Document [original]

Theoretische und numerische Untersuchung

des Str¨

omungsmischens

in einem T-f¨

ormigen Mikromischer

Dissertation

zur Erlangung des akademischen Grades

Doktor der Naturwissenschaften

-Dr. rer. nat.-

vorgelegt

der Fakult¨

at f¨

ur Naturwissenschaften

Department Chemie

der Universit¨

at Paderborn

von

Carsten Stemich

Paderborn, 29. August 2006

25. November 2006

Die vorliegende Arbeit wurde in der Zeit von Januar 2003 bis August 2006 im Institut

f¨

ur Technische Chemie und Chemische Verfahrenstechnik im Fachbereich Chemie und

Chemietechnik der Universit¨

at Paderborn angefertigt.

Referent: Prof. Dr.-Ing. H.-J. Warnecke

Universit¨

at Paderborn

Fakult¨

at f¨

ur Naturwissenschaften

Institut f¨

ur Technische Chemie und Chemische Verfahrenstechnik

Korreferent: Prof. Dr. rer. nat. D. Bothe

RWTH Aachen

Lehrstuhl f¨

ur Mathematik

Center for Computational Engineering Science

Datum der Abgabe: 29. August 2006

Datum der m¨

undlichen Pr¨

ufung: 10. November 2006

Hiermit erkl¨

are ich,

dass ich die vorgelegte Dissertation selbst¨

andig ausgef¨

uhrt und verfasst habe und alle

benutzten Quellen und Hilfsmittel vollst¨

andig angegeben worden sind.

Carsten Stemich

An dieser Stelle m¨

ochte ich allen danken, die durch ihre sowohl fachliche als auch

moralische Unterst¨

utzung zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben.

Mein besonderer Dank gilt

Prof. Dr.-Ing. H.-J. Warnecke f¨

ur die interessante, fach¨

ubergreifende Themenstellung,

seine stete Diskussionsbereitschaft und insbesondere f¨

ur sein Vertrauen, das mir die

freiheitliche Gestaltung und Umsetzung der wissenschaftlichen Ziele dieser Arbeit

erm¨

oglichte,

Prof. Dr. rer. nat. D. Bothe f¨

ur die ¨

Ubernahme des Korreferates, seinen großen Ein-

satz, seine stete Diskussionsbereitschaft und seine unverzichtbare Unterst¨

utzung bei

allgemeinen und mathematischen Fragestellungen,

Thorsten Grebe f¨

ur die Diskussionen bei einer Tasse Kaffee,

Alexander Lojewski f¨

ur die Weiterf¨

uhrung der Arbeiten,

sowie allen Mitarbeiterinnen und Mitarbeitern des Fachbereiches Technische Chemie

und Chemische Verfahrenstechnik, die durch das hervorragende Arbeitsklima ihren

Beitrag zum erfolgreichen Abschluss dieser Arbeit geleistet haben.

Und nat¨

urlich danke ich auch Jana, die stets f¨

ur mich da ist.

Meinen Eltern

Inhaltsverzeichnis

1 Einleitung und Problemstellung 1

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens 5

2.1 Mikrotechnologie ............................. 5

2.1.1 Mikromischer ........................... 7

2.1.2 Technische Anwendungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.2 Skalen ................................... 10

2.3 Beurteilung der Mischqualit¨

at bzw. des Mischzustandes . . . . . . . . 19

2.3.1 Statistische Beurteilungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

2.3.2 Potenzial f¨

ur diffusives Mischen . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

2.3.3 Beurteilung der Mischg¨

ute durch chemische Reaktion . . . . . 24

3 Numerische Str¨

omungssimulation 27

3.1 Numerische Verfahren in Fluent . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

3.1.1 ¨

Ortliche Diskretisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

3.1.2 Zeitliche Diskretisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

3.1.3 Parallelit¨

atinFluent....................... 35

3.2 Solvereinstellungen ............................ 36

3.3 Geometrie und Randbedingungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

3.4 Untersuchungen zur Gitterinvarianz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

3.5 VerwendeteGitter ............................ 41

3.6 Untersuchungen zur Schmidt-Zahl Variation . . . . . . . . . . . . . . 42

3.7 Implementierung benutzerdefinierter Funktionen und Auswertungen . 43

3.8 Berechnung des Str¨

omungsfeldes..................... 45

3.9 Berechnung des Speziestransportes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

3.10 Berechnung reaktiver Systeme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

Inhaltsverzeichnis

3.11 Analyse des Deformationsratentensors . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

3.12 Untersuchungen zum Verweilzeitverhalten . . . . . . . . . . . . . . . 50

3.13 Untersuchungen zur Str¨

omungsmodulation . . . . . . . . . . . . . . . 52

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen 55

4.1 Gitterinvarianz .............................. 55

4.1.1 Hydrodynamik .......................... 56

4.1.2 Speziestransport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

4.2 Str¨

omungsbereiche ............................ 59

4.3 Druckverlauf und Energiedissipation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

4.4 Tracerexperimente ............................ 65

4.4.1 Spezifische Kontaktfl¨

ache und Mischg¨

ute am Ende der Mischzone 67

4.4.2 Spezifische Kontaktfl¨

ache und Mischg¨

ute entlang des Mischkanals 71

4.4.3 Diffusivit¨

atdesTracers...................... 76

4.4.4 Verweilzeitverhalten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

4.4.5 Asymmetrische Einlaufbedingungen . . . . . . . . . . . . . . . 85

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute ....................... 89

4.5.1 Verbesserung durch Geometrievariation . . . . . . . . . . . . . 89

4.5.2 Verbesserung durch Str¨

omungsmodulation . . . . . . . . . . . 99

4.6 ReaktiveSysteme............................. 103

5 Experimentelle Validierung 107

5.0.1 Passiver Speziestransport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108

5.0.2 Reaktive Systeme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

6 Zusammenfassung und Ausblick 115

7 Symbolverzeichnis 119

Literaturverzeichnis 123

A Anhang i

A.1 Herleitung: Kanalstr¨

omung........................ i

A.2 Quellcodeudf.c .............................. ix

1 Einleitung und Problemstellung

Die Bedeutung von Mikroreaktoren ist in den letzen Jahren stark angestiegen. Das

große Fl¨

ache-zu-Volumen-Verh¨

altnis verspricht Verbesserungen in Ausbeute und Se-

lektivit¨

at, da diffusive Fl¨

usse von Spezies und W¨

arme mit der Fl¨

ache skalieren,

w¨

ahrend die ¨

Anderungen durch Quellen und Senken proportional zum Volumen sind.

Um die daraus resultierenden Potenziale, die sich f¨

ur die technische Anwendung er-

geben, voll aussch¨

opfen zu k¨

onnen, ist ein fundamentales Verst¨

andnis der Transport-

prozesse auf den f¨

ur Mikroreaktoren relevanten Zeit- und L¨

angenskalen notwendig.

Dabei ist die Vermischung chemisch reagierender Spezies von besonderem Interesse.

Eine notwendige Voraussetzung jeder chemischen Reaktion ist die Vermischung auf

molekularer Ebene, d.h. die mittleren Abst¨

ande der Reaktanden zueinander m¨

ussen

in Bereichen unterhalb von 1 nm liegen. Auf der anderen Seite werden Edukte meist

segregiert in den Reaktor gegeben, wobei die L¨

angenskalen, auf denen Segregation

auftritt, in Bereichen der Reaktorabmessungen liegen. Im Falle der hier untersuchten

Mikro-Reaktoren sind dies L¨

angen im Bereich von bis ca. zu 100 µm. In Mikro-

Reaktoren sind dabei laminare Str¨

omungsformen zu bevorzugen, da auf Grund der

kleinen Abmessungen turbulente Str¨

omungen mit zu hohen Druckverlusten verbun-

den sind.

Durch Sekund¨

arstr¨

omungen k¨

onnen die mittleren Abst¨

ande zwischen unterschiedlich

konzentrierten Bereichen verkleinert werden, so dass vorhandene L¨

angenskalen bis

hinunter zu ca. 5 −10 µm minimiert werden. Dies gilt insbesondere bei einer Ver-

drillung der Eingangsstr¨

ome. Die so entstehenden Skalen m¨

ussen diffusiv ausgeglichen

werden, um eine homogene Verteilung der Reaktanden zu erreichen. Bei Parallel- oder

Folgereaktionen kann es, durch unzureichende Vermischung auf molekularer Ebene,

zur Beeinflussung der Selektivit¨

aten und der Ausbeuten kommen.

Dabei h¨

angt es von der durchzuf¨

uhrenden Reaktion ab, ob die vorhandenen Struk-

turen diffusiv ausgeglichen werden k¨

onnen. Bei sehr langsamen Reaktionen, deren

1 Einleitung und Problemstellung

Zeitskalen (der Reaktionen) im Bereich einiger Sekunden oder gar Minuten liegen, ist

meistens die Diffusionszeit ausreichend. Somit kommt es nicht zu einer Mischungsmas-

kierung der Reaktion. Bei schnellen Reaktionen reicht die Diffusionszeit meist nicht

mehr aus; die Gradienten werden unzureichend abgebaut, und somit wird die statt-

findende Reaktion maskiert von Transportprozessen. In Abbildung 1.1 sind die hier

1mm100µm10µm

1µm

100nm

10nm

1nm0.1nm

chemischeReaktion

Engulfmentflow

Mikro-Mischer

t =

R1ms Diffusion

Konvektion

Apparat

Reaktion

Mikrovermischung

Längenskala

Abbildung 1.1: Die durch das Zusammenspiel von Diffusion und Konvektion entstehenden

L¨

angenskalen bei gleichzeitiger chemischer Reaktion.

beschriebenen L¨

angenskalen dargestellt. Die dort mit Mikrovermischung bezeichnete

Strecke kennzeichnet die Abst¨

ande, die diffusiv, bei einer Zeitskala der Reaktion von

1ms (entspricht einer Reaktionsgeschwindigkeitskonstanten von 103s−1), ¨

uberwun-

den werden k¨

onnen. Dies bedeutet, dass die Skalen, auf denen die Reaktionspartner

maximal voneinander getrennt vorliegen, h¨

ochstens 100 nm breit sein d¨

urfen, um

keine Beeinflussung der Selektivit¨

aten zu erhalten. Dadurch ergibt sich bei schnellen

chemischen Reaktionen eine L¨

ucke, die es zu ¨

uberbr¨

ucken gilt, um eine Maskierung

der Reaktion zu vermeiden.

Ziel dieser Arbeit ist zum einen ein fundamentales Verst¨

andnis der Transportprozesse

in einem T-f¨

ormigen Mikromischer mit rechteckigem Kanalquerschnitt zu erlangen,

und zum anderen die durch das Zusammenspiel von Konvektion und Diffusion er-

zeugten Skalen n¨

aher zu untersuchen.

Untersucht werden die durch Konvektion und Diffusion erzeugten Vermischungen.

Bewertet werden die erzielten Vermischungen zum einen mittels einem von der Dan-

ckwerts´schen Definition der Intensit¨

at der Segregation abgeleitetem Maß. Zum an-

deren wird die Vermischung durch das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen bewertet. Das

letztere ist in voll segregierten Systemen einerseits ein Maß f¨

ur die spezifische Kon-

taktfl¨

ache, andererseits ist es ein Maß f¨

ur die Triebkraft des diffusiven Ausgleichs des

Systems. Dieses gilt f¨

ur den Fall, dass die Gradienten teilweise durch stattfindende

Diffusionsprozesse egalisiert worden sind.

In Systemen, wie z.B. in einem Str¨

omungsrohrreaktor, m¨

ussen, um Selektivit¨

aten und

Ausbeuten chemischer Reaktionen zu maximieren, Vermischungsprozesse in axialer

Richtung minimiert werden. In Analogie zur Diffusion, bezeichnet man diese Pro-

zesse als axiale Dispersion und diese f¨

uhren zu einer Verbreiterung des Verweilzeit-

spektrums eines Reaktors. Radial hingegen m¨

ochte man m¨

oglichst eine homogene

Verteilung erreichen, somit m¨

ussen die Vermischungsprozesse in radialer Richtung in-

tensiviert werden. Um die Prinzipien zu erkennen, die zu einer guten Vermischung in

radialer Richtung bei gleichzeitiger geringer axialer Vermischung f¨

uhren, werden die

Leistungseintr¨

age in axialer sowie in radialer Richtung f¨

ur verschiedene Str¨

omungsbe-

reiche untersucht. Die dadurch erlangten Kenntnisse sollen dazu dienen, Geometrien

und die damit verbundenen Str¨

omungsformen zu optimieren, um so die L¨

ucke, die

bei schnellen Reaktionen auftritt, zu verkleinern, bzw. zu ¨

uberbr¨

ucken.

Die Untersuchungen werden auf der numerischen St¨

omungssimulation basierend durch-

gef¨

uhrt. Dadurch k¨

onnen gezielt sowohl integrale als auch lokale Kenngr¨

oßen er-

mittelt werden, die messtechnisch entweder nicht zug¨

anglich sind oder aber ¨

ort-

lich ungen¨

ugend aufgel¨

ost werden k¨

onnen. Des Weiteren ist es durch die numeri-

sche Str¨

omungssimulation m¨

oglich, zeitlich hochaufgel¨

oste Daten bei instation¨

aren

Str¨

omungs- und Vermischungsverhalten zu erlangen.

Durch den Einsatz hochaufgel¨

oster Rechnungen mit der M¨

oglichkeit der ¨

ortlichen

Verfeinerung des vorhandenen Gitters ist es m¨

oglich, Informationen ¨

uber das Zu-

sammenspiel von Konvektion und Diffusion sowie die dadurch entstehenden integra-

len und feinsten Skalen bei realistischen Schmidt-Zahlen zu erhalten. Des Weiteren

k¨

onnen Informationen ¨

uber das Zusammenspiel von in Querschnittsrichtung einge-

tragener Energie und die damit erzeugten Vermischungen bei diesen Schmidt-Zahlen

gewonnen werden.

1 Einleitung und Problemstellung

Die hier durchgef¨

uhrten Arbeiten sind innerhalb des DFG Sonderschwerpunktpro-

gramms (SPP) 1141 ”Analyse, Modellbildung und Berechnung von Str¨

omungsmi-

schern mit und ohne chemische Reaktion“ entstanden. Innerhalb dieses SPP´s be-

steht eine Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Prof. R¨

abiger (Institut f¨

Umweltverfahrenstechnik der Universit¨

at Bremen). Die dort erzeugten experimentel-

len Daten dienen zur Validierung der numerischen Simulationen.

2 Theoretische Grundlagen und Stand des

Wissens

2.1 Mikrotechnologie

W¨

ahrend der letzen Jahrzehnte ist die Bedeutung der Mikrotechnologie in der chemi-

schen Verfahrenstechnik stark angestiegen (Himmel und Schierholz, 2004). Dabei war

eine wesentliche Voraussetzung die Verf¨

ugbarkeit von preisg¨

unstigen Verfahren zur

Herstellung mikroverfahrenstechnischer Bauteile in ausreichender Pr¨

azision (Hessel

und L¨

owe, 2002). Wurde zu Anfang lediglich Silizium als Grundwerkstoff eingesetzt

und mittels photolithographischer Methoden bearbeitet, so steht heute durch die Wei-

terentwicklung auf dem Gebiet der Mikrostrukturtechnik eine viel gr¨

oßere Bandbreite

an Verfahren und verschiedensten Materialien zur Verf¨

ugung.

Man unterscheidet grunds¨

atzlich f¨

unf verschiedene Arten der Herstellung von mi-

krostrukturierten Bauteilen (Winnacker und K¨

uckler, 2004): feinmechanische, Laser-

ablatons-, Um- und Abformverfahren sowie ¨

Atzverfahren.

Zu den feinmechanischen Verfahren z¨

ahlt neben der Mikrofunkenerosionstechnik die

Mikrozerspanung. Mit der Funkenerosionstechnik lassen sich dabei zwar Strukturen

mit kleinsten Abmessungen von wenigen 10 µm erzeugen, aber diese lediglich mit Ge-

nauigkeiten von ca. 5 µm und einer erheblichen Oberfl¨

achenrauhigkeit. Daher m¨

ussen

so erzeugte Bauteile mit einer anderen Technik nachbearbeitet werden. Mit der Mi-

krozerspanung lassen sich zwar nur Abmessungen der Strukturen von bis zu 50 µm

erreichen, doch diese in einer weitaus gr¨

oßeren Pr¨

azision. Die sich ergebenen Wandrau-

higkeiten, d.h. die mittleren Abweichungen vom Mittelwert der Erh¨

ohungen auf der

Wand, betragen hierbei etwa 1 µm. Bei dieser Herstellungstechnik wird das Werkst¨

uck

durch Mikro-Bohrer bearbeitet.

Beim Laserablationsverfahren wird das Werkst¨

uck - meist Metallfolien oder Werk-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

st¨

ucke aus Kunststoff - durch verschiedene Laser perforiert oder auch zerschnitten.

Die so entstandenen Werkst¨

ucke besitzen Bohrungsdurchmesser von ca. 30 µm mit ei-

ner lateralen Genauigkeit von 0,8µm im Falle eines Excimer-Lasers. Da diese Technik

zur Zeit noch unwirtschaftlich arbeitet, ist dieses Herstellungsverfahren meist unat-

traktiv.

Bei den Umformverfahren werden zum einen durch Pr¨

agen in Thermoplaste oder

in Aluminium- bzw. Stahlfolien Abdr¨

ucke von Werkzeugen erhalten. Zum anderen

k¨

onnen durch das Stanzen von d¨

unnen Folien mit anschließendem Stapeln und Ver-

l¨

oten/Verschweißen mikrostrukturierte Kan¨

ale erhalten werden. Diese Technik, mit

sehr guter Pr¨

azision und kleinen Wandrauhigkeiten, stellt ein preiswertes Verfahren

zur technischen Massenfertigung von Bauelementen dar. Bei den Abformverfahren

wird, neben dem galvanischen Abformen, das Spritzgießen verwendet. Dabei wird

das Material in die vorher evakuierte und beheizte Spritzform gegeben. M¨

ogliche ver-

wendbare Materialien sind hierbei Kunststoff, Keramik oder Metall, wobei die zuletzt

genannten immer mit einem Kunststoff als Mischgranulat verwendet werden m¨

ussen.

Ein weit verbreitetes Verfahren ist das ¨

Atzverfahren, wobei man zwischen dem nass-

chemischen und dem trockenen ¨

Atzverfahren unterscheidet. Beim nasschemischen

Atzen wird durch das Auflegen einer Maske eine Form vorgegeben. Beim ¨

Atzen in

St¨

ahlen kommt es dabei allerdings zum isotropen ¨

Atzen, da der ¨

Atzvorgang in alle

Richtungen stattfindet - auch unterhalb der Maske. Dieses muss man daher bei der

Herstellung der Masken ber¨

ucksichtigen. Durch das nasschemische ¨

Atzen von St¨

ahlen

lassen sich gezielt halbrunde Formen herstellen, die durch ein nachtr¨

agliches Verschlie-

ßen mit einer Platte zu Mikrokan¨

alen werden. Allerdings ist man hierbei im Design

beschr¨

ankt, da nur bestimmte H¨

ohe-zu-Breite Verh¨

altnisse erzielt werden k¨

onnen.

Anders verh¨

alt es sich beim nasschemischen ¨

Atzen in Silizium bzw. in speziellen

Gl¨

asern. Dabei kommt es zu anisotropen ¨

Atzvorg¨

angen, d.h. es gibt eine Vorzugs-

richtung in der ge¨

atzt wird. So lassen sich Kan¨

ale mit scharfen Kanten herstellen.

Bei der zweit genannten Art des ¨

Atzverfahrens - das trockene ¨

Atzverfahren - ist f¨

das ¨

Atzen von Silizium entwickelt worden. Dabei wird ein reaktives Gas in einem

Plasma aktiviert und anschließend auf eine Oberfl¨

ache hin beschleunigt. An den Stel-

len, die durch die Maske freigegeben sind, reagiert das Gas, z.B. SF6, wodurch eine

fl¨

uchtige Siliziumverbindung entsteht. Eine Variante dieses reaktiven Ionen¨

atzens ist

das Advanced Silicon Etching, bei dem abwechselnd ¨

Atz- und Passivierungsschritte

2.1 Mikrotechnologie

durchgef¨

uhrt werden. Mit Hilfe dieses Verfahrens lassen sich stark anisotrope Profile

exakt fertigen.

2.1.1 Mikromischer

Die Aufgaben der heutigen mikrostrukturierten Apparate sind mannigfaltig. Auf der

einen Seite gibt es sehr spezielle Bauteile, wie sie meist zur Pr¨

aparation f¨

ur chemi-

sche Analysen ben¨

otigt werden (Pennemann et al., 2004, Y. Yamaguchi et al., 2006).

Auf der anderen Seite gibt es eine Vielzahl von Standard-Komponenten im Mikro-

maßstab, die verfahrenstechnische Grundoperationen wie Mischen, W¨

armeaustausch,

Verdampfen und Destillation, etc. ¨

ubernehmen (Schubert et al., 2001, Foli et al.,

2006,Tsukamoto und Imai, 2006). Die letzte Gruppe, speziell Mikromischer, soll im

Folgenden n¨

aher besprochen werden.

Prinzipiell unterscheidet man zwei verschiedene Arten von Mikromischern (Hessel

et al., 2005a, Nguyen und Wu, 2005). Zum einen passive Mikromischer, also Mischer,

die allein dadurch mischen, dass durch eine angelegte Druckdifferenz Str¨

omungsener-

gie eingetragen wird. Zum anderen wird bei aktiven Mischern zus¨

atzlich Energie ein-

getragen (Hessel et al., 2005b). Dies kann beispielsweise durch ein zus¨

atzliches R¨

uhr-

organ (Lu et al., 2002), durch Ultraschall (Yang et al., 2001), akustisch oder durch

Blasen induzierte Schwingungen (Liu et al., 2002) erfolgen. Dar¨

uber hinaus kann die

zus¨

atzliche Energie auch durch elektrokinetische Instabilit¨

aten (Moctar et al., 2003),

durch periodische ¨

Anderungen der Volumenstr¨

ome (MacInnes et al., 2005), durch

schwingende Membranen (Fu et al., 2006) oder mittels magnetohydodynamischen Ef-

fekten (West et al., 2002) eingetragen werden.

Aufgrund ihrer Einfachheit waren passive Mikromischer die ersten mikrofluidischen

Komponenten, von denen haupts¨

achlich berichtet wurde (Nguyen und Wu, 2005).

Dadurch, dass im Mikromaßstab vornehmlich strikt laminare Str¨

omungsformen reali-

siert werden, und die Vermischung chemischer Spezies in diesen Bereichen vornehm-

lich durch Diffusion erfolgt, war ein erstes Ziel die Reduzierung von Diffusionsl¨

angen.

Bei den einfachsten Geometrien, den sogenannten T- und Y-f¨

ormigen Mikromischern,

werden h¨

aufig bei relativ niedrigen Reynolds-Zahlen zwei Fluidstr¨

ome nebeneinander

in den Mischkanal hinein eingestr¨

omt. Die Segregation bewegt sich dabei jeweils auf

L¨

angenskalen, die der H¨

alfte der Breite des Kanals entsprechen. Im Fall von gasf¨

ormi-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

gen Spezies mit relativ großen Diffusionskoeffizienten k¨

onnen so kurze Diffusionszeiten

bzw. Mischl¨

angen erreicht werden (Gobby et al., 2001). Im Fall von Fl¨

ussigkeiten, in

denen Spezies in der Regel einen, um den Faktor 103kleineren Diffusionskoeffizien-

ten haben, sind die notwendigen Mischzeiten sehr groß. Daher muss die Skala der

zu ¨

uberbr¨

uckenden Segregation weiter reduziert werden. Die Skalen k¨

onnen z.B. mit

Hilfe einer geeigneten Sekund¨

arstr¨

omung, die senkrechte Komponenten der Geschwin-

digkeit zur Hauptstr¨

omungsrichtung besitzt, weiter reduziert werden. Dieses wird im

Falle von gebogenen Kan¨

alen mit Hilfe von Dean-Wirbeln erreicht (Dean, 1928, Tiwa-

ri, 2006) oder im Falle von T-f¨

ormigen Mikromischern durch Engulfment-Str¨

omung

(Wong et al., 2004). Bei geeigneten Reynolds-Zahlen lassen sich in zickzack-f¨

ormigen

Mikrokan¨

alen Sekund¨

arstr¨

omungen erzeugen, die ¨

ahnlich den Dean-Wirbeln zur Re-

duktion vorhandener Schichtstrukturen dienen k¨

onnen (Mengenaud et al., 2002).

Zur Erzeugung d¨

unner Lamellen in Bereichen kleiner Reynolds-Zahlen wurden eine

Vielzahl von Geometrien entwickelt und sowohl numerisch als auch experimentell un-

tersucht. Ein Beispiel zur Erzeugung kleiner Lamellen ist der Interdigitalmischer der

Firma IMM aus Mainz, der eine Vielzahl von einzelnen Str¨

omen erzeugt und diese

f¨

acherartig zulaufend nebeneinander kombiniert. Andere Bauweisen, die auf der glei-

chen Funktionsweise beruht, sind Multilaminationsmischplatten mit entweder gera-

den oder gekr¨

ummten Zuf¨

uhrungen (Karlsruhe, 2002). Die so erzeugten Lamellen sind

sehr viel kleiner als die Kanalbreite und k¨

onnen daher diffusiv schneller ausgeglichen

werden. Eine andere, verwandte Technik ist die Verengung des Kanals mittels z.B.

Einschn¨

urungen beim Einlass in den Mischkanal (Gobby et al., 2001). Da die Reduzie-

rung der Diffusionsl¨

angen aber mit einem erheblich h¨

oheren Druckabfall einhergeht,

ist diese Methode wenig effizient. Bei einer anderen Methode werden vorhandene Ska-

len durch immer wiederkehrendes Trennen und Wiedervereinen (split and recombine)

von vorhandenen, geschichteten Lamellen reduziert. Dieses ist allerdings mit einer

erheblich komplizierteren Kanalgeometrie verbunden (Sch¨

onfeld et al., 2004).

Ein aus der Makrowelt bekanntes und untersuchtes Prinzip, mit der durch Segre-

gation entstandene Skalen exponenziell reduziert werden k¨

onnen, ist die chaotische

Advektion (Aref, 1984). Sie kann zum einen durch einen zus¨

atzlichen Energieeintrag,

wie im Falle von aktiven Mischern, oder zum anderen durch geeignete Einbauten im

Falle statischer (passiver) Mischer erzeugt werden. Die chaotische Advektion kann

in einem station¨

aren dreidimensionalen oder aber in einem instation¨

aren zweidimen-

2.1 Mikrotechnologie

sionalen Geschwindigkeitsfeld auftreten. Durch eine Kombination von Strecken und

Falten (stretching and folding) von Filamenten werden die vorhandenen Schichtdicken

exponentiell verkleinert. (Mizuno und Funakoshi, 2004, Szalai et al., 2003)

Zu diesem Zweck wurden mikrostrukturierte Mischergeometrien entwickelt, die durch

statische Einbauten das Strecken und Falten von Filamenten induzieren. Ein Beispiel

daf¨

ur ist der Herringbone-Mischer (Stroock et al., 2002), der aus einem Kanal mit

rechteckigem Querschnitt besteht. Zus¨

atzlich sind kleine Riefen in Form von Fisch-

gr¨

at-Mustern am Boden eingelassen (Aubin et al., 2005, Camesasca et al., 2005). Da-

durch werden in der Str¨

omung Wirbelstrukturen erzeugt, die, je nach Riefenmuster,

die Gr¨

oße und Lage der einzelnen Wirbel beeinflussen. Auf einem ¨

ahnlichen Prin-

zip beruht der Effekt von statischen Einbauten in kreisf¨

ormigen (Mini-)Mischern, bei

denen oszillierende Str¨

omungen - auch bei kleinen Reynolds-Zahlen - hervorgerufen

werden k¨

onnen (Mackley, 1987). Durch diese Betriebsweise kann, aufgrund der Oszil-

lationen, ein deutlich energes Verweilzeitsprektrum erreicht werden.

Andere Geometrien, die ¨

ahnlich kurze Mischzeiten besitzen, sind statische Mikro-

Mischer, die, basierend auf industriell verwendeten Makro-Mischern, adaptiert wur-

den. So untersuchte die Gruppe um (Bertsch et al., 2001) zwei Mikro-Mischer, die mit-

tels eingebauter und zueinander verdrehter Platten Vermischungsprozesse beschleu-

nigten.

2.1.2 Technische Anwendungen

In den letzten Jahren ist das Interesse an der Durchf¨

uhrung von Reaktionen im Mi-

kromaßstab gestiegen. Dabei zeigen sich Vorteile der Mikroabmessungen, die nicht

nur auf Ausbeuten- und Selektivit¨

atssteigerungen beschr¨

ankt sind, sondern auch die

Prozesssicherheit und die Steigerung der Produktqualit¨

at betreffen.

In ihrem Review zeigen (Pennemann et al., 2004) durch eine Vielzahl durchgef¨

uhrter

Benchmark Tests mit verschiedensten Reaktionen, dass durch den Einsatz der Mi-

krotechnologie die Raum-Zeit-Ausbeuten vieler Reaktionen stark gesteigert werden

konnten. Dabei wurden f¨

ur sehr regide Reaktionsbedingungen entweder gleiche oder

sogar h¨

ohere Ausbeuten erhalten (Jensen und Seeberger, 2005). Selbst direkte Fluo-

rierungen k¨

onnen in Mikroreaktoren bei Raumtemperatur durchgef¨

uhrt werden (L¨

et al., 2004, Kawai et al., 2005). ¨

Ahnliche Vergleiche, die zu demselben Fazit gelan-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

gen, sind in (Wiles et al., 2005) f¨

ur wichtige organische Standardreaktionen wie z.B.

Aldolreaktionen, Michaeladditionen oder Kn¨

ovenagel-Kondensationen zusammenge-

stellt. Dabei bestehen keine Einschr¨

ankungen bei der Verwendung von homogenen

bzw. heterogenen Katalysatoren (Fletcher et al., 2002, Mauger et al., 2005).

Im Gegensatz zu herk¨

ommlichen Reaktoren k¨

onnen Gefahren, selbst bei explosions-

gef¨

ahrdeten Stoffen, durch die kleinen Reaktionsvolumina vermieden werden. Bei-

spielsweise ist seit ca. 2005 bei der Firma Xi’an Chemical Industrie Group, China

eine mikrostrukturierte Reaktionsanlage mit einem Durchsatz von ca. 15 kg/h zur

Herstellung von Nitroglycerin erfolgreich in Betrieb (L¨

owe, 2005).

Zur Vermeidung von Fouling-Prozessen an statischen Mischern bei der radikalischen

L¨

osungspolymerisation von Acrylaten verwendet die Firma Axia, Frankfurt Mikromi-

scher und erreicht damit neben einer Verbesserung der Produktqualit¨

at auch k¨

urzere

Wartungszeiten (Hessel und L¨

owe, 2003). In diesem Verfahren werden 32 parallel ge-

schaltete Mikroreaktoren dazu benutzt, die Reaktionsl¨

osung vorzumischen. Die Firma

Merck, Darmstadt, ersetzte 1998 eine Batch-Anlage durch f¨

unf parallel geschaltete

Minimischer zur Herstellung von Feinchemikalien. Dadurch wurden Ausbeutungsstei-

gerungen gegen¨

uber dem Batch-Betrieb von ca. 25 % erreicht.

Es l¨

asst sich zusammenfassen, dass durch die durchgef¨

uhrten Untersuchungen und

Forschungsanstrengungen in den letzten Jahren gezeigt werden konnte, dass die Ver-

wendung von Mikroreaktoren in einigen Bereichen zu Verbesserungen der Raum-Zeit-

Ausbeuten sowie der Handhabbarkeit bestimmter Reaktionstypen f¨

uhren kann. Zur

Zeit werden zunehmend neben Pilot-Anlagen auch einige Anlagen f¨

ur großtechnisch

durchgef¨

uhrte Prozesse in Betrieb genommen.

2.2 Skalen

Bei Reaktionen, bei denen zwei oder mehr Spezies chemisch reagieren, ist eine not-

wendige Voraussetzung die Vermischung auf molekularer Ebene. Dabei beeinflusst

die Homogenit¨

at der Vermischung Ausbeuten sowie Selektivit¨

aten. In Abh¨

angigkeit

der bei Reaktionen vorkommenden verschiedenen Zeitskalen, k¨

onnen sich starke Ein-

fl¨

usse in den Selektivit¨

aten ergeben (Roessler und Rys, 2001, Vgl. Abb. 2.1). Be-

trachtet man eine konsekutive Reaktion, bei der in einem ersten Schritt zwei Kom-

ponenten, A und B, zu einem Zwischenprodukt R reagieren, so kann nachfolgend

2.2 Skalen

das entstandene R wiederum mit einem Edukt B weiter reagieren. Oft unterschei-

den sich die Geschwindigkeitskonstanten der beiden Teilschritte in der Art, dass die

erste Reaktion bevorzugt, d.h. schneller abl¨

auft. In der Praxis gibt es eine Reihe sol-

cher Reaktionen wie z.B. Chlorierungen an aromatischen Systemen, bei denen durch

den ersten Reaktionsschritt die Reaktivit¨

at des Zwischenproduktes gesenkt und so-

mit der zweite Reaktionsschritt verlangsamt wird. Vergleicht man nun die Zeitskala

der Reaktion (des ersten Teilschrittes) mit der Zeitskala der Vermischung, so erge-

ben sich prinzipiell zwei verschiedene M¨

oglichkeiten: zum einen, dass die Zeitskala

der Reaktion gr¨

oßer ist, als die Zeitskala der Vermischung, d.h., dass die Reaktion

langsamer ist als die Vermischungungsprozesse. Zum anderen, dass die Zeitskala der

Vermischung gr¨

oßer ist, als die Zeitskala der Reaktion, das System also viel schneller

reagiert, als es sich vermischt. Da im ersten Fall die Reaktion langsam (bezogen auf

die Zeit, die die Vermischung ben¨

otigt) ist, hat das System gen¨

ugend Zeit sich ho-

mogen zu vermischen. Daher reagieren A und B, die nun homogen verteilt vorliegen,

zu dem Zwischenprodukt, wobei im Fall stochiometrischer Startbedingungen nahezu

alles B verbraucht wird. So kann die nachfolgende Reaktion mangels des Eduktes

nicht stattfinden. Daher bleibt ein Reaktionssystem, bei dem die Edukte st¨

ochiome-

trisch zugegeben wurden und die Zeitskala der Reaktion sehr viel gr¨

oßer ist als die

Zeitskala der Vermischung auf der Stufe des Zwischenproduktes stehen. Im anderen

Fall, in dem die Zeitskala der Reaktion sehr viel kleiner ist als die Zeitskala der Ver-

mischung, reagieren die Edukte, noch bevor es zu einer signifikanten Vermischung

kommt (Abb. 2.1 (rechts)). An der Kontaktfl¨

ache der beiden Edukte kommt es daher

zur Bildung des Zwischenproduktes R, welches die beiden Reaktionspartner vonein-

ander trennt. Durch die Separation liegen nun lediglich das Zwischenprodukt und das

Edukt B als reaktive Komponenten nebeneinander vor. Es kommt daher zur Folge-

reaktion und es entsteht das Produkt S. Nach vollst¨

andiger Reaktion besteht daher

das Reaktionssystem nahezu ausschließlich aus dem Produkt S.

Diese vereinfachte Betrachtungsweise zeigt bereits, dass das Verh¨

altnis der beiden

Zeitskalen (die der Vermischung und die der Reaktion) f¨

ur die Selektivit¨

at von Reak-

tionen von entscheidender Bedeutung ist.

Vermischungsprozesse sind gekennzeichnet durch den diffusiven Abbau feinster Ska-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

Zeit

B B

R S

Abbildung 2.1: Schematische Darstellung des Reaktionsverlaufes einer Konsekutiv-

Reaktion, bei der zum einen die Zeitskala der Reaktion gr¨

oßer (rechts)

und zum anderen kleiner ist (links), als die Zeitskala der Vermischung

(Roessler und Rys, 2001).

len. Dabei ist die Zeitskala der Vermischung gegeben durch die Zeitskala der Diffusion

τD=d2

D,(2.1)

wobei Dder Diffusionskoeffizient der Spezies und dder diffusiv zu ¨

uberbr¨

uckende

Abstand ist. Im Falle einer Reaktion 1. Ordnung kann die Zeitskala der Reaktion

formuliert werden als

τR=1

k cn−1,(2.2)

mit der Reaktionsgeschwindigkeitskonstante k.

Die dimensionslose Kennzahl DaII gibt das Verh¨

altnis dieser beiden Zeitskalen an,

DaII =τD

τR

=d2k cn−1

D,(2.3)

wobei die Kennzahl umso kleiner wird, desto schneller Diffusionsprozesse sind, bzw.

desto langsamer die Reaktion abl¨

auft.

2.2 Skalen

Um sicherzustellen, dass die Zeit, die das System zur Verf¨

ugung hat um feinste Skalen

diffusiv abbauen zu k¨

onnen ausreichend ist, m¨

ussen die Diffusionsprozesse ca. 100 mal

schneller sein, als die dazugeh¨

origen Reaktionsprozesse.

Um eine chemische Reaktion zu erm¨

oglichen, ist es zus¨

atzlich notwendig, dass die

Reaktionspartner in direkten Kontakt treten. Dieses findet im Subnanometer-Bereich

statt. In Abbildung 2.2 sind f¨

ur drei unterschiedlich große Zeitskalen der Reaktion

die dazugeh¨

origen L¨

angen aufgetragen, die diffusiv ¨

uberbr¨

uckt werden k¨

onnen, ohne

dass die Reaktion durch Transportprozesse maskiert wird. Eine Maskierung in diesem

Zusammenhang bedeutet, dass die Transportprozesse auch geschwindigkeitsbestim-

mend, aber nicht -limitierend f¨

ur die durchzuf¨

uhrende Reaktion sind (Roessler und

Rys, 2001). Maskierungen durch Diffusionsprozesse treten nicht auf, wenn diese ca.

100 mal schneller ablaufen als die chemische Reaktion, daher gilt f¨

ur die dazugeh¨

orige

Zeitskala τD= 10−2τR. Die Strecke, die diffusiv in dieser Zeit ¨

uberwunden werden

1mm100µm10µm

1µm

100nm

10nm

1nm0.1nm

chemischeReaktion

t =

R1ms

Diffusion

Reaktion

Längenskala

t =

R1s

t =

R100s

Abbildung 2.2: Diffusiv ¨

uberwindbare Distanzen f¨

ur drei Reaktionen mit unterschied-

lich großen Zeitskalen der Reaktion. Angenommen wurde jeweils, dass die

Zeitskala der Diffusion 100 mal kleiner als die der Reaktion ist.

kann, berechnet sich aus

d=p10−2τRD. (2.4)

Bei einem realistischen Diffusionskoeffizienten von 10−9m2/s ergibt sich daher f¨

schnelle Reaktionen ein Wert von ca. 100 nm. Das bedeutet, dass die Skalen, auf

denen die verschiedenen Reaktionspartner voneinander getrennt vorliegen, h¨

ochstens

100 nm breit sein d¨

urfen, damit die Reaktion homogen ablaufen kann. Bei normal

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

schnellen Reaktionen, bei denen die Zeitskala der Reaktion ca. 1 sentspricht, liegt

die ¨

uberwindbare Skala schon bei ca. 3 µm. Bei den langsamen Reaktionen, mit da-

zugeh¨

orenden Zeitskalen von mehreren Minuten, ergibt sich so die durch Diffusion

uberbr¨

uckbare Strecke zu 30 µm.

Man erkennt, dass selbst schon bei der Bestimmung von Geschwindigkeitskonstanten

bei normal schnellen Reaktionen diese wahrscheinlich durch Transportprozesse ¨

uber-

lagert sind. Bei schnellen oder gar sehr schnellen (quasi-instantanten) Reaktionen,

deren Zeitskalen unter 1 µs sind, k¨

onnen die entstandenen Skalen nicht mehr diffusiv

uberwunden werden.

Da diffuse Fl¨

usse mit der Oberfl¨

ache skalieren, w¨

ahrend die entsprechenden Quellen

und Senken proportional zum Volumen sind, wurde erwartet, dass durch eine Ver-

kleinerung der charakteristischen L¨

angen die Skalen ¨

uberbr¨

uckt werden k¨

onnen. Es

wird in diesem Zusammenhang in der Literatur derzeit diskutiert, ob und in welchem

Maße Str¨

omungen eines Fluids in Mikrokan¨

alen sogenannte Mikroeffekte aufweisen

k¨

onnen (Herwig, 2002; Herwig und Hausner, 2003; Gad-el Hak, 1999; Gad-el Hak,

2004; Guo und Li, 2003; Koo und Kleinstreuer, 2003; Koo und Kleinstreuer, 2004;

Stone et al., 2004). F¨

ur Str¨

omungen von newtonschen Fl¨

ussigkeiten in Kan¨

alen mit

Wandabst¨

anden oberhalb von 10 µm gibt es zur Zeit keine Anzeichen f¨

ur Abweichun-

gen von den, f¨

ur Makrosysteme verwendeten Beschreibungen (Guo und Li, 2003). Die

Grundlage f¨

ur die Beschreibung des Impulstransports bilden die Navier-Stokes´schen

Gleichungen (2.5), hier in der dimensionslosen Formulierung

∂tu+u·∇u=−∇p+1

Re∆umit Re = UdH

ν(2.5)

mit an festen W¨

anden gelten Haftbedingungen. Im Falle geometrischer ¨

Ahnlichkeit,

sowie bei entsprechend skalierten Ein- und Auslassbedingungen, wird das Str¨

omungs-

verhalten unabh¨

angig von den vorliegenden Abmessungen des Systems allein durch

die Reynolds-Zahl bestimmt. Daher bieten Mikrosysteme bez¨

uglich des Str¨

omungs-

verhaltens keinen prinzipiellen Vorteil gegen¨

uber dem Makrometermaßstab (Bothe

et al., 2004).

Der Transport einer chemischen Komponente, die ideal verd¨

unnt in dieser Str¨

omung

transportiert wird, wird beschrieben durch die Speziesgleichung (2.6).

∂tci+u·∇ci=1

Re Sc∆cimit Sc = ν

D.(2.6)

2.2 Skalen

Selbst die L¨

osungen des vollen Systems der Gleichungen 2.5 und 2.6 sind, bei geeig-

neter Skalierung, unabh¨

angig von den wahren geometrischen Abmessungen.

Wird allerdings die Speziesgleichung um einen reaktiven Term erweitert, hier ex-

emplarisch f¨

ur eine Reaktion 1. Ordnung (2.7), so kann eine chemisch-physikalische

Ahnlichkeit nicht mehr erreicht werden.

∂tci+u·∇ci=1

Re Sc∆ci−dH

LDaIcimit DaI=kL

U,(2.7)

bzw.

∂tci+u·∇ci=1

Re Sc (∆ci−DaIIci) mit DaII =d2

D(2.8)

Dies erkennt man daran, dass in der Reynold-Zahl das Produkt UL und in der Damm-

k¨

ohler(I)-Zahl der Quotient L/U, bzw. in der Dammk¨

ohler(II)-Zahl der Faktor d2

allein auftritt. Daher k¨

onnen, bei gleichbleibendem (dH/L)-Verh¨

altnis, beim Scaling

Down nicht beide Kennzahlen konstant gehalten werden.

Um den Skalierungseffekt zu quantifizieren wird im Folgenden ein geometrischer Ska-

lierungsfaktor λmit λ¿1 eingef¨

uhrt (Vgl. dazu Bothe et al., 2006), wobei gelte:

L0=λ L und d0

H=λ dH. Des Weiteren wird, um dieselben Str¨

omungsbedingungen

zu erhalten, die mittlere Str¨

omungsgeschwindigkeit wie folgt skaliert U0=U/λ, wobei

zu beachten ist, dass der neue Volumenfluss durch λ˙

Vverringert wird.

Der resultierende Satz von dimensionslosen Kennzahlen f¨

ur das Mikro- sowie f¨

ur das

Makro-System lautet damit:

Re0= Re,Sc0= Sc,aber Da0

I=λ2DaI.(2.9)

Betrachtet man die zu den Teilprozessen Konvektion, Diffusion und Reaktion geh¨

oren-

den Zeitskalen

τK=L

U, τD=d2

D, τR=1

k,(2.10)

sowie die unter den gleichen Bedingungen wie oben skalierten Zeitskalen

τ0

K=λ2τK, τ0

D=λ2τD, τ0

R=τR,(2.11)

so ist auch unmittelbar klar, dass bei Verkleinerung der Abmessungen die durch Kon-

vektion bestimmte Verweilzeit τKsowie die Diffusionszeit τDproportional abnimmt,

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

w¨

ahrend die Reaktionszeit τRkonstant bleibt.

Die dimensionslose Kennzahl Dammk¨

ohler(II) vergleicht die Zeitskala der Diffusion

(τD=d2

D) mit der Zeitskala der Reaktion (τR=1

k). Da auch Dammk¨

ohler(II) f¨

ur das

Mikrosystem mit dem Faktor λ2verkleinert wird, ergibt sich somit, dass die Zeitskala

der Diffusion im Vergleich zur Zeitskala der Reaktion stark verkleinert, bzw. dass die

Diffusion bezogen auf die Zeitskala der Reaktion schneller abl¨

auft. Ein kleiner Wert

f¨

ur die Zeitskala bedeutet, dass die dazugeh¨

origen Prozesse schnell ablaufen, daher

bedeutet eine Verkleinerung der Dammk¨

ohler(II)-Zahl eine Beschleunigung der Diffu-

sion bezogen auf Reaktionsprozesse, bzw. eine Verlangsamung der Reaktion bezogen

auf Diffusionsprozesse.

Damit bietet der Einsatz von Mikroreaktoren neben M¨

oglichkeiten zur Selektivit¨

ats-

steigerung (Yoshida et al., 2005) auch Ans¨

atzen zur Ermittlung von kinetischen Kon-

stanten f¨

ur schnelle chemische Reaktionen (Baroud et al., 2003), bei denen durch

herk¨

ommliche Bestimmung diese meist durch Transportprozesse verf¨

alscht werden

(Rys, 1992).

Besonders bei schnellen chemischen Reaktionen m¨

ussen Effekte der W¨

armebildung

und der W¨

armeabfuhr ber¨

ucksichtigt werden. Im Falle einer exothermen Reaktion

1. Ordnung kann die dimensionslose W¨

armebilanz formuliert werden zu

∂tϑ+u·∇ϑ=1

Re Pr∆ϑ+Ec

ReS:∇u+dH

LDaIIIc(2.12)

mit

ϑ=T−T0

,Pr = ν

α,Ec = U2

ˆcPT0

,DaIII =(−∆RH)kc0

ρˆcPT0U/L .(2.13)

Pr bezeichnet die Prandtl-Zahl, die die durch innerer Reibung erzeugte W¨

arme und

die durch die Str¨

omung abgef¨

uhrten W¨

arme ins Verh¨

altnis setzt. Ec ist die Eckert-

Zahl, die das Verh¨

altnis von kinetischer zu thermischer Energie angibt und DaIII ist

die Damk¨

ohler(III)-Zahl, die die maximale Rate der W¨

armeproduktion durch Reak-

tion ins Verh¨

altnis setzt mit der durch Konvektion antransportieren W¨

arme.

Der Term (Ec/Re) S:∇uin Gleichung 2.12 korrespondiert mit der durch viskose

Reibung hervorgerufene Erw¨

armung, mit dem viskosen Spannungstensor in dimen-

sionsloser Form S=η(∇u+∇uT) und dem durch Doppelpunktprodukt S:∇u=

spur(S·∇u) definierten Tensorinnenprodukt.

Zus¨

atzlich muss die W¨

armebilanz noch durch geeignete Randbedingungen erg¨

anzt

2.2 Skalen

werden. Hierzu z¨

ahlen vor allem Bedingungen f¨

ur die Temperatur an festen W¨

anden.

Die Randbedingung wird erhalten, indem die betreffenden W¨

armestr¨

ome (W¨

arme-

transport an die Wand und W¨

armedurchgang durch die Wand) gleich gesetzt werden.

Durch zus¨

atzlich Annahme einer konstanten Umgebungstemperatur und der Quasi-

Stationarit¨

at bzgl. der W¨

armeleitung in der Wand erh¨

alt man:

α∂ϑ

∂n=−αWNu dH

(ϑ−ϑW),(2.14)

mit

ϑW=TW−T0

,Nu =

∂T

∂n

TW−T

,(2.15)

wobei Nu die lokale Nusselt-Zahl bezeichnet, die das Verh¨

altnis zwischen W¨

arme¨

uber-

gang und -leitung beschreibt. Angenommen wird dabei, dass die Wandtemperatur TW

konstant ist.

Um die ¨

Anderungen der W¨

armeproduktion zu erkennen, die durch Miniaturisierung

hervorgerufen werden, werden wiederum die charakteristischen L¨

angen mit einem

Skalierungsfaktor λmit λ¿1 verringert. In Analogie zur Skalierung der Navier-

Stokes´schen Gleichungen, sei L0=λ L,d0

H=λ dHund U0=U/λ. Die sich daraus

ergebenen dimensionslosen Kennzahlen des Systems lauten:

Re0= Re,Pr0= Pr,aber Ec0=λ−2Ec,Da0

III =λ2DaIII.(2.16)

Es ist zu erkennen, dass die viskose Erw¨

armung bei einer Verkleinerung der charakte-

ristischen L¨

angenskalen bis hinein in den Mikromaßstab immer st¨

arker an Bedeutung

gewinnt. Dies wurde bereits durch experimentelle Untersuchungen, sowie durch Si-

mulationsrechnungen (Koo und Kleinstreuer, 2004 und Morini, 2005) gefunden. Im

selben Maße, wie die viskose Erw¨

armung ansteigt, f¨

allt die durch Reaktion erzeugte

W¨

arme. Das bedeutet, dass durch eine Reduktion der charakteristischen L¨

angen die

W¨

armeproduktion im Vergleich zu Makrosystemen abnimmt, falls viskose Erw¨

armung

noch keine Rolle spielt.

Um eine exotherme Reaktion in einem Reaktor kontrollieren zu k¨

onnen, ist es er-

forderlich, W¨

arme ¨

uber die ¨

außere Wand abzuf¨

uhren, womit gelten muss: ϑW< ϑ.

Mathematisch fungiert deshalb die Randbedingung der ¨

außeren Wand als Senkenterm

der W¨

armebilanz (Gleichung 2.12). Um den Prozess durch Vergleich aller Quell- und

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

Senkenterme bewerten zu k¨

onnen, muss daher die Randbedingung, welche nur auf

dem Rand definiert ist, in eine volumenbezogene Senke umformuliert werden. Durch

Integration ¨

uber ein axiales Segment mit konstantem Kanalquerschnitt ergibt sich die

Randbedingung 2.14 in dimensionsloser Formulierung zu

QW=−4 Nu

Re PrW

dWhϑ−ϑWi∂A (2.17)

f¨

ur einen kreisf¨

ormigen Kanalquerschnitt mit |∂A|=πdH. Da in der Praxis bei ei-

ner Verkleinerung der geometrischen Abmessungen in der Regel die charakteristischen

L¨

angen und die Wanddicken des Reaktors nicht in gleicher Weise herunterskaliert wer-

den k¨

onnen, ergibt sich hierf¨

ur ein ver¨

andertes Verh¨

altnis von hydraulischem Durch-

messer zu Wanddicke

µdH

dW¶0

=λ0...1µdH

dW¶.(2.18)

F¨

ur den Fall, dass hydraulischer Durchmesser und Wanddicke in der gleichen Weise

skalieren, gibt es keinen Einfluss (Exponent von λist gleich Null). Im Fall, dass die

Wand ¨

uberhaupt nicht verkleinert wird, kann der Exponent von λmaximal den Wert

1 annehmen. Es ergibt sich somit maximal ein linearer Abfall des W¨

armetransportes

durch die Wand.

Damit ist die volumetrische Rate der W¨

arme¨

anderung Qges als Funktion des Skalie-

rungsparameters λzu (Bothe et al., 2006)

Qges =λ−2QV+λ2QR−λ0...1QWhϑ−ϑWi∂A (2.19)

gegeben. Hier bezeichnet QVdie volumetrische Rate der W¨

arme¨

anderung durch vis-

kose Erw¨

armung und QRdie Rate durch chemische Reaktion.

Zusammenfassend l¨

asst sich sagen, dass bei einer geeigneten Skalierung in Bereichen,

in denen die viskose Erw¨

armung keine Rolle spielt (Xu et al., 2003), Mikro-Reaktoren

thermisch besser zu kontrollieren sind als die entsprechenden Makro-Reaktoren. Dies

liegt daran, dass, die W¨

armeproduktion durch chemische Reaktion mit einem Faktor

von λ−2verringert wird, der W¨

armedurchgang durch die Wand aber maximal mit

einem Faktor von λ.

2.3 Beurteilung der Mischqualit¨

at bzw. des Mischzustandes

2.3 Beurteilung der Mischqualit¨

at bzw. des

Mischzustandes

Das Mischen stellt wohl die ¨

alteste verfahrenstechnische Grundoperation dar. Dabei

bezieht sich der Begriff Mischen nicht nur auf das Homogenisieren voll ineinander

mischbarer Fluide, sondern beinhaltet dar¨

uber hinaus auch das Dispergieren, also

die Verteilung von Gasen in Fluiden als auch das Suspendieren, die Verteilung fester

Partikel in fluiden Phasen (Rielly et al., 1994).

Großtechnisch stellt der Mischprozess, besonders bei Fl¨

ussigkeiten und insbesondere

bei hohen Viskosit¨

aten, ein großes Problem dar. Da der Aufwand umso gr¨

oßer wird, je

n¨

aher der ideale Mischzustand erreicht wird, ist die Quantifizierung der Vermischung

eines Systems von besonderem Interesse. Daher werden in dem folgenden Kapitel

einige wichtige Quantifizierungsm¨

oglichkeiten vorgestellt.

2.3.1 Statistische Beurteilungen

In der Literatur gibt es eine Vielzahl von g¨

angigen Definitionen um eine statisti-

sche Beurteilung der Homogenit¨

at eines Systems vorzunehmen (u.a. Ogawa und Ito,

1975, Rielly et al., 1994, Tucker III und Peters, 2003, Bothe, 2006). Eine Aufstellung

verschiedener Definitionen findet sich in (Boss, 1986), wobei alle auf Kombinationen

der Standardabweichung und entweder einem Maximalwert der Standardabweichung,

bzw. des Mittelwertes des Systems basieren. Eine andere M¨

oglichkeit, basierend auf

Entropien des Systems, beginnt zunehmend wieder an Bedeutung zu gewinnen (Oga-

wa und Ito, 1975, Camesasca et al., 2005). Die Breite der einzelnen Maßzahlen variiert

je nach Definition zwischen zwei festen Werten f¨

ur das voll segregierte und dem homo-

genen System. Allerdings gibt es auch Definitionen, deren Ergebnisbereiche halbseitig

offen sind und somit Werte bis ∞annehmen k¨

onnen. Diese sind schwer einzuordnen.

Ein Maß, welches auf (Danckwerts, 1952) zur¨

uckgeht, vergleicht die Varianz mit der

maximal erreichbaren Varianz dieses Systems. Die zentrale Bedeutung der Varianz,

insbesondere bei chemischen Reaktionen, wird kurz in Kapitel 2.3.3 skizziert. Das

Danckwerts´sche Maß ist 1 f¨

ur ein voll segregiertes System und 0 f¨

ur ein homo-

gen gemischtes System. Die Danckwerts´sche Intensit¨

at der Segregation ISist ein

wohleingef¨

uhrtes Maß und wird in der Literatur sehr h¨

aufig zur Beurteilung des Se-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

gregationsgrads benutzt.

IS=σ2

σ2

(2.20)

mit

σ2=1

|V|ZV

(c−¯c)2dV und σ2

0= ¯c(cmax −¯c) (2.21)

|V|benennt in diesem Fall den Inhalt von Vund ¯cden Mittelwert der Konzentra-

tion c. Eine allgemeine Definition von σ2

0ist problematisch, da es im Gegensatz zur

Danckwerts´schen Definition, in der mit Volumenfraktionen gearbeitete wird, einen

allgemein g¨

ultigen Maximalwert der molaren Konzentration cmax nicht gibt (Bothe,

2006). Eine M¨

oglichkeit f¨

ur einen Maximalwert der Konzentration ist der in dem Aus-

wertungsbereich vorkommende Maximalwert der Konzentration. Dadurch erh¨

alt man

eine intrinsische Beurteilung des Systems, jedoch lassen sich dabei im kontinuierlichen

Betrieb keine Gr¨

oßen wie Mischzeit oder -l¨

ange bestimmen, da cmax kontinuierlich ver-

ringert wird. Die andere M¨

oglichkeit zur Bestimmung eines Mischprozesses und den

damit verbunden Mischzeiten und -l¨

angen ist, cmax so zu w¨

ahlen, dass cmax der Ma-

ximalkonzentration zu Beginn der Vermischung bzw. der Maximalkonzentration im

Eingang in den Reaktor entspricht.

Ein mit der Danckwerts´schen Intensit¨

at der Segregation verwandtes Maß, ist die

Intensit¨

at des Mischens IMnach (Rose, 1959)

IM= 1 −pIS,(2.22)

wobei 0 einem voll segregierten und 1 einem homogen gemischten System entspricht.

Diese Definition wird im Folgenden zur Beurteilung der Mischg¨

ute herangezogen.

cmax wird in diesen F¨

allen, da zeitlich bzw. ¨

ortlich fortschreitende Mischprozesse un-

tersucht werden, so gew¨

ahlt, dass cmax der Maximalkonzentration im Einlass in den

Reaktor entspricht.

In Abbildung 2.3 ist f¨

ur zwei unterschiedliche Konzentrationsfelder die sich jeweils

ergebende Intensit¨

at des Mischens angegeben. Im Gegensatz zu a zeigt das System

b eine segregierte Verteilung. Diese Art von Verteilungen k¨

onnen durch das Mischen

hochviskoser Fluide oder bei Systemen mit sehr kleinen Diffusionskoeffizienten der

transportierten Spezies auftreten. Man erkennt, dass obwohl beide Systeme vermischt

2.3 Beurteilung der Mischqualit¨

at bzw. des Mischzustandes

vorliegen, bei a eine Intensit¨

at des Mischens von ca. 0,6 erreicht wird, im Falle b diese

allerdings 0 ist. Dies liegt daran, dass die Varianz lediglich den Abstand zum Mittel-

wert erfasst. Im Falle b ist dieser immer konstant.

Schon Danckwerts hat daher gefordert, dass jede Angabe einer Mischg¨

ute erg¨

anzt

werden muss durch die Angabe einer L¨

angenskala, auf der Segregation auftritt. Ba-

sierend auf der statistischen Analyse der Konzentrationsfelder schlug Danckwerts ei-

ne Autokorrelation des Konzentrationsfeldes zur Bestimmung einer L¨

angenskala der

Segregation vor (Rielly et al., 1994). Zum einen ist die Bestimmung von Autokor-

a) b)

I =0,611

MI =0

Abbildung 2.3: Intensit¨

aten des Mischens mit σ0= 0,5 f¨

ur zwei unterschiedliche Konzen-

trationsverteilungen.

relationen numerisch sehr rechenintensiv. Zum anderen haben Autokorrelationen in

mehreren Dimensionen keine anschauliche Bedeutungen mehr und stellen daher nur

ein abstraktes Maß dar. Eine andere Bestimmungsmethode einer Segregationsskala,

die bei der Vermischung von hochviskosen Fluiden verwendet wird, ist die Bestim-

mung der mittleren Schichtdicke (Spencer und Wiley, 1951; Mohr et al., 1957).

Die in dieser Arbeit verwendete Skala der Segregation wird n¨

aher in Kapitel 2.3.2

erl¨

autert.

2.3.2 Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

Wie schon im Kapitel 2.3.1 erw¨

ahnt, ist es notwendig, jede Angabe einer Mischg¨

ute

auch durch die Angabe einer L¨

angenskala, auf der Segregation vorliegt, zu erg¨

anzen.

Im Falle geschichteter lamellarer Strukturen kann eine sinnvolle Skala der Segregation

die Schichtdicke der auftretenden Lamellen sein (Ottino et al., 1979). In Geometri-

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

en mit einfachen lamellaren Strukturen ist die Schichtdicke effizient zu erhalten. In

Systemen, in denen komplexere Strukturen auftreten, ist dies allerdings nicht trivial.

Eine mittlere Schichtdicke seiner gegebenen Konzentrationsverteilung kann erhalten

werden durch den Kehrwert der Gr¨

oße A/V , indem man die enthaltene Kontakt-

fl¨

ache durch das Gesamtvolumen teilt. Dies l¨

asst sich numerisch sehr effizient durch

das ”Potenzial f¨

ur diffusives Mischen“ bewerkstelligen. Es ist gegeben durch

Φ = 1

|V|ZVk∇fkdV mit f=c/cmax (2.23)

mit der normierten Konzentration f. Hier bezeichnet |V|den Volumenanteil des Be-

reiches Vund k∇fkdie (euclidische) L¨

ange des normierten Gradienten ∇f(Bothe

et al., 2004).

Diese Gleichung, die aus der geometrischen Maßtheorie adaptiert wurde, gibt f¨

ur voll

segregierte Systeme exakt die spezifische Kontaktfl¨

ache an. In Systemen, in denen

durch diffusive Transportprozesse Gradienten teilweise ausgeglichen wurden, verliert

das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen diese Interpretationsm¨

oglichkeit. Dennoch liefert

es in solchen Systemen immer noch ein Maß f¨

ur die Triebkraft des Systems f¨

ur den

diffusiven Ausgleich. Des Weiteren gibt der Kehrwert von Φ eine L¨

angenskala und ist

somit ein Maß f¨

ur eine mittlere Schichtdicke, auf der Segregation auftritt.

Abbildung 2.4 a und b zeigen die beiden Tracerverteilungen, wie sie auch schon in

Kapitel 2.3.1 vorgestellt wurden. Bei der Beurteilung mittels der Dankwerts´schen

Intensit¨

at der Segregation bzw. hier einem davon abgeleiteten Maß ergibt sich das

Problem, dass, obwohl das voll segregierte System ein gewisses Vermischungspoten-

zial aufweist, dies durch statistische Methoden nicht aufgel¨

ost wird. So w¨

urde eine

Konzentrationsverteilung ¨

ahnlich Abbildung 2.4 c erheblich l¨

anger f¨

ur den diffusiven

Abbau aller Skalen ben¨

otigen als die Verteilung in Abbildung d.

Um das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen bei den hier gezeigten Konzentrationsvertei-

lungen auswerten zu k¨

onnen, m¨

ussen, da diese Gr¨

oße eine dimensionsbehaftete ist,

die Abmessungen des Querschnitts bekannt sein. In dem hier vorliegenden Fall wurde

von einer Kantenl¨

ange des quadratischen Querschnitts von je 10 cm ausgegangen. Die

Intensit¨

at des Mischens ist dabei unabh¨

angig von den jeweiligen Abmessungen.

Obwohl die beiden Speziesverteilungen a und b zwei v¨

ollig verschiedene Mischg¨

uten

besitzen, ist deren Potenzial f¨

ur diffusives Mischen vergleichbar groß. Die Triebkraft

f¨

ur den diffusiven Ausgleich der beiden Systeme ist also zu diesem Zeitpunkt ver-

2.3 Beurteilung der Mischqualit¨

at bzw. des Mischzustandes

a) b)

c) d)

I =0,611

MI =0

I =0

MI =0

F=50,411/m F=76,861/m

F=10,001/m F=141,421/m

Abbildung 2.4: Das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen und die Intensit¨

at des Mischens (σ0

= 0,5) bei vier prinzipiellen Tracerverteilungen ausgewertet auf einem

Bereich von 10 x 10 cm.

gleichbar. Im Falle von c und d erkennt man, dass das System d, bei dem schon

augenscheinlich ein h¨

oheres Potenzial vorhanden ist, eine um den Faktor 14 gr¨

oßere

Triebkraft f¨

ur den diffusiven Ausgleich, verglichen mit Abbildung c, besitzt.

Bei den segregierten Verteilungen l¨

asst sich sehr leicht die Interpretation des Po-

tenzials f¨

ur diffusives Mischen ¨

uberpr¨

ufen, indem man den Wert mit der Fl¨

ache, in

diesem Fall 100 cm2, multipliziert. Man erh¨

alt dadurch f¨

ur die einzelnen Konzen-

trationsverteilungen exakt die Kontaktfl¨

ache zwischen Bereichen hoher und niedriger

Konzentration. Bildet man den Kehrwert von Φ, so erh¨

alt man den mittleren Ab-

stand zwischen den unterschiedlich konzentrierten Bereichen. F¨

ur a und b ergibt sich

ein mittlerer Abstand von ca. 1,3 bzw. 1,9 cm, f¨

ur die Verteilung von c betr¨

agt der

2 Theoretische Grundlagen und Stand des Wissens

Abstand 10 cm, was der Breite dieser Geometrieabmessungen entspricht. Im Falle

von System d ergibt sich ein mittlerer Abstand von ca. 0,8 cm.

In allen F¨

allen erkennt man, dass bei segregierten Systemen die Angabe des Potenzials

f¨

ur diffusives Mischen (oder eines verwandten Maßes) unerl¨

aßlich f¨

ur die Beurteilung

der Mischung ist. In fast vollst¨

andig gemischten Systemen hingegen besitzt das Poten-

zial nur noch die Interpretationsm¨

oglichkeit der Triebkraft des diffusiven Ausgleichs,

welcher f¨

ur nahezu homogen vermischte Systeme sehr klein sein kann. Daher ist die

Angabe der Intensit¨

at der Segregation bzw. des Mischens oder einer davon abgeleite-

ten Gr¨

oße hilfreich zur Beurteilung solcher fast homogenen Verteilungen.

Somit werden zur Beurteilung des Mischzustandes innerhalb dieser Arbeit immer bei-

de Maßzahlen, die Intensit¨

at des Mischens und das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen,

angegeben.

2.3.3 Beurteilung der Mischg¨

ute durch chemische Reaktion

Da die Grundlage chemischer Reaktionen das Vorhandensein chemisch reagierender

Substanzen ist, geben Reaktionsraten bzw. erzielte Mischg¨

uten R¨

uckschl¨

usse auf die

Homogenit¨

at des vorliegenden Systems. Dies ist der Grund, warum chemische Reak-

tionen R¨

uckschl¨

usse auf den Vermischungsgrad geben k¨

onnen und so ein Maß f¨

ur die

Mischg¨

ute sind.

F¨

ur ein reagierendes System sind die lokalen Konzentrationen entscheidend

Rreal =hk cAcBi(2.24)

hier f¨

ur den Fall einer Reaktion 2. Ordnung, gemittelt ¨

uber den Ort. Dies ergibt

die tats¨

achliche Rate, mit der das System reagiert. Die maximale Reaktionsrate des

Systems ist gegeben, wenn an allen Orten dieselbe, mittlere Konzentration der beiden

Spezies A und B vorliegen, dabei gibt

Rhom =khcAihcBi(2.25)

die maximale Rate.

Bezieht man nun beide Gr¨

oßen aufeinander und betrachtet den Spezialfall A = B, so

erh¨

alt man

Rreal

Rhom

=khc2

khcAi2= 1 + hc2

Ai−hcAi2

khcAi2= 1 + σ2

µ2(2.26)

2.3 Beurteilung der Mischqualit¨

at bzw. des Mischzustandes

mit σ2der Varianz und µdem Erwartungswert. Somit stellt der Vergleich der beiden

Reaktionsraten ¨

ahnlich wie das Danckwerts´sche Maß ein Maß f¨

ur die G¨

ute einer

Mischung dar.

Experimentell gibt es einige Reaktionen, bei denen durch das Nachverfolgen einer

Produktkonzentration in Batch-Systemen auf den Vermischungszustand geschlossen

wird (Ehlers et al., 2000, Marchisio und Barresi, 2003). Beispiel eines solchen Systems

ist das konsekutive Reaktionssystem der Dushman- bzw. der Villermaux-Reaktion

(Fournier et al., 1996, Guichardon und Falk, 2000, Guichardon et al., 2000).

Dieses System besteht aus einem Puffersystem aus H3BO3und H2BO−

3, welches

Protonen instantan abfangen kann. Die zweite Reaktion besteht aus einer s¨

aurekata-

lysierten Synproportionierung von I−und IO−

3zu I2. Das I2kann durch instantane

Komplexbildung mit I−zu dem stark farbigen I−

3reagieren und mittels photometri-

scher Untersuchungen charakterisiert werden (Schmitz, 2000, Thuesdale et al., 2003).

Bei Batch-Systemen, bei denen vorher homogen das Puffersystem sowie eine Mischung

von I−und IO−

3vorlag, k¨

onnen bei einer lokalen Zugabe einer starken S¨

aure und an-

schließendem Mischen, R¨

uckschl¨

usse auf lokale Vermischungen gezogen werden. In

dem Fall, dass die S¨

aure lokal sehr schnell verteilt wird, werden die freien H3O+Io-

nen durch das vorhandene Puffersystem abgefangen. Im anderen Fall, bei dem der

lokal vorhandene ¨

Uberschuss an H3O+Ionen nicht abgebaut werden kann, wird die

zweite Reaktion katalysiert und es entsteht ein intensiv farbiges Signal der I−

3Ionen.

Daher zeigt ein Farbsignal das Vorhandensein lokaler Segregation in Batch-Systemen

an.

Im kontinuierlichen Fall ist die St¨

arke des Signals der I−

3Ionen lediglich ein Maß f¨

die entstandene Kontaktfl¨

ache zwischen den einzelnen Reaktionspartnern. Dennoch

wird die Dushman- bzw. Villermaux-Reaktion teilweise zur Beurteilung der Vermi-

schung in kontinuierlichen Systemen verwendet (Liu und Lee, 1999, Panic et al., 2003,

Keoschkerjan et al., 2004, Nagasawa et al., 2005).

3 Numerische Str¨

omungssimulation

Grundlage der kontinuumsmechanischen Beschreibung von Str¨

omungen ist die An-

nahme, dass Fluidstr¨

ome durch makroskopische Gr¨

oßen (Kontinuumsannahme) wie

Dichte (ρ), Geschwindigkeit (u), Druck (p) etc. beschrieben werden k¨

onnen. Durch

Bilanzierung der betreffenden Gr¨

oßen (Masse, Impuls, Energie) ¨

uber kleine, materi-

elle Volumenelemente, erh¨

alt man die integralen Bilanzen (Whitaker, 1968, McLeod,

1963).

Zusammen mit der Divergenzfreiheit, bilden die Navier-Stokes´schen Gleichungen,

hier in dimensionsbehafteter Formulierung, die Grundlage der numerischen Str¨

omungs-

simulation.

∇·u= 0, ∂tu+u·∇u=−∇p+ν∆u+f, (3.1)

mit den ¨

außeren Kr¨

aften f. Die Navier-Stokes´schen Gleichungen, zusammen mit

Randbedingungen, bilden ein System von Differenzialgleichungen, das f¨

ur einfachste

F¨

alle analytisch, f¨

ur andere jedoch nur noch numerisch l¨

osbar ist.

Die Navier-Stokes´schen Gleichungen k¨

onnen im Falle chemisch reagierender Spezies

erg¨

anzt werden durch Speziesgleichungen

∂tci+u·∇ci=∇·(Di∇ci) + Ri(3.2)

hier f¨

ur den Fall der i-ten Komponente und der dazugeh¨

origen Reaktionsrate Riauf-

gestellt.

Diese Gleichungen bilden die Grundlage der numerischen Str¨

omungssimulation (kurz

CFD - Computational Fluid Dynamics), bei der f¨

ur ein gegebenes Gebiet und ge-

gebenen Randbedingungen sowie Stoffeigenschaften des Fluids, auftretende Str¨

ome

und Konzentrationsverteilungen n¨

aherungsweise berechnet werden. In der vorliegen-

den Arbeit wird das kommerzielle CFD-Programm Fluent 6 in der Version 6.1.18

sowie der Version 6.2.16 verwendet.

3 Numerische Str¨

omungssimulation

3.1 Numerische Verfahren in Fluent

In Fluent stehen prinzipiell zwei unterschiedliche numerische Methoden zur L¨

osung

der Transportgleichungen zur Verf¨

ugung (Fluent Inc., 2003). Zum einen der ”segre-

gated“, zum anderen der ”coupled Solver“. In beiden F¨

allen werden die integralen

Bilanzen f¨

ur Masse, Impuls - sofern erforderlich - die Bilanzen f¨

ur Energie und andere

Skalare gel¨

ost. Dies geschieht, indem das Rechengebiet in diskrete Kontrollvolumi-

na unterteilt wird, in denen durch Integration der betreffenden Transportgleichungen

algebraische Ausdr¨

ucke der abh¨

angigen Variablen entstehen. Danach werden die dis-

kretisierten Gleichungen linearisiert und nachfolgend gel¨

ost.

Die beiden L¨

osungsschemata unterscheiden sich in der sequenziellen Abfolge, in der

die Gleichungen der unterschiedlichen Variablen gel¨

ost werden. Beim ”segregated Sol-

ver“ werden zuerst die drei Impulsgleichungen gel¨

ost. Die Druckkorrektur, welche

in Fluent in die Massenbilanz implementiert wurde, wird nachfolgend gel¨

ost. Daran

anschließend werden dann ggf. die Gleichungen f¨

ur Energie, Spezies und sofern er-

forderlich Turbulenz sowie die Gleichungen zus¨

atzlicher Skalare gel¨

ost. Im Fall des

”coupled Solvers“ werden die Gleichungen f¨

ur Masse, Impuls und Energie sowie Spe-

zies simultan, d.h. gleichzeitig gel¨

ost. Sollten Gleichungen f¨

ur Turbulenz oder Skalare

n¨

otig sein, werden diese in einem nachgeschalteten Schritt gel¨

ost.

Um die integralen Bilanzen der einzelnen Erhaltungsgr¨

oßen effizient numerisch be-

rechnen zu k¨

onnen, m¨

ussen diese linearisiert werden. Die Art der Linearisierung resul-

tiert in eine explizite, bzw. implizite Formulierung der Gleichungen, wobei allerdings

der ”segregated Solver“ nur eine implizite Formulierung erlaubt.

Die implizite Formulierung der Gleichungen beinhaltet zum einen bekannte Werte

der Variablen aus Nachbarzellen, d.h. die Werte der Variablen aus dem vorherigen

Iterationsschritt sowie unbekannte Werte der Nachbarzellen des aktuellen Iterations-

schrittes. Beispielsweise berechnet sich die x-Geschwindigkeit un+1

iin der Zelle i f¨

den Iterationschritt n+ 1 als Funktion der bekannten Werte der Zelle i, seiner Nach-

barzellen j des Iterationsschrittes nsowie die jeweiligen unbekannten Werte des Ite-

rationsschrittes n+ 1 (Vgl. Gl. 3.3).

un+1

i=f¡un

i, un

j, un+1

j¢(3.3)

Diese Gleichungen werden simultan gel¨

ost. Da beim ”segregated Solver“ die Gleichun-

gen der Erhaltungsgr¨

oßen nacheinander gel¨

ost werden, resultiert bei dieser Lineari-

3.1 Numerische Verfahren in Fluent

sierung eine Gleichung pro Zelle (System von skalaren Gleichungen). Die Gleichungen

werden nach dem Gauss-Seidel Verfahren in Verbindung mit einer algebraischen Mul-

tigrid Methode (AMG) gel¨

ost. Zusammmengefaßt bedeutet dies, dass der ”segregated

Solver“ eine Variable (z.B. Druck) zur gleichen Zeit in allen Zellen berechnet.

Der ”coupled Solver“ erlaubt hingegen neben der impliziten auch die explizite For-

mulierung der Gleichungen, wobei sich dies allerdings nur auf die gekoppelten Glei-

chungen (Masse, Impuls, Energie und Spezies) bezieht. Die eventuell vorhandenen

Gleichungen f¨

ur Turbulenz oder zus¨

atzliche Skalare werden immer implizit formu-

liert.

Bei der Solvereinstellung ”coupled Solver“ mit impliziter Formulierung wird daher ein

Satz von linearen Gleichungen mit N Gleichungen pro Zelle mit Hilfe eines ”Block“-

Gauss-Seidel Verfahrens gel¨

ost. Das bedeutet, dass diese Solvereinstellung die Varia-

blen f¨

ur Druck, Impuls, Energie und ggf. Spezies in allen Zellen zur gleichen Zeit l¨

ost.

Bei der expliziten Formulierung der Gleichungen werden zur Berechnung der unbe-

kannten Gr¨

oße in einer Zelle nur bekannte Werte, d.h. Werte aus dem vorherigen Ite-

rationsschritt, der betrachteten Zelle und der Nachbarzellen verwendet (Vgl. Gl. 3.4).

un+1

i=f¡un

i, un

j¢(3.4)

Es resultiert wiederum ein Satz von N Gleichungen pro Zelle. Da jedoch die unbe-

kannten Variablen nur in einer Zelle auftreten, m¨

ussen diese nicht gleichzeitig gel¨

ost

werden. Daher berechnet ”coupled“ explizit die Variablen f¨

ur Druck, Impuls, Energie

und ggf. Spezies in nur einer Zellen zur gleichen Zeit. Dies geschieht mit Hilfe eines

mehrstufigen Runge-Kutta Verfahrens.

3.1.1 ¨

Ortliche Diskretisierung

Fluent verwendet zur Diskretisierung der Transportgleichungen die Finite Volumen

Methode. Dabei wird das Rechengebiet in kleine diskrete Volumina (Zellen) unter-

teilt. Die Diskretisierung kann am einfachsten am Beispiel einer skalaren Gr¨

oße φ

verdeutlicht werden.

3 Numerische Str¨

omungssimulation

Diskretisierung einer skalaren Gr¨

oße

Die allgemeine, station¨

are integrale Bilanz einer solchen skalaren Gr¨

oße wird beschrie-

ben durch

Z∂V

φu·ndA =Z∂V

Dφ(∇φ)·ndA +ZV

SφdV , (3.5)

wobei φuden konvektiven und Dφ(∇φ) den diffusiven Fluss der Gr¨

oße φbeschreibt.

Das Volumenintegral dieser Gleichung beschreibt Quellen und Senken. Im Fall einer

chemischen Spezies sind dies ¨

Anderungen durch chemische Reaktion.

Bei der Finiten-Volumen Methode (FVM) gilt diese integrale Bilanz f¨

ur jedes Kon-

trollvolumen (Peyret und Taylor, 1985, Versteeg und Malakasekera, 1995). Dabei

werden diese Volumina durch die Gitterzellen repr¨

asentiert und man ersetzt das Ran-

dintegral durch eine Summierung ¨

uber die Fl¨

achen jeder Zelle :

Fl¨achen

φfuf·nAf=X

Fl¨achen

Dφ(∇φ)n·nAf+SφV. (3.6)

φfist der Wert von φ, der durch die Fl¨

ache ftransportiert wird. Da in Fluent Werte

nur in den Zellzentren gespeichert werden, φfaber zur Berechnung des konvektiven

Transportes notwendig ist, muss dieser interpoliert werden. Hierzu werden in Fluent

ausschließlich ”upwind“ Verfahren benutzt, d.h. der Wert auf der Fl¨

ache wird mit

Hilfe von Werten berechnet, die stromaufw¨

arts bez¨

uglich der Str¨

omungsrichtung lie-

gen. Die treibende Gr¨

oße im diffusiven Term ist ∇φ, sie wird stets durch eine zentrale

Differenzen Methode 2. Ordnung interpoliert.

Die in Fluent verf¨

ugbaren ”upwind“ Verfahren sind: 1. Ordnung, 2. Ordnung, QUICK

(Quadratic Upstream Interpolation for Convective Kinematics), einem 3. Ordnungs-

Verfahren und power-law, wobei die Wahl des Verfahrens stark von der Art des zu

l¨

osenden Problems abh¨

angt, aber auch starken Einfluss auf die G¨

ute der L¨

osung ha-

ben kann (Fluent Inc., 2005). Beim Verfahren 1. Ordnung wird davon ausgegangen,

dass der Wert der Variablen φeine zellgemittelte Gr¨

oße darstellt und somit auch auf

den Fl¨

achen gilt. Daher wird bei dieser Diskretisierung der Wert auf der Fl¨

ache gleich

dem Wert des stromabw¨

arts liegenden Zellzentrums gesetzt. Falls φeine Spezies dar-

stellt, die einen kleinen Diffusionskoeffizienten besitzt, wie Stoffe in Fl¨

ussigkeiten, ist

allerdings eine Interpolation 1. Ordnung zu ungenau (Leonard et al., 1995). Sie w¨

urde

zu einem zu großen Fluss ¨

uber die Fl¨

ache f¨

uhren (numerische Diffusion) und somit zu

3.1 Numerische Verfahren in Fluent

einer Verf¨

alschung der Ergebnisse. Eine Verbesserung stellt das ”upwind“ Verfahren

2. Ordnung dar, welches aber einen h¨

oheren numerischen Aufwand mit sich zieht. Bei

diesem Verfahren wird der Wert von φauf der Fl¨

ache durch Taylor Reihenentwicklung

erhalten. Das QUICK Verfahren ist eine Kombination aus 2. Ordnung ”upwind“ und

einem 2. Ordnung zentrale Differenzen Verfahren und besitzt eine Approximation 3.

Ordnung (Leonard, 1995).

φe= Θ ·Sd

Sc+Sd

φP+Sc

Sc+Sd

φE¸+ (1 −Θ) ·φP+Sc

Su+Sc

(φP−φW)¸(3.7)

Θ = 1 in Gleichung 3.7 resultiert in einem zentralen Differenzen Verfahren 2. Ord-

nung, Θ = 0 in einem 2. Ordnung ”upwind“ Verfahren. Abbildung 3.1 zeigt f¨

ur einen

2 . O r d n u n g U p w i n d

= 0

2 . O r d n u n g

Z e n t r a l e d i f f e r e n z e n

Q = 1

Abbildung 3.1: Skizze des in Fluent verwendeten QUICK Schemas, f¨

ur eine 1D Anord-

nung und den Fall, dass die Str¨

omungsrichtung von links nach rechts

verl¨

auft. Die H¨

ohen der vertikalen Linien repr¨

asentieren den Wert der

Transportvariable, z.B. Spezies oder auch eine Geschwindigkeitskompo-

nente.

eindimensionalen Fall, und das die Hauptstr¨

omungsrichtung von links nach rechts

verl¨

auft die verwendeten Gradienten. Der gesuchte Wert von φeergibt sich nun aus

3 Numerische Str¨

omungssimulation

der Gewichtung der beiden Verfahren. Die Standardwahl des Parameters Θ im klassi-

schen QUICK-Schema (Leonard, 1979) ist 1/8, dieser Wert wird allerdings in Fluent

l¨

osungsabh¨

angig ver¨

andert und angepasst. Der Rechenaufwand bei Verwendung einer

Diskretisierung 3. Ordnung ist h¨

oher als bei einer 2. Ordnung. Allerdings verringert

ein Verfahren 3. Ordnung bei der Berechnung eines Speziestransports mit kleinen

Diffusionskoeffizienten die numerische Diffusion und f¨

uhrt daher zu st¨

arkeren Gradi-

enten, was die G¨

ute der L¨

osung verbessert.

Setzt man nun die jeweilige Approximation f¨

ur φfbzw. dessen Gradienten in Glei-

chung 3.6 ein, so erh¨

alt man eine Gleichung f¨

ur die betreffende Unbekannte, in der

nur Werte von φim Zellzentrum sowie Werte von φder angrenzenden Zellzentren vor-

kommen. Durch Trennung der Unbekannten ergibt sich daraus folgende linearisierte

Gleichung f¨

ur den Wert φin der Zelle p:

apφ=X

anp φnp +b, (3.8)

wobei np die Nachbarzellen von Zelle p repr¨

asentieren. Der lineare Koeffizient apsowie

die Koeffizienten der Nachbarzellen anp beinhalten neben approximationsspezifischen

Termen u.a. auch Transportkoeffizienten wie Geschwindigkeit und Diffusionskoeffizi-

ent. Der Term b beinhaltet volumenspezifische ¨

Anderungen von φ.

Diskretisierung der Massen- und Impulsgleichung

Grundlage der Massenbilanz ist die Massenerhaltung die besagt, dass die Summe

aller Massenstr¨

ome eines nicht kompressiblen Fluids ¨

uber den Rand eines Volumens

konstant null sein muss:

Z∂V

ρu·ndA = 0 (3.9)

mit der Dichte ρund der ¨

außeren Normalen n.

Bei der Bilanzierung des Impulses ist, ausgehend vom 2. Newton´schen Gesetz zum

Erhalt des Impulses, die zeitliche ¨

Anderung des Impulses gleich der Summe der angrei-

fenden Kr¨

afte. Die auftretenden Kr¨

afte k¨

onnen in zwei Typen unterteilt werden: zum

einen in Volumen- und zum anderen in Fl¨

achenkr¨

afte. Volumen- oder auch K¨

orper-

kr¨

afte sind solche, die ein Fluidelement im gesamten Volumen sp¨

urt. Hierzu z¨

ahlen

z.B. Gravitationskr¨

afte oder auch elektromagnetische Felder. Fl¨

achenkr¨

afte hingegen

3.1 Numerische Verfahren in Fluent

sind solche Kr¨

afte, die ¨

uber die Oberfl¨

ache eines Volumenelements ¨

ubertragen und

daher auch als Spannungen bezeichnet werden. Diese setzen sich im inkompressiblen

Fall zusammen aus Druckkr¨

aften und solchen Kr¨

aften, die durch viskose Scherung

hervorgerufen werden. Somit ergibt sich die station¨

are integrale Impulsbilanz zu:

Z∂V

ρu u ·ndA =−Z∂V

pI·ndA +Z∂V

S·ndA +ZV

fdV (3.10)

wobei Idie Identit¨

at, Sden Spannungstensor und f¨

außere Kr¨

afte bezeichnet.

Zur Diskretisierung der Impulsbilanz wird in Fluent eine zum Skalartransport analoge

linearisierte Gleichung benutzt (Gl. 3.8). F¨

ur die x-Komponente der Geschwindigkeit

u ergibt sich beispielsweise die linearisierte, diskretisierte Gleichung zu

apu=X

anp unp +X

Fl¨achen

pfnA+F, (3.11)

wobei F die volumenspezifischen ¨

außeren Kr¨

afte beinhaltet und pfden Druck auf der

Fl¨

ache darstellt.

Sind nun Massenfl¨

usse sowie das Druckfeld bekannt, kann diese Gleichung genau wie

die lineare Gleichung eines Skalars gel¨

ost werden. Meist sind allerdings Druckfeld

und Massenfl¨

usse Teil der L¨

osung und somit zu Anfang nicht bekannt. Der Druck

auf der Fl¨

ache wird, wie auch beim Transport eines Skalars, durch Approximation

erhalten. In Fluent sind dazu Schemata unterschiedlicher Ordnung verf¨

ugbar, wobei

in der vorliegenden Arbeit ein Verfahren 2. Ordnung gew¨

ahlt wurde.

Die Diskretisierung der Massenbilanz durch Integration ¨

uber ein Kontrollvolumen

liefert

Fl¨achen

JfnfAf= 0, mit Jf=ρu.(3.12)

Allerdings wird die Kontinuit¨

atsgleichung in Fluent als Gleichung f¨

ur den Druck be-

nutzt. Dazu wird der Fluss Jfmit Hilfe von SIMPLE (Semi-Implicit Method for

Pressure-Linked Equations) Algorithmen modelliert. Dabei wird der Fluss beschrie-

ben durch

J∗

f=ˆ

J∗

f+df(p∗

c0−p∗

c1),(3.13)

wobei p∗die Werte eines angenommenen Druckfeldes und dfeine Funktion des Mittel-

wertes ¨

uber beide Zellen der linearen Koeffizienten apist. ˆ

J∗

fbeinhaltet die Beeinflus-

sung der Geschwindigkeiten. Da diese Gleichung nicht der Massenerhaltung gen¨

ugt,

3 Numerische Str¨

omungssimulation

wird zu J∗

feine Druckkorrektur addiert, so dass die Kontinuit¨

atsgleichung erf¨

ullt ist.

Die Werte der Druckkorrektur werden durch L¨

osung eines Gleichungssystems erhal-

ten und damit das angenommene Druckfeld p∗modifiziert, so dass die resultierende

Gleichung der Massenerhaltung gen¨

ugt.

Diskretisierung der Speziesgleichung

Fluent bietet neben der Implementierung des passiven Skalartransportes auch die

M¨

oglichkeit die Transportgleichung von chemisch regierenden Spezies zu l¨

osen. Ana-

log zur allgemeinen integralen Transportgleichung eines Skalars φkann die Spezies-

gleichung formuliert werden als

Z∂V

ρ Yiu·ndA =Z∂V

Ji·ndA +ZV

RidV , (3.14)

mit dem Massenbruch Yiund der spezifischen Reaktionsrate Rider Spezies i. Im Fall

der laminaren Str¨

omung und unabh¨

angiger Diffusionsraten wird der diffusive Strom

Jiin Analogie zum 1. Fick´schen Gesetz formuliert:

Ji=−ρ Di∇Yi.(3.15)

Es ergibt sich daher:

Z∂V

ρ Yiu·ndA =−Z∂V

ρ Di∇Yi·ndA +ZV

RidV , (3.16)

welches in ¨

ahnlicher Weise wie auch die integrale Tranzportgleichung eines passiven

Skalars linearisiert werden kann.

3.1.2 Zeitliche Diskretisierung

F¨

ur transiente Rechnungen m¨

ussen die Transportgleichungen sowohl ¨

ortlich, als auch

zeitlich diskretisiert werden. Der Teil der Transportgleichungen, der die ¨

ortlichen

Ver¨

anderungen beschreibt, ist identisch zu den station¨

aren Gleichungen (3.5). Die

zeitliche Diskretisierung beinhaltet die Integration aller Transportmechanismen (Kon-

vektion und Diffusion) ¨

uber einen Zeitschritt ∆t. Diese kann formuliert werden als

(Fluent Inc., 2003):

∂ρφ

∂t +Z∂V

ρ φu·ndA =Z∂V

Dφ∇φ·ndA +ZV

SφdV . (3.17)

3.1 Numerische Verfahren in Fluent

Fluent benutzt, bei Wahl des segregierten Solvers, eine implizite Formulierung der

Gleichung. Dabei werden die konvektiven, diffusiven Terme sowie die Quellterme f¨

den Zeitschritt n+ 1 ausgewertet.

∂ρn+1φn+1

∂t =−Z∂V

ρn+1 φn+1 un+1 ·ndA

+Z∂V

Dn+1

φ∇φn+1 ·ndA +ZV

Sn+1

φdV

=F¡φn+1¢.(3.18)

Die Funktion Fbeinhaltet somit alle r¨

aumlichen Abh¨

angigkeiten. Zur Diskretisierung

dieser Gleichung stehen in Fluent Approximationen erster oder zweiter Ordnung zur

Verf¨

ugung. In der vorliegenden Arbeit wurde bei nicht station¨

aren Rechnungen stets

eine Diskretisierung 2. Ordnung in der Zeit gew¨

ahlt. Bei diesem Verfahren wird die

zeitliche Evolution mit Hilfe der folgenden Gleichung iterativ gel¨

ost

φi=4

3φn−1

3φn−1+2 ∆t

3F(φi).(3.19)

Dabei wird, wobei φizu Anfang mit φninitialisiert wird, solange iterativ angepasst,

bis φisich nicht mehr ¨

andert bzw. ein Konvergenzkriterium erreicht wird.

3.1.3 Parallelit¨

at in Fluent

Um belastbare L¨

osungen gegebener Str¨

omungs- oder Speziestransportprobleme zu

erhalten, muss die gew¨

ahlte Zellengr¨

oße des Gitters hinreichend klein sein (Vgl.

Kap. 3.4). Da die Zellanzahl f¨

ur Simulationen die auf einem handels¨

ublichen Rechner

sinnvoll realisierbar sind, je nach Rechnerleistung und Str¨

omungsproblem zwischen

einigen Hunderttausend und wenigen Millionen Zellen variiert, kann es passieren, dass

die so erreichbare Anzahl von Zellen nicht ausreichend ist. In solchen F¨

allen muss die

Rechnung auf mehreren Rechnern parallelisiert ausgef¨

uhrt werden.

Fluent bietet hierzu automatisierte Algorithmen um Gitter auf mehrere Rechner zu

verteilen und dann parallelisiert zu rechnen. Dabei unterscheidet man zwei verschie-

dene Arten von verwendeten Prozessen. Zum einen ben¨

otigt Fluent in der parallelen

Version einen ”Host“-Prozess und zum anderen mindestens einen ”Node“-Prozess. Der

”Host“ h¨

alt bei den Rechnungen keine Werte einzelner Variablen oder Informationen

3 Numerische Str¨

omungssimulation

uber das Gitter und dessen Verteilung vor. Er steuert lediglich die Kommunikati-

on und den Austausch zwischen den einzelnen Knoten (”Nodes“) und die Ein- und

Ausgabe von Variablen oder Meldungen. Die ”Node“-Prozesse sind die eigentlichen

Rechenprozesse, wobei allerdings jeder Knoten nur Gitter- und Variableninformatio-

nen ¨

uber den ihm zugeteilten Gitterbereich besitzt. Jeder Knoten l¨

ost daher nur die

Transportgleichungen in einem kleinen Gitterausschnitt. Randbedingungen in diesen

Bereichen sind in den meisten F¨

allen L¨

osungen der Variablen eines anderen Knotens,

daher werden die Randschichten immer zweimal, d.h. auf zwei verschiedenen Knoten,

gehalten. Die Werte der Variablen in diesen Zellen werden dann nach jeder Iteration

automatisch durch den ”Host“ zwischen den beiden Knoten ausgetauscht.

Dieser Austausch von Variableninformation kann, besonders bei sehr großen Gittern

und vielen Knoten, einen erheblichen Teil der Zeit einer Iteration ausmachen. Um da-

her den Austausch und auch die Zeit, die pro Iteration ben¨

otigt wird, m¨

oglichst klein

zu halten, sind eine Mindestzellenanzahl pro Knoten und eine glatte Bereichsberan-

dung, sinnvoll. Eine solche Optimierung der Partitionierung (Verteilung auf mehrere

Knoten) kann in Fluent automatisiert geschehen oder auch nachtr¨

aglich durch den

Benutzer ge¨

andert werden.

3.2 Solvereinstellungen

F¨

ur die numerischen Berechnungen wurden folgende Solvereinstellungen verwendet:

Tabelle 3.1: Solvereinstellungen

Solver Segregated

Linarisierung implicite

Genauigkeit doppelt

zeitliche Diskretisierung 2. Ordnung

Impuls QUICK

Spezies QUICK

Energie QUICK

Druck 2. Ordnung

Druckgeschwindigkeitskopplung SIMPLE

3.3 Geometrie und Randbedingungen

Hierzu wurden in den Simulationen folgende Unterrelaxationsfaktoren f¨

ur die einzel-

nen Komponenten verwendet:

Tabelle 3.2: Unterrelaxationsfaktoren

Druck 0,3 (Default)

Dichte 1 (Default)

K¨

orperkr¨

afte 1 (Default)

Impuls 0,7 (Default)

Spezies 1 (Default) bis 0,7

Energie 1 (Default)

Bei Verwendung einer Diskretisierung 3. Ordnung ist es teilweise n¨

otig, um ausrei-

chende Konvergenz (Residuen <10−6) erreichen zu k¨

onnen, den Standardwert des

Relaxationsfaktors der Spezies leicht und sehr langsam zu kleineren Werten hin zu

ver¨

andern. Senkt man den Wert zu schnell ab, so kann dies zu verf¨

alschten L¨

osungen

f¨

uhren. Der Unterrelaxationsfaktor αgibt an, wie stark die ¨

Anderungen der betref-

fenden Variable sich pro Iteration ¨

andern darf.

φi+1 =φi+α∆φi.(3.20)

3.3 Geometrie und Randbedingungen

Die Simulationen wurden f¨

ur einen T-f¨

ormigen Mikromischer mit rechteckigen Quer-

schnittsfl¨

achen durchgef¨

uhrt (Abb. 3.2). Die Reaktorgeometrie des, f¨

ur die Experi-

mente verwendeten T-Mischers, der den Simulationen zugrunde liegt, besteht aus

einem in Silizium ge¨

atzten T-f¨

ormigen Kanal mit einer Tiefe von 100 µm. Der Misch-

kanal hat eine L¨

ange von 16 mm, die beiden Einlasskan¨

ale je 8 mm. Die Breite

der Einlasskan¨

ale betr¨

agt 100 µm, die des Mischkanals 200 µm. Verglichen mit dem

hydraulischen Durchmesser sind die L¨

angen der Ein- und Auslasskan¨

ale sehr groß,

daher k¨

onnen die numerischen Simulationen, zur Reduktion der Rechenzeit, mit re-

duzierten Abmessungen durchgef¨

uhrt werden. Durch Vorrechnungen wurde gezeigt,

dass eine Mindestl¨

ange von 1,5 mm f¨

ur den Mischkanal notwendig ist, da anson-

sten die nur n¨

aherungsweise g¨

ultigen Randbedingungen am Auslass Einfluß auf die

Str¨

omungscharakteristika im Mischkanal haben. Die Berechnungen wurden daher mit

3 Numerische Str¨

omungssimulation

Abbildung 3.2: Photo eines in Silizium ge¨

atzen Mikromischers (links). Das hellgraue

Rechteck kennzeichnet die Gr¨

oße des numerischen Rechengebietes.

Abb. 3.2 (rechts) zeigt die schematische Darstellung der Geometrie des

berechneten Mikromischers.

dieser L¨

ange f¨

ur den Mischkanal durchgef¨

uhrt. Um m¨

oglichst kurze Einlasskan¨

ale ver-

wenden zu k¨

onnen, wurde ein Einlassprofil an den beiden Einlassfl¨

achen verwendet

(vgl. Abb. 3.3), welches dem einer voll entwickelten Kanalstr¨

omung entspricht. Durch

L¨

osen der inkompressiblen station¨

aren Navier-Stokes-Gleichung f¨

ur einen rechteckigen

Kanalquerschnitt nach Eigenfunktionen wird folgendes Profil erhalten (Vgl. Herlei-

tung A.1):

w(x, y) = 16∆p

ηLπ4

∞

j,kεN

1d2

jk(j2d2

2+k2d2

1)sin µjπ

x¶sin µkπ

y¶,(3.21)

wobei N die ungeraden nat¨

urlichen Zahlen bezeichnet (Muralidhar und Biswas, 1996).

Eine andere Darstellung der L¨

osung ist bei Spurk (Spurk, 1996), zu finden. In den

vorliegenden Simulationen sind, wenn dies nicht explizit erw¨

ahnt wird, symmetrische

Einlassstr¨

ome verwendet worden, d.h. die Volumenstr¨

ome der beiden Einlasskan¨

ale

waren gleich groß. Die angegebenen mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeiten sowie die

Angabe von Reynolds-Zahlen beziehen sich stets auf die Ausstr¨

omgeschwindigkeit am

Auslass des Mischkanals bei 1600 µm bzw. auf den hydraulischen Durchmesser des

Mischkanals.

3.4 Untersuchungen zur Gitterinvarianz

Abbildung 3.3: Geschwindigkeitsprofil einer voll entwickelten Rohrstr¨

omung f¨

ur einen

rechteckigen Kanalquerschnitt mit Seitenl¨

angen von 100 x 200 µm.

Weitere Randbedingungen der Simulation sind Haftbedingung an festen W¨

anden und

Normaldruck am Auslass.

3.4 Untersuchungen zur Gitterinvarianz

Bei der Finiten-Volumen Methode wird das Rechengebiet in kleine Volumina un-

terteilt. Diese m¨

ussen so klein gew¨

ahlt werden, dass durch die Linearisierung der

gekoppelten nicht linearen Differenzialgleichungen keine zu großen Fehler auftreten,

da durch ein zu grobes Gitter Transportprozesse stark ged¨

ampft werden.

Die Untersuchungen zur Gitterinvarianz wurden zum einen f¨

ur die Hydrodynamik

und zum anderen f¨

ur den diffusiven Stofftransport durchgef¨

uhrt. Zur Pr¨

ufung auf In-

varianz bez¨

uglich der Hydrodynamik wurden Berechnungen durchgef¨

uhrt, bei denen

das Gitter nach und nach verfeinert wurde. Alle Randbedingungen wurden hierbei

konstant gehalten. Verglichen wurden dann sowohl integrale Gr¨

oßen wie Druckabfall

oder dissipierte Leistung, als auch diskrete Geschwindigkeitsverteilungen auf festen

Querschnitten l¨

angs des Mischkanals.

Sobald sich diese Werte bei einer Verfeinerung des Gitters nicht mehr ¨

andern, gilt

ab dieser Gittergr¨

oße die numerische Simulation als gitterinvariant und es ist daher

nicht mehr n¨

otig, das Gitter weiter zu verfeineren.

Um die erforderliche Mindestaufl¨

osung zu ermitteln, die ausreichend ist, die Str¨

omung

3 Numerische Str¨

omungssimulation

im untersuchten T-Mikromischer gen¨

ugend genau zu beschreiben, wurde die Hydro-

dynamik jeweils auf verschiedenen Gitter berechnet. Dies wurde durchgef¨

uhrt bei

einer mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit von 1,4m/s (Re = 186), da sich hierbei

eine nicht-triviale Sekund¨

arstr¨

omung ausbildet, was zur Gitterinvarianzpr¨

ufung gut

geeignet ist.

Zur Pr¨

ufung auf Unabh¨

angigkeit der Str¨

omung bez¨

uglich des Gitters wurden block-

strukturierte Gitter verwendet, deren Aufl¨

osung l¨

angs des Mischkanals bis hin zu

einem Abstand von ca. 600 µm hinter der Einlassfl¨

ache in den Mischkanal hinein

sukzessive verfeinert wurde.

Rechnungen zur Pr¨

ufung auf Gitterinvarianz bez¨

uglich einer diffusiv transportierten

Spezies mit sehr hohen Schmidt-Zahlen (hier Sc = 3600) geraten sehr schnell an

die Grenzen der heute zur Verf¨

ugung stehenden Leistungsf¨

ahigkeit von Computern.

Daher k¨

onnen Vollverfeinerungen im gesamten Rechengebiet hier nicht durchgef¨

uhrt

werden. Die Aufl¨

osungen, die zur vollst¨

andigen Aufl¨

osung der feinsten Skalen not-

wendig sind, sind ca. 60mal (Sc−1/2) kleiner als die Skalen der Hydrodynamik. Um

dennoch Absch¨

atzungen durchf¨

uhren zu k¨

onnen, mußte das zu verfeinernde Rechen-

gebiet stark eingeschr¨

ankt werden. Um die Hydrodynamik nicht zu ver¨

andern, wurde

bei der Untersuchung des Speziestransports stets in allen Bereichen mindestens die

erforderliche Aufl¨

osung f¨

ur die Hydrodynamik verwendet.

Die Mischzone, der Bereich wo die beiden Einlassstr¨

ome aufeinandertreffen, ist der

Bereich, in dem Wirbel entstehen. Dieser Bereich (der Kopf des Mischkanals) muss

daher jedesmal zwingend mitverfeinert werden. Da allerdings die Str¨

omung im Misch-

kanal zum einen station¨

ar ist und zum anderen eine Punktsymmetrie aufweist, wurde

nicht die gesamte Breite des Kanals verfeinert. Ausgehend vom Eintritt in den Misch-

kanal bis hin zu einer L¨

ange von 250 µm dahinter, wurde mindestens 60 % der Breite

verfeinert. Um Fehler bei dieser Vorgehensweise auszuschließen wurden f¨

ur die ersten

Rechnungen sowohl der gesamte als auch nur ein Teil des Kanals verfeinert und die

Ergebnisse miteinander verglichen.

Die Auswertungen bez¨

uglich der Speziesverteilung wurden hier auf einem ”halben“

Querschnitt 200 µm in den Mischkanal hinein und auf halber H¨

ohe durchgef¨

uhrt.

3.5 Verwendete Gitter

Die numerischen Simulationen wurden mit Hilfe der kommerziellen CFD-Software

Fluent 6.1 bzw 6.2 durchgef¨

uhrt, die die Navier-Stokes Gleichungen n¨

aherungsweise

durch die Finite-Volumen Methode l¨

ost (Vgl. Kap. 3.1). Zur Diskretisierung des Re-

chengebietes werden unter anderem blockstrukturierte Gitter mit 1 Millionen bzw. 9

Millionen kubischen Gitterzellen verwendet. Durch die Blockstruktur des Gitters wird

nur dort stark verfeinert, wo es n¨

otig ist. In Bereichen strenger laminarer Str¨

omungen

ohne bzw. mit geringen axialen Komponenten der Geschwindigkeit (Einlasskanal und

hinterer Mischkanal) kann eine grobere Gitterstruktur verwendet werden (Zellgr¨

oßen

von ca. 2,5µm). In anderen Bereichen, wie z.B. in der Mischzone, die ein Bereich

starker Umlenkungen ist, muss das Gitter stark verfeinert werden.

Eine andere Methode, um lokal hohe Aufl¨

osungen zu erreichen, ist die Verwendung

von lokaler Gitterverfeinerung. Diese wurde insbesondere zur Erzeugung der zu vali-

dierenden Simulationen verwendet, um lokal hoch aufgel¨

oste Daten zu erhalten. Bei

diesem Verfahren wird zu Anfang eine L¨

osung auf einem hinreichend feinen Git-

Abbildung 3.4: L¨

angsschnitt durch den Mischkanal. Gezeigt wird die Gitterstruktur nach

vorheriger doppelter Gitterverfeinerung. Die Grauabstufungen symboli-

sieren Bereiche starker Gradienten.

3 Numerische Str¨

omungssimulation

ter errechnet. Hinreichend in diesem Zusammenhang bedeutet, dass die L¨

osung der

Str¨

omungsgleichungen gitterunabh¨

angig ist und sich deren L¨

osung somit bei Verfeine-

rung nicht mehr ¨

andert. Im Falle des Mikro-Mischers bedeutet dies ein Gitter mit ca.

1 Millionen Zellen (vgl. Kap. 4.1). Zur L¨

osung der Speziesgleichung f¨

ur hohe Schmidt-

Zahlen ist dieses Gitter allerdings unzureichend daher werden die feinsten Skalen der

Spezies nicht aufgel¨

ost. Ausgehend von der L¨

osung auf diesem Gitter werden Bereiche

starker Gradienten der Spezies markiert und nachfolgend vollverfeinert. Der Vorteil

dieser Methode ist, dass nicht der gesamte Bereich verfeinert werden muss, sondern

nur einzelne, kleinere Bereiche. Mit Hilfe dieser Methode ist es daher m¨

oglich, lokal

Zellgr¨

oßen von unter 0,3 µm zu erzielen. Um eine entsprechende Aufl¨

osung mit ei-

nem konventionellen Gitter zu erreichen, w¨

aren beispielsweise f¨

ur den Mikro-Mischer

ca. 180 Millionen Zellen n¨

otig. Abbildung 3.4 zeigt das kubische Gitter auf einem

L¨

angsschnitt durch den Mischkanal. Die einzelnen Graustufen kennzeichen Bereiche

unterschiedlich großer Gradienten der Spezies. Zu erkennen ist, dass in den Bereichen,

wo die Spezies keinerlei Gradienten besitzt, die urspr¨

ungliche Gittergr¨

oße beibehalten

wurde (rechte Seite des Ausschnittes), wohingegen bei hohen Gradienten das Gitter

stark verfeinert wurde.

3.6 Untersuchungen zur Schmidt-Zahl Variation

Die hier durchgef¨

uhrten Rechnungen wurden mit dem Diffusionskoeffizienten von

Rhodamin-B (2,8·10−10m2/s) und der Viskosit¨

at von Wasser (1,00361·10−6m2/s) bei

20◦Cdurchgef¨

uhrt. Die sich daraus ergebene Schmidt-Zahl (Sc =ν/D) der transpor-

tierten Spezies betr¨

agt 3600. In w¨

assrigen Systemen liegen diese Werte in der Regel

zwischen 50 (kleinere Ionen) und mehreren Tausend f¨

ur gr¨

oßere, langsam diffundie-

rende Substanzen.

Kleine Diffusionskoeffizienten (große Schmidt-Zahlen) stellen numerisch ein großes

Problem dar, da diese zu scharfen Gradienten f¨

uhren. Diese Gradienten m¨

ussen durch

eine Vielzahl von Gitterzellen aufgel¨

ost werden. Da in der Regel bei Rechnungen mit

sehr hohen Schmidt-Zahlen diese große Anzahl an Gitterelementen aufgrund einge-

schr¨

ankter Rechenkapazit¨

at nicht erreicht werden kann, kommt es zur so genannten

numerischen Diffusion. Das bedeutet, dass die errechneten Diffusionsraten gr¨

oßer sind,

als die tats¨

achlich vorhandenen. Dieser Effekt kann durch L¨

osungsverfahren h¨

oherer

3.7 Implementierung benutzerdefinierter Funktionen und Auswertungen

Ordnung deutlich verkleinert werden (Sch¨

onung, 1990).

Um Abh¨

angigkeiten von der Diffusivit¨

at zu untersuchen, wurden in dieser Arbeit

Schmidt-Zahl Variationen durchgef¨

uhrt. Des Weiteren wurden diese Rechnungen auf

Gittern mit unterschiedlichen Aufl¨

osungen berechnet.

3.7 Implementierung benutzerdefinierter Funktionen

und Auswertungen

Um weiterf¨

uhrende Analysen der berechneten Str¨

omung bzw. der erzielten Vermi-

schungen zu erm¨

oglichen, wurde zus¨

atzlich ein voll parallelisiertes Unterprogramm

(UDF - ”User defined Function“) entwickelt und implementiert. Mit Hilfe des UDF´s

ist es m¨

oglich, w¨

ahrend der Rechnung Zugang zu Werten bzw. Gradienten der einzel-

nen Variablen auf Zellebene zu erhalten. Der Mischkanal wird mit Hilfe des UDF´s

in Schichten l¨

angs des Mischkanals eingeteilt, auf denen die Werte und Gradienten zu

charakteristischen Gr¨

oßen wie Mischg¨

ute, Potenzial f¨

ur diffusives Mischen oder auch

querschnittsbezogene Energiedissipation zusammengefasst werden.

Das UDF ist in der Programmiersprache Cgeschrieben und basiert zum Teil auf Mo-

dulen, die vorimplementiert in Fluent zur Verf¨

ugung stehen. Diese beinhalten unter

anderem Funktionen wie Schleifen ¨

uber die gesamten Zellen einer Dom¨

ane oder auch

die Kommunikation zwischen einzelnen Knoten bzw. Host und Knoten. Der gesamte

Quellcode des parallelen Unterprogramms kann in Anhang A.2 eingesehen werden.

Das Programm ist inhaltlich in drei Hauptprozeduren unterteilt. Eine Prozedur, die

vor einer Rechnung ausgef¨

uhrt wird, eine, die w¨

ahrend instation¨

arer Rechnungen ak-

tiviert wird und eine dritte Prozedur, die nach Erreichen der Konvergenzkriterien aus-

gef¨

uhrt wird. Die einzelnen Teilprogramme sind daher mit ”Vor“,”Waehrend“ und

”Nach“ bezeichnet. Die Prozedur ”Vor“ wird in Fluent als ”Execute-on-demand“

aufgerufen, d.h., der Funktionsaufruf erfolgt manuell. Dies gilt auch f¨

ur die Proze-

dur ”Nach“. Da w¨

ahrend einer Rechnung eine manuelle Steuerung nicht m¨

oglich ist,

werden die Auswertungsalgorithmen der Prozedur ”Waehrend“ auf einem Umweg in

den Code implementiert. Fluent bietet die M¨

oglichkeit, bei instation¨

aren Rechnun-

gen die Zeitschrittweite fest vorzugeben, diese von Fluent intern anpassen zu lassen

3 Numerische Str¨

omungssimulation

oder dies durch ein UDF zu steuern. Innerhalb dieser Zeitschrittweitensteuerung wird

die Prozedur ”Waehrend“ aufgerufen. Diese f¨

uhrt die einzelnen Unterprogramme aus

und gibt anschließend eine, der Courant-Beziehung (Courant et al., 1928) gen¨

ugende,

vorher berechnete Zeitschrittweite zur¨

uck.

Die Prozedur ”Vor“ hat zwei wesentliche Aufgaben, zum einen den Mischkanal mit

vorher definierten Abst¨

anden in Schichten zu unterteilen, zum anderen eine Zeit-

schrittweite f¨

ur instation¨

are Prozesse so zu berechnen, dass die Courant Zahl kleiner

als eins ist. ”Nach“ startet die eigentlichen Auswertungsroutinen bei station¨

aren

Rechnungen. Hierbei wird das Unterprogramm ”Volumenfunktionen“ durchlaufen,

welches nachfolgend n¨

aher erkl¨

art wird.

Die dritte Prozedur (”Waehrend“ ), die unter anderem f¨

ur die Zeitschrittsteuerung

zust¨

andig ist, wird nach jedem Zeitschritt automatisch ausgef¨

uhrt. Dabei wird die

Zeitschrittweite neu berechnet und zur¨

uckgegeben. Des Weiteren wird auch hier die

Prozedur ”Volumenfunktionen“ durchlaufen.

Die Funktion ”Volumenfunktionen“ hat die Aufgabe, schichtgemittelte Kennzahlen

wie Mischg¨

ute, Potenzial f¨

ur diffusives Mischen sowie dissipative Energie zusammen-

zufassen und in eine externe Datei zu speichern. Wie oben erw¨

ahnt, geschieht dies

bei station¨

aren Rechnungen einmal am Ende der Rechnung, bei instation¨

aren Rech-

nungen hingegen werden diese, nicht in jedem Zeitschritt, sondern nur in vorher fest-

gelegten Bruchteilen der mittleren hydrodynamischen Verweilzeit abgespeichert.

Generell ben¨

otigt das UDF wenige Einstellungen, die vor jeder Rechnung und vor

dem Einbinden der C-Routinen am Anfang des UDF´s eingegeben werden m¨

ussen.

Dazu geh¨

oren die Abmessungen des Mischkanals, die kinematische Viskosit¨

at des

Fluids sowie die mittlere Geschwindigkeit im Mischkanal, die nachfolgend berechnet

werden soll. Des Weiteren m¨

ussen die L¨

ange einer Zellkante im Mischkanal sowie die

Abst¨

ande der Auswertungsschichten im Mischkanal angegeben werden. Zus¨

atzlich bie-

tet das UDF die M¨

oglichkeit lediglich hydrodynamische, und/ oder speziesbezogene

Auswertungen durchzuf¨

uhren.

3.8 Berechnung des Str¨

omungsfeldes

3.8 Berechnung des Str¨

omungsfeldes

Zur Berechnung des Str¨

omungsfeldes wurden die Navier-Stokes Gleichungen eines

dichtebest¨

andigen Fluids ohne ¨

außere Kr¨

aften f¨

ur Masse

∇·u= 0 (3.22)

und Impuls

∂tu+u·∇u=−∇p+1

Re∆u(3.23)

mit Hilfe der Finiten-Volumen Methode n¨

aherungsweise mit Fluent 6.1.18 bzw. 6.2.16

gel¨

ost. Die Rechnungen wurden hierbei bis zu einer Reynoldszahl von 240 durch-

gef¨

uhrt. Unterhalb dieser Reynoldszahl liegen station¨

are Verh¨

altnisse vor, wohingegen

beim ¨

Uberschreiten dieser Reynoldszahl es durch nahezu periodischen Wirbelabl¨

osun-

gen zu einem instation¨

aren Str¨

omungsverhalten kommt.

3.9 Berechnung des Speziestransportes

Im Falle reagierender Str¨

ome sind die Navier-Stokes Gleichungen (3.22, 3.23) zus¨

atz-

lich noch um die Speziesgleichung zu erg¨

anzen. F¨

ur eine ideal verd¨

unnte Spezies ergibt

sich die Transportgleichung in nicht-dimensionsloser Formulierung zu

∂tci+u·∇ci=Di∆ci+Ri(3.24)

mit der Reaktionsrate Riund dem Diffusionskoeffizienten Di.

Im Falle eines passiven Transports kann entweder die Speziesgleichung (3.24) mit ei-

ner Reaktionsrate Ri= 0 gel¨

ost werden, oder der Speziestransport wird durch den

Transport eines passiven Skalars berechnet (Vgl. 3.5).

In den hier durchgef¨

uhrten Berechnungen wurden zur Beschreibung des Speziestrans-

ports beide M¨

oglichkeiten je nach Problemstellung gew¨

ahlt. Bei allen passiven Rech-

nungen ohne Reaktion wurde ausschließlich die Speziesgleichung verwendet. Bei der

Berechnung reaktiver Systeme wurde hingegen die Reaktion mit Hilfe der Spezies-

gleichung und der pH-Indikator als passiver Skalar berechnet.

3 Numerische Str¨

omungssimulation

3.10 Berechnung reaktiver Systeme

Die zeitliche ¨

Anderung der Spezieskonzentrationen einer chemischen Reaktion vom

Typ A+B→Cwird beschrieben durch drei Differenzialgleichungen, wobei f¨

ur jede

Komponente jeweils die Speziesbilanz inklusive Reaktionsterm aufgestellt wird. Bei

sehr schnellen Reaktionen (k→ ∞) ist cA·cB= 0, d.h. die Eduktkonzentrationen cA

und cBsind nirgends beide strikt positiv. Wegen der großen Steifheit des resultieren-

den Differenzialgleichungssystems f¨

ur große ksind instantane Reaktionen numerisch

direkt nicht gut handhabbar. Allerdings stellt in solchen Systemen, in denen die Zeits-

kala der Diffusion sehr viel gr¨

oßer als die Zeitskala der Reaktion ist (quasi-instantane

Reaktion), die von Toor (Toor und Chiang, 1959) theoretisch vorgestellte Vereinfa-

chung f¨

ur diffusionskontrollierte (irreversible) Reaktionen eine numerisch handhab-

bare Alternative dar.

Zu diesem Zweck und unter der Pr¨

amisse, dass die Diffusionskoeffizienten DAund

DBgleich sind, kann durch Differenzbildung der beiden Gleichungen folgende Diffe-

renzialgleichung erhalten werden:

∂tφ+u·∇φ=D∆φ, (3.25)

mit φ=cB−cAund φ²[−1,1]. Diese Gleichung ist identisch mit der Transportglei-

chung eines passiven Skalars ohne Quellen und Senken. Ist nun in solchen Systemen

die Reaktionsgeschwindigkeit sehr groß, so spricht man von quasi-instantanen Reak-

tionen. In solchen Systemen k¨

onnen die Reaktanden nicht koexistieren, da sie sofort

(instantan) abreagieren w¨

urden, d.h. es gilt cAcB= 0. Daher ist es m¨

oglich, aus der

Verteilung des passiven Skalars φdie urspr¨

unglichen Konzentrationen von cAund cB

wieder zu berechnen. Es gilt:

φ(t, x) = (cA= - min{φ, 0}

cB= max{φ, 0}.(3.26)

In der vorliegenden Arbeit wurde die Neutralisationsreation von NaOH mit HCl

betrachtet. Da die Diffusivit¨

aten der beiden Reaktionspartner nicht gleich sind (Sc =

300 f¨

ur HCl und Sc = 470 f¨

ur NaOH), wurde zur Beschreibung des Systems der

Diffusionskoeffizient des Skalars φin Abh¨

angigkeit des Wertes von φangepasst

D(φ) = (DHCl f¨

ur φ≥0

DNaOH f¨

ur φ < 0. (3.27)

3.10 Berechnung reaktiver Systeme

Bei dem hier untersuchten reaktiven System handelt es sich allerdings nicht um eine

einzelne Reaktion, sondern um eine Parallelreaktion der Form

A+B→C

D+B→P

Die zweite ablaufende Reaktion ist eine pH-abh¨

angige Deprotonierungsreaktion eines

Farbstoffes. In den Experimenten wurde als Farbstoff Fluoreszein verwendet, der im

Basischen eine Fluoreszenzerscheinung zeigt.

Die experimentellen Messungen (Hoffmann et al., 2006) wurden durchgef¨

uhrt, in dem

man in einen Eingang des T-Mikromischers eine Mischung von Fluoreszein mit HCl

zuf¨

uhrt, in den anderen Eingang NaOH. Die an der Kontaktfl¨

ache stattfindende

Neutralisationsreaktion, mit einer Zeitskala der Reaktion im Bereichen von einigen ns,

ist eine quasi-instantane Reaktion. Dies bedeutet, dass es keine Koexistenz der beiden

Reaktionspartner gibt; sobald sie aufeinandertreffen bildet sich das Reaktionsprodukt

Wasser, welches gleichzeitig das Solvenz ist. Die beschreibenden Reaktionsgleichungen

dieses Systems k¨

onnen wie folgt formuliert werden

H++OH−→H2O

HFl +OH−ÀH2O+Fl−,

mit Fl als Bezeichnung des Fluoreszeins. Da Wasser (H2O) als Solvenz bei dieser

Reaktion dient, sind die ¨

Anderungen dieser Spezies irrelevant bei der Bilanzierung.

Die zu bilanzierenden Spezies sind daher die S¨

aure (H+), die Lauge (OH−) sowie die

protonierte (HFl) und die deprotonierte (Fl−) Form des Fluoreszeins. Die beschrei-

benden Transportgleichungen dieser Spezies lauten

∂tcH++u·∇cH+=∇·(DH+∇cH+)−ˆ

k cH+cOH−

∂tcOH−+u·∇cOH−=∇·(DOH−∇cOH−)

−ˆ

k cH+cOH−−kH(cOH−cF l−−K−1cF l−) (3.28)

∂tcHFl +u·∇cHF l =∇·(DHFl ∇cHFl)−kH(cOH−cF l−−K−1cF l−)

∂tcFl−+u·∇cFl−=∇·(DFl−∇cF l−) + kH(cOH−cF l−−K−1cF l−)

mit den Diffusionskoeffizienten Dider i-ten Komponente und der Geschwindigkeits-

komponente ˆ

kder Neutralisationsreaktion. K bezeichnet hier das Verh¨

altnis von Hin-

reaktion und R¨

uckreaktion der Deprotonierungsreaktion K=kH/kR.

3 Numerische Str¨

omungssimulation

Da wie oben angesprochen, die Geschwindigkeitskonstante ˆ

ksehr groß ist, ist dies

Differenzialgleichungssystem numerisch nur schwer handhabbar. Daher wird hier die

bereits erw¨

ahnte Vereinfachung angewandt. Zu diesem Zweck f¨

uhrt man eine neue

Variable φein, die folgendermaßen definiert ist

φ=cOH−−cH+.(3.29)

φhat einen Wertebereich von [−1; 1], wobei ein Wert von φ < 0 dem Vorhandensein

von H+entspricht, einen Wert ≥0 dem von OH−.

Man bildet die Differenz der ersten beiden Gleichungen des Gleichungssystems und

erh¨

alt

∂tφ+u·∇φ=∇·(Dφ∇φ)−kH(cOH−cFl−−K−1cF l−).(3.30)

Da bei den experimentell durchgef¨

uhrten Messungen die Konzentration des eingesetz-

ten Fluoreszenzfarbstoffes 1000mal kleiner ist als die eingesetzte Konzentration der

Lauge, wird die Senke der Gleichgewichtsreaktion vernachl¨

assigt. In wie weit dieses zu

einer korrekten Beschreibung f¨

uhrt, muss noch gepr¨

uft werden. Mit dieser Annahme

gilt

∂tφ+u·∇φ=∇·(Dφ∇φ).(3.31)

F¨

ur den Fluoreszenzfarbstoff wird zur Vereinfachung ebenfalls eine neue Variable ψ

eingef¨

uhrt, die der Summe der beiden Konzentrationen von protoniertem und deproto-

niertem Farbstoff entspricht. Dadurch reduzieren sich die beiden letzten Gleichungen

des Gleichungssystems zu

∂tψ+u·∇ψ=∇·(Dψ∇ψ),(3.32)

mit Dψ=const, da die Diffusivit¨

aten der protonierten und der deprotonierten Form

ann¨

ahernd gleich sind.

Zu beachten ist hierbei, dass die direkte Umrechnung der Skalare in die urspr¨

ung-

lichen Konzentrationen streng genommen nur f¨

ur φm¨

oglich ist. Da allerdings der

Fluoreszenzfarbstoff lediglich zur Visualisierung dient, ist die genaue Konzentration

der deprotonierten Spezies Fl−nicht wichtig. Zur numerischen Visualisierung wird

daher nur an den Stellen ausgewertet, wo Fl−existiert und ebenfalls OH−vorhanden

ist.

3.11 Analyse des Deformationsratentensors

Die numerischen Simulationen wurden mit Skalaren durchgef¨

uhrt, die auf einen Wer-

tebereich von [0; 1] normiert sind. Daher wurden beide Skalare φund ψmit einem

Maximalwert von 1 in einen Eingang und mit jeweils 0 in den anderen aufgegeben.

Die Fluoreszenzintensit¨

at des Fluoreszeins steigt auf einem Bereich von pH3 bis pH11

stark an, weshalb zur Visualisierung und vor allem zur Verifizierung der experimen-

tellen Daten eine pH-Wert abh¨

angige Signalst¨

arke der Form

I=a102pH c0,HFl

1 + a102pH +b10pH ,(3.33)

gew¨

ahlt wurde. Dieses gibt die experimentell gefundene Abh¨

angigkeit der Intensit¨

mit ¨

Anderung des pH-Wertes an (Munsterer und J¨

ahne, 1998).

Da aufgrund der filigranen lamellaren Struktur lokal hohe Aufl¨

osungen erforderlich

sind, wurde bei den Simulationen das Gitter sukzessive in mehreren Schritten ver-

kleinert bis zu einer Zellgr¨

oße von 0,3µm bei einer Kanalbreite von 200 µm.

3.11 Analyse des Deformationsratentensors

Bei Reaktionen mit Reaktionsordnungen >1 ist es erforderlich, dass die beteiligten

Spezies aufeinander treffen, um reagieren zu k¨

onnen. Dazu m¨

ussen diese durch Misch-

prozesse in Kontakt zueinander gebracht werden. Um dabei eine hohe Selektivit¨

at zu

erzielen, m¨

ussen die Mischprozesse, z.B. in einem Str¨

omungsrohrreaktor, in radialer

Richtung erfolgen; Mischprozesse in axiale Richtung, die man in Analogie zur Diffusi-

on, als axiale Dispersion bezeichnet, f¨

uhren durch R¨

uckvermischung zur Senkung von

Selektivit¨

at und Ausbeute. Aufschluss ¨

uber die Effizienz, mit der die eingetragene

Leistung in Quervermischung, also eine Vermischung in radialer Richtung, umgesetzt

wird, gibt eine Analyse der Rate der Energiedissipation. In viskosen Fl¨

ussigkeiten wird

mechanische Energie in dem Maße dissipiert, in dem Relativbewegungen vorliegen.

Dies geschieht durch Wandhaftung, auch in voll entwickelten Rohrstr¨

omungen. In die-

sem Fall sind die Relativbewegungen allerdings in Str¨

omungsrichtung und bewirken

daher die unerw¨

unschte Dispersion. Erreicht man es, dass die Relativbewegungen in

zur Achse senkrechten Richtungen erfolgen, so erh¨

alt man Vermischung in Querrich-

tung.

Um die Quervermischung im Mikroreaktor quantitativ zu bestimmen, muss der Defor-

mationsratentensor Danalysiert werden. Dieser entspricht dem symmetrischen Anteil

3 Numerische Str¨

omungssimulation

von ∇u:

D=1

2∇u+1

2(∇u)T(3.34)

und stellt die lokale massenspezifische Energiedissipation durch Relativbewegungen

dar. Es gilt

D=





∂xu1

2(∂xv+∂yu)1

2(∂xw+∂zu)

2(∂xv+∂yu)∂yv1

2(∂yw+∂zv)

2(∂xw+∂zu)1

2(∂yw+∂zv)∂zw





(3.35)

Liegt die Hauptstr¨

omungsrichtung in z-Richtung, so m¨

ussen die Relativbewegungen

in x- und y-Richtung erfolgen, um eine Quervermischung zu erzielen. Daher muss die

obere 2x2 Untermatrix (D2) des Deformationsratentensors Dausgewertet werden.

εquer ∼D2:D2=µ∂u

∂x¶2

+µ∂v

∂y¶2

2µ∂u

∂y +∂v

∂x¶2

(3.36)

Durch Integration ¨

uber die jeweilige Querschnittsfl¨

ache und Multiplikation mit einem

konstanten Faktor von 2 ηergibt sich die Rate der in Querschnittsrichtung dissipierten

Leistung. Um diesen Wert zu normieren, wird die in Querschnittsrichtung eingetra-

gene Leistung auf die gesamte Leistung, die auf diesem Querschnitt dissipiert wurde,

bezogen. Die Gesamtleistung erh¨

alt man durch Auswertung des gesamten Deforma-

tionsratentensors

εges = 2 ηD:D.(3.37)

Die einzelnen Gradienten k¨

onnen direkt aus Fluent erhalten werden. Sie werden dann

gem¨

aß Gleichungen 3.36 und 3.37 mittels des schon erw¨

ahnten UDF´s ”Waehrend“

w¨

ahrend der Rechnung ¨

uber die Querschnitte integriert und ausgegeben. Dar¨

uber

hinaus k¨

onnen diese Auswertungen auch f¨

ur station¨

are Berechnungen mit dem UDF

”Nach“ durchgef¨

uhrt werden.

3.12 Untersuchungen zum Verweilzeitverhalten

Der Umsatz einer chemischen Reaktion wird bei einem kontinuierlich betriebenen Re-

aktor maßgeblich beeinflusst durch die Aufenthaltszeit jedes reagierenden Molek¨

uls im

3.12 Untersuchungen zum Verweilzeitverhalten

Reaktor (Jakubith, 1998). Da aufgrund der großen Anzahl der vorhandenen Molek¨

ule

ein Nachverfolgen jedes einzelnen nicht m¨

oglich ist, wird ein Verweilzeitspektrum auf-

genommen. Ein Verweilzeitspektrum oder auch relative H¨

aufigkeit (E(t)), wird erhal-

ten, indem man eine Stoßmarkierung (idealerweise ein Dirac-Signal) in den Eingang

des Reaktors bringt und die Antwortfunktion im Ausgang misst. Man bekommt da-

durch ein Antwortsignal in Abh¨

angigkeit der Zeit. Eine andere Darstellungsmethode

ist die H¨

aufigkeitssummenfunktion (F(t)), die durch Integration der relativen H¨

aufig-

keit erhalten wird

F(t) = Zt

E(τ)dτ. (3.38)

Experimentell kann dieser Verlauf durch Aufbringen einer Sprungmarkierung (idea-

lerweise eine Heaviside-Funktion) im Eingang erhalten werden.

Die Verl¨

aufe der beiden H¨

aufigkeitsfunktionen unterscheiden sich f¨

ur verschiedene

Reaktortypen. Des Weiteren lassen sich beim Vergleich von Messungen realer Re-

aktoren mit den Verl¨

aufen idealer Reaktoren (ggf. auch Mischformen verschiede-

ner idealer Reaktoren) Abweichungen vom idealen Verhalten erkennen. Diese Ab-

weichungen k¨

onnen unter anderem von Totwasserzonen, Kurzschl¨

ussen oder ¨

ahnlich

unerw¨

unschten Str¨

omungsverhalten hervorgerufen und dadurch charakterisiert wer-

den. Die große Bedeutung der Verweilzeitverteilung besteht in der Charakterisierung

der Realstr¨

omung des kontinuierlich betriebenen Reaktors (Jensen, 1998). Auf der

Grundlage der Verteilungen l¨

asst sich entscheiden, welches vereinfachte Modell (z.B.

Dispersions-, Kaskaden- oder Zellenmodell) zur Beschreibung des Reaktionsverhal-

tens sinnvoll ist (Fitzer und Fritz, 1989, Levenspiel, 1999).

Zur Untersuchung des Verweilzeitverhaltens im Mikroreaktor wurden Sprungmarkie-

rungen in numerischen Tracerexperimenten durchgef¨

uhrt. Zu diesem Zweck wurde

zu Anfang der Rechnungen das station¨

are Str¨

omungsprofil berechnet und dann an-

schließend der Tracer in einen der beiden Einlasskan¨

ale aufgegeben. Die nachfolgen-

de Berechnung des Stofftransportes erfolgte transient, wobei bei festen Bruchteilen

der mittleren hydrodynamischen Verweilzeit mittels des UDF´s ”Waehrend“ integra-

le Kenngr¨

oßen zur Berechnung der Verweilzeitverteilung herausgeschrieben wurden.

Das verwendete Gitter bestand aus ca. 9 Millionen Zellen, was einer Zellbreite von

1,25 µm entspricht.

3 Numerische Str¨

omungssimulation

3.13 Untersuchungen zur Str¨

omungsmodulation

Da rein laminare Str¨

omungen in Mikroreaktoren noch relativ lange Diffusionswege

aufweisen und andererseits turbulente Str¨

omungen mit einem erheblichen Druckver-

lust verbunden sind, kommt dem Str¨

omungsmischen durch chaotische Advektion eine

wachsende Bedeutung zu. Unter chaotischer Advektion versteht man ein Ph¨

anomen,

wobei die Str¨

omung auf der einen Seite zwar laminar ist, diese aber chaotische Parti-

keltrajektorien zeigen kann. Dieses kann erreicht werden, indem zus¨

atzliche Energie

z.B. in Form periodischer Volumenstromschwankungen (Niu und Lee, 2003, Mackley

und Stonestreet, 1995) eingebracht wird. Desgleichen kann eine chaotische Advektion

durch trickreich gestaltete statische Einbauten (Stroock et al., 2002, Aubin et al.,

2003, Kim et al., 2004) erreicht werden. Bei der somit erhaltenen Str¨

omung treten

abwechselnd Dehn- und Streckungen sowie Faltungen von Filamenten auf.

Die hier durchgef¨

uhrten Simulationen zur Str¨

omungsmodulation wurden mit periodi-

schen Volumenstromschwankungen vorgenommen. Dazu wurden die Eingangsvolu-

menstr¨

ome so eingestellt, dass sie in entgegengesetzter Phase schwingen (Abb. 3.5).

Dadurch erreicht man einen konstanten Volumenstrom im Auslass, was bei einer

sp¨

ateren Implementierung innerhalb eines verfahrenstechnischen Systems technische

Vorteile bietet. Die Amplitude wurde so gew¨

ahlt, dass bei den gew¨

ahlten Geschwin-

digkeiten durch die Modulation der Engulfmentbereich nicht verlassen wurde. Dazu

wurde die mittlere, eingestellte Geschwindigkeit jeweils mit einer Amplitude von ±

25 % der mittleren Geschwindigkeit moduliert. Die angelegten Frequenzen variierten

zwischen 10, 20 und 30 kHz.

u(x, t) = u(x)(1 + 0,25 sin(t f π)) (3.39)

Technisch l¨

asst sich eine solche Str¨

omungserzeugung mit Hilfe der Piezotechnologie

umsetzen (Fu et al., 2006).

F¨

ur die instation¨

aren Rechnungen wurde zu Anfang auf einem blockstrukturiertem

Gitter mit 1 Millionen Zellen (Zellbreiten von 2,5µm) allein die Hydrodynamik be-

rechnet, so dass die zu erzeugende Str¨

omung im gesamten Reaktor einlaufen kann.

Danach wurde eine Sprungmarkierung mit einem Tracer durchgef¨

uhrt, der die physi-

kalischen Eigenschaften von Rhodamin-B hat. Die Rechnungen wurden solange durch-

gef¨

uhrt, bis die Mischcharakteristika gleichm¨

aßige Schwingungen zeigten. Ausgewer-

tet wurde zum einen die Hydrodynamik, wobei Druckschwankungen und dissipativ

3.13 Untersuchungen zur Str¨

omungsmodulation

u( )t

Abbildung 3.5: Zeitlich schwankender Verlauf der Maximalgeschwindigkeiten der beiden

Einlasskan¨

ale bei einer mittleren Geschwindigkeit von 1,4 m/s und einer

Frequenz von 10 kHz.

eingetragene Energie in Querrichtung untersucht wurde. Zum anderen wurden Misch-

charakteristika wie Mischg¨

ute und Potenzial f¨

ur diffusives Mischen der eingetragenen

Spezies untersucht. Um die Impulsfronten bei den wechselnden Geschwindigkeiten nu-

merisch aufzul¨

osen, wurden die Verweilzeiten mit jeweils ca. 2.000 Zeitschritten pro

τHaufgel¨

ost. Da bei einer maximalen Frequenz maximal 21 Schwingungen pro τH

in einem Eingang auftreten, wird jede Schwingung mit mindestens 100 Zeitschritten

aufgel¨

ost.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

4.1 Gitterinvarianz

Zur Pr¨

ufung hinsichtlich der Gitterinvarianz wurde zu Anfang die verwendete Geo-

metrie (Vgl. Abb. 4.1) auf Mindestl¨

angen von Einlass- und Mischkanall¨

angen hin

uberpr¨

uft. Durch Vorrechnungen hat sich gezeigt, dass der Mischkanal eine Min-

destl¨

ange von 1500 µm besitzen muss, da ansonsten die nur n¨

aherungsweise g¨

ultige

Randbedingung am Auslass des Reaktors Einfluss auf die Str¨

omungscharakteristika

in der Mischzone hat. Dementsprechend wurden die L¨

angen der beiden Einlasskan¨

ale

auf mindestens 300 µm festgesetzt. Um die bei den experimentellen Messungen im

Einlasskanal vorliegende entwickelte Rohrstr¨

omung zu erhalten wurde zus¨

atzlich noch

das Profil einer voll entwickelten Rohrstr¨

omung an den beiden Einlassfl¨

achen als Ein-

lassprofil vorgegeben (Vgl. Kap. 3.3).

8 0 0 µ m

1 0 0 µ m

2 0 0 µ m

1 0 0 µ m

1 5 0 0 µ m

3 0 0 µ m

Abbildung 4.1: F¨

ur die Simulationen verwendete Geometrie. Ursprung des Koordinaten-

systems (schwarzer Punkt) befindet sich unten an der Stirnfl¨

ache des

Mischkanals, wobei die beiden Einlassfl¨

achen denselben Abstand vom Ur-

sprung besitzten.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

4.1.1 Hydrodynamik

Im Anschluss an die Optimierung der reduzierten L¨

angen wurden Testrechnungen mit

verschiedenen Gitteraufl¨

osungen durchgef¨

uhrt, um zu testen, ab welcher Aufl¨

osung

die L¨

osung bei gegebener Reynolds-Zahl gitterunabh¨

angig wird. Zu diesem Zweck

wurden insgesamt drei verschieden aufgel¨

oste Gitter getestet, ein Gitter mit 20 mal

40, eines mit 40 mal 80 und eines, welches die Mischzone im Querschnitt mit 80 mal

160 Zellen aufl¨

ost. Die resultierenden Zellengr¨

ossen ergeben sich dann zu 5 µm, 2,5

µm und 1,25 µm f¨

ur die Kantenl¨

ange einer Zelle.

Die Verl¨

aufe integraler Str¨

omungsgr¨

oßen, wie die des querschnittsgemittelten stati-

schen Drucks und die der in Querrichtung dissipierten Energie, sind in Abbildung 4.2

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

-7000

-6000

-5000

-4000

-3000

-2000

-1000

Auflösung5µm

Auflösung2,5µm

Auflösung1,25µm

statischer Druck [Pa]

AbstandlängsdesMischkanals[µm]

Abbildung 4.2: Verlauf des querschnittsgemittelten statischen Drucks bei drei verschie-

denen Gitteraufl¨

osungen (links) und des Anteils der dissipierten Energie

in Querrichtung bezogen auf die gesamte dissipierte Energie auf einem

Querschnitt bei denselben Aufl¨

osungen (rechts).

f¨

ur die drei Testf¨

alle zusammengestellt. Man erkennt, dass die Simulationen mit den

drei Aufl¨

osungen f¨

ur beide integralen Kenngr¨

oßen ¨

ahnliche Verl¨

aufe liefern. Bei ge-

nauerer Untersuchung erkennt man allerdings, dass die Verl¨

aufe der gr¨

obsten Aufl¨

osung

ein sichtbares D¨

ampfungsverhalten zeigen. In der Vergr¨

oßerung (4.2 rechts oben) er-

kennt man, dass der Verlauf der eingetragenen Energie etwas unterhalb der beiden

anderen Verl¨

aufen liegt. In einem ¨

ahnlichen Bereich bewegen sich die Abweichungen,

wenn man diskrete Zellenwerte der Geschwindigkeit betrachtet (Abb. 4.3). Vergli-

chen wurden jeweils die Verl¨

aufe gegen die Rechnung mit der feinsten Aufl¨

osung.

Abweichungen zwischen den Ergebnissen der drei Aufl¨

osungen in Richtung der Haupt-

str¨

omungsachse sind vernachl¨

assigbar klein, genauso wie die in x-Richung, die Kompo-

4.1 Gitterinvarianz

-100 -50 0 50 100

-0,2

0,0

0,2

-100 -50 0 50 100

0,0

0,4

0,8

1,2

1,6

2,0

2,4

-100 -50 0 50 100

-0,6

-0,4

-0,2

0,0

0,2

0,4

0,6

Geschwindigkeits-

komponente w [m/s]

Querschnitt über die Breite des Mischkanals [µm]

Geschwindigkeits-

komponente v [m/s]

Auflösung 5 µm

Auflösung 2,5 µm

Auflösung 1,25 µm



Geschwindigkeits-

komponente u [m/s]

Abbildung 4.3: Verlauf der Geschwindigkeitskomponenten entlang einer Linie auf halber

H¨

ohe des Mischkanals bei einem Abstand von 300 µm in den Mischkanal

hinein. u (oben) und w (unten) bilden die Geschwindigkeitskomponenten

in x und z-Richtung, v (Mitte) die in y-Richtung.

nente in Richtung der H¨

ohe des Mischkanals. Abweichungen sind erkennbar zwischen

der Rechnung mit 1,25 µm bzw. 2,5µm pro Zelle auf der einen Seite und 5 µm auf

der anderen Seite bez¨

uglich der Geschwindigkeitskomponente in z-Richtung. Diese

entspricht der Komponente in Richtung der Breite des Mischkanals.

Zusammenfassend l¨

asst sich sagen, dass die D¨

ampfung des Geschwindigkeitsfeldes und

daraus abgeleiteter Gr¨

oßen bei einer Aufl¨

osung mit 5 µm Zellenbreite zwar nicht sehr

stark, aber dennoch ausgebildet ist. Die Rechnungen bez¨

uglich der Hydrodynamik

gelten daher ab einer Mindestaufl¨

osung von 2,5µm Zellenbreite als gitterinvariant.

Im Folgenden wird daher bei allen Rechnungen diese Mindestaufl¨

osung gew¨

ahlt, was

einer Anzahl von 1 Millionen Zellen entspricht.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

4.1.2 Speziestransport

Dar¨

uber hinaus wurde der passive Stofftransport eines Skalars mit einer Schmidt-Zahl

von 3600 bez¨

uglich der Gittervarianz ¨

uberpr¨

uft. Der bei den experimentellen Unter-

-100 -80 -60 -40 -20 0

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Auflösung 2,5 µm

Auflösung 1,25 µm

Auflösung 0,603 µm

Konzentration

Halbe Breite des Mischkanals [µm]

Abbildung 4.4: Verlauf der Konzentration entlang einer Linie auf halber H¨

ohe des Misch-

kanals bei einem Abstand von 200 µm in den Mischkanal hinein. Darge-

stellt ist die halbe Breite des Kanals f¨

ur drei verschiedene Gitteraufl¨

osun-

gen.

suchungen verwendete Fluoreszenzfarbstoff Rhodamin-B besitzt eine Diffusivit¨

at, die

einer Schmidt-Zahl in Wasser von 3600 entspricht. Daher wurde bei diesen Unter-

suchungen eine solch hohe Schmidt-Zahl verwendet. Das gr¨

obste dazu verwendete

Gitter besitzt eine Zellbreite von 2,5µm. Die L¨

osung der Transportgleichungen auf

einem Gitter mit dieser Aufl¨

osung hat sich bez¨

uglich der Hydrodynamik als gitterin-

variant herausgestellt. Zus¨

atzlich wurden noch zwei Vollverfeinerungen untersucht.

4.2 Str¨

omungsbereiche

Die Erzeugung der jeweiligen Vollverfeinerungen wurde wie in Kapitel 3.4 beschrie-

ben durchgef¨

uhrt. Abbildung 4.4 zeigt die Verl¨

aufe der Konzentration der Spezies auf

einen halben Schnitt auf halber H¨

ohe des Mischkanals in einem Abstand von 200 µm

hinter dem Eingang in den Mischkanal f¨

ur die drei Aufl¨

osungen. Man erkennt, dass

durch das grobe Gitter die auftretenden, erzeugten Skalen sehr stark durch numeri-

sche Diffusion egalisiert werden. Erst bei einer kompletten Vollverfeinerung, was einer

Zellbreite von 1,25 µm entspricht, werden die auftretenden Skalen nicht mehr weg-

ged¨

ampft. Im Vergleich zu dem Gitter mit einer Zellbreite von ca. 0,6µm sind zwar

die Gradienten abged¨

ampft, aber die auftretenden Strukturen werden wiedergegeben.

Dennoch ist hier zu erw¨

ahnen, dass eine Gitterinvarianz bez¨

uglich der diffusiv trans-

portierten Spezies mit einer Schmidt-Zahl von 3600 hier noch nicht erreicht worden

ist. Auch ist bei einer Koordinate von ca. −70 µm zu erkennen, dass es mit zuneh-

mender Verfeinerung zu einer Einbuchtung des Signals kommt. Dieses deutet darauf

hin, dass bei weiterer Verfeinerung zus¨

atzliche, feinere Strukturen sichtbar werden

k¨

onnen.

Insgesamt l¨

asst sich zusammenfassen, dass selbst eine Aufl¨

osung von 1,25 µm nur

ein Kompromiss darstellt, da die so erhaltenen Skalen immer noch nicht vollst¨

andig

aufgel¨

ost sind.

Aufl¨

osungen und dabei auftretende und erzeugte Skalen bei anderen Schmidt-Zahlen

sind Gegenstand von Kapitel 4.4.3.

4.2 Str¨

omungsbereiche

In dem untersuchten Reynolds-Zahlenbereich k¨

onnen, in Abh¨

angigkeit der Str¨

omungs-

geschwindigkeit, drei station¨

are Str¨

omungsbereiche unterschieden werden (Abb. 4.5).

In allen drei F¨

allen gelangen die beiden Einlassstr¨

ome in die Mischzone, welche sich

im Eingangsbereich des Mischkanals befindet, treffen dort aufeinander und fließen in

den Mischkanal hinein.

Bei kleinen Reynolds-Zahlen liegt eine streng laminare Str¨

omung vor, bei der beide

Einlassstr¨

ome nebeneinander in den Mischkanal hinein str¨

omen. Bei Injektion eines

Tracers in einem der beiden Einlasskan¨

ale entsteht eine Tracerverteilung im Ausgang,

die aus zwei vollst¨

andig segregierten Bereichen besteht.

Bei Erh¨

ohung der Reynolds-Zahl ¨

uber einen Wert von Re = 35 −40 hinaus, bil-

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

det sich, auf Grund der von durch Fliehkr¨

aften ausgel¨

osten Instabilit¨

aten, eine Se-

kund¨

arstr¨

omung aus. Auf jeder Seite des Mischkanals entsteht durch die Umlenkung

in den Mischkanal aus den Einlasskan¨

alen je ein Doppelwirbel, der aus zwei kor-

kenzieherartigen station¨

aren Wirbeln besteht. Die Entstehung der Doppelwirbel im

Vortex-Bereich scheint ¨

ahnlich wie die Entstehung von Dean-Wirbeln in gekr¨

umm-

ten Rohrwendeln (Ookawara et al., 2006) zu sein. Eine Sprungmarkierung in diesem

Str¨

omungsbereich erg¨

abe, genau wie im laminaren Bereich, zwei segregierte Berei-

che, da die Symmetrieebene, bez¨

uglich der beiden Einlasskan¨

alen, erhalten bleibt.

Bei weiterer Steigerung der mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit, bildet sich, ab einer

Abbildung 4.5: Stromlinien im Eingang des Mischkanals f¨

ur drei verschiedene Reynolds-

zahlen a) Re = 0,1, b) Re = 119 und c) Re = 146. Die jeweilige Abbildung

ist repr¨

asentativ f¨

ur den jeweiligen Str¨

omungsbereich.

Reynolds-Zahl von 138, die Engulfment-Str¨

omung aus. In diesem dritten Str¨

omungs-

bereich werden ebenso wie im Vortex-Bereich Doppelwirbel gebildet, doch die Spie-

gelsymmetrie bez¨

uglich der Einlasskan¨

ale wird nun aufgebrochen. Dadurch gelangen

4.2 Str¨

omungsbereiche

Fluidelemente auf die gegen¨

uberliegende Seite des Mischkanals, wodurch die beiden

Fluidstr¨

ome verdrillt werden. Durch diese Verdrillung wird zus¨

atzlich Kontaktfl¨

ache

erzeugt und somit das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen erh¨

oht. Die so entstandene

Str¨

omung besitzt lediglich eine Punktsymmetrie (4.5 unten).

Bei einer weiteren Steigerung der Str¨

omungsgeschwindigkeit, ¨

uber einen Wert von

ca. 240 f¨

ur die Reynolds-Zahl, treten Instationarit¨

aten auf. In nahezu periodischen

Zeitabst¨

anden l¨

osen sich einzelne Wirbel, die an der Stirnseite der Mischzone entstan-

den sind und durch den Mischkanal hindurch wandern. Die Wirbel bewirken lokal

ein starkes Aufrollen der Kontaktfl¨

ache, was zu einer Erh¨

ohung der Mischg¨

ute f¨

uhrt

(Abb. 4.12); hinter den Wirbeln dominieren allerdings segregierte Verteilungen. Die

erzielten Mischg¨

uten bei diesen Reynolds-Zahlen sind daher zeitlichen Schwankungen

unterworfen.

Das Auftreten dreier station¨

arer Bereiche sowie die Instationarit¨

aten bei h¨

oheren

Reynolds-Zahlen wurden numerisch ebenfalls von anderen Arbeitsgruppen gefunden.

So fand die Arbeitsgruppe Woias der Universit¨

at Freiburg die gleichen ¨

Uberg¨

ange bei

ahnlichen Reynolds-Zahlen. Die Arbeiten dort zeigten aber auch, dass diese ¨

Uberg¨

ange

nur f¨

ur die jeweilige Geometrie G¨

ultigkeit besitzen, d.h. ¨

andert man das Aspekt-

verh¨

altnis des Mischkanals, so finden die ¨

Uberg¨

ange bei anderen Reynolds-Zahlen

statt (Engler et al., 2004; Kockmann et al., 2003). Experimentell wurden diese ¨

Uber-

g¨

ange sowie die Nicht¨

ubertragbarkeit auf andere Geometrien von der Arbeitsgrup-

pe R¨

abiger der Universit¨

at Bremen nachgewiesen (Vgl. Hoffmann et al., 2003). Un-

abh¨

angig davon zeigten experimentelle sowie numerische Untersuchungen von Wong

(Wong et al., 2004) bei einer vergleichbaren Geometrie sowohl einen ¨

Ubergang vom

Vortex- zum Engulfment Bereich als auch den ¨

Ubergang zu instation¨

aren Str¨

omungs-

verhalten. Allerdings wird der Engulfment-Bereich erst bei h¨

oheren Reynolds-Zahlen

erhalten. Die Simulationen von Wong wurden mit FLUENT 6.1 auf einem Gitter

mit ca. 173.000 Zellen durchgef¨

uhrt. Eigene Rechnungen zur Gitterinvarianz bzw. zu

Mindestl¨

angen von Ein- und Auslasskan¨

alen (vgl. Kap. 4.1) haben gezeigt, dass ein

zu grobes Gitter oder zu kurze Auslasskan¨

ale eine sp¨

urbare D¨

ampfung der Str¨

omung

verursachen. Daher sind die Abweichungen zu den hier gefundenen Ergebnissen mit

hoher Wahrscheinlichkeit auf die zu geringe Gitteraufl¨

osung zur¨

uckzuf¨

uhren.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

4.3 Druckverlauf und Energiedissipation

Laminare Str¨

omungen in geraden Kan¨

alen zeigen einen linearen Druckabfall entlang

der Hauptstr¨

omungsrichtung, wohingegen bei einem T-f¨

ormigen Mikromischer, be-

dingt durch die Umlenkung, ein ver¨

anderter Verlauf zu beobachten ist. Abbildung 4.6

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

-7000

-6000

-5000

-4000

-3000

-2000

-1000

0

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

-4000

-3500

-3000

-2500

-2000

-1500

-1000

-500

0

1,4 m/s

extrapolierter Verlauf

Abstand längs des Mischkanals [µm]

0,9 m/s

extrapolierter Verlauf



statischer Druck [Pa]

Abbildung 4.6: Querschnittgemittelter Druck entlang des Mischkanals f¨

ur eine mittlere

Str¨

omungsgeschwindigkeit von 0,9m/s (oben) und 1,4m/s (unten).

zeigt den ver¨

anderten Druckverlauf exemplarisch f¨

ur den Vortex-Bereich (oben) und

dem Engulfment-Bereich (unten). In beiden Bereichen ist ein hoher Energieeintrag f¨

die Umlenkung der Str¨

omung in den Mischkanal und den Aufbau der Wirbelstruktur

erforderlich, was sich an den verh¨

altnism¨

aßig hohen Druckverlusten auf den ersten ca.

120 µm erkennen l¨

asst. Nachfolgend durchl¨

auft der Druck im Engulfment-Bereich ein

Plateau, auf dem der statische Druck nahezu konstant bleibt. Dieses Plateau wurde

definiert als Ende der Mischzone, da hier der Energieeintrag und somit die Vermi-

4.3 Druckverlauf und Energiedissipation

schung in Querrichtung nahezu auf Null abgefallen ist. Im Vortex-Bereich ist dieses

Plateau nicht oder fast nicht ausgepr¨

agt; es kommt lediglich zur Verlangsamung des

Abfalls. Das Ende der Mischzone variiert zwischen 50 und 200 µm hinter dem Eingang

in den Mischkanal, je nach Str¨

omungsgeschwindigkeit. Im Anschluss an die Mischzone

gehen die Druckverl¨

aufe in einen linearen Abfall ¨

uber, wie es f¨

ur voll entwickelte Ka-

nalstr¨

omungen zu erwarten ist. Die jeweilige graue Linie in Abbildung 4.6 zeigt den

linearen Druckabfall, der durch stromaufw¨

artsgerichtete Extrapolation des Druckes

erhalten wurde. Der Unterschied zwischen der linearen Extrapolation und dem rea-

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0,00

0,04

0,08

0,12

0,16

0,20

0,24

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0

2000

4000

6000

8000

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0

4000

8000

12000

16000

20000

24000

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,01 m/s - dissipierte Energie in 

Querrichtung

0,01 m/s - Gesamtdissipierte Energie

Abstand längs des Mischkanals [µm]

Dissipierte Leistung [W/kg]

0,9 m/s - dissipierte Energie in 

Querrichtung

0,9 m/s - Gesamtdissipierte Energie

Abstand längs des Mischkanals [µm]

Dissipierte Leistung [W/kg]

1,4 m/s - dissipierte Energie in 

Querrichtung

1,4 m/s - Gesamtdissipierte Energie

Dissipierte Leistung [W/kg]

Abstand längs des Mischkanals [µm]

0,01 m/s

0,9 m/s

1,4 m/s

Querrichtung/Gesamt

Abstand längs des Mischkanals [µm]

Abbildung 4.7: Raten der gesamten dissipierten Leistung und der in Querrichtung dissi-

pierten Leistung. Verh¨

altnis zwischen gesamter und in Querrichtung dis-

sipierter Leistung (unten rechts).

len Druckabfall ist proportional zur Energiedissipation, die f¨

ur zus¨

atzliche Relativbe-

wegungen aufgebracht wird. Einen qualitativen Zusammenhang gibt die Integration

des Deformationsratentensors ¨

uber den jeweiligen Querschnitt (Vgl. Kap. 3.11). Auf-

schluss ¨

uber die Effizienz, mit der die eingebrachte Energie in Vermischung umgesetzt

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

wird, gibt eine Analyse des Deformationsratentensors gem¨

aß Gleichung 3.36. Abbil-

dung 4.7 zeigt die Raten mit der die dissipierte Leistung in Quervermischung umge-

1E-3 0,01 0,1 1 10

1E-3

0,01

0,1

100

1000

10000

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8

1000

2000

3000

4000

5000

6000

7000

8000

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8

0,00

0,02

0,04

0,06

0,08

0,10

0,12

0,14

gesamt dissipierte

Leistung [W/kg]

mittlereStrömungsgeschwindigkeit[m/s]

gesamt dissipierte

Leistung [W/kg]

mittlereStrömungsgeschwindigkeit[m/s]

Querrichtung/Gesamt

Abbildung 4.8: Rate der gesamten dissipierten Energie (oben) und das Verh¨

altnis zwi-

schen in Querrichtung dissipierter und gesamter dissipierten Energie je-

weils f¨

ur verschiedene Str¨

omungsgeschwindigkeiten auf einem Querschnitt

300 µm in den Mischkanal hinein. Das kleine obere Diagramm zeigt die

gesamte dissipierte Energie in doppeltlogarithmischer Auftragung gegen

die mittlere Str¨

omungsgeschwindigkeit.

setzt wird und die gesamt eingebrachte Leistung auf einem Querschnitt f¨

ur die drei

Str¨

omungsbereiche. Unabh¨

angig von der mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit zeigen

alle drei Str¨

omungsbereiche einen Anstieg der dissipierten Energie im Bereich der

Umlenkung, gefolgt von einem Abklingen bis hin zu einem Wert, der der rein lami-

naren Rohrstr¨

omung entspricht. In Abbildung 4.7 unten rechts ist das Verh¨

altnis von

4.4 Tracerexperimente

gesamter und in Querrichtung dissipierter Energie wiedergegeben. Man erkennt, dass

f¨

ur alle drei Str¨

omungsbereiche - streng laminarer, Vortex- und Engulfment-Bereich

- im Bereich der Mischzone ein Teil der dissipierten Energie in die Quervermischung

geht. Mit zunehmender Str¨

omungsgeschwindigkeit nimmt zum einen der Anteil, der

in die Quervermischung geht, zu, zum anderen nimmt zus¨

atzlich noch die L¨

ange der

Mischzone und somit die L¨

ange, auf der Energie in die erw¨

unschte Quervermischung

geht, zu.

Betrachtet man nun die gesamte dissipierte Energie als Funktion der mittleren Str¨

mungsgeschwindigkeit (Abb. 4.8 oben), so erkennt man, dass mit zunehmender Ge-

schwindigkeit die dissipierte Leistung ebenfalls steigt. Der kleinere Bildausschnitt

zeigt den Verlauf in doppelt logarithmischer Auftragung. Man erkennt einen linearen

Zusammenhang mit einer Steigung von ca. 2 f¨

ur die ersten beiden Str¨

omungsbereiche.

Dies bedeutet, dass die dissipierte Leistung proportional zum Quadrat der Geschwin-

digkeit (εges ∼u2) ist. Ab einer mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit von ca. 1,04 m/s

(¨

Ubergang in den Engulfment-Bereich) ¨

andert sich allerdings die Steigerung auf 2,4,

womit sich eine Abh¨

angigkeit von εges ∼u2,4ergibt.

In Abbildung 4.8 unten ist der Anteil der in Querrichtung eingebrachten Leistung zur

gesamten eingetragenen Leistung dargestellt. Die Unterteilung in die drei Str¨

omungs-

bereiche ist hier gut erkennbar. Im streng laminaren Bereich ist der Energieeintrag

in Querrichtung vernachl¨

assigbar. Erst mit der Ausbildung einer Sekund¨

arstr¨

omung

steigt er merklich an. Mit dem ¨

Ubergang in den Engulfment-Bereich ¨

andert sich die

Steigung des Graphen f¨

ur die in Querrichtung eingetragene Leistung in Abh¨

angigkeit

von der Str¨

omungsgeschwindigkeit. Der Anstieg in diesem Bereich ist nahezu linear.

4.4 Tracerexperimente

Die in Kapitel 4.3 durchgef¨

uhrten Berechnungen zur Energiedissipation liefern einen

wichtigen Hinweis, in wie weit eingetragene Leistung in Quervermischung umgesetzt

werden kann. Allerdings ist die eingetragene Leistung kein Maß f¨

ur die erzielte Vermi-

schung. Diese h¨

angt im starken Maß von der lokalen Orientierung der Kontaktfl¨

ache

zwischen Bereichen mit hoher und niedriger Konzentration ab. Um Abh¨

angigkeiten

der erzielbaren Vermischung in Bezug auf einzelne Str¨

omungs- und Geometriepara-

meter zu erhalten, wurden im Folgenden verschiedene Arten von Tracerexperimenten

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

durchgef¨

uhrt.

Als Tracer wurden die Stoffdaten des Fluoreszenzfarbstoffs Rhodamin-B verwendet,

der auch in den Validierungsexperimenten eingesetzt wurde. Dieser besitzt eine Dif-

fusivit¨

at, der einer Sc-Zahl von 3600 in w¨

assrigen Medien entspricht. Zum einen

wurden station¨

are Berechnungen f¨

ur verschiedene Volumenstromverh¨

altnisse, mitt-

lere Str¨

omungsgeschwindigkeiten, Gitter und unterschiedliche Diffusionskoeffizienten

durchgef¨

uhrt. Zum anderen wurden so genannte Sprungmarkierungen vorgenommen.

Zus¨

atzlich wurden instation¨

are Rechnungen f¨

ur gr¨

oßere Str¨

omungsgeschwindigkeiten

(Re > 240) durchgef¨

uhrt.

Zur besseren Lesbarkeit werden die wesentlichen Gr¨

oßen, die zur Charakterisierung

der erzielten Vermischung verwendet werden, noch einmal wiederholt.

Es wird das wohleingef¨

uhrte (statistische) Maß IMverwendet, welches auf Danckwerts

Intensit¨

at der Segregation ISbasiert. Es ist durch

IS=σ2

σ2

max

σ2=1

|V|ZV

(c−¯c)2dV (4.1)

mit einem sinnvollen σ2

max (Vgl. Kapitel 2.3.1) gegeben. ISist 0 f¨

ur ein komplett

gemischtes und 1 f¨

ur ein total segregiertes System. Um ein Maß f¨

ur die Vermischung

zu erhalten, wobei 1 dann f¨

ur ideal gemischt steht, wird die Intensit¨

at der Mischung

IMeingef¨

uhrt, die gegeben ist durch

IM= 1 −pIS.(4.2)

Da eine rein statistische Beurteilung der Vermischung problematisch ist, wird zus¨

atz-

lich zu IMdas Potenzial f¨

ur diffusives Mischen als weiteres Maß zur Beurteilung der

Vermischung benutzt. Das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen Φ,

Φ = 1

|V|ZVk∇fkdV, mit f =c/cmax (4.3)

ist ein Maß f¨

ur die Triebkraft eines Konzentrationsfeldes f¨

ur den diffusiven Ausgleich

zwischen verschieden konzentrierten Bereichen. Dar¨

uber hinaus ergibt Φ in voll se-

gregierten Systemen exakt die spezifische Kontaktfl¨

ache wieder. Des Weiteren ist der

Kehrwert von Φ eine L¨

ange und kann als mittlerer Abstand zwischen Bereichen hoher

und niedriger Konzentrationen verstanden werden. Daher werden in dieser Arbeit, zur

Beurteilung der Vermischung, stets beide Kennzahlen, also die Intensit¨

at des Mischens

und das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen angegeben.

4.4 Tracerexperimente

4.4.1 Spezifische Kontaktfl¨

ache und Mischg¨

ute am Ende der

Mischzone

Die Analyse des Deformationsratentensors (vgl. Kap. 4.3) f¨

ur verschiedene Geschwin-

digkeiten hat gezeigt, dass die gew¨

unschte Quervermischung lediglich in der Mischzone

stattfindet. Nur in diesem Bereich wird neue Kontaktfl¨

ache durch die dort auftreten-

0,0 0,5 1,0 1,5 0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

0,25

0,30

IM [-]

Intensität des 

Mischens I M

mittlere Strömungsgeschwindigkeit [m/s]

0

50

100

150

200

250

Skala der Segregation [µm]

Skala der 

Segregation

Abbildung 4.9: Skala der Segregation und Intensit¨

at des Mischens als Funktion der mittle-

ren Str¨

omungsgeschwindigkeit auf einem Querschnitt 300 µm hinter dem

Eingang in den Mischkanal.

den Wirbel erzeugt. Daher wird zur Beurteilung des Mischverhaltens die Mischg¨

ute

und die Gr¨

oße der spezifische Kontaktfl¨

ache auf einem festen Querschnitt 300 µm

hinter der Einlassfl¨

ache in den Mischkanal untersucht. Diese Entfernung stellt einen

Kompromiss dar: Zwar wird f¨

ur hohe Geschwindigkeiten auf einer Strecke von bis zu

800 µm in den Mischkanal hinein Energie in Querrichtung dissipiert, aber der Betrag

der Dissipation ist auf ein sehr niedriges Niveau abgesunken, so dass diese n¨

aherungs-

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

weise vernachl¨

assigbar wird.

Der jeweilige Verlauf der Intensit¨

at des Mischens sowie der Skala der Segregation

(Kehrwert des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen) ist in Abbildung 4.9 dargestellt. Die

Intensit¨

at des Mischens ist f¨

ur die ersten beiden Str¨

omungsbereiche, streng laminarer

(bis Re 35 - 40) und Vortex-Bereich (bis Re 138), nahezu null. Ab einer mittleren

Str¨

omungsgeschwindigkeit von ca. 1,045 m/s, was dem ¨

Ubergang in den Engulfment-

Bereich entspricht, steigt die Intensit¨

at des Mischens sprunghaft an. Gleichzeitig f¨

allt

die Skala der Segregation (Φ−1) von einem Wert von 160 µm, was ungef¨

ahr der Breite

des Mischkanals entspricht, auf einen Wert von unter 50 µm. Diese starken ¨

Ande-

rungen in den Verl¨

aufen der Intensit¨

at des Mischens und der Skala der Segregation

werden hervorgerufen durch das Aufbrechen der Symmetrie im Engulfment-Bereich.

Dieses bewirkt ein ¨

Ubergreifen einzelner Fluidelemente des einen Doppelwirbelpaars

in den jeweiligen gegen¨

uberliegenden. Die ausgewerteten Tracerprofile auf den jeweili-

gen Querschnitten sind in Abbildung 4.10 f¨

ur die drei Str¨

omungsbereiche dargestellt.

Abbildung 4.10: Tracerprofile auf einem Querschnitt 300 µm hinter dem Eingang in den

Mischkanal f¨

ur die drei verschiedenen Str¨

omungsbereiche streng lami-

nar (a=0,01 m/s, b=0,1 m/s), Vortex- (c=0,9 m/s, d=1,04 m/s) und

Engulfment-Bereich (e=1,045 m/s, f=1,2 m/s, g=1,4 m/s, h=1,7 m/s).

4.4 Tracerexperimente

Deutlich zu erkennen ist die Ver¨

anderung bzw. die Vergr¨

oßerung der Kontaktfl¨

ache

bei ¨

Anderung der mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit. In Abbildung 4.10 a und b

sind die Profile f¨

ur den streng laminaren Bereich dargestellt. Man erkennt ein deut-

liches Sch¨

arferwerden der Kontaktfl¨

ache mit zunehmender Geschwindigkeit. Bei sehr

kleinen Geschwindigkeiten (¯u¿0,1m/s) steht der Diffusion mehr Zeit f¨

ur den dif-

fusiven Ausgleich zur Verf¨

ugung und somit k¨

onnen Gradienten teilweise abgebaut

werden. Mit steigender mittlerer Str¨

omungsgeschwindigkeit sinkt die hydrodynami-

sche Verweilzeit wodurch die Zeit, die die Diffusion ben¨

otigt, nicht mehr ausreicht,

um Gradienten abzubauen. Dadurch kann das Absinken der Intensit¨

at des Mischens

mit zunehmender Str¨

omungsgeschwindigkeit im streng laminaren Bereich gut erkl¨

art

werden. Der Vortex-Bereich (Abb. c und d) zeigt ¨

ahnliche Tracerprofile wie der streng

laminare Bereich, jedoch ist in diesem Bereich zu beachten, dass die Intensit¨

at der

Mischung mit zunehmender Geschwindigkeit steigt. Dieser Unterschied, obgleich die

Tracerverteilungen in beiden F¨

allen aus zwei voll segregierten Bereichen bestehen,

liegt an den unterschiedlichen Str¨

omungsformen. Im streng laminaren Bereich exi-

stiert keine Sekund¨

arstr¨

omung, d.h. die Geschwindigkeiten an der Kontaktfl¨

ache zei-

gen nur in die Hauptstr¨

omungsrichtung. Im Vortex-Bereich, einem Bereich mit einer

ausgebildeten Sekund¨

arstr¨

omung, gibt es direkt an der Kontaktfl¨

ache zus¨

atzlich noch

Geschwindigkeitskomponenten, die senkrecht zu der Hauptstr¨

omungsrichtung, also

in Querschnittsrichtung, liegen. Durch diese Str¨

omungsform wird die Kontaktfl¨

ache

von der Kanalmitte ausgehend st¨

andig erneuert, und der Stofftransport ¨

uber die Kon-

taktfl¨

ache hinaus wird mit zunehmender Geschwindigkeit beg¨

unstigt (Abb. 4.10 c, d).

Im Engulfment-Bereich (Abb. 4.10 e-h) ist diese Sekund¨

arstr¨

omung zus¨

atzlich durch

ein ¨

Ubergreifen der Doppelwirbel ineinander ¨

uberlagert. Man erkennt bei Steigerung

der mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit ¨

uber 1,04 m/s hinaus eine Ausbildung zwei-

er station¨

arer Wirbel, die Bereiche unterschiedlicher Konzentration ineinander auf-

rollen (Abb. 4.11). Dies bedingt eine zunehmende Vergr¨

oßerung der Kontaktfl¨

ache.

Dadurch sinkt zwar mit zunehmender Geschwindigkeit die hydrodynamische Verweil-

zeit und somit auch die Zeit, die die Diffusion zum Ausgleich von Gradienten zur

Verf¨

ugung hat, jedoch steigt die Intensit¨

at des Mischens in diesem Bereich durch die

starke Zunahme der spezifischen Kontaktfl¨

ache, was die Grundlage f¨

ur effektives Se-

kund¨

arstr¨

omungsmischen bildet.

Die zunehmende Verschmierung (4.10 g, h) wird durch den Abbau feinster Skalen

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Abbildung 4.11: In den Mischkanal f¨

uhrende Stromlinien (oben) bei 0,01 m/s (links),

0,9 m/s (Mitte) und 1,1 m/s (rechts) und die daraus resultierenden

Tracerprofile (unten).

hervorgerufen. Das hat allerdings zwei Gr¨

unde, zum einen physikalische und zum

anderen unphysikalische (numerische) Gr¨

unde. Bedingt durch die nicht vollst¨

andige

Aufl¨

osung der feinsten Skalen (Vgl. Kap. 4.1.2) kommt es zur Berechnung eines zu

großen diffusiven Stroms ¨

uber Zellfl¨

achen hinaus (numerische Diffusion).

Bei einer weiteren Steigerung der mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit ¨

uber einen

Wert von 1,8 m/s (Re ≈240) hinaus kommt es durch das Auftreten von instation¨

aren

Wirbelabl¨

osungen am oberen Kopf des Mischkanals zu einem zeitlich schwankenden

Mischverhalten. Dabei wandern laminare Wirbel in nahezu periodischen Zeitabst¨

anden

durch den Mischkanal und bewirken so Schwankungen der Mischcharakteristika. In

Abbildung 4.12 sind diese zeitlichen Schwankungen des Potenzials f¨

ur diffusives Mi-

schen (oben), f¨

ur die Intensit¨

at des Mischens (Mitte) und die in Querrichtung einge-

tragene dissipierte Leistung (unten) angegeben. Bei jedem Durchlauf eines Wirbels

steigt die eingetragene dissipierte Leistung an, wobei jeweils das Maximum des Ein-

trags exakt mit dem Durchlauf des Wirbels durch die Kontrollschicht zusammenf¨

allt.

Durch den Energieeintrag in Querrichtung werden bestehende Strukturen st¨

arker auf-

gerollt und das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen steigt. Der Abbau der so erzeugten

Skalen findet nachfolgend in der Wirbelschleppe statt. Daher steigt die Intensit¨

des Mischens nach dem Passieren des Wirbels bis zu einem Maximalwert an. Das

erneute Absinken der Mischg¨

ute ist dadurch zu erkl¨

aren, dass der n¨

achste Wirbel

die Kontrollschicht passiert und somit wiederum segregierte Bereiche, die innerhalb

des Wirbels mitgef¨

uhrt werden, stark aufgerollt werden und dadurch wiederum das

4.4 Tracerexperimente

Potenzial f¨

ur diffusives Mischen steigt.

t/t

0123456789

0,0

0,1

0,2

0,3

0123456789

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0123456789

20000

40000

60000

80000

Querrichtung/Gesamtenergie

Querrichtung/

Gesamtenergie

IntensitätdesMischens

Intensität

desMischens

[-]

PotenzialfürdiffusivesMischen

Potenzialfür

diffusivesMischen

[m-1]

Abbildung 4.12: Potenzial f¨

ur diffusives Mischen (oben), Intensit¨

at des Mischens (Mitte)

und der Anteil der in Querrichtung eingebrachten Leistung (unten) auf

einem Querschnitt 300 µm in den Mischkanal hinein (unten) zu verschie-

denen Zeitpunkten einer instation¨

aren Rechnung bei Re = 267.

4.4.2 Spezifische Kontaktfl¨

ache und Mischg¨

ute entlang des

Mischkanals

In den vorherigen beiden Kapiteln wurde der Energieeintrag in Querrichtung unter-

sucht, der eine notwendige Voraussetzung zum Aufbau von zus¨

atzlicher Kontaktfl¨

ache

auf Querschnitten l¨

angs des Mischkanals ist. Es hat sich gezeigt, dass bei steigender

mittlerer Str¨

omungsgeschwindigkeit der relative, prozentuale Leistungseintrag f¨

ur die

Quervermischung steigt und die L¨

ange, auf der dies geschieht, im gleichen Maße zu-

nimmt. Des Weiteren wurde der Zuwachs an Kontaktfl¨

ache bzw. der Mischg¨

ute an ei-

nem festen Querschnitt im Mischkanal f¨

ur verschiedene Geschwindigkeiten analysiert.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Um die Mechanismen zu erkennen, die bei den verschiedenen Str¨

omungsgeschwindig-

keiten zu den unterschiedlichen Mischcharakteristika f¨

uhren, ist es notwendig, auch

den Verlauf der spezifischen Kontaktfl¨

ache bzw. der Intensit¨

at des Mischens auf Quer-

schnitten entlang des Mischkanals zu analysieren. Eine zus¨

atzliche Generierung von

Kontaktfl¨

ache findet in den ersten beiden Str¨

omungsbereichen (streng laminar und

Vortex-Bereich) nicht statt. Die durch die beiden Einlasskan¨

ale erzeugte Kontakt-

fl¨

ache von 100 µm bleibt weitestgehend erhalten. Im streng laminaren Bereich f¨

allt

dieser Wert, bedingt durch den diffusiven Abbau der Gradienten an der Kontaktfl¨

ache,

uber die L¨

ange des Mischkanals leicht ab. Im Vortex-Bereich hingegen nimmt die

spezifische Kontaktfl¨

ache leicht zu, weil durch die Sekund¨

arstr¨

omung Spezies an der

Wand des Kanals auf die jeweils andere Seite transportiert wird (Abb. 4.10 c, d). Um

auf einem kurzen Bereich eine gute Vermischung zu erzielen, sind daher diese beiden

Bereiche nicht geeignet. Anders verh¨

alt es sich allerdings im dritten Str¨

omungsbereich,

dem Engulfment-Bereich. In Abbildung 4.13 ist f¨

ur drei unterschiedliche Str¨

omungs-

geschwindigkeiten im Engulfment-Bereich der Verlauf der spezifischen Kontaktfl¨

ache

bzw. dessen Projektion auf den Kanalquerschnitt sowie die in Querrichtung einge-

tragene Energie, bezogen auf die gesamt dissipierte Energie, entlang des Mischkanals

dargestellt. Ungeachtet der mittleren Geschwindigkeit steigt die spezifische Kontakt-

fl¨

ache auf den ersten Mikrometern im Mischkanal bedingt durch das Ineinandergrei-

fen der beiden Doppelwirbelpaare und damit des Leistungseintrages in Querrichtung

stark an. Bei einer mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit von 1,045 m/s (Beginn des

Engulfment-Bereichs) wird, weil das ¨

Ubergreifen nicht stark ausgebildet ist, nur we-

nig neue, zus¨

atzliche Kontaktfl¨

ache erzeugt (Abb. 4.14 links). Zwar wird Energie in

Querschnittsrichtung auf einer L¨

ange von ca. 500 µm l¨

angs des Mischkanals dissipiert

(Abb. 4.13 unten), doch ist die zus¨

atzlich entstandene Kontaktfl¨

ache lediglich an den

Kanalw¨

anden lokalisiert. Dadurch kann diese nicht durch die Wirbel weiter aufgerollt

und somit zus¨

atzlich vergr¨

oßert werden.

Im Gegensatz dazu wird bei den h¨

oheren Geschwindigkeiten (1,4m/s und 1,7m/s)

sehr viel mehr Kontaktfl¨

ache erzeugt. Bei diesen Geschwindigkeiten ist das Ineinan-

dergreifen der beiden Wirbelpaare bzw. die Engulfment-Str¨

omung sehr viel st¨

arker

ausgebildet. Da zus¨

atzlich schon am Anfang der Mischzone die Projektion der Kon-

taktfl¨

ache fast diagonal vorliegt, ger¨

at diese genau in den Wirkungsbereich der bei-

den Wirbelpaare. Daraus resultiert ein sehr viel schnelleres und effektiveres ineinan-

4.4 Tracerexperimente

0

10000

20000

30000

40000

50000

60000

Potential für diffusives

Mischen [m -1]

0

200

400

600

800

1000

1200

auf den Querschnitt 

projezierte Kontaktfläche [µm]

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

1,7 m/s

1,4 m/s

1,045 m/s

1,7 m/s

1,4 m/s

1,045 m/s



Anteil Energieeintrag 

in Querrichung

Abstand längs des Mischkanals [µm]



Abbildung 4.13: Potenzial f¨

ur diffusives Mischen und die auf den Querschnitt projizierte

Kontaktfl¨

ache in Abh¨

angigkeit zum Abstand l¨

angs des Mischkanals f¨

drei verschiedene Str¨

omungsgeschwindigkeiten (oben) und die in Quer-

richtung dissipierte Energie f¨

ur die jeweiligen Geschwindigkeiten (un-

ten).

der Aufrollen von Bereichen hoher und niedriger Konzentration. Bei einer mittleren

Str¨

omungsgeschwindigkeit von 1,4m/s steigt das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

auf den ersten 100 µm auf ¨

uber 35.000 m−1, was ungef¨

ahr dem 7fachen des Wertes

der reinen Vortex-Str¨

omung entspricht. Bei Projektion der spezifischen Kontaktfl¨

ache

auf den Kanalquerschnitt ergibt sich daraus eine L¨

ange von ¨

uber 700 µm. Die spezi-

fische Kontaktfl¨

ache wird bei dieser Str¨

omungsgeschwindigkeit von 1,4m/s, bedingt

durch den Energieeintrag in diesem Bereich, auf einer L¨

ange von ca. 800 µm l¨

angs

des Mischkanals vergr¨

oßert. Gleichzeitig werden die entstandenen Gradienten durch

diffusive Transportprozesse abgebaut. Da allerdings die entstandenen Schichtdicken

diffusiv in k¨

urzester Zeit noch nicht ¨

uberbr¨

uckt werden k¨

onnen, f¨

allt der Wert f¨

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Abbildung 4.14: Tracerprofile f¨

ur drei unterschiedliche mittlere Str¨

omungsgeschwindig-

keiten: 1,045 m/s (links), 1,4 m/s (Mitte) und 1,7 m/s (rechts) auf

Querschnitten im Abstand von jeweils 50 µm beginnend am Eingang in

den Mischkanal (a - i) und am Ausgang des Mischkanal (j).

4.4 Tracerexperimente

das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen im vorderen Bereich des Mischkanals nicht ab.

Erst nachdem keine zus¨

atzliche Kontaktfl¨

ache mehr erzeugt wird (ab ca. 1.000 µm

hinter dem Eintritt in den Mischkanal), beginnt der Wert der spezifischen Kontakt-

fl¨

ache zu sinken.

Anders verh¨

alt es sich bei einer mittleren Geschwindigkeit von 1,7 m/s. Im Gegensatz

zu 1,4 m/s entstehen bei dieser mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit sehr viel feinere

Skalen, die schon im Anfang des Mischkanals diffusiv ausgeglichen werden k¨

onnen

(Abb. 4.14 d, e (rechts)). Auf den ersten 100 µm steigt hier die spezifische Kontakt-

fl¨

ache auf ¨

uber 55.000 m−1- dem 11fachen des Wertes der reinen Vortex-Str¨

omung

- f¨

allt dann aber wieder nach wenigen 100 µm auf einen Wert von ca. 45.000 m−1

ab. Dadurch entsteht l¨

angs des Mischkanals, bei ca. 600 µm, ein Minimum der spezi-

fischen Kontaktfl¨

ache, weil hier die Gradienten schon ausgeglichen wurden. Da aber

weiterhin noch Energie in die Quervermischung eingetragen wird, werden die vorhan-

denen Strukturen weiter aufgerollt. Dies f¨

uhrt dann wieder zu einer Steigerung der

spezifischen Kontaktfl¨

ache. Allerdings sind nun die Skalen (Abb. 4.14h (rechts) im

Gegensatz zu 4.14d (rechts)) gr¨

ober und k¨

onnen deshalb erst sp¨

ater komplett diffusiv

homogenisiert werden.

Im gleichen Maße, wie bei den drei Geschwindigkeiten spezifische Kontaktfl¨

ache neu

erzeugt wird, wird, bedingt durch den diffusiven Stofftransport, die Intensit¨

at des

Mischens gesteigert (Abb. 4.15). Da im Fall der kleinen Geschwindigkeit nur relativ

wenig neue Kontaktfl¨

ache erzeugt wird, steigt die Intensit¨

at des Mischens auf den

ersten ca. 300 µm lediglich auf ca. 0,05 an. Bei h¨

oheren Str¨

omungsgeschwindigkeiten

wird sehr viel mehr Kontaktfl¨

ache erzeugt, allerdings sinkt die hydrodynamische Ver-

weilzeit. Der Stofftransport per Diffusion ist absolut zum einen umso gr¨

oßer, desto

mehr Kontaktfl¨

ache vorliegt und zum anderen umso gr¨

oßer, je mehr Zeit f¨

ur den dif-

fusiven Ausgleich zur Verf¨

ugung steht. Im Falle der Engulfment-Str¨

omung ¨

uberwiegt

der Effekt der stark vergr¨

oßerten Kontaktfl¨

ache. Bei den h¨

oheren Geschwindigkeiten

steigt daher die Intensit¨

at des Mischens in den Bereichen, in denen viel neue Kon-

taktfl¨

ache erzeugt wird (bis ca. 600 µm in den Mischkanal hinein) sehr stark an.

Nachfolgend werden dann die erzeugten Gradienten diffusiv abgebaut und da keine

neue zus¨

atzliche Kontaktfl¨

ache erzeugt wird, steigt die Intensit¨

at des Mischens ab der

Mischzone nur noch langsam an.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

1,7 m/s

1,4 m/s

1,045 m/s

Intensität des Mischens

Abstand längs des Mischkanals [µm]

Abbildung 4.15: Verlauf der Intensit¨

at des Mischens f¨

ur drei verschiedene Geschwindig-

keiten l¨

angs des Mischkanals.

4.4.3 Diffusivit¨

at des Tracers

Zur Untersuchung der Abh¨

angigkeit der Strukturen bzw. von erzeugten Skalen wurden

im Folgenden Rechnungen auf verschiedenen Gittern bei unterschiedlichen Schmidt-

Zahlen durchgef¨

uhrt. Die Schmidt-Zahlen wurden in einem Bereich von 1, was f¨

Fl¨

ussigkeiten ein eher ”akademischer“ Wert ist, bishin zu 3600, der Schmidt-Zahl des

auch experimentell benutzen Farbstoffes Rhodamin-B, variiert. Die verwendeten Git-

ter wurden im Eingangsbereich des Mischkanals bis hin zu einem Abstand von ca.

500 µm in den Mischkanal hinein sukzessive verfeinert. In Abbildung 4.16 sind f¨

diese Rechnungen die Verl¨

aufe des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen gegen den Lo-

garithmus der Schmidt-Zahl aufgetragen. In diesem Diagramm kann man nochmals

die in Kapitel 4.1 angesprochene Problematik der numerischen Diffusion erkennen.

4.4 Tracerexperimente

1 10 100 1000

10000

20000

30000

40000

50000 2. Ordnung

3. Ordnung (QUICK)

12.000.000 Zellen

9.000.000 Zellen

1.000.000 Zellen

Potential für diffusives Mischen [m -1]

Log (Sc)

Abbildung 4.16: Potenzial f¨

ur diffusives Mischen als Funktion der Schmidt-Zahl f¨

ur ein

unterschiedlich aufgel¨

ostes Rechengebiet bei unterschiedlichen Diskreti-

sierungsschemata.

Bei sehr niedrigen Schmidt-Zahlen, d.h. bei sehr großen Diffusionskoeffizienten, wer-

den die Skalen auch bei groben Gitteraufl¨

osungen mit einer Zellbreite von 2,5µm

(ca. 1.000.000 Zellen) voll aufgel¨

ost. Bei realistischeren Schmidt-Zahlen, in Bereichen

von mehreren Hundert, reichen grobere Gitter, auch bei Verwendung von h¨

oheren

Ordnungen f¨

ur die Diskretisierung, nicht mehr aus. Daher ist es in diesen F¨

allen

erforderlich, das Gitter lokal zu verfeinern.

Integrale Skalen

In Abbildung 4.16 ist zu erkennen, dass f¨

ur sehr hohe Gitteraufl¨

osungen das Poten-

zial f¨

ur diffusives Mischen einen linearen Zusammenhang mit dem Logarithmus der

Schmidt-Zahl besitzt. Bis zu einer Schmidt-Zahl von 30 ist das 9 Millionen Zellengit-

ter, mit einer Zellbreite von 1,25 µm, ausreichend, um die entstehenden integralen

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Skalen aufzul¨

osen. Das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen f¨

ur eine Schmidt-Zahl von

500 (oberster Punkt in Abbildung 4.17) wurde auf einem Gitter mit ca. 18 Millionen

Zellen berechnet, welches lokal bis hinunter zu 0,3µm verfeinert wurde. Die Aus-

gleichsgerade, die durch die Punkte gelegt wurde (graue Linie), beschreibt in sehr

guter N¨

aherung das Verhalten des Potenzials.

Das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen gibt die spezifische Kontaktfl¨

ache wieder, es ist

allerdings nur exakt g¨

ultig in voll segregierten Systemen. Der Kehrwert der spezifi-

schen Kontaktfl¨

ache hat die Einheit einer L¨

ange und ist ein Maß f¨

ur den mittleren

Abstand von Bereichen hoher und niedriger Konzentration (Vgl. Kap. 2.3.2). Bei die-

sem mittleren Abstand handelt es sich um eine integrale Skala, d.h., dass diese den

gesamten Querschnitt erfasst. Dabei werden zum einen Bereiche großer L¨

angenskalen,

die zwischen den beiden sich aufrollenden Wirbeln auftreten und zum anderen sehr

feine Skalen im Zentrum der aufrollenden Wirbel gemittelt.

Aus der so erhaltenen linearen Beziehung wurden f¨

ur verschiedene Reynolds-Zahlen

und verschiedene Querschnitte die Faktoren des linearen Zusammenhangs bestimmt.

Daraus wurde folgende Beziehung f¨

ur eine integrale L¨

angenskala der Konzentration

1 10 100 1000

0

10000

20000

30000

40000

50000

60000

1,4 m/s

Lineare Ausgleichsgerade

mit R =0,99992

Potenzial für diffusives Mischen

Schmidt-Zahl

Abbildung 4.17: Potenzial f¨

ur diffusives Mischen versus dem Logarithmus der Schmidt-

Zahl (schwarz) bei einer mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit von

1,4m/s auf einem Querschnitt 300 µm in den Mischkanal hinein. Li-

neare Ausgleichsgerade f¨

ur die gegebenen Punkte (grau).

4.4 Tracerexperimente

100 200 300 400 500

0,00

0,25

0,50

0,75

1,00

1,25 100 200 300 400 500

100

150

200

a[-]

AbstandlängsdesMischkanals[µm]

1,1m/s

1,2m/s

1,3m/s

1,4m/s

Geschw [µm]

Abbildung 4.18: L¨

angenskala aus dem Geschwindigkeitsfeld (oben) und der Proportio-

nalit¨

atsfaktor a (unten) f¨

ur verschiedene Geschwindigkeiten entlang des

Mischkanals.

erhalten

λKonz =λGeschw

1 + aln Sc (4.4)

mit λGeschw (L¨

angenskala aus dem Geschwindigkeitsfeld) und einem Vorfaktor a.

Die L¨

angenskala des Geschwindigkeitsfeldes und der Vorfaktor sind Funktionen der

Reynolds-Zahl sowie eine Funktion des Abstandes im Mischkanal (Abb. 4.18).

Feinste Skalen

Im vorherigen Kapitel wurden die Zusammenh¨

ange untersucht, die sich bei der Unter-

suchung von integralen, also gemittelten Skalen ergeben. Dabei wurde ein linearer Zu-

sammenhang von spezifischer Kontaktfl¨

ache und dem Logarithmus der Schmidt-Zahl

gefunden. Um zu pr¨

ufen, ob ein solcher Zusammenhang f¨

ur die station¨

are Engulfment-

Str¨

omung auch f¨

ur die feinsten Skalen zutrifft, wurden dahingehend verschiedene

Reynolds-Zahlen und verschiedene Querschnitte l¨

angs des Reaktors untersucht. Zu

diesem Zweck wurde das Konzentrationsprofil eines Querschnitts in einem ”Post-

Processing“ Schritt in Mathematica eingelesen. Zur Untersuchung der auftretenden

Skalen wurden dann Bereiche ausgew¨

ahlt, durch die ein einzelner Streifen der Kon-

zentration ging (Abb. 4.19). Diese Position wurde dann nachfolgend f¨

ur verschiedene

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Schmidt-Zahlen analysiert.

Um automatisch und effizient die entstehenden Skalen zu bestimmen, wurden die

jeweiligen Schichtdicken in folgender Weise ermittelt. Stellt man sich die durch das

Kontrollgebiet laufende Schicht als Fl¨

ache vor, so kann der Fl¨

acheninhalt durch Mul-

tiplikation von Seitenl¨

ange und Schichtdicke erhalten werden. Das Potenzial f¨

ur dif-

fusives Mischen ergibt, multipliziert mit der Gesamtfl¨

ache, die L¨

ange der enthaltenen

Kontaktfl¨

ache. Ermittelt man daher diese auf dem Kontrollbereich und teilt durch 2,

so erh¨

alt man die Seitenl¨

ange der durchgehenden Schicht. Um die Fl¨

ache zu ermit-

telt, wurden die enthaltenen Konzentrationen ¨

uber den Bereich integriert. Um nun

die Schichtdicke zu erhalten, teilt man die Fl¨

ache durch die Seitenl¨

ange

d=1

2RAf dA

RAk∇fkdA mit f=c/cmax.(4.5)

Abbildung 4.19: Darstellung der in Mathematica eingelesenen Konzentrationsverteilung

bei einer Reynolds-Zahl von 186 auf einem Querschnitt 300 µm in den

Mischkanal hinein (links). Die Skalierung der Abbildung gibt die jeweili-

ge Zellschicht an. Zus¨

atzlich ist ein Kontrollbereich angegeben (rechts),

auf dem die feinsten Skalen in Abh¨

angigkeit der Schmidt-Zahl ausgewer-

tet wurde.

4.4 Tracerexperimente

1 10 100

1

10

Lamellendicke d [µm]

1,4 m/s

Lineare Ausgleichsgerade

mit R = 0,9992

Schmidt-Zahl

Abbildung 4.20: Verlauf der feinsten Skalen als Funktion der Schmidt-Zahl (schwarz) und

ein linearer Ausgleich (grau).

Die so erhaltenen Werte der Schichtdicke in Abh¨

angigkeit zur Schmidt-Zahl wurden

in doppeltlogarithmischer Form (Vgl. 4.20) gegeneinander aufgetragen. Man erh¨

alt

einen linearen Abfall mit einer ungef¨

ahren Steigung von −1/2. Dies bedeutet, dass

die entstehende Schichtdicke proportional zu 1/√Sc ist.

Diese Abh¨

angigkeit ist bereits im Zusammenhang mit turbulenten Str¨

omungen wohl

bekannt. Sie gibt den Zusammenhang zwischen den feinsten Skalen einer Spezies, aus-

gedr¨

uckt durch die Batchelor-L¨

angenskala als Funktion der Kolmogorov-L¨

angenskala

und der Schmidt-Zahl zu

λB=λK

√Sc (4.6)

Diese Beziehung, die f¨

ur turbulente Str¨

omungen gilt und - wie hier gezeigt - auch f¨

feinsten Skalen in der laminaren Engulfment-Str¨

omung G¨

ultigkeit besitzen, kann mit

Hilfe eines Vergleiches von Zeitskalen der beteiligten Teilprozesse erhalten werden.

Feinste Skalen in einer Str¨

omung entstehen durch ein Gleichgewicht von durch Kon-

vektion hintransportierter und diffusiv abtransportierter Spezies. Die entsprechenden

Zeitskalen sind

τD=λ2

Dund τKonv =λ2

Geschw

ν.(4.7)

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Die Skalen der Konzentrationsfelder k¨

onnen nicht feiner als in Gleichung 4.6 angege-

ben werden, da sie sonst diffusiv schneller abgebaut als konvektiv erzeugt werden.

4.4.4 Verweilzeitverhalten

Numerische Simulationen wurden durchgef¨

uhrt, um das Verweilzeitverhalten im T-

f¨

ormigen Mikroreaktor zu untersuchen. Dabei war eine zentrale Frage, ob durch die

auftretenden Sekund¨

arstr¨

omungen Dispersion verringert werden kann. Im Allgemei-

nen f¨

uhren Dispersionsprozesse, also Vermischungen in Hauptstr¨

omungsrichtung, zu

einer Verbreiterung des Verweilzeitspektrums. Die somit stark unterschiedlichen Ver-

weilzeiten einzelner Fluidelemente haben einen negativen Einfluss auf Selektivit¨

aten

durchzuf¨

uhrender Reaktionssysteme.

Bei den hier untersuchten Str¨

omungen, mit Reynolds-Zahlen <240 handelt es sich

ausschließlich um laminare Str¨

omungen. Daher ist zu erwarten, dass die erhaltenen

H¨

aufigkeitsverteilungen ¨

Ahnlichkeiten zu der des idealen laminaren Str¨

omungsrohres

besitzen.

t/t

0123456

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0

0,01m/s

idealeslaminaresStrömungsrohr

E(t)

Abbildung 4.21: H¨

aufigkeitsverteilung einer Stoßmarkierung eines idealen, laminaren

Str¨

omungsrohres und die des T-f¨

ormigen Mikromischers bei einer

Reynolds-Zahl von 1,3.

4.4 Tracerexperimente

Da allerdings die analytische L¨

osung der Verweilzeitverteilung des laminaren Rohres

(Denbigh und Turner, 1971) als Grundlage die Str¨

omung durch ein Rohr ohne Um-

lenkung mit einem kreisf¨

ormigen Querschnitt hat, kann diese L¨

osung nicht direkt mit

den hier erzeugten Ergebnissen verglichen werden.

Um eine Vergleichbarkeit der Ergebnisse mit denen einer streng laminaren Str¨

omung

zu erhalten, wurde ein Verweilzeitsprektrum f¨

ur den T-Mikromischer im streng lami-

naren Bereich aufgenommen. Bei einer Reynolds-Zahl von 1,3, welche einer mittleren

Str¨

omungsgeschwindigkeit von 0,01 m/s entspricht, treten keinerlei Sekund¨

arstr¨

omun-

gen auf. Die beiden Einlassstr¨

ome fließen hier Seite an Seite in den Mischkanal hinein

und sind daher vergleichbar mit der Str¨

omung des idealen laminaren Str¨

omungs-

rohres. Abbildung 4.21 zeigt die Verl¨

aufe der Verweilzeitverteilung f¨

ur das lamina-

re Str¨

omungsrohr und das Antwortsignal einer Stoßmarkierung im T-Mikromischer

bei Re = 1,3. Man erkennt, dass durch die Umlenkung und den nun nicht mehr

kreisf¨

ormigen Querschnitt das Verweilzeitspektrum stark ge¨

andert wird. Zwar stei-

gen beide Signale erst ab einem Wert von 0,5τan, doch ist dieser Anstieg bei der

Kurve f¨

ur den Mikromischer nicht so steil, wie im idealen Fall. Zus¨

atzlich hat die

Kurve des T-f¨

ormigen Mischers ein st¨

arkeres Nachlaufen, d.h. die Verweilzeit vieler

Fluidelemente ist zu h¨

oheren Verweilzeiten verschoben.

Wie oben erw¨

ahnt, wird hier im Folgenden das Verweilzeitspektrum des Verlaufes

des streng laminaren Bereiches als Vergleich f¨

ur die beiden anderen untersuchten

Reynolds-Zahlen von 120 (Vortex-Bereich) und Re = 186 (Engulfment-Bereich) ver-

wendet. Abbildung 4.22 zeigt zum einen die relativen H¨

aufigkeitsverteilungen (oben)

und zum anderen die Verweilzeitsummenfunktionen (unten) bei den drei unterschied-

lichen Reynolds-Zahlen von 1,3, 120 und 186. Vergleicht man den Verlauf der Sum-

menfunktion bei einer mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeit von 0,9m/s mit der von

0,01 m/s, so erkennt man, dass zu Anfang (bis zum Wendepunkt) beide Verl¨

aufe

identisch sind. Mit ¨

Uberschreiten des Wendepunktes steigt allerdings der Verlauf der

Summenfunktion der gr¨

oßeren Reynolds-Zahl st¨

arker an als die der kleineren. Dieses

liegt wahrscheinlich daran, dass durch die beiden Doppelwirbel das Signal schneller

entlang des Querschnittes verteilt wird, die Verteilung also insgesamt enger im Ver-

gleich zu der streng laminaren Str¨

omung wird. Erstaunlicherweise steigt allerdings

der Verlauf bei der kleineren Geschwindigkeit ab einer dimensionslosen Zeit von ca.

3,5 wieder schneller und erreicht somit eher den Maximalwert von 1.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

t/t

0 2 4 6

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

0,01ms -1

0,9ms -1

1,4ms -1

F(t)

0 2 4 6

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

E(t) 0,01ms -1

0,9ms -1

1,4ms -1

Abbildung 4.22: Verweilzeitspektrum (oben) sowie Verweilzeitsummenfunktion (unten)

versus der dimensionslosen Zeit f¨

ur eine mittlere Str¨

omungsgeschwin-

digkeit von 0,01 m/s, 0,9m/s und 1,4m/s.

Sichtlich anders verh¨

alt sich das Verweilzeitspektrum bzw. die Summenh¨

aufigkeits-

funktion bei einer Reynolds-Zahl von 186, was einer Str¨

omung im Engulfment-Bereich

entspricht. Die H¨

aufigkeitsverteilung (Abb. 4.22 oben) steigt erst kurz nach dem An-

stieg der Kurve der laminaren Str¨

omung an, dann aber sehr viel st¨

arker. Nach dem

Uberschreiten des Maximalwertes f¨

allt diese zus¨

atzlich schneller auf Null herab. Das

sich so ergebene Verweilzeitspektrum der h¨

oheren Reynolds-Zahl ist somit viel enger

als dasjenige der reinen streng laminaren Kanalstr¨

omung. Dieses Verhalten ist ebenso

deutlich in der Verweilzeitsummenfunktion erkennbar. Diese steigt bei einer mittle-

ren Str¨

omungsgeschwindigkeit von 1,4m/s deutlich st¨

arker an, als bei den beiden

anderen Geschwindigkeiten und erreicht schneller den Maximalwert von 1.

Zusammenfassend l¨

asst sich sagen, dass sowohl die Vortex-Str¨

omung wenn auch nur

4.4 Tracerexperimente

im geringeren Maße, als auch die Engulfment-Str¨

omung zu einer engeren Verweil-

zeitverteilung f¨

uhren. Daher sind diese Str¨

omungsformen f¨

ur die Durchf¨

uhrung von

Folgereaktionen, die sensitiv gegen¨

uber ¨

Anderungen des Verweilzeitspektrums sind,

streng laminaren Str¨

omungformen vorzuziehen.

4.4.5 Asymmetrische Einlaufbedingungen

Bei allen bisher vorgestellten Rechnungen sind die beiden Einlassvolumenstr¨

ome gleich

groß gew¨

ahlt. Dabei hat sich gezeigt, dass sich in Abh¨

angigkeit der mittleren Str¨

mungsgeschwindigkeit die Mischcharakteristika sowie die charakteristischen Verl¨

aufe

der dissipierten Energie in Querrichtung stark ¨

andern. Hier soll nun die Abh¨

angigkeit

dieser Gr¨

oßen, bei einem ver¨

anderten Volumenstromverh¨

altnis untersucht werden.

Dazu wurden numerische Untersuchungen durchgef¨

uhrt, die auf einem Gitter mit ca.

1.000.000 Zellen, was einer Zellgr¨

oße von 2,5µm entspricht, durchgef¨

uhrt. Wie in den

vorherigen Kapiteln erw¨

ahnt, reicht eine solche Gittergr¨

oße f¨

ur die Aufl¨

osung feinster

Skalen der Konzentrationsverteilung nicht aus. Daher k¨

onnen diese Rechnungen nur

mit Gr¨

oßen verglichen werden, die auf dem gleichen Gitter berechnet wurden. Des-

halb beziehen sich die angegebenen Gr¨

oßen zur Mischcharakteristik jeweils auf dieses

Gitter. Kenngr¨

oßen, die sich direkt aus der Hydrodynamik ergeben, wie z.B. Druck

oder auch Energieeintr¨

age, sind bei diesem Gitter belastbar (Vgl. Kapitel 4.1).

Die vergleichenden Rechnungen wurden jeweils bei einem Volumenstromverh¨

altnis

von 1:2 und 1:3 durchgef¨

uhrt und mit dem herk¨

ommlichen Volumenstromverh¨

altnis

von 1:1 verglichen. In Abbildung 4.23 ist f¨

ur jede dieser drei Volumenstromverh¨

altnis-

se zum einen die dissipierte Leistung auf einem Querschnitt 300 µm hinter der Ein-

lassfl¨

ache in den Mischkanal hinein angegeben, zum anderen der Anteil der in Quer-

richtung dissipierten Leistung bezogen auf die gesamte dissipierte Leistung auf diesem

Querschnitt. Man erkennt, dass der Gesamtenergieeintrag steigt, je unterschiedlicher

die Volumenstr¨

ome der beiden Einlasskan¨

ale sind. Der f¨

ur die Vermischung wichtige

Eintrag von Energie in zur Hauptstr¨

omungsrichtung senkrechter Richtung steigt f¨

die beiden Verh¨

altnisse 1:2 und 1:3 sehr viel eher, als es bei einem symmetrischen

Einstr¨

omen der Fall ist. Im symmetrischen Fall steigt der Anteil erst nach Erreichen

des Engulfment-Bereiches nennenswert an. Dieser sprunghafte ¨

Ubergang wird bei den

nicht symmetrischen Einlassbedingungen nicht gefunden.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8

0

1000

2000

3000

4000

5000

6000

7000

8000

9000

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8

0,00

0,02

0,04

0,06

0,08

0,10

0,12

0,14

1:1

1:2

1:3

gesamt dissipierte 

Energie [W/kg]

mittlere Strömungsgeschwindigkeit [m/s]

Querrichtung/Gesamt

Abbildung 4.23: Gesamtdissipierte Energie auf einem Querschnitt 300 µm in den Misch-

kanal hinein (oben) und der Anteil der Energie, die in Querrichtung

dissipiert wird (unten), f¨

ur ein Volumenstromverh¨

altnis von 1:1, 1:2 und

1:3.

Der Grund f¨

ur dieses ver¨

anderte Verhalten wird deutlich, wenn man sich f¨

ur verschie-

dene Str¨

omungsgeschwindigkeiten die dazugeh¨

origen Speziesverteilungen anschaut.

In Abbildung 4.24 sind diese f¨

ur alle drei Volumenstromverh¨

altnisse f¨

ur eine Ge-

schwindigkeit von 0,1 m/s (a), 0,9 m/s (b) und 1,4 m/s (c) angegeben. Links erkennt

man die Verteilungen f¨

ur die drei Str¨

omungsbereiche des symmetrischen Falls, den

streng laminaren, den Vortex- und den Engulfment-Bereich. Bei einem ver¨

anderten

Volumenstromverh¨

altnis entsteht zwar bei sehr kleinen Str¨

omungsgeschwindigkeiten

auch eine rein laminare Str¨

omung wie bei einem Verh¨

altnis von 1:1, doch ein Vortex-

Bereich wie vorher beschrieben wird hier nicht durchlaufen.

Allerdings liegen hier f¨

ur h¨

ohere Geschwindigkeiten auch keine reinen Engulfment-

4.4 Tracerexperimente

Abbildung 4.24: Tracerprofile f¨

ur jeweils drei unterschiedliche Volumenstromverh¨

altnisse

von 1:1 (links), 1:2 (Mitte) und 1:3 (rechts) bei mittleren Str¨

omungsge-

schwindigkeiten von 0,1 m/s (a), 0,9 m/s (b) und 1,4 m/s (c).

Str¨

omungen vor, da die Charakteristik des Engulfment-Bereiches, das gegenseitige

Ubergreifen der Wirbelpaare, hier nicht ausgebildet wird. Bei den in diesen F¨

allen

vorherrschenden Str¨

omungsformen handelt es sich eher um eine Durchdringung oder

Verdr¨

angungsstr¨

omung des langsamer einfließenden Volumenstroms durch den schnel-

leren. Dabei wird der langsamer fließende Strom zur¨

uckgedr¨

angt, so dass dieser den

gr¨

oßeren Wirbel umschließt. Das dadurch entstehende Umschließen des gr¨

oßeren Wir-

bels f¨

uhrt dazu, dass Spezies des kleineren Wirbels in den gr¨

oßeren Wirbel transpor-

tiert wird. Durch die in dem großen Wirbel vorherrschende Doppelwirbelstruktur wird

die so eingebrachte Spezies lamellar aufgerollt.

An dieser Stelle sei erw¨

ahnt, dass die beiden H¨

alften des Mischkanals keiner 1:1 Stoi-

chiometrie entsprechenden Stoffmengen enthalten, wie es bei einem Volumenstrom

von 1:1 der Fall ist. Des Weiteren enthalten die Speziesverteilungen bei einem von 1

verschiedenen Volumenstromverh¨

altnis gr¨

oßere voll segregierte Bereiche, die diffusiv

schlecht abgebaut werden k¨

onnen. Daneben liegen Bereiche mit feinen Skalen inner-

halb der gebildeten Wirbel.

Dieses Ph¨

anomen spiegelt sich auch in den erzielten Mischg¨

uten wieder. In Abbil-

dung 4.25 sind zum einen die Intensit¨

at des Mischens zum anderen das Potenzial f¨

diffusives Mischen f¨

ur die drei Volumenstromverh¨

altnisse wiedergegeben. Die Inten-

sit¨

at des Mischens steigt f¨

ur die Volumenstromverh¨

altnisse von 1:2 und 1:3 kontinu-

ierlich an und zwar auch in dem Bereich, in dem bei einem Verh¨

altnis von 1:1 die

erzielte Mischg¨

ute nahezu konstant Null bleibt. Diese kontinuierliche Steigerung ist

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4

0

50

100

150

200

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

0,25

1:1

1:2

1:3

Skala der Segregation

[µm]

mittlere Geschwindigkeit [m/s]

1:1

1:2

1:3

Intensität des Mischens

Abbildung 4.25: Intensit¨

at des Mischens (oben) und Skala der Segregation (unten)

bei drei verschiedenen Volumenstromverh¨

altnissen bei unterschiedlichen

mittleren Str¨

omungsgeschwindigkeiten.

ann¨

ahernd linear, wobei sie allerdings sehr viel schw¨

acher ausf¨

allt, als die Steigerung

im Engulfment-Bereich f¨

ur das 1:1 Verh¨

altnis. Die Zunahmen sind f¨

ur die ver¨

ander-

ten Zulaufbedingungen ann¨

ahernd gleich, doch ist die Intensit¨

at des Mischens f¨

ur das

Volumenstromverh¨

altnis von 1:3 zu dem von 1:2 leicht erh¨

oht. Gleichzeitig, in dem

Maße wie die Intensit¨

at des Mischens steigt, f¨

allt die zugeh¨

orige Skala der Segregati-

on. In allen drei F¨

allen ist diese Skala f¨

ur sehr kleine Geschwindigkeiten ca. 200 µm,

was der Breite des Mischkanals entspricht. Bei dem 1:1 Verh¨

altnis bleibt die Skala der

Segregation bis zum Erreichen des Engulfment-Bereiches ann¨

ahernd konstant (Vgl.

Kapitel 4.4.1). Bei den anderen beiden Volumenstromverh¨

altnissen f¨

allt die Skala der

Segregation schon bei ca. 0,1 m/s kontinuierlich ab. Dieser Abfall zeigt sich dabei als

ein fließender ¨

Ubergang. Die so erzielten mittleren Skalen liegen dabei ungef¨

ahr bei

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

dem Wert des Engulfment-Bereichs f¨

ur ein Volumenverh¨

altnis von 1:1.

Zusammenfassend l¨

asst sich zu den ver¨

anderten Volumenstrombedingungen sagen,

dass diese nicht zur Verbesserung der Vermischung bei h¨

oheren mittleren Str¨

omungs-

geschwindigkeiten beitragen. Dar¨

uber hinaus enthalten die beiden H¨

alften des Misch-

kanals keine st¨

ochiometrisch abgestimmten Stoffmengen und es kommt zur Ausbil-

dung von stark segregierten Bereichen. Lediglich bei kleineren Str¨

omungsgeschwindig-

keiten, bei denen bei symmetrischen Einstr¨

omungsverh¨

altnissen eine Vortex-Str¨

omung

vorliegt, kann die Vermischung gesteigert werden.

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

In den vorherigen Kapiteln wurde deutlich, dass der T-f¨

ormige Mikromischer auf kur-

zen Strecken keine guten Mischergebnisse liefert. Dennoch lassen sich die prinzipiellen

Mechanismen, die zu einem guten Mischergebnis auch auf k¨

urzesten Stecken f¨

uhren,

daraus ableiten.

Im Folgenden wird daher untersucht, wie durch gezielte Geometrieanpassung bzw.

durch gezielten Eintrag von zus¨

atzlicher Energie Vermischungsprozesse weiter gestei-

gert werden k¨

onnen. Dazu werden in verschiedenen Geometrien die Mischcharakteri-

stika bei einer fixen Reynolds-Zahl von 120 und einer festen Schmidt-Zahl von 3600

berechnet.

4.5.1 Verbesserung durch Geometrievariation

Es hat sich gezeigt, dass durch die dissipierte Leistung in Querrichtung vorhandene

Strukturen durch Aufrollen verkleinert werden. Dadurch wird sehr viel zus¨

atzliche

Kontaktfl¨

ache geschaffen, die eine notwendige Voraussetzung f¨

ur effektives laminares

Mischen darstellt. Es hat sich weiter gezeigt, dass nach der Umlenkung der beiden

Fluidstr¨

ome in den Mischkanal hinein, ungeachtet der mittleren Geschwindigkeit, ein

erheblicher Anteil der dissipierten Energie in Querschnittsrichtung eingetragen wird.

Dabei ist der Anteil dieser Energie umso h¨

oher, desto gr¨

oßer die mittlere Str¨

omungs-

geschwindigkeit ist. Unter der Pr¨

amisse zeitlich nichtschwankender Mischergebnisse

und station¨

arer Str¨

omungsfelder im Mischkanal ist die Steigerung der Str¨

omungsge-

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

schwindigkeit begrenzt. Ab einer Reynolds-Zahl >240 kommt es zu Instationarit¨

aten,

die ein periodisches Schwingen der Mischcharakteristika bewirken und daher bei tech-

nischer Anwendung nicht erw¨

unscht sind. Eine Alternative dazu ist die Verwendung

von mehreren Umlenkungen hintereinander, weil bei jeder Umlenkung neue Kontakt-

fl¨

ache erzeugt wird. Sukzessive aufeinanderfolgende Umlenkungen f¨

uhren dabei zu

entweder m¨

aander-f¨

ormigen oder zickzack-f¨

ormigen Kan¨

alen.

Im Folgenden wurden verschiedene zickzack-f¨

ormige Anordnungen

Abbildung 4.26: Schematische Darstellung der drei untersuchten Geometrien mit unter-

schiedlichen Aspektverh¨

altnissen von 1:1 (links), von 1:2 (Mitte) und 2:1

(rechts).

untersucht. Aus der Literatur ist bekannt, dass die geometrische Anordnung der ein-

zelnen Zickzack-Elemente starken Einfluss auf das Mischergebnis hat (Mengenaud

et al., 2002). Zur Optimierung wurden drei Geometrien ausgew¨

ahlt, die sich in dem

Verh¨

altnis von Breite zu H¨

ohe des Mischkanals unterscheiden. In Abbildung 4.26

sind diese zusammengestellt. Es wurde eine Geometrie gew¨

ahlt, bei der das Breite zu

H¨

ohe Verh¨

altnis dem Mischkanal des T-f¨

ormigen Mikromischers entspricht (2:1). Ge-

dacht war hierzu eine Aneinanderreihung von beiden Geometrien. Eine weitere Geo-

metrie wies ein genau entgegengesetztes Breite zu H¨

ohe Verh¨

altnis auf (1:2). Auch

eine solche Aneinanderreihung kann fertigungstechnisch realisiert werden. Als drit-

te Geometrievariation wurde ein zickzack-f¨

ormiger Kanal gew¨

ahlt, dessen Breite zu

H¨

ohe Verh¨

altnis gleich eins war (1:1). Eine dazugeh¨

orige Einlaufkanalgeometrie wird

sp¨

ater in diesem Kapitel untersucht.

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

Zudem wurden die Abmessungen so gew¨

ahlt, dass die Querschnittsfl¨

achen in allen

drei F¨

allen gleich groß sind. Die Simulationen wurden durchgef¨

uhrt f¨

ur zwei aufein-

anderfolgende Umlenkungen (Abb 4.26), wobei eine Zellenanzahl von ca. 2 Millionen

Zellen f¨

ur jede der drei Geometrien gew¨

ahlt wurde. Die mittleren Str¨

omungsgeschwin-

digkeiten in den Kan¨

alen wurde jeweils so eingestellt, dass eine Reynolds-Zahl von

Re = 120 erreicht wurde.

Hydrodynamik und Stofftransport wurden nicht simultan berechnet, sondern es wur-

de zu Anfang nur die Str¨

omung simuliert. Um keine Einlaufeffekte zu erhalten, wurden

die Rechnungen mit periodischen Randbedingungen durchgef¨

uhrt. Die somit erhal-

tene Str¨

omung gilt f¨

ur einen unendlich langen Zickzack-Kanal, d.h. die Str¨

omungs-

verh¨

altnisse im Mittelst¨

uck sind repr¨

asentativ f¨

ur alle diese Mischelemente.

Die drei Geometrien wurden anhand der Mischcharakteristika untersucht, die auch

0 100 200 300 400 500

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5 1:1

1:2

2:1

Anteil der Energiedissipation 

in Querrichtung

Schichten

Abbildung 4.27: Anteil der in Querrichtung dissipierten Energie zur gesamt dissipierten

Leistung auf einem Querschnitt des Kanals bei einem Breite zu H¨

ohe

Verh¨

altnis von 1:1, 1:2 und 2:1.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

schon bei dem T-f¨

ormigen Mikromischer Anwendung gefunden haben. Aus den zu

Beginn durchgef¨

uhrten Untersuchungen der Hydrodynamik hinsichtlich der Energie-

dissipation sind die in Abbildung 4.27 dargestellten Ergebnisse erhalten worden, wo-

bei die Abbildung den Anteil der in Querrichtung dissipierten Energie f¨

ur die drei

Geometrien zeigt. Aufgetragen sind die Verl¨

aufe gegen fortlaufende Schichten l¨

angs

der Geometrie. Die beiden Aussparungen in den Kurven sind jeweils die Bereiche

der Umlenkung, die bei den Berechnungen hinsichtlich der Mischcharakteristika nicht

ausgewertet wurden. Man erkennt, dass hinter und auch vor den Umlenkungen der

Anteil des Energieeintrages in allen drei F¨

allen in gleicher Weise steigt. Im Bereich

des Mischkanals sind allerdings die Abklingraten des Energieeintrags der unterschied-

lichen Geometrien verschieden. Die Sekund¨

arstr¨

omung in dem Kanal, der eine H¨

ohe

von 100 µm und ein Aspektverh¨

altnis von 2 hat, besitzt den st¨

arksten Abfall, tr¨

agt

also in Summe am wenigsten Energie in Querrichtung ein; die Str¨

omung in der da-

zu umgekehrten Geometrie, am meisten. Die Str¨

omung des Kanals mit einem Brei-

te zu H¨

ohe Verh¨

altnis von eins liegt dazu n¨

aherungsweise in der Mitte. F¨

ur diese

station¨

aren Geschwindigkeitsfelder wurden nachfolgend der Speziestransport berech-

net. Um vergleichbare Startbedingungen zu bekommen, wurde in den Anfang der

Zickzack-Geometrien jeweils eine Tracerverteilung gepatcht, die f¨

ur alle drei Geome-

trien dieselbe spezifische Kontaktfl¨

ache besitzt. Da die Geometrien unterschiedliche

Breiten und H¨

ohen besitzen, variiert daher auch die Anzahl der gepatchten Schichten

zwischen 8 f¨

ur den 2:1, 11 f¨

ur den 1:1 und 16 f¨

ur den 1:2 Kanal f¨

ur eine senkrechte

Orientierung der Schichten. Senkrecht bedeutet in diesem Zusammenhang, dass die

Zickzack-Geometrie parallel zur Horizontalen liegt und die Tracerschichten im Ein-

gang somit von oben nach unten verlaufen. Zus¨

atzlich wurde auch eine waagerecht

angeordnete Schichtverteilung untersucht. Die Anzahl der einzelnen Schichten ¨

andert

sich auch hierbei. Bei dieser Vorgabe der Schichtverteilung besitzt jede Geometrie im

Eingang zu Anfang ein Potenzial f¨

ur diffusives Mischen von 75.000 m−1, was einer

Kontaktlinie von 1.500 µm entspricht. Abbildung 4.28 zeigt f¨

ur beide Schichtanord-

nungen, senkrecht wie waagerecht und f¨

ur alle drei Geometrien die Tracerverteilungen

auf Querschnitten l¨

angs des Kanals. Die einzelnen Querschnitte liegen jeweils 150 µm

weit auseinander. Zu beachten ist, dass alle Querschnitte die gleiche Fl¨

ache besitzen.

Verkleinerte Querschnitte in dieser Abbildung sind nur aufgrund der ¨

Ubersichtlich-

keit gew¨

ahlt worden.

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

Bei einem einmaligen Durchlaufen durch ein Zickzack-Element erkennt man rein qua-

litativ, dass die Orientierung der Kontaktfl¨

ache am Eingang in den Zickzack-Kanal

starke Auswirkungen auf das sp¨

atere Mischergebnis hat. Es ist deutlich zu sehen, dass

durch die im Kanal vorliegende Vortex-Str¨

omung die Kontaktfl¨

ache aufgerollt wird.

F¨

ur jeweils eine Seite des Kanals bildet sich ein Korkenzieher ¨

ahnlicher Wirbel aus,

der jeweils nur dort die Kontaktfl¨

ache aufrollt. Dieses gilt f¨

ur jede der untersuchten

Geometrien. Ein Austausch von einem Wirbel in den anderen findet nur rein diffusiv

Abbildung 4.28: Tracerverteilungen auf verschiedenen Querschnitten in Abst¨

anden von

150 µm durch die Zickzack-Kan¨

ale f¨

ur die jeweiligen Kan¨

ale. Diese

Verl¨

aufe sind f¨

ur jeweils eine waagerechte und senkrechte Anordnung

der Tracerschichten f¨

ur ein Aspektverh¨

altnis von 1:1 (links), 1:2 (Mitte)

und 2:1 (links) angegeben.

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

statt, daher w¨

urde eine ungleichm¨

aßige Verteilung eines Tracers ¨

uber den Querschnitt

des Eingangs auch eine ungleiche Verteilung ¨

uber den Querschnitt im Auslass zur Fol-

ge haben.

Das rein qualitativ erkennbare Ergebnis spiegelt sich auch in dem Verlauf der In-

tensit¨

at des Mischens wieder. Abbildung 4.29 zeigt den Verlauf dieser Intensit¨

at f¨

die drei Geometrien bei beiden Tracerverteilungen. Generell erzielt eine waagerech-

te Tracerschichtverteilung im Eingang des Zickzack-Kanals h¨

ohere Mischg¨

uten, wie

0 100 200 300 400 500

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0 0 100 200 300 400 500

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1:2

1:1

2:1

Intensität des Mischens

Schichten

1:2

1:1

2:1

Abbildung 4.29: Verlauf der Intensit¨

at des Mischens f¨

ur drei unterschiedliche Aspekt-

verh¨

altnisse f¨

ur eine waagerechte (oben) und eine senkrechte Anordnung

(unten) der Tracerschichten.

man qualitativ an den Tracerverteilungen (Abb. 4.28) schon sehen konnte. Ungeach-

tet der Geometrie und der Startverteilung steigt die Intensit¨

at des Mischens in dem

ersten Bereich leicht an. Bei einer waagerechten Schichtverteilung (Abb. 4.29 (oben))

erfolgt f¨

ur alle drei Geometrien nach der ersten Umlenkung ein starker Anstieg der

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

Mischg¨

ute, die nach wenigen 100 µm ann¨

ahernd den Maximalwert erreicht. Die zwei-

te Umlenkung tr¨

agt dann jedoch nicht mehr sehr viel zur weiteren Vermischung bei.

Die erzielten Mischg¨

uten sind schon sehr nahe an einer homogenen Mischung, wobei

der Zickzack-Kanal mit einem Breite zu H¨

ohe Verh¨

altnis von 2 mit einem Wert von

0,92 die beste Vermischung liefert. Die Vermischung in der Geometrie mit einem dazu

vertauschten Aspektverh¨

altnis erreicht lediglich eine Intensit¨

at des Mischens von 0,8.

Der Zickzack-Kanal mit einem Seitenverh¨

altnis von eins liegt mit einem Wert von ca.

0,91 nahe am Mischergebnis des 2:1 Zickzack-Kanals.

Bei einer Startkonfiguration von senkrechten Schichten werden niedrigere Mischg¨

uten

erzielt und die Effektivit¨

at der einzelnen Kan¨

ale ist nicht mehr so wie bei einer waa-

gerechten Schichtenverteilung. Auch in diesem Fall steigen die Intensit¨

aten des Mi-

schens in den ersten Bereichen an. Nach jeder Umlenkung nimmt dazu zus¨

atzlich die

Mischg¨

ute zu. Allerdings erzielt der Zickzack-Kanal mit dem Breite zu H¨

ohe Verh¨

alt-

nis von 2, also der, der bei einer waagerechten Anordnung am besten mischt, die

schlechteste Mischg¨

ute. Den Grund daf¨

ur kann man an dem Verlauf der Intensit¨

des Mischens kurz nach den beiden Umlenkungen erkennen. In diesen Bereichen f¨

allt

die Intensit¨

at des Mischens ab. Da es nicht zu Entmischungsph¨

anomenen kommen

kann, muss dieses ein Bereich stark unterschiedlicher Str¨

omung sein, gegebenenfalls

befinden sich hinter der Umlenkung gr¨

oßere Totzonen. Die beste Vermischung bei ei-

ner senkrechten Tracerschichtverteilung im Eingang der Zickzack-Geometrie wird hier

durch den Mischer mit dem quadratischen Querschnitt erzielt. Im gleichen Maße, wie

die Intensit¨

at des Mischens steigt, f¨

allt das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen, welches

ein Maß f¨

ur die Triebkraft des diffusiven Ausgleichs ist. Allerdings ist das Potenzial

f¨

ur diffusives Mischen der beiden Startkonfigurationen f¨

ur alle drei Geometrien schon

nach einer Umlenkung stark abgebaut, sodass in diesen F¨

allen die Intensit¨

at des Mi-

schens (IM) die relevante Gr¨

oße darstellt.

Aus dem Vergleich der beiden Startbedingungen der drei Zickzack-Kan¨

alen erkennt

man, dass die zu Anfang vorherrschende Orientierung der Kontaktfl¨

ache einen star-

ken Einfluss auf das erreichbare Mischergebnis hat.

Str¨

omungen in Zickzack-Kan¨

alen k¨

onnen, im Gegensatz zu gebogenen Kan¨

alen, Tot-

zonen hinter den Umlenkungen ausbilden. Gr¨

oßere Totzonen sind bei Reaktoren in

einer technischen Anwendung unerw¨

unscht, da sie zu einer Verbreiterung des Verweil-

zeitspektrums f¨

uhren und so bei durchzuf¨

uhrenden Reaktionen zu Folgereaktionen

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

und so damit zur Senkung der Selektivit¨

at f¨

uhren k¨

onnen.

Zur ¨

Uberpr¨

ufung hinsichtlich des Verweilzeitverhaltens wurden daher Sprungmarkie-

rungen durchgef¨

uhrt. Deutlich zu erkennen ist, dass das Verweilzeitspektrum des 2:1

Zickzack-Kanals vor einem Wert von 0,5 τansteigt. Dieses deutet auf Totzonen in-

t/t

0 2 4

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1zu1

1zu2

2zu1

F(t)

0 2 4

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

E(t) 1zu1

1zu2

2zu1

Abbildung 4.30: Verweilzeitspektren (oben) und die dazugeh¨

origen Verweilzeitsummen-

funktionen (unten) der Geometrien mit einem Aspektverh¨

altnis von 1:1,

1:2 und 2:1.

nerhalb des Reaktors hin, da zum Transport des Signals effektiv weniger Volumen

im Kanal zur Verf¨

ugung steht. Desweiteren f¨

allt der Verlauf von E(t) der 2:1 Kurve

sehr viel langsamer ab bzw. die F(t) Kurve steigt nur sehr langsam. Dieses deutet auf

starke Dispersionseffekte innerhalb des Kanals hin; ein Signal wird also stark ausein-

andergezogen. Die Verl¨

aufe der Verweilzeitspektren von 1:1 und 1:2 weisen mehrere

Maxima auf. Ein solches Verhalten tritt meist in schlecht gepackten Festbettreak-

toren auf sowie in Str¨

omungsrohren mit R¨

uckf¨

uhrung. Beides liegt hier nicht vor.

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

Eine m¨

ogliche Erkl¨

arung f¨

ur dieses Verhalten sind R¨

uckstrombereiche. Die Gr¨

oße

und die Lage der einzelnen Maxima des Verweilzeitspektrums gibt dabei Anhalts-

punkte ¨

uber die Gr¨

oße dieser Bereiche. Der Verlauf des Verweilzeitspektrums des 1:2

Kanals hat deutlich unterschiedliche Maxima, die ca. 0,3 τweit auseinander liegen.

Die R¨

uckstromzonen sind daher hier stark ausgebildet und nehmen einen erhebli-

chen Teil des Reaktorvolumens ein. Bei dem 1:1 Kanal erscheinen beide Maxima kurz

hintereinander, wobei das zweite Maximum noch gr¨

oßer ist, als das erste. Dieses Ver-

halten l¨

asst darauf schließen, dass zwar die R¨

uckstromzonen recht groß sind, jedoch

das Fluid innerhalb dieser Zonen keine nennenswerte Verweilzeit besitzt.

Die Rezirkulationszonen der Kan¨

ale mit einem Aspektverh¨

altnis von 1:1 und 1:2

f¨

uhren insgesamt zu einer engeren Verweilzeitverteilung, was f¨

ur durchzuf¨

uhrende

Reaktionen Vorteile in Ausbeute und Selektivit¨

at bedeuten kann.

Da der Mischer mit dem quadratischen Querschnitt zum einen sehr gute Vermi-

schungssteigerungen bei nur zwei Umlenkungen erzielen konnte und zum anderen

er durch Rezirkulationszonen ein relativ enges Verweilzeitspektrum besitzt, wurde

diese Mischergeometrie f¨

ur weitere Untersuchungen ausgew¨

ahlt.

Abbildung 4.31: Skizze des Tangential-Mischers mit versetzten (rechts) und nicht ver-

setzten (links) Einlass-Kan¨

alen.

Wie sich in den vorherigen Untersuchungen gezeigt hat, ist das Einlassprofil in den

Zickzack-Kanal maßgeblich f¨

ur die zu erwartende Vermischung. Um nun bei kleinen

Reynolds-Zahlen (hier 120) ein Einlassprofil zu erreichen, welches die Kontaktfl¨

ache

nicht nur senkrecht in der Mitte des Kanals lokalisiert, sondern dar¨

uber hinaus auch

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

die Kontaktfl¨

ache gleichm¨

aßig ¨

uber den Querschnitt verteilt, scheiden einfachste Geo-

metrien wie ein Y-f¨

ormiger Einlass aus. Auf der Grundlage der numerischen Erfahrun-

gen f¨

ur T-f¨

ormigen Mischgeometrien wurden Geometrien untersucht, die zum einen

bei dieser Reynolds-Zahl eine geeignete Tracerverteilung erzeugen und zum anderen

fertigungstechnisch leicht realisiert werden k¨

onnen.

Da der Mischkanal, im Gegensatz zu dem vorher untersuchten, ein Aspektverh¨

alt-

nis von 1:1 aufweist, und keine Beschleunigungen im Mischkanal stattfinden sollen,

mussten die Einlasskan¨

ale angepasst werden. Dazu wurden zwei verschiedene Geome-

trievariationen untersucht (Abb. 4.31)

Bei der einen Geometrie prallen, ¨

ahnlich wie beim vorher untersuchten T-Mischer,

beide Einlassstr¨

ome aufeinander. Im anderen Fall sind diese gegeneinander versetzt.

Abbildung 4.32: Querschnitte l¨

angs des Mischkanals im Abstand von je 50 µm (von links

nach rechts) f¨

ur die Geometrie dessen Einlasskan¨

ale gegeneinander ver-

setzt angeordnet sind (unten) und die, dessen Einlasskan¨

ale direkt ge-

gen¨

uber stehen (oben).

Die numerischen Simulationen wurden f¨

ur ein kubisches Gitter mit 4.000.000 Git-

terzellen durchgef¨

uhrt. Abbildung 4.32 zeigt Querschnitte l¨

angs des Mischkanals f¨

beide Geometrien. Man erkennt, dass der Mischer, bei dem die beiden Einlass-Kan¨

ale

(links) versetzt angeordnet sind, eine st¨

arkere Verdrillung der Kontaktfl¨

ache erzeugt.

Es bildet sich dabei eine Drallstr¨

omung aus, die bei unterschiedlich konzentrierten

Einlassstr¨

omen diese spiralf¨

ormig aufrollt. Im Gegensatz dazu erzeugt die Geometrie,

deren Einlasskan¨

ale frontal gegen¨

uber angeordnet sich, weniger zus¨

atzliche Kontakt-

fl¨

ache. Auf einer Strecke von 300 µm in den Mischkanal hinein wird hier 48.000 m−1

spezifische Kontaktfl¨

ache erzeugt, wohingegen durch die Drallstr¨

omung 63.000 m−1

spezifische Kontaktfl¨

ache erzeugt wird. Desweiteren ist ein weiterer Vorteil der spi-

ralf¨

ormigen Drallstr¨

omung, dass die entstehende Kontaktfl¨

ache gleichf¨

ormig ¨

uber den

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

Querschnitt verteilt vorliegt. Ein solches Einlassprofil f¨

uhrt im 1:1 Zickzack-Mischer

binnen k¨

urzester Zeit bzw. Stecke zu einer ann¨

ahernden vollst¨

andigen Vermischung.

4.5.2 Verbesserung durch Str¨

omungsmodulation

Eine andere M¨

oglichkeit Mischg¨

uten zu verbessern, ist der gezielte Eintrag zus¨

atzli-

cher Energie in Form von sinusf¨

ormigen Pulsationen der Einlassvolumenstr¨

ome in den

Eing¨

angen des Reaktors. Um in Hinblick auf eine verfahrenstechnische Anwendung

die Str¨

omungsgeschwindigkeit im Auslass des Reaktors pulsationsfrei zu halten, wird

hier eine phasenverschonene Modulationen der beiden Einlassstr¨

ome zu verschiedenen

Frequenzen der Modulation untersucht.

Durch die so eingetragene, zus¨

atzliche Energie kann es, durch das wiederkehrende

Strecken und Falten von Fluidelementen, zu chaotischer Advektion kommen.

Untersucht wurde in dem hier vorliegenden Fall, wie sich Mischcharakteristika, wie

das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen und die Intensit¨

at des Mischens, durch die zeitlich

instation¨

are Str¨

omung ¨

andern. Weiter wird untersucht, ob die zus¨

atzlich eingetragene

Energie in die erw¨

unschte Quervermischung eingetragen werden kann.

Abbildung 4.33 zeigt f¨

ur die untersuchten Frequenzen die Anteile der sich ergebenen

Energiedissipationen in Querrichtung auf einem Querschnitt 300 µm in den Misch-

kanal hinein. Zum Vergleich ist dazu noch der Anteil des Leistungseintrags f¨

ur die

nicht modulierte Simulationsrechnung angegeben. Im Vergleich dazu, liegen die An-

teile der modulierten Rechnungen h¨

oher, wobei der mittlere Wert umso gr¨

oßer ist,

desto kleiner die Frequenz ist. Die ¨

Anderungen in den Verl¨

aufen korrelieren jeweils

mit der Modulation. Allerdings sind die Schwankungsbreiten der unterschiedlichen

Verl¨

aufe unterschiedlich, obwohl die ¨

Anderungen in den Geschwindigkeiten f¨

ur alle

drei F¨

alle gleich sind. Das liegt wahrscheinlich daran, dass die Ausbildung der Wirbel,

die Energie in Querrichtung eintragen, durch ein zu schnelles Wechseln der Orientie-

rungen gest¨

ort werden. Bei jeweils 20 und 30 kHz sind die Amplituden des Anteils

des Energieeintrags sowie der Anteil des mittleren Leistungseintrags ann¨

ahernd gleich

groß. Im Gegensatz dazu ist der Mittelwert bei einer Modulation mit 10 kHz um et-

was mehr als 1 % zu h¨

oheren Werten verschoben mit einer deutlichen Zunahme (ca.

um das 4-5fache) der Amplitude.

Dies hat Auswirkungen auf die Verl¨

aufe f¨

ur die Intensit¨

at des Mischens und auf das

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

0 1 2 3

0,080

0,085

0,090

0,095

0,100

0,105

0,110

0,115

0,120

0,125

0,130

0,135

0,140

1,4m/sohneModulation

1,4m/smit10.000Hz

1,4m/smit20.000Hz

1,4m/smit30.000Hz

AnteilderEnergiedissipation

inQuerrichtung

t/t

Abbildung 4.33: Anteil des Leistungseintrags in Querrichtung bei 10, 20 und 30 kHz

sowie bei einer ohne Str¨

omungsmodulation.

Potenzial f¨

ur diffusives Mischen. Abbildung 4.34 zeigt die Ergebnisse der modulierten

Rechnungen und zum Vergleich die Werte der station¨

aren Rechnung ohne Str¨

omungs-

modulation. Nach einer Einschwingphase, die f¨

ur alle drei Frequenzen ann¨

ahernd

gleich lang ist, stellen sich zeitlich oszillierende Verl¨

aufe f¨

ur die Intensit¨

aten des Mi-

schens (4.34 unten) und das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen (4.34 oben) ein. Da der

Leistungseintrag in Querrichtung f¨

ur die Simulationen mit modulierten Str¨

omungen

h¨

oher ist, als die der nicht modulierten, wird in diesem Fall mehr Kontaktfl¨

ache er-

zeugt. Dabei wird umso mehr Kontaktfl¨

ache erzeugt, je geringer die angelegte Schwin-

gungsfrequenz ist. ¨

Ahnlich wie beim Leistungseintrag ist die Amplitude bei einer Mo-

dulation von 10 kHz im Vergleich zu den h¨

oheren Frequenzen viel st¨

arker ausgebildet.

Die sich daraus ergebenen Mischg¨

uten korrespondieren in ihren Verl¨

aufen mit denen

des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen. Die h¨

ochste Mischg¨

ute mit einem Mittelwert

von ca. 28 % wird hier mit einer Modulation von 10 kHz erhalten. Die beiden anderen

sind mit ca. 25 % zwar kleiner, sind aber dennoch zur nicht str¨

omungsmodulierten

Verfahrensweise leicht erh¨

oht. Die station¨

are Rechnung ohne Str¨

omungsmodulation

liefert eine Mischg¨

ute von ca. 21 %.

Es l¨

asst sich zusammenfassen, dass sich bei niedrigen Frequenzen h¨

ohere Vermischun-

100

4.5 Verbesserung der Mischg¨

ute

0 2 4 6

0,0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0,8

0,9

1,0

1,4m/sohneModulation

1,4m/smit10kHz

1,4m/smit20kHz

1,4m/smit30kHz

Intensitätdes

Mischens

0 2 4 6

10000

20000

30000

40000

50000

1,4m/sohneModulation

1,4m/smit10kHz

1,4m/smit20kHz

1,4m/smit30kHz

Potenzial

fürdiffusivesMischen

t/t

Abbildung 4.34: Zeitlich ver¨

anderliche Verl¨

aufe des Potenzials f¨

ur diffusives Mischen

(oben) und der Intensit¨

at des Mischens (unten) bei 10, 20 und 30 kHz

sowie bei einer nicht modulierten Simulation.

gen erzielen lassen, allerdings k¨

onnen diese starken zeitlichen Schwankungen unter-

liegen. F¨

ur technische Anwendungen und zur Durchf¨

uhrung von chemischen Reaktio-

nen sind zeitlich schwankende Vermischungsgrade oder auch Zusammensetzungen des

Fluids unerw¨

unscht, da dieses zu einer zeitlich schwankenden Produktqualit¨

at f¨

uhren

kann. Dennoch kann der Grad der Vermischung, auch bei technischen Anwendungen,

durch die Modulation der Eingangsvolumenstr¨

ome vergr¨

oßert werden. Durch Verwen-

dung einer h¨

oheren Frequenz wird zwar die Vermischung nicht in solch einem starken

Maße erh¨

oht wie bei 10 kHz. Allerdings unterliegen die erzielten Mischg¨

uten bei 20

und 30 kHz keinen starken zeitlichen Schwankungen.

Eine weitere wichtige Fragestellung ist, ob sich durch die Modulation der Eingangs-

volumenstr¨

ome das Verweilzeitspektrum gezielt ver¨

andern l¨

asst. Dazu wurden nu-

merische Sprungmarkierungen mit modulierten Str¨

omungen durchgef¨

uhrt, bei denen,

anders als in allen anderen Sprungmarkierungsrechnungen, Tracer in beide Einlas-

skan¨

ale aufgegeben wurde. Nur so erh¨

alt man einen konstanten Endwert von 1.

101

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

Abbildung 4.35 zeigt zum einen die Verweilzeitspektren (unten) und die Verweilzeit-

summenfunktionen (oben) der str¨

omungsmodulierten Rechnungen sowie zum Ver-

gleich dazu die Verl¨

aufe ohne Modulation der Eingangsvolumenstr¨

ome. Die Verl¨

aufe

f¨

ur die modulierten sind bis auf leichte Schwankungen nahezu identisch, wobei die

Schwankungsbreite mit der Frequenz der ¨

Anderungen der Einlassvolumenstr¨

ome kor-

reliert. Die Amplitude der Schwankungen ist ¨

ahnlich wie auch bei den eingetragenen

Energien umso kleiner, je gr¨

oßer die angelegte Frequenz ist. Im Vergleich zu der

Rechnung ohne Modulation der Eingangsvolumenstr¨

ome zeigen die Verweilzeitspek-

tren der modulierten Rechnungen einen leicht verz¨

ogerten Austritt aus dem Reaktor.

Die Breite der Spektren wird allerdings nicht beeinflusst, daher ist die Modulation in

Bezug auf das Verweilzeitverhalten weder von Vorteil noch nachteilig.

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0

0,0

0,5

1,0

1,5

2,0

2,5

3,0 1,4m/sohneModulation

1,4m/smit10.000Hz

1,4m/smit20.000Hz

1,4m/smit30.000Hz

E(t)

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,4m/sohneModulation

1,4m/smit10.000Hz

1,4m/smit20.000Hz

1,4m/smit30.000Hz

F(t)

t/t

Abbildung 4.35: Verweilzeitspektren (unten) und die Verweilzeitsummenfunktionen

(oben) bei 10, 20 und 30 kHz sowie bei einer nicht modulierten Si-

mulation, aufgenommen auf einer Schicht 300 µm hinten dem Eingang

in den Mischkanal.

102

4.6 Reaktive Systeme

Erste Ans¨

atze zur Berechnung einer Neutralisationsreaktion, bei deren klassischer

Modellierung Probleme (wie in Kapitel 3.10 beschrieben) auftreten, werden mittels

einer Vereinfachung f¨

ur diffusionskontrollierte instantane Reaktionen von Toor (Toor

und Chiang, 1959) durchgef¨

uhrt. Dazu werden die betreffenden Bilanzgleichungen

f¨

ur den T-Mikromischer auf 9 Millionen kubischen Gitterzellen gel¨

ost. Dabei sei

erw¨

ahnt, dass diese Gr¨

oße des Gitters noch unzureichend f¨

ur die Aufl¨

osung fein-

ster, durch das Zusammenspiel von Konvektion und Diffusion auf der einen Seite

und chemischer Reaktion auf der anderen Seite, entstehender Skalen ist. Zur Berech-

nung wurden in einem Einlasskanal zwei passive Skalare aufgegeben, wobei ein Skalar

Abbildung 4.36: L¨

angsschnitte auf halber H¨

ohe des Mikromischers. pH-Wert-Verteilung

(links) in einem Bereich von pH3 (schwarz) und pH11 (weiß), das Vor-

handensein des Farbstoffes (Mitte) und die Signalst¨

arke (rechts) bei einer

Reynolds-Zahl von 250 mit einem Aspektverh¨

altnis des Mischkanals von

0,45.

103

4 Ergebnisse der numerischen Simulationen

die S¨

aure/ Lauge-Verteilung beschreibt. Der andere Skalar beschreibt das Vorhan-

densein des Fluoreszenzfarbstoffes Fluoreszein. Die Signalverteilungen des Farbstof-

fes werden jeweils f¨

ur eine mittlere Geschwindigkeit von 0,9 m/s (Vortex-Bereich)

und 1,2 m/s (Engulfment-Bereich) ermittelt. Zus¨

atzlich dazu werden Simulationen

f¨

ur eine Reynolds-Zahl von 250, diese jedoch bei leicht ver¨

anderter Geometrie, mit

lokalen Gitterverfeinerungen durchgef¨

uhrt. Die letzt genannte Geometrie hat eine

Kanalbreite von 600 µm und ein Aspektverh¨

altnis von 0,45. Durch die das geringere

H¨

ohe-zu-Breite Verh¨

altnis ist die Str¨

omung, selbst bei einer Reynolds-Zahl von 250,

noch station¨

ar.

Abbildung 4.36 zeigt f¨

ur eine mittlere Geschwindigkeit von 2,0 m/s (Re=250) neben

der pH-Wert Verteilung (links), die Verteilungen des Farbstoffes (Mitte) und die sich

ergebene Signalverteilung (rechts) auf einem L¨

angsschnitt auf halber H¨

ohe durch den

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0,00

0,02

0,04

0,06

0,08

0,10

0,12

200 400 600 800 1000 1200 1400 1600

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

1,2

Kontaktfläche für 0,9 m/s

Kontaktfläche für 1,2 m/s

Umsatz [-]

Abstand längs des Mischkanals [µm]

Umsatz für 0,9 m/s

Umsatz für 1,2 m/s

Kontaktfläche [m²]

Umsatz [-]

Abbildung 4.37: Umsatzverhalten und die integral entstandene Kontaktfl¨

ache l¨

angs des

Mischkanals f¨

ur eine mittlere Geschwindigkeit von 0,9 m/s (Vortex-

Bereich) und 1,2 m/s (Engulfment-Bereich).

104

4.6 Reaktive Systeme

Reaktor. Da die beiden Skalare unterschiedliche Schmidt-Zahlen besitzen, 300 bzw.

470 f¨

ur HCl bzw. NaOH und ca. 3600 f¨

ur den Farbstoff, ergeben sich kleinste Un-

terschiede in den Verteilungen. Das Farbsignal des pH-Indikators entsteht genau in

diesen Bereichen, da zum einen Fluoreszein vorhanden ist, und zum anderen in die-

sen Bereichen der pH-Wert durch die stattfindende chemische Reaktion erh¨

oht wird.

Zus¨

atzlich zu den Signalst¨

arken wird der Umsatz auf einzelnen Schichten l¨

angs des

Mischkanals ausgewertet. Zu diesem Zweck wird pro Zelle der Produktstrom bestimmt

und dieser ¨

uber diskrete Querschnitte integriert. Abbildung 4.37 zeigt f¨

ur den Vortex-

und f¨

ur den Engulfment-Bereich den erzielten Umsatz in Abh¨

angigkeit zum Abstand

l¨

angs des Mischkanals. Es ist zu erkennen, dass im Vortex-Bereich, in dem nur sehr

wenig Kontaktfl¨

ache erzeugt wird, nur sehr wenig Produkt gebildet wird. Im Falle

der Engulfmentstr¨

omung wird hingegen aufgrund der starken Zunahme der Kontakt-

fl¨

ache ein viel h¨

oherer Umsatz erzielt. Auch die Steigerung des Umsatzes l¨

angs des

Mischkanals f¨

allt f¨

ur die h¨

ohere mittlere Str¨

omungsgeschwindigkeit sehr viel gr¨

oßer

aus.

105

5 Experimentelle Validierung

In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Prof. R¨

abiger (Institut f¨

ur Umwelt-

verfahrenstechnik, Universit¨

at Bremen) wurden die numerisch erhaltenen Daten f¨

den Stofftransport einer diffusiv transportierten Spezies mit einer Schmidt-Zahl von

Sc = 3600 (Rhodamin-B) mit experimentell erhaltenen Daten verglichen. Zus¨

atzlich

wurden erste qualitative Validierungen einer Neutralisationsreaktion durchgef¨

uhrt,

die mit Hilfe eines pH-abh¨

angigen Fluoreszenzfarbstoffes visualisiert wurden.

Die Messungen beruhen auf der µ−LIF (Laser-Induzierte Fluoreszenz) Methode, kom-

biniert mit konvokaler Mikroskopie. Abbildung 5.1 zeigt schematisch den Versuchsauf-

bau. Mit Hilfe der Laser-Induzierten Fluoreszenz ist es m¨

oglich, eine ber¨

uhrungslose,

quantitative Erfassung von Konzentrationfeldern von in Wasser gel¨

osten, fluoreszen-

sierenden Stoffen durchzuf¨

uhren. Dabei wird durch einen Laser der im System vorhan-

dene Fluoreszenzfarbstoff angeregt, so dass er nachfolgend Licht anderer Wellenl¨

ange

emittiert. Die Intensit¨

at dieser Emission wird dann mit Hilfe eines Epifluoreszenzmi-

kroskops ermittelt. Bei diesem Vorgehen wird allerdings durch die Volumenbeleuch-

tung ¨

uber einen relativ großen Bereich integriert. Um dies zu vermeiden, wurde bei

den Messungen die µ−LIF Methode angewandt, kombiniert mit konvokaler Mikros-

kopie, um so das Epifluoreszenzmikroskop zu ersetzen (Abb. 5.1). Bei dieser Technik

wird durch eine Lochblende nur emittiertes Licht einer definierten Schicht zum Detek-

tor durchgelassen (Hoffmann und Schl¨

uter, 2006). Bei der konvokalen Laser Scanning

Methode (CLSM) wird das Bild Punkt f¨

ur Punkt abgerastert um so ein kontrastrei-

ches und hochaufgel¨

ostes Abbild des Konzentrationsverlaufes auf dieser Schicht zu

erhalten. Durch Variation der Schicht kann so ein hochaufgel¨

ostes dreidimensionales

Abbild erzeugt werden, welches zur qualitativen Validierung herangezogen werden

kann. Nach Erzeugung einer Eichkurve kann auf Grund der erhaltenen Grauwertver-

teilung diese mit den Konzentrationen korreliert werden, um so Daten zur Quantifi-

zierung der numerischen Simulationsrechnungen zu erhalten. Die Messungen mit Hilfe

107

5 Experimentelle Validierung

der CLS-Methode k¨

onnen allerdings nur bei zeitlich station¨

aren Konzentrationsver-

teilungen

Abbildung 5.1: Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus f¨

ur die µ−Laser-Induzierte

Fluoreszenz, kombiniert mit konvokaler Mikroskopie (Hoffmann und

Schl¨

uter, 2006).

durchgef¨

uhrt werden, da das Abrastern der einzelnen Schichten eine gewisse Zeit

in Anspruch nimmt. Daher k¨

onnen hier diese Daten nur zur Quantifizierung von

station¨

aren Rechnungen herangezogen werden.

Die ersten qualitativ durchgef¨

uhrten Validierungsrechnungen beziehen sich auf eine

Reynolds-Zahl von 186. Bei dieser Geschwindigkeit wurde Rhodamin-B als Tracer in

einen der beiden Einlasskan¨

ale aufgegeben.

5.0.1 Passiver Speziestransport

Die ersten Rechnungen wurden auf einem Gitter mit einer Zellbreite von 2,5µm

durchgef¨

uhrt. Dies entspricht einer Zellenanzahl von 1 Millionen Zellen f¨

ur den ge-

samten Reaktor. Ein Vergleich zu den experimentell erhaltenen µ−LIF Aufnahem

wurde auf einem horizontalen Schnitt auf halber H¨

ohe des Reaktors durchgef¨

uhrt. In

108

Abbildung 5.2: Experimentelle (links) und durch Simulation (rechts) ermittelte Tracer-

verteilung auf einem Schnitt auf halber H¨

ohe des Mischkanals.

Abbildung 5.2 (links) erkennt man die durch die Engulfment-Str¨

omung erzeugten, fei-

nen Skalen l¨

angs des Kanals. Prinzipiell werden die Strukturen durch die Simulation

wiedergegeben. Die beiden Wirbel am Kopf des Mischkanals sowie die Wirbelstruk-

tur im Kanal sind klar erkennbar. Allerdings werden die feinsten Skalen aufgrund

der numerischen Diffusion nicht aufgel¨

ost. Dieses wurde schon in Kapitel 4.1 bei der

Untersuchung zur Gittervarianz angesprochen.

Zur Erzielung einer besseren ¨

Ubereinstimmung wurde das verwendete Gitter lokal

stark verfeinert. In Bereichen, in denen die diffusiv transportierte Spezies große Gra-

dienten besitzt, wurden die lokal vorhandenen Zellen jeweils vollverfeinert. Dieses

wurde zur Erzeugung der Validierungsergebnisse in Abbildung 5.3 (rechts) verwen-

det. Diese adaptive Verfeinerung wurde lokal mehrfach durchgef¨

uhrt, bis hinunter

109

5 Experimentelle Validierung

zu einer Zellbreite von ca. 0,3µm. Man erkennt, dass die im Experiment auftreten-

den Skalen nun viel sch¨

arfer durch die Simulation aufgel¨

ost werden. Am Kopf des

Abbildung 5.3: Experimentelle (links) und durch Simulation (rechts) ermittelte Tracer-

verteilung auf einem Schnitt auf halber H¨

ohe des Mischkanals.

Mischkanals zeigen sich, wie schon in Abbildung 5.2, die beiden Wirbel allerdings

sind hier viel mehr Einzelheiten erkennbar. Man erkennt sogar die ”Einbuchtungen“,

d.h. das Eindringen des hell dargestellten Tracers in die R¨

uckseite des dunklen Wir-

bels (andersherum auf der anderen Seite). Dieses Ph¨

anomen ist im Experiment auch

erkennbar. Selbst die feinsten Skalen im Mischkanal werden durch die Simulation teil-

weise aufgel¨

ost. Dazu geh¨

oren vor allen Dingen die ¨

außersten Lamellen der Wirbel.

Feinste Lamellen im Zentrum der Wirbel werden, auch mit 30 Millionen Zellen f¨

den gesamten Reaktor, noch nicht vollst¨

andig aufgel¨

ost.

110

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

0,2

0,4

0,6

0,8

0 50 100 150 200

Experiment

12M-adaptiv

Abbildung 5.4: Vergleich der Konzentrationsverl¨

aufe (links) auf verschiedenen Quer-

schnitten zwischen Simulationsrechnung (mitte) und Experiment (rechts).

111

5 Experimentelle Validierung

Zus¨

atzlich zu den vorher besprochenen qualitativen Validierungen werden auch quan-

titative Validierungen durchgef¨

uhrt, bei denen Querschnitte l¨

angs des Mischkanals

mittels den experimentell erhaltenen Daten verglichen wurden. In Abbildung 5.4

werden jeweils Querschnitte, beginnend am Eingang in den Mischkanal und danach

in einem Abstand von 50 µm in Str¨

omungsrichtung, miteinander verglichen. Auf

der rechten Seite sind jeweils die experimentellen Aufnahmen zu sehen, die mittels

µ−LIF durch die Arbeitsgruppe R¨

abiger erhalten wurden. In der Mitte erkennt man

die jeweils dazu geh¨

origen Simulationen. Auf der linken Seite ist jeweils der Konzen-

trationsverlauf auf der betreffenden Schicht auf halber H¨

ohe im Mischkanal f¨

ur das

Experiment sowie f¨

ur die Simulation wiedergegeben. Beim Verlauf der Konzentration,

ermittelt durch das Experiment, erkennt man, dass teilweise die Punktsymmetrie, die

eigentlich aufgrund der Geometrie und der Str¨

omung zu erwarten w¨

are, nicht oder

nur teilweise erreicht wird. Dieses liegt wahrscheinlich an fertigungsbedingten Unge-

nauigkeiten in der Geometrie des Mischkanals, welche numerisch nicht ber¨

ucksichtigt

werden k¨

onnen. Die besten Ergebnisse werden erhalten, wenn man die jeweils lin-

ke Seite des Mischkanals vergleicht. Man erkennt, dass die im Experiment erzeugten

Skalen, die im Diagramm als Peak mit einer gewissen Breite erscheinen, durch die

Simulationen in der Lage sehr gut erfasst werden. Die Intensit¨

at, die proportional zur

Konzentration ist, also die H¨

ohen der Peaks, wird allerdings nur teilweise auf gewissen

Schichten gut wiedergegeben. Insgesamt l¨

asst sich sagen, dass es durch die sukzes-

sive lokale Verfeinerung des Gitters bis hinunter zu einer Zellbreite von ca. 0,3µm

gelungen ist, die durch das Experiment aufgezeigten Skalen gut wiederzugeben.

5.0.2 Reaktive Systeme

Im Rahmen der ersten Berechnungen einer Neutralisationsreaktion, deren Konzentra-

tionsverl¨

aufe mit Hilfe eines fluoreszenzaktiven Farbstoffes experimentell visualisiert

wurden, werden erste qualitative Validierungsrechnungen durchgef¨

uhrt. Die bei die-

sen Simulationen verwendete Geometrie ist im Vergleich zu den vorher untersuchten

im Aspektverh¨

altnis leicht ver¨

andert. Zus¨

atzlich ist diese Geometrie ca. 3mal gr¨

oßer

und hat somit eine Mischkanalbreite von 600 µm und eine H¨

ohe von 270 µm. Dies

entspricht einem Aspektverh¨

altnis von 0,45 im Gegensatz zu 0,5, f¨

ur den urspr¨

unglich

berechneten Mikromischer. Diese vergr¨

oßerten Abmessungen bieten den Vorteil, dass

112

bei den experimentellen Untersuchungen detailliertere Aufnahmen erhalten werden

k¨

onnen.

Das Gitter wurde, beginnend mit 1 Millionen Gitterzellen, in mehreren Schritten

sukzessive in Bereichen starker Gradienten verfeinert. Wie bereits in Kapitel 3.10

beschrieben, werden zwei passive Skalare mit jeweils unterschiedlichen Diffusionsko-

effizienten zur Berechnung der instantanen chemischen Reaktion verwendet. Dabei

beschreibt ein Skalar die Verteilung der beiden Edukte (HCl und NaOH), der andere

Skalar die Verteilung des Fluoreszenzfarbstoffes Fluoreszein. Die sich ergebenen Si-

gnalst¨

arken des Fluoreszenztracers wurde mit Hilfe der Gleichung 3.33 bestimmt.

In Abbildung 5.5 (unten) ist f¨

ur eine Reynolds-Zahl von 250 f¨

ur die oben beschriebene

Geometrie auf einem Querschnitt 250 µm in den Mischkanal hinein die experimentell

Abbildung 5.5: Experimenteller (unten) und durch Simulation (oben) ermittelte Fluores-

zenzerscheinung auf einem Querschnitt 250 µm in den Mischkanal hinein.

erhaltene Fluoreszenzintensit¨

at dargestellt (Hoffmann et al., 2006). Dazu zeigt die

Abbildung 5.5 (oben) das Ergebnis der dazugeh¨

origen Simulation. Man erkennt, dass

die durch die chemische Reaktion erzeugten filigranen Lamellen qualitativ durch die

Simulation sehr gut wiedergegeben werden.

113

6 Zusammenfassung und Ausblick

In der vorliegenden Arbeit wird das Mischverhalten in einem T-f¨

ormigen Mikromi-

scher mit rechteckigem Kanalquerschnitt untersucht. Dazu werden numerische Unter-

suchungen durchgef¨

uhrt, bei denen die Navier-Stokes´schen Gleichungen, zusammen

mit gegebenenfalls Speziesgleichung und/oder der Transportgleichung eines passiven

Skalars gel¨

ost werden. Zur Charakterisierung der Vermischung wird zum einen die

Intensit¨

at des Mischens, ein von der Danckwerts´schen Definition der Intensit¨

at der

Segregation abgeleitetes Maß und zum anderen das Potenzial f¨

ur diffusives Mischen,

ein Maß f¨

ur die Triebkraft f¨

ur den diffusiven Ausgleich eines Systems, verwendet.

Dar¨

uber hinaus wird zur Bestimmung der Effizienz der in das System eingetragenen

Energie der Anteil der dissipierten Energie in Querrichtung mittels Analyse des De-

formationsratentensors untersucht.

Ein Schwerpunkt bildet hier die Vermischung in Abh¨

angigkeit der mittleren Str¨

mungsgeschwindigkeit. In den drei station¨

aren Str¨

omungsbereichen, die unterhalb

einer Reynolds-Zahl von 240 auftreten, k¨

onnen unterschiedliche Vermischungsprozes-

se beobachtet werden. Der streng laminare Bereich ist f¨

ur effektives Mischen nur

f¨

ur Gase, die hohe Diffusionsgeschwindigkeiten aufweisen, sinnvoll. Auch der zwei-

te Bereich, der Vortex-Bereich, zeichnet sich, da die Symmetrieebene bez¨

uglich der

beiden Einlasskan¨

ale erhalten bleibt, bei realistischen Schmidt-Zahlen durch gerin-

ge Vermischungen aus. Erst mit dem Erreichen des Engulfment-Bereiches werden

die erzielbaren Mischg¨

uten signifikant gesteigert. Durch die in Querschnittsrichtung

eingetragene Energie wird im Engulfment-Bereich die spezifische Kontaktfl¨

ache zwi-

schen Bereichen hoher und niedriger Konzentration innerhalb der Mischzone stark

vergr¨

oßert, was zu einem st¨

arkerem Diffusionsstrom und somit erh¨

ohten Mischg¨

uten

f¨

uhrt. Dabei sind die erzielbaren Vermischungen umso gr¨

oßer, desto h¨

oher die mitt-

lere Str¨

omungsgeschwindigkeit ist. Die spezifische Kontaktfl¨

ache, die Intensit¨

at des

Mischens und der Anteil der in Querrichtung eingetragenen Energie werden auf einem

115

6 Zusammenfassung und Ausblick

festen Querschnitt 300 µm in den Mischkanal hinein sowie ¨

uber die Gesamtl¨

ange des

Mischkanals ermittelt. Aus den durch das Ineinandergreifen der Wirbelpaare in die-

sem station¨

aren Str¨

omungsbereich erzeugten L¨

angenskalen wird eine Korrelation f¨

eine integrale L¨

angenskala der Konzentration in Abh¨

angigkeit der Schmidt-Zahl er-

mittelt. Zus¨

atzlich werden bei verschiedenen Schmidt-Zahlen feinste Lamellendicken

untersucht und ein Zusammenhang gefunden, der analog zur Batchlor Skala ist.

Neben der Simulation von asymmetrischen Volumenstromverh¨

altnissen werden insta-

tion¨

are Rechnungen durchgef¨

uhrt, bei denen durch phasenverschobene Modulation

der Einlassvolumenstr¨

ome zus¨

atzlich Energie in das System eingetragen wird. Es

zeigt sich, dass die erzielbaren Mischg¨

utesteigerungen den erh¨

ohten Energieeintrag

nicht rechtfertigen. Auch die asymmetrischen Volumenstromverh¨

altnisse f¨

uhren nur

f¨

ur kleine Str¨

omungsgeschwindigkeiten zu Verbesserungen der Mischg¨

ute. Allerdings

besitzen die H¨

alften des Mischkanals keine st¨

ochiometrisch abgestimmten Stoffmen-

gen, wie es bei einem Volumenstromverh¨

altnis von 1:1 der Fall ist.

Des Weiteren werden zur Ermittlung von Verweilzeitspektren, Sprungmarkierungen

durchgef¨

uhrt. Dabei zeigt sich, dass es durch die in den Vortex- und Engulfment-

Bereich vorherrschenden Sekund¨

arstr¨

omungen zu einer engeren Verweilzeitverteilung

kommt. Dies kann Vorteile bei den Selektivit¨

aten bei durchzuf¨

uhrenden Reaktionen

bringen. Modulationen der Einlassvolumenstr¨

ome zeigen hier keinen prinzipiellen Vor-

teil.

Da selbst im Engulfment-Bereich die erzielten Vermischungen f¨

ur technische Anwen-

dungen nicht interessant sind, werden die Prinzipien, die zu einer st¨

arkeren Vermi-

schung f¨

uhren, zur Optimierung der Geometrie verwendet. Dazu werden Zickzack-

Kan¨

ale mit verschiedenen Aspektverh¨

altnissen untersucht. Dabei zeigt sich, dass bei

den einzelnen Geometrien die zu Anfang vorherrschende Orientierung der Kontakt-

fl¨

ache sehr starken Einfluss auf die erzielbaren Vermischungen hat. Daher werden zwei

Einlassgeometrien untersucht, die sich in der Anordnung der Einlasskan¨

ale unterschei-

den. Dabei zeigt sich, dass bei einem Versatz der beiden Einlasskan¨

ale gegeneinander

eine Drallstr¨

omung erzwungen wird, die eine spiralf¨

ormige Orientierung der Kontakt-

fl¨

ache zur Folge hat. Dadurch kann nachfolgend die Verwendung eines Zickzack-Kanal

innerhalb k¨

urzester Zeit bzw. auf k¨

urzester Strecke zu einer vollst¨

andigen Vermi-

schung f¨

uhren.

Weiterhin werden erste Simulationen durchgef¨

uhrt, die das reaktive Mischen bei ei-

116

ner Neutralisationsreaktion einer starken S¨

aure mit einer starken Base berechnen.

Die durch die klassische Modellierung des Quellterms auftretenden Probleme werden

durch eine Vereinfachung f¨

ur diffusionskontrollierte irreversible Reaktionen umgan-

gen. Dabei wird zus¨

atzlich der Fluoreszenz-Farbstoff Fluoreszein als weiterer passi-

ver Skalar mit berechnet, um eine Validierung mit experimentell erhaltenen Daten

m¨

oglich zu machen.

Dar¨

uber hinaus wurden die numerisch erhaltenen Tracerverteilungen bei einer mitt-

leren Str¨

omungsgeschwindigkeit von 1,4 m/s auf diskreten Querschnitten mit experi-

mentell ermittelten Verteilungen validiert. Dabei zeigten sich sehr gute ¨

Ubereinstim-

mungen von numerischen und experimentellen Daten.

Da aufgrund der heutigen Leistungsf¨

ahigkeit von Rechnern die numerische Simu-

lation von Vermischungen bei realistischen Schmidt-Zahlen nur bis zu einer L¨

ange

von ca. 2 mm f¨

ur den Mischkanal eines T-Mikromischers m¨

oglich ist, ein realistischer

Mischkanal aber eine L¨

ange von ca. 20 mm besitzt, ist zus¨

atzlich noch die Beschrei-

bung auf dieser L¨

ange erforderlich. Es ist daher notwendig Modelle zu entwickeln und

zu implementieren, die eine Simulation dieses Gebiets, des sogenannten Reaktions-

gebietes unter Ber¨

ucksichtigung der erforderlichen Aufl¨

osung und Randbedingungen

erm¨

oglichen. Solche Modelle sind insbesondere auch f¨

ur kommerzielle Str¨

omungssi-

mulationen in Mikrokan¨

alen notwendig.

Ahnliche ¨

Uberlegungen gelten f¨

ur die weiterf¨

uhrende Optimierungen der Zickzack-

Geometrie, weil auch hier bei realistischen Schmidt-Zahlen sehr viele Zellen zur Auf-

l¨

osung feinster Skalen notwendig sind. Um daher mehrere Zickzack-Elemente berech-

nen zu k¨

onnen, muss hier eine geeignete Methode gefunden werden, um sowohl die

konvektiven als auch die diffusiven Transportprozesse beim Durchlauf mehrerer Mi-

schelemente ad¨

aquat zu beschreiben.

Ein dritter Schwerpunkt weiterf¨

uhrender Arbeiten kann die Simulation von endlich

schnellen Reaktionen sein, wobei auch Folge- und Konkurenzreaktionen zu ber¨

uck-

sichtigen sein werden, da insbesondere diese Reaktionen geeignet erscheinen, aufgrund

der auftretenden unterschiedlichen Selektivit¨

aten Aufschluss auf unterschiedliche Ver-

mischungsprozesse zu geben.

117

7 Symbolverzeichnis

Lateinische Zeichen

a,b [-] dimensionslose Konstante

A [m2] Fl¨

ache

c [-] dimensionslose Konzentration

¯c[-] Mittelwert der Konzentration

ˆcP[J/kg K] massenspezifische W¨

armekapazit¨

d [m] L¨

angenskala

D [m2/s] Diffusionskoeffizient

D[-] dimensionsloser Deformationsratentensor

dH[m] hydraulischer Durchmesser

E(t) [s−1] relative H¨

aufigkeit

f [N] ¨

außere Kr¨

afte

f [s−1] Frequenz

f[-] normierte Konzentration

F[N] Kraft

F(t) [s−1] H¨

aufigkeitssummenfunktion

∆HR[J/(mol K)] Reaktionsenthalpie

I[-] Intensit¨

IM[-] Intensit¨

at des Mischens

IS[-] Intensit¨

at der Segregation

I[-] Identit¨

J [kg/(m2s)] Fluss

k [s−1] Geschwindigkeitskonstante 1. Ordnung

L [m] L¨

ange

n[-] dimensionsloser Normalenvektor

119

7 Symbolverzeichnis

p [-] dimensionsloser Druck

Q [-] dimensionsloser W¨

armefluss

R [mol/s] Reaktionsrate

S [mol/s] Quellterm

Sd, Sc, Su[m] Zellbreiten

S[-] dimensionsloser Spannungstensor

t [s] Zeit

T [K] Temperatur

u, v, w [m/s] Geschwindigkeitskomponenten

U [m/s] Mittlere Geschwindigkeit

u[-] dimensionsloser Geschwindigkeitsvektor

V [m3] Volumen

∂V [m2] Rand von V

x, y, z [m] Ortskomponente

x[m] Ortsvektor

Y [-] Massenbruch

Griechische Symbole

α[-] Unterrelaxationsfaktor

α[m2/s] W¨

armeleitf¨

ahigkeit

ε[W/kg] Energiedissipation

η[Pa s] dynamische Viskosit¨

ϑ[-] dimensionslose Temperatur

Θ [-] Faktor

λ[-] Faktor

λ[m] L¨

angenskala

ν[m2/s] kinematische Viskosit¨

%[kg/m3] Dichte

σ2[mol2/L2] Varianz

τ[-] dimensionslose Zeit

φ[-] Skalar

φW, φP, φE[m] Zellwerte bei W, P, E

120

Φ [m−1] Potenzial f¨

ur diffusives Mischen

Tiefgestellte Indices

0 Referenz

B Batchlor

D Diffusion

f Fl¨

ache

ges gesamt

Geschw Geschwindigkeit

hom homogen

H Hydraulisch

i Laufzahl

j Laufzahl

k Laufzahl

max Maximalwert

K konvektiv

K Kolmogorov

Konz Konzentration

n normal

np Nachbarzelle

p Zelle

q Querrichtung

R Reaktion

W Wand

Hochgestellte Indices

∗modifiziert

0skaliert

iZeitpunkt i

Ttransponiert

121

7 Symbolverzeichnis

Notation

|.|Inhalt

k.kEuclidnorm

Dimensionslose Kennzahlen

DaIDammk¨

ohler(I) Zeitskala der Konvektion bezogen auf die Zeitskala

der Reaktion

DaII Dammk¨

ohler(II) Zeitskala der Diffusion bezogen auf die Zeitskala

der Reaktion

DaIII Dammk¨

ohler(III) maximale Rate der W¨

armeproduktion durch Re-

aktion bezogen auf die durch Konvektion antrans-

portierter W¨

armemenge

Ec Eckert Kinetischer zur thermischen Energie

Nu Nusselt W¨

arme¨

ubergang bezogen auf W¨

armeleitung

Pr Prandtl durch innere Reibung erzeugte W¨

arme bezogen auf

die konvektiv antransportierte W¨

armemenge

Re Reynolds Massenkraft bezogen auf Oberfl¨

achenkraft

Sc Schmidt Impulstransport zu Diffusionstransport

122

Literaturverzeichnis

Aref, H. (1984). Stirring by chaotic advection. Journal of Fluid Mechanics, 143:1–21.

Aubin, J., Fletcher, D. F., Joel, B., und Xuereb, C. (2003). Characterization of the

Mixing Quality in Micromixers. Chem. Eng. Technol., 26:1262–70.

Aubin, J., Fletcher, D. F., und Xuereb, C. (2005). Design of micromixers using CFD

modelling. Chemical Engineering Science, 60:2503–16.

Baroud, C., Okkels, F., Menetrier, L., und Tabeling, P. (2003). Reaction-diffusion dy-

namics: Confrontation between theory and experiment in a microfluidic reactor.

Physical Review E, 67 (6):Art.Nr. 060104 Part I.

Bertsch, A., Heimgartner, S., Cousseau, P., und Renaud, P. (2001). Static micromixers

based on large-scale industrial mixer geometry. Lab on a Chip, 1:56–60.

Boss, J. (1986). Evaluation of the Homogeneity Degree of a Mixture. Bulk solids

handling, 6:1207–15.

Bothe, D. (2006). Evaluating the quality of a mixture: degree of homogeneity and

scale of segregation. in Vorbereitung.

Bothe, D., Stemich, C., und Warnecke, H.-J. (2004). Theoretische und experimentelle

Untersuchungen der Mischvorg¨

ange in T-f¨

ormigen Mikroreaktoren -Teil 1: Nu-

merische Simulation und Beurteilung des Str¨

omungsmischens. Chemie Ingenieur

Technik, 76(10):1480–1484.

Bothe, D., Stemich, C., und Warnecke, H.-J. (2006). Fluid mixing in a T-shaped

micro-mixer. Chemical Engineering Science, 61:2950–2958.

Camesasca, M., Manas-Zloczower, I., und Kaufmann, M. (2005). Entropic characte-

rization of mixing in microchannels. J. Micromech. Microeng., 15:2038–2044.

123

Literaturverzeichnis

Courant, R., Friedrichs, K., und Lewy, H. (1928). ¨

Uber die partiellen Differenzenglei-

chungen der mathematischen Physik. Mathematische Annalen, 100:32–74.

Danckwerts, P. (1952). The Definition and Measurement of some characteristics of

mixtures. Appl. Sci. Res. A, 3:279–97.

Dean, W. (1928). Fluid Motion in a Curved Channel. Proceedings of the Royal

Society of London. Series A, Containing Papers of a Mathematical and Physical

Character, 121:402–20.

Denbigh, K. und Turner, J. (1971). Einf¨

uhrung in die chemische Reaktionstechnik.

Verlag Chemie, Heidelberg.

Ehlers, S., Elgeti, K., Menzel, T., und Wießmeier, G. (2000). Mixing in the offstream

of a microchannel system. Chem. Eng. Proc., 39:291–8.

Engler, M., Kockmann, N., Kiefer, T., und Woias, P. (2004). Numerical and Ex-

perimental Investigations on Liquid Mixing in Static Micro Mixers. Chemical

Engineering Journal, 101:315–22.

Fitzer, E. und Fritz, W. (1989). Technische Chemie. Springer Verlag, Berlin.

Fletcher, P., Haswell, S., Pombo-Villar, E., Warrington, B., Watts, P., Wong, S., und

Zhang, X. (2002). Micro reactors: principles and applications in organic synthesis.

Tetrahedron, 58:4735–58.

Fluent Inc. (2003). Fluent 6.1 Documentaion. Fluent Deutschland GmbH.

Fluent Inc. (2005). Fluent 6.2 Documentaion. Fluent Deutschland GmbH.

Foli, K., Okabe, T., Olhofer, M., Jin, Y., und Sendhoff, B. (2006). Optimization of mi-

cro heat exchanger: CFD, analytical approach and multi-objective evolutionary

algorithms. International Journal of Heat and Mass Transfer, 49:1090–1099.

Fournier, M., Falk, L., und Villermaux, J. (1996). A new parallel compending reaction

system for assessing micromixing efficiency. Experimental approach. Chemical

Engineering Science, 51:5053–5064.

124

Literaturverzeichnis

Fu, Y., Harvey, E., Ghantasala, M., und Spinks, G. (2006). Design, fabrication and

testing of piezoelectric polymer PVDF microactuators. Smart Materials and

Structures, 15:141–146.

Gad-el Hak, M. (1999). The Fluid Mechanics of Microdevices-The Freeman Scholar

Lecture. Journal of Fluid Engineering, 121:5–33.

Gad-el Hak, M. (2004). Transport phenomena in microdevices. ZAMM, 84:494–8.

Gobby, D., Angeli, P., und Gavriilidis, A. (2001). Mixing Characteristics of T-type

microfluidic mixers. Jounal of Micromechanics and Microengineering, 11:126–32.

Guichardon, P. und Falk, L. (2000). Characterisation of micromixing efficiency by

the iodide-iodate reaction system. Part I: experimental procedure. Chemical

Engineering Science, 55:4233–43.

Guichardon, P., Falk, L., und Villermaux, J. (2000). Characterisation of micromixing

efficiency by the iodide-iodate reaction system. Part II: kinetic study. Chemical

Engineering Science, 55:4245–53.

Guo, Z.-Y. und Li, Z.-X. (2003). Size effect on microscale single-phase flow and heat

transfer. Int. J. Heat and Mass Transfer, 46:149–59.

Herwig, H. (2002). Flow and Heat Transfer in Micro Systems: Is Everything Different

or Just Smaller? ZAMM, 82:579–586.

Herwig, H. und Hausner, O. (2003). Critical view on new results in micro-fluid

mechanics an expample. Int. J. Heat and Mass Transfer, 46:935–7.

Hessel, V. und L¨

owe, H. (2002). Mikroverfahrenstechnik: Komponenten-

Anlagenkonzeption-Anwenderakzeptanz-Teil 1-3. Chemie Ingenieur Technik,

74:17–30, 185–207, 381–400.

Hessel, V. und L¨

owe, H. (2003). Microchemical Engineering: Components, Plant

Concepts, User Acceptance - Part I+II. Chemical Engineering Technology, 26:13–

24 und 391–406.

Hessel, V., L¨

owe, H., M¨

uller, A., und Kolb, G. (2005a). Chemical Micro Process

Engineering. WILEY-VCH Verlag, Weinheim.

125

Literaturverzeichnis

Hessel, V., L¨

owe, H., und Sch¨

onfeld, F. (2005b). Micromixers-a review on passive

and active mixing principles. Chemical Engineering Science, 60:2479–501.

Himmel, K. und Schierholz, W. F. (2004). Mischvorg¨

ange: Klassische Methoden und

Computational Fluid Dynamics in der industriellen Praxis. Chemie Ingenieur

Technik, 76:212–19.

Hoffmann, M., Raebiger, N., Schlueter, M., Blazy, S., Bothe, D., Stemich, C., und

Warnecke, H.-J. (2003). Experimental and numerical Investigations of T-shaped

Micromixers. In VDI-GVC 11th European Conf. on Mixing, Bamberg, pages

269–76.

Hoffmann, M. und Schl¨

uter, M. (2006). Experimental characterization of micro mi-

xers using microscale-laser induced fluorescence and particle image velocimetry.

In 4th International Conference on Nanochannels, Microchannels and Minichan-

nels, Limerick.

Hoffmann, M., Schlueter, M., und Raebiger, N. (2006). Experimental investigation of

liquid-liquid mixing in T-shaped micro-mixers using µ-LIF and µ-PIV. Chemical

Engineering Science, 61:2968–2976.

Jakubith, M. (1998). Grundoperationen und chemische Reaktionstechnik. Wiley-

VCH.

Jensen, K. (1998). Smaller, faster chemistry. Nature, 393:735–7.

Jensen, K. und Seeberger, P. (2005). Mikroreaktoren zur Synthese und Reaktionsop-

timierung. Nachrichten aus der Chemie, 53:628–32.

Karlsruhe, F. (2002). Nachrichten Mikrotechnik. Forschungszentrum Karlsruhe

GmbH, Karlsruhe.

Kawai, K., Ebata, T., und Kitazume, T. (2005). The synthesis of fluorinated materials

in microreactors. Journal of Fluorine Chemistry, 126:956–61.

Keoschkerjan, R., Richter, M., Boskovic, D., Schnurer, F., und Lobbecke, S. (2004).

Novel multifunctional microreaction unit for chemical engineering. Chemical

Engineering Journal, 101:469–475.

126

Literaturverzeichnis

Kim, D., Lee, S., Kwon, T., und Lee, S. (2004). A barrier embedded chaotic micro-

mixer. J. Micromech. Microeng., 14:798–805.

Kockmann, N., F¨

oll, C., und Woias, P. (2003). Flow regimes and mass transfer

characteristics in static micro mixers. In Photonics West, Micromachining and

Microfabrication, San Jose, USA, pages 4982–38.

Koo, J. und Kleinstreuer, C. (2003). Liquid flow in microchannels: experimental

observations and computational analyses of microfluidics effects. J. Micromech.

Microeng., 13:568–79.

Koo, J. und Kleinstreuer, C. (2004). Viscous dissipation effects in microtubes and

microchannels. Int. J. Heat and Mass Transfer, 47:3159–69.

L¨

ob, P., L¨

owe, H., und Hessel, V. (2004). Fluorinations, chlorinations and bromina-

tions of organic compounds in micro reactors. Journal of Fluorine Chemistry,

125:1677–94.

Leonard, B. (1979). A stable and accurate convective modelling procedure based on

quadratic upstream interpolation. Computer methods in applied mechanics and

engineering, 19:59–79.

Leonard, B. (1995). Order of accuracy of QUICK and related convection-diffusion

schemes. Appl. Math. Modelling, 19:640–653.

Leonard, B., MacVean, M., und Lock, A. (1995). The flux integral methode for mul-

tidimensional convection and diffusion. Applied Mathematic Modelling, 19:333–

342.

Levenspiel, O. (1999). Chemical Reaction Engineering. John Wiley & Sons, New

York.

Liu, C. und Lee, D. (1999). Micromixing effects in a couette flow reactor. Chemical

Engineering Science, 54:2883–2888.

Liu, R., Yang, J., Pindera, M., Athavale, M., und Grodzinski, P. (2002). Bubble-

induced acoustic micromixing. Lab on a Chip, 2:151–157.

127

Literaturverzeichnis

Lu, L.-H., Ryu, K., und Liu, C. (2002). A Magnetic Microstirrer and Array for

Microfluidic Mixing. Journal of Microelectromechanical Systems, 11(5):462–470.

L¨

owe, H. (2005). Probebetrieb einer Anlage zur Herstellung von Nitroglycerin in

einem mikrostrukturierten Reaktor erfolgreich abgeschlossen. Pressemitteilung

IMM.

MacInnes, J., Chen, Z., und Allen, R. (2005). Investigation of alternating-flow mixing

in microchannels. Chemical Engineering Science, 60:3453–67.

Mackley, A. (1987). Using oscillatory flow to improve performance. The Chemical

Engineer, February:18–20.

Mackley, M. und Stonestreet, P. (1995). Heat Transfer and Associated Energy Dis-

sipation for oscillatory Flow in buffled Tubes. Chemical Engineering Science,

50:2211–24.

Marchisio, D. und Barresi, A. A. (2003). CFD simulation of mixing and reaction: the

relevance of the micro-mixing model. Chemical Engineering Science, 58:3579–87.

Mauger, C., Buisine, O., Caravieilhes, S., und Mignani, G. (2005). Successfull appli-

cation of microstructured continuous reactor in the palladium catalysed aromatic

amination. Journal of Organometallic Chemistry, 690:3627–3629.

McLeod, E. (1963). Introduction to fluid mechanics. Pergamon Press, Oxford.

Mengenaud, V., Josserand, J., und Girault, H. (2002). Mixing Processes in a Zigzag

Microchannel: Finite Element Simulations and Optical Study. Anal. Chem.,

74:4279–86.

Mizuno, Y. und Funakoshi, M. (2004). Chaotic mixing caused by an axially periodic

steady flow in a partitioned-pipe mixer. Fluid Dynamics Research.

Moctar, A. O. E., Aubry, N., und Batton, J. (2003). Electro-hydrodynamic micro-

fluidic mixer. Lab on a Chip, 3:273–280.

Mohr, W., Saxton, R., und Jepson, C. (1957). Mixing in Laminar-Flow Systems.

Industrial and Engineering Chemistry, 49:1855–6.

128

Literaturverzeichnis

Morini, G. L. (2005). Viscous heating in liquid flows in micro-channels. Int. J. Heat

and Mass Transfer, 48:3637–47.

Munsterer, T. und J¨

ahne, B. (1998). LIF measurements of concentration profiles in

the aqueous mass boundary layer. Experiments in Fluids, 25:190–196.

Muralidhar, K. und Biswas, G. (1996). Advanced Engineering Fluid Mechanics. Na-

rosa Publishing House, London.

Nagasawa, H., Aoki, N., und Mae, K. (2005). Design of a new micromixer with

instant mixing based on the collision of micro segments. Chemical Engineering

Technology, 28(3):324–330.

Nguyen, N.-T. und Wu, Z. (2005). Micromixers-a review. J. Micromech. Microeng.,

15:1–16.

Niu, X. und Lee, Y.-K. (2003). Efficient spatial-temporal chaotic mixing in micro-

channels. J. Micromech. Microeng., 13:454–62.

Ogawa, K. und Ito, S. (1975). A definition of quality of mixedness. Journal of

Chemical Engineering of Japan, 8:148–151.

Ookawara, S., Street, D., und Ogawa, K. (2006). Numerical study on development of

particle concentration profiles in a curved microchannel. Chemical Engineering

Science, 61:3714–3724.

Ottino, J., Ranz, W., und Macosko, C. (1979). A Lamellar Modell for Analysis of

Liquid-Liquid Mixing. Chemical Engineering Science, 34:877–90.

Panic, S., Loebbecke, S., Tuercke, T., Antes, J., und Boskovic, D. (2003). Experimen-

tal approaches to a better understanding of mixing performance of microfluidic

devices. Chemical Engineering Journal, 101:409–419.

Pennemann, H., Watts, P., Haswell, S., Hessel, V., und L¨

owe, H. (2004). Benchmar-

king of Microreactor Applications. Organic Process Research & Development,

8:422–39.

Peyret, R. und Taylor, T. D. (1985). Computational methods for fluid flow. Springer

Verlag, New York.

129

Literaturverzeichnis

Rielly, C., Smith, D., Lindley, J., K., N., und Rhillips, V. (1994). Mixing processes for

Agricultural and Food Materials: Part 4, Assessment and Monitoring of Mixing

Systems. J. aric. Engng Res., 59:1–18.

Roessler, A. und Rys, P. (2001). Wenn die R¨

uhrergeschwindigkeit die Produktvertei-

lung bestimmt. Chemie in unserer Zeit, 35(5):314–323.

Rose, H. (1959). A suggested equation relation to the mixing of powders and its

application to the study of the performance of certain types of machine. Trans.

Inst. Chem. Engineers, 37:47–64.

Rys, P. (1992). The mixing-sensitive product distribution of chemical reactions. Chi-

mia, 46:469–476.

Schmitz, G. (2000). Kinetics of the Dushman reaction at low I−concentrations. Phys.

Chem. Chem. Phys., 2:4041–4.

Sch¨

onfeld, F., Hessel, V., und Hofmann, C. (2004). An optimised split-and-recombine

micro-mixer with uniform chaotic mixing. Lab on a Chip, 4:65–69.

Sch¨

onung, B. E. (1990). Numerische Str¨

omungsmechanik. Springer Verlag, Berlin.

Schubert, Brandner, Fichtner, Linde, Schygulla, und Wenka (2001). Microstructure

devices for applications in thermal and chemical process engineering. Microscale

Thermophysical Engineering, 5:17–39.

Spencer, R. und Wiley, R. (1951). The Mixing of very viscous liquids. Journal of

Colloid Science, 6:133–43.

Spurk, J. (1996). Str¨

omungslehre, volume 4. Springer Verlag, Heidelberg.

Stone, H., Strook, A., und Ajdari, A. (2004). Engineering Flows in small devices:

Microfluidics toward a Lab-on-a-Chip. Annu. Rev. Fluid Mech., 36:381–411.

Stroock, A., Dertinger, S., Ajdari, A., Mezic, I., Stone, H., und Whitesides, G. (2002).

Chaotic Mixer for Microchannels. Science, 295:647–51.

Szalai, E., Kukura, J., Arratia, P., und Muzzio, F. (2003). Effect of Hydrodynamics

on Reactive Mixing in Laminar Flows. AIChE Journal, 49:168–79.

130

Literaturverzeichnis

Thuesdale, V., Luther, G., und Greenwood, J. (2003). The kinetics of iodine dispro-

portionation: a system of parallel second-order reactions sustained by a multi-

species pre-equilibrium. Phys. Chem. Chem. Phys., 5:3428–35.

Tiwari, P. (2006). Three-dimensional fluid mechanics of particulate two-phase flows

in U-bend and helical conduits. Physics of Fluids, 18:043304–1 – 043304–18.

Toor, H. und Chiang, S. (1959). Diffusion-controlled Chemical Reactions. AIChE

Journal, 5:339–44.

Tsukamoto, T. und Imai, R. (2006). Thermal characteristics of a high heat flux

micro-evaporator. Experimental Thermal and Fluid Science, in press.

Tucker III, C. und Peters, G. (2003). Global measures of distributive mixing and

their behavior in chaotic flows. Korea-Australia Rheology Journal, 15:197–208.

Versteeg, H. K. und Malakasekera, W. (1995). An introduction to Computational

FLUID DYNAMICS. Pearson Education, Harlow.

West, J., Karamata, B., Lillis, B., Gleeson, J., Alderman, J., Collins, J., Lane, W.,

Mathewson, A., und Berney, H. (2002). Application of magnetohydrodynamic

actuation to continuous flow chemistry. Lab on a Chip, 2:224–230.

Whitaker, S. (1968). Introduction to fluid mechanics. Prentice-Hall, Englewood.

Wiles, C., Watts, P., Haswell, S., und Pombo-Villar, E. (2005). The preparation and

reaction of enolates within micro reactors. Tetrahedron, 61:10757–10773.

Winnacker und K¨

uckler (2004). Chemische Technik: Prozesse und Produkte. Wiley-

VCH.

Wong, S., Ward, M., und Wharton, C. (2004). Micro T-mixer as a rapid mixing

micromixer. Sensors and Actuators B, 100:359–79.

Xu, B., Ooi, K., Mavriplis, C., und Zaghloul, M. (2003). Evaluation of viscous dissi-

pation in liquid flow in microchannels. J. Micromech. Microeng., 13:53–7.

Y. Yamaguchi, Y., Ogura, D., Yamashita, K., Miyazaki, M., Nakamuraa, H., und Ma-

edaa, H. (2006). A method for DNA detection in a microchannel: Fluid dynamics

phenomena and optimization of microchannel structure. Talanta, 68:700–707.

131

Literaturverzeichnis

Yang, Z., Matsumoto, S., Goto, H., Matsumoto, M., und Maeda, R. (2001). Ultrasonic

micromixer for microfluidic systems. Sensors and Actors, A93:266–272.

Yoshida, J., Nagaki, A., Iwasaki, T., und Suga, S. (2005). Enhaucement of Chemical

Selectivity by Microreactors. Chem. Eng. Technol., 28:259–65.

132

A Anhang

A.1 Herleitung: Kanalstr¨

omung

Navier-Stokes’sche Gleichungen:

∂~u

∂t +~u ·∇~u =−1

%·∇p+ν∆~u (A.1)

∇·~u = 0 (A.2)

Geometrie:

G=A×R={(x, y, z) : (x, y)∈A, z ∈R}

Hauptbedingungen:

~u = 0 (A.3)

auf ∂G

Ansatz:

axiale Geschwindigkeit und zeitunabh¨

angig

~u(~x, t) = (0,0, w(x, y, z)) (A.4)

Einsetzten der Gleichung ( A.4) in die Navier-Stokes’schen Gleichungen:

0 = −1

%·∂p

∂x

0 = −1

%·∂p

∂y











=⇒p=p(z, t) (A.5)

A Anhang

w·∂w

∂z =−1

%·∂p

∂z +ν·∆w= 0 (A.6)

Da ∂w

∂z = 0 (Nebenbedingung (Gleichung A.2))

=⇒w=w(x, y)

=⇒µ∂2w

∂x2+∂2w

∂y2¶=1

η·∂p

∂z (A.7)

Getrennte Variablen:

η·∂p

∂z =const

| {z }

=µ∂2w

∂x2+∂2w

∂y2¶(A.8)

p(z) = p0+pL−p0

L·z(A.9)

Sei ∆p.

=p0−pL>0 =⇒∂p

∂z =−∆p

=⇒Es bleibt noch zu l¨

osen:

∆w=−∆p

η·L∀(x, y)∈A

w= 0 ∀(x, y)∈∂A

Ersatzproblem:

Es reicht aus:

∆w= 1 ∀(x, y)∈A

w= 0 ∀(x, y)∈∂A

=⇒Finde die Eigenfunktionen und Eigenwerte von ∆D, d.h. l¨

ose die Gleichungen:

∆u=λ·u(A.10)

u= 0 (A.11)

A.1 Herleitung: Kanalstr¨

omung

Ansatz: “Separation der Variablen“

Sei u(x, y) = v(x)·w(y)

Eingesetzt in Gleichung A.10:

=⇒v00(x)·w(y) + w00(y)·v(x) = λ·v(x)·w(y) (A.12)

v00(x)

v(x)+w00(y)

w(y)=λ(A.13)

v00(x)

v(x)=λ−w00(y)

w(y)=const =µ(A.14)

Zwei Teilprobleme:

•v00(x)−µ·v(x) = 0 (A.15)

f¨ur 0< x < d1

mit v(0) = v(d1) = 0 (A.16)

•w00(y)−(λ−µ)·w(y) = 0 (A.17)

f¨ur 0< y < d2

mit w(0) = v(d2) = 0 (A.18)

1. Teilproblem:

•µ= 0 =⇒v00(x) = 0

iii

A Anhang

=⇒v(x) = a+b·x

mit Randbedingungen: =⇒v≡0

=⇒keine Eigenfunktion

•µ > 0 =⇒v00(x) = µ·v(x)

=⇒v(x) = a·eωx +b·e−ωx, mit ω2=µ

mit Randbedingungen: =⇒v≡0

=⇒keine Eigenfunktion

•µ < 0 =⇒v00(x) = µ·v(x)

=⇒v(x) = a·sin ωx +b·cos ωx,

mit µ=−ω2,ω > 0

1. Randbedingung: v(0) = 0

v(0) = a·sin ω·0 + b·cos ω·0=0

0 + b·1=0

b= 0

=⇒v(x) = a·sin ω·x

2. Randbedingung: v(d1) = 0

A.1 Herleitung: Kanalstr¨

omung

v(d1) = a·sin ω·d1= 0

sin ω·d1= 0

ω·d1=m·π(∀m∈N)

ω=m·π

=⇒vm(x) = am·sin (m·π

d1·x)

Da −ω2=µ=⇒µm=−m2·π2

2. Teilproblem:

w00(y)−(λ−µ)·w(y) = 0

mit w(0) = v(d2) = 0

Sei λ−µ=κ=⇒

w00(y)−κ·w(y) = 0

Analog: wn(y) = bn·sin(n·π

d2·y), ∀n∈N

κn=−n2·π2

=λm,n −µm

−n2·π2

=λm,n −µ−m2·π2

1¶

λm,n =−m2·π2

1−n2·π2

(A.19)

Eigenwerte ∀n, m ∈N

A Anhang

Eigenfunktion:

um,n(x, y) = Cm,n ·sin µm·π

d1·x¶·sin µn·π

d2·y¶(A.20)

Finde Cm,n, so dass u(x, y) = X

m,n

um,n(x, y) und ∆u= 1 erf¨

ullt ist.

=⇒∆u=X

m,n

Cm,n ·∆um,n =X

m,n

Cm,n ·λm,num,n

∆u=

∞

m,n

Cm,n ·λm,n ·sin µm·π

d1·x¶·sin µn·π

d2·y¶= 1 (A.21)

Idee:

Multiplizieren mit sin µk·π

d1·x¶

Multiplizieren mit sin µl·π

d2·y¶,∀k, l ∈N

Integrieren ¨

uber Zd1

0Zd2

dx ·dy

∞

m,n

Cm,n ·λm,n ·Zd1

0µsin µm·π

d1·x¶·sin µk·π

d1·x¶¶dx

·Zd2

0µsin µn·π

d2·y¶·sin µl·π

d2·y¶¶dy

=Zd1

0Zd2

sin µk·π

d1·x¶·sin µl·π

d2·y¶dxdy (A.22)

F¨

ur den Fall, dass k,l ungerade Zahlen sind, vereinfacht sich die rechte Seite der Glei-

chung zu 2d1

k·π·2d2

l·π.

A.1 Herleitung: Kanalstr¨

omung

Die linke Seite der Gleichung wird zerlegt und eine Fallunterscheidung durchgef¨

uhrt:

Zd1

sin µm·π

d1·x¶·sin µk·π

d1·x¶dx =









0, k 6=m

2, k =m

(A.23)

Zd2

sin µn·π

d2·y¶·sin µl·π

d2·y¶dy =









0, l 6=n

2, l =n

(A.24)

=⇒

Ck,l ·λk,l ·d1

2·d2

2=2d1

k·π·2d2

l·π

Ck,l ·µ−k2·π2

1−l2·π2

2¶·d1

2·d2

2=2d1

k·π·2d2

l·π

Ck,l =−16 ·d2

1·d2

π4·k·l·(k2·d2

2+l2·d2

L¨

osung einsetzen in die Eigenfunktion.

u(x, y) =

∞

k,l −16 ·d2

1·d2

π4·k·l·(k2·d2

2+l2·d2

1)·sin µk·π

d1·x¶·sin µl·π

d2·y¶

(A.25)

w(x, y) = ∆p

η·L

∞

k,l

16 ·d2

1·d2

π4·k·l·(k2·d2

2+l2·d2

1)·sin µk·π

d1·x¶·sin µl·π

d2·y¶

(A.26)

∀k, l ∈U

vii

A Anhang

Setzt man nun f¨

ur die Druckdifferenz die Gleichung f¨

ur den Druckverlust in glatten

Rohren mit laminarer Str¨

omung ein (∆plam

w=32·u·η·L

d2), so erh¨

alt man n¨

aherungsweise

das Geschwindigkeitsprofil in Abh¨

angigkeit der mittleren Eingangsgeschwindigkeit:

w(x, y) = 128 ·u

π4

∞

k,l

(d1+d2)2

k·l·(k2·d2

2+l2·d2

1)·sin µk·π

d1·x¶·sin µl·π

d2·y¶

(A.27)

∀k, l ∈U

Die mit diesem Geschwindigkeitsprofil ermittelten Werte sind mit einem Fehler be-

haftet. Um diesen Wert wird im Folgenden daher der Vorfaktor erniedrigt:

w(x, y) = 119.003 ·u

π4

∞

k,l

(d1+d2)2

k·l·(k2·d2

2+l2·d2

1)·sin µk·π

d1·x¶·sin µl·π

d2·y¶

(A.28)

∀k, l ∈U

viii

A.2 Quellcode udf.c

/*-----------------------------------------------------------------------------------------*/

/* */

/*AusgabeSPP1141*/

/*22.08.2005*/

/*-----------------------------------------------------------------------------------------*/

#include"udf.h"

#include"para.h"

#include"prf.h"

#if!RP_NODE

#ifndefPRF_GISUM

#definePRF_GISUM(a,b,c)

#endif

#ifndefPRF_GRSUM

#definePRF_GRSUM(a,b,c)

#endif

#ifndefPRF_GRHIGH

#definePRF_GRHIGH(a,b,c)

#endif

voidFINDSCHICHT(intnmax);

voidSCHICHTNEU(intnmax);

voidDRUCKVERLAUF(intnmax);

voidZEITSCHRITTW();

voidVOLUMENFUNKTIONEN(intnmax);

intSCHRITTW();

doubleZEITDELTA();

realBERECHUQUER();

/*------------------------------------------------------------------------------------------*/

doublebreiteMischk=200e-6;

doublehoeheMischk=100e-6;

doublelaengeMischk=1600e-6;

doubleschichtIntervall=10e-6;

doublealletauraus=0.1;

doubleminKante=2.5e-6;/*späterberechnenlassen*/

doubleuquer=1.4;

doubleviskos=1.00361e-6;

intIDOUT=5;

inttracer=1;

intstroemung=1;

realDickeSchicht[161];

/*------------------------------------------------------------------------------------------*/

DEFINE_ON_DEMAND(vor)

{

intnmax=(int)(laengeMischk/(schichtIntervall)+0.5);

FINDSCHICHT(nmax);

#if(!PARALLEL||RP_HOST)

A Anhang

ZEITSCHRITTW();

#endif

/*VOLUMENFUNKTIONEN(nmax);*/

}

/*------------------------------------------------------------------------------------------*/

DEFINE_DELTAT(waehrend,domain)

{

realzeit=ZEITDELTA();

intzeitschritt=RP_Get_Integer("time-step");

intnmax=(int)(laengeMischk/(schichtIntervall)+0.5);

intschritt=SCHRITTW();

if(((zeitschritt%schritt)==0)&&(zeitschritt!=0))

{

SCHICHTNEU(nmax);

VOLUMENFUNKTIONEN(nmax);

}

returnzeit;

}

/*------------------------------------------------------------------------------------------*/

DEFINE_ON_DEMAND(nach)

{

intnmax=(int)(laengeMischk/(schichtIntervall)+0.5);

SCHICHTNEU(nmax);

/* DRUCKVERLAUF(nmax);*/

VOLUMENFUNKTIONEN(nmax);

}

/*------------------------------------------------------------------------------------------*/

DEFINE_PROFILE(invel,thread,index)

{

#if!HOST

constdoublepi=3.14159265359;

doublewert=0;

doublevorf=0;

doublex[ND_ND];

face_tf;

intk=0;

intl=0;

intkmax=5;

intlmax=5;

doubled1=0.0001;

doubled2=0.0001;begin_f_loop(f,thread);

{

F_CENTROID(x,f,thread);

for(k=0;k<=kmax;k++)

{

for(l=0;l<=lmax;l++)

{

wert+=sin((2*k+1)*pi*x[0]/d1)*sin((2*l+1)*pi*x[1]/d2)

/((2*k+1)*(2*l+1)*((2*k+1)*(2*k+1)*d2*d2+(2*l+1)*(2*l+1)*d1*d1));

}

}vorf=113.549*uquer*(d1+d2)*(d1+d2)/(pow(pi,4));F_PROFILE(f,thread,

index)=vorf*wert;

wert=0;

}

A.2 Quellcode udf.c

end_f_loop(f,thread);

#endif

}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

DEFINE_DIFFUSIVITY(Diffusionskoeff,c,t,i)

{

#if!HOST

realdiffkoeff=0;

if(C_YI(c,t,0)>=0.5)

{

diffkoeff=3.336e-09;

}

else {

diffkoeff=2.128e-09;

}

returndiffkoeff;

#endif

}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

voidFINDSCHICHT(intnmax)

{

int*Counter;/*PARALLELUNDSeriellundHOST*/

intanzahl=0;

int*tmpArray;

real*tmp2Array;

#if!HOST/*ParallelundSerial*/ Domain*domain=Get_Domain(1);

Thread*t=Lookup_Thread(domain,2);

cell_tc;

Node*node;

real(*x_Array)[ND_ND];

intn_cells=0;

intn_cell_min=10e6;

intn=0;

intnummer=0;

realabstand=10e6;

realknotenkoord[8];

realdiff[8];

#endif/*!HOST*/

#if!HOST

n_cells=THREAD_N_ELEMENTS_INT(t);/*AnzahlZellenaufdiesemKnoten*/

anzahl=nmax+1;/*AnzahlSchichtenaufdiesemKnoten*/

/*dieNullwirdnicht

mitbenutzt*/

x_Array=(real(*)[ND_ND])malloc(ND_ND*n_cells*sizeof(real));

/*ArrayfürdieKoordinaten*/

A Anhang

Counter=(int*)malloc(anzahl*sizeof(int));

/*ArrayfürdieAnzahlZellenproSchicht*/

tmpArray=(int*)malloc(anzahl*sizeof(int));

tmp2Array=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

for(n=0;n<anzahl;n++){Counter[n]=0;tmpArray[n]=0;DickeSchicht[n]=0;tmp2Array[n]=0;}

for(n=0;n<8;n++){diff[n]=0;knotenkoord[n]=0;}

#endif/*!HOST*/

#if!HOST

begin_c_loop_int(c,t)

{

if(c<n_cell_min){n_cell_min=c;}

abstand=10e6;

C_CENTROID(x_Array[c],c,t);

if((x_Array[c][2]<=(0.5*breiteMischk))

&&(x_Array[c][2]>=-(0.5*breiteMischk)))

{

c_node_loop(c,t,nummer)

{

node=C_NODE(c,t,nummer);

knotenkoord[nummer-1]=NODE_X(node);

}

for(n=0;n<8;n++)

{

diff[n]=fabs(knotenkoord[0]-knotenkoord[n]);

}

for(n=0;n<8;n++)

{

if(diff[n]!=0) { if(diff[n]<abstand){

abstand=diff[n];

}

C_UDMI(c,t,0)=0;/*Schichteinteilungwirddortabgelegt*/

for(n=1;n<=nmax;n++)

{

if((x_Array[c][1]>(schichtIntervall*n-abstand))

&&(x_Array[c][1]<(schichtIntervall*n+abstand)))

{/*Abfrage,obZelleaufeinerSchichtliegt*/

C_UDMI(c,t,0)=n;/*SchichtenwerdenfürAuswertungen

vorgehalten*/

Counter[n]+=1;

DickeSchicht[n]=abstand;

}

}end_c_loop_int(c,t)

free(x_Array);

xii

A.2 Quellcode udf.c

#endif/*!HOST*/

PRF_GISUM(Counter,anzahl,tmpArray);

node_to_host_int(Counter,anzahl);

PRF_GRHIGH(DickeSchicht,anzahl,tmp2Array);

node_to_host_real(DickeSchicht,anzahl);

#if!RP_NODE

Message("Schichteinteilungwiefolgt:\n");

Message("Schicht\tAnzahlZellen\tDickederSchicht\n");

for(n=1;n<(nmax+1);n++)

{

Message("%d\t%d\t%g\n",n,Counter[n],DickeSchicht[n]);

}

#endif

free(Counter);

free(tmpArray);

free(tmp2Array);

}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

voidSCHICHTNEU(intnmax)

{

int*Counter;/*PARALLELUNDSeriellundHOST*/

intanzahl=0;

int*tmpArray;

#if!HOST/*ParallelundSerial*/ Domain*domain=Get_Domain(1);

Thread*t=Lookup_Thread(domain,2);

cell_tc;

real(*x_Array)[ND_ND];

intn_cells=0;

intn_cell_min=10e6;

intn=0;

#endif/*!HOST*/

#if!HOST

n_cells=THREAD_N_ELEMENTS_INT(t);/*AnzahlZellenaufdiesemKnoten*/

/*dieNullwirdnicht

mitbenutzt*/

x_Array=(real(*)[ND_ND])malloc(ND_ND*n_cells*sizeof(real));

/*ArrayfürdieKoordinaten*/

Counter=(int*)malloc(anzahl*sizeof(int));

/*ArrayfürdieAnzahlZellenproSchicht*/

tmpArray=(int*)malloc(anzahl*sizeof(int));

xiii

A Anhang

for(n=0;n<anzahl;n++){Counter[n]=0;tmpArray[n]=0;}

#endif/*!HOST*/

#if!HOST

begin_c_loop_int(c,t)

{

C_CENTROID(x_Array[c],c,t);

if((x_Array[c][2]<=(0.5*breiteMischk))

&&(x_Array[c][2]>=-(0.5*breiteMischk)))

{

C_UDMI(c,t,0)=0;/*Schichteinteilungwirddortabgelegt*/

for(n=1;n<=nmax;n++)

{

if((x_Array[c][1]>(schichtIntervall*n-DickeSchicht[n]))

&&(x_Array[c][1]<(schichtIntervall*n+DickeSchicht[n])))

{/*Abfrage,obZelleaufeinerSchichtliegt*/

C_UDMI(c,t,0)=n;/*SchichtenwerdenfürAuswertungen

vorgehalten*/

Counter[n]+=1;

}

}end_c_loop_int(c,t)

free(x_Array);

#endif/*!HOST*/

PRF_GISUM(Counter,anzahl,tmpArray);

node_to_host_int(Counter,anzahl);

#if!RP_NODE

Message("Schichteinteilungwiefolgt:\n");

Message("Schicht\tAnzahlZellen\tDickederSchicht\n");

for(n=1;n<(nmax+1);n++)

{

Message("%d\t%d\t%g\n",n,Counter[n],DickeSchicht[n]);

}

#endif

free(Counter);

free(tmpArray);

}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

voidDRUCKVERLAUF(intnmax)

{

xiv

A.2 Quellcode udf.c

real*Druck;

real*Volumen;

real*tmpArray;

intn=0;

intanzahl=nmax+1;

#if!HOST

Domain*domain=Get_Domain(1);

Thread*t=Lookup_Thread(domain,2);

cell_tc;

intschicht=0;

intn_cells=0;

/* real(*x_Array)[ND_ND];*/

#endif/*!HOST*/

#if!RP_NODE

FILE*fp=NULL;

chardatei[]="Druck_Misch.txt";

realausgabe=0;

#endif

Druck=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Volumen=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

tmpArray=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

for(n=0;n<anzahl;n++){Druck[n]=0;Volumen[n]=0;tmpArray[n]=0;}

#if!HOST

n_cells=THREAD_N_ELEMENTS_INT(t);

begin_c_loop_int(c,t)

{

/* C_CENTROID(x_Array[c],c,t);*/

if(C_UDMI(c,t,0)>0)

{

schicht=(int)(C_UDMI(c,t,0)+0.5);

Druck[schicht]+=C_P(c,t)*C_VOLUME(c,t);

Volumen[schicht]+=C_VOLUME(c,t);

}

}end_c_loop_int(c,t)

/* free(x_Array);*/

#endif/*!HOST*/

PRF_GRSUM(Druck,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Druck,anzahl);

PRF_GRSUM(Volumen,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Volumen,anzahl);

#if!RP_NODE

fp=fopen(datei,"a");

fprintf(fp,"Schicht\tDruck[Pa]\n");

A Anhang

for(n=1;n<(nmax+1);n++)

{

if(Volumen[n]==0){ausgabe=0;}else{ausgabe=Druck[n]/Volumen[n];}

Message("%d\t%g\n",n,ausgabe);

fprintf(fp,"%d\t%g\n",n,ausgabe);

}

fclose(fp);

#endif

free(Druck);

free(Volumen);

#if!RP_NODE

Message("Druckdatenin%sgeschrieben\n",datei);

#endif}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

voidZEITSCHRITTW()

{

realdeltat=0;

intzeitraus=0;

deltat=(0.75*minKante)/(2*uquer);

deltat=(int)(deltat*1e9);

deltat/=1e9;

zeitraus=(int)((1900e-6/(1/alletauraus*uquer*deltat))+0.5);

Message("\nZeitschrittweite:%g[s]",deltat);

Message("\nAlle%dZeitschrittewerdenDatenherausgeschrieben.\n\n",zeitraus);

}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

intSCHRITTW()

{

realdeltat=0;

intzeitraus=0;

deltat=(0.75*minKante)/(2*uquer);

deltat=(int)(deltat*1e9);

deltat/=1e9;

zeitraus=(int)((1900e-6/(1/alletauraus*uquer*deltat))+0.5);

returnzeitraus;

}/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

realZEITDELTA()

{

realdeltat=0;

deltat=(0.75*minKante)/(2*uquer);

deltat=(int)(deltat*1e9);

xvi

A.2 Quellcode udf.c

deltat/=1e9;

returndeltat;

}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

voidVOLUMENFUNKTIONEN(intnmax)

{

real*Konzquer;

real*Maxc;

real*Sigma;

real*Gradc;

real*Dissip;

real*Mischtensor;

real*Volumen;

real*Druck;

real*tmpArray;

realgeschw=0;

intanzahl=nmax+1;

intn;

#if!HOST

Domain*domain=Get_Domain(1);

Thread*t=Lookup_Thread(domain,2);

cell_tc;

intschicht;

#endif/*!HOST*/

#if!RP_NODE

FILE*fp=NULL;

chardatei[]="Volumenfunktionen.txt";

realzeit=1900e-6/uquer;

realzeitjetzt=RP_Get_Real("flow-time");

realtau=0;

realreynolds=0;

#endif/*!RP_NODE*/

tmpArray=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Konzquer=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Maxc=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Druck=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Volumen=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

for(n=0;n<anzahl;n++){Konzquer[n]=0;Maxc[n]=0;tmpArray[n]=0;Volumen[n]=0;Druck[n]=0;}

for(n=0;n<anzahl;n++){Volumen[n]=0;}

#if!HOST

begin_c_loop_int(c,t)

{

if(C_UDMI(c,t,0)>0)

{

xvii

A Anhang

schicht=(int)C_UDMI(c,t,0);

Druck[schicht]+=C_P(c,t)*C_VOLUME(c,t);

Volumen[schicht]+=C_VOLUME(c,t);

if(tracer==1)

{

Konzquer[schicht]+=C_YI(c,t,0)*C_VOLUME(c,t);

Maxc[schicht]=(Maxc[schicht]<C_YI(c,t,0))?C_YI(c,t,0):Maxc[schicht];

}

}end_c_loop_int(c,t)

#endif/*!HOST*/

PRF_GRSUM(Volumen,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Volumen,anzahl);

PRF_GRSUM(Druck,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Druck,anzahl);

if(tracer==1)

{ PRF_GRSUM(Konzquer,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Konzquer,anzahl);

PRF_GRHIGH(Maxc,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Maxc,anzahl);

for(n=1;n<anzahl;n++)

{

Konzquer[n]/=Volumen[n];

}

for(n=1;n<anzahl;n++)

{

Druck[n]/=Volumen[n];

}

Dissip=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Mischtensor=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Gradc=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

Sigma=(real*)malloc(anzahl*sizeof(real));

for(n=0;n<anzahl;n++){Sigma[n]=0;Gradc[n]=0;Dissip[n]=0;Mischtensor[n]=0;}

#if!HOST

begin_c_loop_int(c,t)

{

if(C_UDMI(c,t,0)>0)

{

schicht=(int)C_UDMI(c,t,0);

if(tracer==1)

{

Sigma[schicht]+=SQR(C_YI(c,t,0)-Konzquer[schicht])*C_VOLUME(c,t);

Gradc[schicht]+=NV_MAG(C_YI_G(c,t,0))*C_VOLUME(c,t);

xviii

A.2 Quellcode udf.c

}

if(stroemung==1)

{

Dissip[schicht]+=(SQR(C_U_G(c,t)[0])+SQR(C_V_G(c,t)[1])+

SQR(C_W_G(c,t)[2])

+0.5*SQR(C_U_G(c,t)[1]+C_V_G(c,t)[0])

+0.5*SQR(C_U_G(c,t)[2]+C_W_G(c,t)[0])

+0.5*SQR(C_V_G(c,t)[2]+C_W_G(c,t)[1])

)*C_VOLUME(c,t);

Mischtensor[schicht]+=(SQR(C_U_G(c,t)[0])+SQR(C_W_G(c,t)[2])+0.5*

SQR(C_U_G(c,t)[2]+C_W_G(c,t)[0]) )*C_VOLUME(c,t);

}

}end_c_loop_int(c,t)

#endif/*!HOST*/

if(tracer==1)

{

PRF_GRSUM(Sigma,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Sigma,anzahl);

PRF_GRSUM(Gradc,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Gradc,anzahl);

for(n=1;n<anzahl;n++)

{

Sigma[n]/=Volumen[n];

Gradc[n]/=Volumen[n];

}

if(stroemung==1)

{

PRF_GRSUM(Dissip,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Dissip,anzahl);

PRF_GRSUM(Mischtensor,anzahl,tmpArray);

node_to_host_real(Mischtensor,anzahl);

for(n=1;n<anzahl;n++)

{

Dissip[n]/=Volumen[n];

Dissip[n]*=(2*viskos);

Mischtensor[n]/=Volumen[n];

Mischtensor[n]*=(2*viskos);

}

if(stroemung==1){geschw=BERECHUQUER();}

else{geschw=uquer;}

xix

A Anhang

#if!RP_NODE

fp=fopen(datei,"a");

#endif/*!RP_NODE*/

#if!RP_NODE

tau=zeitjetzt/zeit;

reynolds=geschw/viskos*(2*breiteMischk*hoeheMischk)/(breiteMischk+hoeheMischk);

fprintf(fp,"Zeit\tSchicht\tGeschw\tReynolds\tcquer\tcmax\tsigma2\tGradc\tMischtensor\t

Epsilonges\tAnteilEps\tDruck\n");

for(n=1;n<anzahl;n++)

{

fprintf(fp,"%5.2f\t%5.0f\t%5.3f\t%6.1f\t%5.3f\t%5.3f\t%5.3f\t%7.2f\t%g\t%g\t%g\t

%g\n",

tau,n*schichtIntervall*1e6,geschw,reynolds,Konzquer[n],Maxc[n],Sigma[n],Gradc[n],

Mischtensor[n],Dissip[n],Mischtensor[n]/Dissip[n],Druck[n]);

}

fclose(fp);

#endif

free(Konzquer);

free(Maxc);

free(Sigma);

free(Gradc);

free(Mischtensor);

free(Dissip);

free(Druck);

free(Volumen);

#if!RP_NODE

Message("Volumenfunktionenin%sgeschrieben\n",datei);

#endif}

/*--------------------------------------------------------------------------------------------------*/

realBERECHUQUER()

{

#if!HOST

Domain*domain=Get_Domain(1);

Thread*t=Lookup_Thread(domain,IDOUT);

face_tf;

realA[ND_ND];

#endif

realgeschwindigkeit=0;

realflaeche=0;

A.2 Quellcode udf.c

#if!HOST

begin_f_loop(f,t)

{

if(PRINCIPAL_FACE_P(f,t))

{

F_AREA(A,f,t);

geschwindigkeit+=F_V(f,t)*NV_MAG(A);

flaeche+=NV_MAG(A);

}

end_f_loop(f,t)

#endif/*!HOST*/

geschwindigkeit=PRF_GRSUM1(geschwindigkeit);

flaeche=PRF_GRSUM1(flaeche);

node_to_host_real_2(geschwindigkeit,flaeche);

if(flaeche==0)

{

geschwindigkeit=0;

}

else

{

geschwindigkeit/=flaeche;

}

#if!RP_NODE

returngeschwindigkeit;

#endif

}

xxi