cos2Ω0
2t=1
2[1 + cos(Ω0t)]
|˜c1(t)|2=sin2Ω0
2t=1
2[1 −cos(Ω0t)] (3.10)
die Besetzung wider, welche mit der zuvor definierten resonanten Rabi-Frequenz zwischen
den beiden Niveaus oszilliert. Dies wurde 1937 erstmals durch I. Rabi [
101
] beschrieben.
Das Kosinusargument in den Gleichungen 3.10 wird als Pulsfläche bezeichnet. Sie kann
verallgemeinert als
A=ZΩ(t)dt (3.11)
angegeben werden und ist ein Maß für die Besetzungsänderung, welche ein anregendes
Lichtfeld im gepulsten Modus bewirkt. Häufig wird die Pulsfläche
A=π/2
eingesetzt,
um ausgehend vom
|0i
Zustand eine kohärente Superposition der beiden Niveaus zu
initialisieren. Dahingegen bewirkt ein
π
-Puls die Inversion der Besetzung beider Niveaus.
Im Rahmen von Doppelpuls-Experimenten bieten
π/2
-Pulse den maximalen Besetzungs-
kontrast, wobei die Pulsflächen der Pulse mit
A1
beziehungsweise
A2
gekennzeichnet
werden.
19
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
Liegt eine Verstimmung (δ6= 0) vor, so ergeben sich die modifizierten Koeffizienten
|˜c0(t)|2=Ω2
0
Ω2cos2Ω
2t=Ω2
0
2Ω2[1 + cos(Ωt)]
|˜c1(t)|2=Ω2
0
Ω2sin2Ω
2t=Ω2
0
2Ω2[1 −cos(Ωt)] ,(3.12)
bei welchen mit
Ω = qΩ2
0+δ2(3.13)
die verallgemeinerte Rabi-Frequenz bezeichnet ist, die im Vergleich zum Resonanzfall
erhöht ist. Zudem kann ausgehend vom Anfangszustand
|0i
lediglich die reduzierte
Besetzung Ω2
0/Ω2<1für den oberen Zustand |1ierreicht werden.
3.3. Dichtematrix und optische Bloch-Gleichungen
Der Zustand des Zwei-Niveau-Systems kann auch durch die Dichtematrix
ρ= ρ00 ρ01
ρ10 ρ11 != c0c∗
0c0c∗
1
c1c∗
0c1c∗
1!(3.14)
beschrieben werden. Hierbei bezeichnet
ρ00
(
ρ11
) die Besetzung des Zustandes
|0i(|1i)
,
wobei
ρ00 +ρ11 = 1
gilt.
ρ01
und
ρ10
sind die sogenannten Kohärenzen des Systems.
Verschwinden sie, so liegt nur eine inkohärente Überlagerung der beiden Niveaus vor.
Die Dichtematrixelemente berechnen sich gemäß
ρij =hi|ˆρ|ji
aus dem Dichteoperator
ˆρ=Xpk|ΨkihΨk|,(3.15)
in welchem die Wahrscheinlichkeit
pk
einfließt, dass sich das System im Zustand
|ψki
befindet. Zudem gilt
ρij =ρ∗
ji .(3.16)
Die Zeitentwicklung der Dichtematrixelemente kann grundsätzlich mit der Von-Neumann-
Gleichung
i¯hd
dt ˆρ=hˆ
H, ˆρi(3.17)
20
3.3. Dichtematrix und optische Bloch-Gleichungen
bestimmt werden. Alternativ ergibt sich beispielhaft für
ρ00
mit der Definition der
modifizierten Dichtematrixkoeffizienten
˜ρ01 =ρ01e−iδt
˜ρ10 =ρ10eiδt (3.18)
zur Transformation in das Bezugssystem der Anregung ωLletztlich
d
dtρ00 =d
dt (c0c∗
0) = ˙c0c∗
0+c0˙c∗
=iΩ0
2
exp(iδt)ρ10
| {z }
:=˜ρ10
−exp(−iδt)ρ01
| {z }
:=˜ρ01
=iΩ0
2(˜ρ10 −˜ρ01).(3.19)
Für die weiteren Dichtematrixelemente wird analog vorgegangen. Zur phänomenolo-
gischen Berücksichtigung von Zerfalls- und Dekohärenzprozessen werden zusätzlich
die Zeiten bzw. Raten
T1=1
/γ1
und
T2=1
/γ2
eingeführt [
15
].
T1
bezeichnet dabei die
Zerfallszeit des Populationsverlustes, wohingegen sich die Zeit
T2
auf den Verlust der
Kohärenz bezieht. Da der Populationsverlust gleichzeitig einen Kohärenzverlust bewirkt,
gilt für die Beziehung zwischen beiden Zeiten
1
T2
=1
2T1
+1
T∗
2
,(3.20)
wobei
T∗
2
reine Dephasierungsprozesse beschreibt, welche die Population unverändert
lassen, aber hier vernachlässigbar sind, sodass die Näherung
T2= 2T1(3.21)
verwendet werden kann [4, 81].
Schließlich ergeben sich die optischen Bloch-Gleichungen (OBGs)
d
dtρ00 = + γ1ρ11 +iΩ0
2(˜ρ10 −˜ρ01)
d
dtρ11 =−γ1ρ00 +iΩ0
2(˜ρ01 −˜ρ10)
d
dt ˜ρ01 =−(γ2+iδ) ˜ρ01 +iΩ0
2(ρ11 −ρ00)
d
dt ˜ρ10 =−(γ2−iδ) ˜ρ10 +iΩ0
2(ρ00 −ρ11),(3.22)
21
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
welche nach ihrem von F. Bloch im Jahr 1946 [
15
] entwickelten Analogon benannt sind.
Da im betrachteten 2LS die Besetzung auf die beiden Zustände beschränkt ist, gilt
ρ00 +ρ11 =1=const. (3.23)
d
dtρ00 =−d
dtρ11,(3.24)
sodass sich die OBG auf
d
dt ˜ρ10 =−(γ2−iδ) ˜ρ10 −iw
2Ω0
d
dtw=−γ1(w+ 1) −iΩ0( ˜ρ10 −˜ρ01)(3.25)
reduzieren lassen. Hierbei wird die Inversion
w=ρ11 −ρ00
als neuer Parameter einge-
führt.
3.4. Bloch-Vektor und Bloch-Kugel
Eine sehr hilfreiche Veranschaulichung des durch die Dichtematrix beschriebenen Zu-
standes bietet der Boch-Vektor (u, v, w), dessen Komponenten als
u=˜ρ01 + ˜ρ10 = 2 ·Re(˜ρ01)
v=i(˜ρ10 −˜ρ01)=2·Im(˜ρ01)
w=ρ11 −ρ00 (3.26)
definiert sind. Hierdurch lassen sich die OBG zu
d
dt
u
v
w
=−
Ω
0
δ
×
u
v
w
−
γ2u
/2
γ2v/2
γ(w+ 1)
(3.27)
umschreiben. Der Bloch-Vektor setzt sich neben der schon definierten Inversion
w
aus
der dispersiven Komponente
u
und absorptiven Komponente
v
zusammen. Letztere wird
so bezeichnet, weil das Einsetzen der Definition von
v
(Gleichung 3.26) in die optische
Bloch Gleichung 3.25
d
dtw=−γ1(w+ 1) −Ω0v(3.28)
22
3.4. Bloch-Vektor und Bloch-Kugel
liefert und somit die absorptionsbedingte Änderung der Inversion von
v
abhängig ist.
Eine optische Anregung bewirkt eine Drehung des Bloch-Vektors um die
(−Ω,0,−δ)
-
Achse mit der verallgemeinerten Rabi-Frequenz Ω. Im resonanten Fall ohne Verstimmung
entspricht dies einer Präzession um die
u
-Achse mit der resonanten Rabi-Frequenz Ω
0
.
Im ungedämpften Fall gilt
u2+v2+w2= 1.(3.29)
Reine Zustände lassen sich so auf der Oberfläche einer Einheitskugel darstellen, welche
als Bloch-Kugel bezeichnet wird und in Abbildung 3.1 dargestellt ist. Durch Dämpfung
hervorgerufene Zustände sind dagegen innerhalb der Bloch-Kugel verortet.
Der Zustand
|0i
befindet sich am Südpol der Bloch-Kugel und ist bei den im Rahmen
dieser Arbeit untersuchten Systemen als der Leerzustand definiert, bei welchem der
Quantenpunkt mit keinem Ladungsträger besetzt ist. Dagegen entspricht der
|1i
Zustand
am Nordpol der Bloch-Kugel grundsätzlich der Besetzung mit einem einfachen, ungelade-
nen Exziton, wobei die Berücksichtigung der Feinstrukturaufspaltung zunächst nicht an
dieser Stelle, sondern im nachfolgenden Abschnitt 3.5 erfolgt. Kohärente maximale Über-
lagerungen beider Niveaus sind auf dem Äquator der Bloch-Kugel angesiedelt. Die Lage
des Zustandes in der
u
-
v
-Ebene gibt dabei, bedingt durch das gewählte Bezugssystem,
die Phase des Überlagerungszustandes in Relation zur Referenzphase des anregenden
Lichtfeldes an. Im Falle einer Verstimmung erfolgt eine Drehung des Bloch-Vektors um
die w-Achse mit der Kreisfrequenz δ.
w
u
v
|1>
|0>
A
Abbildung 3.1.:
Bloch-Kugel als Visualisierung des Zustandes eines Zwei-Niveau-
Systems. Dargestellt ist die Drehung des Bloch-Vektors durch einen Puls der Pulsfläche
A=π/2
zur Erzeugung einer kohärenten Superposition der Eigenzustände
|0i
und
|1i
,
welche an den Polen der Kugel angeordnet sind. [C.7]
23
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
3.5. Drei-Niveau-System
Die Ausführungen in den vorherigen Abschnitten des Kapitels 3 bezogen sich auf ein
Zwei-Niveau-System. Erfolgt die Anregung des feinstrukturaufgespaltenen Exziton-
Grundzustandes polarisationsabhängig, so ist die Beschreibung als Drei-Niveau-System
(3LS) erforderlich. Die entsprechend erweiterten optischen Bloch-Gleichungen
d
dtρxy =−i(ωy−ωx)−γx0
2−γy0
2ρxy −iΩy0ρ∗
0x+iΩ∗
x0ρ0y−γyx
2(ρxx +ρyy)
d
dtρ0x=−i(ωx−ω0)−γx0
2ρ0x−iΩx0ρ00 +iΩx0ρxx +iΩy0ρ∗
xy −γyx
2ρ0y
d
dtρ0y=−i(ωy−ω0)−γy0
2ρ0y−iΩy0ρ00 +iΩy0ρyy +iΩx0ρxy −γyx
2ρ0x
d
dtρ00 = 2 Im Ω∗
x0ρ0x+ Ω∗
y0ρ0y+γy0ρyy +γx0ρxx + 4γyx Re (ρxy)
d
dtρxx =−γx0ρxx −2 Im (Ω∗
x0ρ0x)−2γyx Re (ρxy)
d
dtρyy =−γy0ρyy −2 Im Ω∗
y0ρ0y−2γyx Re (ρxy)(3.30)
sind [61] entnommen und basieren auf [90]. Sie weisen folgende Bestandteile auf:
•
Der obere Zustand
|1i
des 2LS wird durch die Feinstrukturniveaus
|Xi
und
|Yi
ersetzt, auf welche sich auch die Indices „x“ und „y“ beziehen.
•Der Leerzustand wird weiterhin mit |0ibzw. Index „0“ bezeichnet.
•ωx
bzw.
ωy
bezeichnet die Kreisfrequenz, welche der Energie des jeweiligen FSS-
Überganges entspricht.
•Die Rabi-Frequenz
Ωij =Eijdij
¯h(3.31)
bezieht sich auf den Übergang zwischen Niveau
i
und
j
. Dabei ist
Eij
die Projektion des
E-Feldes auf die dem Übergang entsprechende Polarisation und
dij
das Dipolmoment.
•Die Populationszerfallsrate wird mit
γij =1
T1,ij
(3.32)
bezeichnet, wobei iden Start- und jden Endzustand angibt.
24
3.6. Numerische Simulation
Zudem muss die Erhaltung der Gesamtbesetzung (Gleichung 3.24) für das 2LS zu
ρ00 +ρxx +ρyy = 1 (3.33)
erweitert werden. Durch die gesteigerte Komplexität des Systems ist die einfache und
anschauliche Visualisierung des Gesamtzustandes durch eine einzige Bloch-Kugel bzw.
dem dreidimensionalen Bloch-Vektor nicht mehr gültig. Verschiedene Arbeiten, beispiels-
weise [
5
] und [
66
], behandeln daher für Dimensionen
N≥3
die Eigenschaften eines
Bloch-Vektors mit der Dimensionalität
N2−
1. Unter anderem präsentieren Kimura et
al. zwar in [
65
] einen generalisierten Bloch-Vektor, jedoch sind zur Darstellung mehrere
Diagramme mit Schnittbildern durch unterschiedliche Dimensionen erforderlich.
Alternativ kann der Systemzustand des Drei-Niveau-Systems durch zwei Bloch-Kugeln
visualisiert werden. Hierbei bezieht sich jeweils eine Kugel auf den Übergang zwischen
dem gemeinsamen Leerzustand
|0i
und einem der Feinstrukturniveaus
|Xi
oder
|Yi
. Die
Projektionen der Bloch-Vektoren auf die
w
-Achsen der Kugeln geben die Besetzung des
jeweiligen Niveaus an, wobei die Randbedingung aus Gleichung 3.33 erfüllt bleiben muss.
Die Lage in der
u
-
v
-Ebene spiegelt die Phasendifferenz des jeweiligen Übergangs relativ
zum anregenden Laserfeld wider und ist unabhängig vom jeweils anderen Übergang.
Diese Visualisierung liefert zwar keine streng hergeleitete und vollständige Darstellung,
erweist sich jedoch für den Kontext dieser Arbeit als ausreichend anschaulich und
aussagefähig.
3.6. Numerische Simulation
Die numerische Simulation des zuvor beschriebenen Drei-Niveau-Systems mit Anregungs-
feldern unterschiedlicher Polarisation dient dem besseren Verständnis der experimentellen
Ergebnisse, welche insbesondere in Kapitel 8 und 9 vorgestellt werden. Hierfür stellte
Prof. Dr. Jens Förstner im Rahmen einer Kooperation eine Simulationssoftware bereit,
welche eigens für das hier untersuchte System angepasst wurde. Sie löst die optischen
Bloch-Gleichungen 3.30 mit Hilfe des Runge-Kutta-Verfahrens vierter Ordnung. Die
Angaben in diesem Abschnitt basieren auf dem Quelltext [
61
] der Simulation. Alle
relevanten Parameter können entweder einmalig festgelegt oder in Schleifen variiert
werden. Hierzu zählen vor allem:
•Übergangsenergie EF SS beider FSS-Niveaus
•Halbwertsbreite TF WHM beider Pulse
25
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
•Pulsverzögerung TDelay in Pikosekunden
•Phasenlage zwischen den Pulsen ([0 : 2π])
•Populationszerfallsrate γij zwischen den Niveaus iund j
Für jeden Puls können zudem folgende Eigenschaften separat gesetzt werden:
•Pulsfläche A
•Energetische Verstimmung gegenüber dem Anregungslaser δ
•Polarisationszustand in Form des Azimutwinkels Ψund der Elliptizität χ
Als Schrittweite des Runge-Kutta-Verfahrens wird die Periodendauer der Anregungs-
felder verwendet. Beispielsweise liegt diese für Quantenpunkt A (
EFSS,1= 1,360832 eV
,
λFSS,1= 911,205 nm
) in der Größenordnung von
TQD,A = 3 fs
. Simulationen, bei welchen
keine Berücksichtigung der Dephasierung erfolgt, starten vier Puls-Halbwertsbreiten
(
TFW HM = 2,5 ps
) vor dem ersten Puls und werden vier Puls-Halbwertsbreiten nach dem
zweiten Puls beendet, da angenommen wird, dass nach dieser Zeit keine signifikanten
Änderungen am Systemzustand mehr erfolgen. In Rechnungen mit Dephasierung erfolgt
der Abbruch der Berechnung bereits eine Halbwertsbreite nach dem zweiten Puls, um
als Berechnungsergebnis die durch den zweiten Puls maximal bewirkten Besetzungen
zu erhalten. Anfangs sind die FSS-Übergänge nicht angeregt, sodass sich das gesamte
System im Leerzustand befindet.
Die Ausgabewerte bestehen vor allem aus den Besetzungen und Phaseninformationen der
Feinstrukturzustände sowie den elektrischen Feldern der Anregungspulse. Zurückgegeben
werden können wahlweise die zeitlichen Verläufe oder die Ausgabewerte am Ende des
Simulationszeitraumes.
Sofern nicht abweichend gekennzeichnet, sind in den abgebildeten numerischen Simu-
lationen weder Populationszerfall noch Dephasierung berücksichtigt, da dies die Ver-
anschaulichung und Erklärung der vorgestellten Verfahren erleichtert. Im Falle einer
Einbeziehung in die Rechnungen wird in den optischen Bloch-Gleichungen 3.30 für beide
Feinstrukturübergänge dieselbe Populationszerfallsrate
γx0=γy0
verwendet. Ebenso
wird γyx = 0 gesetzt, wie es bereits in [90] diskutiert wird.
26
3.7. Polarisation elektromagnetischer Wellen
3.7. Polarisation elektromagnetischer Wellen
In diesem Abschnitt sollen die für diese Arbeit relevanten Begriffe und Zusammenhänge
zur Polarisation elektromagnetischer Wellen rekapituliert werden. Wie bereits in [
79
]
sind die Formeln und deren Herleitung dabei aus [
82
] entnommen und bei Bedarf an die
hier verwendete Notation angepasst.
Zur Beschreibung der Polarisation einer elektromagnetischen Welle kann diese als
Superposition zweier orthogonal zueinander stehenden Transversalwellen beschrieben
werden. Im Folgenden wird hierbei nur das elektrische Feld
~
E
(
z,t
)betrachtet.
~ex
,
~ey
und
~ez
geben die Einheitsvektoren der Raumrichtungen an. Für eine Welle mit
Ausbreitungsrichtung ~ezgilt so
~
E(z,t) = Axcos (kz −ωt)~ex+Aycos (kz −ωt +ϕ)~ey,(3.34)
wobei
ϕ
die Phasenverschiebung und
Ax
beziehungsweise
Ay
die Amplituden der Teil-
wellen bezeichnet. Eine mögliche Veranschaulichung eines Polarisationszustandes ist die
Polarisations-Ellipse (Abbildung 3.2a), bei welcher die vom E-Feldvektor beschriebene
Kurve in der x-y-Ebene dargestellt wird. Lineare Polarisation liegt für
ϕ=±π·n
mit
n= 0,1,2,...
vor. Bei
ϕ= (n+1
/2)π
mit
n= 0,1,2,...
stellt sich elliptische Polarisation
ein, welche im Spezialfall
Ax=Ay
zirkular genannt wird. Die Bezeichnung der Polarisati-
onszustände leitet sich direkt von der jeweiligen Kurvenform ab. Der Verkippungswinkel
der Hauptachse der Polarisationsellipse gegenüber der x-Achse nimmt Werte im Intervall
[−π:π]
an und wird als Azimut Ψbezeichnet. Diese Benennung erfolgt zum Zwecke der
Konsistenz mit der weiteren Darstellung der Poincaré-Kugel (Abbildung 3.2b). Durch
Umschreiben der Gleichung 3.34 zur Summe aus einer Sinus- und Kosinus-Welle
~
E(z,t) = Acos (a ~ex+b~ey)cos (kz −ωt + Ψ) + Asin (−b~ex+a~ey)sin (kz −ωt + Ψ)
(3.35)
mit a2+b2= 1 kann der eingefügte Azimutwinkel bestimmt werden als
Ψ = 1
2arctan 2cos(ϕ)AxAy
A2
x−A2
y!.(3.36)
Der bereits in Abbildung 3.2a eingezeichnete Winkel χwird als Elliptizität bezeichnet.
Er spiegelt das Verhältnis zwischen den großen und kleinen Halbachsen der Polarisations-
Ellipse wider. Neben der Angabe der Amplituden und Phasenverschiebung zweier
orthogonaler Teilwellen bilden somit Azimut Ψund Elliptizität
χ
einen zweiten Parame-
tersatz zur Charakterisierung eines Polarisationszustandes, der im Rahmen dieser Arbeit
27
3. Zwei- und Drei-Niveau-Systeme
c
y
Ex
EyS3
S1
S2
(a)
(b)
c
2
2y
Abbildung 3.2.:
(a) Polarisations-Ellipse und (b) Poincaré-Kugel mit den eingezeich-
neten Winkeln für Azimut Ψund Elliptizität χ. Die Pfeilsymbole zur Bezeichnung der
rot markierten Polarisationszustände sind nicht perspektivisch gezeichnet. [C.5].
überwiegend verwendet wird. In Tabelle 3.1 sind für einige Polarisationszustände, welche
im weiteren Verlauf häufig verwendeten werden, die entsprechenden Winkeleinstellungen
aufgelistet.
Polarisationszustand Azimut Ψ(◦)Elliptizität χ(◦)
Horizontal 0 0
Vertikal 90 0
Diagonal +45 ◦+45 0
Diagonal −45 ◦−45 0
Rechts-zirkular 0 +45
Links-zirkular 0−45
Tabelle 3.1.:
Übersicht über häufig verwendete Polarisationszustände und ihre Notation
mittels Azimut- und Elliptizitätswinkel.
Einen weiteren Parametersatz stellen die Stokes-Parameter
S0=A2
x+A2
y=A2
+45 +A2
−45
S1=A2
x−A2
y= 2A+45A−45 cos(2Ψ) = S0cos(2χ)cos(2Ψ)
S2= 2AxAycos(ϕ) = 2A+45A−45 sin(2Ψ) = S0cos(2χ)sin(2Ψ)
S3= 2AxAysin(ϕ) = A2
+45 −A2
−45 =S0sin(2χ)(3.37)
28
3.7. Polarisation elektromagnetischer Wellen
dar, welche sich jeweils aus der Phasenverschiebung
ϕ
und den gemittelten Intensitäten
einer
0◦/90◦
oder
+45◦/−45◦
Basis bestimmen lassen. Der Parameter
S0
gibt dabei
die Gesamtintensität an. Bei Normierung der übrigen Parameter mittels
sx=Sx/S0
folgt, dass
s2
1+s2
2+s2
3≤1(3.38)
gilt. Wird die bereits zuvor eingeführte Elliptizität als
χ=arctan A+45 +A−45
A+45 −A−45 (3.39)
definiert, so ergibt sich die dritte Spalte der Gleichungen 3.37, welche von ihrer mathe-
matische Struktur her Kugelkoordinaten entsprechen. Dies ermöglicht die Darstellung
eines Polarisationszustandes als Punkt auf der Poincaré-Kugel, welche in Abbildung 3.2b
dargestellt ist. Hierbei sind Zustände vollständiger Polarisation auf der Kugeloberfläche
angesiedelt. Da für lineare Polarisationen
χ
= 0 gilt, liegen diese auf dem Äquator.
Rechts- bzw. links-zirkulare Polarisation mit
χ
=
±π/2
ist dagegen am Nord- bzw.
Süd-Pol der Poincaré-Kugel verortet.
29
4. Feinstrukturaufspaltung des
Exziton-Grundzustandes
Wesentlich für die durchgeführten Untersuchungen ist die Tatsache, dass der Grund-
zustand des einfachen, ungeladenen Exzitons in einem Quantenpunkt in zwei linear
und orthogonal zueinander polarisierte Feinstrukturzustände aufgespalten ist. Daher
soll in diesem Abschnitt die Feinstrukturaufspaltung (FSS) gesondert von den obigen
Grundlagen erläutert werden.
Bereits 1996 berichteten Gammon, Park et. al. [
45
] von Exzitonen mit Feinstrukturauf-
spaltung und linearer Polarisation, welche in Spektren einzelner Quantenpunkte gefunden
wurden und durch Breitenfluktuationen in schmalen Quantentrögen geformt worden
waren
. Als Grund für die Aufspaltung wurde auch die Austauschwechselwirkung aufgrund
einer Reduktion der Symmetrie vermutet, was durch weitergehende Untersuchungen,
unter anderem durch Bayer, Reithmaier et al. [
6
] und Forchel et al. [
7
] bestätigt wurde.
Hieraus resultierte ein tieferes Verständnis der Feinstrukturaufspaltung.
Im Rahmen dieser Arbeit bezieht sich der Begriff der Feinstrukturaufspaltung immer auf
die aufgespaltenen Grundzustände des einfachen, ungeladenen Exzitons, obwohl auch
in anderen Konfigurationen, insbesondere in zweifach positiv oder negativ geladenen
Exzitonen, eine Feinstrukturaufspaltung bekannt ist [32].
4.1. Austauschwechselwirkung
Die Ausführungen in diesem Abschnitt basieren auf den Arbeiten [
7
,
36
,
139
]. Sie sind
bereits in [79] enthalten und sollen im Folgenden sinngemäß wiedergegeben werden.
Wird die Exziton-Wellenfunktion mit Ψ
X
und die Koordinaten von Elektron und Loch
mit
re
und
rh
bezeichnet, so gilt allgemein für die Energie des Austauschs zwischen
31
4. Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes
Elektron- und Lochwellenfunktion
EAustausch ∝Z Z d3r1d3r2Ψ∗
X(r1, r2)×1
|r1−r2|ΨX(r2, r1).(4.1)
Der zugehörige Hamiltonoperator lautet
ˆ
HAustausch =−X
i=x,y,z
aiJh,iSe,i
| {z }
kurzreichweitiger Anteil
−X
i=x,y,z
biJ3
h,iSe,i
| {z }
langreichweitiger Anteil
,(4.2)
wobei
Se
bzw.
Jh
den Elektron- bzw. Loch-Spin bezeichnet und
a
bzw.
b
Kopplungs-
konstanten sind. Der Hamiltonoperator 4.2 kann ebenso wie das Integral in 4.1 in zwei
Anteile separiert werden. Dabei bezieht sich der sogenannte „kurzreichweitige“ (bzw.
„langreichweitige“) Anteil auf den Fall, dass Elektron und Loch im Ortsraum in der
selben Wigner-Seitz Einheitszelle zu finden (bzw. nicht zu finden) sind.
Mit
z
wird diejenige Raumrichtung bezeichnet, in welche das Wachstum der Quan-
tenpunktstruktur erfolgt. Aufgrund hierbei eingebauter Verspannungen weisen leichte
und schwere Lochzustände eine Energieaufspaltung von mehreren 10
meV
auf. Dies ist
wesentlich höher als die bei der Feinstrukturaufspaltung auftretenden Energien, weshalb
es zulässig ist, die leichten Löcher zu vernachlässigen. Im Folgenden ist vereinfachend
mit „Loch“ immer ein schweres Loch gemeint. Für die möglichen Spineinstellungen von
Elektron und Loch gilt daher
Se= +1
2Jh= +3
2Se,z =±1
2Je,z =±3
2.(4.3)
Die sich hieraus ergebenden vier Kombinationsmöglichkeiten aus Elektron- und Loch-
Spin sowie magnetischen Momente M=Jh,z +Se,z sind in Tabelle 4.1 aufgelistet.
Bezeichnung Elektron Loch magnetisches Moment
Se,z Jh,z M=Se,z +Jh,z
hell +1
/2−3
/2-1
hell −1
/2+3
/2+1
dunkel +1
/2+3
/2+2
dunkel −1
/2−3
/2-2
Tabelle 4.1.:
Übersicht über die vier möglichen Kombinationen aus Elektron- und
Loch-Spin im einfachen, ungeladenen Exziton sowie die daraus folgenden magnetischen
Momente und Bezeichnungen.
32
4.1. Austauschwechselwirkung
Die ebenfalls aufgeführte Bezeichnung des Exzitons als „dunkel“ oder „hell“ geht dar-
auf zurück, dass bei
|M|= 2
keine Kopplung an ein Lichtfeld erlaubt ist und daher
diese
Exzitonzustände nicht anregbar sind, also „dunkel“ bleiben. In Anlehnung an
das magnetische Moment werden die Spineinstellungen im Folgenden auch kürzer als
Basiszustände
(|+1i,|−1i,|+2i,|−2i)
bezeichnet, sodass der obige Hamiltonoperator
4.2 in der Matrixschreibweise
ˆ
HAustausch =1
2
+δ0+ε0+δ1+ε10 0
+δ1+ε1+δ0+ε00 0
0 0 −δ0+δ2
0 0 +δ2−δ0
(4.4)
angegeben werden kann. Die Abkürzungen
δ0= 1,5(az+ 2,25bz)δ2= 0,75(bx+by)
δ1= 0,75(bx−by)ε1=εx−εy(4.5)
werden im Folgenden zur Diskussion der Einflüsse des kurz- und langreichweitigen
Anteils verwendet. Hierbei gehen
δ1
und
δ2
auf den kurzreichweitigen sowie
εx
und
εy
auf den langreichweitigen Anteil der der Austauschwechselwirkung zurück.
δ0
beinhaltet
Einflüsse beider Anteile. Die Indices
x
,
y
und
z
beziehen sich dabei auf die jeweilige
Raumrichtung.
In Abwesenheit der Austauschwechselwirkung wären die Zustände
|+1i
,
|−1i
,
|+2i
und
|−2i
für alle Spineinstellungen entartet und es würde keine Feinstrukturaufspaltung
vorliegen. Dieser Fall ist in Abbildung 4.1a schematisch dargestellt. Aufgrund der
starken Lokalisierung im Quantenpunkt überlappen jedoch die Elektron- und Loch-
Wellenfunktionen, was zur Aufspaltung um die Austauschenergie führt, welche wie folgt
von den Matrixelementen in Gleichung 4.4 und der Symmetrie des Einschlusspotentials
abhängt:
Durch die Struktur der Matrix, bestehend aus zwei
2×2
Untermatrizen, werden Zustände
der hellen und dunklen Exzitonen nicht miteinander gemischt. Vielmehr sind sie durch
die Energie
2 (δ0+ε0)
voneinander separiert, wie es in Abbildung 4.1 b und c skizziert
ist. Aufgrund der außerdiagonalen Elemente in den jeweiligen Untermatrizen sind die
hellen und dunklen Exzitonen im Allgemeinen hybridisiert.
Zunächst soll das Vorliegen einer Symmetrie des Einschlusspotentials für Elektron und
Loch aus der gruppentheoretischen Gruppe
D2D
betrachtet werden, welche insbesondere
die Rotationssymmetrie in der x-y-Ebene beinhaltet. Dabei gilt
bx=by⇒δ1= 0
und
33
4. Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes
εx=εy⇒ε1= 0. Damit wird die Submatrix für die hellen Exzitonen zu
Mhell = +δ0+ε00
0 +δ0+ε0!(4.6)
reduziert.
|+1i
und
|−1i
sind so die Eigenzustände des Hamiltonoperators und weiterhin
entartet. Die zugehörigen optischen Übergänge sind zirkular polarisiert (
σ±
) und es liegt
keine Feinstrukturaufspaltung der hellen Exzitonen vor. Die dunklen Exzitonen sind
jedoch auch beim Vorliegen einer Rotationssymmetrie bereits aufgespalten (siehe Abbil-
dung 4.1b und c), da
δ2= 0,75(bx+by)
gilt und so die außerdiagonalen Matrixelemente
in der Submatrix
Mdunkel = −δ0+δ2
+δ2−δ0!(4.7)
nicht verschwinden. Im Falle einer Reduktion der Einschlusspotential-Symmetrie, bei-
spielsweise auf die Gruppe
C2
oder
C2v
, gilt
bx6=by⇒δ16= 0
und
εx6=εy⇒ε16= 0
,
sodass die zuvor diskutierten Außerdiagonalelemente erhalten bleiben. Dies führt einer-
seits zu einer Erhöhung der Aufspaltung zwischen „hellen“ und „dunklen“ Exzitonen,
andererseits wird aber auch die Entartung der Zustände
|+1i
und
|−1i
aufgehoben
und diese um
2 (δ1+ε1)
aufgespalten. Die als Feinstrukturaufspaltung bezeichnete
Ausbildung zweier optisch anregbarer „heller“ Exziton-Zustände stellt die wesentliche
Grundlage für die hier vorgestellten Untersuchungen dar. Durch die Mischung der
vormals entarteten Eigenzustände |+1iund |−1i
|Xi=1
√2(|+1i+|−1i)
|Yi=1
√2(|+1i−|−1i)(4.8)
sind die Feinstrukturübergänge nunmehr linear horizontal bzw. vertikal und somit
orthogonal zueinander polarisiert.
Weitere Symmetrie-Erniedrigungen führen nicht zu einer weiteren Aufspaltung, da bereits
alle Entartungen aufgehoben sind. Allerdings können sich hierdurch Zustände mischen
und die Größe der Feinstrukturaufspaltung ändern. Dies kann beispielsweise durch
Anlegen eines Magnetfeldes parallel zu den Wachstumsschichten geschehen, wodurch
sich die Zustände der „hellen“ und „dunklen“ Exzitonen mischen. Da im Rahmen
dieser Arbeit keine Magnetfelder angelegt werden, ist an dieser Stelle deren Einfluss
auf die Feinstrukturaufspaltung nicht weiter erläutert. Gleiches gilt für die die Zeeman-
Aufspaltung. Bayer, Forchel et al. [
7
] liefern hierzu eine ausführliche Beschreibung sowie
Kadantsev und Hawrylak [
62
] eine theoretische Analyse zur Austauschwechselwirkung.
34
4.1. Austauschwechselwirkung
|1>
|-1>
|2>
|-2>
|1> |-1>
|-2> + |2>
|-2> - |2>
|-1>
|-2> + |2>
|-2> - |2>
|-2> + |2>
|-2> - |2>
|1>
|-1> + |1>
|-1> - |1>
2d0
d2
d2d2
2d
1
+2g1
pypx
+
s-
s
(a) (b) (c) (d)
2
+2 0
d0
g
Abbildung 4.1.:
Schematische Darstellung der Energieniveaus bei Abwesenheit bzw.
Wirkung der Austauschwechselwirkungs-Anteile auf die Spinkonfigurationen des ein-
fachen, ungeladenen Exzitons [
139
]: (a) Ohne Austauschwechselwirkung: Vollständige
Entartung aller Basiszustände. (b) Der kurzreichweitige Anteil der Austauschwechsel-
wirkung bewirkt eine Aufspaltung in „dunkle“ und „helle“ Exzitonen. Die optischen
Übergänge letzterer sind links-zirkular (
σ−
) bzw. rechts-zirkular (
σ+
) polarisiert. (c)
Die Hinzunahme des langreichweitigen Anteils bei weiterhin rotationssymmetrischem
Einschlusspotential erniedrigt die Energie der „dunklen“ Exzitonen zusätzlich. (d) Der
Bruch der Rotationssymmetrie führt schließlich zur Feinstrukturaufspaltung der „hellen“
Exzitonen. Die zugehörigen optischen Übergänge sind horizontal (
πx
) und vertikal (
πy
)
linear polarisiert. (Siehe auch [C.8].)
35
4. Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes
4.2. Manipulationstechniken
Zahlreiche Veröffentlichungen zur Feinstrukturaufspaltung haben als Hintergrund die
beabsichtigte Nutzung einzelner Quantenpunkte als Quelle für polarisationsverschränkte
Photonen. Hierzu wird zunächst das Biexziton angeregt, was beispielsweise durch reso-
nante Zwei-Photon-Anregung erfolgt [
119
]. Anschließend bildet der in Abbildung 4.2a
skizzierte strahlende, spontane Zerfall eine Kaskade mit zwei gleichwertigen Zerfalls-
wegen, welche zunächst zu den Grundzuständen des einfachen, ungeladenen Exzitons
und anschließend zum Leerzustand führen. Damit verschränkte Photonen mit links-
und rechts-zirkularer Polarisation emittiert werden, welche nicht anhand ihrer Energie
unterscheidbar sind, ist es erforderlich, dass die Grundzustandsniveaus entartet sind.
Bester und Zunger zeigten in [
12
], dass bei III-V-Halbleiterquantenpunkten aufgrund
der Zinkblendestruktur auch dann kein rotationssymmetrisches Einschlusspotential zu
erwarten ist, wenn eine geometrische Rotationssymmetrie vorhanden wäre, was jedoch
bei den selbstorganisiert gewachsenen ohnehin nicht der Fall ist. Daher spalten die
Grundzustandsniveaus aufgrund der Austauschwechselwirkung (siehe Abschnitt 4.1) wie
in Abbildung 4.2b gezeigt auf, was die vorgenannte Ununterscheidbarkeit der Photonen
in Bezug auf ihre Emissionsenergie verhindert.
Deswegen wurden zahlreiche Methoden entwickelt, um die Feinstrukturaufspaltung
möglichst zu eliminieren oder zumindest so zu reduzieren, damit sie kleiner als die
homogene Linienbreite von typischerweise 1µeV ist [146]. Verschiedene Ansätze hierzu
sind insbesondere in [94] diskutiert und können wie folgt eingeordnet werden:
Kontrolle des Wachstums
•Kontrolle der geometrischen Symmetrie [56]
•Wachstum von InGaAs Quantenpunkten auf (111) GaAs Oberflächen [117]
•
Verwendung alternativer Materialsysteme, wie beispielsweise
InAs
Quantenpunkte
auf InP [52]
•
Theoretische Betrachtung des Einfluss von geladenen Punktdefekten auf die Fein-
strukturaufspaltung [113]
36
4.2. Manipulationstechniken
|0>
|Y>
|X>
py
px
(c)
EFSS
|X0>
|XX>
|0>
|XX>
|0>
|Y>
|X>
px
s-
s+s-
s+
py
py
px
(a) (b)
EFSS
Abbildung 4.2.:
Schematische Darstellung der Energieniveaus für Leerzustand, un-
geladenes Exziton und Biexziton. (a) Ohne Feinstrukturaufspaltung sind die Grund-
zustandsniveaus entartet und die optischen Übergänge zirkular (
σ±
) polarisiert. (b)
Mit Feinstrukturaufspaltung liegen horizontal (
πx
) und vertikal (
πy
) linear polarisierte
Übergänge vor. (c) Werden Energie und spektrale Breite der resonanten Anregung so
gewählt, dass das Biexziton nicht erzeugt werden kann, dann ist die Betrachtung als
V-förmiges Drei-Niveau-System zulässig. [C.9]
Manipulation der Feinstrukturaufspaltung nach dem Wachstum
•Externe Verspannungen [137]
•Vertikal [10, 77] oder lateral angelegte elektrische Felder [46]
•Nutzung des optischen Stark Effekts [88]
•Lateral orientierte magnetische Felder [115]
•Tempern nach dem Wachstum [36, 72]
Beispielsweise konnten Bennett, Shields et al. [
10
] durch ein angelegtes vertikales elek-
trisches Feld die Feinstrukturaufspaltung auf
EFSS = 0,7µeV
reduzieren oder auch
invertieren. In [
115
] haben Stevenson, Shields et al. durch ein lateral orientiertes mag-
netisches Feld bzw. durch die Kontrolle der Wachstumsbedingungen die Manipulation
der Feinstrukturaufspaltung demonstriert. Bei einer ebenfalls gezeigten getriggerten
Emission von Photonen-Paaren äußern sie die Vermutung, dass sogar eine Polarisations-
verschränkung vorliegen könnte.
37
4. Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes
4.3. Nutzung der Feinstrukturaufspaltung
Im Gegensatz zu den vorgenannten Bemühungen zur Reduktion bzw. Vermeidung der
Feinstrukturaufspaltung (siehe Abschnitt 4.2) wird selbige im Rahmen dieser Arbeit aktiv
genutzt. Da bedingt durch das selbstorganisierte Wachstum kein rotationssymmetrisches
Einschlusspotential und somit eine Feinstrukturaufspaltung vorliegt, müssen neben der in
Abschnitt 5.1 erläuterten Vorbereitung der Einzelquantenpunktproben keine Verfahren
zur Manipulation der Feinstrukturaufspaltung angewendet werden, was als vorteilhafte
Vereinfachung angesehen werden kann.
Es muss lediglich durch die gepulsten Laserfelder die Voraussetzung erfüllt werden, dass
beide Feinstrukturübergänge gleichermaßen resonant angeregt werden können. Zudem
muss durch eine geeignete spektrale Breite der Pulse die Anregung des Biexzitons sowohl
durch sequentielle Anregung als auch durch Zwei-Photon-Absorption ausgeschlossen
werden. Bei einer Biexziton-Bindungsenergie von typischerweise 2
meV
bis 3
meV
und
einer Linienbreite der Pikosekundenpulse von etwa 0
,
6
meV
[
131
] für den relevanten
Wellenlängenbereich ist die Erfüllung dieser Rahmenbedingungen jedoch sichergestellt.
Hierdurch reduziert sich das Vier-Niveau-System zu dem in Abbildung 4.2c dargestellten
Drei-Niveau-System.
Unter diesen Voraussetzungen sind für die in Kapitel 8 und 9 vorgestellten Untersu-
chungen folgende Eigenschaften des feinstrukturaufgespaltenen Systems von zentraler
Bedeutung:
Polarisationsbasierte Adressierbarkeit
Wie zuvor in Abschnitt 4.1 ausgeführt, sind die optischen Übergänge zwischen Leerzu-
stand und den Feinstrukturzuständen horizontal bzw. vertikal linear polarisiert und somit
orthogonal zueinander. Über die Wahl der Polarisation des anregenden Laserfeldes kann
daher gezielt einer der beiden Zustände adressiert werden, während der jeweils andere
Zustand nicht involviert ist. In einem solchen Fall wird das System weiter reduziert und
bildet ein Zwei-Niveau-System, welches als Realisierung eines Quantenbit (Qubit) ange-
sehen werden kann. Es ist jedoch auch möglich, insbesondere durch die Anregung mit
diagonaler oder zirkularer Polarisation, eine Superposition beider Feinstrukturübergänge
anzuregen. Die durch das anregende Laserfeld bewirkte Besetzungsänderung verteilt
sich dabei entsprechend dem Azimutwinkel Ψder Polarisation durch Projektion auf die
horizontale bzw. vertikale Polarisationsrichtung.
38
4.3. Nutzung der Feinstrukturaufspaltung
Pauli-Blockade
Die beiden Feinstrukturniveaus besitzen den gleichen Ladungszustand und unterscheiden
sich lediglich in der Spinkonfiguration des Elektrons und des Lochs. Durch die Aus-
tauschwechselwirkung differieren ihre Energien dabei um die Feinstrukturaufspaltung.
Da keine weiteren Übergänge, insbesondere nicht zum Biexziton, möglich sind, ist durch
die Pauli-Blockade [
22
] die Summe der Besetzung beider Zustände auf maximal ein unge-
ladenes Exziton limitiert. Dies stellt eine weitere essenzielle Eigenschaft des untersuchten
Systems dar. Ergibt sich beispielsweise durch einen horizontal linear polarisierten
π
-Puls
ρxx = 1
, so kann keine zusätzliche Besetzung im
|Yi
Zustand erzeugt werden. Hierauf
wird in Kapitel 9 anhand der erzielten Messergebnisse näher eingegangen.
Das untersuchte Drei-Niveau-System kann auch in zwei Zwei-Niveau-Systeme aufgeteilt
werden, welche über einen gemeinsamen unteren Zustand (den Leerzustand) verfügen.
Ihre Gesamtbesetzung ist aufgrund der Pauli-Blockade gemäß Gleichung 3.33 limitiert,
aber die Phasen der Zustände entwickeln sich unabhängig voneinander mit der ihrer
Übergangsenergie entsprechenden Frequenz. Dies kann zu dem Effekt der Quanten-
schwebung (Englisch: Quantum Beating) führen, was aber für die Initialisierung der
Feinstrukturniveaus unerheblich ist (siehe Abschnitt 7.3).
Weitere Anwendungen
Neben den zuvor genannten Verfahren zur Manipulation der Feinstrukturaufspaltung
(siehe Abschnitt 4.2) wurde selbige bereits vereinzelt für andere Zwecke verwendet, von
welchen eine Auswahl im Folgenden kurz benannt werden soll:
Bonadeo, Steel et al. [
18
] regten mit Pikosekunden-Doppelpulsen unterschiedlicher
Polarisation und Zeitverzögerung resonant den angeregten Zustand einzelner Exzitonen
in Breitenfluktuationen eines
GaAs/AlxGa1−xAs
Quantentrogs an und detektierten die
Photolumineszenz des Grundzustandes. Sie beobachteten eine Quantenschwebung für
den Fall, dass die Pulse eine Superposition der Feinstrukturniveaus anregten [44].
Wu, Gammon et al. [
143
] verwendeten ein Drei-Niveau-System, um mit Hilfe von
Pump-Probe Experimenten eine „Quantum State Tomography“ eines einzelnen Qubits
in Breitenfluktuationen eines
GaAs/Al0,3Ga0,7As
Quantentrogs durchzuführen. Ein
Feinstrukturübergang diente als Qubit, während der zweite Übergang als „Readout“
verwendet wurde.
39
4. Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes
La Boyer Giroday, Shields et al. [
70
] nutzen die Kontrolle der Feinstrukturaufspaltung
über ein vertikales elektrisches Feld zur Änderung der Frequenz einer Quantenschwebung,
um dadurch Phasen-Gates und Spin-Flip Operationen zu demonstrieren.
Wang, Cheng et al. [
26
,
138
] untersuchten ein Quantenpunktsystem, ähnlich wie es
in dieser Arbeit vorgestellt wird, mit verschiedenen linear polarisierten Einzel- und
Doppelpulsen mit dem besonderen Augenmerk auf den Populationstransfer von einem
Feinstrukturniveau in das jeweils andere. Hierzu leiteten sie auch explizit die zugehörige
Theorie unter Berücksichtigung der Dephasierung her.
40
5. Experimenteller Aufbau
5.1. Probendesign
Die im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Probe mit der Nummer 14299 [
102
] wur-
de am 06.02.2013 durch A. Rai am Lehrstuhl für angewandte Festkörperphysik der
Ruhr-Universität Bochum unter Leitung von Prof. Dr. A. D. Wieck mittels Moleku-
larstrahlepitaxie (MBE) gewachsen. Die in Abbildung 5.1 dargestellte Schichtfolge soll
im Folgenden in den wesentlichen Zügen erläutert werden: Grundlage der Probe bildet
ein kommerzieller
n+
-dotierter
GaAs
-Wafer in [100] Orientierung. Zunächst wird mit-
tels MBE ein
AlAs/GaAs
Übergitter und eine 200
nm
dicke n-dotierte
GaAs
Schicht
aufgetragen. Es folgen 40
nm
intrinsisches
GaAs
, mit einem Dichte-Gradienten ent-
lang des Wafers gewachsene
InGaAs
Quantenpunkte und weitere 270
nm
intrinsisches
GaAs
.40
nm
einer
Al0,34Ga0,66As
Barriere für Elektronen und 10
nm
intrinsisches
GaAs
schließen den durch MBE gewachsenen Teil der Probe ab.
n+ GaAs Wafer
300 nm, n+ GaAs
121,5 nm, GaAs / AlAs Übergitter
270 nm, intrinsisches GaAs
200 nm, n+ GaAs
40 nm, intrinsisches GaAs
InGaAs QDs
40 nm, i Al0,34Ga0,66As
10 nm, intrinsisches GaAs
10 nm, Ti, semi-transparent
200 nm, Au, Kontaktfläche
30 nm, Al
Nahfeld-Aperturen
Abbildung 5.1.:
Schematische Darstellung der Schichtstruktur der Probe 14299. [
102
]
41
5. Experimenteller Aufbau
Die weitere Prozessierung zur n-i-Schottky-Diode erfolgt an der Universität Paderborn.
Zunächst wird an der Unterseite des Wafers ein ohmscher Rückkontakt hergestellt,
indem 15
nm
Germanium, 5
nm
Gold, 15
nm
Chrom-Nickel und 200
nm
Gold thermisch
aufgedampft und anschließend einlegiert werden [
110
]. Eine auf das
GaAs
folgende
10
nm
dicke Titan-Schicht wird zusammen mit einer 200
nm
dicken Gold-Schicht als
Kontaktfläche zum späteren elektrischen Anschluss mit Gold-Drähten aufgedampft. In
einem weiteren Aufdampfprozess werden lateral versetzt, aber mit Überlapp, zunächst
ebenfalls 10
nm
Titan und anschließend 30
nm
Aluminium aufgebracht, sodass die
gesamte Struktur insgesamt 90
µm
Breite und 190
µm
Länge aufweist. Auf dem
GaAs
liegt lediglich das Titan auf und bildet den Schottky-Frontkontakt.
In das Aluminium wird eine Schattenmaske einem Loch-Durchmesser von 500
nm
geätzt,
welche zuvor mittels Elektronenstrahl-Lithographie definiert wurde. Die Löcher dienen
als Nahfeldaperturen, um die per Laser angeregte Fläche der Quantenpunktschicht zu
reduzieren und reproduzierbar anfahrbare Positionen auf der Probe zu erhalten.
Eine Vorauswahl der zu prozessierenden Waferstücke erfolgt mittels „Wafermapping“.
Durch die anschließende Vorcharakterisierung per Photolumineszenz-Spektroskopie
können Nahfeldaperturen gefunden werden, unter welchen sich nur ein einziger oder
zumindest wenige spektral ausreichend voneinander getrennte Quantenpunkte befinden.
Die Selektion einzelner Quantenpunkte erfolgt so rein optisch. Das elektrische Feld ist
dagegen für alle Quantenpunkte unter der Schottky-Diodenfläche wirksam.
(a) (b)
A
B,C
190 µm
90 µm
190 µm
Abbildung 5.2.:
Lichtmikroskopaufnahmen (a) aller kontaktierten Schottky-Dioden-
felder auf der Probe und (b) der vermessenen Diode, wobei die Nahfeldaperturen, unter
welchen sich die untersuchten Quantenpunkte befinden, markiert sind.
42
5.2. Optische Anregung
Abbildung 5.2 zeigt eine Lichtmikroskopaufnahmen der vermessenen Probe, wobei in
Teilbild (a) das verwendete Diodenfeld markiert und in (b) vergrößert dargestellt ist. In
letzterem sind auch die Positionen der Nahfeldaperturen eingezeichnet, unter welchen
die untersuchten Quantenpunkte liegen.
Die Gesamtdicke
d
der intrinsischen Schichten beträgt 360
nm
. Unter der Annahme
einer durch den Schottky-Kontakt eingebauten Spannung von
VBI = 0,89 V
folgt für
die Abhängigkeit des anliegenden elektrischen Feldes
F
von einer extern angelegten
Vorspannung VBgemäß Gleichung 2.2
F(VB) = 1
d(VB+VBI) = 27,78 ·103VB
1
cm + 24,72kV
cm.(5.1)
Der angenommene Wert für die Schottky-Barrierenhöhe VBI entspricht der an der ver-
wendeten Schottky-Diode gemessenen Schwellspannung in Vorwärtsrichtung. Dieser Wert
wurde herangezogen, da die Barrierenhöhe von der konkreten Oberflächenbeschaffung
des Schottky-Kontaktes abhängt. Für die in der Arbeitsgruppe prozessierten Proben
wurden verschiedene Schwellspannungen zwischen 0
,
6 V bis 0
,
9 V (bei 4 K) gemessen
[100].
5.2. Optische Anregung
Titan-Saphir-Laser
Die kohärente polarisationsabhängige Zustandskontrolle erfordert resonante Anregung
mittels Pikosekundenpulsen, um Initialisierung und Manipulation des Exziton-Zustandes
innerhalb der Dekohärenzzeit durchzuführen. Hierzu wird ein modengelockter Titan-
Saphir-Festkörperlaser [
28
] verwendet. Dieser zeichnet sich durch horizontal polari-
sierte Pulse mit einer Halbwertsbreite kleiner als 3
ps
bei einer Wiederholrate von
80
MHz
aus. Zudem ist die Emissionswellenlänge zwischen 700
nm
bis 1000
nm
abstimm-
bar bei einer optischen Ausgangsleistung von max. 1
,
3 W bei 800
nm
. Die Pulse sind
nahezu
Fourier-transform limitiert. Das heißt, sie weisen für die oben genannte zeitliche
Halbwertsbreite eine minimal mögliche spektrale Halbwertsbreite auf. Die Form der
Amplituden-Einhüllenden folgt einem Sekans Hyperbolicus.
Als Pumplaser dient ein diodengepumpter
Nd
:
YVO4
-Festkörperlaser, welcher fest bei
532 nm mit maximal 10,5 W (CW) emittiert.
43
5. Experimenteller Aufbau
Für die Vorcharakterisierungen der einzelnen Quantenpunkte mittels Photolumineszenz
lässt sich der verwendete Titan-Saphir-Laser im CW-Modus betreiben, was zwecks
Überbandanregung bei 700
nm
erfolgt. Dies bietet den Vorteil, dass nach erfolgter
Charakterisierung der Probe nur noch minimale Korrekturen an der Justierung der
optischen Pfade und der Probenposition erforderlich sind.
Ebenfalls im CW-Betrieb kann prinzipiell auch die Photostrom-Spektroskopie mit dem
Titan-Saphir-Laser durchgeführt werden. Allerdings weist der Laser Modensprünge auf,
weshalb nicht bei beliebigen Vorspannungen resonante Anregung möglich ist. Zudem
driftet die Laserwellenlänge im CW-Betrieb bereits auf einer Zeitskala von Minuten,
was die Aufnahme von Photostrom-Spektren erheblich erschwert. Daher wird für diese
CW-Messungen ein nachfolgend beschriebener abstimmbarer Diodenlaser verwendet.
Weitere technische Informationen zum Titan-Saphir-Laser und Pumplaser sind in Anhang
B.1 und B.2 gelistet.
Abstimmbarer Diodenlaser
Für die Photostrom-Spektroskopie wird im Rahmen dieser Arbeit aufgrund seiner
wesentlich besseren Langzeitstabilität und einfacheren Handhabung in der Regel ein
CW-Diodenlaser verwendet, dessen Emissionswellenlänge über den Diodenstrom, die
Temperatur und ein im Resonator befindliches Gitter zwischen
λmin = 910 nm
und
λmax = 985 nm
abgestimmt werden kann. Die Linienbreite
Γ = 100 kHz
entspricht be-
zogen auf die spektrale Lage der hier vermessenen Quantenpunkte einer energetischen
Linienbreite von 0
,
0004
µeV
. Die Laserlinie ist somit mindestens drei Größenordnungen
schmaler als die typische natürliche Linienbreite der Quantenpunkte mit 1
µeV
[
53
],
was hochaufgelöste Photostrom-Spektroskopie ermöglicht.
Weitere technische Informationen zum Diodenlaser befinden sich im Anhang B.3.
Helium-Neon-Gaslaser und VCSEL für
Photolumineszenz-Spektroskopie
Im Rahmen der Probenentwicklung und Vorcharakterisierung mittels Photolumineszenz-
Spektroskopie ist oftmals nicht der anschließende Wechsel auf resonante Anregung (CW
oder gepulst) notwendig. Zur einfacheren Handhabung erfolgt die Anregung hierbei
44
5.3. Strahlabschwächung
durch einem leistungsstabilisierten He-Ne-Laser mit einer Emissionswellenlänge von
632
,
8
nm
und maximal 1
mW
optischer Ausgangsleistung. Alternativ wird ein
VCSEL
(Vertical Cavity Surface Emitting Laser) mit 670 nm und max. 1 mW verwendet.
Weitere technische Informationen zum Helium-Neon-Laser einhält Anhang B.4.
5.3. Strahlabschwächung
Typischerweise werden am Tieftemperatur-Probenstab (siehe auch Abschnitt 5.7) fol-
gende Anregungsleistungen benötigt:
•Photolumineszenz-Spektroskopie: 0,5µWbis 20 µW, CW
•Photostrom-Spektroskopie: 0,25 µWbis 60 µW, CW
•π-Pulse zur kohärenten Kontrolle: 4µW
•Justierungs- und Kalibrierungszwecke: Bis zu 1 mW, CW oder gepulst
Die Ausgangsleistungen der oben genannten Laser erfordern daher in der Regel
eine
mehr-
stufige Abschwächung. Abstimmbarer Diodenlaser, Helium-Neon-Laser oder
VCSEL
werden mittels einer Kaskade fester Neutraldichtefilter auf ein für den weiteren Aufbau
nötiges Leistungsniveau abgeschwächt. Für den Titan-Saphir-Laser müssen die verwen-
deten Komponenten aufgrund der Leistungsdichte von
≈200 W/cm2
eine entsprechend
hohe Zerstörschwelle und langfristige Haltbarkeit aufweisen. Daher wird der Einfallswin-
kel auf die unbeschichtete Vorderseite einer Quarzglasscheibe („Beam Sampler“, siehe
Anhang B.5) so gewählt, dass aufgrund fresnelscher Reflexion nur eine optische Leistung
von 40
mW
bei 910
nm
zum weiteren Aufbau gelangt. Der Großteil der Laserleistung
wird transmittiert und mit einer Strahlfalle sicher geblockt.
5.4. Leistungsregelung
Nach der primären Strahlabschwächung erfolgt unabhängig vom verwendeten Laser und
Betriebsmodus eine Regelung der optischen Leistung
P0
in einer kompakten Regeleinheit,
welche im Rahmen der hier vorgestellten Untersuchungen neu aufgebaut wurde und
in Abbdildung 5.3 dargestellt ist. Der horizontal polarisierte Laserstrahl durchläuft
dabei die hohle Achse eines Schrittmotors, an welcher ein Polarisator angebracht ist. In
45
5. Experimenteller Aufbau
Popt.
(a)
(b)
Polarisatoren
Abbildung 5.3.:
(a) Schematische und (b) fotografische Darstellung der polarisationsba-
sierten Leitungsregelung. Die beiden Polarisator-Würfel sind in den zentral positionierten
schwarzen Fassungen eingelassen.
Abhängigkeit vom Drehwinkel
αp
erfolgt eine erste Abschwächung gemäß dem Gesetz von
Malus ([
47
], S. 561). Es folgt ein weiterer fester Polarisator, dessen Transmissionsachse
parallel zur ursprünglichen Polarisationsrichtung des Lasers ausgerichtet ist, wodurch
eine zweite derartige Abschwächung auf die Ausgangsleistung P(α)erfolgt und
P(α) = P0cos2(αp)cos2(αp) = P0cos4(αp)(5.2)
gilt. Vom abgeschwächten Strahl wird im Anschluss durch einen „Beam Sampler“ ein
kleiner Anteil abgezweigt, durch einen Neutraldichtefilter weiter abgeschwächt und auf
eine Photodiode zur Leistungskontrolle geleitet. Eine Elektronik wertet die Photodiode
aus und regelt den Drehwinkel des ersten Polarisators mittels eines integrierten PI-Reglers
derart nach, dass ein gegebener Soll-Wert an der Photodiode erzielt wird.
Der verwendete Schrittmotor ([
86
], [B.6]) weist 200 Vollschritte pro Umdrehung auf,
welche jeweils durch die Ansteuerelektronik in 64 sogenannte Mikroschritte unterteilt
sind. Hierdurch werden 12800 Schritte pro Umdrehung erzielt, was einem Inkrement
von 0
,
0281
◦
pro Schritt entspricht. Auskunft über den momentanen Winkel gibt ein
interner Schrittzähler der Motorsteuerung. Über eine Referenzmarke, bestehend aus zwei
gegensätzlich gepolten Magneten (Durchmesser 1
mm
), kann über einen analogen SMD-
Hall-Sensor der Nulldurchgang des Magnetfeldes mit einer Wiederanfahrgenauigkeit von
±2Mikroschritten bestimmt werden.
46
5.5. Doppelpuls-Erzeugung
Dies ermöglicht eine Kalibrierung des Drehwinkels, welche insbesondere nach einem
Neustart der Elektronik oder manuellem Verstellen des Schrittmotors erforderlich ist.
Die zweistufige, polarisationsbasierte Leistungsregelung bietet vor allem die Vorteile, dass
die verwendeten Polarisatoren auch für die Leistungsdichten des Titan-Saphir-Lasers
geeignet sind, keine Änderung des Strahlversatzes während der Leistungsregelung auftritt
und die im vorherigen Abschnitt 5.3 genannten Leistungsbereiche mit einer einzigen
Regeleinheit abgedeckt werden können. Im Rahmen des Aufbaus der Leistungsregelung
wurde bei der in Abbildung 5.4 dargestellten Testmessung eine Abschwächung von
1 : 38461 bzw. −45,85 dB erzielt.
Die Anhänge B.6 und B.7 beinhalten weitere technische Daten der Polarisatoren und
Schrittmotoren.
0
10
20
30
40
0 45 90
Opt. Leistung (mW), linear skaliert
Drehwinkel αp des 1. Polarisators (°)
(a)
Messwerte
Theorie
0,001
0,01
0,1
1
10
100
0 45 90
Opt. Leistung (mW), logarithmisch skaliert
Drehwinkel αp des 1. Polarisators (°)
(b)
Messwerte
Theorie
Abbildung 5.4.:
Optische Ausgangsleistung der Leistungsregelung in Abhängigkeit vom
Drehwinkel
αp
des 1. Polarisators mit (a) linearer und (b) logarithmischer Skalierung.
Der gemessene Verlauf (blau) stimmt sehr gut mit dem theoretisch zu erwarteten (rot)
überein. Für die Messung wurde der Titan-Saphir-Laser im CW-Modus bei
λ= 800 nm
betrieben.
47
5. Experimenteller Aufbau
λ/2
λ/2
λ/4
λ/4
(a) (b)
Abbildung 5.5.:
(a) Fotografische und (b) schematische Abbildung des modifizier-
ten Mach-Zehnder-Interferometers zur Erzeugung von Doppel-Pikosekundenpulse mit
kontrolliertem Abstand, Phasenbeziehung und Polarisation.
5.5. Doppelpuls-Erzeugung
Für die polarisationsabhängige Zustandskontrolle werden Doppel-Pikosekundenpulse
benötigt, deren zeitlicher Abstand und Phasenbeziehung zueinander kontrolliert werden
kann. Zudem soll ihr Polarisationszustand unabhängig voneinander beliebig präpa-
riert werden. Hierzu dient ein modifiziertes Mach-Zehnder-Interferometer. Eine massive
Aluminium-Basisplatte soll die mechanische Stabilität fördern und thermisch bedingte
Längenänderungen im Interferometer reduzieren. Zudem ermöglicht sie die Wiederver-
wendbarkeit des Interferometers und den modularen Aufbau zukünftiger Experimente.
Abbildung 5.5 stellt einer Fotografie (a) des Interferometers eine Skizze der Strahlfüh-
rung (b) gegenüber. Diese ist so gewählt, dass jeder Teilstrahl die gleichen optischen
Komponenten in der gleichen Weise und Häufigkeit durchläuft, damit die Strahlqualität
durch die Komponenten möglichst gleichartig modifiziert wird. Nach dem Durchlaufen
des Eingangs-Strahlteilerwürfels [B.13] in Transmission (bzw. Reflexion) folgen jeweils
drei Umlenkspiegel, ein Halbwellen- und ein Viertelwellenplättchen, bis beide Pfade
durch den Ausgangs-Strahlteilerwürfel [B.13] in Reflexion (bzw. Transmission) wieder
48
5.5. Doppelpuls-Erzeugung
zusammengeführt werden. Durch einen mechanischen „Shutter“ kann für CW-Messungen
oder auch Justierungszwecke jeweils ein Teilstrahl blockiert werden.
Durch das Design als Mach-Zehnder-Interferometer ist es möglich, die Polarisation
der Pulse unabhängig voneinander durch Wellenplättchen zu modifizieren, da jede
Teilstrecke nur von einem Teilstrahl und allein in einer Richtung durchlaufen wird. Dies
wäre bei einem Michelson-Interferometer nicht ohne Weiteres gegeben. Zudem verlaufen
(mit Ausnahme der zusätzlichen Verzögerungs-Strecke) jeweils gleich lange Teilstrecken
beider Pfade parallel zueinander. Mechanisch bedingte Streckungen oder Stauchungen
des gesamten Aufbaus wirken sich so in gleichem Maße auf beide Teilstrahlen aus.
Dadurch kompensieren sich die entstehenden Laufzeitdifferenzen gegenseitig und die
Phasenstabilität des Interferometers wird erhöht.
Zur Einstellung der Zeitverzögerung beider Pulse dient ein Linearverschiebetisch [B.8]
mit 30
cm
Verstellweg und einer Anfahrtsgenauigkeit von 100
nm
(unidirektional). Er
verfügt über ein integriertes Längenmesssystem mit einer Referenzposition in der Mitte
des Verstellbereichs. Auf dem Linearverschiebetisch befindet sich zur Einstellung der
Phasenlage zwischen den Pulsen ein Nanopositionierer [B.9] mit einem Verstellweg
von 500
µm
. Dieser trägt einen Retroreflektor, welcher aus zwei Umlenkspiegeln eines
Interferometerarms besteht. Für den Zusammenhang zwischen der Spiegel-Position und
der Zeitverzögerung der Pulse gilt dabei
TDelay(x)=2x−x0
c,(5.3)
wobei
c
die Lichtgeschwindigkeit und
x
die absolute Position des Linearverschiebetischs
bezeichnet.
x0
gibt die Distanz zwischen der Referenzmarke des Linearverschiebetischs
und der Nullstellung des Interferometers (
TDelay(x0)=0
) an. Der Faktor 2resultiert aus
dem Hin- und Zurücklaufen des Strahls entlang der Verzögerungsstrecke. Beispielsweise
gilt: TDelay(1 mm) ≈6,67 ps bzw. 1 ps ≈TDelay(0,15 mm).
Die Ansteuerelektronik des Nanopositionierers verfügt über einen analogen Eingang, über
welchen die Sollposition vorgegeben werden kann. Der Eingang akzeptiert Spannungen
zwischen
−
10 V und +10 V, welche intern durch einen 16
bit
Analog-Digital-Wandler
ausgewertet werden. Softwareseitig ist das Steuergerät so konfiguriert, dass 0 V der
minimalen und +10 V der maximalen Ausdehnung der Piezos entsprechen. Es wird so
eine Auflösung von 15
,
3
nm
pro Spannungsinkrement erzielt. Bei den vorliegenden Wel-
lenlängen (beispielsweise 911
,
2
nm
für Quantenpunkt B) können so etwa 60 Messpunkte
pro Ramsey-Interferenz-Periode aufgenommen werden. Anhang B.8 und B.9 beinhalten
weitere technische Daten der Positionierer.
49
5. Experimenteller Aufbau
5.6. Polarisationssteuerung
Die bereits im vorherigen Abschnitt 5.5 genannten Wellenplättchen in jedem Pfad des
Interferometers dienen zur Präparation beliebiger Polarisationen. Der Strahl durchläuft
zunächst ein Halbwellenplättchen, dessen schnelle Achse um den Winkel
αλ/2
relativ
zum linear und horizontal polarisierten Laser (Azimut:
Ψ0= 0 ◦
, Elliptizität:
χ0= 0 ◦
)
gedreht ist. Durch das Halbwellenplättchen erfolgt eine Drehung der linearen Polarisation
um den Winkel
Ψ=2αλ/2.(5.4)
Das darauf folgende Viertelwellenplättchen ermöglicht die Erzeugung elliptischer Polari-
sationszustände. Seine schnelle Achse ist unter dem Winkel
βλ/4
ausgerichtet, welcher
wiederum relativ zur ursprünglichen Polarisation des Lasers definiert ist. Die Winkel-
differenz zwischen dem Viertelwellenplättchen und der linearen Polarisation des Lasers
nach dem Halbwellenplättchen entspricht der Elliptizität
χ=βλ/4−2αλ/2.(5.5)
Insbesondere ergibt sich rechts- bzw. links-zirkulare Polarisation bei
χ= +45 ◦
bzw.
χ=−45 ◦
, wohingegen bei
χ= 0 ◦
lineare Polarisationen unverändert bleiben. Da sich
das Viertelwellenplättchen permanent im Strahlengang befindet, muss selbiges auch
dann nachgeführt werden, wenn lediglich eine Änderung der linearen Polarisationen
durch Drehung des Halbwellenplättchens vorgenommen wird, aber die Elliptizität nicht
verändert werden soll.
Allerdings bewirkt das Viertelwellenplättchen nicht nur eine Änderung der Elliptizität
χ
,
sondern auch eine Verkippung des Azimut Ψum
∆Ψ = ∆χ
. Gleichung 5.4 muss daher
modifiziert werden zu
Ψ=2αλ/2+χ.
Aus dem Einsetzen der Elliptizität (Gleichung 5.5) folgt so
Ψ=2αλ/2+βλ/4−2αλ/2=βλ/4.
Zusammenfassend lauten die Beziehungen zwischen den Winkeln der Wellenplättchen
und den Winkeln, welche den Polarisationszustand charakterisieren, daher
Ψ = βλ/4βλ/4= Ψ
χ=βλ/4−2αλ/2αλ/2=1
2(Ψ −χ).(5.6)
50
5.7. Tieftemperatur-Probenstab
Zusätzlich zu den beschriebenen Änderungen des Polarisationszustandes verursachen
die Wellenplättchen eine absolute Phasenverschiebung des anregenden Lasers, welche
von den jeweiligen Winkeleinstellungen abhängig ist.
Beide Wellenplättchen sind analog zu dem vorgenannten Polarisator an der hohlen Achse
eines Schrittmotors angebracht, was die automatisierte Einstellung der Polarisation
erlaubt. Die Überprüfung der Polarisationsteuerung mittels eines Freistahl-Polarimeters
[B.10] zeigt jedoch, dass durch nachfolgende optische Elemente der Polarisationszustand
vor dem Eintritt in den Probenstab (siehe nachfolgender Abschnitt 5.7) signifikant
von den Werten abweicht, die nach den obigen Gleichungen 5.6 zu erwarten wären.
Als primäre Ursache hierfür werden die eigentlich als unpolarisierend deklarierten
Strahlteilerwürfel vermutet.
Der Zusammenhang zwischen den Winkeleinstellungen für Halb- und Viertelwellen-
plättchen und der effektiv resultierenden Polarisation wurde daher für den konkreten
Aufbau mit Hilfe des Polarimeters detailliert erfasst und in der Software zur Polari-
sationsteuerung als empirische Referenzdaten hinterlegt. Aufgrund der Geometrie des
Probenstabes muss die Überprüfung der präparierten Polarisation allerdings bereits
vor dem Eintritt des Strahls in den evakuierten Bereich des Probenstabes erfolgen. Bis
zum Quantenpunkt folgen ein verkipptes Glasfenster, das Tieftemperaturmikroskop
sowie die Nahfeldapertur auf der Schottky-Diode. Polarisationsabhängige Messungen zur
Auflösung der Feinstrukturaufspaltung in Abschnitt 6.3 demonstrieren jedoch, dass durch
die vorgenannten Elemente keine signifikante Verfälschung der Polarisation erfolgt.
5.7. Tieftemperatur-Probenstab
Zum gezielten Anregen eines einzelnen Quantenpunktes unter einer in Abschnitt 5.1
beschriebenen Nahfeldapertur ist es nötig, die Probe in allen Raumrichtungen mit
hoher Auflösung positionieren zu können. Hierfür wird eine Kombination aus drei
Nanopositionierern mit piezoelektrischen Trägheitsantrieb verwendet. Abbildung 5.6
zeigt die Verstellereinheit mit der in dieser Arbeit vermessenen Probe. Der Quantenpunkt
wird im Fokus eines Mikroskopobjektives [B.11] positioniert, welches eine einhundertfache
Vergrößerung bei einer numerischen Apertur von 0
,
75
NA
und 0
,
95
mm
Arbeitsabstand
aufweist. Es ist im rechten Teil der Abbildung 5.7 dargestellt und für Unendlich-Optik
optimiert. Dies ermöglicht einerseits einen langen Strahlengang, andererseits ist das
bedarfsweise Einbringen weiterer optischer Komponenten in den Strahlengang möglich.
51
5. Experimenteller Aufbau
Zudem können durch Stahlteilung mehrere Linsen als abbildende Tubuslinse fungieren,
was für die weiter unten beschriebenen Fasereinkopplung, Beleuchtung und Kamera
relevant ist.
Um die vorgestellten Untersuchungen durchführen zu können, ist die Kühlung der Probe
auf wenige Kelvin erforderlich. Als Kühlmittel wird hierfür flüssiges Helium (Siedepunkt
4
,
2 K ([
47
], S. 302)) in einer superisolierten Weithalskanne (Halsdurchmesser 40
mm
) mit
einem Fassungsvermögen von 100 l verwendet, was Messperioden von bis zu 4 Wochen
ermöglicht.
(a) (b)
8 mm
5 mm
Ø 38 mm
Abbildung 5.6.:
(a) Positioniereinheit mit piezoelektrischen Trägheitsantrieben (unten)
und montierter Probe (oben). (b) Vergrößerte Aufnahme der auf einem Keramikträger
aufgelöteten, elektrisch kontaktierten und auf der Versteller-Einheit fixierten Probe. In
der Mitte sind die einzelnen Diodenfelder zu erkennen.
Objektivmodul Verstellereinheit
Position der Probe
Abbildung 5.7.:
Unteres Ende des Probenstabes bestehend aus Objektivmodul (links)
und Verstellereinheit (rechts). Durch die Aussparung zwischen beiden Modulen ist die
Position der Probe ersichtlich.
52
5.7. Tieftemperatur-Probenstab
Die Probe inklusive Positioniereinheit und Objektiv befindet sich an der Spitze eines Pro-
benstabes, welcher von einem Edelstahlrohr geschützt in die Helium-Kanne eingelassen
wird. Vor dem Abkühlen wird das Rohr evakuiert und mit einem geringen Partialdruck
gasförmigen Heliums als Wärmeaustauschgas gefüllt. Dies verhindert die Kondensation
von Luftfeuchtigkeit, insbesondere auf dem Objektiv und der Probe, sowie das Festfrieren
der piezoelektrischen Trägheitsantriebe. Zudem wird hierdurch die Wärmeleitung zum
Helium-Bad sichergestellt.
Außerhalb der Helium-Kanne befindet sich der in Abbildung 5.8 fotografisch und sche-
matisch wiedergegebene Kopf des Probenstabes mit den folgenden weiteren optischen
Elementen:
Ein als unpolarisiert deklarierter Strahlteilerwürfel [B.13] teilt den (in der Abbildung
von rechts einlaufenden) Anregungsstrahl im Verhältnis
50 : 50
. Er führt jedoch, wie
bereits im vorherigen Abschnitt 5.6 diskutiert, zu einer Polarisationsänderung, was
insbesondere für die Anregungspolarisation relevant ist.
(a) (b)
LED
CCD
Popt
Abbildung 5.8.:
(a) Fotografische und (b) schematische Darstellung des Probenstab-
kopfes außerhalb der Helium-Kanne. Für die Funktionalität nicht relevante Teilstrahlen
sind nicht dargestellt.
53
5. Experimenteller Aufbau
In Transmission führt ein Teilstrahl auf den Messkopf eines Leistungsmessgerätes. Sofern
nicht anderweitig gekennzeichnet, beziehen sich alle in dieser Arbeit genannten Angaben
zur Anregungsleistung auf die an dieser Stelle gemessene optische Leistung. Die wirklich
am Quantenpunkt wirkende Anregungsleistung kann dagegen nicht angegeben werden,
da zahlreiche Faktoren, wie zum Beispiel die Überstrahlung der Eingangsapertur des
Mikroskopobjektives oder der Nahfeldapertur nicht mit vertretbaren Aufwand bestimmt
werden können. Alle Leistungsangaben dienen daher vornehmlich dem Vergleich und
der Wiederholbarkeit verschiedener Messungen.
Der den Strahlteilerwürfel in Reflexion verlassende Teilstrahl tritt durch ein Fenster in
den heliumbefüllten Bereich des Probenstabs innerhalb der Kanne ein und wird auf die
Eingangsapertur des Mikroskopobjektives justiert.
Die von der Probe emittierte Photolumineszenz wird durch das Objektiv parallelisiert,
durchläuft den Strahlteilerwürfel in Transmission, wird durch eine Linse in eine Multi-
modeglasfaser eingekoppelt und der Spektralanalyse zugeführt, welche in Abschnitt 5.8
näher ausgeführt ist.
Die weiteren auf dem Probenstabkopf angebrachten Optiken dienen zur Abbildung
der Probenoberfläche zwecks Anfahrt und Justierung auf die Nahfeldaperturen. Eine
weiße LED und CCD-Farbkamera können dabei über einen motorisiert einklappbaren
Strahlteiler in den Strahlengang eingefügt werden. Dies erfolgt nach dem Strahlteiler-
würfel, welcher andernfalls durch Reflexionen der LED einen reduzierten Kontrast im
Kamerabild verursachen würde. Zudem können durch diese Anordnung die Probenober-
fläche und der Laserfokus gleichzeitig abgebildet werden. Das vorgenannte Fenster zum
evakuierten Abschnitt des Probenstabs ist um wenige Grad verkippt, um Rückreflexionen
der LED direkt in den Strahlengang zu verhindern, welche zu einer Beeinträchtigung
des Kamerabildes führen könnten.
Neben den optischen Komponenten weist der Probenstab zahlreiche elektrische Zulei-
tungen auf, die zur Ansteuerung der Nanopositionierer, Messung der Temperatur über
einen PT1000-Widerstand und dem Testen mehrerer Schottky-Dioden auf der Probe
dienen. Hierbei werden für den Rückkontakt und die letztlich untersuchte Schottky-Diode
Koaxial-Leitungen verwendet, um eine zusätzliche Abschirmung zu erzielen.
Der verwendete Probenstab wurde im Jahr 2010 durch die Arbeitsgruppe komplett neu
konzipiert und aufgebaut. Es handelt sich um die nunmehr dritte Generation derartiger
Probenstäbe, welcher sich durch die Vorbereitung und Erweiterbarkeit für zukünftige
Anforderungen auszeichnet.
54
5.8. Detektion der Photolumineszenz
Hierzu zählen insbesondere:
•Das Beheizen der Probe
•Das Einfügen weiterer Optiken in den Strahlengang des Probenstabs
•Eine „Semi-Rigid“-Leitung für Hochfrequenzanwendungen
•Die Möglichkeit zur Zuführung einer Glasfaser an die Probe
5.8. Detektion der Photolumineszenz
Zur spektralen Analyse wird die Photolumineszenz am Probenstabkopf in eine Multi-
modeglasfaser mit einem Kerndurchmesser von 105
µm
[B.14] und einer numerischen
Apertur von 0
,
2eingekoppelt sowie ohne weitere abbildende Optik dem spaltlosen
Eingang eines Monochromators zugeführt. Ein Langpassfilter [B.15] mit einer „Cut-Off“-
Wellenlänge von 760
nm
dient zur Vermeidung von Streulicht im Monochromator durch
den Anregungslaser. Der Monochromator verfügt über eine Fokuslänge von 500
mm
und
zwei Gitter mit 300 und 1200 Linien pro Millimeter mit einem „Blazing“ für 750
nm
,
wobei in der Regel letzteres verwendet wird.
Als Detektor dient eine mittels flüssigem Stickstoff gekühlte Silizium-CCD Kamera
[B.17]. Durch eine elektrische Heizung inklusive Regeleinheit wird die Sensortempe-
ratur auf
−
120
◦C
eingestellt [
96
]. Der Detektor erlaubt die Identifizierung einzelner
Quantenpunkte anhand der Photolumineszenzlinien verschiedener Ladungszustände des
Exzitons sowie die Auswertung des Quantum-Confined Stark Effekts. Die Auflösung der
Grundzustands-Feinstrukturaufspaltung ist jedoch optisch mit dem Spektrometer nicht
möglich.
5.9. Vorspannung und Photostrom-Messung
Zur Vorspannung der Schottky-Diode in das Photostrom-Regime und zur Abstimmung
der Exziton-Übergangsenergien über den Quantum-Confined Stark Effekt wird eine rech-
nergesteuerte Spannungsquelle benötigt. Zudem erfordert die Photostromspektroskopie
und das Auslesen der Exziton-Besetzung eine Strommessung im Sub-Pikoampere-Bereich.
Beide Funktionalitäten werden durch ein in der Arbeitsgruppe entwickeltes Kombigerät
bereitgestellt.
55
5. Experimenteller Aufbau
Die Digital-Analog-Converter (DAC) Komponente liefert Spannungen von
±
10 V und
kann zum Schutz der Schottky-Diode softwareseitig auf einen für die Untersuchungen übli-
chen Spannungsbereich limitiert werden. Bei 16
bit
Auflösung des DAC (Modell LTC1655,
[
76
]) wird ein minimales Spannungsinkrement von 0
,
31
mV
erzielt. In Kombination mit
einem in der Gerätefirmware implementierten Modus wird das quasi-kontinuierliche
Fahren von Spannungsrampen ermöglicht, was insbesondere für die Photostromspektro-
skopie und die Bestimmung der Diodenkapazität hilfreich ist. Denn aufgrund der nicht
vernachlässigbaren Kapazität der Schottky-Diode (siehe auch Abschnitt 6.1) würden zu
schnelle Spannungsänderungen einen verhältnismäßig großen Verschiebestrom hervor-
rufen, welcher sich in Form von kurzzeitigen Ausschlägen im Photostromsignal äußern
würde.
Der zu messende Photostrom wird zunächst in eine hierzu proportionale Spannung ge-
wandelt. Dafür wird ein hochwertiger Operationsverstärker als Transimpedanzverstärker
mit einem Rückkoppelwiderstand von 1
GΩ
betrieben. Die Digitalisierung erfolgt mittels
eines ±18 bit Analog-Digital-Converters (ADC) (MAX132, [80]).
Zur Rauschunterdrückung werden mehrere Maßnahmen getroffen: Der Operationsver-
stärker ist auf der Platine gesondert von einem Metallschirm umgeben. Zudem ist
das gesamte Kombigerät in einem Metallgehäuse untergebracht. Die Spannungs- und
Datenanbindung des Gerätes ist galvanisch von den weiteren Komponenten getrennt.
Die Anschlüsse für DAC und ADC erfolgen über SMA-Buchsen und die Koaxialkabel
zum Probenstab sind mit maximal 14
cm
Länge möglichst kurz gehalten. Sowohl das
Kombigerät, als auch die Kabel und Anschlüsse am Probenstab sind nochmals mit
Aluminiumfolie geschirmt und über einen gemeinsamen Punkt geerdet. Zudem erfolgen
die Wandlungen des ADC in einem 20
ms
Zeitraster, um mögliche Einstreuungen durch
Netzspannungen mit 50 Hz auszumitteln.
Aus dem Messbereich von
±
1
nA
folgt zunächst eine rechnerische Auflösung von 3
,
8
fA
.
Bei einer Testmessung ohne angeschlossenen Probenstab und gesondert geschirmtes Kom-
bigerät ergibt sich eine Standardabweichung des gemessenen Photostroms von 15
,
8
fA
.
Ist der ADC mit einer im Probenstab eingebauten und abgekühlten, vorgespannten,
aber unbeleuchteten, Schottky-Diode verbunden, so erhöht sich die Standardabweichung
zwar auf 75
,
2
fA
. Gleichzeitig bestätigen diese Testmessungen aber, dass der verwendete
Aufbau zur Photostrommessung im Sub-Pikoampere Bereich geeignet ist.
56
5.10. Geräteansteuerung und Messdatenaufnahme
5.10. Geräteansteuerung und Messdatenaufnahme
Die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen erfordern die Ansteuerung
zahlreicher Komponenten zum Zwecke der Justierung des experimentellen Aufbaus, zur
Variation von Parametern im Rahmen von Messreihen sowie zur Aufnahme von Mess-
größen. Hierzu dient eine selbst entwickelte Anwendung, welche sich insbesondere durch
ihre Modularität auszeichnet. Derzeit sind bereits über 25 verschiedene Geräte in die
Software integriert. Eine einheitliche Software-Schnittstelle ermöglicht zudem die Erwei-
terung um zusätzliche Komponenten. Messreihen und automatische Justierungsroutinen
können durch beliebig definierbare Code-Blöcke programmiert sowie Konfigurationen
automatisiert geladen werden. Vor allem werden so folgende Komponenten durch einen
Messrechner kontrolliert:
•Photostrommessung mittels Analog-Digital-Konverter
•Digital-Analog-Konverter zwecks Bereitstellung der Vorspannung VB
•Position des Linearverschiebetisches zur Einstellung der Pulsverzögerung TDelay
•
Stellung des Nanopositionierers zur Kontrolle der Phase zwischen den Doppelpulsen
•
Klappstrahlteiler am Probenstabkopf zum Einfügen von CCD-Kamera und Beleuch-
tung in den Strahlengang
•LED zwecks Beleuchtung der Probe
•Erfassung der optischen Anregungsleistung mittels diverser Powermeter
•
Überprüfung des „Modelocking“-Betriebs des Titan-Saphir-Lasers mit Hilfe eines
Analog-Digital-Konverters
•Ansteuerung des Monochromators
•Auslesen der Spektrometer-CCD-Kamera
•
Kontrolle der Anregungsleistung durch Ansteuerung des Hohlachs-Schrittmotors und
Auslesen der Photodiode
•
Gezielte Präparation der Polarisation für den ersten und zweiten Pikosekundenpuls
mittels Ansteuerung jeweils zweier, mit Halb- und Viertelwellenplatten bestückter
Hohlachs-Schrittmotoren
•
Auswahl eines oder beider Interferometer-Teilstrahlen durch den per Schrittmotor
bewegten „Shutter“
•Auslesen des Polarimeters zur Kontrolle der präparierten Polarisationszustände
57
5. Experimenteller Aufbau
Die CCD-Kamera zur Beobachtung der Probenoberfläche wird über eine proprietäre
Software ausgelesen. Die Ansteuerung der Nanopositionierer zur Probenjustierung erfolgt
über eine separate, ebenfalls selbst erstellte Anwendung.
5.11. Gesamter experimenteller Aufbau
Abbildung 5.9 fasst abschließend die in den vorherigen Abschnitten 5.2 bis 5.9 erläuterten
Komponenten des experimentellen Aufbaus zusammen.
58
5.11. Gesamter experimenteller Aufbau
Titan-Saphir
Laser
Pumplaser
Diodenlaser
Spektrometer
Mach-Zehnder-
Interferometer
Probenstab
Leistungs-
Regelung
Grobe Strahl-
Abschwächung
λ/2
λ/2
λ/4
λ/4
Abbildung 5.9.:
Schematische Abbildung des gesamten experimentellen Aufbaus.
Zum Zwecke der kompakteren Darstellung weichen Proportionen und Anordnung der
Komponenten vom realen Aufbau ab. [C.10]
59
6. Charakterisierung einzelner
Quantenpunkte
In diesem Kapitel sollen grundlegende Eigenschaften der vermessenen Schottky-Diode
und einzelner Quantenpunkte vorgestellt werden. Die zugehörigen Messungen wurden
im Vorfeld der Untersuchungen zur polarisationsabhängigen Zustandskontrolle durchge-
führt, um geeignete Quantenpunkte auszuwählen und ihre wesentlichen Parameter zu
bestimmen. Letztlich wurden drei verschiedene Quantenpunkte verwendet, welche im
Folgenden mit A, B und C abgekürzt werden. Eine Auswahl relevanter Eigenschaften ist
zusammenfassend in Anhang A gelistet.
6.1. Elektrische Eigenschaften der Schottky-Diode
Die verwendete Diode weist eine Schwellspannung von 0
,
89 V auf. Der Sperrstrom
beträgt in dem für die Photostromspektroskopie relevanten Bereich von
VB=−1,4 V
bis
VB=−0,15 V
im Mittel lediglich
−
0
,
57
pA
(
σ= 0,11 pA
). Selbst bei Testmessungen bis
zu VB=−5 V in Rückwärtsrichtung wurde die Durchbruchspannung nicht erreicht.
Da die in Abschnitt 5.9 beschriebene Spannungsquelle Spannungsrampen bereitstellen
kann, ist es leicht möglich, mit Hilfe des Verschiebestromes bei gleichmäßiger Span-
nungsänderung die Kapazität der Schottky-Diode zu bestimmen. Ausgehend von der
Definition der Kapazität eines Plattenkondensators
C=Q
U=εAD
d(6.1)
([
47
], Seite 328) gilt unter der Voraussetzung, dass die Kapazität der Diode in erster
Näherung spannungsunabhängig ist
UC =Q⇒dt
d(UC) = dt
dQ⇒dt
d(U)C=I⇒C=I
d
dt U.(6.2)
61
6. Charakterisierung einzelner Quantenpunkte
200
400
600
800
1000
1200
1400
1,25 1,3 1,35 1,4 1,45 1,5 1,55
Counts (arb. u.)
Energie (eV)
Quantenpunkte
Wetting Layer
GaAs
VB = 0 V
Abbildung 6.1.:
Beispielhaftes Photolumineszenz-Spektrum der verwendeten Probe
mit
GaAs
, Wetting Layer und Quantenpunkten bei
VB= 0 V
. Gemessen an der Apertur
des Quantenpunkts A. Weitere Parameter: Gitter:
300 l/mm
,
Pex = 2,5µW
,
λex = 700 nm
,
Integrationszeit: 1,5 s, Anzahl der Mittelungen: 3, T= 4,2 K
Dabei entspricht
I
dem gemessenen Verschiebestrom und
d
/dtU
der Rampengeschwin-
digkeit der Spannungsquelle, welche softwareseitig gesetzt werden kann. Aus einer
Testmessung folgt so eine Kapazität des Gesamtsystems aus Probe und Anschlusslei-
tungen von 9
,
3
pF
. Eine Vergleichsberechnung gemäß Gleichung 6.2 ergibt allein für die
Schottky-Diode unter Berücksichtigung der Gesamtschichtdicke
d= 360 nm
der intrinsi-
schen Schichten, der Diodenfläche
AD= (190 ·90) µm2
sowie der Permittivitätszahl für
GaAs εr,GaAs = 12,9([122], Seite 549) eine theoretische Kapazität von 5,5 pF.
6.2. Spannungsabhängige Photolumineszenz
Untersuchungen der Photolumineszenz, insbesondere in Abhängigkeit von der Vorspan-
nung
VB
, dienen im Rahmen dieser Arbeit zur Identifizierung einzelner Quantenpunkte.
Sie werden auch zur Auswertung des Quantum-Confined Stark Effekts und zur Kali-
brierung der Energieskala in der Photostrom-Spektroskopie verwendet. Die Abschnitte
2.6.1 bzw. 5.8 bieten grundsätzliche Ausführungen zur Photolumineszenz bzw. Detektion
62
6.2. Spannungsabhängige Photolumineszenz
Pex = 1 µW
6 8 10 12
Energie (meV) + 1350 meV
-0,2
-0,1
0
0,1
0,2
Spannung (V)
A
B
C
D
E
Pex = 6 µW
6 8 10 12
Energie (meV) + 1350 meV
-0,2
-0,1
0
0,1
0,2
250 300 350 400 450
X
X-
2X
Pex = 27 µW
Counts (arb. u.)
6 8 10 12
Energie (meV) + 1350 meV
-0,2
-0,1
0
0,1
0,2
Abbildung 6.2.:
Spannungsabhängige Photolumineszenz des Quantenpunkts A (siehe
auch Anhang A.1) für verschiedene Anregungsleistungen. Es können die Linien des
einfachen ungeladenen und einfach negativ geladenen Exzitons sowie des Biexzitons
identifiziert werden. Weitere Parameter: Gitter: 1200
l/mm
,
λex = 700 nm
, Integrationszeit:
1,5 s, Anzahl der Mittelungen: 3
selbiger. Abbildung 6.1 zeigt ein beispielhaftes Übersichtsspektrum der verwendeten
Probe mit Beiträgen des
GaAs
, Wetting Layers und mehrerer Quantenpunkte. Um den
nötigen Spektralbereich abzudecken, wurden zwei Einzelspektren aneinandergefügt.
Im Folgenden sollen die bei spannungsabhängigen Photolumineszenz-Messungen auf-
tretenden Umlade-Effekte und Linien kurz skizziert werden. Hierzu sind in Abbildung
6.2 am Beispiel des Quantenpunktes A (siehe auch Anhang A.1) drei Messungen mit
unterschiedlicher Anregungsleistung gegenübergestellt. Für jeden Wert der Vorspannung
wurde ein Energie-Spektrum mit den in der Bildunterschrift genannten Parametern
aufgenommen. Die gemessenen Counts sind in Farbe kodiert, wobei die Skalierung für
alle Teilbilder einheitlich ist. Bei einer negativen Vorspannung wird die Schottky-Diode
in Sperrrichtung betrieben, was bei allen beschriebenen Untersuchungen die Regel ist.
Die nachfolgenden Interpretationen der Spektren in diesem Abschnitt basieren auf Quelle
[41], welche zudem eine ausführlichere Diskussion bietet.
63
6. Charakterisierung einzelner Quantenpunkte
In dem in Abbildung 6.2 mit „A“ gekennzeichneten Spannungsbereich mit
VB>+110 mV
können aufgrund der Lage der Fermi-Energie Zustände im Wetting-Layer beladen werden,
was zu einer spektral breiten Emission führt.
Für
+45 mV < VB<+110 mV
(Bereich „B“) liegt die Fermi-Energie oberhalb des un-
tersten Elektron-Zustandes im Quantenpunkt. Dieser ist somit überwiegend mit einem
Elektron vorbesetzt. Wenn durch Relaxationsprozesse ein Elektron und Loch hinzugefügt
werden, so liegt ein einfach negativ geladenes Exziton X−vor.
Im Spannungsintervall „C“ (
−40 mV < VB<45 mV
) ist dies zwar zunächst weiter-
hin der Fall. Jedoch dominiert nun die Linie des einfachen, ungeladenen Exzitons
X
, welches durch das Tunneln eines Loches in den mit einem Elektron vorbesetzten
Quantenpunkt gebildet werden kann. Die Energiedifferenz der beiden Linien beträgt
EX−−EX=−3,35 meV bei VB= 45 mV.
Im Bereich „D“ zwischen
−
40
mV
und
−
175
mV
ist die Lage des Fermi-Niveaus derart,
dass der Quantenpunkt zunächst unbesetzt bleibt, das heißt keine Elektronen hin-
eintunneln können. Entsprechend verschwindet die
X−
-Linie und allein das einfache,
ungeladene Exziton verbleibt.
Bei Sperrspannungen
VB<−175 mV
verschwindet letztlich die Photolumineszenz der
X
-Linie, da die Tunnelzeit für das Elektron kürzer als die strahlende Rekombinationszeit
wird und daher der Abfluss als Photostrom den dominierenden Zerfallsprozess bildet.
Dies stellt das Spannungsregime für die nachfolgenden Photostrom-Messungen dar.
Das Biexziton (2
X
) tritt
E2X−EX=−1,55 meV
unterhalb der
X
-Linie (gemessen bei
VB= 45 mV
) hervor. Und zwar vor allem bei höheren Anregungsleistungen. Weitere er-
kennbare Linien werden anderen Quantenpunkten zugeschrieben, welche sich mutmaßlich
nicht direkt unterhalb der Nahfeldapertur befinden, aber durch Streulicht ebenfalls leicht
angeregt werden. Zudem kommen höherenergetische Zustände weiterer Quantenpunkte
als Ursachen der zusätzlichen Linien in Frage.
Die zuvor genannten Spannungsbereiche und Energieabstände haben lediglich beispiel-
haften Charakter und gelten nur für Quantenpunkt A, da sie durch das selbstorganisierte
Wachstum statistischen Schwankungen unterworfen sind und zudem vom Aufbau der
Schottky-Diode abhängig sind.
64
6.2. Spannungsabhängige Photolumineszenz
Quantum-Confined Stark Effekt
In Abbildung 6.2 ist, insbesondere anhand der
X−
und
X
Linie, erkennbar, dass sich
die Übergangsenergien aufgrund des in Abschnitt 2.5.1 erläuterten Quantum-Confined
Stark Effekts bei negativeren Vorspannungen zu niedrigeren Energien verschieben. Zur
Auswertung des QCSE wird für jede Spannung eine Lorentz-Kurve an die
X
-Linie ange-
fittet und die Zentralwellenlänge in Abhängigkeit von der Vorspannung aufgenommen.
Nach Umrechnung in die Emissionsenergie und Anfitten einer quadratischen Funktion
an die gewonnenen Wertepaare gemäß Gleichung 2.3, folgt für Quantenpunkt A die
empirische Funktion
E(VB)=0,99972 ·10−4eV
V2V2
B+ 0,00068eV
VVB+ 1,36098eV (6.3)
für den QCSE. Die entsprechenden Gleichungen für die weiteren Quantenpunkte können
Anhang A entnommen werden. Gleichung 6.3 ermöglicht so die Umrechnung der Vor-
spannung in die Übergangsenergie des einfachen, ungeladenen Exzitons, was vor allem
grundlegend für die Photostromspektroskopie ist.
2
3
4
5
6
7
8
1,36082 1,36083 1,36084 1,36085 1,36086
Photostrom (pA)
Energie (eV)
FWHM =
8 µeV
FWHM =
7 µeV
FSS =
14 µeV
Ψ = 0°
Lorentz-Fit
Ψ = 90°
Lorentz-Fit
Abbildung 6.3.:
Bestimmung der Feinstrukturaufspaltung für Quantenpunkt A
mittels Photostrom-Spektroskopie. Siehe auch Abschnitt A.1. Weiterer Parameter:
Pex = 12,9µW
65
6. Charakterisierung einzelner Quantenpunkte
1,36083 1,36084 1,36085
Energie (eV)
-80
-60
-40
-20
0
20
40
60
80
Lineare Polarisation Ψ (°)
1
2
3
4
5
6
7
Photostrom (pA)
Abbildung 6.4.:
Polarisationsabhängige Anregung der feinstrukturaufgespaltenen
Exziton-Grundzustandslinien. In Abhängigkeit von der linearen Polarisation des An-
regungslasers lässt sich gezielt eine Linie anregen bzw. unterdrücken. Der gemessene
Photostrom ist in Farbe kodiert. Gemessen an Quantenpunkt A mit siebenfacher Mitte-
lung des Photostroms.
6.3. Polarisationsabhängige Photostrom-Spektroskopie
Die Feinstrukturaufspaltung des Exziton-Grundzustandes kann mittels Photostrom-
Spektroskopie aufgelöst werden, welche in Abschnitt 2.6.2 prinzipiell dargelegt ist. Die
Details der technischen Realisierung sind in Abschnitt 5.9 erläutert.
Abbildung 6.3 zeigt exemplarisch die Feinstrukturlinien mit der verzeichneten Fein-
strukturaufspaltung und Halbwertsbreiten für Quantenpunkt A. Die entsprechenden
Abbildungen und Daten für die weiteren untersuchten Quantenpunkte sind in Anhang
A zusammengefasst.
Die zur Aufnahme des Spektrums variierte Vorspannung an der Schottky-Diode wurde
gemäß Gleichung 6.3 für den QCSE in eine Energieskala umgerechnet. Dabei entsprechen
die Energien der niederenergetischen bzw. höherenergetischen FSS-Linie
VB=−0,2169 V
bzw.
VB=−0,1952 V
. Durch horizontal (
Ψ=0◦
) bzw. vertikal (
Ψ = 90◦
) polarisierte
66
6.3. Polarisationsabhängige Photostrom-Spektroskopie
-10
0
10
20
30
40
50
60
70
-1,4 -1,3 -1,2 -1,1 -1 -0,9 -0,8 -0,7 -0,6 -0,5 -0,4 -0,3
Photostrom (pA)
Vorspannung (V)
A B C D E F G H I J K
A=914,00 nm
B=913,86 nm
C=913,70 nm
D=913,50 nm
E=913,40 nm
F=913,32 nm
G=913,25 nm
H=913,20 nm
I=913,10 nm
J=913,00 nm
K=912,90 nm
Abbildung 6.5.:
Photostrom-Spektren des feinstrukturaufgespaltenen Grundzustan-
des für verschiedene Kombinationen aus Laserwellenlänge und Diodenvorspannung.
In Richtung positiver Spannung verschwindet der Photostrom aufgrund einsetzender
Photolumineszenz. Mit zunehmend negativem
VB
verkürzt sich die Tunnelzeit, was
zur Linienverbreiterung führt und die Feinstrukturaufspaltung überlagert. Weiterer
Parameter: Pex = 3,8µWfür alle Messungen, Quantenpunkt C
Anregung kann jeweils eine der beiden FSS-Linien adressiert bzw. die Anregung des
jeweils anderen Zustandes effektiv unterdrückt werden.
Dies demonstriert auch die Falschfarbenabbildung 6.4, in welcher der resultierende
Photostrom in Farbe kodiert gegen den Winkel der linear polarisierten Anregung und die
Energie aufgetragen ist. Neben der Polarisierung der Feinstrukturübergänge wird hier-
durch belegt, dass die eingestellten Polarisationen auch effektiv auf das Exziton wirken.
Denn wie in Abschnitt 5.6 dargelegt, kann dies nicht mit Hilfe des Freistahlpolarimeters
überprüft werden. In Abbildung 6.5 wurde die Wellenlänge des Anregungslasers schritt-
weise variiert und die Feinstrukturübergänge durch Anpassung der Vorspannung
VB
erneut in Resonanz gebracht. Bei zunehmend positiveren Spannungen verschwindet das
Photostrom-Signal, da durch die geringere Bandverkippung die Tunnelzeit der Ladungs-
träger länger als die strahlende Rekombinationszeit wird und so die Photolumineszenz
den dominierenden Exziton-Zerfallsprozess darstellt. Dagegen nimmt die Tunnelzeit in
Richtung negativerer Vorspannung ab, was die Exziton-Lebensdauer verringert und die
67
6. Charakterisierung einzelner Quantenpunkte
Linienbreiten erhöht, so dass die beiden Feinstrukturlinien nicht mehr als solche separat
beobachtet werden können. Abbildung 6.6 zeigt die aus den Photostrom-Spektren in
Abbildung 6.5 extrahierten Linienbreiten Γund die gemäß
T2=2¯h
Γ(6.4)
[4] berechneten Dephasierungszeiten. Die Erklärungen zu vorgenannter Abbildung ent-
stammen Quelle [121].
Des weiteren ist die als „Power Broadening“ bezeichnete Sättigungsverbreiterung der
Linien in Abhängigkeit von der Anregungsleistung bekannt und unter anderem in
[9, 120, 121] dargelegt.
0
10
20
30
40
50
-0,9 -0,8 -0,7 -0,6 -0,5 -0,4 -0,3
0
50
100
150
200
250
Linienbreite (µeV)
Dephasierungszeit T2 (ps)
Spannung (V)
Abbildung 6.6.:
Linienbreite und daraus berechnete Dephasierungszeiten der jeweils
höherenergetischen Feinstrukturlinie in Abhängigkeit von der Vorspannung an der
Diode. Negativere Spannung führt zur Reduktion der Tunnel- und Dephasierungszeit
und entsprechend verbreiterten Linien. Die Werte wurden aus den in Abbildung 6.5
dargestellten Messdaten ermittelt.
68
7. Doppelpuls-Experimente
Die in den folgenden Unterabschnitten beschriebenen Experimente dienen als Grundlage
für die in den Kapiteln 8 und 9 dargelegten Ergebnisse. Rabi-Oszillationen der Beset-
zung als Funktion der Pulsfläche gemäß Gleichung 3.6 und 3.11 werden in Kapitel 9 im
Zusammenhang mit der polarisationsbasierten robusten Besetzungsinversion diskutiert.
Die resonante Anregung des Exzitons erfolgt in diesem Kapitel mit Sequenzen aus
zwei Pikosekundenpulsen mit einstellbarer Verzögerung, Phasenlage und Polarisation.
Die Erzeugung selbiger erfolgt mit dem in Kapitel 5 beschriebenen Laser (5.2) und
Interferometer (5.5). Doppelpuls-Experimente eignen sich insbesondere dazu, die Deko-
härenz des Systems zu untersuchen, beliebige Zustände zu präparieren und spektrale
Veränderungen sowie Verstimmungen zu detektieren und die spektrale Empfindlichkeit
zu steigern. Letzteres wurde erstmals 1990 durch N. F. Ramsey [105] demonstriert.
7.1. Ramsey-Interferenzen
In diesem Abschnitt wird zunächst die resonante Doppelpuls-Anregung eines Zwei-Niveau-
Systems in Abhängigkeit von der Phasenlage zwischen den beiden Pulsen betrachtet.
Im Falle des feinstrukturaufgespaltenen Exziton-Grundzustandes erfolgt dies durch
die Verwendung horizontaler oder vertikaler linearer Polarisation, womit nur ein FSS-
Niveau angeregt werden kann. Abbildung 7.1 skizziert die zeitliche Entwicklung der
Besetzung in Abhängigkeit von den beiden Pulsen und deren Phasenlage: Zunächst ist der
Quantenpunkt nicht besetzt, das heißt der Leerzustand
|0i
liegt vor. Ein erster
π/2
-Puls
erzeugt eine kohärente Superposition der beiden Niveaus, sodass die Besetzung auf 0
,
5
erhöht wird. Durch den ersten Puls wird die Phase des Qubits initialisiert, welche zunächst
der Phasenlage des Anregungslichtfeldes entspricht. Zur besseren Veranschaulichung ist
in Abbildung 7.1 die Phase des ersten Pulses als „Referenzphase“ im zweiten Teilbild von
oben durchgängig eingezeichnet. Da es sich um eine schematische Darstellung handelt,
sind die Periodendauern nicht maßstäblich, vor allem nicht in Relation zur Pulsdauer.
69
7. Doppelpuls-Experimente
Phase
Zeit
0
0,5
1
Besetzung
Zeitentwicklung des Qubits bei konstruktiver Phasenlage
Referenz-
Phase
Pulse
Ψ1=Ψ2=0°, A1+A2 = 2 x 0,5π
Abbildung 7.1.:
Schema zur Erläuterung der konstruktiven Ramsey-Interferenz bei
Doppelpulsanregung. Ein erster
π/2
-Puls erzeugt eine kohärente Superposition der beiden
Qubit-Niveaus. Bei der hier dargestellten konstruktiven Phasenlage regt der zweite Puls
das System weiter auf die Besetzung 1an. Die Proportionen der Darstellung, vor allem
die Relation der Periodendauern zur Pulsdauer, sind nicht maßstäblich. Die Art der
Schemas basiert auf [C.11].
Die Phase des Qubits entwickelt sich entsprechend der Energie des angeregten Überganges
während der Verzögerungszeit zwischen den beiden Pulsen weiter. Im hier skizzierten
Fall resonanter Anregung bleibt die konstruktive Phasendifferenz zur Referenzphase des
Anregungslichtfeldes erhalten.
Weist der zweite
π/2
-Puls eine konstruktive Phasenlage zur Referenzphase (und damit
auch zum Qubit) auf, so wird die Besetzung weiter von 0
,
5auf 1
,
0erhöht. Im Falle
destruktiver Interferenz wird die Besetzung zurück auf den Leerzustand
|0i
reduziert
(siehe Abbildung 7.2). Die Einstellung der Phasenlage erfolgt im Experiment über einen
Nanopositionierer in der Verzögerungsstrecke des zweiten Interferometerarmes. Wird
dieser schrittweise verfahren und der jeweils resultierende Photostrom als Maß für
die Besetzung aufgenommen, so ergibt sich aus dem Wechsel von konstruktiver und
destruktiver Phasenlage eine Oszillation des Photostroms bzw. der Besetzung. Diese
ist exemplarisch in Abbildung 7.3 dargestellt. Der hierbei erzielbare Kontrast wird
als Interferenz-Amplitude
AInt
bezeichnet und findet besonders im Abschnitt 7.3 und
Kapitel 8 Anwendung.
70
7.1. Ramsey-Interferenzen
Phase
Zeit
0
0,5
1
Besetzung
Zeitentwicklung des Qubits bei destruktiver Phasenlage
Referenz-
Phase
Pulse
Ψ1=Ψ2=0°, A1+A2 = 2 x 0,5π
Abbildung 7.2.:
Schema zur Erläuterung der destruktiven Ramsey-Interferenz bei
Doppelpulsanregung. Ein erster
π/2
-Puls erzeugt eine kohärente Superposition der beiden
Qubit-Niveaus. Bei der hier dargestellten destruktiven Phasenlage regt der zweite Puls
das System wieder auf die Besetzung 0ab. Die Proportionen der Darstellung, vor allem
die Relation der Periodendauern zur Pulsdauer, sind nicht maßstäblich. Die Art der
Schemas basiert auf [C.11].
Für Abbildung 7.1 und 7.2 sowie auch in den realen Experimenten werden bevorzugt
π/2
-Pulse verwendet, da diese maximalen Besetzungskontrast ermöglichen. Bei kleineren
Pulsflächen wäre die maximal erzielbare Besetzung reduziert und entsprechend der
detektierbare Photostrom kleiner. Pulsflächen größer als
π/2
würden insbesondere bei
konstruktiver Phasenlage zu Rabi-Oszillationen führen und ebenfalls die maximal erreich-
bare Besetzung (und entsprechend messbaren Photostrom) reduzieren. Bei Verwendung
von
π
-Pulsen wäre das 2LS bereits durch den ersten Puls vollständig invertiert und nicht
mehr phasenempfindlich, da unabhängig von der Phasenlage eine Abregung des oberen
Zustandes |1iin den unteren Zustand |0ierfolgen würde.
Die Verzögerungszeit
TDelay
wird in der Regel mindestens so lang gewählt, dass sich die
Pulse nach dem Zusammenführen am Ausgang des Interferometers nicht überlappen, da
sie in diesem Fall optisch interferieren könnten. Dieser Fall wird in [
84
] und [
120
] näher
betrachtet. Der Spezialfall sich (teilweise) überlappender orthogonal polarisierter Pulse
wird Kapitel 9 näher diskutiert.
71
7. Doppelpuls-Experimente
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
0 0,5π1π1,5π2π
Photostrom (pA)
Phasendifferenz
Ψ1=0°, Ψ2=0°Sinus-Fit
Abbildung 7.3.:
Exemplarische Messung der als Interferenz-Amplitude
AInt
bezeichne-
ten Oszillation des Photostroms (und somit der Qubit-Besetzung) in Abhängigkeit von
der Phasenlage zwischen zwei linear horizontal polarisierten Pikosekundenpulsen. Wei-
tere Parameter:
VB=−0,71 V
,
Pex = 1,8µW
, zehnfache Mittelung des Photostromes,
Quantenpunkt C (siehe Anhang A.3)
7.2. Ramsey-Fringes
Im Gegensatz zum vorherigen Abschnitt verbleiben für die nachfolgenden Betrachtungen
die anregenden
π/2
-Pulse unverändert mit fester Verzögerung und konstruktiver Phasenla-
ge. Allerdings wird nun die Übergangsenergie des Grundzustandes gegenüber dem Laser
verstimmt. Dies erfolgt unter Ausnutzung des in Abschnitt 2.5.1 erläuterten Quantum-
Confined Stark Effekt durch Änderung der Vorspannung
VB
an der Schottky-Diode. Im
Schema 7.4 erfolgt die Initialisierung des Qubits durch den ersten Puls zunächst wie
im vorherigen Abschnitt erläutert. Durch die Verstimmung weisen nun allerdings die
Anregungsfelder und der Exziton-Übergang die Frequenzdifferenz
δ
(siehe Gleichung
3.7) auf. Während der Verzögerungszeit
TDelay
zwischen den Pulsen sammelt sich die
Phasenverschiebung
∆ϕ=TDelay ·δ(7.1)
an, welche bei
ϕ=n·2π
(
n= 0,1,2,...
) zu konstruktiver Interferenz und somit Erhöhung
der Besetzung durch den zweiten Puls führt. Dagegen liegt destruktive Interferenz für
ϕ= (2n+ 1) ·π
(
n= 0,1,2,...
) vor. Zugleich wird die maximal erreichbare Besetzung
durch die Verstimmung gemäß Gleichung 3.12 reduziert.
72
7.2. Ramsey-Fringes
Phase
Zeit
0
0,5
1
Besetzung
Zeitentwicklung des Qubits mit Verstimmung bzw. φ=(2n+1)·π (n=0,1,2,...)
Phase
0
0,5
1
Besetzung
Zeitentwicklung des Qubits ohne Verstimmung bzw. φ=n·2π (n=0,1,2,...)
Referenz-
Phase
Pulse
Ψ1=Ψ2=0°, A1+A2 = 2 x 0,5π
Abbildung 7.4.:
Schema zur Veranschaulichung der konstruktiven bzw. destruktiven
Phasenlage aufgrund einer resonanten bzw. verstimmten Anregung. Ein erster
π/2
-Puls
erzeugt eine kohärente Superposition der beiden Qubit-Niveaus. Bei der in der Mitte
dargestellten resonanten Anregung erhöht der zweite
π/2
-Puls die Besetzung weiter
auf 1. Im unten verzeichneten Falle einer Verstimmung akkumuliert sich während der
Verzögerungszeit eine Phasenverschiebung zwischen der Referenzphase der Anregung und
der Qubit-Phase, welche in diesem Beispiel so gewählt ist, dass zum Ankunftszeitpunkt
des zweiten Pulses eine destruktive Phasenlage vorliegt und eine Abregung in den
unteren Zustand
|0i
erfolgt. Die Proportionen der Darstellung, vor allem die Relation
der Periodendauern zur Pulsdauer, sind nicht maßstäblich. Die Art der Schemas basiert
auf [C.11].
73
7. Doppelpuls-Experimente
0
5
10
15
20
25
-0,7 -0,6 -0,5 -0,4 -0,3 -0,2 -0,1
Photostrom (pA)
Vorspannung (V)
TDelay=180 ps
TDelay=113 ps
TDelay= 60 ps
TDelay= 20 ps
Abbildung 7.5.:
Ramsey-Fringes für verschiedene Pulsverzögerungen. Die Messreihen
sind mit einem Offset (Inkrement: 5
pA
) versehen, um untereinander dargestellt werden
zu können. Gemessen an Quantenpunkt A (siehe auch Anhang A.1). Weitere Parameter:
Pex = 1,8µW,Ψ1= Ψ2= 0 ◦
Wird nun die Vorspannung
VB
an der Schottky-Diode variiert, so bilden sich die in
Abbildung 7.5 für verschiedene Pulsverzögerungen dargestellten sogenannten Ramsey-
Fringes aus. Bei längerem
TDelay
ist gemäß Gleichung 7.1 eine geringere Verstimmung
und so auch reduzierte Änderung der Vorspannung nötig, um eine Phasenverschiebung
um eine ganze Periode zu erreichen. Dementsprechend werden die Oszillationen enger
und das System ist sensitiver gegenüber Verstimmungen.
74
7.3. Dephasierung und Quantenschwebung
Die Ramsey-Fringes sind mit einem inkohärenten Untergrund versehen, welcher insbe-
sondere entsteht, wenn das Elektron des Exzitons bereits zwischen den Anregungszeit-
punkten der beiden Pulse aus dem Quantenpunkt tunnelt. Zudem spiegelt der Verlauf
das Leistungsspektrum des Anregungslasers wider. Ab etwa
VB=−0,2 V
verschwindet
das Photostromsignal durch die einsetzende Photolumineszenz. Die Informationen zum
Untergrund in diesem Absatz entstammen [
120
] und werden dort vertiefend diskutiert.
Die Möglichkeit, durch eine elektrisch induzierte Phasenverschiebung die Endbesetzung
einzustellen, eröffnet neue Möglichkeiten der optoelektronischen kohärenten Kontrol-
le. Nach Arbeiten mit RF-Modulation ([
130
,
131
,
133
]) ist künftig der Übergang zur
Manipulation mit elektrischen Pulsen geplant.
7.3. Dephasierung und Quantenschwebung
Die Bestimmung der Dephasierungszeit des Exzitons kann einerseits über die in Abbil-
dung 6.6 dargestellte Auswertung der Photostrom-Spektren (Abbildung 6.5) erfolgen,
andererseits kann sie auch aus Doppelpuls-Experimenten ermittelt werden. Hierzu wird
für verschiedene Pulsverzögerungen
TDelay
jeweils die in Abschnitt 7.1 beschriebene
Interferenz-Amplitude
AInt
bestimmt. Auf diese Weise spielt der inkohärente Untergrund
keine Rolle mehr. Außerdem ist dieses Vorgehen nötig, da der verwendete Linearverschie-
betisch in der Verzögerungsstrecke des zweiten Interferometerarmes keine phasengenaue
Positionierung erlaubt. Nach dem Einstellen einer neuen Pulsverzögerung ist die Pha-
senlage beider Pulse nicht bekannt und daher die Aufnahme von AInt erforderlich.
Abbildung 7.6 zeigt den exponentiellen Abfall der Interferenz-Amplitude
AInt
für ver-
schiedene Polarisationen der Pulse, deren Zeitkonstante der Dephasierungszeit entspricht.
Wird die lineare Polarisation so gewählt, dass nur ein Feinstrukturübergang angeregt
wird, so ist das System auf ein Zwei-Niveau-System reduziert und es erfolgt ein rein
exponentieller Abfall, wie er durch die schwarze Linie gekennzeichnet ist. Wie auch
bereits bei der Auswertung der Photostrom-Spektren dargelegt, hängt die Dephasie-
rungszeit von der Tunnelwahrscheinlichkeit und damit von der angelegten Vorspannung
ab. In [
120
] wurde die Dephasierungszeit mittels Doppelpulsanregung für verschiedene
Vorspannungen ausgewertet.
Wenn allerdings durch einen diagonal polarisierten ersten Puls (
Ψ1= +45 ◦
) eine Su-
perposition beider Feinstrukturniveaus generiert wird, so ist der exponentielle Zerfall
zusätzlich von einer Quantenschwebung (Englisch: Quantum Beating) überlagert, welche
in Abbildung 7.6 blau dargestellt ist. Deren Ursache kann mit Hilfe des Schemas in
75
7. Doppelpuls-Experimente
7
8
9
10
0 1π2π3π4π
Photostrom (pA)
Phasendifferenz
0
1
2
3
4
5
0 25 50 75 100 125 150 175 200
Interferenz-Amplitude (pA)
Pulsverzögerung T (ps)
Delay
Ψ= 45°, Ψ= 45°
1 2
Fit
Ψ= 45°, Ψ= 128°
1 2
Fit
Ψ= 0°, Ψ= 0°
1 2
(Theorie)
Abbildung 7.6.:
Dephasierung und Quantenschwebung für verschiedene Polarisations-
einstellungen der beiden Pulse. Aufgetragen ist nicht die absolute Besetzung, sondern die
Amplitude der Ramsey-Interferenzen für die jeweilige Pulsverzögerung. Die Auswertung
der Interferenz-Amplitude ist exemplarisch im Inset für
TDelay = 83,4 ps
dargestellt.
Weitere Parameter: VB=−0,355 V,Pex = 10,3µW,Eex = 1,372057 eV, [79], [C.12]
Abbildung 7.7 erklärt werden. Es zeigt die beiden +45
◦
linear polarisierten Pulse mit
konstruktiver Phasenlage und der dazugehörigen Referenzphase. Zudem ist die Besetzung
der beiden Feinstrukturniveaus mit ihrer jeweiligen Phase dargestellt.
Nach der Initialisierung durch den ersten Puls entwickeln sich die Phasen der Zustände
aufgrund der Feinstrukturaufspaltung mit leicht unterschiedlichen Frequenzen weiter.
Hierdurch akkumuliert sich während der Pulsverzögerung eine Phasenverschiebung zwi-
schen den Zuständen. Bei dem im Schema abgebildeten Beispiel hat dies zur Folge,
dass durch den zweiten Puls der
|Xi
-Zustand aufgrund konstruktiver Phasenlage weiter
angeregt wird, während die Besetzung des
|Yi
-Niveaus durch destruktive Interferenz
wieder abgeregt wird. Dieser Fall tritt ein, wenn die Pulsverzögerung der halben Peri-
odendauer der Quantenschwebung
TFSS/2
entspricht, für welche
TFSS =h/EFSS
gilt
[
118
]. Hierbei ist die Interferenz-Amplitude gleich Null, was für diesen Fall durch die
Simulation in Abbildung 7.8a plausibel wird. Die An- und Abregung der beiden Niveaus
erfolgt durch die feinstrukturbedingte Phasenverschiebung gegenläufig, sodass die Ge-
samtbesetzung erhalten bleibt und daher der messbare Photostrom nicht von der Phase
der Anregungspulse abhängig ist.
76
7.3. Dephasierung und Quantenschwebung
|Y> Phase
Zeit
0
0,5
1
|Y>
Besetzung
Zeitentwicklung des |Y> Zustands
|X> Phase
0
0,5
1
|X>
Besetzung
Zeitentwicklung des |X> Zustands
Referenz-
Phase
Pulse
Resonante Anregung, Ψ1=45°, Ψ2=45°, A1+A2 = 2 x 0,5π
Abbildung 7.7.:
Schema zur Erläuterung der Quantenschwebung bei einer Pulsver-
zögerung von
TDelay =TF SS/2
, bei welcher ein Minimum der Interferenz-Amplitude
vorliegt. Der in der Mitte dargestellte
|Xi
-Zustand bleibt in Phase mit dem Anregungs-
lichtfeld und wird durch den zweiten Puls in der Besetzung erhöht. Der
|Yi
-Zustand
erfährt aufgrund der feinstrukturbedingten abweichenden Übergangsfrequenz während
der Pulsverzögerung eine Phasenverschiebung, welche zu destruktiver Interferenz mit
dem zweiten Puls und somit Abbau der Besetzung führt. Die Proportionen der Darstel-
lung, vor allem die Relation der Periodendauern zur Pulsdauer, sind nicht maßstäblich.
Die Art der Schemas basiert auf [C.11].
77
7. Doppelpuls-Experimente
Wird nun die Polarisation des zweiten Pulses um 90
◦
auf
Ψ2= +135 ◦
gedreht und
Ψ1= +45 ◦
unverändert gelassen, so ist die Quantenschwebung um eine halbe Periode
gegenüber dem zuvor diskutierten Fall verschoben. In Abbildung 7.6 entspricht dies den
in Rot dargestellten Daten, welche allerdings für
Ψ2= +128 ◦
gemessen wurden. Die
Verschiebung der Quantenschwebung kann durch die Betrachtung des zweiten Pulses als
Superposition aus zwei Komponenten mit horizontal und vertikal linearer Polarisation
verstanden werden. Der horizontal polarisierte Anteil bleibt unverändert und weist eine
konstruktive Phasenlage zum ersten Puls auf. Die vertikal polarisierte Komponente ist
dagegen durch die 90
◦
Drehung der Polarisation um eine halbe Periode verschoben. Für
TDelay =TF SS/2
addiert sich beispielsweise diese polarisationsbedingte Phasenverschie-
bung zusammen mit der Phasendifferenz aufgrund der Feinstrukturaufspaltung zu einer
konstruktiven Phasenlage, sodass die in Abbildung 7.8b simulierte Interferenz-Amplitude
maximal ist.
0
0,25
0,5
0,75
1
0 0,5π1π1,5π2π
Besetzung
Phasendifferenz
Ψ=+45°, Ψ=+45°, A +A = 2 x 0,5π
1 2 1 2
|X> + |Y>
(a)
|X>
|Y>
0
0,25
0,5
0,75
1
0 0,5π1π1,5π2π
Besetzung
Phasendifferenz
Ψ=+45°, Ψ=+135°, A +A = 2 x 0,5π
1 2 1 2
|Y>
(b)
|X>
|X> + |Y>
Abbildung 7.8.:
Beide Teilbilder zeigen berechnete Besetzungen der
|Xi
und
|Yi
Feinstrukturzustände sowie der Gesamtbesetzung bei Variation der Phase zwischen den
Pulsen, wie sie bei Aufnahme der Interferenz-Amplitude
AInt
vorgenommen wird. Die
Pulsverzögerung entspricht dabei mit
TDelay =TF SS/2
der halben Schwebungsperiode.
(a) Beide Pulse sind gleichartig diagonal polarisiert. Da die Phasen der Übergänge bei
der gewählten Pulsverzögerung gegensätzlich sind, bleibt die Gesamtbesetzung konstant
und somit ist die messbare Interferenz-Amplitude gleich Null. (b) Wird die Polarisation
des zweiten Pulses um 90
◦
weiter gedreht, bewirkt dies eine weitere Phasenverschiebung
zwischen Laserfeld und
|Yi
-Zustand. Trotz Quantenschwebung ist damit die Phasenlage
konstruktiv und die Interferenz-Amplitude maximal.
78
8. Übertragung eines
Polarisationszustandes
In diesem Kapitel soll demonstriert werden, dass der Polarisationszustand eines anre-
genden Laserpulses vollständig in einer Superposition der beiden Feinstrukturübergänge
gespeichert werden kann.
Zudem werden Verfahren vorgestellt, mit welchen der Polarisationszustand eines un-
bekannten beliebig polarisierten Pulses durch Doppelpuls-Experimente mit wenigen
verschiedenen Einstellungen ermittelt werden kann. Etwas überspitzt formuliert kann
so ein einzelner Quantenpunkt als sehr kleines Polarimeter angesehen werden. Die voll-
ständige Interkonversion der Polarisation kann auch als Übertragung der Information
eines fliegenden Qubits (Laserpuls) in ein stationäres Qubit (Exziton im Quantenpunkt)
interpretiert werden.
Zunächst soll motiviert werden, warum es naheliegend ist, eine solche vollständige und
eindeutige Übertragung zu vermuten: Wie in Abschnitt 3.7 dargelegt, besteht eine
mögliche Darstellung des Polarisationszustandes in der Angabe der Winkel für Azimut
und Elliptizität. Eine lineare Polarisation mit dem Azimutwinkel Ψkann in eine Super-
position aus einer horizontalen und vertikalen Basiskomponente mit einem dem Winkel
entsprechendem Amplitudenverhältnis zerlegt werden. Bei Anregung des Drei-Niveau-
Systems (3LS) bleibt dieses Verhältnis erhalten, indem die Pulsfläche des anregenden
Pulses entsprechend auf die polarisationsselektiven FSS-Niveaus aufgeteilt wird. Dies
ist auch aus der polarisationsabhängigen Anregung der FSS-Linien in Abbildung 6.4
ersichtlich. Eine Phasendifferenz der Teilwellen in der vorgenannten Basis wird durch die
Elliptizität
χ
beschrieben. Bei der Anregung des 3LS durch den ersten Puls werden auch
die Phasen der FSS-Übergänge mit ebendieser Phasendifferenz initialisiert. Dies wurde
bereits durch die Verschiebung der Quantenschwebung in Abschnitt 7.3 demonstriert.
Den beiden Größen Ψund
χ
zur Charakterisierung eines Polarisationszustandes stehen
also entsprechende Analoga im angeregten exzitonischen System gegenüber.
79
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
Das grundlegende Konzept, ein V-förmiges Drei-Niveau-System als Speicher für pola-
risationskodierte Quanteninformation zu verwenden, wurde unter anderem auch von
Viscor et al. in [
134
] sowie Kosaka, Edamatsu et al. in [
68
,
69
] formuliert. Allerdings
beziehen sich diese Arbeiten auf ein anderes physikalisches System mit einem Ensemble
von Atomen bzw. mit dem Elektronenspin in Quantentrögen.
Rahmenbedingungen für Experimente und Simulationen
Für die im Folgenden vorgestellten Messungen und dazu gehörenden Simulationen
werden stets
π/2
-Pulse verwendet, da diese einen maximalen Kontrast in Doppelpuls-
Experimenten ermöglichen, was insbesondere für die Bestimmung der Interferenz-
Amplitude (siehe Abschnitt 7.1) wichtig ist. Sofern nicht abweichend angegeben, sind
die Messungen an Quantenpunkt A vorgenommen worden und die Simulationen mit der
Übergangsenergie und Feinstrukturaufspaltung dieses Quantenpunktes (siehe Anhang
A.1) gerechnet. Die Pulsverzögerung beträgt dabei
TDelay = 10 ps
, damit die resultierende
Besetzung bzw. der Photostrom möglichst wenig durch Dekohärenzeffekte reduziert wird.
Allerdings darf die Pulsverzögerung nicht zu kurz gewählt werden, um eine räumliche
Überlappung und optische Interferenz der Pulse zu vermeiden.
8.1. Rekonstruktion unbekannter linearer Polarisationen
Zur weiteren Einführung soll zunächst die Rekonstruktion unbekannter linearer Pola-
risation betrachtet werden. Dieser Fall wurde bereits in der Vorarbeit [
79
] vorgestellt.
Aus selbiger stammt auch Abbildung 8.1. Die lineare Polarisation des ersten Pulses
Ψ
1
wurde dabei festgehalten und ist im jeweiligen Teilbild angegeben. Die resultie-
rende Gesamtbesetzung wurde durch Messung des Photostroms in Abhängigkeit von
der linearen Polarisation des zweiten Pulses Ψ
2
bestimmt und als schwarze Punkte in
der Abbildung verzeichnet. Vor jeder Teilmessung wurde die Phasenlage beider Pulse
für
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
auf konstruktive Interferenz justiert. Der Photostrom wurde hierfür
auf den Wertebereich der Besetzung
[0 : 1]
skaliert, um einen Vergleich mit dem als
rote Linie eingezeichneten theoretischen Verlauf zu ermöglichen, welcher anhand von
Abbildung 8.2 verstanden werden kann:
Die Simulation zeigt für den Fall
Ψ1= 0 ◦
neben der messbaren Gesamtbesetzung auch
die Besetzung der einzelnen Feinstrukturniveaus in Abhängigkeit von der Polarisation
des zweiten Pulses Ψ
2
. Anfangs sind beide Pulse gleichartig horizontal polarisiert,
80
8.1. Rekonstruktion unbekannter linearer Polarisationen
0
0,5
1
0 90 180 270 360 450 540 630 720
Lineare Polarisation des zweiten Pulses (Ψ2) (°)
Ψ1=180°
0
0,5
1
Ψ1=135°
0
0,5
1
Besetzung
Ψ1=90°
0
0,5
1
Ψ1=45°
0
0,5
1
Ψ1=0°
Abbildung 8.1.:
Gemessene (schwarze Punkte) und theoretische (rote Linien) Beset-
zungen bei Doppelpuls-Experimenten in Abhängigkeit von der linearen Polarisation
des zweiten Pulses Ψ
2
für verschiedene erste Pulse mit fester Polarisation Ψ
1
. Ist die
Polarisation des zweiten Pulses unbekannt, so kann diese durch wenige Testmessungen
aus der Phasenlage des Verlaufs rekonstruiert werden. Weitere Parameter:
VB=−0,31 V
,
Eex = 1,371981 eV, [79], [C.14]
81
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
0
0,25
0,5
0,75
1
0 90 180 270 360 450 540 630 720
Besetzung
Lineare Polarisation des zweiten Pulses Ψ2 (°)
|X> + |Y>
|X>
|Y>
Abbildung 8.2.:
Simulation zur Veranschaulichung des theoretischen Verlaufs in Ab-
bildung 8.1 für
Ψ1= 0 ◦
: Die Besetzung der Feinstrukturniveaus
|Xi
und
|Yi
sowie ihre
als Photostrom messbare Summe ist gegen die lineare Polarisation des zweiten Pulses
Ψ2aufgetragen. Ausgewählte Punkte des Verlaufs sind im Text näher erläutert.
sodass der bereits in Abbildung 7.1 und Abschnitt 7.1 dargelegte Fall konstruktiver
Ramsey-Interferenz vorliegt. An der Stelle
Ψ2= 90 ◦
erzeugt der erste Puls zunächst
eine Besetzung von 0
,
5im
|Xi
-Zustand. Der zweite Laserpuls adressiert durch seine
vertikale Polarisation den
|Yi
-Zustand, kann diesen jedoch nur von 0auf 0
,
25 anregen,
woraus als Gesamtbesetzung 0
,
75 resultiert. Für
Ψ2= 180 ◦
sind beide Pulse zwar wieder
horizontal polarisiert, aber der zweite Puls um eine halbe Periode phasenverschoben,
sodass der
|Yi
-Zustand unbesetzt bleibt und die Besetzung im
|Xi
-Niveau durch die
destruktive Phasenlage wieder auf 0reduziert wird.
Wird nun Ψ
1
um
∆Ψ1
gedreht, so verschiebt sich der zuvor beschriebene Verlauf um
ebendiesen Winkel
∆Ψ1
, wie es in Abbildung 8.1 ersichtlich ist. Dies ist darin begründet,
dass der Fall paralleler bzw. orthogonaler Polarisation beider Pulse bei entsprechend
anderen Winkeleinstellungen erfolgt. Die Erläuterungen des vorherigen Absatzes sind
dann in Analogie gültig.
Dies ermöglicht nun die Bestimmung einer unbekannten linearen Polarisation eines
Laserpulses. Hierzu wird das System mit einem Puls bekannter Polarisation (beispiels-
weise
Ψ1= 0 ◦
) präpariert und durch den zweiten unbekannten Puls weiter modifiziert.
Anhand der aus dem Photostrom bestimmbaren Gesamtbesetzung kann durch den
bekannten und zuvor diskutierten Verlauf der Winkelabhängigkeit auf die Polarisation
des unbekannten zweiten Laserpulses zurück geschlossen werden. Allerdings weist die
Besetzung um 0
◦
bzw. 360
◦
einen flachen Gradienten auf, sodass hier der Rückschluss
82
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
auf die Polarisation des zweiten Pulses mit großen Unsicherheiten behaftet ist. In einem
solchen Fall bietet sich daher eine zweite Messung mit
Ψ1= 90 ◦
als ersten Puls an, da
in diesem Fall eine größere Sensitivität auf Winkeländerungen vorliegt.
Die vorgenannten Ausführungen setzen eine konstruktive Phasenlage zwischen dem
voreingestellten und dem unbekannten Puls voraus. Ist dies nicht der Fall, so kann das
Verfahren zur Bestimmung der linearen Polarisation auch dadurch angewendet werden,
dass nicht direkt die Besetzung, sondern die Interferenz-Amplitude bestimmt wird. Die
Abhängigkeit vom Polarisationswinkel des unbekannten Pulses weist dadurch einen
modifizierten Verlauf auf, welcher in der Vorarbeit [79] dargestellt ist.
Wird die zeitliche Abfolge bzw. Rolle der Pulse umgekehrt, womit der erste Puls
unbekannt und der zweite vorgegeben wird, so sind die in diesem Abschnitt beschrieben
Verläufe und Vorgehensweisen in gleicher Weise anwendbar.
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
Das im vorherigen Abschnitt beschriebene Konzept kann nun auf beliebige Polarisation,
insbesondere elliptische, erweitert werden. Da nun viel mehr Polarisationszustände
möglich sind, muss eine geeignete Auswahl der festen Pulse vorgenommen werden.
Hierzu bieten sich die in Tabelle 3.1 aufgeführten Polarisationen an. Diese werden für
die Simulationen in Abbildung 8.3 als möglichen Einstellungen für einen ersten (zweiten)
Puls verwendet und die Polarisation des zweiten (ersten) Laserfeldes variiert. Die jeweils
resultierende Gesamtbesetzung ist in Farbe kodiert, wobei Blau (0) dem Leerzustand
und Rot (1) einem Exziton entspricht.
Bei der verwendeten Art der Darstellung ist allerdings zu beachten, dass die obere
(untere) Kante mit
χ1= +45 ◦
(
χ1=−45 ◦
) unabhängig vom Azimutwinkel Ψder
rechts-zirkularen (links-zirkularen) Polarisation und damit dem Nordpol (Südpol) der
Poincaré-Kugel entspricht. Ebenso sind Polarisationszustände mit
Ψ = +90 ◦
identisch zu
denjenigen mit
Ψ = −90 ◦
. Dies kann leicht anhand der Äquatorebene der Poincaré-Kugel
(Abbildung 3.2) nachvollzogen werden.
Zunächst ist ersichtlich, dass die Reihenfolge der Pulse für die resultierenden Beset-
zungen unerheblich ist. Das erste Laserfeld erzeugt unabhängig von seiner Polarisation
zunächst eine Gesamtbesetzung von 0
,
5. Diese kann nur unterschritten werden, wenn
eine Polarisationskomponente des zweiten Pulses eine destruktive Phasenlage aufweist
83
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
Erster Puls konstant (i=1) Zweiter Puls konstant (i=2)
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2
χ=0°
i
Ψ=0°
i
χ=0°
i
Ψ=90°
i
χ=0°
i
Ψ=+45°
i
χ=0°
i
Ψ=-45°
i
χ=+45°
i
Ψ=0°
i
χ=-45°
i
Ψ=0°
i
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2
-90 -60 -30 0 30 60 90
Azimut Ψ
i
(°)
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2
Azimut Ψ(°)
2Azimut Ψ(°)
1
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
1
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
1
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
1
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
1
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
1
Abbildung 8.3.:
Simulierte Doppelpuls-Experimente an Quantenpunkt A mit ver-
schiedenen festen ersten (zweiten) und variierten zweiten (ersten) Pulsen. Die messbare
Gesamtbesetzung ist in Farbe kodiert, wobei Blau dem Leerzustand 0und Rot der
Maximalbesetzung 1entspricht.
84
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
und eine dadurch folgende Erniedrigung der Besetzung in diesem FSS-Niveau nicht
durch eine Erhöhung im jeweils anderen Niveau kompensiert wird. Da dies jedoch für die
meisten Polarisationszustände zutrifft, ist die Gesamtbesetzung überwiegend größer als
0
,
5. Einzig wenn der zweite Puls gleichartig polarisiert, aber eine destruktive Phasenlage
aufweist, kann die Besetzung wieder auf 0reduziert werden. Ein Beispiel hierfür ist ein
vertikal polarisierter erster Puls
Ψ1= +90 ◦,χ1= 0 ◦
und ein hierzu um
180 ◦
gedrehter
zweiter Puls mit Ψ2=−90 ◦,χ2= 0 ◦.
Es wäre wünschenswert, die vorgenannten Simulationen experimentell reproduzieren
zu können. Diesem steht jedoch der technische Umstand entgegen, dass der Messauf-
bau keine ausreichende Langzeitstabilität hinsichtlich der Phase zwischen den Pulsen
aufweist. Eine Messreihe analog zu Abbildung 8.3 mit einem Winkelinkrement von 5
◦
benötigt eine Messzeit von circa 2 Stunden. Während dieser Zeitspanne kann aktuell die
Phasenstabilität des Interferometers nicht gewährleistet werden. Daher werden für die
folgenden Messungen und Simulationen für jede Polarisationseinstellung der beiden Pulse
die zugehörigen Interferenz-Amplituden ermittelt und dargestellt. Da diese auf einer
kontrollierten Phasenverschiebung zwischen den Pulsen innerhalb weniger Sekunden
basiert, kann ein Drift des Interferometers umgangen werden, welcher auf einer Zeitskala
im Minutenbereich erfolgt.
Die Abbildungen 8.4 und 8.5 zeigen Gegenüberstellungen von Simulation und experi-
mentellen Ergebnissen für feste polarisierte erste bzw. zweite Pulse. In den simulierten
Teilbildern entspricht die blaue Farbkodierung einer verschwindenden und Rot der
maximal möglichen Interferenz-Amplitude von
AInt = 0,5
. In den Teilbildern mit ex-
perimentellen Daten ist die Farbskalierung auf die gemessene maximale und minimale
Interferenz-Amplitude bezogen. Die jeweils zugehörigen Pikoampere-Werte sind in den
Teilbildern angegeben.
Aufgrund der Polarisationsansteuerung mit Hilfe empirischer Referenzdaten sind die
erzielbaren Polarisationseinstellungen leichten Abweichungen unterworfen, wodurch
nicht exakte Winkelinkremente von 5
◦
erzielt werden können. Für die Darstellung als
Farbkarten wurden daher die Werte der Interferenz-Amplitude anhand der benachbarten
Messwerte interpoliert. Da die Simulationen einen stetigen Verlauf der Interferenz-
Amplitude zeigen, wird diese rein darstellungsbedingte Interpolation als vertretbar
angesehen.
Beide Abbildungen zeigen qualitativ gute Übereinstimmung zu den theoretisch erwar-
teten Verläufen der Interferenz-Amplitude. Wiederum ist die Reihenfolge der Pulse
unerheblich.
85
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
-90 -60 -30 0 30 60 90
Simulation Experiment
χ=0°
1
Ψ=0°
1
χ=0°
1
Ψ=90°
1
χ=0°
1
Ψ=+45°
1
χ=0°
1
Ψ=-45°
1
χ=+45°
1
Ψ=0°
1
χ=-45°
1
Ψ=0°
1
Azimut Ψ(°)
2Azimut Ψ(°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
0,9
1,3
Interferenz-Amplitude (pA)
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0,8
1,6
Interferenz-Amplitude (pA)
0,7
1,6
Interferenz-Amplitude (pA)
1,0
1,6
Interferenz-Amplitude (pA)
0,9
1,4
Interferenz-Amplitude (pA)
0,8
1,3
Interferenz-Amplitude (pA)
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
Abbildung 8.4.:
Vergleich zwischen simulierten (links) und gemessenen (rechts)
Interferenz-Amplituden
AInt
, wobei die Polarisation des ersten Pulses Ψ
1
fest und
die des zweiten Pulses Ψ
2
variiert wird. Die Farbkodierung erfolgt für die Simulationen
von Blau (0) bis Rot (0,5) und ist für die experimentellen Werte jeweils angegeben.
86
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
-90 -60 -30 0 30 60 90
Ψ=0°
2
χ=0°
2
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
Ψ=+45°
2
χ=0°
2
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
Simulation Experiment
χ=0°
2
Ψ=0°
2
χ=0°
2
Ψ=90°
2
χ=0°
2
Ψ=+45°
2
χ=0°
2
Ψ=-45°
2
χ=+45°
2
Ψ=0°
2
χ=-45°
2
Ψ=0°
2
Azimut Ψ(°)
1Azimut Ψ(°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
1,0
1,3
Interferenz-Amplitude (pA)
0,5
1,6
Interferenz-Amplitude (pA)
0,7
1,8
Interferenz-Amplitude (pA)
0,9
1,4
Interferenz-Amplitude (pA)
0,9
1,3
Interferenz-Amplitude (pA)
0,8
1,2
Interferenz-Amplitude (pA)
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
0
0,5
Interferenz-Amplitude
Abbildung 8.5.:
Vergleich zwischen simulierten (links) und gemessenen (rechts)
Interferenz-Amplituden
AInt
, wobei die Polarisation des ersten Pulses Ψ
1
variiert wird
und die des zweiten Pulses Ψ
2
fest ist. Die Farbkodierung erfolgt für die Simulationen
von Blau (0) bis Rot (0,5) und ist für die experimentellen Werte jeweils angegeben.
87
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
Eine genauere Betrachtung der Simulation und Messdaten zeigt, dass in den Fällen,
bei welchen durch den ersten Puls eine Superposition beider FSS-Niveaus angeregt
wird, beispielsweise bei diagonaler Polarisation (
Ψ1=±45 ◦,χ1= 0 ◦
), die maximale
Interferenz-Amplitude nicht für gleichartig polarisierte zweite Pulse erzielt wird, sondern
die Maxima zu betragsmäßig höheren Elliptizitäten hin verschoben sind. Gleiches gilt
für die Minima der Interferenz-Amplitude, welche gegenläufig abweichen.
Ursache hierfür ist eine Quantenschwebung (siehe Abschnitt 7.3), welcher sich bedingt
durch die Feinstrukturaufspaltung während der Pulsverzögerung eine zusätzliche Pha-
sendifferenz zwischen den Feinstrukturniveaus akkumuliert. Die durch den ersten Puls in
das 3LS übertragene Polarisation wird so modifiziert und erhält einen gesteigerten ellip-
tischen Anteil. Um eine maximale bzw. minimale Interferenz-Amplitude zu erzielen wird
daher ein entsprechend abweichend polarisierter zweiter Puls benötigt. Abbildung 8.6
demonstriert dies durch Simulationen für feste erste bzw. zweite Pulse für verschiedene
Werte der Feinstrukturaufspaltung.
Um nun die beliebige, aber feste unbekannte Polarisation eines ersten Pulses zu ermitteln,
kann nach dem in Abbildung 8.7 gezeigten Schema vorgegangen werden. Hierbei wird
beispielhaft angenommen, dass der unbekannte erste Puls mit
Ψ1=−30 ◦,χ1=−20 ◦
polarisiert ist, was einer leicht links-elliptisch und zusätzlich gekippten Polarisation
entspricht.
Im linken Teil sind die aus Abbildung 8.5 bekannten simulierten Farbkarten übereinander
gestapelt angeordnet und die zu rekonstruierende Polarisation markiert. Am linken Rand
ist die zur jeweiligen Farbkarte gehörige feste Polarisation des zweiten Pulses angegeben
sowie die Interferenz-Amplitude, welche für den als unbekannt angenommenen ersten
Puls gemessen werden kann.
Der rechte Stapel zeigt für jede Polarisation des zweiten Pulses diejenigen Polarisati-
onszustände des ersten Pulses schwarz an, deren Interferenz-Amplitude innerhalb eines
Toleranz-Intervalls um den ermittelten Wert liegt. In den Farbkarten entspricht dies
allen Punkten, welche eine „ähnliche Farbe“ wie der angenommene Polarisationszustand
des ersten Pulses aufweisen. Für jede Farbkarte bzw. Polarisation des zweiten Pulses
ist somit die Anzahl der möglichen Polarisationszustände des gesuchten ersten Pulses
signifikant eingeschränkt, aber noch mehrdeutig. Die eindeutige Rekonstruktion des
ersten Pulses erfolgt in einem letzten Schritt durch Bildung der Schnittmenge aus allen
Teilmessungen, welche am Boden des rechten Stapels dargestellt ist.
88
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
Ψ=+45°,
1χ=0°
1Ψ=+45°,
2χ=0°
2
E =
FSS
13,6 µeV
E =
FSS
0,0 µeV
E =
FSS
40,0 µeV
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
-45
-30
-15
0
15
30
45
χ
Elliptizität (°)
2χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
2
χ
Elliptizität (°)
1χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
Azimut Ψ(°)
2Azimut Ψ(°)
1
Abbildung 8.6.:
Alle Teilbilder zeigen simulierte Doppelpuls-Experimente an Quanten-
punkt A mit festem +45
◦
linear polarisierten ersten (zweiten) Puls und Variation des
zweiten (ersten) Pulses. Die resultierende Interferenz-Amplitude ist in Farbe von Blau
(0) bis Rot (0
,
5) dargestellt. Bei verschwindender Feinstrukturaufspaltung (obere Zeile)
führen gleichartig polarisierte Pulse zu einer maximalen Interferenz-Amplitude. Die
mittlere Zeile zeigt Simulationen für den Wert der Feinstrukturaufspaltung für Quanten-
punkt A. Durch eine einsetzende Quantenschwebung verschiebt sich das Maximum der
Interferenz-Amplitude zu betragsmäßig größeren Elliptizitäten. Bei einem höheren Wert
für die Feinstrukturaufspaltung (untere Zeile) tritt dieser Effekt noch deutlicher hervor.
89
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
Abbildung 8.7.:
Veranschaulichung des Verfahren zur Rekonstruktion eines Polarisati-
onszustandes am Beispiel eines ersten Pulses mit
Ψ1=−30 ◦
und
χ1=−20 ◦
. Dieser ist
im linken Stapel mit simulierten Farbkarten (siehe auch Abbildung 8.5) für verschiedene
Polarisationen des zweiten Pulses markiert. Am linken Rand sind jeweils die messbaren
Interferenz-Amplituden angegeben. Wird für die Bestimmung der Interferenz-Amplitude
ein Toleranz-Intervall berücksichtigt, welches durch die experimentellen Gegebenheiten
bedingt ist, so kommen für die als unbekannt angenommene Polarisation des ersten Pul-
ses nur diejenigen Zustände in Frage, welche im rechten Stapel jeweils schwarz markierten
sind. Die entstehende Mehrdeutigkeit kann durch Bilden der Schnittmenge aller Teilmes-
sungen aufgelöst werden, wodurch unten rechts der unbekannte Polarisationszustand
wieder eindeutig rekonstruiert werden kann.
90
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
Nach diesem Verfahren kann durch die Messung der Interferenz-Amplitude für mehrere
verschiedene Polarisationen der unbekannte Polarisationszustand eines Pulses eindeutig
rekonstruiert werden. Abschließend sollen verschiedene Rahmenbedingungen des hier
vorgestellten Verfahrens erläutert werden:
Als Winkelinkrement für die Abrasterung des Parameterraumes wurden 5
◦
gewählt,
da dies einen Kompromiss zwischen der für die Demonstration des Verfahrens nötigen
Auflösung und den Messzeiten darstellt, welche für sechs Farbkarten bereits bei rund acht
Stunden liegen. Freilich ist eine feinere Abrasterung der Eindeutigkeit und Auflösung
der Polarisationswiederherstellung zuträglich.
Das bei Auswahl der möglichen Polarisationszustände erwähnte Toleranz-Intervall be-
rücksichtigt die Messunsicherheit der Interferenz-Amplitude aufgrund des Rauschens der
Photostrom-Messung von
±75,2 fA
(siehe Abschnitt 5.9). Unter optimalen Bedingungen
oszilliert der Photostrom bei Variation der Phasenlage zwischen 0
pA
und den maxi-
mal möglichen 12
,
82
pA
(gemäß Gleichung 2.4), was einer Interferenz-Amplitude von
±6,41 pA
entspricht. Die ermittelte Gesamtbesetzung ist daher mit einer Unsicherheit
von mindestens ±0,0752 pA/6,41 pA = ±0,012 ⇒ ±1,2 % behaftet.
In Abbildung 8.7 fällt zudem auf, dass sich für die horizontale bzw. vertikale Polarisa-
tion des zweiten Pulses (
Ψ2= 0 ◦
bzw.
Ψ2= 90 ◦
und
χ2= 0 ◦
) eine ähnliche Auswahl
möglicher Polarisationen des ersten Pulses ergeben. Gleiches gilt für die diagonalen Pola-
risationen (
Ψ2= +45 ◦
bzw.
Ψ2=−45 ◦
und
χ2= 0 ◦
) sowie rechts- und links-zirkulare
Polarisation (
Ψ2= 0 ◦
und
χ2= +45 ◦
bzw.
χ2=−45 ◦
). Es ist daher naheliegend, das
vorgestellte Verfahren nur mit drei verschiedenen Polarisationen für den zweiten Puls
durchzuführen, was im Falle des vorliegenden Beispiels ebenfalls zu einer eindeutigen
Rekonstruktion führen würde.
Abbildung 8.8 zeigt Simulationen für Rekonstruktionen des Polarisationszustandes unter
Verwendung von drei bzw. sechs verschiedenen Polarisationen des zweiten Pulses und
diversen Toleranzen der Interferenz-Amplituden. Hierbei sind alle Polarisationszustände,
welche zu einer Mehrdeutigkeit führen, mit demselben Farbton markiert. Eindeutig
bestimmbare Polarisationen sind nicht bzw. weiß eingezeichnet. Es lassen sich zwar
Polarisationszustände mit verschiedenen Farbtönen unterscheiden, jedoch sind gleichartig
farblich markierte Zustände nicht eindeutig bestimmbar. Die gewählten Farbtöne dienen
allein zur Unterscheidung verschiedener Bereiche und spiegeln nicht den Wert einer
bestimmen physikalischen Größe wider, wie es in den übrigen Farbkarten der Fall ist.
91
8. Übertragung eines Polarisationszustandes
χ
Elliptizität (°)
1
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
DA =
Int
±0,8%
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
DA =
Int
±1,2%
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
DA =
Int
±2,4%
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
DA =
Int
±4,8%
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
Azimut Ψ(°)
1
-90 -60 -30 0 30 60 90
-45
-30
-15
0
15
30
45
Verwendete Polarisationen
für den zweiten Puls:
Verwendete Polarisationen
für den zweiten Puls:
χ
Ψ=0°, =0°
2 2
χ
Ψ=0°, =+45°
2 2
χ
Ψ=+45°, =0°
2 2
χ
Ψ=90°, =0°
2 2
χ
Ψ=-45°, =0°
2 2
χ
Ψ=0°, =-45°
2 2
χ
Ψ=0°, =0°;
2 2
χ
Ψ=+45°, =0°;
2 2
χ
Ψ=0°, =+45°;
2 2
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
χ
Elliptizität (°)
1
Abbildung 8.8.:
Wird das Verfahren zur Rekonstruktion einer unbekannten Puls-
Polarisation (siehe Abbildung 8.7) mit drei (erste Spalte) bzw. sechs (zweite Spalte)
verschiedenen festen Polarisationen des zweiten Pulses sowie unterschiedlichen Toleranz-
Intervallen (Zeilen) durchgeführt, so können nicht alle Polarisationszustände eindeutig
voneinander unterschieden werden. Diese sind in den Teilbildern mit demselben Farbton
markiert. Ansonsten entsprechen die verwendeten Farben keinem zugeordneten Wert.
Zustände mit verschiedenen Farbtönen sind voneinander unterscheidbar. Eindeutig
rekonstruierbare Zustände sind weiß eingezeichnet. An der oberen bzw. unteren Kante
(
χ1= +45 ◦
bzw.
χ1=−45 ◦
) entsprechen alle Punkte der rechts- bzw. links-zirkularen
Polarisation und sind daher eingefärbt.
92
8.2. Rekonstruktion unbekannter beliebiger Polarisationen
Die Mehrdeutigkeiten am oberen bzw. unteren Rand der Teilbilder erklären sich dadurch,
dass die dort dargestellten Polarisationszustände mit
χ2= +45 ◦
bzw.
χ2=−45 ◦
alle
der rechts- bzw. links-zirkularen Polarisation entsprechen und somit denselben Zustand
bezeichnen.
In erster Linie können Polarisationszustände mit hohem elliptischen Anteil nicht mehr
eindeutig rekonstruiert werden, sofern die Toleranz für die Bestimmung der Interferenz-
Amplitude nicht ausreichend klein ist. Die Verwendung von sechs anstatt drei verschieden
polarisierten zweiten Pulsen bewirkt hingegen nur eine geringfügige Reduktion der
Mehrdeutigkeiten.
Allerdings muss bedacht werden, dass die im Rahmen dieser planaren Darstellung
äquidistant angeordneten Polarisationszustände auf der Poincaré-Kugel unterschiedliche
Abstände aufweisen und vor allem bei zunehmender Elliptizität, also bei den Polen,
enger beieinander liegen. Für eine weitere Reduktion der verbliebenen Mehrdeutigkeiten
und eine besser aufgelöste Polarisations-Rekonstruktion empfiehlt sich daher ein Win-
kelinkrement, welches kleiner als die hier technisch bedingt verwendeten 5◦ist.
Zudem geht aus den in Abbildungen 8.4 bzw. 8.5 verzeichneten Werten für die gemesse-
nen Interferenz-Amplituden hervor, dass diese in keinem optimalen Verhältnis zu der
erzielten Unsicherheit der Photostrommessung stehen. Daher wurde das Verfahren zur
Polarisations-Rekonstruktion in Abbildung 8.7 anhand der simulierten Daten demons-
triert. Die vorgestellten Messdaten zeigen jedoch qualitativ gute Übereinstimmungen
mit den Simulationen und bestätigen somit die Anwendbarkeit des hier erläuterten
Verfahrens.
Dieses ist zudem Gegenstand des im Jahre 2010 angemeldeten Patents „Verfahren
zur Übertragung des Polarisationszustandes von Photonen in ein stationäres System“
(DE 10 2010 020 817.5)
ist. Hierzu sei auch explizit auf die Anmerkungen unter [C.13]
hingewiesen.
93
9. Polarisationsbasierte robuste
Besetzungsinversion
In diesem Kapitel soll ein neues Schema zur optischen Manipulation eines Quantensys-
tems und vor allem zur möglichst vollständigen Invertierung der Besetzung vorgestellt
werden. Es stellt ein alternatives Verfahren zu bereits etablierten Techniken, wie bei-
spielsweise Rabi-Oszillationen [
19
,
63
,
89
,
101
,
116
] und der adiabatischen schnellen
Passage (Adiabatic Rapid Passage, ARP) [109, 112, 144] dar.
Das Anregungsschema verwendet Doppelpulse mit orthogonalen Polarisationen bzw.
einem Puls mit adiabatisch gedrehter Polarisation. Das Ergebnis der Inversion zeichnet
sich besonders durch eine gesteigerte Robustheit und Toleranz gegenüber imperfekt
präparierten Pulsen aus und ist unabhängig von ihrer Phasendifferenz. Perspektivisch ist
zudem eine Nutzung des Anregungsschemas als optischer Schalter denkbar. Grundlage für
das Verfahren bildet das hier untersuchte V-förmige Drei-Niveau-System (3LS), welches
insbesondere die in Abschnitt 4.3 dargelegten Eigenschaften der polarisationsbasierten
Adressierbarkeit und Pauli-Blockade aufweist.
Das Patent „Verfahren zur Präparation einer Besetzungsinversion in einem Quantensys-
tem mittels Mehrpulsanregung“ (DE 10 2013 012 682.7) sowie eine zeitgleich zu dieser
Arbeit entstehende Veröffentlichung befassen sich ebenfalls mit den Inhalten dieses
Kapitels, weshalb an dieser Stelle auf die Anmerkungen [C.15] hingewiesen wird.
9.1. Rabi-Oszillationen
Zunächst sollen normale Rabi-Oszillationen betrachtet werden, um anschließend im
Kontrast hierzu die Eigenschaften des neuen Verfahrens zu diskutieren. Im Gegensatz
zu zahlreichen vorherigen Arbeiten (beispielsweise [
121
,
131
,
133
,
149
]) erfolgt die
Anregung nicht mit einem einzigen Laserpuls, sondern es werden Doppelpuls-Experimente
durchgeführt.
95
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
Die Oszillation der Besetzung hängt gemäß Gleichung 3.10 von der Rabi-Frequenz
(Gleichung 3.6) ab, welche wiederum linear vom elektrischen Feld und somit quadratisch
von der Anregungsleistung abhängt. Beispielsweise erfordert ein
π
-Puls in den hier
vorgestellten Messungen eine Anregungsleistung von 2
,
7
µW
, wobei zu beachten ist,
dass dieser Wert nicht die effektiv auf den Quantenpunkt wirkende Leistung angibt,
sondern lediglich ein Vergleichswert ist, der in Abschnitt 5.7 näher beschriebener ist.
Alternativ ist auch die Einstellung der Pulsfläche über die Anregungsdauer denkbar.
Dies ist jedoch nicht anwendbar, da die Halbwertsbreite der Pikosekundenpulse des
Anregungslasers nur in sehr engen Grenzen veränderbar ist. Sofern nicht abweichend
angegeben, beziehen sich die im Folgenden genannten Pulsflächen stets auf die Summe
beider Pulse A=A1+A2.
Zunächst werden beide Pulse horizontal linear polarisiert (
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
) und in kon-
struktive Phasenlage zueinander gebracht, was dem in Abbildung 7.1 skizzierten Anre-
gungsschema entspricht. Die Simulationen in Abbildung 9.1 zeigen die Besetzung der
beiden FSS-Niveaus
|Xi
und
|Yi
, sowie die als Photostrom messbare Gesamtbesetzung
|Xi+|Yi
in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche für verschiedene Polarisationen
des ersten und zweiten Pulses. Der vorgenannte Fall ist hierbei in Teilbild (a) gezeigt.
Es wird nur der
|Xi
-Zustand angeregt und so das Drei- auf ein Zwei-Niveau-System
reduziert. Der
|Yi
-Zustand ist nicht involviert und verbleibt bei 0, womit die Besetzung
des |Xi-Zustandes der Gesamtbesetzung entspricht.
Für die Gesamtpulsfläche
π
ergibt sich eine vollständige Inversion mit der Besetzung 1.
Den zeitlichen Verlauf für diesen Fall zeigt die Simulation in Abbildung 9.6c für den
Fall, dass zwei
π/2
-Pulse verwendet werden (
A1+A2= 2 ·π/2
). Der erste Puls dreht
den Bloch-Vektor der Bloch-Kugel (siehe Abbildung 3.1) um die u-Achse vom Südpol
|0i
auf den Äquator, was der Besetzung 0
,
5entspricht. Aufgrund der konstruktiven
Phasendifferenz zwischen den Pulsen dreht der zweite Puls den Bloch-Vektor weiter
bis zum Nordpol. Für Gesamtpulsflächen größer als
π
wird der Bloch-Vektor über den
Nordpol hinaus gedreht, wodurch die Projektion auf die w-Achse als Entsprechung der
Besetzung wieder abnimmt. Bei einer Gesamtpulsfläche von 2
π
vollzieht der Bloch-Vektor
eine komplette Umdrehung, sodass die Besetzung wieder 0ist.
Sind beide Pulse gleichartig diagonal (
Ψ1= Ψ2=±45 ◦
,
χ1=χ2= 0 ◦
) oder zirkular
(
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
,
χ1=χ2=±45 ◦
) polarisiert und in Phase, so ergibt sich der in Ab-
bildung 9.1c dargestellte Verlauf. Beide FSS-Niveaus werden gleichermaßen angeregt,
aber der als Rabi-Oszillationen im Photostrom messbare Verlauf der Gesamtbeset-
zung ist identisch. Allerdings ist die zuvor verwendete Veranschaulichung anhand einer
Bloch-Kugel nicht mehr anwendbar, da nun drei Niveaus involviert sind.
96
9.1. Rabi-Oszillationen
(a) (b)
(c)
Oder: χ χ
Ψ=0°, =+45°, Ψ=0°, =-45°
1 1 2 2
χ χ
Ψ=+45°, =0°, Ψ=+45°, =0°
1 1 2 2 χ χ
Ψ=+45°, =0°, Ψ=-45°, =0°
1 1 2 2
Oder: χ χ
Ψ=0°, =+45°, Ψ=0°, =+45°
1 1 2 2
(d)
0
0,25
0,5
0,75
1
0 1π2π3π4π
Besetzung
Ψ=0°,
1
Gesamtpulsfläche A +A
1 2
χ
=0°, Ψ=0°,
1 2 χ
=0°
2
|Y>
|X>
|X> + |Y>
0
0,25
0,5
0,75
1
0 1π2π3π4π
Besetzung
Ψ=0°,
1
Gesamtpulsfläche A +A
1 2
χ
=0°, Ψ=90°,
1 2 χ
=0°
2
|X> + |Y>
|X>
|Y>
0
0,25
0,5
0,75
1
0 1π2π3π4π
Besetzung
Gesamtpulsfläche A +A
1 2
|X> + |Y>
|X>
|Y>
0
0,25
0,5
0,75
1
0 1π2π3π4π
Besetzung
Gesamtpulsfläche A +A
1 2
|X> + |Y>
|X>
|Y>
Abbildung 9.1.:
Die simulierte Besetzung der einzelnen FSS-Zustände und die Ge-
samtbesetzung werden in allen Teilbildern in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche
für Doppelpulse mit verschiedenen Polarisationseinstellungen und konstruktiver Pha-
senlage aufgetragen. (a) Für gleichartig polarisierte Pulse ergeben sich die bekannten
Rabi-Oszillationen. Sind beide Pulse horizontal polarisiert, so wird der
|Yi
-Zustand
nicht angeregt. (b) Für das neue Anregungsschema mit orthogonal polarisierten Pulsen
ergibt sich ein flacher Gradient der Gesamtbesetzung um den Maximalwert 1bei der
Gesamtpulsfläche
A1+A2= 2π
. Bei Anregung mit einem ersten horizontal polarisier-
ten Puls dominiert die hierdurch erzeugte Besetzung im
|Xi
-Zustand gegenüber der
Anregung durch den zweiten vertikalen Puls. (c) Bei gleichartig diagonal oder zirkular
polarisierten Pulsen sind beide FSS-Niveaus gleichmäßig besetzt und es ergeben sich
normale Rabi-Oszillationen. (d) Erfolgt die Anregung durch Pulse mit diagonaler oder
zirkularer Polarisation, so gleichen sich die Besetzungen in beiden FSS-Niveaus gegen-
seitig aus, wodurch der Verlauf der Gesamtbesetzung gegenüber dem vorgenannten Fall
unverändert bleibt.
97
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
Den vorherigen Ausführungen entsprechend gemessene Rabi-Oszillationen sind in Ab-
bildung 9.2 für horizontal polarisierte Pulse (
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
) und in Abbildung 9.3 für
diagonale Polarisation (
Ψ1= Ψ2= +45 ◦
) zu finden. Der inkohärente Untergrund [
9
] ist
bereits abgezogen. Die entsprechende Funktion wird durch Aufnahme des Photostromes
gegen die Anregungsleistung für horizontal polarisierte Pulse mit destruktiver Phasenlage
ermittelt. Dies führt zu einer Unterdrückung der Rabi-Oszillationen und bietet den
Vorteil, dass alle weiteren Rahmenbedingungen, insbesondere die Vorspannung und
Tunnelzeiten, den weiteren Messungen entsprechen. Abbildung 9.4 zeigt exemplarisch
den Verlauf des Photostromes ohne Abzug der mit eingezeichneten Untergrundfunktion
für die Basis horizontaler bzw. vertikaler Polarisation.
0
2
4
6
8
10
0 0,5π1π1,5π2π2,5π3π3,5π4π
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
Photostrom (pA)
Besetzung
Gesamtpulsfläche A1+A2
Ψ1=0°, Ψ2=0°
Ψ1=0°, Ψ2=90°
Abbildung 9.2.:
An Quantenpunkt B gemessener Photostrom (Punkte) und berechnete
Besetzungen (Linien) in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche
A1+A2
der Doppelpulse
mit konstruktiver Phasenlage. Für den rot dargestellten Fall horizontal polarisierter
Pulse (
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
) ergeben sich die bekannten Rabi-Oszillationen. Liegt das neue
Anregungsschema mit orthogonal polarisierten Pulsen vor (
Ψ1= 0 ◦
,
Ψ2= 90 ◦
), so
weist der blau eingezeichnete Fall eine auf
4π
verdoppelte Periode auf. Vor allem aber
ergibt sich ein flacher Gradient um die Maximalbesetzung bei
A1+A2= 2π
, welcher
eine fehlertolerante Präparation der Besetzungsinversion ermöglicht. Der inkohärente
Untergrund ist in beiden Fällen bereits subtrahiert. Die simulierten theoretischen Kurven
berücksichtigen eine aus CW-Linienbreiten gewonnene Dephasierungszeit von
T2= 85 ps
.
Weiterer Parameter: VB=−0,4382 V
98
9.1. Rabi-Oszillationen
Da die Pulsfläche proportional zum elektrischen Feld der Anregung ist, wird der vom
Untergrund bereinigte Photostrom zunächst gegen die Quadratwurzel der jeweils ge-
messenen Anregungsleistung aufgetragen. In einem zweiten Schritt wird die Skalierung
so geändert, dass das erste lokale Minimum der normalen Rabi-Oszillationen einer
Gesamtpulsfläche von 2πentspricht.
Vor allem bei den Pulsflächen
A1+A2= 2π
und
A1+A2= 4π
sinkt der Photostrom
nicht wieder auf denjenigen Wert ab, welcher der Besetzung 0entspricht. Dies ist im
Zerfall von Population und Kohärenz während der Pulsverzögerung zwischen den beiden
Pulsen begründet.
0
2
4
6
8
10
0 0,5π1π1,5π2π2,5π3π3,5π4π
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
Photostrom (pA)
Besetzung
Gesamtpulsfläche A1+A2
Ψ1=+45°, Ψ2=+45°
Ψ1=+45°, Ψ2=-45°
Abbildung 9.3.:
An Quantenpunkt B gemessener Photostrom (Punkte) und berechnete
Besetzungen (Linien) in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche
A1+A2
der Doppelpulse
mit konstruktiver Phasenlage. Für den rot dargestellten Fall diagonal polarisierter
Pulse (
Ψ1= Ψ2= +45 ◦
) ergeben sich die bekannten Rabi-Oszillationen. Liegt das neue
Anregungsschema mit orthogonal polarisierten Pulsen vor (
Ψ1= +45 ◦
,
Ψ2=−45 ◦
), so
weist der blau eingezeichnete Fall eine auf
4π
verdoppelte Periode auf. Vor allem aber
ergibt sich ein flacher Gradient um die Maximalbesetzung bei
A1+A2= 2π
, welcher
eine fehlertolerante Präparation der Besetzungsinversion ermöglicht. Der inkohärente
Untergrund ist in beiden Fällen bereits abgezogen.Die simulierten theoretischen Kurven
berücksichtigen eine aus CW-Linienbreiten gewonnene Dephasierungszeit von
T2= 85 ps
.
Weiterer Parameter: VB=−0,4385 V
99
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
0
5
10
15
20
0 0,5π1π1,5π2π2,5π3π3,5π4π
Photostrom (pA)
Gesamtpulsfläche A1+A2
Inkohärenter Untergrund
Ψ1=0°, Ψ2=0°
Ψ1=0°, Ψ2=90°
Abbildung 9.4.:
Messdaten aus Abbildung 9.2 ohne Abzug des inkohärenten Unter-
grundes. Die für selbigen ermittelte Funktion ist als schwarze Linie mit eingezeichnet.
Für die theoretischen Verläufe in den Abbildungen 9.2 und 9.3 ist dies gemäß der
Gleichungen 3.21 und 3.32 im Simulationsparameter
γ=γx0=γy0=1
T1
=2
T2
=2
85 ps (9.1)
für die Populationszerfallsrate berücksichtigt. Dieser Wert ist gemäß Gleichungen 6.4
und 3.21 aus den Halbwertsbreiten der Feinstrukturlinien berechnet. Dies wird bei einer
Vorspannung
VB=−0,48 V
vorgenommen, welche mit denen für Abbildung 9.2 und
9.3 verwendeten vergleichbar ist, da
VB
die Tunnel- und somit auch Dephasierungszeit
beeinflusst.
Beim Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit den theoretischen Kurven muss
berücksichtigt werden, dass im vorliegenden Fall bei der in Abschnitt 2.6.2 beschriebenen
Bestimmung der Gesamtbesetzung über den Photostrom nicht der in Gleichung 2.4
maximal mögliche Photostrom von
Iph = 12,82 pA
erzielt werden kann. Dies ist in der
vorhanden Dephasierung sowie teils unvollständigem Tunneln der Ladungsträger bzw.
nicht gänzlich unterbundener Photolumineszenz begründet.
Um zu ermitteln, welcher Photostrom unter den genannten Bedingungen der Gesamt-
besetzung 1entspricht, wird für den Fall normaler Rabi-Oszillationen (
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
,
A1+A2= 2 ·π/2
) unter vergleichbaren Bedingungen (
VB=−0,507 V
) aus der Interfer-
enz-Amplitude ein Besetzungskontrast zwischen konstruktiver und destruktiver Interfe-
renz von 7
,
85
pA
ermittelt. Der in Abbildung 9.2 als rote Linie dargestellten simulierten
100
9.2. Robuste Präparation einer Besetzungsinversion
Berechnung kann entnommen werden, dass dieser Photostrom einer Besetzung von 0
,
755
entsprechen muss. Hierdurch ist es nunmehr möglich, der Gesamtbesetzung 1einen
Photostrom von
Iph = 10,40 pA
zuzuordnen und die Achsen in den Abbildungen 9.2 und
9.3 entsprechend zu skalieren.
Die Messdaten und Simulationen zeigen die empfindliche Abhängigkeit der erzielba-
ren Gesamtbesetzung von der Gesamtpulsfläche. Weicht beispielsweise die für eine
vollständige Inversion nötige Pulsfläche von
A1+A2= 2 ·π/2= 1π
um
20 %
ab, sodass
A1+A2= 2 ·0,8·π/2= 0,8π
auf das System wirken, dann sinkt die theoretisch zu erwar-
tende Gesamtbesetzung bereits auf 0
,
904. Noch kritischer ist die Abhängigkeit von der
Phasendifferenz beider Pulse. Bereits eine Änderung der optischen Weglänge in einem der
beiden Interferometer-Arme um 453
,
59
nm
, was in den hier vorgestellten Messungen einer
halben Wellenlänge entspricht, führt zu destruktiver Phasenlage und somit Abregung
der Besetzung durch den zweiten Puls. Abbildung 9.5a zeigt die Interferenz-Amplitude
für diesen im Piktogramm (c) dargestellten Fall.
9.2. Robuste Präparation einer Besetzungsinversion
Wird das System mit zueinander orthogonalen Pulsen angeregt, so weicht der Verlauf
der Besetzung in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche wesentlich von den zuvor
diskutierten Rabi-Oszillationen ab. In Abbildung 9.2 ist im blau dargestellten Fall der
erste Puls horizontal (
Ψ1= 0 ◦
) und der zweite vertikal linear (
Ψ2= 90 ◦
) polarisiert.
Analog hierzu werden in Abbildung 9.3 Pulse mit
Ψ1= +45 ◦
und
Ψ2=−45 ◦
diago-
naler Polarisationen verwendet. In beiden Fällen ist die Periode auf
4π
verdoppelt.
Besonderes Augenmerk liegt jedoch darauf, dass der Photostrom bzw. die Besetzung
um das Maximum um
A1+A2= 2π
nur einen geringen Gradienten aufweist. Dies ist
insbesondere aus den zugehörigen Simulationen in den Teilbildern (b) und (d) der
Abbildung 9.1 zu entnehmen. Wang, Chen, Zhou et al. präsentierten in [
26
], [
138
] und
[
147
] zwar ebenfalls Rechnungen für ein Drei-Niveau-System, welche einen derartigen
flachen Verlauf aufwiesen. Sie beleuchteten die Ergebnisse jedoch nicht unter den hier
vorgestellten Gesichtspunkten.
Das Zustandekommen des Verlaufs kann anhand der simulierten zeitlichen Abfolgen der
Anregung in Abbildung 9.6 nachvollzogen werden: In Teilbild (b) mit horizontal bzw.
vertikal polarisierten Pulsen und der Gesamtpulsfläche
A1+A2= 2 ·π/2
initialisiert der
erste Puls das System und erzeugt die Besetzung 0
,
5im
|Xi
-Zustand. Diese ist durch
den hierzu orthogonal polarisierten zweiten Puls nicht mehr veränderbar. Aufgrund der
101
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
(b)
(d)
(a)
|X> |X>
Dt
T
[110]
[110]
Gesamtpulsfläche A +A
1 2
(c) (e)
|Y>
|X>
Dt
T
[110]
[110]
01π2π
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Gesamtbesetzung
●
●
Photostrom (pA)
Phasendifferenz
Photostrom (pA)
Phasendifferenz
4
6
8
10
12
0 1π2π3π4π
Ψ=0°, Ψ=0°
1 2 Sinus-Fit
4
6
8
10
12
0 1π2π3π4π
Ψ=0°, Ψ=90°
1 2 Sinus-Fit
Abbildung 9.5.:
Demonstration der Phasenunempfindlichkeit des neuen Anregungs-
schemas im Vergleich zu Rabi-Oszillationen: Für den Fall in Teilbild (c) skizzierten Fall
parallel polarisierter Pulse zeigt Diagramm (a) eine gemessene Interferenz-Amplitude von
AInt = 3,70 pA
. Die Gesamtpulsfläche beträgt
A1+A2= 2 ·π/2
, sodass der in Teilbild
(d) für konstruktive Phasenlage markierte Fall maximaler Besetzung bei normalen Rabi-
Oszillationen vorliegt. Sind die Pulse wie in Teilbild (e) gezeigt orthogonal zueinander
polarisiert (
Ψ1= 0 ◦
,
Ψ2= 90 ◦
und
χ1=χ2= 5 ◦
), so ist die in Diagramm (b) gezeigte
Interferenz-Amplitude minimal (
AInt = 0,15 pA
) und die resultierende Gesamtbesetzung
in Teilbild (d) praktisch unabhängig von der Phasendifferenz der Pulse. Weitere Parame-
ter:
VB=−0,71 V
,
Pex = 1,8µW
, zehnfache Mittelung des Photostromes. Die gezeigten
Messungen wurden an Quantenpunkt C (siehe Anhang A.3) vorgenommen.
102
9.2. Robuste Präparation einer Besetzungsinversion
|X> |X>
T
[110]
[110] |Y>
|X>
T
[110]
[110]
(e) (f)
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25
Besetzung
Ψ=0°, Ψ=90°, A +A = 2 x 0,8π = 1,6π
1 2 1 2
Zeit (ps)(d)
|Y>
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25
Besetzung
Ψ=0°, Ψ=90°, A +A = 2 x 0,5π = 1,0π
1 2 1 2
Zeit (ps)(b)
|Y>
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25
Besetzung
Ψ=0°, Ψ=0°, A +A = 2 x 0,5π = 1,0π
1 2 1 2
Zeit (ps)(c)
|Y>
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25
Pulse (arb. u.)
Pulssequenz
Zeit (ps)(a)
Abbildung 9.6.:
Die Teilbilder zeigen die simulierte zeitliche Entwicklung der FSS-
Zustände und Gesamtbesetzung für Doppelpulse (Teilbild a) mit konstruktiver Pha-
senlage und unterschiedlichen Polarisationen bzw. Gesamtpulsflächen. Für die in (e)
skizzierten gleichartig linear polarisierten Pulse zeigt Teilbild (c) die sukzessive Anregung
des
|Xi
-Niveaus, während der
|Yi
-Zustand unbesetzt bleibt. Sind die Pulse orthogonal
zueinander polarisiert (Teilbild f), so folgt der in (b) dargestellte Verlauf: Der erste Puls
erzeugt zunächst eine Besetzung von 0
,
5im
|Xi
-Zustand. Ein zweiter vertikale polari-
sierter Puls kann anschließend das
|Yi
-Niveau lediglich auf 0
,
25 anregen, wodurch sich
0
,
75 als Gesamtsetzung ergibt. Die Robustheit des neuen Anregungsschemas gegenüber
imperfekten Pulsflächen wird anhand Abbildung (d) deutlich. Für die Gesamtpulsfläche
A1+A2= 2 ·0,8π
(Anstatt der optimalen
A1+A2= 2 ·1,0π
) erzeugt der erste Puls
zwar lediglich eine Besetzung von 0
,
904 im
|Xi
-Niveau. Der
|Yi
-Zustand wird allerdings
durch den zweiten Puls mit 0
,
086 besetzt, sodass das System mit einer resultierenden
Gesamtbesetzung von 0,990 weiterhin praktisch vollständig invertiert ist.
103
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
Pauli-Blockade kann der zweite Puls die Gesamtbesetzung so nur noch im Intervall
[0,5 : 1,0]
manipulieren. Obwohl es sich ebenfalls um einen
π/2
-Puls handelt, regt dieser
den
|Yi
-Zustand nur auf eine Besetzung von 0
,
25 an, womit als Gesamtbesetzung
0,5+0,25 = 0,75
folgt. Dies entspricht dem in Kapitel 8 für Abbildung 8.1 und
Ψ1= 0 ◦
und Ψ2= 90 ◦diskutierten Fall.
Die Erzeugung einer vollständigen Besetzungsinversion erfolgt bei der Gesamtpulsfläche
A1+A2= 2π
, was auch anhand der Messergebnisse und der Simulation in Abbildung
9.1 (b) und (d) ersichtlich ist. Hierbei wird das System bereits durch den ersten
π
-
Puls vollständig invertiert. Der zweite vertikal polarisierte Puls kann aufgrund der
Pauli-Blockade keine weitere Veränderung der Besetzung bewirken.
Abbildung 9.6d zeigt den simulieren zeitlichen Verlauf für eine Abweichung um 20% von
der zuvor diskutierten idealen Gesamtpulsfläche
A1+A2= 2π
. Bei
A1+A2= 2 ·0,8π
wird durch den ersten horizontal polarisierten Puls im
|Xi
-Zustand lediglich eine Be-
setzung von 0
,
904 erzeugt. Dieser Wert ist zunächst mit dem im vorherigen Abschnitt
9.1 angeführten Beispiel identisch. Allerdings sorgt der zweite vertikal polarisierte
Puls für eine weitere Anregung im
|Yi
-Zustand um 0
,
086, sodass als Gesamtbesetzung
0,904 + 0,086 = 0,990
resultiert. Das System ist also trotz eines merklichen Fehlers in
den Pulsflächen weiterhin praktisch vollständig mit einem Exziton besetzt.
In den vorgenannten Simulationen ist zur besseren Erläuterbarkeit des Anregungsschemas
keine Dephasierung berücksichtigt. Dies gilt auch für alle weiteren Rechnungen, sofern
sie nicht abweichend gekennzeichnet sind, wie es insbesondere beim Vergleich mit den
Messergebnissen in den Abbildungen 9.2 und 9.3 in Abschnitt 9.1 der Fall ist. Bereits
hierbei wird deutlich, dass durch Dephasierungsprozesse bedingt nicht die maximal
mögliche Besetzung bzw. Photostrom erzielt werden kann.
Abbildung 9.7 verdeutlicht dies durch Simulationen der zeitlichen Entwicklung der
FSS-Zustände und Gesamtbesetzung für die Maxima des normalen Rabi-Szenarios
(
Ψ1= Ψ2= 0 ◦
,
A1+A2= 2 ·π/2
) in den linken Teilbilder (c), (e) und (g) sowie des neuen
Anregungsschemas (
Ψ1= 0 ◦
,
Ψ2= 90 ◦
,
A1+A2= 2 ·π
) in den rechten Teilbilder (d),
(f) und (h). Der ideale Fall ohne Dephasierung in Teilbild (c) und (d) wird den Verläufen
mit der hier vorliegenden Dephasierungszeit
T2= 85 ps
in Teilbild (e) und (f) sowie
einem beispielhaften längeren Wert
T2= 500 ps
in Teilbild (g) und (h) gegenübergestellt.
Die Folge der Doppelpulse (
TDelay = 10 ps
, FHWM = 2
,
5
ps
) entspricht dem Schema
in 9.6a. Zunächst ist klar ersichtlich, dass zur Erzielung einer möglichst maximalen
Gesamtbesetzung eine ausreichend lange Dephasierungszeit
T2
erforderlich ist. Hierin
liegt ein Ansatzpunkt zur Verbesserung der vorliegenden experimentellen Daten.
104
9.2. Robuste Präparation einer Besetzungsinversion
|X> |X>
T
[110]
[110] |Y>
|X>
T
[110]
[110]
(a) (b)
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25 30
Besetzung
Zeit (ps)
T = 85 ps
2
|Y>
(g)
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25 30
Besetzung
Zeit (ps)
T = 500 ps
2
|Y>
(e)
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25 30
Besetzung
Zeit (ps)
Ohne Dephasierung
(c)
Ψ=0°, Ψ=0°, A +A = 2 x 0,5π = 1,0π
1 2 1 2
|Y>
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25 30
Besetzung
Zeit (ps)
T = 85 ps
2
|Y>
(h)
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25 30
Besetzung
Zeit (ps)
T = 500 ps
2
|Y>
(f)
|X>
|X> + |Y>
0
0,5
1
0 5 10 15 20 25 30
Besetzung
Zeit (ps)
Ohne Dephasierung
(d)
Ψ=0°, Ψ=90°, A +A = 2 x 1,0π = 2,0π
1 2 1 2
|Y>
|X>
|X> + |Y>
Abbildung 9.7.:
Die simulierte zeitliche Entwicklung der FSS-Zustände und Gesamt-
besetzung ist in den linken Teilbildern (c), (e) und (g) für das Besetzungsmaximum im
normalen Rabi-Szenario (Teilbild a) bei verschiedenen
T2
-Zeiten bzw. verschwindender
Dephasierung dargestellt. In analoger Weise gelten die rechten Teilbilder (d), (f) und (h)
für das Besetzungsmaximum im neuen Anregungsschema (Teilbild b).
105
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
0
0,25
0,5
0,75
1
0 1π2π3π4π
Relativer Anteil
Gesamtpulsfläche A1+A2
Ψ1=0°,
χ
1=0°, Ψ2=90°,
χ
2=0°
|X> / (|X> + |Y>)
|Y> / (|X> + |Y>)
Abbildung 9.8.:
Aus Simulationen berechneter relativer Anteil des
|Xi
- bzw.
|Yi
-
Zustandes an der Gesamtbesetzung in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche für
Ψ1= 0 ◦
,
Ψ2= 90 ◦
. Wird das System durch einen ersten
π
-Puls bereits vollständig
invertiert, so kann der zweite orthogonal polarisierte Puls dieses nicht mehr verändern,
sodass der
|Yi
-Zustand unbesetzt bleibt. Bei
A1+A2= 0
und
A1+A2= 4π
ist die
Gesamtbesetzung null und somit beide Niveaus gleichermaßen unbesetzt.
Die Simulationen demonstrieren zudem einen weiteren Vorzug des neuen Anregungs-
schemas gegenüber dem bekannten Rabi-Szenario. So zeigt ein Vergleich der Teilbilder
(g) und (h) in Abbildung 9.7, dass die Anregung mit orthogonal polarisierten Pulsen
trotz Dephasierung zu einer höheren Gesamtbesetzung führt. Dies gilt insbesondere
zum Zeitpunkt
T= 22,5 ps
, welcher zeitlich eine Halbwertsbreite nach dem Maximum
des zweiten Pulses liegt. Wie in Abschnitt 3.6 erläutert, werden Simulationen mit Be-
rücksichtigung der Dephasierung bereits zu diesem Zeitpunkt beendet, um zu niedrige
Endbesetzungen in den theoretischen Kurven der Abbildungen 9.2 und 9.3 zu vermeiden,
welche durch eine zu lange Simulationsdauer verursacht würden.
Die Ursache für die gesteigerte Gesamtbesetzung im Falle des neuen Anregungsschema
kann anhand der Teilabbildung 9.7h verstanden werden. Zum Zeitpunkt des zweiten
Pulses ist die durch den ersten Puls erzeugte Besetzung im
|Xi
-Zustand bereits teilweise
zerfallen. Hierdurch steht mehr Besetzung im Leerzustand
|0i
zur Verfügung, wodurch
der zweite
π
-Puls das
|Yi
-Niveau stärker anregen kann als es beispielsweise in Teilbild
(f) der Fall ist. Daraus folgt, dass durch die Anregung mit orthogonal polarisierten
Pulsen der Populationsverlust in der Zeitspanne zwischen den beiden Pulsen teilweise
kompensiert und so eine höhere Gesamtbesetzung erzielt werden kann.
Im Gegensatz zu Rabi-Oszillationen mit rein horizontaler oder vertikaler Polarisation
ist in den hier vorgestellten neuen Anregungsschema die Gesamtbesetzung auf beide
FSS-Zustände aufgeteilt. Abbildung 9.8 zeigt für die Zustände
|Xi
bzw.
|Yi
den aus
106
9.3. Adiabatisch gedrehte Polarisation
0
0,25
0,5
0,75
1
0 0,5π1π1,5π2π
Besetzung
Phasendifferenz
Ψ1=0°, Ψ2=90°, A1+A2 = 2 x 0,5π
|X> +|Y>
|X>
|Y>
Abbildung 9.9.:
Besetzung der FSS-Niveaus und resultierende Gesamtbesetzung in
Abhängigkeit von der Phase zwischen dem ersten horizontal polarisierten und zweiten
vertikalen Puls. Die Simulation belegt die Phasenunempfindlichkeit des neuen Anre-
gungsschemas.
Simulationen berechneten Anteil an der Gesamtbesetzung in der Basis horizontaler bzw.
vertikaler Polarisationen. An den Besetzungsminima bei
A1+A2= 0
und
A1+A2= 4π
sind beide Zustände gleichmäßig (un)besetzt. Je näher die Gesamtpulsfläche dem Ideal-
wert
A1+A2= 2π
kommt, desto weiter verschiebt sich die Verteilung der Besetzungen
zugunsten desjenigen Zustandes, welcher durch den ersten Puls angeregt wird.
Neben der gesteigerten Robustheit gegenüber nicht-idealen Pulsflächen zeichnet sich
das Anregungsschema zudem durch Unabhängigkeit von der Phase zwischen den Pulsen
aus. Abbildung 9.5b demonstriert dies am Beispiel der mit 0
,
15
pA
praktisch verschwin-
denden Interferenz-Amplitude für
Ψ1= 0 ◦,χ1= 5 ◦
und
Ψ2= 90 ◦,χ2= 5 ◦
und der
Gesamtpulsfläche
A1+A2=π
. Auch die Rechnung in Abbildung 9.9 bestätigt die Unab-
hängigkeit der Zustandsbesetzungen von der Phasenlage. Gegenüber Rabi-Oszillationen
mit Doppelpulsen stellt es daher eine vorteilhafte Vereinfachung dar, dass die beiden
Pulse nicht in eine konstruktive Phasenlage zueinander gebracht werden müssen.
107
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8
Pulsverzögerung ΔTDelay (ps)
0
2π
4π
6π
8π
10π
12π
14π
Gesamtpulsfläche A1+A2
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
Gesamtbesetzung
Abbildung 9.10.:
Simulation zur Konsistenz zwischen Rabi-Oszillationen und dem
neuen Anregungsschema: Die Gesamtbesetzung ist in Farbe kodiert und für orthogonal
polarisierte Pulse in Abhängigkeit von der Gesamtpulsfläche
A1+A2
und der Pulsverzö-
gerung
TDelay
aufgetragen. Am linken und rechten Rand liegt das neue Anregungsschema
mit zwei zeitlich voneinander separierten Pulsen vor. Für
TDelay = 0 ps
setzen sich die
zeitgleich wirkenden Pulse zu einem einzigen unter +45
◦
linear polarisierten Puls zusam-
men. Die Pulsflächen der Teilpulse addieren sich vektoriell zu
√2 (A1+A2)
, wodurch
sich Rabi-Oszillationen mit einer Periode von
√2·2π
einstellen. Im Übergangsbereich
zwischen den Szenarien liegt ein Puls mit adiabatisch gedrehter Polarisation vor.
9.3. Adiabatisch gedrehte Polarisation
Im Folgenden soll die Konsistenz des neuen Anregungsschemas (Abschnitt 9.2) mit den
etablierten Rabi-Oszillationen (Abschnitt 9.1) betrachtet werden. Beide Verfahren un-
terscheiden sich insbesondere in der Polarisation des zweiten Pulses, sodass Doppelpulse
mit paralleler bzw. orthogonaler Polarisation vorliegen. Zur Betrachtung des Überganges
zwischen diesen Fällen dient die Simulation in Abbildung 9.10. Hierbei ist die resultie-
rende Gesamtbesetzung in Farbe von Blau (0) bis Rot (1) kodiert und gegenüber der
variierten Gesamtpulsfläche
A1+A2
sowie der Pulsverzögerung
TDelay
aufgetragen. Der
108
9.3. Adiabatisch gedrehte Polarisation
erste Puls ist horizontal, der zweite vertikal polarisiert. Bei
TDelay = 0 ps
wirken beide
Pulse zeitgleich auf das System. Eine optische Interferenz ist allerdings durch die ortho-
gonalen Polarisationen ausgeschlossen. Die Superposition der beiden Pulse bildet einen
einzigen +45
◦
polarisierten Puls dessen effektive Pulsfläche durch vektorielle Addition
der Einzelpulsflächen um den Faktor
√2
gegenüber der Achsenbeschriftung gesteigert
ist. Ein Schnitt durch die Farbkarte bei
TDelay = 0 ps
würde daher Rabi-Oszillationen
wie in Abbildung 9.1c liefern, welche um den vorgenannten Faktor skaliert wären. Im
gegenteiligen Fall wird die Pulsverzögerung so lang gewählt, dass beide Pulse zeitlich
ausreichend voneinander separiert sind.
Abbildung 9.11.:
Veranschaulichung eines Pulses mit adiabatisch gedrehter Polari-
sation, welcher aus der Superposition zweier orthogonal polarisierter Pulse mit einer
Halbwertsbreite von 2
,
5
ps
und der Pulsverzögerung
TDelay = 1,5 ps
entsteht. Die Fre-
quenz des elektrischen Feldes wurde im Vergleich zu dem eigentlich für den untersuchten
Quantenpunkt nötigen Wert um den Faktor 20 verringert, damit die Einzelschwingungen
noch erkennbar dargestellt werden können.
109
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
-90 -45 0 45 90
Lineare Polarisation des zweiten Pulses Ψ2 (°)
0
1π
2π
3π
4π
Gesamtpulsfläche A1+A2
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
Gesamtbesetzung
Abbildung 9.12.:
Simulation zur Konsistenz zwischen Rabi-Oszillationen und dem
neuen Anregungsschema: Die Gesamtbesetzung ist in Farbe kodiert und in Abhängigkeit
von der Gesamtpulsfläche
A1+A2
sowie der linearen Polarisation des zweiten Pulses Ψ
2
aufgetragen. Der erste Puls ist fest horizontal polarisiert
Ψ1= 0 ◦
. Für
Ψ1= Ψ2
treten
normale Rabi-Oszillationen auf. Wird die Polarisation des zweiten Pulses gedreht, so
erfolgt ein kontinuierlicher Übergang zum neuen Anregungsschema mit
Ψ2=±90 ◦
an
der linken bzw. rechten Kante.
Dies ist ab zirka
|TDelay|>7 ps
der Fall. Ein Schnitt entlang der Gesamtpulsfläche würde
so einen Verlauf entsprechend Abbildung 9.1b liefern. Liegt die Pulsverzögerung zwischen
diesen zuvor erklärten Werten, so bilden die beiden sich zeitlich teilweise überlappenden
Pulse einen einzigen Puls, dessen Polarisationszustand nicht konstant ist, sondern sich
zeitlich adiabatisch dreht.
Ein solcher Puls ist beispielhaft in Abbildung 9.11 skizziert. Die beiden zueinander
orthogonalen und linear polarisierten Teilpulse weisen dem Anregungslaser entsprechend
eine Halbwertsbreite von 2
,
5
ps
auf, wobei die Form der Einhüllenden einem Sekans
Hyperbolicus [
28
] folgt. Die Schwingungsperiode des elektrischen Feldes entspricht
nicht der des untersuchen Quantenpunktes, sondern ist um den Faktor 20 erhöht,
weil die Oszillationen anderenfalls nicht mehr getrennt gezeichnet werden könnten.
Die Pulsverzögerung
TDelay = 1,5 ps
bewirkt ein teilweises Überlappen der Pulse, was
110
9.4. Polarisationsbasierte Absorptionskontrolle
durch Änderung der Schwingungsebene des elektrischen Feldes zu einer adiabatischen
Rotation der Polarisation von vertikal zu horizontal führt. Es ist daher denkbar, das
hier vorgestellte Verfahren zur robusteren Exziton-Erzeugung anstatt mit Doppelpulsen
auch mit einem einzigen Puls mit entsprechend adiabatisch gedrehter Polarisation
durchzuführen. Beispielsweise demonstrierten Aeschlimann, Pfeiffer et al. in [
2
] die
Präparation von maßgeschneiderten Femtosekundenpulsen, deren Polarisation, aber
auch Frequenz und Amplitude sich innerhalb eines Pulses ändern.
Eine weitere Veranschaulichung der Konsistenz beider Anregungsschemata liefert die
Simulation in Abbildung 9.12. Hierbei ist im Gegensatz zu Abbildung 9.10 nicht die
Pulsverzögerung, sondern die Polarisation des zweiten Pulses variiert und der erste
Puls horizontal polarisiert (
Ψ1= 0 ◦
). Ein Schnitt durch die Farbkarte bei
Ψ2= 0 ◦
entspricht den normalen Rabi-Oszillationen. Wird die Polarisation des zweiten Pulses
gedreht, so erfolgt ein kontinuierlicher Übergang zum neuen, robusten Anregungssche-
ma mit orthogonaler Polarisationen an der linken bzw. rechten Kante der Abbildung
(Ψ2=±90 ◦).
9.4. Polarisationsbasierte Absorptionskontrolle
Die Eigenschaften der Pauli-Blockade und polarisationsbasierten Adressierbarkeit (siehe
Abschnitt 4.3) im V-förmigen Drei-Niveau-System bilden die wesentlichen Voraussetzun-
gen für die bislang vorgestellten Untersuchungen und Verfahren. Sie eröffnen darüber
hinaus die Perspektive zur Realisierung eines optischen Schalters durch gezielte Unter-
drückung der Absorption in einem der FSS-Übergänge. Schon in Abschnitt 9.2 wurde
diskutiert, dass durch einen ersten
π
-Puls eine vollständige Besetzung im Gesamtsystem
erreicht wird und ein Puls mit einer jeweils orthogonalen Polarisation keine weitere Än-
derung der Besetzung bewirken kann. Dadurch erfolgt allerdings auch keine Absorption.
Der Quantenpunkt ist somit für den zweiten Puls transparent geschaltet und lässt diesen
unverändert passieren. Bleibt der erste Schaltpuls aus, so ist das System in gewohnter
Weise zur Absorption fähig.
Eine mögliche Realisierung dieser Schalterfunktionalität ist in Abbildung 9.13 skizziert.
Ein einzelner Quantenpunkt ist hierbei in der Kreuzung zweier Wellenleiter platziert,
über welche Schalt- und Signalpuls getrennt voneinander zugeführt werden. Dies hat
den Vorteil, dass die Pulse bezogen auf die Ausbreitung in ihrem jeweiligen Wellenleiter
zwar gleichartig polarisiert sein können, aber aufgrund der rechtwinkeligen Zuführung
am Ort des Quantenpunkts dennoch orthogonal zueinander polarisiert sind. Dies erlaubt
111
9. Polarisationsbasierte robuste Besetzungsinversion
bei Bedarf die beiden Pulse durch Strahlteilung aus derselben Laserquelle zu gewinnen.
Gegebenenfalls kann es vorteilhaft sein, die Kopplung der Laserfelder an den einzelnen
Quantenpunkt durch eine geeignete Resonatorstruktur zu verbessern.
Zudem ist die Verwendung eines Quantenpunkt-Ensembles in der Wellenleiterkreuzung
denkbar, was technologisch einfacher zu realisieren ist als die gezielte Prozessierung einer
Wellenleiterkreuzung um einen zuvor charakterisierten einzelnen Quantenpunkt. Die in
der Kreuzung enthaltenen Quantenpunkte weisen durch das Wachstum bedingt eine
jeweils leicht unterschiedliche Form und somit variierende Exziton-Übergangsenergien
auf, was zu einer inhomogenen Linienverbreiterung führt [
103
]. Quantenpunkte, deren
Feinstrukturübergänge außerhalb des Spektrums der Laserpulse liegen, werden zwar
dadurch nicht angeregt, wirken sich aber auch nicht nachteilig auf die zuvor ausgeführte
Funktionalität aus. Gleichzeitig wird eine Vielzahl an Quantenpunkten resonant an-
geregt. Hierdurch wird im Vergleich zu einem einzelnen Quantenpunkt ein größerer
Kontrast in der Transmission des Signalpulses erzielt, was den Verzicht auf zusätzliche
Resonatorstrukturen erlaubt.
Abbildung 9.13.:
Schematische Darstellung zur denkbaren Realisierung eines optischen
Schalters auf Basis des hier vorgestellten Anregungsschemas. Ein einzelner Quanten-
punkt befindet sich in einer rechtwinkeligen Wellenleiterkreuzung. Ein erster horizontal
polarisierter Schaltpuls mit der Pulsfläche
π
bewirkt eine vollständige Anregung des
|Xi
-Niveaus. Dadurch kann der hierzu orthogonal polarisierte zweite Signalpuls keine
weitere Besetzung des
|Yi
-Zustands hervorrufen und passiert die Kreuzung. Bleibt
der Schaltpuls aus, so ist das System absorptionsfähig, wodurch der Signalpuls den
|Yi
-Übergang anregt und nicht transmittiert wird. Die geometrisch orthogonale Zu-
führung der Pulse erlaubt, dass beide innerhalb der Wellenleiter gleichartig polarisiert
sind. Denkbar ist zudem die Verwendung eines Quantenpunkt-Ensembles innerhalb der
Wellenleiterkreuzung.
112
10. Fazit und Ausblick
In der vorliegenden Dissertation wurden Untersuchungen zur polarisationsabhängigen
Zustandskontrolle an einzelnen
InGaAs
-Quantenpunkten vorgestellt. Hierfür wurde
ausgenutzt, dass der Exziton-Grundzustand durch das nicht-rotationssymmetrische Ein-
schlusspotential der Quantenpunkte feinstrukturaufgespalten ist und so ein V-förmiges
Drei-Niveau-System mit orthogonal zueinander linear polarisierten Übergängen bildet,
welche gezielt adressiert werden können. Die Pauli-Blockade und die resonante Anregung
mit Pikosekundenpulsen geeigneter spektraler Breite ermöglichen die Erzeugung von
maximal einem einfachen, ungeladenen Exziton. Zur Anregung des so konditionierten
Systems ist ein geeigneter experimenteller Aufbau für die Erzeugung kohärenter Doppel-
pulse realisiert worden. Besonderes Augenmerk lag hierbei auf der Präparation beliebig
polarisierbarer Pulse und der Neugestaltung der Ansteuerungssoftware.
Es wurde experimentell demonstriert und durch begleitende theoretische Simulationen
bestätigt, dass der Polarisationszustand eines Anregungspulses vollständig und eindeutig
in eine Superposition der beiden Feinstrukturniveaus übertragen werden kann. Dies
ermöglichte ein inzwischen zum Patent eingereichtes Verfahren zur Bestimmung einer
unbekannten Polarisation durch sequentielles Testen mit wenigen Polarisationen eines
zweiten Pulses. Die erzielbare Genauigkeit und Eindeutigkeit der Polarisationsermittlung
hängt hierbei zunächst von der Wahl der Test-Polarisationen ab, wobei mindestens drei
möglichst unterschiedliche Polarisationen (beispielsweise horizontal, +45
◦
-diagonal und
links-zirkular) benötigt werden. Entscheidender ist jedoch eine möglichst präzise Be-
stimmung der resultierenden Gesamtbesetzungen bzw. Interferenz-Amplituden. Hierfür
empfiehlt sich eine besonders rauscharme Photostrommessung, lange Dephasierungszeit
und kurze Pulsverzögerungen.
Weiterhin wurde ein neues Anregungsschema zur robusten und fehlertoleranten Präpara-
tion einer Besetzungsinversion im verwendeten Quantenpunktsystem mittels orthogonal
polarisierter Doppelpulse vorgestellt. Neben der experimentellen Demonstration wurde
durch ausführliche theoretische Rechnungen die Funktionsweise und Vorteile des zum
Patent angemeldeten Verfahren dargelegt. Es hebt sich vor allem durch die gesteigerte
113
10. Fazit und Ausblick
Toleranz gegenüber Imperfektionen in den verwendeten Pulsflächen sowie durch die
Unabhängigkeit von der Phasendifferenz der Pulse und ihrer Reihenfolge von bislang
etablierten Verfahren ab. Theoretische Rechnungen mit (teilweise) überlappenden ortho-
gonal polarisierten Doppelpulsen belegten zum einen die Konsistenz des neuen Verfahrens
mit den bekannten Rabi-Oszillationen, zum anderen zeigten sie die Möglichkeit auf, die
robuste Zustandspräparation auch mit einem einzigen Puls mit adiabatisch gedrehter
Polarisation zu realisieren. In Abhängigkeit von den verwendeten Pulsflächen ist die
Gesamtbesetzung in einer Superposition der beiden Feinstrukturniveaus abgelegt.
Insbesondere für den Fall optimaler
π
-Pulse eröffnet die Pauli-Blockade des Systems
eine Perspektive zur Realisierung eines optischen Schalters. Denkbar ist die Umsetzung
in Form einer Wellenleiter-Kreuzung, in welche ein einzelner Quantenpunkt oder ein
Ensemble eingebettet ist. In Abhängigkeit von der Anwesenheit eines Schalt-Pulses
wird die Transmission eines hierzu orthogonal polarisiert zugeführten Signal-Pulses
gesteuert.
In der vorliegenden Dissertation wurde die Erzeugung einer Superposition der feinstruk-
turaufgespaltenen Exziton-Grundzustandsniveaus durch schwache Laserpulse verschiede-
ner Polarisation betrachtet. Für zukünftige Untersuchungen ist die gezielte Manipulation
des so im Quantenpunkt abgelegten Polarisationszustandes und seine Rückkonversion
in beliebig polarisierte Photonen denkbar. Herausforderungen stellen hierbei die fein-
strukturbedingten Quantenschwebungen und die Kontrolle des Emissionszeitpunktes dar.
Wichtige Beiträge hierzu könnte die Manipulation des Quantenpunktsystems mittels
elektrischer Pulse liefern, welche bereits in früheren Arbeiten [
131
,
133
]) demonstriert
wurde und durch zeitnah startende Projekte weiterentwickelt werden soll. Diese beinhal-
ten auch die gezielte Erzeugung einzelner Photonen mit maßgeschneiderter Polarisation,
Wellenlänge und Emissionszeitpunkt durch den Zerfall eines Biexzitons über einen aktiv
präparierten virtuellen Zustand.
114
A. Eigenschaften der vermessenen
Quantenpunkte
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die im Folgenden gelisteten einzelnen Quantenpunk-
te unter einer Apertur der in Abbildung 5.2a markierten Quantenpunkt-Photodiode
untersucht:
A.1. Quantenpunkt A
Eigenschaft Wert
Weitere Bezeichnung des Quantenpunkts P14
Position der Nahfeldapertur
auf dem Diodenfeld
1. Zeile, 4. Spalte
Feinstrukturaufspaltung ∆E= 14 µeV
Niederenergetische FSS-Linie
@VB=−0,2169 V
EFSS,1= 1,360832 eV
λFSS,1= 911,205 nm
FWHM = 8 µeV
Höherenergetische FSS-Linie
@VB=−0,1952 V
EFSS,2= 1,360846 eV
λFSS,2= 911,195 eV
FWHM = 7 µeV
Empirische Funktion zum Quantum-Confined Stark Effekt:
E(VB)=0,99972 ·10−4eV
V2V2
B+ 0,00068eV
VVB+ 1,36098eV (A.1)
115
A. Eigenschaften der vermessenen Quantenpunkte
2
3
4
5
6
7
8
1,36082 1,36083 1,36084 1,36085 1,36086
Photostrom (pA)
Energie (eV)
FWHM =
8 µeV
FWHM =
7 µeV
FSS =
14 µeV
Ψ = 0°
Lorentz-Fit
Ψ = 90°
Lorentz-Fit
Abbildung A.1.:
Bestimmung der Feinstrukturaufspaltung für Quantenpunkt A mittels
Photostrom-Spektroskopie. Weiterer Parameter: Pex = 12,9µW
A.2. Quantenpunkt B
Eigenschaft Wert
Weitere Bezeichnung des Quantenpunkts P22a
Position der Nahfeldapertur
auf dem Diodenfeld
2. Zeile, 2. Spalte
Feinstrukturaufspaltung ∆E= 14 µeV
Niederenergetische FSS-Linie
@VB=−0,2672 V
EFSS,1= 1,366870 eV
λFSS,1= 907,180 nm
FWHM = 7 µeV
Höherenergetische FSS-Linie
@VB=−0,2460 V
EFSS,2= 1,366884 eV
λFSS,2= 907,170 nm
FWHM = 8 µeV
Empirische Funktion zum Quantum-Confined Stark Effekt:
E(VB)=0,99995 ·10−4eV
V2V2
B+ 0,00073eV
VVB+ 1,36706eV (A.2)
116
A.2.
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
1,36686 1,36687 1,36688 1,36689 1,36690
Photostrom (pA)
Energie (eV)
FWHM =
7 µeV
FWHM =
8 µeV
FSS =
14 µeV
Ψ = 0°
Lorentz-Fit
Ψ = 90°
Lorentz-Fit
Abbildung A.2.:
Bestimmung der Feinstrukturaufspaltung für Quantenpunkt B mittels
Photostrom-Spektroskopie. Weiterer Parameter: Pex = 30,0µW
Während der Messungen an Quantenpunkt B ging die Photostromresonanz unerwartet
„verloren“ und konnte nicht wiedergefunden werden. Bei einer überprüfenden Messung
der spannungsabhängigen Photolumineszenz wurde die Signatur des Quantenpunktes
nicht bei den zuvor ermittelten Energien wiedergefunden. Es zeigten sich jedoch deutliche
Photolumineszenzlinien eines Quantenpunktes bei zirka 9
meV
niedrigeren Energien.
Dieser Quantenpunkt wurde mit „C“ bezeichnet und für weitere Messungen herangezogen.
Die Ursache für die Veränderungen der Probe konnten nicht abschließend geklärt werden.
Es kann jedoch nicht gänzlich ausgeschlossen werden, dass Quantenpunkt B während
der Justierungsarbeiten zwischen den Messungen für eine unbekannte Zeitspanne mit
einer signifikant erhöhten Laserleistung bestrahlt und hierdurch permanente strukturelle
Veränderungen verursacht wurden, welche eine Verschiebung der Übergangsenergien
des Quantenpunkts B zur Folge hatten. Nach Durchführung der hier vorgestellten
Untersuchungen wurden beispielsweise bei Messungen an Quantenpunkten, welche in
photonischen Kristallen eingebettet sind, derartige laserinduzierte Modifikationen der
Übergangsenergien beobachtet. Es ist daher nicht ausgeschlossen, dass es sich bei den
Quantenpunkten B und C letztlich um dieselbe Struktur handelt.
117
A. Eigenschaften der vermessenen Quantenpunkte
A.3. Quantenpunkt C
Eigenschaft Wert
Weitere Bezeichnung des Quantenpunkts P22b
Position der Nahfeldapertur
auf dem Diodenfeld
2. Zeile, 2. Spalte
Feinstrukturaufspaltung ∆E= 29 µeV
Niederenergetische FSS-Linie
@VB=−0,3334 V
EFSS,1= 1,357744 eV
λFSS,1= 913,277 nm
FWHM = 7 µeV
Höherenergetische FSS-Linie
@VB=−0,3052 V
EFSS,2= 1,357774 eV
λFSS,2= 913,257 nm
FWHM = 5 µeV
Empirische Funktion zum Quantum-Confined Stark Effekt:
E(VB) = −9,99999 ·10−4eV
V2V2
B+ 0,00040eV
VVB+ 1,35799eV (A.3)
1
2
3
4
5
6
7
1,35773 1,35774 1,35775 1,35776 1,35777 1,35778 1,35779
Photostrom (pA)
Energie (eV)
FWHM =
7 µeV
FWHM =
5 µeV
FSS =
29 µeV
Ψ = 45°
Lorentz-Fit
Lorentz-Fit
Abbildung A.3.:
Bestimmung der Feinstrukturaufspaltung für Quantenpunkt C mittels
Photostrom-Spektroskopie. Weiterer Parameter: Pex = 3,8µW
118
B. Spezifikationen der verwendeten
Komponenten
In diesem Anhang sind ausgewählte Spezifikationen der verwendeten Geräte und Kom-
ponenten zusammengefasst.
B.1. Titan-Saphir-Laser
Eigenschaft Wert
Hersteller Coherent Inc.
Modell Mira 900-D
Betriebsarten CW, Modelocking (ps oder fs)
Wellenlängenbereich (CW) λmin = 700 nm bis λmax = 1000 nm
Optische Leistung max. 1,3 W (Modelocked bei 800 nm)
Puls-Halbwertsbreite <3 ps
Puls-Wiederholrate 80 MHz
Strahldurchmesser 0,8 mm
Strahldivergenz 1,7 mrad
Mode T EM00
Polarisation horizontal
Quelle: [28]
119
B. Spezifikationen der verwendeten Komponenten
B.2. Pumplaser
Eigenschaft Wert
Hersteller Coherent Inc.
Modell Verdi V10
Wellenlänge 532 nm (fest)
Ausgangsleistung max. 10,5 W
Linienbreite <5 MHz
Strahldurchmesser 2,25 mm ±10 %
Strahldivergenz <0,5 mrad
Stabilität der Abstrahlrichtung <2µrad/◦C
Leistungsstabilität ±1 %
Rauschen <0,02 (RMS)
Polarisation Vertikal, >100 : 1
Quelle: [29]
B.3. Durchstimmbarer Diodenlaser
Eigenschaft Wert
Hersteller TOPTICA Photonics AG
Modell DL Pro 940
Wellenlängenbereich λmin = 910 nm bis λmax = 985 nm
Ausgangsleistung Pmax = 80 mW
Modensprungfreier Tuningbereich 30,0 GHz
Typische Linienbreite (5µs)Γ = 100 kHz
Quellen: [127, 128]
120
B.4.
B.4. Helium-Neon-Laser
Eigenschaft Wert
Hersteller Spectra-Physics Inc.
Modell Model 117A
Wellenlänge 632,8 nm (fest)
Ausgangsleistung >1,0 mW
Strahldurchmesser 0,5 mm
Strahldivergenz 1,8 mrad
Intensitätsstabilität ±0,1 % (im intensitätsstabilisierten Betriebsmodus)
±1 % (im frequenzstabilisierten Betriebsmodus)
Frequenzstabilität ±
3
MHz
(Im intensitätsstabilisierten Betriebsmodus,
bezogen auf 8 Stunden)
±3 MHz (Im frequenzstabilisierten Betriebsmodus)
Mode T EM00,>99,9 %
Polarisation linear, >1000 : 1
Quelle: [114]
B.5. Beam Sampler
Eigenschaft Wert
Hersteller Thorlabs Inc.
Modell BSF10-A
Material UV Fused Silica
Durchmesser 25,4 mm
Dicke 5 mm
Oberflächenflachheit λ/8bei 633 nm
Oberflächenqualität 20 −10 (Scratch-Dig)
Keilwinkel (0,5±0,16) ◦
121
B. Spezifikationen der verwendeten Komponenten
Eigenschaft Wert
Frontseitenbeschichtung
Keine. Das Reflexionsvermögen ist eine Funktion des
Einfallswinkels gemäß den Fresnelschen Formeln.
Rückseitenbeschichtung
Breitband Antireflexbeschichtung, Reflexionsvermögen
durchschnittlich
R <
1 % über den Wellenlängenbe-
reich 650 nm bis 1050 nm.
Quelle: [125]
B.6. Schrittmotor mit Hohlachse
Eigenschaft Wert
Hersteller MICROSTEP GmbH
Modell SHS_39-200-0253
Winkel pro Vollschritt 1,8◦
Anzahl der Phasen 2
Betriebsart bipolar
Abmessungen HxBxT: 39 mm x39 mm x28 mm
Achslänge 10,5 mm
Außen- bzw. Innendurchmesser der
Hohlachse
8 mm bzw. 7 mm
Phasenstrom IPh = 0,51 A
Phasenwiderstand RP h = 8,0 Ω
Phaseninduktivität LPh = 10,5 mH
Quelle: [86]
In Kombination mit den verwendeten, arbeitsgruppeninternen Schrittmotor-Ansteuerun-
gen ergeben sich folgende Eigenschaften:
Eigenschaft Wert
Mikroschritte pro Vollschritt 64
Gesamtzahl der Schritte 12800
Winkelinkrement pro Schritt 0,0281 ◦
Anfahrtgenauigkeit an die magneti-
sche Referenzmarke ±2Mikroschritte
122
B.7.
B.7. Dünnschichtpolarisatoren
Eigenschaft Wert
Hersteller Qioptiq Photonics GmbH & Co. KG
Modell G335743000
Transmission >90 %
Auslöschungsverhältnis >10000 : 1
Wellenfrontdeformation < λ/4bei 633 nm
Belastbarkeit >2 kW/cm2bei 488 nm bzw. 514 nm
Quelle: [99]
B.8. Linearversteller
Eigenschaft Wert
Hersteller
Physik Instrumente (PI) GmbH & Co. KG
Modell M.531.DD
Controller PI Mercury C862.00
Verstellbereich 306 mm
Anfahrtsgenauigkeit 100 nm (unidirektional)
Maximale Geschwindigkeit 50 mm/s
Längenmesssystem Linearencoder
Quelle: [93]
123
B. Spezifikationen der verwendeten Komponenten
B.9. Nanopositionierer
Eigenschaft Wert
Hersteller
Physik Instrumente (PI) GmbH & Co. KG
Modell P-625.1CD
Controller E-750 CD
Längenmesssystem Kapazitiv
Stellweg (geregelt / ungeregelt) 500 µm/600 µm
Auflösung (geregelt / ungeregelt) 1,4 nm /0,5 nm
Linearitätsabweichung (geregelt) 0,03 %
Wiederholgenauigkeit ±5 nm
Abmessungen 60 mm x60 mm x15
Analoger Eingang (AUX) ±10 V, 16bit AD-Wandler
Quellen: [91, 92]
B.10. Polarimeter
Eigenschaft Wert
Hersteller Thorlabs Inc.
Modell PAX5710IR1-T
Wellenlängenbereich 700 nm bis 1000 nm
Eingangsleistung −
60
dBm
bis +10
dBm
,0
dBm
entspricht
1 mW optischer Leistung
Auflösung Azimut bzw. Elliptizität 0,2◦
Freistrahleingang <3 mm Durchmesser,
<3 mrad Strahldivergenz
Quelle: [124]
124
B.11.
B.11. Mikroskop-Objektiv
Eigenschaft Wert
Hersteller Zeiss
Modell Epiplan 100x/0,75
Bestellnummer 442980-0000-000
Vergrößerung 100x
Numerische Apertur 0,75
Arbeitsabstand 0,95 mm
Quelle: [24]
B.12. Fenster am Probenstab
Eigenschaft Wert
Hersteller Edmund Optics GmbH
Modell 45-660
Durchmesser 20 mm
Dicke 3 mm
Oberflächengenauigkeit λ/4
Substrat N-BK7
Parallelität 1 Bogenminute
Antireflexbeschichtung Optimiert für VIS-NIR: Ravg <1,25 %
Quelle: [34]
125
B. Spezifikationen der verwendeten Komponenten
B.13. Unpolarisierender Strahlteilerwürfel
Eigenschaft Wert
Hersteller Thorlabs Inc.
Modell BS017
Teilungsverhältnis 50 : 50
Antireflexbeschichtung
Optimiert für VIS-NIR:
Ravg <
0
,
5 %
bei senkrechtem Einfall von 700
nm
bis
1100 nm
Wellenfrontverzerrung < λ/4
Substrat N-BK7
Kantenlänge 20 mm
Quelle: [123]
B.14. Multimodeglasfaser
Eigenschaft Wert
Hersteller Thorlabs Inc.
Modell M15L05
Bezeichnung der Faser AFS105/125Y
Kerndurchmesser (105 ±2) µm
Manteldurchmessser (125 µm
Numerische Apertur 0,2
Wellenlängenbereich 400 nm bis 2000 nm
Stecker SMA beidseitig
Quelle: [126]
126
B.15.
B.15. Kantenfilter
Eigenschaft Wert
Hersteller Hoya Corporation
Bezugsquelle Edmund Optics GmbH
Modell Hoya IR-76
Sperrbereichsgrenze 700 nm
cut-off Position (760 ±9) nm
Grenze des Transmissionsbereichs 800 nm
Spektrale Transmission 94 %
Abmessungen 5,08 mm ×5,08 mm
Dicke 2,5 mm
Reflexionsfaktor 0,92
Oberflächenqualität 80 −50 (Scratch-Dig)
Quelle: [33]
B.16. Monochromator des Spektrometers
Eigenschaft Wert
Hersteller Princeton Instruments
Modell Sp-500i
Fokuslänge 500 mm
Primär verwendetes Gitter 1200 l/mm mit Blazing für 750 nm
Quelle: [97]
127
B. Spezifikationen der verwendeten Komponenten
B.17. Detektor des Spektrometers
Eigenschaft Wert
Hersteller Princeton Instruments
Modell SPEC-10, 400BR
Auflösung 1340 Pixel breit, 400 Pixel hoch
Pixelabmessungen 20 µm×20 µm
Sensorfläche 26,8 mm ×8 mm
Betriebstemperatur
Der mittels flüssigem Stickstoff gekühl-
te CCD-Sensor wird durch eine elektri-
sche Heizung inklusive Regeleinheit auf
−120 ◦Ctemperiert.
Quanteneffizienz 60 % bei λ= 950 nm
Quellen: [96, 98]
128
C. Erläuterungen zu den verwendeten
Quellen
Dieser Abschnitt beinhaltet weitergehende Erläuterungen zu verwendeten Quellen,
insbesondere Abbildungen. Die im Text verwendete Notation [C.1] bezeichnet dabei
beispielsweise den ersten Punkt der folgenden Aufzählung:
1.
Der mittels eines Transmissions-Elektronen-Mikroskops abgebildete Querschnitt durch
einen einzelnen
InGaAs
Quantenpunkt in Abbildung 2.1a ist [
43
] (Seite 107) entnom-
men gemäß §51 UrhG. Ebenso stammt die Aufnahme 2.1b eines
InAs
Quantenpunkts
mittels eines Raster-Tunnel-Mikroskops aus [30] (Seite 125) gemäß §51 UrhG.
2.
Abbildung 2.2 des vereinfachten Aufbaus einer Einzelquantenpunkt-Schottky-Diode
basiert auf einer Abbildung, welche innerhalb der Arbeitsgruppe vielfach verwendet
wurde, beispielsweise bereits im Jahr 2001 in [
40
]. Der ursprüngliche Urheber konnte
nicht ermittelt werden.
3. Die schematische Darstellung 2.3 der Bandstruktur einer Schottky-Diode mit einge-
betteten Quantenpunkten basiert auf einer Abbildung, welche innerhalb der Arbeits-
gruppe vielfach verwendet wurde, beispielsweise bereits im Jahr 2001 in [
40
]. Der
ursprüngliche Urheber konnte nicht ermittelt werden.
4.
Die Skizze der Banddiagramme zur Veranschaulichung des Quantum-Confined Stark
Effekts (Abbildung 2.4) ist selbst erstellt und basiert auch einer analogen Darstellung,
welche in zahlreichen Arbeiten der Arbeitsgruppe, insbesondere [
41
] und [
9
] verwendet
wurde.
5.
Die Abbildung der Polarisation-Ellipse basiert auf [
82
] (Seite 60, Abbildung 2.13)
und [
59
]. Die Darstellung der Poincaré-Kugel basiert auf [
82
] (Seite 63, Abbildung
2.15) sowie auf [58] und wurde in ähnlicher Form bereits in [79] verwendet.
6.
Die in Abschnitt 3 dargelegten theoretischen Beschreibungen sind [
17
] entnommen
und sind in Umfang sowie Notation an diese Arbeit angepasst. Bereits [
79
] enthält
ein thematisch analoges Kapitel, das auf [
16
] basiert, wobei es sich bei dieser Quelle
129
C. Erläuterungen zu den verwendeten Quellen
um eine Vorgängerversion von [
17
] handelt. Die Gleichungen in diesem Abschnitt sind
dabei in der Regel [
17
] und [
79
] entnommen. Die in dem Kapitel 3 und den vorge-
nannten Quellen enthaltenen Ausführungen stellen Grundlagenwissen, insbesondere
zu Zwei-Niveau-Systemen, dar und sind in der einschlägigen Literatur, beispielsweise
[4, 27, 49, 78, 83, 135], enthalten und beschrieben.
7.
Die Darstellung der Bloch-Kugel in Abbildung 3.1 basiert auf [
58
] und wurde in
ähnlicher Form bereits in [79] verwendet.
8.
Das Schema in Abbildung 4.1 zur Entstehung der Feinstrukturaufspaltung aufgrund
der Austauschwechselwirkung basiert auf einer Abbildung aus [
139
] (Seite 23, Abbil-
dung 2.4) und wurde bereits für [
79
] erstellt und darin verwendet. Zum Zwecke der
Übereinstimmung mit dem vorliegenden Text wurde die Abbildung überarbeitet.
9.
Die schematische Darstellung der Energieniveaus für Leerzustand, einfaches, un-
geladenes Exziton und Biexziton in Abbildung 4.2. erfolgt in der Literatur und
Veröffentlichungen vielfach in der hier dargestellten Form. Ein Beispiel hierfür ist
Quelle [94].
10.
Die schematische Darstellung des Spektrometers und das Foto der Heliumkanne in
Abbildung 5.9 wurden für [
79
] angefertigt und darin verwendet. Die Darstellung des
Titan-Saphir-Lasers bzw. Pumplasers basiert auf der technischen Zeichnung in [
28
]
bzw. [29]. Ebenso fußt die Skizze des Diodenlasers auf [129].
11.
Die Darstellung der zeitlichen Entwicklung des Exziton-Zustandes und insbesondere
der Phasenlage in Abbildung 7.1, 7.2, 7.4 und 7.7 basieren auf ähnlichen Schemata,
wie sie bereits in zahlreichen Veröffentlichungen und Arbeiten der Arbeitsgruppe
(beispielsweise [120, 133, 150, 151]) enthalten sind.
12.
Die in Abbildung 7.6 dargestellten Daten wurden im Rahmen der Messungen für
[
79
] an einem Quantenpunkt einer anderen Probe aufgenommen und darin bereits in
graphisch analoger Form dargestellt sowie diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit trägt
die Abbildung unterstützend zur Diskussion der Quantenschwebung bei.
13.
Das im Kapitel 8 vorgestellte Verfahren und entsprechende Ergebnisse sind Ge-
genstand einer geplanten Veröffentlichung. Es ist daher möglich, dass Abbildungen
und/oder Textpassagen in ähnlicher oder identischer Form in beiden Werken oder
auch der zugehörigen Patentanmeldung „Verfahren zur Übertragung des Polarisa-
tionszustandes von Photonen in ein stationäres System“ (DE 10 2010 020 817.5)
enthalten sein werden.
130
14.
Die in Abbildung 8.1 dargestellten Daten wurden im Rahmen der Messungen für
[
79
] aufgenommen und darin bereits in graphisch gleicher Form dargestellt sowie
diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit trägt die Abbildung unterstützend zur Diskussion
der Übertragung eines Polarisationszustandes bei.
15.
Das im Kapitel 9 vorgestellte Verfahren und entsprechende Ergebnisse sind Gegen-
stand einer Veröffentlichung, welche parallel zu dieser Arbeit entsteht. Es ist daher
möglich, dass Abbildungen und/oder Textpassagen in ähnlicher oder identischer Form
in beiden Werken oder auch der zugehörigen Patentanmeldung „Besetzungsinver-
sion in einem Quantensystem mittels Mehrpulsanregung“ (DE 10 2013 012 682.7)
enthalten sein werden.
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Symbole und Abkürzungen
Symbole
APulsfläche
AInt Interferenz-Amplitude
ADFläche der n-i-Schottky-Diode
αλ/2
Drehwinkel der schnellen Achse einer Halbwellenverzögerungsplatte
relativ zur Polarisationsrichtung des Lasers
αp
Drehwinkel des ersten Polarisators in der selbstentwickelten Leis-
tungsregelung
αQCSE
Polarisierbarkeit in Zusammenhang mit dem Quantum-Confined
Stark Effekt
βλ/4
Drehwinkel der schnellen Achse einer Viertelwellenverzögerungs-
platte relativ zur Polarisationsrichtung des Lasers
χPolarwinkel in der Poincaré-Kugel
dGesamtdicke der intrinsischen Schichten in der Schottky-Diode
δVerstimmung (Englisch: Detuning)
FInternes elektrisches Feld in der Schottky-Diode
γ1,γij Populationszerfallsraten
γ2Rate des Kohärenz-Zerfalls
ˆ
HHamilton-Operator
IPh Photostrom
λWellenlänge
µDipolmoment
ΩRabi-Frequenz
Pex Optische Anregungsleistung
πx,y horizontale bzw. vertikale lineare Polarisation
ϕPhasenverschiebung
ΨAzimutwinkel in der Äquatorebene der Poincaré-Kugel.
Ψ(r, t)Wellenfunktion (im Kontext des Zwei-Niveau-Systems)
ρDichtematrix
153
Symbole und Abkürzungen
Symbole (Fortsetzung)
Sii-te Komponente des Stokes-Vektors
σ±links- bzw. rechts-zirkulare Polarisation
T1Zerfallszeit des Populationsverlustes
T2Kohärenz-Zerfallszeit
T∗
2Zerfallszeit zu reinen Dephasierungsprozessen
Tdelay Zeitlicher Pulsabstand bei Doppelpuls-Experimenten
VBAn der Schottky-Diode angelegte Vorspannung (Bias)
VBI
Durch den Schottky-Kontakt in die Diode eingebaute (built-in)
Spannung
XEinfaches, ungeladenes Exziton
X+(X−) Einfach positiv (negativ) geladenes Exziton
XX,2XBiexziton
|Xi,|YiFeinstrukturzustände
|0iLeerzustand (Unbesetzter Quantenpunkt)
Abkürzungen
2LS Zwei-Niveau-System
3LS Drei-Niveau-System
ADC Analog-Digital-Converter
CW
„Continuous Wave“. Auch als „Dauerstrich“ bezeichnete Betriebsart,
insb. von Lasern, welche sich durch kontinuierliche, nicht-gepulste
Emission auszeichnet.
DAC Digital-Analog-Converter
FWHM
Full Width at Half Maximum, Halbwertsbreite, insbesondere einer
Spektrallinie.
FSS Feinstrukturaufspaltung
MBE Molekularstrahlepitaxie
ML Monolage
PL Photolumineszenz
QCSE Quantum-Confined Stark Effect
Qubit Quantum Bit
QD Quantenpunkt (englisch: quantum dot)
VCSEL Vertical Cavity Surface Emitting Laser
154
