FakultätfürNaturwissenschaften‐DepartmentPhysik
Visualisierungferroelektrischer
DomänenstruktureninLithiumniobat
mittelskonfokalernichtlinearerMikroskopie
DemDepartmentPhysikderUniversitätPaderbornzurErlangungdes
akademischenGradeseinesDoktorsderNaturwissenschaften(Dr.rer.nat.)
vorgelegte
Dissertation
von
Dipl.Phys.GerhardBerth
Erstgutachter: Prof.Dr.ArturZrenner
Zweitgutachter: Prof.Dr.WolfgangSohler
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis.....................................................................................................4
Einleitung..................................................................................................................6
1 TheoretischeGrundlagen..................................................................................10
1.1 AspektedernichtlinearenundintegriertenOptik..............................................10
1.1.1 NichtlinearePolarisationdesMediums.................................................12
1.1.2 NichtlineareProzesse ............................................................................14
1.1.3 NichtlinearerKoeffizient.......................................................................19
1.1.4 DiePhasenanpassung............................................................................21
1.1.5 Frequenzverdopplung...........................................................................24
1.2 EigenschaftenferroelektrischerMaterialen ........................................................26
1.2.1 AllgemeineBetrachtung........................................................................26
1.2.2 EigenschaftenvonLithiumniobat..........................................................27
1.3 KonfokaleMikroskopieundSpektroskopie .......................................................31
1.3.1 MikroskopieundkonfokalesPrinzip ....................................................31
1.3.2 BeugungsbegrenztesAuflösungsvermögen ..........................................33
1.3.3 BeispielekonfokalerMikroskopieanwendungen...................................39
1.3.4 AspektederSpektroskopie....................................................................41
1.3.5 Raman‐EffektundRaman‐Spektroskopie .............................................45
2 NichtlineareMikroskopieanDomänenstrukturen..........................................49
2.1 ExperimentellerAufbaudesnichtlinearenCLSM ..............................................49
2.2 FerroelektrischeDomänenstrukturinZ‐SchnittLN ...........................................55
2.2.1 SHG‐SignaturderPPLN‐Oberfläche .....................................................57
2.2.2 AnalysedesPPLN‐Volumenkristalls.....................................................59
2.2.3 SHG‐VerhaltenimStreifenwellenleiter(Ti:PPLN) ................................61
2.2.4 ZirkularePolungsstrukturinLN...........................................................62
2.3 MikrodomäneninX‐u.Y‐SchnittLiNbO3.........................................................65
2.3.1 PlanarePolungsstrukturinX‐SchnittPPLN .........................................66
2.3.2 RippenwellenleiteraufX‐undY‐SchnittLN.........................................68
3. BildgebendeRamanspektroskopieanPPLN....................................................69
3.1 Experimentellerμ‐RamanAufbau......................................................................69
3.2 VisualisierungderferroelektrischenDomänenstruktur .....................................69
4. ZusammenfassungundAusblick .....................................................................69
AnhangA:TechnikzurLSM .....................................................................................69
AnhangB:Technikzurμ‐Raman‐Spektroskopie...........................................................69
AnhangC:ModeninWellenleitern.............................................................................69
Literaturverzeichnis ................................................................................................69
Publikationsliste .....................................................................................................69
Danksagung ............................................................................................................69
Einleitung 6
Einleitung
InWissenschaftundTechnikisteindeutlicherTrendhinzuMikro‐undNano‐Technologien
zuerkennen.Dasbetrifftnichtnur„typische“BereichederInformatikundPhysik,wie
beispielsweisedieHalbleiterphysikundintegrierteOptik,sondernreichtweitinGebieteder
Chemie,BiologieodermodernenMedizinhinein[RH+05].Umfunktionaleundeffiziente
StrukturenindieserGrößenordnungzurealisieren,istzumeineneintieferesVerständnis
derablaufendenphysikalischenProzesseundzumandereneineprozessoptimierte
Herstellungnotwendig.BeidesbedingteineörtlichhochaufgelösteAnalysemethode,die
dannauchspezifischsensitivderjeweiligenphysikalischenFragestellungangepasstist.Im
BereichderoptischenAnalytikbasierensolcheUntersuchungsmethodenhäufigaufdem
konfokalenPrinzip,welchessichaufgrundeinerkonfokalenFilterung(konfokale
Lochblende)durcheineStreulichtunterdrückungundeinezusätzlicheTiefenauflösung
auszeichnet.SolchekonfokalenVerfahrenermöglichendahereinedreidimensionaleAnalyse
vonMikro‐ undNanostrukturen.BeiderherkömmlichenkonfokalenLaser‐
Rastermikroskopie(CLSM,ConfocalLaserScanningMicroscopy)wirddaselastisch
gestreuteLichtmikroskopiert,sodasseineAbbildungundKontrolledreidimensionaler
Oberflächenstrukturenmöglichist.JenachphysikalischemEffektkanneinekonfokale
Mikroskopiebzw.SpektroskopieundsomitortsaufgelösteineVisualisierung
unterschiedlicherInformationenerfolgen.Sowerdenverschiedene,demzuuntersuchendem
SystemcharakteristischeEigenschaftenübereinenphysikalischenEffektanalysiert.
Beispielsweisekönnendurchdieμ‐Raman‐Spektroskopie(inelastischeStreuung)
VerspannungenoderdieörtlichvariierendeMaterialzusammensetzungenin
Halbleiterstrukturenuntersuchtwerden[Wol95][SM+05][SMN07].EinweiteresBeispiel
stelltdiekonfokaleFluoreszenzmikroskopiedar;hierkönnendannSystemeselektivaufden
Fluophor(auchalsMarker)bzw.resultierendeQuenchprozesseörtlichaufgelöstbetrachtet
werden[HB+09].
ImBereichderintegriertenOptikspielennichtlinear‐optischeEffekteeinezentraleRolle!
HierkanndannbeientsprechenderAnregungdienichtlineareAntwortdesSystems(z.B.die
zweiteHarmonische)durcheinenichtlinearkonfokaleMikroskopieörtlichaufgelöst
detektiertwerden.DasenormetechnologischeundwirtschaftlichePotentialderintegrierten
OptikzeigtsichinseinembreitenAnwendungsspektrum,welchesvonder
Informationstechnologie(Datenverarbeitung,Übertragungstechnik)überdieoptische
Sensorik(Umweltanalyse,Medizin)bishinzurPhotonikreicht.EintypischesBeispielfürdie
kommerzielleAusnutzungsolchernichtlinearerPhänomeneinintegriertoptischen
BauelementenistdieFrequenzkonversion(z.B.Frequenzverdoppelung,Differenz‐
frequenzerzeugung,OptischeParametrischeOszillation).
Einleitung 7
EinhäufiggenutztesBasismaterialfürsolcheBauelementestelltdasFerroelektrikum
Lithiumniobat(LiNbO3,LN)dar,welchessichdurchseinevielschichtigenEigenschaften
auszeichnet.Diesesindvorallempiezoelektrischer,elektrooptischeru.optischnichtlinearer
Natur.Lithiumniobatistdoppelbrechend.Seinevergleichsweisegroßennichtlinearen
KoeffizientenundderausgedehnteTransparenzbereich(ca.0,35μm–5μm)prädestinieren
LithiumniobatgeradefürdieFrequenzkonversion.HierstelltdiePhasenanpassungeinen
entscheidendenParameterdar,welcherdieGrößedeskonstruktiven
WechselwirkungsbereichsderbeteiligtenoptischenFelderbestimmt.Hinsichtlicheiner
effektivenFrequenzkonversionmussdieDispersiondesKristallsfürdiewechselwirkenden
Frequenzenausgeglichenwerden.BeinichtlinearenBauelementenaufderBasisoptischer
WellenleiterwirddasPrinzipder„Quasi‐Phasenanpassung“(QPM,Quasi‐PhaseMatching)
angewandt,welchessichdieMikrodomäneninversionzunutzemacht[Fej94].Anden
DomänengrenzenauftretendePhasensprüngekompensierenimMitteldieunterschiedlichen
PhasengeschwindigkeitenderbeteiligtenLichtwellen.DerEinsatzbereichsolcher
periodischerStrukturen,wiebeispielsweiseinperiodischgepoltemLithiumniobat(PPLN),
hängtwesentlichvonSchärfe,Homogenität,TiefenausdehnungundPeriodeder
Domänenstrukturab.DienichtlinearekonfokaleLaser‐Raster‐Mikroskopieermöglichteine
AbbildungdieserferroelektrischenDomänenstruktur,wobeidielokaleEffizienzdes
frequenzverdoppeltenSignals(SHG,SecondHarmonicGeneration)durchörtlicheVariation
desLaserfokuserfasstwird[SM01][RF01][CKI01].DienichtlineareCLSMstellthiereine
hochaufgelösteundzudemkontaminationsarme3D‐Analysemethodedar.
OriginäresZieldieserArbeitistdieCharakterisierungundAbbildungderübertragenen
ferroelektrischenDomänenstrukturinLithiumniobat(LN).Hierfürsollteeinkonfokales
Laser‐RastermikroskopbezüglicheinernichtlinearenAnalyseaufeinersub‐μmLängenskala
entwickeltundrealisiertwerden,wassowohldenoptischenAufbauselbstalsauchdie
entsprechendeRegelungs‐ undSteuertechnikbeinhaltet.Dienichtlinearekonfokale
MikroskopiesollimWesentlichenanperiodischgepoltenLiNbO3‐Strukturen(PPLN)
erfolgenundderenTomographiebeiderKlärungzugrundeliegenderKontrastmechanismen
helfen.Fernersollausgelotetwerden,obundinwieweitsichdieμ‐Raman‐Spektroskopieals
bildgebendesVerfahrenzurKontrollederübertragenenDomänenstruktureignet.
Einleitung 8
DieArbeitstrukturiertsichimWeiterenwiefolgt:
‐ ImerstenKapitelwerdenzunächsteinigeGrundlagenundAspektedernichtlinearen
Optikbetrachtet.SofindensichhierunteranderemAbhandlungenüberdie
nichtlinearePolarisationunddieFrequenz‐Konversion.EsschließteinkurzerAbriss
überdieEigenschaftenferroelektrischerMaterialienan,wobeiimspeziellen
Lithiumniobatnäherbetrachtetwird.AnschließendwerdendiefürdieseDissertation
wesentlichenAspektederkonfokalenMikroskopieundSpektroskopiediskutiert.So
wirdhierbeispielsweisedaskonfokalePrinziperklärtundexemplarischauf
ErgebnisseverschiedenerkonfokalerAnwendungeneingegangen.Schließlich
werdenderRaman‐EffektselbstundeinigeGrundlagenzurRaman‐Spektroskopie
erörtert.
‐ DieErgebnissebezüglichdernichtlinearenkonfokalenMikroskopiewerdenim
zweitenKapitelvorgestellt.AnfangswerdenhierdasexperimentelleSetup
beschriebenunddieSystemparameterdargelegt.AnschließendwerdendieResultate
ausdernichtlineareAnalyseangepoltenLN‐Strukturenpräsentiertunddiskutiert,
wobeihiereineUnterteilungbezüglichOrientierungundStrukturerfolgt.Diesreicht
vonZ‐SchnittPPLNüberLNmitzirkularerPolungsstrukturbishinzuPlanar‐bzw.
RippenstruktureninX‐u.Y‐SchnittPPLN.
‐ DasdritteKapitelwidmetsichderkonfokalenRaman‐SpektroskopieanPPLN‐
Strukturen.NacheinerkurzenVorstellungderexperimentellenGegebenheitenfolgt
diePräsentationderMessergebnisseanhanddererdieEignungdieserMethodeals
weiteresAnalyseverfahrenfürdieInspektionvonPPLN‐Strukturenaufgezeigtwird.
‐ ImabschließendenviertenKapitelwerdendieErgebnissedieserArbeit
zusammengefasst,waseinenAusblickfürkünftigeEntwicklungenbeinhaltet.
9
1 Theoretische Grundlagen 10
1TheoretischeGrundlagen
IndiesemKapitelwerdenimerstenTeilwesentlichenAspektedernichtlinearenOptik
diskutiert,wasimengenBezugzurintegriertenOptikgeschieht.Ausgehendvonder
nichtlinearenPolarisationvonMateriewerdenwichtigenichtlineareProzessevorgestellt
unddieMöglichkeitenzurPhasenanpassungfüreineeffizientenichtlineare
Wechselwirkungdiskutiert.EsschließteinekurzeBetrachtungderEigenschaftenvon
ferroelektrischenMaterialienan.DerzweiteTeildiesesKapitelswidmetsichderkonfokalen
MikroskopieundSpektroskopie.EswirdhierdaskonfokalePrinziperläutertundaufdie
spezifischenEigenschaftenderbeidenAnalysemethodeneingegangen.DasKapitelendet
miteinerkurzenEinführungindieRaman‐Spektroskopie.
1.1AspektedernichtlinearenundintegriertenOptik
DienichtlineareOptikbeschäftigtsichmitderWechselwirkungzwischenLichtundMaterie,
wobeidieoptischenEigenschaftenvonMaterieunterdemEinflussintensiverStrahlung
verändertwerden.BereitsEndedes19.JahrhundertsfandmanWege,das
AusbreitungsverhaltenvonLichtinMateriezubeeinflussen.Beispielsweisebeschreibtder
Pockels‐Effekt(1893)dielineareundderKerr‐Effekt(1875)diequadratischeAbhängigkeit
derBrechzahlvoneinemäußerenelektrischenFeld.DieBeeinflussungder
BrechzahlverhältnissedurchVerzerrungs‐ undSpannungswellen,alsoderakustooptische
Effektwurde1922vonBrillouinvorhergesagt[BM+90].Voralleminteressierthierdie
gezielteBeeinflussungderoptischenEigenschaftennichtlinearerMedienunterdemEinfluss
vonLicht.SolchenichtlinearenEffektebedingensehrintensiveStrahlung,sodasserstdurch
dieEntwicklungdesLasersderenErforschungmöglichwurde.UmdieWechselwirkungvon
LichtundMateriequantitativbeschreibenzukönnenbedientmansichderinduzierten
nichtlinearenPolarisation.
BetrachtemandiePolarisationP
r
(SummealleratomarenDipolmomentepro
Volumeneinheit)inderlinearenOptik,soistdieinduziertePolarisationinMaterie
proportionalzumelektrischenFeld
E
r
eineroptischenWelle[HL99]:
EP
r
r
χε
0
= (1.00)
DiesesVerhaltengiltfürFeldermitniedrigerIntensität.1961wurdeerstmalsdieErzeugung
nichtlinearerEffektederPolarisationausoptischenFeldernbeobachtet.DieErzeugungder
zweitenHarmonischen(SHG,SecondHarmonicGeneration)undspäterdesFrequenz‐
1 Theoretische Grundlagen 11
mischensbzw.deroptischenSummen‐ undDifferenz‐Frequenzführtezueiner
ÜberarbeitungderGleichungfürdieinduziertePolarisation(1.00)undschließlichzuihrer
DarstellungalsPotenzreihe.
GrundlegendfürdieBeschreibungderLichtausbreitungelektromagnetischerWellensind
dieMaxwellgleichungen.WirdvoneinemMaterialohnefreie(keineLadungsdichten,
0=
ρ
r
)oderbewegteLadungsträger(keineStromdichte,,0=j
r
)ausgegangen,ergebensich
dieMaxwellgleichungenwiefolgt:
t
),(D
),( ∂
∂
=×∇ tr
trH
r
r
r
r
(1.01a)
t
),(B
- ),( ∂
∂
=×∇ tr
trE
r
r
r
r
(1.01b)
0),( =⋅∇ trD
r
r
(1.01c)
0 ),( =⋅∇ trB
r
r
(1.01d)
Hiersind
H
r
und
E
r
diemagnetischebzw.elektrischeFeldstärke.D
r
stehtfürdie
dielektrischeVerschiebungund
B
r
fürdiemagnetischeFlussdichte.WieinderPhysiküblich
istderOperator∇definiertals
()
zyx
∂
∂
∂
∂
∂
∂
=∇ /,/,/ .DasVerhaltendesMediumsunter
EinflusseineselektromagnetischenFeldeswirddurchdieMaterialgleichungenbeschrieben:
HB r
r
r
⋅=
μμ
~
0 (1.02a)
ED r
r
r
⋅=
εε
~
0 (1.02b)
0
μ
und0
ε
bezeichnendiemagnetischebzw.elektrischeFeldkonstante.r
μ
~
undr
ε
~
stellen
dierelativemagnetischebzw.dielektrischePermeabilitätdar.
MitdenGleichungen1.01b(beidseitigeBildungderRotation)und1.01cergibtsichunterder
VoraussetzungeinerschwachenOrtsabhängigkeitvonr
ε
~
dieWellengleichungeinersichin
MaterieausbreitendenelektromagnetischenStrahlung:
2
2
00
2~
t
E
Er∂
∂
=∇
r
r
εεμ
(1.03a)
2
2
22
2
c
~
t
E
x
Er
∂
∂
=
∂
∂
r
r
ε
(1.03b)
1 Theoretische Grundlagen 12
Hierbezeichnetc=1/( 0
ε
0
μ
)1/2dieLichtgeschwindigkeit,wodurchGleichung1.03asichzu
Gleichung1.03bumformenlässt.HierwurdeeineAusbreitungderWelleinx‐Richtung
betrachtet.DieLösungderlinearenDifferentialgleichungergibtebeneWellen:
..e E
2
1
kx)-t( cos E ),( kx)- t( i
00 cctxE +==
ω
ω
r
r
r
(1.04)
1.1.1 NichtlinearePolarisationdesMediums
InderlinearenOptikwirdangenommen,dassderBrechungsindexn=
ε
1/2ineinem
DielektrikumundsomitauchdieelektrischeSuszeptibilitätχausschließlichvonder
FrequenzωabhängtundnichtvonderAmplitudedeselektrischenFeldes.DieimMedium
erzeugtePolarisationP
r
istdannproportionalzumangelegtenelektrischenFeldE
r.Esgilt
dann:
)(E)(
~
)(P 0
ωωχεω
r
r
= (1.05)
DerTensorderSuszeptibilität
χ
~
=(
ε
~
‐1)stellteineMatrixmitkomplexenKoeffizientendar
undordnetjedemE
r
eindeutigeinP
r
zu.DiedielektrischeVerschiebungD
r
imDielektrikum
ergibtsichmit(1.05)zu:
)(E)(
~
)(E ))(
~
(1
)(E)(
~
)(E
)(P )(E )(D
00
00
0
ωωεεωωχε
ωωχεωε
ωωεω
rr
rr
r
r
r
⋅=⋅+⋅=
+⋅=
+⋅=
(1.06)
DerersteSummandbeschreibtdasVerhaltenimVakuum,demderEinflussderMaterie
(zweiterSummand)überlagertist.EsändertsichhieralsonichtdieFrequenzdesLichtes
beimDurchgangdurchMaterie.FürkleinereFeldstärkenkönnennichtlineareEffekte
vernachlässigtwerden,sodassdanneinlinearerZusammenhangzwischenelektrischem
FeldundderineinemMediuminduziertenPolarisationvorliegt.
BeihohenLichtintensitätenhängtdieelektrischeSuszeptibilitätvonderStärkedes
elektrischenFeldesab.DieelektrischeSuszeptibilitätlässtsichineineTaylorreihenachden
PotenzendeselektrischenFeldesentwickeln:
...EE
~
E
~
~
~
(3)(2)(1) +⋅++=
r
r
r
χχχχ
(1.07)
1 Theoretische Grundlagen 13
(1)
~
χ
, (2)
~
χ
, (3)
~
χ
sinddieSuszeptibilitätenerster,zweiterunddritterOrdnungundsomit
tensorielleMaterialkoeffizienten.DieSuszeptibilitätersterOrdnungbeschreibtallelinear
optischenEffekte(fürLiNbO3istesein3×3TensormitnichtverschwindendenElementen
aufdenHauptdiagonalen).DieGrößedernichtlinearenSuszeptibilitäthängtvonderArt
undSymmetriedesMediumsab.SiegibtAuskunftüberdieVerformungder
ElektronenhülledurchdieeinfallendeLichtwelle.
DiePolarisationP
r
ergibtsichnunwiefolgt(BeiträgedesmagnetischenFeldszuPolarisation
sollenhierundspäterkeineBerücksichtigungfinden):
nllin PPP
...)EEE
~
EE
~
E
~
( P (3)(2)(1)
0rrr
r
r
r
r
r
r
r
+=
+⋅⋅+⋅+=
χχχε
(1.08)
DerersteTermbeschreibtdaslineareunddieweiterenTermedasnichtlineareVerhaltender
Polarisation.DerTensorzweiterStufe(
χ
~
(1))weistausSymmetriegründennurdrei
voneinanderunabhängigeKomponentenauf[WG85].DiekomplexenTensorelemente
enthaltenimRealteildenBrechungsindexundimImaginärteildieAbsorptionalsanisotrope
Materialparameter.
DielineareDifferentialgleichungausGleichung1.03bwirdnundurchdienichtlineare
PolarisationumeineStörungerweitert,esgiltdanndieWellengleichung:
2
2
22
2
22
2
c
1
c
~
t
P
t
E
x
ENLr
∂
∂
+
∂
∂
=
∂
∂
r
r
ε
(1.09)
BetrachtetwirdjetzteineWelle,dieeineAdditionvonzweiebenenWellendarstellt:
()
(
)
xktExktEE 222111 coscos +++=
ωω
r
r
r
(1.10)
DurchAnwendungdesAdditionstheorems)2cos1(2/1cos2bb +⋅= ergibtsich:
()
(
)
(
)
() ()
⎥
⎥
⎦
⎤
⎢
⎢
⎣
⎡
−+++
+++
=
] cos[2]cos[2
2cos2cos
~
21212121
2
2
21
2
1
2
2
2
1
)2(
0
)2(
tEEtEE
tEtEEE
P
ωωωω
ωω
χε
rrrr
r
r
r
r
(1.11)
DiehierauftretendenTermekönnenverschiedenenProzessenzugeordnetwerden.Die
GleichungenthälteinenkonstantenundfrequenzunabhängigenTerm(optische
Gleichrichtung),weiterhinAnteilemit2ω1und2ω2(SHG),welcheAmplitudenaufweisen,
dieproportionalzumQuadratderFeldstärkederbeteiligtenWellensind.Essindebenfalls
Termeenthalten,dieaufderSummen‐,bzw.Differenzfrequenzoszillieren(SFG,DFG).Für
dieIntensitätderabgestrahltenOberwellengilt:
1 Theoretische Grundlagen 14
()
(
)
()()()
2121
2,2
ωωωω
ωω
III
II
⋅∝±
∝ (1.12)
1.1.2NichtlineareProzesse
Nichtlineare Effekte 2. Ordnung:
‐Frequenzverdopplung:
UnterausschließlicherBetrachtungdesTerms2.Ordnunggiltfüreinemonochromatische
WelleimverlustfreiennichtlinearenMedium:
(
)
(
)
(
)
(
)
[
]
tEtEtEP
ωωχωχε
coscos
~
cos
~
00
)2(
0
)1(
0
r
r
r
r
+= (1.13)
EsgenügtnunfürdieErzeugungdererstenOberwelle(
ω
Oberwelle=2
ω
Fundamentale)dieBetrachtung
von
χ
~
(2),somitvereinfachtsichdieWellengleichungaus(1.09)zu:
2
2(2)2
2
0
2
2
22
2
~
cc
~
t
E
t
E
x
Er
∂
∂
+
∂
∂
=
∂
∂
r
r
r
χεε
(1.14)
Esresultiertdurchden2
E
r
‐Termnuneine,miteinerzusätzlichenneuenFrequenz
oszillierende,induziertePolarisation.FürdiesePolarisationgilt:
..e E
~
),( kx)-t(2 i
0
(2)
2cctxP +⋅=
ω
χ
r
r
(1.15)
EsentstehteineneueFeldkomponentemitderdoppeltenFrequenz(2ω).Esliegtalso
Frequenzverdoppelungvor,dadieschwingendenDipoleLichtdoppelterFrequenz
aussenden.MansprichtdaherauchvonderErzeugungderzweitenHarmonischen,welche
inKristallenmitInversionssymmetrienichtmöglichist.DieSHGkannimPhotonenbildals
dieKombinationzweierPhotonenmitderFrequenzωzueinemPhotonderFrequenz2ω
beschriebenwerden(Drei‐Wellen‐Mischen).
‐Gleichrichtung
DieAnwendungdesAdditionstheoremscos
α⋅
cos
β
=1/2[cos(
α
‐
β
)+cos(
α
+
β
)]aufdieGleichung
1.13undeineentsprechendeUmformungliefertfürdiePolarisation:
1 Theoretische Grundlagen 15
() ()
201
00
)2(
0
00
)2(
0
0
)1(
02cos)
~
(
2
)
~
(
2
cos
~
PPP
tEEEEtEP
rrr
r
r
r
r
r
r
++=
++=
ωχ
ε
χ
ε
ωχε
(1.16)
DiePolarisationenthältalsonebendemlinearenTermP1=
(
)
tE
ωχε
cos
~
0
)1(
0
r
,welchermitder
FrequenzωdereinfallendenWelleschwingt,unddemzuvorbesprochenenTermP2(SHG)
nocheinenkonstantenTermP0dervonderFrequenzunabhängigist.Mansprichthiervon
optischerGleichrichtung:
00
)2(
0
0)
~
(
2EEP
r
r
r
χ
ε
= (1.17)
DieserTermträgtnichtzurBildungeinerneuenWellebei,sondernführtzurAusbildung
einesstatischenelektrischenFeldesinnerhalbdesKristalls.
‐Frequenzmischung:
BeiderEinkopplungzweierFelder(21 , EE
r
r
)indennichtlinearenKristalltretennebenden
entsprechendenOberwellen(2ω1,2ω2)auchdieSummen‐undDifferenzterme(ω1±ω2)auf.
SetztmannundieSummederbeidenFelder
(
)()
tEtEE 202101 coscos
ωω
r
r
r
+= indenTerm
zweiterOrdnung(vgl.1.08)ein,sofolgtnachAnwendungdererstenbinomischenFormel
([a+b]2=[a2+b2+2ab]):
(
)
)cos()cos(2)(cos)(cos
~
2102012
22
021
22
01
)2(
0ttEEtEtEP
ωωωωχε
r
r
r
r
r++= (1.18)
DurchAnwendungdesAdditionstheoremserhältman:
(
)
)cos()cos(2)(cos)(cos
~
2102012
22
021
22
01
)2(
0ttEEtEtEP
ωωωωχε
r
r
r
r
r++= (1.19)
EsergebensichBeiträgederSummen‐ undDifferenzfrequenz.DieErzeugungder
Summenfrequenz(SFG)istderSHGähnlich,jedochinteragierenhierzweiWellen
unterschiedlicherFrequenz.DiesenSachverhaltfindetmanauchinnachfolgender
Abbildung1‐01skizziert,wobeidieschematischeDarstellungauchzurErläuterunganderer
nichtlinearerEffekte2.Ordnungdient.
1 Theoretische Grundlagen 16
BeiderSFGwerdenzweiPhotonenniedrigerEnergie(ω1,ω2)vernichtet,wasunterBildung
einesPhotonshöhererEnergieerfolgt(
ω
3=
ω
1+
ω
2).
Abb.1‐01:SchematischeDarstellungenzurErläuterungvonFrequenzverdoppelung(SHG),
Summenfrequenz‐Erzeugung(SFG),Differenzfrequenz‐Erzeugung(DFG)und
parametrischeFluoreszenz(PF).
BeiderErzeugungderDifferenzfrequenz(DFG)werdenzweiWelleneingestrahlt(ω1,ω2),
wobeiω1>ω2.EswirddasPhotonhöhererEnergie(ω1)unterErzeugungzweierPhotonen
kleinererEnergie(ω2,ω3)vernichtet,wobeieinesdieFrequenzdeseingestrahltenPhotons
mitkleinererEnergie(ω2)aufweist.Esgiltalso
ω
3=
ω
1‐
ω
2.NebenderErzeugungeinerneuen
Frequenzkomponente(ω3)kommtesalsozueinerVerstärkungdeseingestrahlten
niederfrequentenFeldes.Manerklärtsichdiesdadurch,dassdurchdieniederfrequente
Komponente(ω2)einstimulierterZerfallsprozessvomangeregtenNiveau(ω1)ausgelöst
wird,derdanninderEmissionderbeidenPhotonen(ω2,ω3)endet.
‐ParametrischerProzess:
DeroptischparametrischeProzesskannalsUmkehrungderFrequenzmischungangesehen
werden.ErwurdeerstmalsvonS.E.Harrisbeobachtet[HOB67].EinPump‐Photonzerfällt
hierinzweiPhotonen(Signal‐undIdler‐Photon),wobeiωp=ωs+ωigilt.DerZerfallfindet
hierohneAnlegeneinesäußerenFeldesspontanunterdemEinflussdesVakuumfeldesstatt.
DurchdieWahlderPhasenanpassunglässtsichdieFrequenzvonSignal‐undIdler‐Photon
variieren.
1 Theoretische Grundlagen 17
Nichtlineare Effekte 3. Ordnung:
InKristallenmitInversionszentrummussdernichtlinearekubischeTermberücksichtigt
werden,welcherhierdenniedrigstennichtverschwindendendarstellt.Diesernichtlineare
Term3‐terOrdnungführtzueinemintensitätsabhängigenBrechungsindexn,derfürkleine
Änderungenwiefolgtdargestelltwerdenkann:
2
0Enn
γ
+= (1.20)
DieDipoledesDielektrikumswerdendurchdaselektrischeFeldteilweiseausgerichtet,was
sichdirektaufdieWechselwirkungmitdereinfallendenStrahlungauswirkt,sodasshierder
Brechungsindexmodifiziertwird.ImFalledernichtlinearenWechselwirkungwirddie
DipolausrichtungdurchdasintensiveLichtfeldselbsthervorgerufen.
‐Selbstfokussierung:
DurchläufteinLaserpulseinDielektrikum,wirdaufgrundderNichtlinearitätender
Brechungsindexn(r)imBereichdesPulszentrums(höchsteIntensität)größer.ImBereichder
Pulsflanken(kleinereIntensitäten)ändertsichderBrechungsindexkaum.Eskommtzueiner
Phasenkrümmung,daimZentrumdieoptischeWeglängevergrößertist.Somitwirktdas
MediumwieeineLinse.DieFokussierungführtdannzueinerweiterenIntensitätssteigerung
imZentrumundsomitzurErhöhungdesBrechungsindex.
‐Selbstphasenmodulation:
ImnichtlinearenMediumführenkurzeLichtpulsemithohenIntensitätsspitzenzueinem
zeitlichmoduliertenBrechungsindex,wasdanneineRückkopplungaufdiePhasederWelle
zurFolgehat.DieNichtlinearitätdesBrechungsindexngehtdannüberdieWellenzahl
k=2
π
n
λ
indiePhasederLichtpulseein.
DerFeldverlaufeinesPulsesimMediumseiE(x,t)=E0(t)cos[‐
φ
(x,t)]unddiePhase
φ
(x,t)=kx‐
ω
0t=‐
ω
0t+2
π
n0x/
λ
0+2
πγ
I(t)x/
λ
0.DieFrequenzdesLichtpulseswirddannzeitabhängig.Fürdie
Momentanfrequenzω(t)ergibtsich:
t
tIx
t
tx
t∂
∂
⋅−=
∂
∂
−= )( 2),(
)(
0
0
λ
γ
π
ω
φ
ω
(1.21)
DieIntensitätsteigtvonNullaufeinMaximumanundfälltdannwiederaufNullzurück,
somiterfolgteineFrequenzverschiebungzuBeginndesPulseshinzukleinerenWerten
1 Theoretische Grundlagen 18
(Rotverschiebung, 0/)( >∂∂ ttI )undamPulsendehinzugrößerenWerten
(Blauverschiebung,0/)( <∂
∂
ttI ).DerPulswirddurchdieSelbstphasenmodulationspektral
verbreitert.
‐Vierwellenmischung:
ZweiinverschiedeneRichtunglaufendekohärenteWellenstelleninnerhalbeines
nichtlinearenMediumseinPhasengitterdar,welcheseinedritteWelle(nicht
notwendigerweisekohärentzudenbeidenanderen)ineinevierteWelleabbeugenkann.
DiesenEffektbezeichnetmandannalsVierwellenmischen.ZurErklärungder
physikalischenZusammenhängewirddienichtlineareSuszeptibilitätdritterOrdnung
herangezogen.IndiesemFallfolgtfürdiePolarisation:
3)3(2)1()1( ~~~
)( EEEEP
r
r
r
r
χχχ
++= (1.22)
WirdeinkleinesFelde
rhinzugefügt(inewerdenhiernurTermebiszurerstenOrdnung
berücksichtigt)ergibtsichdiePolarisationzu:
)3(
~
)2(
~
)(
~
23)3(2)2()1( eEEeEEeEPP
r
r
r
r
r
r
r
r
r
r
+++++=+
χχχδ
(1.23)
(
)
2)3()2()1( ~
3
~
2
~EEeP
r
r
r
χχχδ
++= (1.24)
FürdenFall,dassekohärentzuEist,erhältmandasVerhältnisδP/edurchdieMittelung
desKlammerterms(Gl.1.23):
⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛+= )3(2
0
)1( ~
2
3
~
χχ
δ
E
e
Pr
(1.25)
HierwarderMittelwertvonE=E0cos(
ω
t)gleichNullunddervonE2=cos2(
ω
t)gleichE02/2.
FürdenvomFeldgesehenenBrechungsindexergibtsichmit xn +== 1
ε
:
2
1
0
2
0
)3()1(
2
1
0
/
~
2
3
~
1
1
⎥
⎦
⎤
⎢
⎣
⎡⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛++=
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛+=
εχχ
ε
δ
E
e
P
nd
r
(1.26)
DieserBrechungsindexhängtvonE0ab.BeiderÜberlagerungzweierkohärenterWellen
bildetsichdiecharakteristischestehendeWellenstrukturmitKnotenundBäuchendes
elektrischenFeldesaus.EntsprechendGl.1.26istderBrechungsindexfürKnotenund
1 Theoretische Grundlagen 19
Bäucheunterschiedlich.DieWelleesiehtdiestehendeWellenstrukturalsdemKristall
aufgeprägtesPhasengitterundwirdandiesemgebeugt.
1.1.3NichtlinearerKoeffizient
ImFolgendendieserArbeitwerdennurnochnichtlineareProzessezweiterOrdnung
betrachtet,sodassgilt:
EE
~
P (2)
0nl
r
r
r
⋅=
χε
(1.27)
LiegendieeingestrahltenWellenunterhalbderResonanzfrequenz,dannist(2)
~
χ
unabhängig
vonderLichtfrequenz.IndiesemFallbleibt(2)
~
χ
invariantgegeneineVertauschungder
beidenletztenIndizes.InderPraxiswirdeinvereinfachternichtlinearerTensor(2)
d
~
definiert
(27Elemente)[DGN97]:
)2(
0ijk 2
1
:d ijk
χε
= (1.28)
DienichtlinearePolarisationlässtsichdannwiefolgtdarstellen:
kjijki EEdP 2=
r
(1.29)
DerTensoristsymmetrischgegenVertauschungderletztenbeidenIndizes,sodasssich
aufgrundderKleinman‐SymmetriederverwendeteTensorauf18unabhängigeElemente
reduziertundals(3x6)‐Matrixdarstellenlässt.FürdenTensordijkisteineFlächendarstellung
inderFormdilgebräuchlich,wobeii=1synonymzuX,i=2zuYundi=3zuZverwendet
wird.EntsprechendderVoigt‐Notationwerdendannjundkzulzusammengefasst:
654321
211231133223332211:,
:,
=
===
=
=
=
l
kj
YXXYZXXZZYYZZZYYXXkj
(1.30)
FürkartesischeKoordinatenkönnendieBezeichnungen1,2,3synonymzuX,Y,Z
verwendetwerden.FormalsollimWeiterenldurchjersetztwerden.MitderKleinman‐
RegelzurKristallsymmetrieergibtsichnunfürLithiumniobat(Punktgruppe3m,
Spiegelebene⊥X)nachderVoigt‐Notation[Rae78]:
1 Theoretische Grundlagen 20
⎟
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎜
⎝
⎛
−
−
=
000
000
0000
333131
312222
2231
ddd
ddd
dd
dij (1.31)
DernichtlineareKoeffizientistvondenWellenlängenderwechselwirkendenWellen
abhängig.NachderMiller’schenRegelergibtsichderKoeffizientfüreinenMischprozess
(z.B.mitλ1,λ2,λ3)auseinerMischungandererWellen(z.B.mitλ1’,λ2’,λ3’)mitbekanntem
nichtlinearenKoeffizientend’wiefolgt[SK+97]:
)1)(()1)(()1)((
)1)(()1)(()1)((
3
2
2
2
1
2
3
2
2
2
1
2
−
′
⋅−
′
⋅−
′
−⋅−⋅−
′
=
λλλ
λλλ
nnn
nnn
dd ijij (1.32)
FürdieFrequenzkonversionimnichtlinearenWellenleitertrittanstelledes
BrechungsindexwertesdersichausdemWellenleitermodellergebendeeffektive
Brechungsindexneff.InAbbildung1‐02sindexemplarischdiewellenlängen‐abhängigen
WertefürdieKoeffizientend33undd31fürLiNbO3tabellarischaufgeführt,welchesich
experimentellausderSHGineinemVolumenkristallergaben.
λfundamental (nm) 852 1064 1313
d33 25.7 25.2 19.5
dki (pm/V)
d31 4.8 4.6 3.2
Abb.1‐02:TabellarischeÜbersichtbestimmterKoeffizientenwerted33
undd31fürverschiedeneWellenlängenderFundamentalen
[SK+97]
1 Theoretische Grundlagen 21
1.1.4DiePhasenanpassung
DieFundamentalwelleunddiezweiteHarmonischebesitzenaufgrundder
MaterialdispersionverschiedenePhasengeschwindigkeiten.Somitlaufendienichtlineare
PolarisationswelleunddiegetriebeneOberwelleaußerPhase,waszurdestruktiven
Interferenzführt.JeschnellerdiebeidenWellenausPhaselaufen,destowenigerEnergie
kannvonderFundamentalenaufdieOberwelleübertragenwerden.ImNormalfallkannin
einemdispersivenMediumdieIntensitätdererstenOberwellenichtquadratischmitder
Kristalllängeansteigen,sondernoszilliertmitsin2.DieanderStellexerzeugteOberwelle
kannimFallΔk=2kω−k2ω≠0nichtmiteineranderStellex+ΔxerzeugtenOberwelleinPhase
sein.MitzunehmendenΔxerfolgtdannperiodischkonstruktiveunddestruktiveInterferenz.
Esgilt:
22
22/
)2/ sin(
2
1
2
1
ωωω
El
lk
lk
dxeEE kxi ⋅⋅
Δ
Δ
=∝ ∫−
Δ (1.33)
22
2
22/
)2/ sin(
ωω
Il
lk
lk
I⋅⋅
⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛
Δ
Δ
∝ (1.34)
FürΔk=0ergibtsichmaximaleVerstärkung.UmdiesePhasenanpassungzugewährleisten,
gibtesverschiedeneMöglichkeiten,wiebeispielsweisedieVerwendungdoppelbrechender
KristallemitspeziellerOrientierung.
PhasenanpassungdurchDoppelbrechung:
MansprichtvonoptischerDoppelbrechung,wennderBrechungsindexeinesMediumsvon
derPolarisationdeseingestrahltenLichtesabhängt.DoppelbrechungtrittaufinKristallen
miteinerodermehrenausgezeichnetenRichtungen,denoptischenAchsen.InKristallenmit
eineroptischenAchse(d.h.RotationssymmetriedesBrechungsindex)wirddurchdieseund
dieAusbreitungsrichtungdesLichteseineEbenedefiniert.IstnunLichtsenkrechtzudieser
Ebenepolarisiert,sowirddieLichtausbreitungdurchdenordentlichenBrechungsindexno
bestimmt,fürLichtdasparallelzudieserEbenepolarisiertwirddieAusbreitungvom
außerordentlichenBrechungsindexneobeeinflusst.
DieBedingungn2ω=nωkannerfülltwerden,wennAnordnungsogewählt,dassdie
OberwelleaußerordentlichunddieGrundwelleordentlichpolarisiertsind.Beider
LichtausbreitunguntereinemWinkelβzuroptischenAchsekanndurchKombinationbeider
1 Theoretische Grundlagen 22
BrechungsindizesfürdieaußerordentlichePolarisationjedergewünschteZwischenwertnb
eingestelltwerden(neo<nb<no),esgilt:
β
ββ
2
2222
2
2
2
2cos
111cossin1 ⋅
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛−+=+=
eooeooeob nnnnnn (1.35)
BetrachtemaneinenstrahlendenDipolimeinachsigdoppelbrechendenKristall,sobreitet
sichbeiordentlicherPolarisationdiePhasedesFeldesaufKugeloberflächenaus(wieim
isotropenMedium),beiaußerordentlicherPolarisationjedochergebensichellipsoidförmige
FlächenkonstanterPhasenlage.
a) b)
Abb.1‐03: a)DarstellungzurBrechungsindexanpassungineinemeinachsignegativ
doppelbrechendenKristall(neo<no).b)PhasenanpassungersterArt:
Oberwelle(2
ω
)außerordentlichundFundamentale(
ω
)ordentlich
polarisiert.DerPhasenanpassungswinkelzuroptischeAchseliegtim
SchnittpunktvonBrechungsindexellipsedeseo‐polarisiertenStrahlsder
OberwelleundBrechungsindexkreisdeso‐polarisiertenStrahls.
Quasiphasenanpassung:
BeiderPhasenanpassungdurchDoppelbrechungkanndergrößtenichtlineareKoeffizient
d33nichtgenutztwerden,dadiesernurWellengleicherPolarisationkoppelt.Einspezieller
LösungsvorschlagzurPhasenanpassung,welchereineperiodischeAbfolgevonBereichen
mitalternierendemVorzeichendesnichtlineareKoeffizientenvorsieht,wurdebereits1962
vonJ.A.Armstrongundanderengemacht[AB+62].InfrüherenArbeitenvonS.Somekhund
A.Yarivwurdevorgeschlagen,diePhasenanpassungdurcheineGitterstrukturander
Wellenleiteroberflächezuerreichen[SY72].MittlerweileistdieQuasi‐Phasenanpassung,
basierendaufderperiodischenInversiondesnichtlinearenMediums,zurStandardmethode
gereift.DiefürdieAnpassungnotwendigeDomänenbreite(Λ/2)istdurchdieDispersion
bestimmt.UnterderKohärenzlängeLcverstehtmandieLänge,bisdiePhasendifferenz
gekoppelterModendenWertπannimmt.WenndieKohärenzlängeaneiner
1 Theoretische Grundlagen 23
Domänengrenzeendet,entstehteinezusätzlichePhasendifferenzvonπ,sodassdie
gekoppeltenModendannwiederinPhasesind(Abb.1‐04).
Abb.1‐04:DiagrammzurEntwicklungderSHG(10xLc)ohnePhaseanpassung(schwarz),mit
PhasenanpassungdurchDoppelbrechung(grün)unddurchQPM(blau)[Orl09].
DerperiodischmoduliertenichtlineareKoeffizientinZ‐Richtungkanndurcheine
Fourierreihebeschriebenwerden.FürdeneffektivennichtlinearenKoeffizientendeffgilt:
z)k i( exp G d(z) d m
m
meff −= ∑
∞
−∞=
(1.36)
HierstelltGmdenFourierkoeffizientendar.FürdenBetragdesGittervektorskmderm‐ten
Fourierkomponentegilt:
Λ
=
/ m 2 km
π
(1.37)
DerFourierkoeffizientenGmistwiefolgtdefiniert:
D) m (sin
m
2
Gm
π
π
= (1.38)
DistdasTastverhältnisdesGitters,welchesdenQuotientenausderLängelundderPeriode
ΛderperiodischenStrukturdarstellt.FüreinenQPMProzessersterOrdnung(m=1)mit
einemTastverhältnisvonD=0,5wirddereffektivenichtlineareKoeffizientmaximal.Somit
gilt:
π
2d/ deff
=
(1.39)
DiePhasenanpassungΔkmussnunumeinenBetragdesGittervektorskmerweitertwerden.
FürdiehierbetrachtetenichtlineareWechselwirkungändertsichdiePhasenanpassungs‐
bedingungzu:
1 Theoretische Grundlagen 24
Λ
=
Δ
=Δ /2 - k- k - k k -k k isp1QPM
π
(1.40)
BeiQPMProzessenmuss,hinsichtlicheinerÄnderungderTemperatur,auchdie
Materialausdehnung(ÄnderungderPeriode)unddieTemperaturabhängigkeitdes
Brechungsindexesberücksichtigtwerden[Rae78].
1.1.5Frequenzverdopplung
DieSHGwirdauchalsentartetSFGbezeichnet,wobeiauszweiPhotonender
Fundamentalen(ωf)überdienichtlineareInteraktioneinPhotondoppelterFrequenz(ωSH)
gemäß
ω
f+
ω
f=
ω
SHerzeugtwird.DieindenWellenleitereingekoppelteLeistungPf
reduziertsichinnerhalbdesMediumsaufderStreckeLdurchDämpfungunddie
nichtlineareWechselwirkungaufdenWertPf,L.EssollenausschließlichTerme2.Ordnung
betrachtetwerden,wobeidergrößtenichtlineareKoeffizientend33vonLiNbO3ausgenutzt
wird.AusderLösungderzeitabhängigenWellengleichungergibtsichdie
BestimmungsgleichungfürdieAmplitudeA(z).ImFallderFrequenzverdoppelungerhält
maneinSystemgekoppelterDifferentialgleichungenwiefolgt:
zi
f
SH
SH
SHSH
SH
zi
fSH
f
f
ff
f
eA
n
ω
c
κd
π
iA
z
A
eAA
n
ω
c
κd
π
iA
z
A
β
β
α
α
Δ−
Δ+
⋅+−=
∂
∂
⋅+−=
∂
∂
2
33
33
~
2
~
2
(1.41)
SH f,j
2
2
2
2
0, ==
Λ
−−=Δ
j
effj
fSH
A
cn
Pj
mit
ε
π
βββ
(1.42)
GehtmanvongleichenVerlustenimWellenleiterfürdiefundamentaleunddie
frequenzverdoppelteWelleaus(αf=αSH=α)undbetrachtetdenFalloptimalerPhasen‐
anpassung(Δβ=0)ergibtsicheineanalytischeLösungdesDGL‐Systemsaus(1.41)
folgendermaßen:
))((sech)(
))((tanh)(
22
22
LGePLP
LGePLP
L
fSH
L
ff
α
α
−
−
=
= (1.43)
EntwicklungderFunktionenG(L),sech2(G(L))u.exp(‐2
α
L)vonPSH(L)unteralleiniger
BerücksichtigungdesjeweiligenerstenTermsliefertfolgendeNäherung:
1 Theoretische Grundlagen 25
L2-
2
2
eff
2
0
2
L2-
2
22
33
2
0
,
22
,
e
d8
e
~
d32
)(
αα
λε
π
λ
κ
ε
η
η
feffSHffSHf
nSH
fnSHSH
Acnncnn
LPLP
==
=
(1.44)
HierstelltηSH,ndennormiertenWirkungsgraddar(in%/Wm2),welchermit1/λf2abnimmt.
ZudemweistereineinverseAbhängigkeitzureffektivenQuerschnittsfläche 2
~
−
=
κ
eff
Aund
einequadratischevomeffektivennichtlinearenKoeffizientenauf.
SHGmitGaußschemStrahlenbündel:
PraktischerWeisetrittanstellevonebenenWelleneinfokussierterGaußscherStrahl,dessen
FokusinnerhalbdesMediumsliegt.DieseristdurchdenkonfokalenParameterz0
charakterisiert(sieheAbb.1‐05).DerRayleigh‐BereichentsprichtderdoppeltenLängeder
Streckez0=π⋅r02⋅n/λ,beidersichdasBündelvomkleinstenDurchmesserd0=2r0(Strahltaille)
biszueinemDurchmesservond= 0
22 raufgeweitethat.
Abb.1‐05: SchematischeDarstellungzurErläuterungdergeometrischen
VerhältnissebeimGaußschemStrahlenbündel.
BeidersogenanntenkonfokalenFokussierungentsprichtderRayleigh‐Bereichder
ProbenlängeL.FürdiesenFall(L=2z0)ergibtsichfürdenKonversionswirkungsgradηcon
[Yar89]:
2
2
)(
2
23
3
0
3
0
)(
)2(
)2/(
)2/(sin8
kL
kL
P
n
Ld
cP
Peff
con
con Δ
Δ
⋅⋅⋅==
ω
ω
ω
ω
ε
μ
π
η
(1.45)
ImGegensatzzurKonversionimFalleebenerWellen,steigtdieLeistungP(2ω)derzweiten
HarmonischenjetztnurnochlinearmitderLängedesnichtlinearenMediumsan.
1 Theoretische Grundlagen 26
1.2EigenschaftenferroelektrischerMaterialen
1.2.1AllgemeineBetrachtung
Vonden21nichtzentrosymmetrischenKristallklassenbesitzenelfeinesingulärpolare
Richtung(keinInversionszentrum)undwiesendahereineoptischeNichtlinearität(2)
~
χ
auf.
DieseKristallklassenkönnenohneäußeresFeldeineelektrischePolarisationP0ausbilden.Da
sichbeidiesenKristallklassendiespontanePolarisationmitderTemperaturTändert,spricht
manvonPyroelektrika.BildensichinpyroelektrischenKristallenGebietemit
unterschiedlichenRichtungenderspontanenPolarisationaus,dannsprichtmanvon
ferroelektrischenKristallen.DurcheinexterneselektrischesFeld(kV/mm)kanndiespontane
Polarisationentsprechendausgerichtetwerden.RäumlichabgegrenztenBereichen
unterschiedlichausgerichteterPolarisationwerdenalsDomänenbezeichnet,wobei
übertrageneDomänenstrukturenfürTemperaturenunterhalbderCurie‐Temperatur
langzeitstabilsind.FerroelektrischeStoffeweiseneinehohePermittivitätszahl(bis10000)
auf,welchenichtkonstantist.
ImGegensatzzudielektrischenSubstanzen,dieeinelineareBeziehungzwischen
PolarisationundelektrischerFeldstärkeaufweisen,wirddieserZusammenhangbei
ferroelektrischenKristallendurcheineHysteresebeschrieben.
Abb.1‐06: VerlaufderdielektrischenHysterese.
InderferroelektrischenPhasegibteskeineausgezeichneteOrientierungfürdiespontane
Polarisation,dabeiergibtsichdieAnzahldermöglichenOrientierungenausdemVerhältnis
derZahlderSymmetrieelementederparaelektrischenPolarisationzudenender
ferroelektrischenPhase.KannP0nurineinerRichtungauftreten,dannsprichtmanvon
einemeinachsigenbzw.uniaxialenFerroelektrikum,sonstvonmehrachsigenFerroelektrika.
1 Theoretische Grundlagen 27
OberhalbderferroelektrischenCurie‐TemperaturTCverschwindetdiespontanePolarisation.
DieseTemperaturabhängigkeitwirddurchdasCurie‐Weiss‐Gesetzbeschrieben:
C
TT
K
−
+= ∞
εε
(1.46)
HierstellenTCdieCurie‐Temperatur,KdieCurie‐Konstanteundε∞dieoptische
Dielektrizitätskonstantedar.BeiTemperaturenvonT<TCbestimmtdaselektrischeFeldund
die„Vorbehandlung“desKristallsdieGrößederelektrischenSuszeptibilitätχ.DasAnlegen
zeitlichveränderlicherelektrischerFelderführtzueinemnichtlinearenhysteresischen
ZusammenhangzwischenPolarisationundelektrischerFeldstärke.DieBeschreibungdieser
KurveistdurchcharakteristischeGrößengekennzeichnetwiedieKoerzitivfeldstärkeEC
(FeldstärkebeiP=0)unddieremanentePolarisationPR(PolarisationbeiE=0).
FerroelektrischerPhasenumwandlung:
AussagenüberUmwandlungsprozesseausparaelektrischeinferroelektrischePhasen
könnenimRahmenderLandau‐Theoriegetroffenwerden.EinePhasenumwandlungzweiter
OrdnungüberführtdieAnordnungderAtomeimKristallstetig,währenddieSymmetrieam
Umwandlungsortsprunghaftgeändertwird.OrdnungsprozessedieserArtwerdendurch
denOrdnungsparameterQbeschrieben,welcherinhöhersymmetrischenparaelektrischen
Phasen0undinderniedersymmetrischenPhaseungleich0ist.Weiterwirdzwischen
eigentlichenFerroelektrika,hieristdiePolarisationselbstdasOrdnungsschema,undden
uneigentlichenFerroelektrikaunterschieden.DasGibbsschePotentialGdesKristallskann
fürkleineOrdnungsparameter,d.h.inderUmgebungderPhasenumwandlungstemperatur,
ineinePotenzreihenachQentwickeltwerden:
∑
=∂
∂
+= n
i
i
i
i
Q
Q
G
i
GG
1
0!
1 (1.47)
1.2.2EigenschaftenvonLithiumniobat
LithiumniobatistaufgrundseinervielgeartetenEigenschaftenunddergutenVerfügbarkeit
desMaterialseinhäufigeingesetztesBasismaterialfürintegriertoptischeBauelemente.Esist
inhoherReinheit(z.B.VerunreinigungdurchFe<2ppm)undguteroptischerQualität
verfügbar.LNweistgroßeelektrooptische,elastooptischeundpiezoelektrischeKoeffizienten
1 Theoretische Grundlagen 28
auf.DiegroßeoptischeNichtlinearitätundderausgedehnteoptischeTransparenzbereich
sindwesentlichfürdenkommerziellenEinsatzaufLNbasierenderBauelemente.
LithiumniobatisteinferroelektrischerKristall,welchernachdemCzochralski‐Verfahren
synthetischhergestelltwird.DieAusgangsmaterialenNb2O5undLi2CO3bzw.LiNO3liegen
pulverisiertvor.DerLiNbO3KristallwirdnachderReaktion(Li2CO3+Nb2O5Æ2LiNbO3+
CO2)ausderSchmelzegezogen,wobeihiereingroßerKompositionsbereich(Li2O)x(Nb2O5)1‐x
möglichist.BeieinerTemperaturvon1253°existierteinkongruenterSchmelzpunktfür
x=0.486,beidemsichdiekontaktierendefesteundflüssigePhaseimGleichgewichtbefinden.
HieristalsoderLi2O‐GehaltgleichdemdeskristallinenMaterials,mansprichtdannvon
kongruentemLiNbO3.DurchdasLithiumdefizitweistderKristalleinegrößere
KonzentrationvonAntisitedefektenauf.EsentstehtsoeineMischphaseausLiNbO3und
LiNb3O8diebeiTemperaturenbis600°Cstabilist.ImTemperaturbereichzwischen600°C
und900°CkommteszueinerPhasenseparationunterAusbildungvonLiNb3O8‐Inseln.Zur
HerstellungvonstöchiometrischemLiNbO3mussständigLinachgeführtwerden,wasbeim
Zwei‐Tiegel‐VerfahrendurchZugabevonLiindieSchmelzeundbeimVTE‐Verfahren
(VapourTransportEquilibration)durchTemperungdesKristallsineinemLithiumniobat‐
PulverstöchiometrischerZusammensetzungerfolgt.
LiNbO3stellteinentrigonalenKristallderPunktgruppe3mdar(RaumgruppeR3c).DieLi+‐
undNb5+IonensindrelativzudenO‐Oktaeder‐Ebeneninz‐Richtungverschobensodass
derKristalleinepermanentedielektrischePolarisationinz‐Richtungbesitzt.Aufgrund
dessenistLiNbO3einFerroelektrikum.EntlangderoptischenAchse(c‐Achse)ergibtsich
einecharakteristischeAnordnungNb‐Li‐Vakanz,diesichperiodischwiederholt.Die
SauerstoffatomeliegeninEbenensenkrechtzuroptischenAchse.ImFallevonkongruentem
LN(Nb‐Überschuss)sindeinigeLi‐LeerstellenundVakanzendurchNbbesetzt[AM86].
UnterhalbderCurie‐Temperaturvonetwa1145°CweistLNeineferroelektrischePhaseauf.
OberhalbderCurie‐TemperaturgehtLNindieinversionssymmetrischeparaelektrische
Phaseüber.InderparaelektrischenPhaseliegendieLi‐AtomezentralinunddieNb‐Atome
zentralzwischendenSauerstoffebenen.HingegensindinderferroelektrischenPhasedieLi‐
undNb‐AtomerelativzudenSauerstoffebenenverschoben,wobeidieRichtungder
VerschiebungderPolarisationdeselektrischenDipolmomentsentspricht(Abb.1‐07).Aus
einerinduziertenPolaritätresultiertdanneineAnisotropiederphysikalischenEigenschaften
(z.B.thermischeAusdehnung,Pyroelektrizität,Ferroelektrizität)[WG85].
1 Theoretische Grundlagen 29
Abb.1‐07:DarstellungenzurErläuterungderKristallstrukturvonLithiumniobat.
LithiumniobatweisteinengroßenoptischenTransparenzbereichvonca.350nm
(Absorptionskante)bisca.5μm(EinsetzenderPhononenabsorption)auf.Esistoptisch
einachsigundnegativdoppelbrechend.SomitistderaußerordentlicheBrechungsindexne
(Polarisation||c‐Achse)kleineralsderordentlicheBrechungsindexno(Polarisation⊥c‐
Achse)(ne<no).InallgemeinerFormkönnendieoptischenEigenschaftendurcheinen
Indexellipsoidenbeschriebenwerden:
1
22
0
2
0
=
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛
+
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛
+
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛
e
n
z
n
y
n
x (1.48)
EineVerformungdesIndexellipsoidenresultiertdannaus„äußeren“Einwirkungenüber
denjeweiligenphysikalischenEffektbzw.überdenzugehörigenKoeffizienten.
DerDielektrizitätstensordesHauptachsensystemsergibtsichwiefolgt:
⎟
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎜
⎝
⎛
=
⎟
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎜
⎝
⎛
=
2
2
2
00
00
00
00
00
00
~
zz
xx
xx
zz
xx
xx
r
n
n
n
ε
ε
ε
ε
(1.49)
Hieristn0=nxxderordentlicheundne=nzzderaußerordentlicheBrechungsindex.Die
AbhängigkeitderBrechungsindizesvonTemperaturundWellenlängekanndurchden
Sellmeier‐Fitbeschriebenwerden.
InLNtrittderphotorefraktiveEffektauf,mansprichtdannvom„opticaldamage“,beidem
eszueinerlichtinduziertenÄnderungdesBrechungsindexkommt.Beiinhomogener
BeleuchtungwerdenhierLadungsträgerausStörstelleninsLeitungsbandangeregtundin
1 Theoretische Grundlagen 30
nichtbeleuchteteBereichenwiedereingefangen.EsresultierteinRaumladungsfeld,dasüber
denelektrooptischenEffektdenBrechungsindexmoduliert.DiePhotorefraktivitätlässtsich
beientsprechenderDotierungdeutlichreduzieren(z.B.MgO‐Dotierung)bzw.erhöhen
(Übergangsmetalle)[BGT84][Som89].
1 Theoretische Grundlagen 31
1.3KonfokaleMikroskopieundSpektroskopie
1.3.1MikroskopieundkonfokalesPrinzip
BeiderkonventionellenMikroskopieerfolgtdieBildaufnahmedurcheinegleichzeitige
ErfassungallerObjektpunkte.ImGegensatzzudiesemParallelverfahrenwerdenbeider
CLSMserielleinzelnePunktebestrahlt(Punktanregung)undentsprechendpunktweisedas
zughörigeMesssignalerfasst(Punktdetektion).UmnuneineörtlicheInformationzu
erhalten,bzw.dieProbeabzubilden,erfolgteineProbenrasterung.Durchdiekonfokale
AnordnungkommteszueinerrealenAuflösungindendreiRaumrichtungen,wasdann
einedreidimensionaleAnalysebzw.Abbildungermöglicht.ZudemhatdieFilterungmittels
LochblendeeinestreulichtunterdrückendeWirkung,wodurcheinekontrastreichere
Abbildungresultiert.VoraussetzungfürdenbreitenEinsatzkonfokalerAnalysemethoden
wardieEntwicklungdesLasers,kombiniertmiteinerhochpräzisenScannertechnikund
entsprechenderDatenverarbeitung.
DaskonfokalePrinzipwurde1961vonMarvinMinsky,ProfessoramMassachusettsInstitute
ofTechnologyinCambridge,entwickelt.BeiderkonfokalenAnordnungerfolgtdie
AnregungundDetektionpunktförmig,wobeiBeleuchtungs‐ undBeobachtungspunkt
ineinanderabgebildetwerden,dahersprichtmanauchvonkonjugiertenEbenen(Abb.1‐08).
Abb.1‐08:SchematischeDarstellungenzurErläuterungdeskonfokalenPrinzips.
IndenoptischkonjugiertenOrtendesStrahlengangseingebrachteBlendenstellenquasieine
PunktlichtquelleundeinenPunktlichtdetektordar.DieineinerkonjugiertenEbenezur
ObjektebeneangeordneteLochblende,istfürdiekonfokaleEigenschaftdesSystems
verantwortlich.Informationen,welchenichtausderFokusebenedesMikroskopobjektivs
1 Theoretische Grundlagen 32
stammen,werdendurchdiekonfokaleLochblendeausgeblendet.DasausderFokusebene
stammendeLichtpassiertdieLochblendeundwirdvomDetektorregistriert.DerGradder
KonfokalitätistdannüberdenDurchmesserderkonfokalenLochblendebestimmt.Durch
dasVermögen,InformationenüberundunterderFokusebeneauszublenden,istdas
konfokaleSysteminhärenttiefendiskriminierendundermöglichtsoeineoptische
Tomographie.DieStapelungkonfokalerAufnahmenaufeinanderfolgenderEbenen
ermöglichteine3D‐Bildgenerierung.
PraktischerweisewirddaslateraleAuflösungsvermögenanhandkonfokalerAufnahmen
definierterTeststrukturenunddieTiefenauflösungmittelsHalbwertsbreiten‐Kriterium
durchdieSignalaufnahmeeines„Spiegeldurchlaufs“(axialeRichtung)bestimmt(Abb.1‐09).
a) b) c)
Abb.1‐09:a)Siemenssternundb)MaskenvorlagemitdefiniertenAbständenzurlithografischen
ErzeugungvonReferenzprobenfürdieBestimmungderlateralenAuflösungsgrenze.
c)ExperimentelleBestimmungdesaxialenAuflösungsvermögensnachdem
Halbwertsbreiten‐Kriterium.
DiehiereingesetztenTeststrukturenwurdenlithographischaufeinemGaAs‐Substratmit
aufgeschleudertemPMMAFotolackrealisiert.DieBelichtungentsprechendder
Maskenvorlage(Bitmap,4000x4000Pixel)erfolgtemittelsElektronenstrahl(UB=20KV,IB
=200mA,WD=29mm).
1 Theoretische Grundlagen 33
1.3.2BeugungsbegrenztesAuflösungsvermögen
DieWellennaturdesLichtesstelltdieGrundlagedesBeugungsphänomensdar.
EntsprechenddemHuygens‐Fresnel‐PrinzipistjederPunkteinerWellenfrontder
AusgangspunkteinerneuenElementarwelle.DasBeugungsbild,derdurcheineApertur
tretendenebenenWellenfront,ergibtsichimFernfeld(FraunhoferBeugung)ausder
ÜberlagerungallerelementarenKugelwellen[Hec91].DieAbbildungsfunktioneiner
Aperturwirdhierdurchdie„PointSpreadFunction“(PSF)beschrieben,welchedie
Intensitäts‐ oderAmplitudenverteilung(IPSFoderAPSF)einerinderFokusebene
abgebildetenebenenLichtwelle(IPSF~APSF2)[CK96]darstellt.
Abb.1‐10:DarstellungvonAiry‐ScheibchenmitentsprechenderIntensitätsverteilung.
DieIntensitätnimmtvona)nachc)ab.d)Airy‐Scheibchenam
Auflösungslimitunde)dieÜberlappungderbeidenzentralenMaxima[DA99].
DurchdieBeugunganeinerLochblendeergibtsicheineradialsymmetrischeBeugungsfigur
(Abb.1‐10),derenIntensitätsverlaufI(ν)durcheineAiry‐Funktion(IPSF)wiefolgt
beschriebenwird[Wil90]:
2
1)(2
)( ⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛
=v
vJ
vI (1.50)
J1stelltdieBessel‐Funktion1.OrdnungundνdasPhasenargumentdar.Betrachtetmannun
dasBeugungsbild(LichtderWellenlängeλ)mitderRadialkoordinaterimAbstandRvon
derLochblende(Radiusa),soistdasArgumentνwiefolgtgegeben:
)sin(
22
θ
λ
π
λ
π
r
R
ar
v⋅=⋅= (1.51)
1 Theoretische Grundlagen 34
DerWellenvektorkisthierdurch2π/λundderhalbeÖffnungswinkeldurchθpräsentiert.
LegtmannundasAuflösungskriteriumnachRayleighzugrunde,sosindzweiPunktenoch
getrenntwahrnehmbar,wenndasMaximumdererstenBeugungsfigurindaserste
Minimumderzweitenfällt.SomitlässtsichausdemArgumentderIntensitätsverteilungν
derminimaleAbstandzweiernochauflösbarerObjektpunkteberechnen.Daserste
MinimumderAiry‐Funktionkannwiefolgtbestimmtwerden:
3,83
R
ar 2
0
R
ar 2 11
1=⇔=
⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛
λ
π
λ
π
J (1.52)
θ
λ
λ
sin
0,61
a 2
R
1,22 x
1==Δ=⇒ r (1.53)
Hierbezeichnetr1dieradialeEntfernungvomZentrumderAiry‐Scheibe,welchedanndem
minimalenAbstandΔxzweiernochauflösbarerObjektpunkteentspricht.DasVerhältnis
vomRadiusderLochblendeazumAbbildungsabstandR(entsprichtggf.inguterNäherung
derBrennweitef)drücktsichimSinusdesWinkelsθ(halberÖffnungswinkel)aus.Dieses
VerhältniswirdimAllgemeinenalsnumerischeAperturNAbezeichnetundistdamitein
direktesMaßfürdasAuflösungsvermögen.
f
D/2
R
a
)sin( n NA ==⋅=
θ
(1.54)
BeiBetrachtungeinerLinse(Objektiv)stellthierDdenLinsendurchmesserundfderen
Brennweitedar.DerBrechungsindexnbeziehtsichaufdasMediumzwischenLinseund
Objekt.DienumerischeAperturistbeiderMikroskopiedirektmitderLichtausbeuteund
demArbeitsabstanddesObjektivsverknüpft.NebendemRayleighKriteriumgibtesweitere
undzumTeilauchstrengereDefinitionendesAuflösungsvermögens.Beispielsweisewird
beimKriteriumnachSparrowderkleinsteWinkelabstandzweierPunktquellen
herangezogen,beidemdasZwischenminimum(zwischendenzweiMaxima)gerade
verschwindet.ImZentrumdesresultierendenGesamtmaximaistdiezweiteAbleitungder
IntensitätsfunktiongleichNull(keinAnstieg).
BeikonfokalenAnwendungenwerdenlateraleGrößenoftinAiry‐Einheiten(AE)undaxiale
GrößeninRayleigh‐Einheiten(RE)angegeben,sodasseinevomObjektivunabhängige
Darstellungerfolgenkann.
1 Theoretische Grundlagen 35
UnterBerücksichtigungeinermittlerenWellenlänge
λ
ergibtsichfürdieAE(entspricht∅
Airy‐Scheibe):
NA
rAE
λ
⋅== 22,12 1 (1.55)
DieRayleigh‐EinheitentsprichtderwellenoptischenTiefenschärfe,somitgilt:
2
NA
n
RE
λ
⋅
= (1.56)
UmdiedreidimensionaleAbbildungseigenschaftzubeschreiben,wirdimkonfokalenFall
die3D‐PSFbetrachtet.EsergibtsicheinrotationssymmetrischesBeugungsgebildemiteinem
zentralenRotationsellipsoid.DieAuflösungistüberdieHalbwertsflächendes
Rotationsellipsoidsdefiniert,alsoüberdieFlächen,aufdenenjeweilsinaxialerundlateraler
Richtung,einAbfallaufdieHälftederZentrumsintensitätvorliegt.Beikonfokaler
AnordnungergibtsichdiegesamtePSF(PSFcom)ausdemProduktderFunktionenfürdie
Anregung(PSFexc)unddieDetektion(PSFem).InAbbildung1.11isteinSchnittdurchdassich
ergebendedreidimensionaleBeugungsgebilde(RotationumdieoptischeAchse)fürden
Anregungsfokus(PSFexc)dargestellt.
Abb.1‐11:NormierteIntensitätsverteilunginIsophotendarstellung
imBereichdesAnregungsfokuses[BW88].
DasjeweiligeAuflösungsvermögenwirdmeistüberdasHalbwertsbreiten‐Kriterium
festgelegt,wobeidannhiervoneinerEinzelpunkt‐Auflösunggesprochenwird.Zur
quantitativenBeschreibungistdielateraleundaxialeAuflösungdurchdiejeweilige
Halbwertsbreite(FWHM)deszentralenMaximumsdefiniert(sieheAbb.1‐11).Jenach
DurchmesserderkonfokalenBlende,hierinAE,wirdzwischengeometrisch‐undwellen‐
optischerKonfokalitätunterschieden.
1 Theoretische Grundlagen 36
GeometrischeKonfokalität:
ImRealfallkanndieLochblendenichtalsidealpunktförmigangenommenwerden.Die
gesamteIntensitätsverteilungsetztsichauseinemgeometrischenundeinem
wellenoptischenTeilzusammen.ZunächstsollderFalleinesDurchmessersderkonfokalen
LochblendevondB>1AEbetrachtetwerdensoll.SowohldieTiefendiskriminierung
(optischeSchnittdicke)alsauchdieKontrasterhöhung(UnterdrückungvonStreulicht)
werdendannausschließlichdurchdiePSFembestimmt.HierkannalsoimGegensatzzur
konventionellenMikroskopieeineoptischeSchnittdickedefiniertwerden.Dieaxiale
HalbwertsbreitedersichhinterderBlendeergebendenPSFem(entsprichtderoptischen
Schnittdicke)ergibtsichsomitzumeinenausderemissionsseitigenBeugungsfigurundzum
andernausdergeometrischenBlendenwirkung:
2
2
22
axial em,
2 88.0
WHM ⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛⋅⋅
+
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛
−−
=NA
dn
NAnn
FBem
λ
(1.57)
DerwellenoptischeTermistbeigegebenerEmissionswellenlängeλemundfixemObjektiv
(NA)konstant.DergeometrischeTermistalleindurchdenDurchmesserdBderkonfokalen
Lochblendebestimmt(sieheauchAbb.1‐12).BeieinemDurchmesserderLochblendevondB
>1kannderEinflussvonBeugungseffektenalskonstantangesehenwerden.
Abb.1‐12:AbhängigkeitderSchnittdicke(FWHMem,axial)(durchgezogenerGraph)unddes
geometrischenTerms(gestrichelterGraph)ausGleichung(1.57)vom
Lochblendendurchmesser.BasierendaufeinerkonfokalenAnwendungmiteiner
Emissionswellenlänge=400nmu.einemTrockenobjektiv(n=1)miteinerNA=0.9.
DielateraleAuflösungentsprichthierzunächstderimkonventionellenFall,wobeijetztdie
AuflösungnurvonderAnregungswellenlängeλexcabhängt.Gehtmanvoneinerhomogenen
1 Theoretische Grundlagen 37
Ausleuchtungaus,soergibtsichfürdielateraleAuflösungdl,coaufBasisder
HalbwertsflächenderPSFexc[Bey85]:
NA
dexc
co
λ
0,51 x co FWHM, ,1 =Δ= (1.58)
FürdieaxialeAuflösungda,cogilt:
0,5 NAfür 77,1
:
88.0
z
2
22
co FWHM,
<
⋅
⋅≈
−−
=Δ=
NA
n
d
rungTaylornähe
NAnn
d
exc
a,co
exc
a,co
λ
λ
(1.59)
GegenüberderherkömmlichenMikroskopiekann,aufgrundderalleinigenAbhängigkeit
vonderAnregungswellenlänge,gegebenenfallseinAuflösungsgewinnvonλem/λexcerreicht
werden(z.B.Fluoreszenzmikroskopie).
WellenoptischeKonfokalität:
BeikleinenBlendendurchmesser(dB≤0.25AE)liegtdieHalbwertsflächederDetektionin
derGrößenordnungderAnregungshalbwertsfläche.Ausgehendvoneineminfinitesimalen
DurchmesserderLochblende(PSFem=PSFexc),kanndiePSFquadriertwerden.Durchdas
QuadrierenwirddaszentraleMaximumderPSFsteilerundhöher,dieIntensitätder
Beugungsringehingegennimmtnachaußenhinschnellab.FürdieIPSFimkonfokalen
Modusgiltdann:
4
1)(2
)( ⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛
=v
vJ
vIco (1.60)
FürvielekonfokaleMethodenweisenAnregungs‐ undDetektionslichtunterschiedliche
Wellenlängeauf,washierdurchdieDefinitioneinermittlerenWellenlänge
λ
berücksichtigtwird.Esgilt:
2
22 ⋅
+
⋅
≈
excem
excem
λλ
λ
λ
λ
(1.61)
GegenüberderkonventionellenMikroskopieresultiertbeikonfokalerAnwendungeineum
denFaktor2kleinerelateraleHalbwertsbreite(vgl.Gl.1.58).Fürdaslaterale
Auflösungsvermögengiltnun:
1 Theoretische Grundlagen 38
NA
dco
λ
0,37 x co FWHM, ,1 =Δ= (1.62)
MitderAnnahmeeineridealsphärischenLinseergibtsichdasaxialeAuflösungsvermögen
ΔznachdemHalbwertsbreiten‐Kriteriumzu:
22
co FWHM,
64.0
z
NAnn
da,co −−
=Δ=
λ
(1.63)
DerangegebeneFaktorvariiertanwendungsbedingt(Probenmaterial,etc.).ImFalleines
SpiegelswirdinGleichung(1.63)derFaktor0,64(fluoreszierenderPunkt)durch0,45ersetzt.
IstdieNAkleinerals0,5kannΔznäherungsweisedurch2
28,1 −
⋅⋅⋅=Δ NAnz
λ
berechnet
werden.DiehierdargestelltenGleichungenkönneninguterNäherungbiszueinem
Blendendurchmesservon1AEherangezogenwerden.DieAbhängigkeitdesjeweiligen
Vorfaktors(lateraleu.axialeAuflösung)vomDurchmesserderLochblendeistnunin
Abbildung1‐13dargestellt.
Abb.1‐13:AbhängigkeitdesFaktorsfürdielateraleundaxiale
AuflösungvomDurchmesserderLochblende[WGB06].
1 Theoretische Grundlagen 39
1.3.3BeispielekonfokalerMikroskopieanwendungen
CLSManOberflächenstrukturen:
EintypischesAnwendungsbeispielderkonfokalenMikroskopieistdieOberflächen‐
abbildungund‐kontrollevonMikrostrukturen.ExemplarischsindnuninAbbildung1‐14
konfokaleAufnahmenunterschiedlicherOberflächenstrukturendargestellt.
a) b) c)
Abb.1‐14:KonfokaleAbbildunga)einerstrukturiertenGaAs‐Oberfläche(70μmx70μm),b)einer
Pollenoberfläche(90μmx90μm)undc)derX/Y‐FlächeeinergeätztenZ‐PPLNProbe
(65μmx65μm).InallendreiFällenwurdeeinFestkörperlaser(532nm)mit10mW
Ausgangsleistungeingesetzt.DieRasterschrittweitenbetrugenjeweils250nm.
ErstekonfokaleAnalysenwurdenaneinerstrukturiertenGaAs‐Probe(AFM‐Referenzprobe,
Topometrix)durchgeführt(Abb.1‐14a).DieseweisteinehinreichendeStrukturtiefeauf,so
dasseinePrüfungderTiefendiskriminierungdeskonfokalenSystemserfolgenkonnte.Bei
derAufnahmedesgezeigtenAusschnitteslagderLaserfokusaufdemoberenLevelder
Probe.DiesichauskonfokalenSchnittebenenergebendeOberflächenstruktureinesPollens
(∅~90μm)istinAbbildung1‐14bangedeutet.ZurBildgebungwurdenhierdreifarblich
kodierteEbenen(jeweils20μmAbstand)ineinanderabgebildet.DieAbbildung1‐14czeigt
diekonfokaleAufnahmeeinerZ‐SchnittPPLNOberfläche,diezuvorinHF/HNO3geätzt
wurde.DurchdasselektiveÄtzen(‐Zwirdschnellergeätzt)wurdedieperiodische
Domänenstruktur(Periode=16.7μm)andieOberflächetransferiertundistsomitdeutlichin
derkonfokalenAufnahme(linearerModus)zuerkennen.
KonfokaleFluoreszenzmikroskopie:
DieFluoreszenzmethodestellteinäußerstwichtigesKontrastierungsverfahrenimBereich
derBiologie/Medizindar,welcheshäufigmitderkonfokalenMesstechnikverknüpftwird.
InKooperationmitdemArbeitskreisvonHerrProf.Warnecke(UniversitätPaderborn,
TechnischeChemie)wirdhierdiekonfokaleFluoreszenzmikroskopiezurKlärungphysiko‐
chemischerProzesseimFlachbettmikroreaktoreingesetzt.ImuntenaufgeführtenBeispiel
1 Theoretische Grundlagen 40
dientFluo‐4alsFluophor,welchesinwässrigerLösungmitEDTA
(Ethylendiamintetraessigsäure)zurFluoreszenzunterdrückungversetztwurde(ZulaufA).
DurchdasEDTAwerdenbereitsimWasservorhandeneCalcium‐Ionenabgefangenund
somitdieEigenfluoreszenzdesFluo‐4geringgehalten.ImzweitenZulauf(B)wirdeine
CaCl2‐Lösungeingeleitet.DiebetrachteteReaktionimMikroreaktoristdieKomplexierung
vonCalciumdurchFluo‐4(Ca2++Fluo‐4→[Ca‐Fluo‐4]),worausbeientsprechender
AnregungeineFluoreszenzresultiert.DasAbsorptionsmaximumvonFluo‐4liegtbei494nm
unddieFluoreszenzwellenlängebei516nm(Abb.1‐15).DieAnregungdesFluo‐4/Ca2+‐
KomplexeserfolgtefürdiedurchgeführtenAnalysenbeieinerWellenlängevon473nm,
welchenochhinreichendinderAbsorptionsbandevonFluo‐4liegt(42%des
Absorptionsmaximums).
Abb.1‐15:DiagrammmitAbsorptions‐ undFluoreszenzspektrumvon
Fluo‐4.DieAnregungswellenlängedeseingesetztenLasers
von473nmistangedeutet.
ZurAusblendungdesAnregungslichteswurdenvorderDetektoreinheit
(LochblendenmodulundPhotodiode)entsprechendeFluoreszenzfiltereingesetzt.
ExemplarischistdasErgebniseinerkonfokalenAufnahmeamMikroreaktorinAbbildung
1.16dargestellt.DiekonfokaleAufnahmezeigteine10μmtiefliegendeSchnittebeneim
ReaktionszweigeinesT‐Mikroreaktors.DieReaktionistdurchdieStrömungscharakteristika
imMikroreaktorundentsprechendimvorliegendenFallausschließlichdurchdieDiffusion
bestimmt(nichtmischungsmaskiert).
1 Theoretische Grundlagen 41
Abb.1‐16:KonfokaleFluoreszenzaufnahme(Falschfarbendarstellung)einer10μmtiefgelegnen
EbeneimReaktionskanaleinesMikroreaktorsfürdasStoffsystem: Fluo4(1,7
⋅
10‐7mol/l)
/EDTA(1,25
⋅
10‐3mol/l)undCaCl2(1,0
⋅
10‐2mol/l).DerVolumenstromimReaktor
betrughier8μl/min.DieRasterschrittweitenlagenbeidx=10μmunddy=40μm.
ImReaktionsbereichwirdeinekonzentrationsabhängigeFluoreszenzerhöhungregistriert.
BeiangepasstemStoffsystemunddefinierterStrömungscharakteristikbildetsichein
Reaktionskeilaus.UnterBerücksichtigungderRandbedingungen(laminareStrömung,
Stationaritätetc.)könnendannausdemerfasstenKonzentrationsfeld(nachentsprechender
Kalibrierung)diekinetischenParameterermitteltwerden.
1.3.4AspektederSpektroskopie
SpektroskopischeVerfahrenermöglichendieUntersuchungderWechselwirkung
elektromagnetischerStrahlungmitMaterie.ZurspektralenAnalysewerdendispersive
Elemente,wiebeispielsweisePrismaoderBeugungsgitter,eingesetzt.BeimBeugungsgitter
handeltessichprinzipiellumeineregelmäßigeAnordnungvonEinzelspalten,deren
AbstandderGitterkonstantegentspricht.DieStrukturenmüssenhierbeiinder
GrößenordnungderWellenlängedeszubeugendenLichtessein.DurchdieBeugungam
GitterresultierteinInterferenzmustermitHaupt‐ undNebenmaxima,welchedurchdie
Spalt‐Beugungsfunktionmoduliertsind.AusdenPhasenlagenderWellenzügelassensich
dieKriterienderMinimaundMaximabestimmen.FürdieresultierendenHauptmaximagilt
dieGittergleichung:
λ
θ
θ
⋅
=
mg im )sin-(sin (1.64)
HierbezeichnetθidenEinfallswinkelundθmdenBeugungswinkelfürdiem‐teBeugungs‐
ordnung(m=0,1,2,…)derHauptmaxima.Fürm≠0erfolgtdurchdieAbhängigkeitvon
derWellenlängeλkonsequenterweiseeinwellenlängenabhängigeÄnderungdes
BeugungswinkelsundsomiteinespektraleZerlegungdesLichtes.
1 Theoretische Grundlagen 42
WieausderGittergleichungersichtlich,ergebensichfürdienullteOrdnung(m=0)gleiche
WinkelfürdeneinfallendenundgebeugtenStrahl.Somitüberlagernsichbeidernullten
OrdnungalleWellenlängen,sodassdiesesLichtnichtfürdieSpektroskopienutzbarist.
DurchGittermitbevorzugterReflexion(Blaze‐Gitter)istesnunmöglich,dieszuumgehen.
Einfalls‐u.BeugungswinkelbeziehensichaufdieNormalederGitteroberflächeundnicht
zurNormalendereinzelnenRille.DasBeugungsmaximumeinereinzelnenRillehingegenist
durchdieReflexionanderenOberflächeundsomitdurchdenBlaze‐Winkel(Winkel
zwischendenNormalenvonGitteroberflächeundRillenoberfläche)bestimmt.
BeugungsgitterkönnenalsTransmissions‐ oderReflexionsgitterrealisiertsein,wobei
unterschiedlichsteTechnikenfürdieHerstellungderGitterstruktureneingesetztwerden.
FüreineinkohärentenPunktlichtquellekannalseffektiveBreitederSpektrallinieder
Winkelabstandzwischendenlinks‐ undrechtsseitigliegendenNullpunkteneines
Hauptmaximumsangesehenwerden(Δα=2π/N)[HEC91].BeischiefemLichteinfallwird
α=(ka/2)(sinθ‐sinθi)undesergibtsichdieWinkeländerungΔα:
θθ
π
α
cos
2
2Δ
⋅
==Δ gk
N (1.65)
DieWinkelbreiteeinerSpektrallinieist(auchfürmonochromatischesLicht)somitgegeben
durch:
m
gN
θ
λ
θ
cos
2
=Δ (1.66)
DieWinkeldisperisonDbeschreibt,analogzumPrisma,dieDifferenzinderWinkelposition
füreinebestimmteWellenlängendifferenz,sodassdurchDifferentiationderGittergleichung
gilt:
m
g
m
d
d
D
θλ
θ
cos
== (1.67)
MitzunehmenderOrdnungmwirdalsoderWinkelabstandzwischenzweiSpektrallinien
größer.
DasspektraleAuflösungsvermögenRistnunwiefolgtdefiniert:
min
λ
λ
Δ
=R (1.68)
DiespektraleAuflösungsgrenzeΔλminstelltdiekleinstenochauflösbare
WellenlängendifferenzundλdiemittlereWellenlängezweierbenachbarterSpektrallinien
1 Theoretische Grundlagen 43
dar. HierkanndannwiederumdasKriteriumvonRayleigh(vgl.1.3.2)herangezogen
werden.AnderAuflösungsgrenzeentsprichtderWinkelabstandeinerhalbenLinienbreite
odermitGleichung(1.66):
m
gN
θ
λ
θ
cos
min =Δ (1.69)
DerAusdruckfürdieWinkeldispersionliefertfürΔθmin:
m
g
m
θ
λ
θ
cos
min
min
Δ
=Δ (1.70)
SomitergibtsichmitdenGleichungen(1.69)und(1.70)fürdiespektraleAuflösungsgrenze:
mN
min
λ
λ
=Δ (1.71)
MitderGittergleichung(1.64)ergibtsichdasspektraleAuflösungsvermögendannzu:
)sin-(sin
λ
θ
θ
im
gN
R= (1.72)
DasAuflösungsvermögeneinesGittershängtalsovonderOrdnungm,derGitterbreite
(N⋅g),derWellenlängeλunddemEinfallswinkelθiab.
BeikonfokalerSpektroskopieanwendungwirdnundiespektralemitderörtlichen
Auflösunggekoppelt.FürjedenRasterpunktwirddanneinentsprechendesSpektrum
aufgenommen.
AnwendungsbeispielzurkonfokalenSpektroskopie:
ImvorliegendenFallwurdediekonfokaleSpektroskopieaneinemHalbleiterschichtsystems
miteingebettetenQuantenpunktendurchgeführt.DieErfassungderörtlichvariierenden
LumineszenzdientehierderAuffindungundDichtebestimmungderQuantenpunkte.Es
handeltsichumeineProbemit„invertierten“GaAs/AlGaAs–Quantendots(sieheAbb.1‐
17b).EinedetaillierteBeschreibungderSchichtstrukturfindetsichin[RS+04].
DieMessungenerfolgtenbeiRaumtemperatur,wasgegenüberTieftemperaturmessungen
(4K)zumeinenzueinerVerbreiterungundÜberlappungderLumineszenzsignaleundzum
andernzueinerRotverschiebung(umca.30nm)führt.Durchdieörtlichebegrenzte
AnregungundDetektionisthierjedochauchbeiRaumtemperatureinehinreichendgenaue
Analysemöglich.Abbildung1‐17azeigtnuneinekonfokaleAufnahmederörtlichen
1 Theoretische Grundlagen 44
VerteilungspezifischfürdieLumineszenzwellenlängevon812nm.AlsDetektoreinheitdes
konfokalenAufbausdienteeinSpektrometer(SpectraPro500i,Acton)mitangeschlossener
Si‐CCD‐Kamera(LN/CCD‐1340/400‐E,RoperScientific).EinvordemSpektrometer
platziertesLangpassfilter(610nm)blocktLichtderAnregungswellenlänge(DPSSL,532nm)
undlässtdasrelevanteLumineszenzlichtpassieren.
a) b)
Abb.1‐17:a)KonfokaleAbbildungderwellenlängenspezifischenörtlichenVerteilungvonQuantenpunkten
(hierfür812nm).DieRasterschrittweitebetrugjeweils360nm(Gitter:300g/mm,
Integrationszeit:3s).b)SchematischeDarstellungzurSchichtstruktur[RS+04].
HierkonnteeineQuantenpunktdichtevonetwa0,9Dots/μm2ermitteltwerden,wasden
bereitsbekanntenWertausVoruntersuchungenbestätigt.DurchdieAufnahmedes
gesamtenSpektrumsproRasterpunktkannhiereinewellenlängenselektiveZuordnungder
Quantenpunkteerfolgen.SomitermöglichtdiekonfokaleSpektroskopiehiereinVerfahren
zurörtlichenPositionsfindungeinzelnerüberwachsenerQuantenpunktebei
Raumtemperatur.
1 Theoretische Grundlagen 45
1.3.5 Raman‐EffektundRaman‐Spektroskopie
AllgemeineBetrachtung:
DieRamanspektroskopiestelltnebenderInfrarotspektroskopieeinesderwichtigsten
VerfahrenzurUntersuchungderSchwingungs‐undRotationsspektrenvonMolekülendar.
LichtkannnichtnurgemäßderResonanzbedingungvonMolekülenabsorbiertoder
emittiertwerden,sondernauchgestreutwerden.Durcheinelektromagnetisches
WechselfeldwerdendieHüllenelektronendesMolekülszuSchwingungenangeregtundso
einDipolmomentpind=
α
Einduziert,dasmitderAnregungsfrequenzoszilliert.Somitbildet
eseinenHertzschenOszillator,welcherLichtgleicherFrequenzemittiert(Rayleigh‐
streuung).ImStreuspektrumentdeckte1928C.V.RamandieinelastischeStreuungan
Molekülen,welchesichdurchFrequenzverschiebungenzukleineren(Stokes‐Streuung)und
zuhöherenEnergien(Anti‐Stokes‐Streuung)relativzurRayleighstreuungausdrückt.Diese
DifferenzenentsprechenSchwingungs‐undRotationsfrequenzenderstreuendenMoleküle.
DerRaman‐Effektwurdetheoretischbereits1925vonA.Smekalvorhergesagt.ImGegensatz
zurRayleighstreuungistdasinelastischgestreuteLichtnichtkohärentzumAnregungslicht.
DieFrequenzverschiebungisthiereinealleinigeEigenschaftdesstreuendenMolekülsund
somitunabhängigvonderFrequenzdesAnregungslichtes.Derrelative
FrequenzunterschiedzurAnregungwirdinderSpektroskopieüblicherweisein
Wellenzahlenangegeben.
KlassischeBeschreibung:
ImFolgendenseinundieMolekülrotationvernachlässigt.BetrachtetmandieRayleigh‐
streuung,sowirdangenommen,dassdasstreuendeMolekülkeineSchwingungsbewegung
ausführt.EsergibtsichdanneininduziertesDipolmomentμind,welchesmitderFrequenzν0,
entsprechendderdesE‐VektorsdesAnregungslichtes,schwingt:
t)2( cos )( 0
0
π
ν
α
μ
Et
ind
=
(1.73)
HieristE0cos(2πν0t)=EdieFeldstärkedesAnregungslichtesundαdiePolarisierbarkeitdes
Moleküls.Gehtmanjetztdavonaus,dassdasMolekülbereitseineEigenschwingung
(Frequenzνvib)ausführt,dannkoppeltdasinduzierteDipolmomentmitder
Molekülschwingung.Esresultierteineamplituden‐modulierteDipolschwingung,sodass
zusätzlichbeiderSummen‐ undDifferenzfrequenzelektromagnetischeWellenemittiert
werden.Voraussetzungisthier,dasssichdiePolarisierbarkeitαmitdemAbstandRändert.
DiePolarisierbarkeitlässtsichdurcheineTaylorentwicklungnachRentwickeln:
1 Theoretische Grundlagen 46
...)R-(R )()( 0i0 ++=
i
dR
d
RR
α
αα
(1.74)
HieristR0derGleichgewichtsabstandundRidieElongationenentlangderMolekül‐
schwingungsfreiheitsgrade.DieTermederPolarisierbarkeitsänderungenstellendieRaman‐
TensorendarundwerdenjenachAnzahlderRichtungsabhängigkeitenalsfundamentaler
Raman‐TensoroderRaman‐Tensorenn‐terOrdnungbezeichnet.MitR=R0+qcos(2πνvibt)
ergibtsichdannfürdasDipolmoment:
t)2cos(t)(2 cos q )()( 00vib0
πνπν
α
αμ
E
dR
d
Rt ⎟
⎠
⎞
⎜
⎝
⎛+= (1.75)
DieAnwendungdesAdditionstheoremsliefert:
()
)t](2cos[ )t](2cos[ t)2cos()()( 000000 vibvib
qE
dR
d
ERt
ννπννπ
α
πναμ
−+++= (1.76)
DerersteTermkannderRayleighstreuung,derzweitederStokes‐Streuungundderdritte
derAnti‐Stokes‐Streuungzugeordnetwerden.ImStreulichtentstehenalsoSeitenbändermit
Frequenzenvonν0±νvib.MansprichtdannvomRaman‐EffektersterOrdnung.Entsprechend
derReihenentwicklungvonα(R)gibtesGliederhöhererOrdnungaufgrundderimmer
vorhandenenAnharmonizität.AnalogsprichtmanbeiBändernmitFrequenzenvonν0±nνvib
mitn=2,3…vomRaman‐Effektn‐terOrdnung.EineSchwingungistRaman‐aktiv,wennsich
währendderSchwingungdiePolisierbarkeitdesMolekülsändert,alsowenngilt:dα/dR≠0.
QuantentheoretischeBeschreibung:
EswirdnunderRaman‐EffektalsinelastischePhotonenstreuungbetrachtet.ImFallder
Anti‐Stokes‐StreuunggibtdasMolekülEnergieabundimFallderStokes‐Streuungnimmt
dasMolekülEnergievomPhotonauf(Abb.1‐18).Stokes‐LinienbeginnenineinemNiveau
kleinerSchwingungsquantenzahlvundendenineinemmithöhererQuantenzahl.ImAnti‐
Stokes‐FallstartetderStreuprozessineinemangeregtenSchwingungszustandundendetin
einemZustandkleinererQuantenzahl.EsgiltdieAuswahlregelΔv=±1.
1 Theoretische Grundlagen 47
Abb.1‐18:SchematischeDarstellungzurErläuterungderRaman‐Streuung(Stokes‐u.Anti‐Stokes‐
Streuung).FrequenzabständederRamanlinienzumelastischgestreutenLicht
entsprechenSchwingungsfrequenzenderMoleküle.DieStokes‐Liniensindenergieärmer
unddieAnti‐Stokes‐LinienenergiereicheralsdasAnregungslicht.
FürStokes‐ undAnti‐Stokes‐ÜbergängesinddieBesetzungswahrscheinlichkeitennder
Ausgangszuständeunterschiedlichgroß.ImthermischenGleichgewichtkanndie
SchwingungszustandsbesetzungdurcheineBoltzmann‐Verteilungbeschriebenwerden.
DarauserklärtsichauchdiehöhereIntensitätderStokes‐Linien.DerAnti‐Stokes‐Prozess
setzteinMolekülimAnregungszustandvoraus,sodassdessenBesetzungs‐
wahrscheinlichkeitzukleinerenTemperaturenhinabnimmt.Esgilt:
Tk
hv
Stokes
StokesAntii B
vib
e
I
I
n
n
0
−
−== (1.76)
HiersindIAnti‐StokesundIStokesdiejeweiligeIntensitätderAnti‐Stokes‐undStokes‐Linie,Tdie
TemperaturundkBdieBoltzmannkonstante.
Raman‐EffektinFestkörpern:
InFestkörpernwechselwirktdaseinfallendeLichtmitdenDipolmomentender
Kristallatomschwingungen.HiererfolgthauptsächlicheineelastischeStreuungundnurein
kleinerTeilderEnergiewirddurchSchwingungsanregungdesKristallsabsorbiert.Beim
Raman‐EffektimFestkörperwirdjetztdieSuszeptibilitätχbetrachtet.Dasinduzierte
DipolmomentistdurchE
μ
χ
=r
rgegeben.DieReihenentwicklungvonχnachder
NormalkoordinatenRiergibt:
1 Theoretische Grundlagen 48
() () ()
()
2
00 00iij
iij
dd
R
RR RRRR
dR dR dR
χχ
χχ
=+ −+ − − (1.77)
DerGitterabstandimGleichgewichtwirmitR0unddieElongationenderGitterebenen
entlangderSymmetrieachsenmitRibezeichnet.DieÄnderungderSuszeptibilitätmitder
NormalkoordinateisthierursächlichfürdieRaman‐Aktivität.FürdenRaman‐Tensorgilt
dann:
j
i
i
d
R
x
dx
χ
= (1.78)
DiefundamentaleRaman‐Linie(Raman‐TensorersterOrdnung)weisteinerelativschmale
undintensiveIntensitätsverteilungauf.DerRaman‐TensorzweiterOrdnungstelltdie
gekoppelteSchwingungzweierNormalkoordinatendar.Unterquantentheoretischem
GesichtspunkterfolgtbeimRaman‐EffektimFestkörperdieinelastischeStreuungdes
PhotonsaneinemKristallatomunterErzeugungoderVernichtungeinesPhonons.Nurmit
optischenPhononenisteineinelastischeStreuungs‐Wechselwirkungder
elektromagnetischenStrahlungmitdemKristallmöglich,danurdanneinschwingendes
DipolmomentzwischendeneinzelnenKristallatomenexistiert.Eswirddannzwischen
longitudinaloptischen(LO)undtransversaloptischenPhononen(TO)unterschieden.
Infrarot‐ undRaman‐AktivitätschließensichinKristallenmitSymmetriezentrum
gegenseitigaus,hingegensindbeiKristallenohneSymmetriezentrumbeidegleichzeitig
möglich.BeispielsweiserufensolongitudinaloptischePhononeninpiezoelektrischen
KristalleneinzusätzlicheslangreichweitigesE‐Feldhervor,waseineÄnderungder
BindungskräfteundsomiteineÄnderungderFrequenzbewirkt.Esresultierteine
AufspaltungderLO‐ undTO‐Schwingungszweige.DasVerhältnisderbeidenFrequenzen
wirddurchdieLydanne‐Sachs‐Teller‐Formelbeschrieben.Esgilt[And71]:
1
2
0LO
TO
νε
νε
∞
⎛⎞
=⎜⎟
⎝⎠
(1.79)
DieDielektrizitätskonstanteninAusbreitungsrichtungbzw.senkrechtdazusindhierdurch
ε0undε∞dargestellt.DieGrößederAufspaltungeninanisotropenKristallenist
richtungsabhängig(relativzuroptischenAchse).
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 49
2NichtlineareMikroskopieanDomänenstrukturen
ZurCharakterisierungderferroelektrischenDomänenstrukturenwurdeeinspezieller
AufbaufürdienichtlineareMikroskopieentwickeltundumgesetzt.ImerstenTeildieses
KapitelswirdnäheraufdasexperimentelleSetupdesMikroskopsunddieermittelten
Systemparametereingegangen.EsfolgteinePräsentationvonErgebnissenausder
nichtlinearenAnalyseanperiodischundzirkulargepoltenZ‐SchnittLN.ImletztenTeildes
KapitelswerdenResultateausdernichtlinearenCLSManperiodischgepoltenplanaren
StrukturenundanRippenwellenleiternaufX‐undY‐SchnittLNvorgestellt.
2.1ExperimentellerAufbaudesnichtlinearenCLSM
PrinzipiellwurdebeimrealisiertenMikroskopaufbau(Abb.2‐01)aufeinemodulare
Gestaltunggeachtet,umsoeinerständigenAnpassungundWeiterentwicklungRechnung
zutragen.DasSystemweistsomiteinehohesMaßanFlexibilitätbezüglichdeszu
untersuchendenMikrosystems,demAustauschbzw.HinzufügenoptischerKomponenten
undderVerwendungunterschiedlicherAnregungs‐ undDetektoreinheitenauf.Die
wesentlichstenFeaturesdesMikroskopssindhier:
- BetriebimlinearenundnichtlinearenModus
- MikroskopieinReflexions‐undTransmissions‐Geometrie
- KonfokalerModus:Örtlichhochaufgelöste3D‐Analyse
- UntersuchungvonProbenmiteinerAusdehnungvonbiszu5Zoll
DieBasisdesMikroskopsstellteinkonfokaleroptischerAufbaudar,welcherinder
“Infinity‐Corrected”‐Versionrealisiertist.DurchdenEinsatzvonaufunendlichkorrigierten
Objektivenisthier,imGegensatzzurStandard‐Konfiguration,derAbstandvonFokusebene
zurDetekor‐Lochblendenichtortsfest.DerkolliminierteStrahlistsomit,bezüglichdes
Designs,nichtdurchEinbringenbzw.EntfernenoptischerKomponentenbeeinflusstunddie
sphärischeAberrationimLaserspotistreduziert.SowohlinReflektions‐ alsauch
TranmissionsgeometriewirddereinfallendeLaserstrahldurcheinObjektiv(N‐Plan‐
100x/0.9/0.27bzw.PL‐Fl‐L‐100x/0.75/4.7)aufeinenbeugungsbegrenztenPunktaufderProbe
fokussiert.JenachMessgeometrieerfolgtdieSignaldetektion(ωoder2ω)überdasObjektiv‐
1(O1)oderüberdasObjektiv‐2(O2).
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 50
Abb.2‐01:SchematischeDarstellungzumAufbaudesnichtlinearenCLSM.O1undO2
stellenaufunendlichkorrigierteObjektivedar.EinkomplexesSystemvon
Verstellereinheiten(2D‐Scanner,Pre‐Scanner)ermöglichteine3D‐Analyse.
DerkonfokaleAbbildungsmoduswirddurchdasEinbringeneinerLochblende(∅
typischerweise1‐2μm)imjeweiligenDetektionspfaderreicht.Information,welchenichtaus
derFokusebenestammt,wirdsomitdurchdieseAnordnungausgeblendet.Dasausder
FokalebenestammendeSignalpassiertdieLochblendeundkannsomitdetektiertwerden.
DerkonfokaleAufbauermöglichtso,optischeTransparenzderProbefürdie
entsprechendenWellenlängenvorausgesetzt,einetiefenaufgelösteAnalyse.Zur
konventionellenBildgebungsindzweiAbbildungseinheiten(LED,CCD,Strahlteiler)
integriert,welcheindasSystemeingekoppeltwerdenkönnen.DieJustagedesoptischen
SystemserfolgtüberPiezo‐Aktoren,welchedurchpiezoelektrischeTrägheitsantriebe
realisiertsind[Zre96](Lochblenden‐Justierungen,Faserkoppler,Linearverstellerfür
Objektiv‐1inZ,Objektiv‐2inX/Y/ZunddieZwischenbilderzeugung).
a) b) c)
Abb.2‐02:FotographienumgesetzterPiezo‐AktorenaufBasisdespiezoelektrischenTrägheitsantriebes.
a)Lochblendenmodul,b)gekoppelterLinearverstellerundc)KippverstellerfürStrahlteiler.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 51
Die„punktförmige“AnregungundDetektionbeiderkonfokalenAnordnungbedingtfür
dieBildgebungeineRasterung.DerkonfokaleLaser‐RasterbetrieberfolgthierbeifixerOptik
(ortsfesterLaserfokus)durcheinedreidimensionaleProbenpositionierung.Ummöglichst
einengroßflächigenBereichanalysierenzukönnenisthiereinkombiniertesVerstellersystem
eingesetzt.Diesesbeinhalteteinenkommerziellen2D‐Nanopositioniererundeineselbst
entwickelte3D‐Verstellereinheit(Abb.2‐03).
Abb.2‐03:FotographischeAufnahmender3D‐Verstellereinheit.DieseermöglichteineMikroskopie
inReflexions‐u.Transmissionsgeometrie.DermaximaleVerstellbereichinx,y,zbeträgt
150mmx150mmx10mm)
Die3D‐Verstellereinheit(Pre‐Scanner)istsoumgesetzt,dasssiezumeinendenBetriebin
TransmissionsgeometrieermöglichtundzumanderneinengroßenVerstellbereichabdeckt
(150mmx150mmx10mm).FüralledreiRaumrichtungensinddiejeweiligen
VerstellereinheitenüberpiezoelektrischeTrägheitsantrieberealisiert,dieinVerbindungmit
demjeweiligenLinearmessystembereitsfüreineRasterungeinsetzbarsind,abermeistfür
„selektivesRastern“herangezogenwerden.DieSteuerungerfolgtdannrechnergestützt.
AlternativkannzurSteuerungder3D‐VertellereinheitaucheineHandsteuerungverwendet
werden,waszurPositionsfindunghilfreichist.
DieLängenmesssysteme(LIA‐20,NumerikJena)werdenübereinenRegelkreisfüreine
genauePositionierungundeineetwaigeRasterungeingesetzt(closedloop).Hiererfasstein
MesskopfoptischdieaufeinemMaßbandbefindlichenTeilstriche.DieTeilungsperiodedes
Maßstabesbeträgt20μmbeieinerGenauigkeitvon1μm.DurchInterpolationweistdieses
LinearmesssystemeineAuflösungvon0,1μmauf.DiemaximaleVerfahrgeschwindigkeit
desMesssystemsbeträgt10m/s.DievomMesskopferfasstenDatengelangenübereinen
QuadraturzählerzurUSB‐2.0‐Schnittstelle,derdieseübereineSoftwareverarbeitetbzw.
verknüpft.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 52
DerkonfokaleRasterbetrieberfolgtimAllgemeinenmitdemaufdenPre‐Scanner
aufgesetztenNanopositionierer(P‐770PTC,PI),dereinenScanbereichvon200μmx200μm
beieinerAuflösung<10nmabdeckt.DieserbesitztebenfallseinenzentralenÖffnungs‐
bereich,sodassdieTransmissionsgeometriehiermöglichist.
Linearer Modus
ImlinearenModuskanndirekteindiodengepumpterFestkörperlaser(MBL‐473‐100),
welcherbeieinerAusgangleistungvon100mWLichteinerWellenlängevon473nm
emittiert,indenAnregungspfadeingekoppeltwerden.NachörtlicherFilterungwirddasaus
derFokusebenestammendeLichtdurcheinefasergekoppelteDetektoreinheiterfasst.Wiein
1.3.1beschrieben,wurdedaslateraleAuflösungsvermögenmittelsAufnahmedefinierter
StruktureneinerReferenzprobezuca.300nmunddasaxialeAuflösungsvermögennach
demHalbwertbreiten‐Kriteriumzu500nmermittelt.
a) b)
Abb.2‐04:a)FasergekoppelteDetektoreinheitfürlineareMessungenund
b)PhotonenzählmodulmiteinerSi‐Avalanche‐Photodiode.
DieDetektoreinheit(Abb.2‐04a)beinhalteteinePhotodiodeundeinenSignalverstärker,der
durchZuschaltenverschiedenerWiderständeeinesechsstufigeinstellbareSignalverstärkung
ermöglicht.NacheinerStrom/SpannungswandlungerfolgtdieDigitalisierungdesanalogen
SignalsdurcheinenintegriertenAnalog/Digital‐Wandler(ADC,16Bit),wasjedocherst
nachEingangeinesTrigger‐Signalserfolgt.DasdigitaleSignaldientdannderweiteren
Datenverarbeitung.
Nichtlinearer Modus
BeidernichtlinearenMikroskopiewirdfürdieoptischeAnregungeinmodengekoppelter
Ti:Sa‐Laser(FemtosourceC‐20),mitPulsdauernvon20fsbeieinerPulswiederholfrequenz
von80MHzundeinerZentralwellenlängevonλ=800nm,eingesetzt.NachDurchlaufendes
optischenEinkopplungspfadesbeträgtdiemittlereLeistungca.100mW.ZurBestimmung
derPulsdauerwurdeeineAutokorrelationsmessungdurchgeführt.Beidieser
interferometrischenMethodewirdeinLichtimpulsinzweigleicheAnteileaufgespalten,
wobeieinereinefixeStreckeundderandereeineeinstellbaregeometrische
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 53
Verzögerungsstreckedurchläuft.DiebeidenAnteilewerdenineinemoptischnichtlinearen
Kristallräumlichüberlappt.DortwirddieerzeugteOberwellederLaserimpulseals
FunktionderrelativenVerzögerungsstreckedetektiert(Abb.2‐05).Dieresultierende
Pulsdauerbetrughierca.100fs.UnterdiesenBedingungenergibtsicheine
PulsleistungsdichteinderGrößenordnungvon1x1012W/cm2.
Abb.2‐05:ErgebnisderinterferometrischenAutokorrelationsmessungzurBestimmungder
PulslängedesAnregungslichtesnachDurchlaufendesEinkopplungspfades.
DienotwendigeSeparationvonAnregungslicht(800nm)undfrequenzverdoppeltemSignal
(400nm)erfolgtdurchdichroitischeStrahlteiler(LayertecFS101495)unddurch
Farbglasfilter(BG39),welchesichdirektvorderDetektoreinheitbefinden.EinGlan‐
Thomson‐PrismakannzurPolarisationsanalyseeingesetztwerden.FürdieDetektiondes
nichtlinearenSignalswirdeinPhotonenzählmodul(SPCM‐AQR,PerkinElmer)aufBasis
einerSilizium‐Avalanche‐Photodiodeeingesetzt(Abb.2‐04b).DiezweidemSystemfürdie
nichtlineareMikroskopieeigeneWertefürlateraleundaxialeGrößenergebensichnachGl.
1.55bzw.Gl.1.56zuAE=670nmundRE=618nm.
Regelungs- u. Steuertechnik
BezüglichBetriebundAnalysewurdeeinekomplexeRegelungs‐ undSteuertechnik
entworfen,welchedieProbenpositionierung,dieRasterungunddasmittelsDetektor
aufgenommeneSignalkorreliert.DieSchnittstellezwischenMikroskopundComputerstellt
hiereinGlasfaser‐Interfacedar(Abb.2‐06a).DiesesistüberGlasfasern(undübereine
implementierteoptischeEmpfängereinheit,Abb.2‐06b)mitderSteuereinheitdes
NanopositionierersundmitderjeweiligenDetektoreinheitverbunden.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 54
a) b)
Abb.2‐06:FotographischeAufnahmea)desUSB‐2.0Glasfaser‐Interfaceundb)der
optischenEmpfängereinheitfürdieSteuerungdesPINanopositionierers.
DasGlasfaser‐InterfacebesitztjeweilsvieroptischeEin‐undAusgänge.DieintegrierteUSB‐
2.0‐EinheitenthälteinenMikrocontroller(AssemblerProgrammierung),derdieeigentliche
Scanroutinesteuert.ImVergleichzueiner„reinen“PC‐Steuerungresultiertausdem
MikroprozessorgesteuertenScanablaufeineexaktereTaktfolgeundeinewesentlichhöhere
maximaleScangeschwindigkeit(Faktor10x).DaserstelltePC‐Programmfürdiekonfokale
MikroskopiebasiertaufderHochspracheDelphi.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 55
2.2FerroelektrischeDomänenstrukturinZ‐SchnittLN
EffizientenichtlineareProzesseerforderneinekonstantePhasenbeziehungder
wechselwirkendenWellenzueinander,wasdurchdieDispersiondesTrägermaterialsaber
aufsehrkurzeStreckenbeschränktist.FürdieQPMbenötigtmannuneineperiodische
StrukturentgegengesetztgepolterDomänen.PrinzipiellwirdhierperiodischdiePhaseder
nichtlinearenPolarisationverschoben.DiesePhasenverschiebung(Vorzeichenwechsel,π‐
Sprung)erfolgtandenGrenzenentgegengesetztgepolterDomänen.EinwesentlicherVorteil
derQuasi‐PhasenanpassungistdieAusnutzungdesgrößtennichtlinearenKoeffizientend33,
welcherbeiderPhasenanpassungüberDoppelbrechungnichtgenutztwerdenkann,daer
WellengleicherPolarisationkoppelt.DernichtlineareKoeffizientd33istinetwafünfmal
größeralsderbeiPhasenanpassungüberDoppelbrechunggenutzteKoeffizientd31.Einoft
eingesetzterKristallimBereichperiodischerPolungsstrukturenistLithiumniobat[Tam90].
AllehieruntersuchtenStrukturensindindiesemMaterialrealisiert.WiebereitsimAbschnitt
1.2nähererläutert,besitzenferroelektrischeMaterialienwieLithiumniobateinepolare
(gerichtete)SymmetrieachseunddaherkeinInversionszentrum.Sieweiseneinespontane
Polarisationauf,welchesichdurchexterneelektrischeFelder(einigekV/mm)umkehren
lässt.MansprichtdannvonDomäneninversion.Mikroskopischbetrachtet,werdenim
KristalldieKationenrelativzumAnionengerüstverschoben.FürTemperaturenunterhalb
derCurie‐TemperaturistdieInversionlangzeitstabil.Problematischsindzumeinendie
HerstellungsehrkleinerPolungsperioden(Sub‐μm‐Bereich)undzumanderendie
LichtabsorptionimsehrlangenoderkurzenWellenlängenbereich.DieBeherrschungder
überauskomplexenPolungsprozesseisthierwesentlich.
HerstellungderperiodischeDomänenstruktur
AlleimRahmendieserArbeituntersuchtenPPLN‐ undTi:PPLN‐Probenwurdenvon
MitgliedernderArbeitsgruppe„IntegrierteOptik“vonHerrnProf.Sohler(Universität
Paderborn)prozessiert.AlsAusgangsmaterialdientehierkongruentesundeindomänigesZ‐
SchnittLN(CrystalTechnology,PaloAlto,USA).DievondenWaferngeschnittenSubstrate
(SchnittparallelzurkristallographischenX‐Achse)weiseneineDickevon500μmauf.Für
ProbenmitWellenleitererfolgteeineEindiffusionvonTitanstreifen(~1060°C,Argon‐
Inertgasumgebung)aufder–ZFläche,derenStrukturineinemphotolithographischen
Prozessübertragenwurde.Esistbekannt,dassdasDomänenwachstumimelektrischenFeld
aufderpositivenSeitestartet(+Z‐Fläche)undsomithinsichtlichvorgegebenem
TastverhältnisdasbesteErgebnisseliefert.Dahererfolgtevordereigentlichen
PolungsstrukturierungnocheinkomplettesUmpolendesSubstratesmitHilfeeines
elektrischenFeldes(ca.21kV/mm).DaszurDomäneninversionbenötigteE‐Feldkann
beispielsweisedurchdenpyroelektrischenEffekt[SS91]oderwiebeidenuntersuchten
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 56
ProbendurchAnlegeneinerexternenSpannung(feldunterstütztePolung)erzeugtwerden
[GH+08].
Polung:
DieHerstellungderperiodischenDomänenstrukturerfolgtnachderStandardmethode.
Dazuwurdeaufder+Z‐Flächeeinephotolithographischdefinierteelektrischisolierende
Streifenstruktur(Photolack)aufgebracht(Λ=2⋅lC).DieserProzessbeinhaltetdas
Aufschleudern/BackendesPhotolackes(1μm),dieÜbertragungderStruktur(Chrommaske)
durchKontaktbelichtung/HärtenunddenanschließendenÄtzvorgang.Dieelektrische
KontaktierungerfolgtanschließenddurcheinenElektrolyten.Somithatmanquasi
Flüssigelektroden(hierausLiCl‐Lösung),wobeidieaufder+ZSeiteeineperiodische
Elektrodenstrukturunddieaufder–ZSeiteeinehomogeneelektrischeKontaktfläche
darstellt.DasTastverhältnisfürdieperiodischePolungwirddurchdeneingestellten
Ladungsmengenflussfestgelegt(beikonstantgehaltenemStrom).DieDomäneninversion
wirdabeinerFeldstärkevonca.21kV/mmerreicht,welchederKoerzitivfeldstärkevon
Lithiumniobatentspricht.EinederPolunganschließendeTemperungderPPLN‐Probenbei
über120°C(2h)trägtzumAbbaumechanischerVerspannungenbeiundimFallperiodisch
gepolterWellenleitersomitzueinerVerminderungderAusbreitungsverluste.
DomänenstrukturundCharakterisierung
FüreineerstequalitativeBeurteilungderDomänenstrukturnachderPolungeignetsichdie
Polarisationsmikroskopie,welcheaufderinduziertenDoppelbrechungberuht.Dieserührt
vonelektrischenFeldern(verbliebenerLadungenandenDomänenwänden)und
mechanischenVerspannungenher.
EineandereMethodezurStrukturabbildungmachtsichdenpyroelektrischenEffektzu
nutze,diesogenannteToner‐Dekoration[Sch01].DiePPLN‐Probewirdnacheinem
Benzinbaderwärmt,soresultierenausdempyroelektrischenEffektunterschiedliche
OberflächenladungenfürdieentgegengesetztorientiertenDomänen(+Znegativ,‐Zpositiv).
DerPositiv‐Toner(negativgeladen)lagertsichnunandenpositivgeladenenOberflächen
der–Z‐Domänenan.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 57
EinehäufigangewandteMethodeistdiedesselektivchemischenÄtzens(HF:HNO3),die
Ätzegreifthierdie–Z‐Flächenwesentlichschnelleran.Dieübertrageneferroelektrische
DomänenstrukturkannsoaufdieProbenflächetransferiertundlichtmikroskopisch
kontrolliertwerden(Abb.2‐07).
a) b)
Abb.2‐07:a)MikroskopischeAufnahmeeinerPPLN‐OberflächemitTi‐Wellenleiternachselektiv
chemischemÄtzen.b)SchematischeDarstellungzurErläuterungderStrukturverhältnisse.
DieKoordinatenentsprechendenkristallographischenAchsen.
EineherausragendeMethodezurCharakterisierungderferroelektrischenDomänenstruktur
stelltdienichtlineareMikroskopiedar.Alszerstörungsfreieundkontaminationsarme
MethodeermöglichtsieeinedreidimensionaleAnalyseundAbbildungder
Domänenstruktur.BeiderkonfokalennichtlinearenMikroskopiewirdortsaufgelöst
beispielsweisediegeneriertezweiteHarmonischedetektiert.DieUntersuchungderSHG
SignaturvonperiodischgepoltemZ‐SchnittLNistnunThemadiesesKapitels.
2.2.1SHG‐SignaturderPPLN‐Oberfläche
InfrüherenArbeitenerfolgteeinenichtlineareAnalysederSHG‐Signaturausschließlichin
Reflektionsgeometrie,wobeiderSHG‐Mechanismusbisheutenochnichtendgültiggeklärt
ist[RF01].GeradedeshalbscheinteinVergleichderSH‐EmissioninVorwärts‐ u.
Rückwärtsrichtungsehrvielversprechend,washierdurchdenspeziellenAufbaudes
eingesetztenMikroskopsermöglichtwird.InAbbildung2‐08sindzweitypischekonfokale
SH‐AufnahmeneinerPPLN‐Oberfläche(Z‐Fläche)fürdenReflektions‐ und
Transmissionsmodusgegenübergestellt.DerFokuslaginbeidenFällenaufdemgleichen
Niveau(obereFläche),wobeihierunterschiedlicheOberflächengebieteabgebildetsind.In
beidenModiwaresmöglich,dieDomänenstrukturundetwaigeStörungendieser
abzubilden.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 58
a) b)
Abb.2‐08:KonfokaleSH‐AufnahmeneinerZ‐SchnittPPLN‐Oberfläche,wobeidieMikroskopieim
a)Reflektions‐ undb)Transmissionsmoduserfolgte.DieRasterschrittweitelaghier
jeweilsbei250nm.
HierstellendieBereichegeringerSH‐Intensität(dunkleLinien)Domänengrenzendar.Das
vondenDomänengrenzenstammendeSH‐OberflächensignalistrelativzumDomänensignal
erniedrigt.EinVergleichderbeidenAufnahmemodizeigt,dassinder
TransmissionsgeometrieeinetwadreimalhöheresnichtlinearesSignaldetektiertwerden
kann.ZudemergibtsicheinstärkererSH‐KontrastzwischenDomäneundDomänenwand.
EskannsomitaufeinevorwiegendkolinearzurRichtungderFundamentalenverlaufenden
ErzeugungderzweitenHarmonischengeschlossenwerden.BeieinerAusbreitungder
zweitenHarmonischenergibtsichinVorwärtsrichtungeinePhasenfehlanpassung
Δ
kfo=kSH‐
2kFundinRückwärtsrichtungeineFehlanpassungvon
Δ
kba=kSH+2kF.WobeikSHdie
WellenzahlderzweitenHarmonischenundkFdieWellenzahlderfundamentalenWelle
darstellt.FürdieKohärenzlängeLCderzweiProzessegiltdann:
BeieinerrückwärtigenAusbreitungderzweitenHarmonischen(LC,ba~43nm)ergibtsicheine
vielkürzerKohärenzlängealsbeieinerAusbreitunginVorwärtsrichtung(LC,fo~1μm).Bei
dieserqualitativenArgumentationwerdendieausderStrahlfokussierungresultierendek‐
VerteilungunddieAnisotropiedesMediumsnichtberücksichtigt.NebendemVorteilder
größerenkohärentenWechselwirkungslängeimTransmissionsmoduswerdenetwaige
FarbfehlerdesObjektivskeinenEinflusshaben,daAnregung(Fundamentale)undDetektion
(zweiteHarmonische)unabhängigfokussiertwerden[BQ+06].
InderSH‐AufnahmeeinerX/Z‐OberflächevonZ‐SchnittPPLNsindebenfallsdie
Domänenwändeauszumachen(Abb.2‐09).DieAnregungerfolgtesenkrechtzudieserEbene
(Y‐Fläche)imReflektionsmodus.
k
LCΔ
=
π
, mit
() ()
)()2(
2
oder )()2(
2
ωω
λ
π
ωω
λ
π
nnknnk
SH
fo
SH
ba −=Δ+=Δ (2.01)
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 59
Abb.2‐09:ErgebniseinesOberflächenscansderY‐EbeneeinesPPLN‐Kristalls
(Z‐Schnitt)imReflektionsmodus(Rasterschrittweite250nm).
DieWellederFundamentalenwarhierparallelzurZ‐Achsepolarisiert,sodassaufgrundder
AusnutzungdesgrößtennichtlinearenKoeffizientend33dieIntensitätderzweiten
Harmonischensichwesentlicherhöhtdarstellt.AuchhieristdaserfassteSHG‐Signalder
DomänengrenzengegenüberdemausdenDomänenreduziert.Dievonden
DomänengrenzenstammendeSHG‐SignaturweistbeidenhieruntersuchtenProben(2h
Temperungbei120°C)eineBreitevonwenigerals300nmauf.Daserwähnte
KontrastverhaltendesSHGOberflächensignalsausDomäneundDomänenwandlagbei
allenuntersuchtenPPLN‐Probenvor.
2.2.2AnalysedesPPLN‐Volumenkristalls
DieSHG‐SignaturdesperiodischgepoltenVolumenkristallsunterscheidetsichsignifikant
vonderdesOberflächenbereichs.ZunächstkonntehiereininverserSHG‐Charakter
beobachtetwerden.DasimKristallgeneriertenichtlineareSignalderDomänenweist
gegenüberdemderDomänewändeeinegeringereIntensitätauf.InAbbildung2‐10istdie
SH‐Aufnahmeeiner30μmtiefimPPLN‐KristallliegendenkonfokalenX/Y‐Ebene
dargestellt.JetztstellenBereicheerhöhterSH‐Intensität(helleLinien)dasnichtlineareSignal
derDomänenwändedar.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 60
Abb.2‐10:NichtlineareAufnahmeeiner30μmtiefliegendenkonfokalenX/Y‐Ebeneder
PPLN‐Probe(Pb784zB)(Reflektionsmodus,Rasterschrittweite250nm).
DurchTiefenscanswurdediebeobachteteInversionsystematischverifiziert.Umnunden
EinflussvonProzessparameternaufdieinnereDomänenstrukturzuprüfen,wurden
verschiedenprozessierteProbencharakterisiert.DasErgebniseinerAnalysebezüglichdes
EinflussesderTemperungaufdiePPLN‐StrukturenfindetsichinAbbildung2‐11,hiersind
zweiSH‐AufnahmenkonfokalerSchnittebenenausca.20μmTiefefüreinegetemperteund
einenichtgetempertePPLN‐Probegegenübergestellt.
a) b)
Abb.2‐11:SH‐Aufnahmenvon20μmtiefliegendenX/Y‐EbeneninPPLN,wobeieineProbe
getempert(a)undeinenichtgetempert(b)ist.DieRasterschrittweitelaghierbei250nm.
DieSH‐SignaturderDomänenwändeweistbeidernichtgetempertenProbeeineörtliche
VerbreiterungderDomänewändevonbiszu3μmauf.Dieselässtaufeinestarke
VerspannungoderaufeineWechselwirkungmiteineminnerenelektrischenFeldschließen,
welchesdiedielektrischeKonstantevonLithiumniobatreduziert[CKI01].UmindenPPLN‐
StruktureneinemöglichsteffizienteQuasi‐phasenanpassungzuerreichen,scheinteine
TemperungderProbennotwendig.BetrachtmandieSH‐Aufnahmedernichtgetemperten
Probenetwasgenauer,solässtsichentlangderDomänengrenzeneinezusätzliche
Periodizitäterkennen,dieauchbeianderennichtgetempertenProbenbeobachtetwerden
konnte.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 61
2.2.3SHG‐VerhaltenimStreifenwellenleiter(Ti:PPLN)
UmeinenintegriertenWellenleiterzurealisieren,mussineinemMateriallokalder
Brechungsindexerhöhtwerden,sodasseineWellenleitungaufBasisderTotalreflexion
ermöglichtwird.ZweistandardmäßigeTechnikenfürdieHerstellungeines
StreifenwellenleitersinLithiumniobatsinddieTitan‐Eindiffusionundder
Protonenaustausch(APE,AnnealedProtonExchchange)[YN+93][SK74].Fürdie
PhasenanpassungerfolgtauchhiereineperiodischePolung.DasErgebniseiner
tiefenaufgelöstennichtlinearenAnalyseeinesperiodischgepoltenTi‐Streifenwellenleitersin
Lithiumniobat(Ti:PPLN)istinAbbildung2‐12gezeigt.HierfandderPolungsvorgangnach
Titan‐EindiffundierungmiteinerfinalenTemperungbei120°Cstatt.Eswurdenentlangdes
Wellenleiters(X‐Richtung)Linienscansdurchgeführt,wobeisukzessivetieferindasTi:PPLN
eingedrungenwurde(Z‐Richtung).
a) b)
Abb.2‐12:a)DiagrammausLinienscansverschiedenerTiefe(Z)entlangeinesTi:Wellenleiters
(X‐Richtung)inZ‐SchnittPPLNundb)SkizzezurKlärungderMessgeometrie.
HierkonnteeinSH‐SignalausdemOberflächenbereichdesTi:PPLNdetektiertwerden,
welchesimBereichderDomänengrenzeneinestarkeErhöhungaufweist.Alleindiesstellt
schoneinensignifikantenUnterschiedzurSHG‐SignaturderPPLN‐Oberflächedar
(erniedrigtesSH‐Wandsignal).DasmaximaledetektierbareSH‐SignalstammtauseinerTiefe
vonca.3μm.TiefenaufgelösteUntersuchungenzeigen,dasssichdieseKontrastinversion
desSH‐SignalsderDomänenundDomänenwändesowiediemassiveSH‐Erhöhunganden
DomänenwändetatsächlichüberdenganzenTi‐diffundiertenBereichdesWellenleiters
erstreckt.DienichtlineareAntwortimBereichderDomänenwändekannhiernichtmehrals
symmetrischeFunktiondesOrtesxangesehenwerden(Abb.2‐13).
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 62
a) b)
Abb.2‐13:ResultatdernichtlineareAnalysequerzudeninvertiertenDomäneninTi:PPLNals
a)Linienscanin3μmTiefeundb)tiefenaufgelöstKontur‐PlotderX/Z‐Fläche.
WieausderAbbildung2‐13aersichtlich,findetmanin(+)‐Domänenamjeweiligen
Übergangsbereichzu(‐)‐DomäneneinenrelativscharfenSignaleinbruch,gefolgtvoneiner
starkenSignalerhöhung.ImGegensatzzumPPLNerscheinenhierdieDomänengrenzen
nichtmehrals„scharfe“Signaleinbrüche,sondernvielmehralsverbreiterteStrukturenmit
einemstarkerhöhtenSH‐Signal.DieTatsache,dassderPolungsvorgangnachderTitan‐
Eindiffundierungerfolgte,lässtaufeinenZusammenhangzwischendemhierbeobachteten
VerhaltenundderinnerenE‐Feld‐Verteilungschließen.DerlangreichweitigeCharakterdes
PhänomensstütztdieseVermutung,zumalzusätzlichestrukturelleVeränderungenwährend
derfinalenTemperungunwahrscheinlichsind.
2.2.4ZirkularePolungsstrukturinLN
EswurdenauchZ‐SchnittLNProbenmitzirkularerPolungsstrukturuntersucht.Diese
wurdenbereitsvonFrauDr.SoergelundHerrnDr.Jungk(UniversitätBonn)mittels
elektrostatischerKraftmikroskopie(SFM,ScanningForceMicroscopy)charakterisiertund
mirfreundlicherWeisefüreinenichtlineareAnalyseüberlassen.ZurDarstellungder
geometrischenVerhältnissedientdieschematischeDarstellunginAbbildung2‐14.Die
zirkulareStrukturwurdedurchfeldunterstütztePolungrealisiert,wobeieinePolungsmaske
mitkreisförmigenÖffnungenverwendetwurde.WiebereitsmittelsSFMnachgewiesen
werdenkonnte,gehtdiezirkulareStrukturimKristallineinehexagonaleüber[JS05].Diese
TiefeninformationkonntejedochnurdurchsukzessivesEntfernenderSchichten(Abpolieren
aufderursprünglichen–Z‐Fläche)undjeweiligerCharakterisierungderDomänenstruktur
(Oberfläche)gewonnenwerden.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 63
Abb.2‐14: SchematischeDarstellungzurErläuterungdergeometrischen
VerhältnissebezüglichderzirkulargepoltenLN‐Proben.
UmnundieseTiefeninformationohneeineZerstörungderProbezuerhalten,wurdedie
nichtlineareMikroskopiealsberührungsloseMethodeeingesetzt,wobeinichtlineare
MikroskopieunddieKraftmikroskopiesichhinsichtlichderunterschiedlichgearteten
Informationenergänzen.InAbbildung2‐15sindzweiSH‐AufnahmenderOberfläche
(ursprüngliche–Z‐Fläche)einersolchenLN‐Probe(HexP1)dargestellt.
a) b)
Abb.2‐15:SH‐AufnahmeneinerZ‐SchnittLN‐OberflächemitzirkularerPolungsstruktur.
a)ÜbersichtsscanmiteinerRasterschrittweitevon500nm.b)Detailausschnittmit
einerRasterschrittweitevon250nm.
EszeigtsichklardieübertrageneStruktur,wobeidieabgebildetenKreisedie
Domänenwändedarstellen.WieinPPLNistdasdetektierbarenichtlineareSignalanden
DomänengrenzenimVerhältniszumDomänensignalerniedrigt.Fürdietiefenaufgelöste
AnalysewurdenuneineSerieunterschiedlichtiefliegenderkonfokalerSchnittebenen(X/Y‐
Ebene)aufgenommen.ExemplarischsinddreidieserSH‐AufnahmeninAbbildung2‐16
abgebildet.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 64
Abb.2‐16:SerievonSH‐AufnahmenkonfokalerX/Y‐Ebene(Z‐Fläche)unterschiedlicher
Tiefe(Oberfläche,10μmu.20μmTiefe)einerzirkulargepoltenZ‐Schnitt
LN‐Probe(HexP1).DieRasterschrittweitebetrugjeweils250nm.
ZwischendemnichtlinearenSignalderDomänenundderWändezeigtsichhierwiederdas
typischeFlippendesKontrastes.Deutlichistzuerkennen,wiemitzunehmenderTiefedie
zirkulareStrukturineinehexagonaleübergehtundderEinflussderkristallinenUmgebung
imVolumenzunimmt.Weiterhinfälltauf,dassdieSHGandenDomänegrenzenvonderen
Orientierungabhängt,wasbeieinerBetrachtungeinernichtgetempertenProbenoch
deutlicherhervortritt.DieAbbildung2‐17azeigtdienichtlineareAufnahmederkonfokalen
X/Y‐Schnittebenein20μmTiefe(Z)einernichtgetempertenZ‐SchnittLN‐Probe(HexP2,
zirkularePolung).DieRasterschrittweitebetrughierjeweils100nm.ImOberflächenbereich
konntekeinerleiunterschiedlichesVerhaltenzudengetempertenProbenfestgestelltwerden
(Abb.2‐17b).
a) b)
Abb.2‐17:SH‐AufnahmederX/Y‐Ebeneneinernichtgetemperten,zirkulargepolten
Z‐SchnittLN‐Probe20μma)unterhalbundb)imOberflächenbereichder
ursprünglichen–Z‐Fläche.
ImVolumenkristallzeigtsichhier,analogzudenPPLN‐Proben,eineVerbreiterungder
DomänenwändebiszueinerDickevon3μmundeineklareOrientierungander
hexagonalenStrukturmitrichtungsabhängigenBereichen.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 65
2.3MikrodomäneninX‐u.Y‐SchnittLiNbO3
PeriodischgepolteX‐Schnitt‐BauelementeaufBasisderintegriertenOptiksindfüreine
VielzahlvonAnwendungenvongroßemInteresse[GB07].SokönnenbeispielsweiseinX‐
SchnittLNBandpassmodulatorenrealisiertwerden[KTR00].FerroelektrischeMaterialen
sindhinsichtlichderEntwicklunghinzuphotonischenNanodrähtenvonregem
Forschungsinteresse,wobeihierauchdieQuasi‐PhasenanpassungfürnichtlineareProzesse
zweiterOrdnungbenötigtwird[FT+08].
FeldunterstüztePolung
ImVergleichzumZ‐SchnittLiNbO3weisenX‐undY‐SchnittLiNbO3eineunterschiedliche
OrientierungderoptischenAchseauf.FürdieoberflächennahenWellenleiter,welcheals
Streifen‐oderRippenstrukturrealisiertseinkönnen,erfolgtdiePolungmittelsElektroden,
diesichdirektaufderSubstratoberflächebefinden.Allenachfolgendcharakterisierten
ProbenstammenausderArbeitsgruppe„IntegrierteOptik“vonHerrnProf.Sohler,wobei
derenPolungvonFrauM.Sc.LiGuidurchgeführtwurde[GH+08].Fürdiefeldunterstütze
PolungwurdenineinemlithographischenVerfahrenkammartigeTitan‐Elektroden(dT~100
nm)erzeugt(Abb.2.18).DiePeriodederElektrodenbeträgtbeidenuntersuchtenStrukturen
16,6μm,wobeiderAbstandderentgegengesetztenElektrodenzwischen8μmund14μm
variiert.ImFallderRippenwellenleiterliegendieElektrodenaufdenZ‐Flächen,waseine
AbgrenzungderMikrodomänenzumBasiskristallbewirkt.
a) b)
Abb.2‐18:SchemaderPolungskonfigurationfüra)planaresX‐SchnittLNundb)für
einenRippenwellenleiteraufX‐SchnittLN.DieangegebenenKoordinaten
entsprechendenkristallographischenAchsen.
UmbeimPolungsvorgangeineguteIsolationzwischendenentgegengesetztenElektroden
zugewährleisten,erfolgtedieserineinemÖlbad.BeidenhieraufgeführtenProbenwurde
diePolungdurchSerienvonRechteckpulsenrealisiert.DieangelegtePulsspannung
variierte,jenachElektrodenabstand,zwischen250Vund550V,wobeidiePulsdauermeist
bei10mslag.DerPulsabstandbetrug100ms.BeiderPolungweisenplanareStrukturund
RippenwellenleiterkeinensignifikantenUnterschiedimStrom/Ladungs‐Verhaltenauf.Wie
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 66
auchinfrüherenArbeiten[Hof97]wurdedergrößteLadungsflusswährenddesersten
Pulsesbeobachtet,welcherdannmitjedemweiterenPulsabnimmtundnachfünfPulsen
schließlichbeieinembestimmtenNiveaueineSättigungerfährt[GH+08].
AngewandteCharakterisierungsmethoden
NachderPolungsprozedurwurdendieProbenmittelsunterschiedlicherMethoden
charakterisiert.StandardmäßigerfolgteeineInspektiondurcheinlinearoptischesMikroskop.
Polarisationsmikroskop‐AufnahmenderOberflächezeigtenhierkeinerleiAnzeicheneiner
Domänenstruktur.MitHilfedesselektivenchemischenÄtzenskanndieDomänenstruktur
indirektaufgezeigtwerden.HierfürwirddieProbefür20MinuteninHF:HNO3geätztund
anschließendmikroskopischabgebildet.AlszerstörungsfreieAnalysemethodewurdedie
nichtlineareMikroskopieeingesetzt.UmdengrößtennichtlinearenKoeffizientend33
auszunutzen,warbeiallennachfolgendenbeschriebenennichtlinearenUntersuchungendie
PolarisationdesPumplichtesparallelzurkristallographischenZ‐Achseorientiert.
2.3.1PlanarePolungsstrukturinX‐SchnittPPLN
NichtlineareAufnahmenvonnochungepoltenProbenmitTi‐Elektrodenzeigendas
erwarteteSHG‐Verhalten(Abb.2‐19a).DasvonderLN‐Oberflächegeneriertenichtlineare
Signalwirddetektiert,währendvomElektrodenbereichquasikeinSignalerfasstwird.
ZwischendenElektrodenistkeinerleiStrukturauszumachen.
a)b)
Abb.2‐19:a)KonfokaleSH‐MikroskopaufnahmederX‐FlächeeinerungepoltenplanarenLNProbe
(Pb299x‐H)mitTi‐Elektroden.DieRasterschrittweitebetrughierinYundZjeweils250nm.
b)FotographischeAufnahmeeinerProbemiteinerPeriodizitätderElektrodenvon16,6μm.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 67
ImGegensatzdazuzeigtesichingepoltenX‐SchnittLNProbeneinerhöhtesnichtlineares
SignalausBreichenzwischendenElektroden,wobeidieseinvertiertenBereicheDomänen
vonendlicherTiefedarstellen.NachfolgendeAbbildung2‐20zeigtzweitypischeSH‐
AufnahmenderX–FlächezweierplanarenProbenmitperiodischenMikrodomänen,wobei
hierzureinfacherenOrientierungdieElektrodennachderPolungaufdenProbenbelassen
wurden.DiePulsdauernbezüglichderPolunglagenbei10ms(Abb.2‐20a,Pb296xA‐D3)
undbei20ms(Abb.2‐20b,Pb296xA‐G2).InbeidenFällenisteineperiodische„Musterung“
miteinemstarkenSH‐Kontrastauszumachen,wobeieindurchschnittlichesTastverhältnis
von50:50vorliegt.
Abb.2‐20:KonfokaleSH‐AufnahmenplanarerX‐SchnittLN‐ProbenmitMikrodomänen.Die
PolungerfolgtemitPulsdauernvona)10msundb)20ms.DieRasterschrittweitefür
diekonfokaleAufnahmebetruginbeidenFällen250nm.
AusdiesernichtlinearenAnalysekanngeschlossenwerden,dassderPolungsprozessbeider
positivenElektrodestartetundsichzurnegativenfortsetzt.Ebensokannumdiepositive
ElektrodeeinnichtlinearesSignalregistriertwerden,welchesvonentsprechendenDomänen
stammt.FürdenFalleinerPolungmitgrößererPulsdauerkannausdeminvertiertenBereich
einestärkerenichtlineareAntwortundzudemeinehomogenereSH‐Verteilungbeobachtet
werden.
DienichtlineareSignaturdieserStrukturenwurdesonichterwartetundstehtimGegensatz
zudenbishergemachtenErfahrungenanPPLN.ImOberflächenbereichderZ‐SchnittPPLN
StrukturenistdasvondenDomänenwändenstammendenichtlineareSignalgegenüberdem
Domänensignalreduziert,wobeiimKristallinnerendasgegensätzlicheVerhalten
beobachtbarist[BQ+07][RF01].DerwesentlicheUnterschiedisthier,dassdieinvertierten
BereichezwischendenElektrodenDomänenendlicherTiefe(wenigeMikrometer)miteiner
charakteristischenBegrenzungdarstellen.DasbeobachtetePhänomenkönnteaufgrund
dieserTatsachendienichtlineareAntworteinesEnsemblesvoneingebettetenDomänen
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 68
darstellen.InfrüherenArbeitenwurdeeine„Filamentierung“vongepoltenDomänenmit
nadelförmigerStrukturbeobachtet,wasausschließlichanTi‐dotiertenProbenaufgezeigt
wurde[FP+98][Hof13].BeidenhieruntersuchtenProbenistdieSachlageanders,dakeine
DotierungvorgenommenwurdeundzudemanderePolungsbedingungenherrschten.
AbhängigvondenPolungsparameternkonntesowohlhier,alsauchspäterbeidengepolten
Rippenwellenleitern,eineunterschiedlicheAufteilungderinnerenDomänenstruktur
beobachtetwerden.DiesichdarausergebendennichtlinearenAufnahmensolltendann
direktvonderAnzahl,Größe,LängeundFormderinnerenDomänenfragmenteabhängen.
DieplanarenProbenweiseneinebegrenzteTiefenausdehnungderinvertiertenDomänen
vonetwa1μmauf.
2.3.2RippenwellenleiteraufX‐undY‐SchnittLN
HerstellungundGeometrie
RippenwellenleitersindhinsichtlicheinerstärkerenoptischenWellenführungvongroßem
Interesse.ManversprichtsichhiereinenhöherenWirkungsgradbeinichtlinearen
BauelementenoderaucheineniedrigereSchwellefürintegriert‐optischeLaser.Die
untersuchtenRippenwellenleiterwurdenvonHerrnDr.HuiHu(AGSohler)durch
selektiveschemischesÄtzenbzw.plasma‐unterstütztesreaktivesIonenätzen(ICP,
InductivelyCoupledPlasma)hergestellt[HRS08].Zunächstwurdeeinca.220nmdicker
Chromfilmaufder–X‐FlächedesLN‐Substrateabgeschieden.DieÜbertragungderCr‐
MaskefürdasICP‐ÄtzenerfolgtefotolithographischdurchElektronenstrahlbelichtungund
anschließendeschemischesNassätzen.EsresultierteineStrukturvonChromstreifen
definierterBreite(z.B.10μm),dienunalsÄtzmaskefürdasICP‐ÄtzenvonLNdiente
(Ätzverhältnis~1:10).DasÄtzen(OxfordPlasmalabSystem100mitICP180Plasmaquelle)
erfolgtemiteinerC4F8/He‐Gasmischung.DiehieruntersuchtenRippenwellenleiterweisen
eineHöhevon2‐3μmauf(Abb.2‐21).
Abb.2‐21: REM‐AufnahmeeinesRippenwellenleitersaufX‐SchnittLN[BW+08].
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 69
NachPolungderRippenwellenleitererfolgteeineVorcharakterisierungaufBasisdes
selektivenchemischenÄtzens.DieÄtze(HF:HNO3)greiftdie–Z‐Flächedes
RippenwellenleitersschnelleranundüberträgtsomitdasDomänenmusterinein
Topographiemuster(Abbildung2‐22).
Abb.2‐22:MikroskopischeAufnahmenderX‐FlächeneinesselektivgeätzterRippenstrukturauf
X‐SchnittLN(a)ohneundb)mitMusterungimBereichderentferntenpositiven
Elektroden.DieursprünglichenFlächenderRippenwellenleiter(vordemÄtzen)sind
mit–Zund+Zangedeutet.
DieRippenseitenentsprechenhierden+Z‐und–Z‐Flächen,sodassindermikroskopischen
AbbildungeinperiodischesÄtzmustererkennbarwird.InBereichenderentfernten
positivenElektrodenlässtsichmanchmal(wieauchbeiplanarenProben)eine
kratzerähnlicheMusterungerkennen,welchevermutlichauseinerSchädigungder
OberflächedurchdieangelegteHochspannungherrührtundsoleichtergeätztwerden
konnte.
NichtlineareAnalyse
BeidenRippenwellenleiternkanneinedenplanarenStrukturenähnlichenichtlineare
Signaturbeobachtetwerden.InAbbildung2‐23sindzweikonfokaleAufnahmeneines
gepoltenRippenwellenleitersgezeigt(Probe:Pb290xH4).InbeidenFällenhandeltessichum
denidentischenAufnahmebereich,welcherimerstenFalllinearundimzweitenFall
nichtlinearabgebildetwurde.DerLaserfokuslaghieraufdemNiveauderRippenoberfläche
beieinerRasterschrittweitevonjeweils250nm.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 70
Abb.2‐23:LineareCSLM‐Aufnahme(a)undSH‐Aufnahme(b)einesgepoltenRippenwellenleitersauf
X‐SchnittLN(Pb290xH4).DieAufnahmenbildenexaktdengleichenProbenbereichab.
InderlinearenAufnahmebildetsichderRippenwellenleiterab,eszeigtsichaberkeine
direkteperiodischeDomänenstruktur.LediglichdurchkurzesAnätzenderZ‐Flächensind
dieRippenseitenetwasmodelliert(AndeutungdurchPfeile).IndernichtlinearenAufnahme
erkenntmandurchdasdetektiertenichtlineareSignalausderOberflächewiederumdie
Rippenstruktur,wobeiabereinedeutlicheperiodischeDomänenstrukturauszumachenist.
AufgrundderPeriodizitätundderzuvorgezeigtenperiodischenModellierungderZ‐Seiten
könnendieBereichestarkerSH‐SignalerhöhungdirektdenerzeugtenMikrodomänen
zugeordnetwerden.WiebeidenplanarenStrukturenisthierdavonauszugehen,dassdie
nichtlineareSignalerhöhungihreUrsacheininvertiertenDomänenfragmentenhat,die
unterhalbderOberflächeimWellenleitereingebettetsind.
UmInformationenüberdenPolungsforschrittunddieDomänenentwicklungzubekommen,
wirdhäufigdieQuerschnittsflächemikroskopischabgebildet[SB+98].Ebensokanndie
ExistenzsolcheinerFragmentierunginnerhalbdesPolungsbereichsdurchdieAnalyseder
SchnittflächedesRippenwellenleitersüberprüftwerden.HierfürerfolgteneinSchnittschräg
durchdenRippenwellenleiterundeinanschließendesÄtzen.Abbildung2‐24zeigteine
mikroskopischeAufnahmeeinersolchenSchnittfläche(vonderursprünglichen+Z‐Seite
aus).
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 71
a) b)
Abb.2‐24:a)MikroskopischeSchnittflächen‐Aufnahme(Z‐Fläche)einesperiodisch
gepoltenStreifenwellenleitersaufX‐SchnittLNnachselektivem
chemischemÄtzen(Pb2982).b)Schnittflächen‐Aufnahmeeinesinvertierten
DomänebereichsmithexagonalerUmrandung(unten)undschematische
DarstellungderHexagonalstruktur(oben).
Esistersichtlich,dassdiePolungfürdieseProbenochnichtabgeschlossenist.Manerkennt
hieraberindeneinzelneninvertiertenPolungsbereichenverschiedeneeingebettete
Domänen.EbenfallskanndurchdenschrägenSchnittdieEntwicklungderDomäneninZ‐
Richtungbeobachtetwerden.AufgrunddieserGegebenheitenistdavonauszugehen,dass
dieFragmentierungfürdiebeobachteteörtlicheSH‐Intensitätsverteilungverantwortlichist.
DiezweiSH‐AufnahmeneinerperiodischgepoltenRippenstrukturaufX‐SchnittLNinden
Abbildungen2‐25und2‐26zeigendeutlichdieAbhängigkeitderSH‐Signaturvonden
Polungsparametern.DiebeidenabgebildetenStrukturenentspringenzweiunterschiedlich
gepoltenRippenwellenleitern,welchesichaufdemgleichenLN‐Substratbefinden.
Abb.2‐25:SH‐SignatureinesperiodischgepoltenRippenwellenleitersaufX‐SchnittLN
(Pb290xE2)dermitzehnPulsenvon500Vgepoltwurde(Pulsdauer:5ms,
Pulsintervall:100ms).DerFokuslagbeiderRasterung(100nm)ca.2μm
unterhalbderRippenoberfläche.
DiePolungdesRippenwellenleiterserfolgtehiermitzehnPulsenvon500Vundeiner
Pulsdauervon5ms(Pulsabstand:100ms).Deutlicherkenntmandieinvertierten
DomänenbereicheunddieperiodischeStrukturdesWellenleiters.DiePolungderin
Abbildung2‐26abgebildetenRippeerfolgtebeigleicherPulszahlundPulsdauer,jedochbei
einerSpannungvon400V.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 72
Abb.2‐26:KonfokaleSH‐AufnahmeauseinerX‐EbeneleichtunterhalbderOberfläche
einerperiodischgepolten„Rippe“aufX‐SchnittLN(Pb290xD2).Die
Rasterschrittweitebetrughier100nm.(Polungsparameter:UP=400V,
Pulsdauer:5ms,Pulsintervall:100ms).
Hierzeigtsich,wiekomplexsicheinehomogeneperiodischePolungvonRippen‐
wellenleiterngestaltetundsomitdieNotwendigkeit,diejeweiligenPolungsparameter
aufeinanderundaufdasMaterialsystemabzustimmen.
EswurdenauchRippenwellenleiteraufY‐SchnittLNbezüglichihrerSHG‐Signatur
untersucht.StellvertretendfürdiesenTypisteinSH‐BildsolcheinerProbeinAbb.2‐27
dargestellt.
Abb.2‐27:NichtlineareAufnahmederSH‐Oberflächensignatureins
periodischgepoltenRippenwellenleitersaufY‐SchnittLN
(Pb5Y3).Rasterschrittweite:100nm.
ImWesentlichenzeigtsichhierbezüglichderDomänenstrukturkeinsignifikanter
UnterschiedzudenWellenleiterninX‐Schnitt.
ZweinichtlineareAufnahmenderOberflächenvongepoltenRippenwellenleiternaufX‐
SchnittLNunddiezugehörigenmikroskopischenAufnahmenderQuerschnittsflächensind
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 73
nuninAbb.2‐28dargestellt.DiezugeordnetenQuerschnittsbilderstammenvongleich
prozessiertenRippen,abernichtidentischenRippenbereichen.DieSchnittliniensindhier
durchgestrichelteLinienangedeutet.ManerkenntzunächstindenSH‐Aufnahmenklardie
periodischeDomänenstrukturmiteinemstarkenKontrastdesnichtlinearenSignals
zwischendenentgegengesetztgepoltenBereichen.DaderFokusdesanregendenLichtesauf
derOberflächelag,isthierdurchdieörtlicheAbgrenzungaucheinrelativstarkerKontrast
zwischenderRippenoberflächeundderX‐OberflächedesLN‐Substrateszuerkennen.
Abb.2‐28:SH‐AufnahmenderRippenwellenleiteroberflächen(oben)undjeweilszugehörige
Schnittflächen‐Bilder(unten).DiePolungerfolgtedurch5x5msPulsemitPulsenvon
a)500Vundb)550V.DieRasterschrittweitebetrugbeidernichtlinearenAnalyse
jeweils250nm.
ImVergleichbezüglichdernichtlinearenAntwortzeigtdieProbeinAbb.2‐28b,welchemit
einerPulsspannungvon550Vgepoltwurde,gegenüberdermiteinerPulsspannungvon500
V(Abb.2‐28a)einenumdenFaktorzweigrößerenSH‐Kontrastzwischendengegensätzlich
gepoltenRippenbereichen.HingegenistderSH‐Kontrastzwischenursprünglicher
RippenoberflächeunddemLN‐Basismaterialinetwagleich.DieSchnittflächen‐Bilder,
welchenachdemselektivenÄtzenaufgenommenwurden,deutenwiederumeine
FragmentierungderDomäneninnerhalboderandenGrenzendergepoltenBereichean.
SowohldienichtlinearenAufnahmenalsauchdieSchnittflächenbilderzeigen,dassdie
QuerschnittsflächedesgepoltenBereichvonder+Z‐ zur–Z‐SeitederRippenabnimmt.
KonsequenterWeisefolgtdaraus,dasssichentwederGröße,AnzahloderAbständeder
DomänenfragmentequerzumRippenwellenleiterändernmuss;vermutlichsogareine
KombinationdieserEigenschaften.Sicherscheintzusein,dassdiePolungsparameterdie
FragmentierungselbstundderenErscheinungmaßgeblichbestimmen.Daherliegtdie
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 74
Annahmenahe,dassallegeometrischenVeränderungenindendreiDimensionensehrstark
dieörtlicheVerteilungderSH‐SignaturgepolterBereichebeeinflussen.
EineSerienichtlinearerAufnahmenausfünfkonfokalenSchnittebenenunterschiedlicher
TiefesollhierdasErgebniseinerSH‐Tomographiedarstellen(Abb.2‐29).DasobersteLevel
derSequenzlaghierleichtunterdemNiveauderRippenoberfläche(dx=0μm).
Abb.2‐29:SequenzfünfkonfokalerSH‐AufnahmenausX‐EbenenunterschiedlicherTiefeeines
gepoltenRippenwelleleitersaufX‐SchnittLN.DieSchrittweitebetrughier1μmfür
X(„Tiefe“)undinY/Zjeweils250nm.
AllefünfkonfokalenAufnahmenweiseneinendeutlichenKontrastdesnichtlinearenSignals
zwischenunterschiedlichgepoltenGebietendesRippenwellenleitersauf,wobeiauchhier
eineleichteVerjüngungderinvertiertenBereichehinzurursprünglichen–Z‐Seiteerkennbar
ist.EbenfallskannhierausBereichennebendemRippenwellenleiter,dieunterhalbder
entferntenpositivenElektrodenlagen,einerhöhternichtlinearerBeitragausgemacht
werden.IndenerstenbeidenAufnahmenliegtderLaserfokusnochoberhalbdes
Basismaterials,sodasshiereinstärkeresnichtlinearesSignalausdemnichtinvertierten
BereichgegenüberdemLN‐Substratdetektiertwird.DieserKontrastwirddannbeim
ErreichenderkonfokalenSchnittebenebeidx=2μminvertiert,welcheaufdemLevelder
Substratoberflächeliegt.DieDomäneninversionkonntehierbiszueinerTiefevonca.5μm
nachgewiesenwerdenundreichtsomitnochca.3μmindasSubstrathinein.
2 Nichtlineare Mikroskopie an Domänenstrukturen 75
BesondersreizvollistauchdieAbbildungderQuerschnittsflächeeinesRippenwellenleiters
inderkonfokalenX/Y‐Ebene,wasgerademitHilfedernichtlinearenkonfokalen
Mikroskopiemöglichist,dadieseohneSchnitt‐ undÄtzprozessabgebildetwerdenkann.
ExemplarischistnuneinesoresultierendeSH‐AufnahmeinAbbildung2‐30dargestellt.
Abb.2‐30:a)SH‐AufnahmenderkonfokalenX/Y‐Ebene(innerhalbeinerRippenwellenleitersbis4μm
indasLN‐Substrathinein)querzudenMikrodomänen(PB2972).DieRasterschrittweite
betrughier250nm.b)SchematischeDarstellungzurErläuterungderScan‐Geometrie.
InderkonfokalenAufnahmeerkenntmandeutlichdieunterschiedlichenDomänenbereiche.
DieinvertiertenGebieteweisengänzlicheinerhöhtesnichtlinearesSignalauf,sodassdie
FormdesPolungsbereichserkennbarwird.DieDomäneninversionreichthiermitca.5μm
überdieRippentiefeindasSubstrathinein.InnerhalbderinvertiertenDomänenlässtsich
eineStrukturerahnen,waswiederumaufdasVorhandenseinvoneingebetteten
Domänenfragmentenhindeutet.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 76
3.BildgebendeRamanspektroskopieanPPLN
Dieμ‐RamanspektroskopiefindeteinbreitesAnwendungsspektruminWissenschaftund
Technik.ImBesonderenwirdsiefürdiespektroskopischeUntersuchungvon
Mikrosystemeneingesetzt[WJS01].HierwirddiecharakteristischespektraleInformationder
RamanspektroskopiemitderörtlichenAuflösung(3D)derkonfokalenAnwendung
gekoppelt,sodassbeispielsweiseVerspannungenoderdieörtlichvariierende
MaterialzusammensetzungvonMikrostrukturenuntersuchtbzw.visualisiertwerdenkann
[SMN07][SM+05][Wol95].AufgrunddeshohenPotentialsderkonfokalenRaman‐
Spektroskopie,geradeimBezugaufderKopplungvonspektralerundörtlicherAuflösung,
wurdedieseMethodenunzurAnalysevonPPLNangewandt.
3.1Experimentellerμ‐RamanAufbau
ErstespektroskopischeMessungenanPPLN‐Strukturenwurdenaneinemspezielldafür
ausgelegtenAufbaudurchgeführt.ImZugeeinerörtlichenUmstrukturierung(Umzuginein
neuesGebäude)undausderNotwendigkeitheraus,diebildgebendeRamanspektroskopie
auchanweiterenMikrosystemen(z.B.Mikroreaktorsystem,Halbleiteretc.)durchführenzu
können,wurdeeinkomplettneuerAufbaufürdieμ‐Ramanspektroskopierealisiert.Sosoll
imWeiterennuraufdenweiterentwickeltenundleistungsfähigerenAufbaueingegangen
werden,andemältereErgebnissereproduziertundneueregewonnenwerdenkonnten.
PrinzipiellbestehtdasexperimentelleSetupauseinemoptischenAufbaumitAnregungs‐
undDetektionspfad,derRastereinheitundderRegelungs‐ undSteuertechnik.Eine
schematischeDarstellungzumumgesetztenμ‐RomanspektroskopfindetsichinAbbildung
3‐01.
Optischer Aufbau und Detektionssystem
DieBasisdesoptischenAufbausstellthierwiederumeinkonfokalesSetupdar.Zur
AnregungwurdeeindiodengepumpterFestkörperlaser(Impex‐MSL50,singlefrequency,50
mW)eingesetzt,derLichteinerWellenlängevon532nmemittiert.DasLaserlichtgelangt
übereinenoptischenZweig(mitStrahlaufweitung)zumObjektiv(MitutoyoOBJPlanSL
100x)undwirddurchdiesesaufeineKonfokalebenederProbefokussiert.DasvomObjektiv
(aufunendlichkorrigiert)gesammelteStreulicht(Ramanu.Rayleigh)passiertim
DetektionspfaddiekonfokaleLochblendeundwirdübereineSammellinseinden
Monochromatoreingekoppelt.Alternativkannauchhieraufeinekonventionelle
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 77
Abbildungseinheitumgeschaltetwerden,dieeinemikroskopischeKontrollederProbe
ermöglicht.DielateraleAuflösungdeskonfokalenSystemsbeträgthierΔx≤500nm
(Teststruktur)unddieaxialeAuflösungΔz≤1μm(Halbwertsbreiten‐Kriterium).Die
SeparationvonRayleighgestreutemundinelastischgestreutemLichterfolgtdanndurch
einenNotch‐FiltermiteineroptischenDichtevonOD=6(OD=log10(Pin/Ptrans)). ImVergleich
zudielektrischenFiltern,dieeinenrechteckförmigenBrechungsindexverlaufbesitzen,
verfügtdashierverwendeteNotch‐FilterübereinensinusförmigenVerlauf.Somitwerden
ReflexionsbandenunterdrücktundsomitdieZerstörschwelleerhöht.
Abb.3‐01:SchematischeDarstellungdesexperimentellenAufbauszurkonfokalen
Ramanspektroskopie.DerAufbaubeinhaltetdenkonfokalenoptischenAufbau,das
Spektrometerinkl.CCDunddasRaster‐ u.Positioniersystem.DasCAN‐
BussystemistdurcheineTopologieangedeutet.
DerMonochromator(KOSI,Holospecf/1.8i)unddieadaptierterCCD‐Kamera(Andor
Newton)stellendasDetektionssystemdar.AlsdispersivesElementistein
Transmissionsgitter(KOSI,HoloPlex)eingesetzt,welcheseinholographischerzeugtesGitter
mitsinusförmigemStrukturverlaufdarstellt(Abb.3‐02).DieAndorKameraweistim
relevantenSpektralbereich(532‐600nm)eineQuanteneffizienzvonca.90%auf,die
Ausleseratebeträgt2,5MHz.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 78
Abb.3‐02:a)FotographischeAufnahmedesDetektionssystems(Monochromatoru.CCD‐Kamera).
b)SchemazurErläuterungderSpurenerzeugungdurchdasholographischeGitter.
DiespektraleAuflösunghängtnebenderPixelgrößedesCCD‐Chipsauchvonderlinearen
DispersiondesGitters(2,3cm‐1)undderSpaltbreite(25μm)ab.Esergibtsichsomiteine
spektraleAuflösungvon2,31cm‐1.DieKalibrierungdesSpektrometerserfolgtemittels
definierterRamanlinienvonToluol(Abb.3‐03)bzw.einerXe‐Kalibrierungsleuchte.
Abb.3‐03:AufgenommenesRamanspektrumvonToluolzur
KalibrierungeinerSpuraufderCCD‐Kamera
ImdiesemBeispielkannanhandderbekanntenRamanlinienvonToluoleinedefinierte
ZuordnungvonWellenzahlundentsprechendemPixelerfolgen.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 79
Raster- u. Positionierungssystem
DerkonfokaleRasterbetrieberfolgt,analogzurnichtlinearenCLSM,beiortsfestem
Laserfokus(fixeOptik)durchProbenpositionierung(Abb.3‐04).Dashiereingesetzte
Positioniersystem(Tritor200/20SG,PiezosystemJena)ermöglichteinedreidimensionale
Rasterungmitsub‐nm‐Auflösung.DerlateraleStellweg(Xu.Y)beträgtimungeregelten
Modusjeweils220μm(geregelt180μm)undderaxiale(Z)30μm(geregelt20μm).Fürdie
„Grobpositionierung“,alternativauchfürRasterungenübergrößereBereiche,wurdeein
SystemausHubversteller(Z)undLinearpositionieren(X,Y)entworfen.DerHubversteller
(Schrittmotor/Spindel)weistbeieinemmaximalenVerstellwegvon25mmeineAuflösung
von1μmauf.DieLinearversteller(PiezoLegsAntrieb)besitzeneinenStellwegvon35mm
beieinerminimalenSchrittweitevon50nm.DieVerstellersindüberdenCAN‐Bus,derhier
einMultimastersystemdarstellt,miteinanderundmitdemPC(USB/CAN‐Umsetzter)
verbunden.
Abb.3‐04:BilddesgesamtenVerstellerkomplexesbestehendausHubversteller,zwei
LinearverstellernunddemTritor‐3Achsen‐Nanopositionierer.DieSchnittstellefürdie
SteuerungstelltderUSB/CAN‐Konverterdar.
UmeinenautomatisiertenMessprozessimkonfokalenRasterbetriebzugewährleisten,
wurdeeineentsprechendeSteuerungssoftwareentwickelt.Hinsichtlichderenormen
DatenmengenbeidieserörtlichaufgelöstenSpektroskopie‐fürjedenPunktwirdein
komplettesRamanspektrumaufgenommen‐isteinephysikalischsinnvolleund
automatisierteAuswertunggroßerDatenmengennotwendig.FürdiegraphischeAbbildung
(Visualisierung)mussjedemOrtderzugehörigeIntensitätswerteinerbestimmtenspektralen
Lagezugeordnetwerden.EineetwasgenauereBeschreibunghierzufindetsichimAnhang.
EsstehtsomiteinleistungsfähigesSystemfürdiekonfokaleRamanspektroskopiean
MikrosystemenzurVerfügung.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 80
3.2VisualisierungderferroelektrischenDomänenstruktur
InLiNbO3weistdieprimitiverhomboedrischeElementarzellezweiMolekülemitjeweils
fünfAtomenauf(N=10),somitergebensich3N‐3=27optischePhononenmoden.Man
unterteiltdieseinordentliche(9xTypE,zweifachentartet)undaußerordentlichePhononen
(4xTypA1u.5xTypA2),wobeidiePhononenvomTypA2ramaninaktivsind.Beiden
ramanaktivenE‐ModenstehtdieelektrischeFeldstärkesenkrechtzuroptischenc‐Achse,bei
A1‐Modenstehtsieparallelzurc‐Achse.AufgrundelektrostatischerFelderwirddieTO‐LO‐
EntartungderModenaufgehoben,siespaltenalsoinTO‐undLO‐Komponentenauf(LO‐
KomponenteschwingtbeihöhererFrequenz)[BL66].Dieentsprechenden
Polarisationstensorenlauten[Lou64]:
1
00
00
00
a
Aa
b
⎛⎞
⎜⎟
=⎜⎟
⎜⎟
⎝⎠
,
()
0
00
00
cd
Ex c
d
⎛⎞
⎜⎟
=⎜⎟
⎜⎟
⎝⎠
,
()
00
0
00
c
Ey c d
d
⎛⎞
⎜⎟
=−
⎜⎟
⎜⎟
⎝⎠
(3.01)
SomitergibtsichdieIntensitätzu:
()
(
)
()()()
xx y z yy y z zz z
is is is
yz zy y zx xz x xy yx x
is is is is is is
Ieec a ee c a eeb
ee ee d ee ee d ee ee d
ζζ ζζ ζ
ζζζ
=++−++
++ ++ ++ (3.02)
Hierstellt,,
x
yz
i
ediePolarisationsrichtungdeseinfallendenund,,
x
yz
s
ediePolarisations‐
richtungdesgestreutenStrahlsdar.,,
x
yz
ζ
kennzeichnetdiePolarisationsrichtungdes
Phonons.DieAnregungundDetektionerfolgtehier(bezüglichderpräsentierten
Messergebnisse)ausschließlichparallelzuroptischenc‐Achse(Z).Hierweistdas
Anregungslichteineσ‐Polarisationauf,alsoeinelinearePolarisierungparallelzurZ‐Fläche
desZ‐SchnittPPLN.SomittrittnurderersteTermderRaman‐Intensitätauf,eskönnen
dahernurE(TO)‐ bzw.E(LO)‐Phononendetektiertwerden.DieAusgangspolarisationdes
inelastischgestreutenLichtsistrelativzurRayleigh‐Streuungum30°gedreht,wasdem
WinkeldesSauerstoff‐Rhomboedersentspricht.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 81
AlleMessungenfandenbeiRaumtemperaturstatt.ZurCharakterisierungderoptischen
PhononenwurdezunächsteinRamanspektrumvonkongruentemLithiumniobat
aufgenommen(Abb.3‐05).
Abb.3‐05:Raman‐SpektrumvonkongruentemZ‐SchnittPPLNin
z(xy)z‐Konfiguration(
σ
,
σ
).
DasSpektrumweistsiebenLiniendertransversal‐optischenE‐Schwingungsmodenundeine
LO‐Linieauf.DabeiwerdendurchdenNotch‐FilterzweiderbeidieserKonfigurationzu
erwartendenneuenE‐Schwingungsmodenausgeblendet.DieE(TO1)‐Liniebei150cm‐1rührt
vonderNb/O‐Schwingungher,wobeiderenHalbwertsbreiteeindirektesMaßfürdie
stöchiometrischeKompositioninZ‐SchnittLNdarstellt[RB+97].DieE(TO8)‐Linieentspricht
derSauerstoff‐OktaederStreckschwingung(O/O).DieRamanliniebei900cm‐1kanneiner
longitudinalenSchwingungzugeordnetwerden.
FürdiebildgebendeRamanspektroskopiewirdjetztproRasterpunkteinkomplettes
Spektrumaufgenommen,sodasssichdurchdieRasterungeinevomOrtabhängige
spektraleInformationergibt.FürdieAuswertungundVisualisierungwurdehierdieörtliche
VariationderIntensitäteinerbestimmtenRamanbande(auchintegraleWerte)
herangezogen.JenachSystemundphysikalischerIntention,kannaucheine
Linienverschiebung,dieÄnderungderHalbwertsbreiteoderdassichänderndeVerhältnis
zweierRamanlinienortsabhängigbetrachtetwerden.DasErgebniseinesLinienscansquerzu
denDomänen(X‐Scan)einerZ‐SchnittPPLNProbeistinAbbildung3‐06dargestellt.Die
MessungerfolgtemiteinerSchrittweitevon240nmbeifixemFokusaufderX/Y‐Oberfläche
(Integrationszeit2sproRasterpunkt).
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 82
Abb.3‐06: DiagrammderortsabhängigenIntensitätderE(TO9)Ramanlinieaus
einemLinienscanquerzurDomänenstrukturvonZ‐SchnittPPLN.Die
Rastschrittweitebetrughier240nm(FokusaufZ‐Oberfläche,N=1,tI=2s).
ImDiagrammistdieörtlicheVariationderE(TO9)RamanlinieinX‐Richtungdargestellt.Es
zeigtsichentsprechendderperiodischenDomänenstruktureineerhöhteIntensitätderTO9
RamanlinieandenDomänengrenzen,dieimDiagrammgestricheltangedeutetsind.Umnun
zuuntersuchen,obnochweitereLinieneinespezifischeSignaturbezüglichderperiodischen
Polungaufweisen,wurdediesesVerfahrenaufalleauftretendenRamanlinienangewandt.
DieAbbildung3‐07zeigtdenortsabhängigenIntensitätsverlaufmehrerRamanlinienals
ErgebniseinesX‐LinienscansineinerTiefevon40μmunterhalbderZ‐Oberfläche
(wiederumquerzudenDomäneneinerZ‐SchnittPPLN‐Probe).PrinzipiellzeigenalleLinien
eineörtlicheModulierungdurchdievorhandeneDomänenstruktur,wobeidiese
unterschiedlichstarkausgeprägtbzw.gestaltetist.DieIntensitätderLinienTO9,TO8u.TO4
istimBereichderDomänenwändeerhöhtundfürdieanderenLinienteilserniedrigt,bzw.
imBereichderDomänenerhöht.Somitliegtesnahe,dassnichtnurdieDomänengrenzen,
sondernauchdieDomänenselbstdirektabgebildetwerdenkönnen.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 83
Abb.3‐07:ÜbersichtsdiagrammderörtlichenIntensitätsabhängigkeitdesRamansignalsaus
einemLinienscanquerzurDomänenstrukturinZ‐SchnittPPLN(Pb776Z)für
verschiedenenRamanlinien.DieMessungwurdemiteinerRasterschrittweitevon
300nmineinerTiefevon40μmdurchgeführt(N=1,tI=2s,z(xy)z‐Konfiguration).
ImGegensatzzumErgebnisdesLinienscansinAbbildung3‐06,welcherander
Kristalloberflächedurchgeführtwurde,erkenntmanhierbeiderTO9‐Linieeinnicht‐
symmetrischesMesssignalalsFunktionvonX.Eslassensichzudemdeutlich
unterschiedliche„Signalebenen“derentgegengesetztgepoltenDomänenerkennen.Eine
eindeutigeZuordnungderunterschiedlichen180°‐DomänenbezüglichihrerPolarisationist
somitmöglich.
DieE(TO8)‐ unddieE(TO9)‐LiniekoppelnmitderbeihöhererFrequenzliegendenLO‐
Schwingung,diesichdurcheinkomplementäresVerhaltenauszeichnet.Beide
SchwingungenreagierenäußerstsensitivaufstrukturelleÄnderungenbezüglichder
periodischenDomänenstruktur.DadieRaman‐Linienspezifischdurchdieperiodische
Domänenstrukturmoduliertsind,kannderEinflussvonProzessparameternuntersucht
werdenundsomiteineAufklärungderlokalenStrukturerfolgen.
DieAbbildung3‐08zeigtdieörtlicheVariationderE(TO9)IntensitätquerzudenDomänen
(X)unterschiedlichprozessierterPPLN‐Proben.DerFokuslaghierjeweils40μmunterhalb
derProbenoberfläche(Z‐Ebene).BeiderInterpretationdesDiagrammsmussbeachtet
werden,dassdenunterschiedlichenLinienscansnichtdergleicheOrt(X)zugewiesen
werdenkann,dasievonverschiedenProbenstammen.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 84
Abb.3‐08:VergleichderLinienscansbasierendaufderE(TO9)Raman‐Liniedreier
unterschiedlichprozessierterZ‐SchnittPPLNProben.DasDiagrammzeigtdie
jeweiligeörtlicheAbhängigkeitderTO9‐IntensitätinX‐Richtung(querzuden
Domänen)aus40μmunterhalbderZ‐Oberfläche(Schrittweite:320nm,tI=2s,
N=1).AP‐PPLNstellthiereinenichtgetemperteProbe,HT‐PPLNeine
getemperteundTi:PPLNeineebenfallsgetemperteProbe,jedochmitTitan
Streifenwellenleiterdar.DieunterschiedlichenSignallevelfürdieentgegengesetzt
gepoltenDomänensinddurchStrichlinienangedeutet.
DeutlichsindfüralledreiProbentypendieunterschiedlichenSignalebenenfürdie
entgegengesetztgepoltenDomänenerkennbar.ImBereichderDomänenwändeistdas
Ramansignalerhöht.FürdienichtgetemperteProbe(AP‐PPLN)isteinrelativstarker
KontrastzwischendenunterschiedlichorientiertenDomänenauszumachen.Eine
Temperungführt,wieausdemIntensitätsverlaufderbeidenanderenProben(HT‐PPLN,
Ti:PPLN)ersichtlich,zueinerAnnäherungderDomänenlevels.Dieskönntealsein
„Ausheilen“derzuvorgestörtenKristallstrukturverstandenwerden.DerEinflussdesTi‐
Streifenwellenleiters(liegtnichtimMessbereich)bzw.etwaigerzusätzlicherProzessschritte
äußertsichhier,wennüberhaupt,nurdurcheineweitere„Glättung“derLevels.
AlsErgebnisderbildgebendenRamanspektroskopiesindnuninAbbildung3‐09zwei
Aufnahmeneiner3μmtiefgelegenenKonfokalebene(Z‐Fläche)inTi:PPLNdargestellt,
welchezumeinenaufBasisderE(TO6)Ramanlinie(3‐09a)undzumandernaufBasisder
Rayleigh‐Streuung(3‐09b)generiertwurden.DieSchrittweitederRasterunglaghierfürX
undYjeweilsbei320nm.
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 85
a) b)
Abb.3‐09:ErgebniseineskonfokalenX/Y‐FlächenscansaneinerTi:PPLNWellenleiterstruktur
mittelsμ‐Ramanspektroskopieaufa)BasisderTO6‐Linieundb)aufBasisder
Rayleigh‐Streuung(Schrittweite:320nm,Integrationszeit2s).
InbeidenFällenkannderTitanStreifenwellenleiterausgemachtwerden.Durchdie
AbbildungderörtlichvariierendenIntensitätderE(TO6)Ramanliniekann,imGegensatz
zur„Rayleigh‐Abbildung“,beiwelchernurderTi‐WellenleiterselbstundStörungen
erkennbarsind,dieperiodischeDomänenstruktursichtbargemachtwerden.DieAbbildung
derdetektiertenperiodischenStrukturberuhtimFallderTO6‐Linieaufder
„Sichtbarmachung“dergegensätzlichgepoltenDomänenselbst.
EinBeispielfürdieAbbildungderStrukturdurchdieDomänenwändezeigtnundie
Abbildung3‐10.AlsBasisfürdie2‐dimensionaleDarstellungdientehierdieTO9‐Linie.Die
konfokaleAufnahmestammtauseiner10μmtiefliegendenEbeneinZ‐SchnittPPLN
parallelzurZ‐Fläche(X/Y‐Ebene).
Abb.3‐10:Ergebniseineskonfokalenxy‐FlächenscansaneinerTi:PPLN
Wellenleiterstrukturmittelsμ‐Ramanspektroskopie(Basis:
TO6‐Linie,Schrittweite:320nm,Integrationszeit2s)
3. Bildgebende Ramanspektroskopie an PPLN 86
ManerkennteinerhöhtesSignalderET(09)RamanlinieimBereichderDomänengrenzen
(helleStreifen)undeinedeutlicheAbzeichnungderDomänenstruktur.Beigeeigneter
IntensitätsskalierungkönnenhierzusätzlichdieunterschiedlichenSignallevelsder
entgegengesetztgepoltenDomänenabgebildetwerden.
4. Zusammenfassung und Ausblick 87
4.ZusammenfassungundAusblick
ImRahmendieserArbeiterfolgteeineCharakterisierungundAbbildungderübertragenen
ferroelektrischenDomänenstrukturinLithiumniobat(LN).Hierfürwurdeeinspezieller
konfokalerMikroskopaufbaufüreinenichtlineareAnalyseaufeinersub‐μmLängenskala
entwickeltundrealisiert,wassowohldenoptischenAufbauselbstalsauchdie
entsprechendeRegelungs‐ undSteuertechnikbeinhaltet.Dienichtlinearekonfokale
MikroskopieerfolgteimWesentlichenanperiodischgepoltemLiNbO3,wobeihierder
VolumenkristallselbstsowieverschiedenrealisierteWellenleiterstrukturenuntersucht
wurden.AlsweiteresbildgebendesVerfahrenwurdedieμ‐Raman‐Spektroskopieeingesetzt,
welchesichauchalsgeeigneteMethodezurVisualisierungderübertragenen
Domänenstrukturerwies.DiegewonnenendetailliertenErgebnissederbeidensich
ergänzendenMethoden(nichtlinearekonfokaleLRMu.μ‐Raman‐Spektroskopie)bildendie
GrundlagefürdieModellierungderzugrundeliegendenKontrastmechanismenundfürein
tieferesVerständnisphysikalischerProzesseinnichtlinearenBauelementen.
ImerstenKapitelwurdeaufwesentlicheAspektedernichtlinearenOptikeingegangen,
welchesichvorallemaufdieStrukturderhieruntersuchtenSystemebeziehen.Eswurden
diefürLiNbO3spezifischenMaterialeigenschaftendiskutiert,dieletztendlichdenbreiten
EinsatzdiesesMaterialsimBereichderintegriertenOptikerklären.Diedargelegten
GrundlagenindenBereichenderMikroskopieundSpektroskopiestandenimengen
ZusammenhangmitderkonfokalenAnwendung.SowurdenhierexemplarischErgebnisse
ausderlinearenCLSM,derkonfokalenFluoreszenzmikroskopieundderortsaufgelösten
Spektroskopiediskutiert.LetztendlicherfolgteaucheinekurzetheoretischeBeschreibung
desRaman‐Effektes.
FürdienichtlineareMikroskopiewurdeeinmodulargehaltenerkonfokalerAufbau
umgesetzt.FürwesentlicheSchnittstellendesoptischenSystemswurdenmechano‐optische
Komponentenrealisiert,diezumeinenfunktionaleAufgabenerfüllenundzumanderneine
definierteJustagegewährleisten(Lochblendenmodul,Faserkoppler,Linearversteller,
Kippversteller,etc).DerkonfokaleRasterbetrieberfolgtbeiortsfestemLaserfokusdurch
Probenpositionierung,wasdurcheinkombiniertesPositioniersystemauskommerziellem
2D‐Scannerundentwickelter3D‐VerstellereinheitaufBasispiezolektrischer
Trägheitsantriebeermöglichtwird.EskönnensomitProbenvonbiszu5ZollDurchmesser
inReflexions‐ undTransmissionsgeometrieuntersuchtwerden.Jenacheingesetztem
Anregungs‐u.Detektorsystem,kanndieMikroskopiedannimlinearenodernichtlinearen
Moduserfolgen.ImlinearenModuslässtsichdaslateraleAuflösungsvermögen(definierte
Referenzprobe)zudl≤300nmunddasaxialeAuflösungsvermögen(Halbwertbreiten‐
Kriterium)zuda≤500nmbestimmen.BeidernichtlinearenMikroskopiewurdeals
AnregungsquelleeinTi:Sa‐Lasersystem,welchesbeieinerZentralwellenlängevon800nm
4. Zusammenfassung und Ausblick 88
Pulsevon20fsDauermiteinerPulswiederholfrequenzvon80MHzemittiert.DiePulsdauer
nachDurchlaufendesAnregungspfadeswurdemittelsAutokorrelationzu~100fsermittelt.
NachSeparationvonfrequenzverdoppeltemSignalundAnregungslichterfolgtdie
DetektiondurchfasergekoppeltePhotonenzählmodule.MitderentwickeltenRegelungs‐
undSteuertechnikstehtdanneinleistungsfähigesSystemspeziellfürdieBedürfnisseder
nichtlinearenMikroskopiezurVerfügung.
DiekonfokalenichtlineareMikroskopiemitfs‐LaseranregungundDetektiondes
frequenzverdoppeltenSignalswurdealsStandardmethodezurVisualisierungundAnalyse
derferroelektrischenDomänenstrukturetabliert.EswurdensystematischeUntersuchungen
alsFunktionwichtigerProzessparameteranZ‐SchnittPPLN‐Strukturensowohlim
Reflektions‐alsauchimTransmissionsmodusdurchgeführt.EinVergleichderbeidenModi
zeigte,dassdieSHGvoralleminVorwärtsrichtungerfolgt.Dieistdurchdiewesentlich
größerenichtlineareKohärenzlängeimTransmissions‐Moduserklärbar.Bei
tiefenaufgelöstenUntersuchungenderZ‐SchnittPPLN‐Strukturenzeigtesichein
unterschiedlichesSHG‐VerhaltenfürOberflächenbereichundVolumenkristall.Im
KristallvolumenwurdeeineInversiondesSHGKontrastesfestgestellt,wobeifürnicht
getemperteProbeneineörtlicheVerbreiterungdesSignalsvomBereichderDomänenwände
vonbiszu3μmbeobachtetwerdenkonnte.IngetempertenProbenliegtdieBreiteunterhalb
von300nm,wasinetwaderlateralenAuflösungsgrenzedesSystemsentspricht.Ein
ähnlichesSHG‐VerhaltenkonnteauchanLN‐ProbenmitzirkularerPolungsstruktur
festgestelltwerden,wobeidiesedannimKristallineinehexagonaleStrukturübergeht.Im
Ti:PPLNStreifenwellenleiterwurdeeinestarkeundspezifischeErhöhungdesnichtlinearen
SignalsderDomänenwändeentdeckt,wobeitiefenaufgelösteUntersuchungenzeigten,dass
dieseSHG‐ErhöhungnurimTi‐diffundiertenBereichauftaucht.DienichtlineareAntwort
ausdemWandbereichderDomänenisthierkeinesymmetrischeFunktiondesOrtes,was
eineZuordnungderentgegengesetztenDomänenermöglicht.HierkanneinZusammenhang
zurinnerenE‐Feld‐Verteilungangenommenwerden.AusschließlichbeimTi:PPLN
WellenleiterkonntehierdieInversiondesüblichenSHG‐Oberflächen‐Kontrasteszwischen
denDomänenunddenGrenzenbeobachtetwerden.
AlsäußerstinteressantzeigtesichdieAnalyseperiodischenMikrodomänenunterschiedlich
prozessiertePlanar‐undRippen‐StruktureninX‐u.Y‐SchnittLN.InbeidenFällenkonnte
ausBereichenzwischendenElektrodeneinerhöhtesnichtlinearesSignalerfasstwerden.Es
zeigtsicheinstarkerKontrastimSHG‐Signalbezüglichdergegensätzlichgepolten
Domänenbereiche,welcherdannüberdiegesamteTiefenausdehnungderinvertierten
Domänenerhaltenbleibt.SokonntebeispielsweisebeiderRippenstruktureineerfolgreiche
PolungüberdenRippenbereichhinausbiszueinerGesamttiefevon5μmnachgewiesen
werden.DieSHG‐SignaturerscheinthiergegensätzlichzudenErfahrungen,dieanPPLN
gewonnenwurden,dahierauchimVolumeneinerhöhtesSH‐Signalausden
4. Zusammenfassung und Ausblick 89
Domänenbereichen(undnichtvondenWänden)registriertwird.WeitereUntersuchungen
undeineQuerschnittsanalysederStrukturenlegennahe,dassdieUrsachefürdaserhöhte
nichtlineareSignalineinerFilamentierungdesinvertiertenBereichsliegt,sodassessichum
denüberlagertennichtlinearenBeitragmehrererDomänenwändehandelt.Hierkönnte
künftigeinetheoretischeModellierungzueinerBestätigungbzw.endgültigenKlärung
führen.
AlszusätzlichesbildgebendesAnalyseverfahrenwurdedieμ‐Raman‐Spektroskopie
herangezogen.DerAufbaugestaltetesichauchhiermodularmiteinemkonfokalenSetupals
Basis.DieDetektiondesinelastischgestreutenLichteserfolgteübereinSpektrometermit
angeschlossenerCCD‐Kamera.DieUnterdrückungdeselastischgestreutenLichtserfolgt
durcheinen,demholographischenGittervorgeschalteten,Notch‐Filter.DenAnforderungen
derμ‐Raman‐SpektroskopieentsprechendwurdeeinePositioniertechnikrealisiertunddie
Steuer‐undAuswertesoftwareentwickelt.Beiderμ‐Ramanspektroskopieerwiessichgerade
dieVerknüpfungausörtlicherAuflösungundspektralerInformationalssehrnützlich.
AnalogzudenErgebnissendernichtlinearenMikroskopiekannauchhiereinnicht‐
symmetrischesMesssignalalsFunktionvonxdetektiertwerden.DieRaman‐Liniensind
spezifischdurchdieperiodischePolungderDomänenstrukturmodelliert.Eskonntegezeigt
werden,dassinAbhängigkeitzurgewähltenRamanliniesowohldieDomänengrenzenals
auchdieunterschiedlichorientiertenDomänenselbstabgebildetwerdenkönnenundeine
eindeutigeZuordnungbezüglichderPolaritätmöglichist.AnZ‐SchnittPPLNwurde
exemplarischgezeigt,dassdieμ‐Raman‐Spektroskopieeineinformationsreiche3D‐
AnalysemethodezurCharakterisierungvonferroelektrischenDomänenstrukturendarstellt
unddarüberhinausderenVisualisierungermöglicht.ErsteErgebnissederkonfokalen
RamanspektroskopieanperiodischgepoltenRippenwellenleiternaufX‐undY‐SchnittPPLN
sindsehrvielversprechend,aberweitereAnalysensollenGegenstandkünftiger
Forschungsaktivitätensein.
Anhang A: Technik zur LSM 90
AnhangA:TechnikzurLSM
ProgrammablaufderScanroutine:
DiegrundlegendenSteuerroutinendesScannerswurdeninAssemblerprogrammiertundin
dieMaschinensprachedesverwendetenMikroprozessorsübersetzt.DieseRoutinen
implementierennurrudimentäreLinienscansundsindimSpeicherdesMikrocontrollers
abgelegt.ÜbereinSoftware‐InterfacekönnendieseRoutinenvomProgrammangesteuert
bzw.ausgeführtwerden.DerDatenaustauschmitdemMikrocontrollererfolgthiermitder
HochspracheDelphi.DervomSoftware‐InterfacezurVerfügunggestellteBefehlzur
SteuerungderBewegungsrichtungundFestlegungderAuflösungist:
Fib537out(FibScanner_out,Kanal,i*dx).DieindiesemBefehlaufgeführtenVariablensinddie
AdressedesGlasfaserinterface(Fibbox):FibScanner_out,dieBelegungderInterfacekanäle
(Richtung,Triggerung,Detektorbelegung)unddieinkrementelleSchrittweitedx.Die
DatenübergabederinderSoftwareangegebenenParameter,erfolgtüberdenBefehl:
Fib537out(…).DieDatengelangenüberdieUSB‐SchnittstellezurFibboxundsomitzum
integriertenMikrocontroller,dersiedannweiterverarbeitet.DieSteuerungdesScanners
erfolgtübereineSpannungsrampe(Abb.A‐1).
Abb.A‐1:DarstellungdesRampenverlaufszurScannersteuerung
DabeisinddiesteigendeunddiefallendeFlankederjeweilspositivenodernegativen
Bewegungsrichtungzugeordnet.DieGeschwindigkeitderRasterungistdirektvonder
eingestelltenAuflösung(derSpannungsrampe)abhängig.Soresultiertauseinerhohen
AuflösungeinegeringeGeschwindigkeit.
MittelsFib537out(…)werdendenRoutinenzurAusführungdesScannvorgangsdie
jeweiligeSchrittanzahlmitentsprechenderAuflösungübergeben.DieSteuerungder
ScanbewegungfindetineinerSchleifestatt,indereinZählerinkrementiertundmitdem
Countervergleicht.BeijedemSchleifendurchlaufwirdderZählerundsomitdieSpannung
Anhang A: Technik zur LSM 91
amentsprechendenKanal(entsprechendeRichtung)desScannerserhöht.Hatder
ZählerwertdenCounterwerterreicht(Endposition),wirddieSchleifeabgebrochenundeine
kurzeVerzögerungsphaseeingeleitet(FlatDelay).DieseVerzögerungsphaseermöglichtdem
ScannerdieUmkehrungderBewegungsrichtung.AnschließendwirdderScannerübereine
lineareSpannungsflankemitnegativerSteigungaufdieNullpositionderMessung
zurückgeführt.DieseBewegungwirdebenfallsineinerSchleifeausgeführt,hierwirdder
ZählersolangedekrementiertbisermitdemWertfürdieStart‐ bzw.Nullposition
übereinstimmt.
Anhang B: Technik zur µ-Raman-Spektroskopie 92
AnhangB:Technikzurμ‐Raman‐Spektroskopie
AlgorithmenzurDatenerfassungundVisualisierung
MitderzunehmenderLeistungsfähigkeitmodernerComputerwirddieVerarbeitung
größererDatenmengen,wiesiebeibildgebendenVerfahrenzwingendnotwendigsind,erst
möglich.DieGenerierungaussagekräftigerBilderstehtdabeiimVordergrundjeder
algorithmischenVerarbeitungvonMessdaten.HierliegtdieSchwierigkeitvoralleminder
sinnvollenOrganisationundderExtraktiondergewünschtenDatenausdergemessenen
Rohinformation.
DasControllerAreaNetwork(CAN)Bus‐Systemwurdefürdenschnellenseriellen
DatenaustauschzwischenelektronischenSteuer‐ undMessvorrichtungenentwickelt.Ein
integralesMerkmaldieserBus‐Topologieist,dassdieeinzelnenKomponenten(hier
Versteller‐ u.Detektoreinheiten)aufeineruntergeordnetenAutomatisierungsebeneautark
arbeitenunddiegemessenenWertebzw.angefahrenenPositionenandienächsthöhere
AutomatisierungsebenezurVerarbeitungweitergeben.DieHardwareunddieSteuer‐und
ProtokollsoftwaresindbidirektionalimplementiertundkönnenvomEntwicklerüber
Programmekomplettkontrolliertwerden.DieErstellungspeziellangepassterSteuer‐bzw.
ScansoftwareerfolgthierüberdieHochspracheDelphi,alsoaufderAbstraktionsebene,
welchedemExperimentatordirektzugänglichist.DabeiorientierensichdieMess‐ und
SteueralgorithmenamzuvermessendenphysikalischenSystem.
DiezurProbenuntersuchungverwendetenMessalgorithmenbeziehensichaufPunkt‐,
Linien‐undFlächenscans.DabeibauenLinien‐undFlächenscansaufdenAlgorithmusfür
denPunktscanbzw.Einzelscanauf.DerUrsprungdesfürdenMessprozessgültigen
KoordinatensystemsfälltmitderNullpunktsstellungdesPositioniersystemszusammen.Auf
dieseabsolutenUrsprungskoordinatenbeziehensichalleräumlichenAngaben,dieinden
Algorithmenverwendetwerden.BeidemhierverwendetenMessverfahrenwirdfürjeden
MesspunkteinkomplettesSpektrumaufgenommen.DieräumlicheZuordnungder
MesskoordinatenwirdimDateinamenangegebenundkannsobeiderWeiterverarbeitung
derentsprechendenPositiondesMesspunktesimBildzugeordnetwerden.
Anhang B: Technik zur µ-Raman-Spektroskopie 93
DerfolgendeAlgorithmus(Algorithm1)beschreibtdieMessunganeinemPunktder
Koordinaten(x,y,z).DazumussdieProbeandiegewähltePositiongebrachtwerden.
AnschließendwerdendieIntegrationszeitunddieAnzahlderMittlungenfestgelegt.Die
MessungstartetinderSchleife(Zeile8bis10)undwirdsooftwiegewünschtwiederholt.
AnschließendwirddasMessergebnisineinerDateiabgespeichert.
Algorithm 1 PointScan CAN-Bus
1: local x
2: local y
3: local z
4: local intTime set integration time
5: local average set number of average
6: local spectra
7: setpos goto position
8: for average
9: get_spectra
10: end for
11: save spectra
BeimLinienscan(Algorithm2)werdenzweivondreiVariablenfürdieRaumrichtung
konstantgehalten,währenddiedritteRaumrichtunginäquidistantenSchrittendurchlaufen
wird.AnjedemStützpunktwirdeineEinzelpunktmessungmitdenentsprechenden
ParameterndurchgeführtunddasgemesseneSpektrumineinerDateigespeichert.Der
LinienscanerzeugteineReihevonDateiendiejeweilsihreabsolutenMesskoordinatenim
Namentragen,wasdieZuordnungimMesskontextundinderAuswertungermöglicht.
Algorithm 2 LineScan CAN-Bus
1: local x
2: local y
3: local z
4: local step_width set step width
5: local length set scan length
6: local spectra
7: local intTime set integration time
8: local average set number of average
9: setpos goto start position
10: for length do
11: for amount of measurements do
12: get_spectra
13: end for
14: save spectra
15: (x,y,z) ← calculate next position
16: setpos next position
17: end for
Anhang B: Technik zur µ-Raman-Spektroskopie 94
DerFlächenscan(Algorithm3)istausmehrerenLinienscanzusammengesetzt.Beiihmwird
zuersteinvollständigerLinienscanausgeführt(inx‐ odery‐Richtung)undanschließend
wirddieStartpositiondesfolgendenLinienscanangefahren.Vondortbeginntdererneute
Linienscan.DiebeimFlächenscanerzeugtenMessdateientragenebenfallsdieabsoluten
KoordinatenihrerMesspunkteimNamen.
Algorithm 3 PlaneScan CAN-Bus
1: local x
2: local y
3: local z
4: local step_width_x set step width in x direction
5: local step_width_y set step width in y direction
6: local length_x set scan length in x direction
7: local length_y set scan length y direction
8: local spectra
9: local intTime set integration time
10: local average set number of average
11: setpos goto start position
12: for length_x do
13: for length_y do
14: for amount of measurements do
15: get_spectra
16: end for
17: save spectra
18: (x,y,z) ← calculate next y position
19: setpos next y position
20: end for
21: (x,y,z) ← calculate next x position
22: Setpos next y position
23: end for
UmgroßeDatenmengen,wiesiebeiFlächenscansanfallen,sinnvollbearbeitenzukönnen,
wurdenhierfürspezielleAlgorithmenentwickelt.Dieseermöglichenes,ausgroßen
DatenmengenInformationenzuextrahierenunddieseinbeliebigerForm,z.B.alsGraphen
oderAbbildungen,darzustellen.
DerVisualisierungderMessdatenalsBildliegtdieIdeezuGrunde,dassdieMessflächemit
einemNetzvonMesspunktenfestdefinierterAbständeüberzogenist.AnjedemStützpunkt
wirdeineEinzelpunktmessungvorgenommen,sodasszujedemPunkt(x,y,z)einSpektrum
existiert.ZurBildgenerierungwirdwiefolgtvorgegangen:
ZuerstwirdeinderMessflächeentsprechendesArrayimComputererzeugt.D.h.füreine
Messungmit100x100MesspunktenwirdeinzweidimensionalesArraymit100x100
Einträgenangelegt.DanachwirdindenDateienfürdieauszuwertendeBandedie
Anhang B: Technik zur µ-Raman-Spektroskopie 95
IntegrationmitdenentsprechendenBedingungen(z.B.FWHM)ausgeführtunddasErgebnis
andiekorrespondierendeStelledesArraygeschrieben.DieArrayskönnenalseinfache
zweidimensionaleMatrizenangesehenwerden.AlsletzterSchrittwirddasArray(Matrix)in
einerTextdateigespeichertundstehtdannzurweiterenbildgebendenVerarbeitungzur
Verfügung.
Algorithm 4 Visualization
1: local x
2: local y
3: local step_x
4: local step_y
5: local integration
6: local summe
7: local array[x,y]
8: local file_name
9: local start_wavenumber
10: local end_wavenumber
11: for all x
12:
for all y
13: filename ← ‚messung’ + ‚x’ + ‚_’ + ‚y’ + ‚.txt’
14: summe ← 0
15:
for integration = start_wavenumber to end_wavenumber
16: summe ← summe + intensitat(integration)
17: end for
18: array[x,y] ← summe
19: y ← y + Stepp_y
20: end for
21: x ← x + step_x
22: end for
23: save array
MitdiesemAlgorithmuskönnenbeliebigvieleMatrizenerzeugtundinDateien
abgespeichertwerden.DieseMatrizenkönnendannmathematischbearbeitetbzw.
elementweiseuntereinanderverknüpft(addiert,multipliziert,subtrahiert,dividiert)
werden.MitdiesenAlgorithmenkönnenspezielleAspektederMessunghervorgehoben
bzw.einzelnbetrachtetwerden.
Anhang C: Moden in Wellenleitern 96
AnhangC:ModeninWellenleitern
DieBeschreibungderLichtausbreitung,insbesondereauchdiederModeneines
Wellenleiters,basiertaufdenMaxwellgleichungen.DashieruntersuchteLithiumniobatist
eindielektrischesnichtmagnetischesMaterial,indemwederfreienochbewegliche
Ladungenauftreten,sodasssichdieMaxwellgleichungengemäßdenGleichungenaus1.01
ergeben.ImWellenleiterkönnensich,analogzumOszillatorimPotentialtopf,Moden
ausbilden.HierfürmusseineffektiverBrechungsindexneffdergeführtenModeundfürdie
WellenzahlkeinAusbreitungsparameterβ=neffkberücksichtigtwerden.Fürdaselektrische
FeldeinergeführtenModegilt[Her91]:
() ( )
[
]
..,
2
1
),( ) - (
0cceyxEzAtrE Φztωi+⋅= +
β
r
r
(C.01)
Eswirdalso),( trE
r
r
ineinelongitudinaleKomponente,dasSkalarA(z)undineinenVektor
),(
0yxE
r
(KoordinationsenkrechtzurAusbreitungsrichtung)aufgespalten.Der
AmplitudenfaktorA(z)definiertdieoptischeLeistungderWelle,wobeiseinez‐
AbhängigkeitvonDämpfungsverlustenunddemEnergieübertragzwischendenWellen
überden(2)
~
χ
‐Prozessherrührt.Die0
E
r
‐Feld‐Verteilungwirddurchdas
BrechungsindexprofildesWellenleitersbestimmtundistnichtvonder
AusbreitungsrichtungderWelleabhängig.DiezeitunabhängigeWellengleichunglässtsich
durchEinsetzenvonGleichungC.01indieMaxwellschenGleichungenableiten,esgilt:
0),(
~
),(( 222
0
2
2
2
2
=Φ
⎭
⎬
⎫
⎩
⎨
⎧−+
∂
∂
+
∂
∂yxnyxn
yx effyx
βαα
(C.02)
FürplanareWellenleiter(keineBrechzahlerhöhunginx‐Richtung)erhältmanalsLösungen
derMaxwellgleichungentransversalelektrische(TE, )0,0,( x
EE =
r
,),,0( zy HHH =
r
)und
transversalmagnetische(TM,
(
)
zy EEE ,,0=
r
,)0,0,( x
HH =
r
)Moden,beidenennurdieEx
bzw.HxvonNullverschiedensind.ImFallvonStreifenwellenleiternliegenkeinereinen
transversalenModenvor.DieFeldverteilungweichtdannvonderidealisiertenVerteilung
ab,sodassmanvonQuasi‐TM‐(QTM)undQuasi‐TE‐Moden(QTE)spricht.
Anhang C: Moden in Wellenleitern 97
ImFallerelativkleinerÄnderungendesBrechungsindexesintransversalerAusbreitungs‐
richtungergebensichentsprechendfürGleichungC.02inguterNäherungzwei‐
dimensionale,skalareWellengleichungen:
()
0: 222
0
2
2
2
2
2
2
=
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛−+
∂
∂
+
∂
∂
xeffy
z
yHnn
yn
n
x
QTM
β
(C.03a)
()
0: 222
0
2
22
2
2
=
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛−+
∂
∂
+
∂
∂
xeffx
z
xEnn
yyn
n
QTE
β
(C.03b)
Hier stellt neff den effektiven Brechungsindex der geführten Mode und β0=2π/λ die
Bewegungskonstante im Vakuum dar. DasGleichungssystembesitztkeineanalytisch
geschlossenenLösungen.AusdiesemGrundmüssenapproximativebzw.numerische
Methoden,wiebeispielsweisedieFinite‐Elemente‐Methode(FEM)oderdieEffektiv‐Index‐
Methode(EIM)zurBerechnungherangezogenwerden[Str91][HB77].Näherungsweisekann
manzurBestimmungderFeldverteilungeinenGauß‐Hermite‐GaußAnsatz(GHG‐Ansatz)
verwenden.HierwirdfürdieModenprofilevoneinemProduktausgegangen,welchesin
lateralerRichtung(x)eineGauß‐VerteilungundinvertikalerRichtung(y)eineHermite‐
Gauß‐Verteilungaufweist[Her91]:
)()(),(
~yxyx
φψφ
= (C.04)
()
()
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛−=
⎟
⎟
⎠
⎞
⎜
⎜
⎝
⎛−=
2
2
2
2
2
exp
2
2
exp
2
σσ
πσ
φ
θ
θπ
ψ
yy
y
x
x
(C.05)
HierbezeichnenθundσdieGHG‐Parameter,welchedieAusbreitungderModenin
vertikalerundhorizontalerRichtungbeschreiben.NachgeeigneterDimensionierungvon
),(
0yxE
r
bzw.),(
~
yx
φ
giltnundiefolgendeNormierung:
()
∫∫
∞∞
∞− =
0
2
1,
~
dxdyyx
φ
(C.06)
DieBerechnungderModenverteilungbeschränktsichsomitaufdieBestimmungderGHG‐
Parameter.DieserfolgtdurchAufstellungeinesFunktionalsfürdiebeschrieben
Wellengleichung(C.03),welchedurchdenAnsatzausGleichungC.04ineineFunktion
L(θ,σ)übergeht.DiepartiellenAbleitungenδL/δθundδL/δσverschwindenimExtremum
vonL(θ,σ),sodassdurchNullstellensuchedieGHG‐Parameternumerischermitteltwerden
Anhang C: Moden in Wellenleitern 98
können.IneinemnichtlinearenMediumkönnenmehrereModenmiteinander
wechselwirken,mansprichtdannvonnichtlinearerModenkopplung.
Literaturverzeichnis 99
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Publikationsliste 105
Publikationsliste
1) Depth‐ResolvedAnalysisofFerroelectricDomainStructuresinTi:PPLN
WaveguidesbyNonlinearConfocalLaserScanningMicroscopy
G.Berth,V.Quiring,W.Sohler,A.Zrenner
Ferroelectrics,352:78–85,2007
2) Ferroelectricmicrodomainsinplasma‐etchedridgesonX‐cutLithiumNiobate
L.Gui,H.Hu,M.Garcia‐Granda,W.Sohler,G.Berth,A.Zrenner
Proc.ECIO`08,pp.71‐74,2008
3) Micro‐Ramanimagingandmicro‐photoluminescencemeasurementsofstrainin
ZnMgSe/ZnSemicrodiscs
M.Panfilova,A.Pawlis,C.Arens,S.MichaelisdeVasconcellos,
G.Berth,K.P.Hüsch,V.Wiedemeier,A.Zrenner,K.Lischka
MicroelectronicsJournal40,pp.221‐223,2008
4) Analysisandvisualizationofferroelectricdomainstructuresbynonlinearconfocal
microscopy
G.Berth,K.‐P.Hüsch,V.Wiedemeier,V.Quiring,W.Sohler,A.Zrenner
NonlinearMicroscopyandOpticalControl(NMOC2008)Münster,p.7,2008
5) Multi‐dimensionalimagingandanalysisofmicro‐andnanosystemsbyconfocal
Ramanspectroscopy
G.Berth,K.‐P.Hüsch,V.Wiedemeier,M.Panfilova,A.Pawlis,K.Lischka,A.Zrenner
NonlinearMicroscopyandOpticalControl(NMOC2008)Münster,p.8,2008
6) Model‐baseddeterminationoflocalvalidkineticsofchemicalreactionsinliquid
phaseusingflatbedmicroreactors
G.Berth,V.Wiedemeier,L.Schmidt,M.Holtz,D.Bothe,H.‐J.Warnecke,A.Zrenner
ProgressColloquiumDFGProjectPAK119Bremen,2008
7) Imagingofferroelectricmicro‐domainsinX‐cutlithiumniobatebyconfocal
secondharmonicmicroscopy
G.Berth,V.Wiedemeier,K.‐P.Hüsch,L.Gui,H.Hu,W.Sohler,A.Zrenner
Ferroelectrics,389:1–10,2009
106
8) BestimmungchemischerKinetikeninFlüssigphaseimFlachbettmikroreaktor
H.‐J.Warnecke,G.Berth,K.‐P.Hüsch,D.Bothe,A.Zrenner
Übersichtsartikel,ChemieIngenieurTechnik(tobepublished),2009
9) Noveltechniquesforthevisualizationanddeterminationofchemicalreactionsin
flatmicroreactorsbasedonfluorescencemicroscopy
K.‐P.Hüsch,G.Berth,V.Wiedemeier,L.Schmidt,H.‐J.Warnecke,A.Zrenner
JournalofChemicalPhysics(tobepublished),2009
10) Lift‐OffofmesoporouslayersbyelectrochemicaletchingonSisubstrateswith6º
off
E.GarralagaRojas,B.Terheiden,H.Plagwitz,J.Hensen,G.F.X.Strobl,V.
Wiedemeier,G.Berth,A.Zrenner,R.Brendel
ThinSolidFilms(tobepublished),2009
Danksagung 107
Danksagung
AnersterStellegebührtmeinDankHerrnProf.Dr.ArturZrenner,dermirdieseArbeitin
seinerArbeitsgruppeermöglichte.SeinepersönlicheArtundOffenheittrugsehrzum
angenehmenArbeitsklimabeiundermöglichteeinmotiviertesundeigenverantwortliches
Arbeiten.BeeindruckthatmichhierseinbesonderesGespürfürEntwicklungspotentiale,
wasdannzuneuenDenkanstößenundIdeenführte.
HerrnProf.Dr.WolfgangSohlerdankeichfürdieBetreuungderDissertationals
ZweitgutachterundfürdieguteKooperationimRahmenderDFGForschergruppe295,die
mireinenkonkretenEinblickindenBereichderintegriertenOptikermöglichte.Besonders
hilfreichempfandichhierdievielenintensivenDiskussionen,welchedannrichtungweisend
fürdieweiterewissenschaftlicheHerangehensweisewaren.
EinherzlicherDankgehtanallemeineKollegenundKolleginnenderArbeitsgruppe
„nanostructureoptoelectronics“fürdasangenehmeArbeitsklima.Gedanktseihier:Dr.Thomas
HangleiterundHeikeDegler(Sekretariat)fürdieUnterstützunginverwaltungstechnischen
Angelegenheiten;RüdigerSchulteundRainerSchneiderfürdiebereitwilligeHilfebeiallen
technischenProblemen;SteffenMichaelis,MohannadAl‐Hmoudu.WadimQuiringfürden
fruchtbarenwissenschaftlichenAustausch.AusdrücklichseihierMarcoGemkeerwähnt,der
währendseinerDiplomarbeitmitmireinkonfokalesMikroskoprealisierte.Einganz
besondererDankgehtanmeineaktuellenundehemaligenMitstreiterausdemP8‐Gebäude,
diefüreinkonstruktivesundfreundschaftlichesUmfeldsorgten,namentlichsinddas:Janina
Born,JohannBorsch,Klaus‐PeterHüsch,VolkerWiedemeierunddiestudentischen
HilfskräfteSandraEngelkemeier,FabianMeyer,DavidRascheu.NilsWeber.
DergesamtenArbeitsgruppe„IntegrierteOptik“vonHerrnProf.Sohlerdankeichfürdie
konstruktiveZusammenarbeit.ImSpeziellenViktorQuiringundRaimundRickenfürdie
BereitstellungderPPLN‐Proben,LiGuiundDr.HuiHufürdieguteKooperationbezüglich
derPlanar‐ u.Rippen‐StrukturenundschließlichDr.HaraldHermannu.Dr.Hubertus
SuchefürvielehilfreicheDiskussionen.
BedankemöchteichmichauchbeiallenMitgliedernderForschergruppe„IntegrierteOptik
inLithiumniobat:NeueBauelement,SchaltkreiseundAnwendungen“undnatürlichbeider
DFGfürdiefinanzielleUnterstützungdieserArbeit.
DenMitarbeiterndermechanischenWerkstattgebührtmeinDankfürdieschnelleund
professionelleAusführungderzahlreichenAufträge.HilfreichwarenhierTippsfürdie
konkreteUmsetzungmancherKomponenten.
ZuguterLetztmöchteichmeinergesamtenFamiliefürihreunermüdlicheUnterstützung
unddieBegleitungwährenddieserentscheidendenLebensphasedanken.Siehatmichin
allenUmbrüchenundVeränderungengestärktundmirvielesmöglichgemacht,wasohne
siewohlkaummöglichgewesenwäre.
