Size-dependent ultrafast ionization dynamics
of nanoscale samples in intense femtosecond
x-ray free-electron laser pulses
vorgelegt von
Diplom-Physiker
Sebastian Schorb
aus Karlsruhe
Von der Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
- Dr. rer. nat. -
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. Mario Dähne
Gutachter: Prof. Dr. Thomas Möller
Gutachter: Prof. Dr. Ulf Saalmann
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 30.Oktober2012
Berlin 2012
D 83
ii
Abstract
All matter exposed to intense femtosecond x-ray pulses from the Linac Coherent Light Source
(LCLS) free-electron laser is strongly ionized on femtosecond time scales. On these time scales,
the ionization is competing with the lifetimes of the created inner-shell vacancies. In the present
work, it is shown that for nanoscale objects the environment, i.e., nanoparticle size, is an im-
portant parameter for the time-dependent ionization dynamics in intense x-ray pulses because
it has an inuence on the inner-shell vacancy liftimes. As a sample system, argon atoms and
clusters with sizes between
⟨
N
⟩
=55 and
⟨
N
⟩
=1600 were chosen. The clusters were irradiated
with 480eV x-ray pulses reaching power-densities of up to a few 10
17
W/cm
2
. At this photon
energy dominantly the argon L-shell is ionized and the remaining vacancies are most likely lled
via Auger decay. To investigate the electron dynamics, the x-ray pulse length was tuned between
30fs and 85fs, using the novel LCLS slotted spoiler technique. The ionization products were
measured with an ion time-of-ight spectrometer with a special slit aperture. This aperture
eciently suppresses atomic background, which yields cluster spectra of unprecedented quality.
Spectra for dierent pulse lengths and a range of pulse energies were collected for atoms and
all cluster sizes. In atoms, as in clusters, longer x-ray pulses are absorbed more eciently than
shorter x-ray pulses with the same number of photons. To shed light on size-dependent eects
in clusters, an independent measure for the time-dependent component of the absorption for
every cluster size was found by means of x-ray induced transparency increase (XITI). The XITI
increases from atoms to clusters and shows a clear cluster size dependence. A rate equation
model for the ionization of atomic systems has been developed to support the interpretation of
the experimentally determined XITI as a function of the cluster size. As a result, the Auger
lifetimes of large argon clusters are found to be longer than for small clusters and isolated atoms.
This is due to delocalization of the valence electrons in the x-ray induced nanoplasma, resulting
in a smaller overlap between valence electrons and core holes. As a consequence, large nanometer
sized samples absorb intense femtosecond x-ray pulses less eciently than small ones.
iii
iv
Kurzfassung
Jegliche Materie, die den intensiven Femtosekunden-Röntgenpulsen des Linac Coherent Light
Source (LCLS) Freie-Elektronen Lasers ausgesetzt ist, wird sehr stark ionisiert. Auf den Fem-
tosekundenzeitskalen der Pulse, konkurriert die Ionisierungsrate mit den Lebensdauern der In-
nerschalenlöcher. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass für Teilchen auf der Nanometerskala der
Einuss der Umgebung, d.h. die Teilchengröÿe, ein wichtiger Parameter für die zeitabhängige
Ionisierung in intensiven Röntgenpulsen ist, weil sie Auswirkungen auf die Lebensdauern von
Innerschalenlöchern hat. Als Probensystem wurden Argon-Atome und Argon-Cluster mit einer
Gröÿe zwischen
⟨
N
⟩
=55 und
⟨
N
⟩
=1600 gewählt. Die Photonenenergie wurde mit 480eV so
eingestellt, dass vorranig die Argon-L-Schale ionisiert wird, wobei die entstandenen Innerschalen-
löcher hauptsäechlich durch Auger-Zerfall wieder aufgefüllt werden. Um die Ionisationsdynamik
zu untersuchen, wurde die Länge der Röntgenpulse zwischen 30fs und 85fs mit Hilfe der neuar-
tigen LCLS
slotted spoiler
-Technik eingestellt. Im Experiment wurden Leistungsdichten von
einigen 10
17
W/cm
2
erreicht. Die Ionisationsprodukte wurden mit Hilfe eines Flugzeitmassen-
spektrometers mit einer speziellen Schlitzblende gemessen. Diese Schlitzblende unterdrückt den
atomaren Hintergrund und ermöglicht es Clusterspektren von hoher Qualität aufzunehmen. Es
wurden Argon-Atome und Cluster bei verschiedenen Pulslängen und Pulsenergien untersucht.
Die Daten zeigen, dass in Atomen und Clustern lange Röntgenpulse auf der Femtosekunden-
zeitskala ezienter absorbiert werden als kurze Pulse mit der gleichen Anzahl von Photonen.
Für die Untersuchung gröÿenabhängiger Eekte wurde für jede Clustergröÿe ein Maÿ für die
zeitabhängige Absorption gefunden, dass von sekundären Eekten unabhängig ist, die sogenan-
nte röntgeninduzierte Transparenzzunahme (engl. x-ray induced transparency increase - XITI).
Es zeigt sich, dass die XITI von Atomen zu Clustern zunimmt und ein charakteristisches gröÿen-
abhängiges Verhalten hat. Ein Ratengleichungsmodel für die Ionisierung von atomaren Systemen
wurde entwickelt, um die Interpretation der experimentell bestimmten XITI in Abhängigkeit der
Clustergröÿe zu unterstützen. So konnte gezeigt werden, dass die Auger-Lebensdauern in groÿen
Clustern länger sind als in kleinen Clustern und isolierten Atomen. Dies wird durch die De-
lokalisierung der Valenzelektronen im röntgeninduzierten Nanoplasma verursacht, durch die der
Überlapp zwischen Valenzelektronen und Innerschalenlöchern veringert ist. Dadurch absorbieren
gröÿere Partikel auf der Nanoskala intensive Femtosekunden-Röntgenpulse weniger ezient als
kleinere Partikel.
v
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