Fakult¨at f¨ur Physik und Astronomie
Ruprecht-Karls-Universit¨at Heidelberg
Diplomarbeit
im Studiengang Physik
vorgelegt von
Markus Heitz
aus Berlin
1998
Untersuchungen
mit akustischen Oberfl¨achenwellen
an abschreckend kondensierten Edelgasfilmen
Die Diplomarbeit wurde von Markus Heitz ausgef¨uhrt am
Institut f¨ur Angewandte Physik
unter der Betreuung von
Herrn Prof.Dr.S.Hunklinger
Abschreckend kondensierte Edelgasfilme stellen ein einfaches Modellsystem f¨ur
die Untersuchung von Tunnelsystemen in amorphen und polykristallinen Fest-
k¨orpern dar. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Apparatur zur Messung
der elastischen Eigenschaften solcher Adsorbate mit hochfrequenten akustischen
Ober߬achenwellen in Betrieb genommen und teilweise neu aufgebaut sowie er-
ste Messungen an Filmen aus Argon, Neon und Argon-Neon-Mischungen durch-
gef¨uhrt. W¨ahrend des Temperns oberhalb der Kondensationstemperatur treten
große Schallgeschwindigkeits¨anderungen auf, die auf ¨
Anderungen der elastischen
Konstanten infolge von strukturellen Umlagerungsprozessen im Film beruhen.
Der Temperprozeß hat außerdem einen betr¨achtlichen Einfluß auf die Tempe-
raturabh¨angigkeit der Schallgeschwindigkeit und der D¨ampfung, die durch die
Wechselwirkung der Ultraschallwelle mit Tunnelsystemen bestimmt ist. Weiter-
hin werden Verfahren zur Bestimmung der Dichte und der elastischen Konstanten
der Adsorbate und zur Skalierung der Rohdaten auf Werte, die Messungen mit
Volumenwellen entsprechen, vorgestellt. F¨ur die Dichte und die elastischen Kon-
stanten wurden Werte gefunden, die deutlich unter denen der entsprechenden
Volumenkristalle liegen.
Investigations on quench-condensed rare gas films with surface acou-
stic waves:
Quench-condensed rare gas films represent a simple model system to study tun-
neling states in amorphous and polycrystalline solids. Within this thesis an
apparatus was set up to measure the elastic properties of thin films and first
measurements on argon, neon, and mixtures of argon and neon were carried out.
On annealing above the condensation temperature strong changes of the sound
velocity occur indicating a drastic increase of the elastic constants which arise
from a structural rearrangement of the film. The annealing procedure has also
significant influence on the temperature dependence of the sound velocity and
attenuation which is governed by interaction between the ultrasonic wave and
tunneling states. Furthermore, methods are proposed to determine the density
and the elastic constants of quench-condensed films and to scale the raw data ap-
propriately to bulk values of the adsorbates. The density and the elastic constants
are found to be considerably smaller than corresponding bulk values.
i
Inhalt
1. Einleitung 1
2. Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern 3
2.1 Spezifische W¨arme und W¨armeleitf¨ahigkeit .......................3
2.2 Ultraschallabsorption ...............................................4
2.3 Tunnelmodell ........................................................5
2.3.1 Grundlagen ............................................................5
2.3.2 Wechselwirkung von Tunnelsystemen mit Phononen ....................7
2.3.3 Ergebnisse des Tunnelmodells ..........................................9
3. Oberfl¨achenwellen 11
3.1 Die Bewegungsgleichung ..........................................11
3.2 Rayleighwellen .....................................................11
3.3 Piezoelektrische Substrate ........................................13
3.4 Der Einfluß eines d¨unnen Films ..................................14
3.5 Skalierung der Oberfl¨achenwellen-Daten ........................15
3.6 Erzeugung von Oberfl¨achenwellen ...............................17
3.7 Die verwendeten Oberfl¨achenwellenbauteile .....................19
4. Experimentelles 21
4.1 Elektronik und Meßprinzip .......................................21
4.2 Der Kryostat ......................................................23
4.3 Meßgenauigkeit ....................................................24
4.4 Der Einfluß der Ultraschallintenst¨at .............................25
4.5 Das Aufdampfen der Filme .......................................26
4.5.1 Reine Filme ..........................................................27
4.5.2 Gemischte Filme ......................................................30
5. Ergebnisse und Diskussion 32
5.1 Diskussion des Aufdampfprozesses ...............................32
5.1.1 Lithiumtantalat-Substrat ..............................................32
5.1.2 Lithiumniobat-Substrat ...............................................34
ii Inhaltsverzeichnis
5.2 ¨
Uberblick ¨uber die durchgef¨uhrten Messungen .................36
5.3 Temperverhalten der Edelgasfilme ...............................36
5.4 Das Desorptionsverhalten ........................................44
5.4.1 Argon ................................................................44
5.4.2 Argon-Neon-Mischung ................................................45
5.5 Reversible ¨
Anderungen der Filmeigenschaften ..................46
5.5.1 Neon .................................................................46
5.5.2 Argon ................................................................48
5.5.3 Argon-Neon-Mischung ................................................50
5.5.4 Zusammenfassende Diskussion ........................................52
6. Zusammenfassung 53
A. Anhang 55
A.1 Berechnung der Korrekturfaktoren ..............................55
A.2 Meßger¨ate und Gase ..............................................59
Literaturverzeichnis 60
1
1. Einleitung
Bis vor wenigen Jahrzehnten beschr¨ankte sich die Festk¨orperphysik weitgehend auf die
Untersuchung der Eigenschaften von Kristallen, die aufgrund ihrer periodischen Struktur
vergleichsweise einfach mit theoretischen Modellen beschrieben werden k¨onnen. So liefert
z.B. die Debyesche Theorie mit der Debye-Temperatur Θals einzigem materialspezifischem
Parameter eine gute Beschreibung der Temperaturabh¨angigkeit der spezifischen W¨arme
von Kristallen [Deb12]. Man ging davon aus, daß das Tieftemperaturverhalten von Gl¨asern
bis auf quantitative Unterschiede dem von Kristallen entspricht; da bei tiefen Tempera-
turen die Wellenl¨ange der dominanten Phononen groß gegen¨uber den strukturellen Unre-
gelm¨aßigkeiten in Gl¨asern ist, sollte sich das Phononenkonzept auf amorphe Festk¨orper
¨ubertragen lassen. Anfang der siebziger Jahre durchgef¨uhrte Messungen der spezifischen
W¨arme und der W¨armeleitf¨ahigkeit von amorphen Festk¨orpern zeigten jedoch, daß un-
terhalb von 1 K zus¨atzliche Anregungszust¨ande existieren, die einen großen Beitrag zu
den thermischen Eigenschaften von Gl¨asern liefern [Zel71]. Außerdem beobachtete man,
daß das Tieftemperaturverhalten bei fast allen amorphen Substanzen sowohl qualitativ
als auch quantitativ ein sehr einheitliches Verhalten zeigt — man spricht auch von der
Universalit¨at der Gl¨aser.
Zur Erkl¨arung der besonderen Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern wurde 1972 das
Tunnelmodell vorgeschlagen, das die Annahme macht, daß einige Atome oder Atomgrup-
pen im amorphen Festk¨orper verschiedene Gleichgewichtslagen besitzen, zwischen denen
bei tiefen Temperaturen ein ¨
Ubergang durch quantenmechanisches Tunneln m¨oglich ist
[And72, Phi72]. Dieses ph¨anomenologische Modell liefert f¨ur viele physikalische Eigen-
schaften amorpher Festk¨orper bei tiefen Temperaturen eine befriedigende Beschreibung.
Ergebnisse insbesondere aus den letzten Jahren zeigen allerdings Unzul¨anglichkeiten, u.a.
wegen der Wechselwirkung der Tunnelsysteme untereinander.
Weitgehend ungekl¨art sind bis heute jedoch die Fragen nach der mikroskopischen Natur
der Tunnelsysteme und der Ursache f¨ur die Universalit¨at der Tieftemperatureigenschaf-
ten amorpher Festk¨orper. Es ist daher sinnvoll, Messungen an einem m¨oglichst einfachen
Modellsystem durchzuf¨uhren. Dazu geeignet erscheinen Edelgase, da hier zwischen den
Atomen lediglich die van der Waals-Kraft wirkt, so daß auch von theoretischer Seite
ein verh¨altnism¨aßig einfacher Zugang m¨oglich ist. R¨ontgenstrukturuntersuchungen haben
gezeigt, daß abschreckend kondensierte Filme aus einer Edelgassorte eine polykristalline
Struktur aufweisen, w¨ahrend Mischungen aus zwei verschiedenen Edelgasen amorphe Filme
bilden [Men91]. Dies steht im Einklang mit theoretischen Studien an Lennard-Jones Teil-
chen unterschiedlicher Gr¨oße, die die Bildung einer amorphen Struktur voraussagen, falls
sich die Atomradien um mehr als 10% unterscheiden [Sch86]. Messungen der spezifischen
W¨arme und Ultraschallmessungen an abschreckend kondensierten Edelgasfilmen haben die
Existenz von Tunnelsystemen sowohl in amorphen als auch in polykristallinen Strukturen
nachgewiesen [Men91, Hor88, Hor92]. Zwischen den Atomen aller Edelgassorten wirkt die
gleiche (und gut verstandene) Wechselwirkung, es ist aber ein weiter Bereich von Parame-
21. Einleitung
tern wie Masse, Bindungsenergie und Gr¨oße einstellbar (siehe Tab. 4.2). Man hat hierdurch
die M¨oglichkeit, ,,maßgeschneiderte“ amorphe Festk¨orper herzustellen, so daß die Aussicht
besteht, Hinweise auf m¨ogliche Ursachen f¨ur die Universalit¨at der Gl¨aser zu finden.
Da Tunnelsysteme mit Phononen wechselwirken, stellen Ultraschallexperimente eine
M¨oglichkeit dar, die Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern zu untersuchen. Im Rahmen
dieser Diplomarbeit wurden Ultraschallmessungen an abschreckend kondensierten Edelgas-
filmen mit Hilfe von akustischen Oberfl¨achenwellen durchgef¨uhrt, die sich auf piezoelektri-
schen Substraten sehr einfach erzeugen lassen. Durch Messung der Ausbreitungsgeschwin-
digkeit und der D¨ampfung der Schallwellen lassen sich Aussagen ¨uber die Anzahl der
Tunnelsysteme treffen; die Ver¨anderung der Meßgr¨oßen beim Tempern der Edelgasfilme
k¨onnte m¨oglicherweise R¨uckschl¨usse auf die Natur der Tunnelsysteme erlauben. Durch
simultane Messung bei verschiedenen Frequenzen/Wellenl¨angen lassen sich zudem Infor-
mationen ¨uber die auftretenden Zeitskalen (Relaxationszeiten) und L¨angenskalen wie z.B.
die Gr¨oße von Inhomogenit¨aten in der Filmstruktur gewinnen. Oberfl¨achenwellen sind
sensitiv auf eine Massenbelegung der Laufstrecke, so daß sich aus den ¨
Anderungen der
Schallgeschwindigkeit w¨ahrend der Filmpr¨aparation die Schichtdicke in situ bestimmen
l¨aßt; eine gesonderte Anordnung zur Messung der aufgebrachten Masse — bei Messungen
der thermischen Eigenschaften wird hierzu h¨aufig ein Schwingquartz verwendet — wird
nicht ben¨otigt.
Diese Diplomarbeit stellt den Beginn des beschriebenen Projekts dar. Einen Großteil
der Zeit nahm die Inbetriebnahme eines neuen Verd¨unnungskryostaten und die L¨osung
vieler experimenteller Detailprobleme in Anspruch. Es konnten erste Ergebnisse gewon-
nen werden, aber im Rahmen der zur Verf¨ugung stehenden Zeit klarerweise noch kein
endg¨ultiges abgeschlossenes Bild.
In Kapitel 2 werden zun¨achst die Grundlagen des Tunnelmodells und die Wechselwir-
kung von Phononen mit Tunnelsystemen erl¨autert, bevor in Kapitel 3 auf die Theorie
der Oberfl¨achenwellen und ihre Erzeugung eingegangen wird. Kapitel 4 befaßt sich mit
dem experimentellen Aufbau und dem Meßprinzip, w¨ahrend im anschließenden Kapitel 5
die durchgef¨uhrten Messungen vorgestellt und diskutiert werden. Schließlich werden in
Kapitel 6 die erhaltenen Ergebnisse zusammengefaßt.
3
2. Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern
2.1 Spezifische W¨arme und W¨armeleitf¨ahigkeit
Zeller und Pohl konnten 1971 zeigen, daß sich das Tieftemperaturverhalten von amorphen
Festk¨orpern betr¨achtlich von dem der Kristalle unterscheidet [Zel71]. F¨ur die spezifische
W¨arme fanden sie unterhalb von 1 K, im Gegensatz zur nach der Debye-Theorie erwarteten
T3-Abh¨angigkeit [Deb12], einen in der Temperatur ann¨ahernd linearen Verlauf. Der Betrag
der spezifischen W¨arme im Glas ¨ubertrifft den im Kristall um Gr¨oßenordungen (Abb. 2.1).
In Gl¨asern existieren also niederenergetische Anregungszust¨ande, die in Kristallen nicht
vorhanden sind.
.01 0.1 1
Temperatur T/K
Spezifische Wärme CV/µJg
-1K-1
Quarzglas
Quarz
T
T3
10
1
0.1
0.01
.001
Bild 2.1: Spezifische W¨arme von amor-
phem und kristallinem Quarz als Funktion
der Temperatur (nach [Hun77]).
Die W¨armeleitf¨ahigkeit Λl¨aßt sich in Analogie zur kinetischen Gastheorie mit Hilfe des
Ausdrucks
Λ=1
3Cvl (2.1)
berechnen, da sich die w¨armetransportierenden Phononen ¨ahnlich wie diffundierende Gas-
molek¨ule verhalten. Hierbei sind C,vund ldie spezifische W¨arme, die Schallgeschwin-
digkeit bzw. die mittlere freie Wegl¨ange der Phononen. Im Kristall ist die freie Wegl¨ange
der Phononen bei tiefen Temperaturen durch die Probengr¨oße bestimmt, und die Schall-
geschwindigkeit ist nahezu temperaturunabh¨angig, so daß sich eine T3-Abh¨angigkeit der
W¨armeleitf¨ahigkeit ergibt.
42. Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern
0.1 110 100 1000
Temperatur T/K
10-6
10-4
10-2
100
102
Wärmeleitfähigkeit
Λ
/Wcm
-1K-1
A
B
C
T
3
T
2
SiO2
Kristall
Glas
0.1 110 100
Temperatur T/K
10
-6
10
-5
10
-4
10
-3
10
-2
Wärmeleitfähigkeit
Λ
/Wcm
-1
K
-1
As
2
S
3
GE
#
7031
Varnish
Se
GeO
2
SiO
2
PMMA
B
2
O
3
PS
Soda Silica
Bild 2.2: W¨armeleitf¨ahigkeit von Quarzglas
und Quarzkristall (nach [Zel71]).
Bild 2.3: W¨armeleitf¨ahigkeit verschiedener
nichtkristalliner Substanzen (nach [Ste70]).
Gl¨aser zeigen bei tiefen Temperaturen ein T2-Verhalten in der W¨armeleitf¨ahigkeit. Der
Absolutwert von Λunterscheidet sich f¨ur verschiedene amorphe Substanzen nur innerhalb
einer Gr¨oßenordnung, ist aber sehr viel kleiner als in Kristallen (Abbn. 2.2, 2.3). In amor-
phen Substanzen wird die W¨armeleitf¨ahigkeit außer durch die Streuung der Phononen
an der Oberfl¨ache anscheinend durch einen weiteren Mechanismus begrenzt, n¨amlich die
Wechselwirkung der Phononen mit den oben erw¨ahnten niederenergetischen Anregungen.
Das Tieftemperaturverhalten der spezifischen W¨arme und der W¨armeleitung von
Gl¨asern kann unter der Annahme verstanden werden, daß es sich bei diesen Anregungs-
zust¨anden um Zwei-Niveau-Systeme mit einer breiten Energieverteilung handelt.
2.2 Ultraschallabsorption
Der Zwei-Niveau-Charakter der Anregungszust¨ande wurde durch Messungen der Ultra-
schallabsorption best¨atigt. Abb. 2.4 zeigt die Ultraschalld¨ampfung eines Borsilikatglases
in Abh¨angigkeit von der eingestrahlten Intensit¨at. Entscheidend f¨ur die D¨ampfung ist in
diesem Fall die resonante Wechselwirkung der Phononen mit den Zwei-Niveau-Systemen.
Mit wachsender Intensit¨at wird zunehmend die Besetzungszahldifferenz der Niveaus ver-
ringert, so daß sich die Wahrscheinlichkeiten f¨ur induzierte Emission und Absorption von
Phononen angleichen. Bei hohen Ultraschalleistungen tritt somit ein S¨attigungseffekt ein.
2.3 Tunnelmodell 5
10-7 10-6 10-5 10-4 10-3
UltraschallintensitätJ/Wcm
-2
0.0
0.5
1.0
1.5
Ultraschalldämpfung -1 /cm
-1
Borosilikatglas BK 7
T=0,48K
f=940MHz
Bild 2.4: Ultraschalld¨ampfung in Borsilikatglas
in Abh¨angigkeit von der eingestrahlten Ultra-
schallintensit¨at. Die durchgezogene Kurve ent-
spricht einer Rechnung nach dem Tunnelmodell
(nach [Hun74]).
2.3 Tunnelmodell
Zur Erkl¨arung der Tieftemperatureigenschaften amorpher Materialien wurde 1972 das
Tunnelmodell unabh¨angig voneinander von Anderson et al. [And72] und Phillips [Phi72]
vorgeschlagen. Im folgenden soll es kurz beschrieben werden.
2.3.1 Grundlagen
In der ungeordneten Struktur eines Glases k¨onnen einzelne Atome oder auch ganze Grup-
pen von Atomen verschiedene Gleichgewichtslagen einnehmen, zwischen denen bei tie-
fen Temperaturen nur noch ein ¨
Ubergang durch den quantenmechanischen Tunneleffekt
m¨oglich ist. Im einfachsten Fall geht man von einem Teilchen der Masse min einem aus
zwei harmonischen Potentialen bestehenden Doppelmuldenpotential aus.
Energie
∆
V
d
ΨlΨr
m
h
Ω
2
Bild 2.5: Schematische Darstellung eines
Doppelmuldenpotentials.
Aufgrund der unterschiedlichen Umgebungen der beiden Positionen unterscheiden sich
die Energieminima um die Asymmetrie ∆. Energetisch sind die Gleichgewichtslagen durch
die Potentialbarriere Vvoneinander getrennt, im Konfigurationsraum durch den Ab-
stand d, der außer Translationen beispielsweise auch Rotationen beschreiben kann. Die
62. Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern
Energie des Grundzustands |Ψlbzw. |Ψrdes jeweils in einem der Potentialt¨opfe lokali-
sierten Teilchens ist durch 1
2¯hΩgegeben.
In der Basis |Ψl,|Ψrl¨aßt sich der Tunnelprozeß durch den Hamiltonoperator
H0=1
2∆−∆0
−∆0−∆(2.2)
beschreiben, wenn der Energienullpunkt in die Mitte der beiden Grundzustandsenergien
gelegt wird. ∆0wird als Tunnelaufspaltung bezeichnet und ist ein Maß f¨ur die Tunnelwahr-
scheinlichkeit, die aus dem endlichen ¨
Uberlapp der beiden Wellenfunktionen resultiert. Mit
HilfederWKB-Methodeerh¨alt man n¨aherungsweise
∆0≃¯hΩ
πe−λ(2.3)
mit dem Tunnelparameter
λ≃d
2¯h√2mV . (2.4)
Die Energieaufspaltung Eist nun gerade durch die Eigenwerte ±1
2Edes Hamiltonope-
rators H0gegeben :
E=∆2+∆2
0.(2.5)
Die Energiedifferenz zwischen den beiden Zust¨anden im Doppelmuldenpotential ist also
nicht nur durch die Asymmetrie ∆gegeben, es werden vielmehr zwei Parameter zur Be-
schreibung eines Tunnelsystems ben¨otigt: ∆und ∆0bzw. ∆und λ. In einem Glas werden
nun aber sehr viele, strukturell unterschiedliche Tunnelsysteme vorkommen, so daß man
im Tunnelmodell die Annahme macht, daß die Parameter ∆und λin einem sehr weiten
Bereich gleichverteilt sind:
P(∆, λ)d∆dλ=Pd∆dλ. (2.6)
Diese Verteilungsfunktion l¨aßt sich auch auf Eund ∆0umschreiben, wobei zweck-
m¨aßigerweise die Gr¨oße u=∆0/E eingef¨uhrt wird:
P(E,u)dEdu=P
u√1−u2dEdu. (2.7)
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
u=∆0/E
P(E,u)
Bild 2.6: Im Tunnelmodell angenommene Vertei-
lungsfunktion P(E,u) der charakteristischen Para-
meter Eund u=∆0/E f¨ur feste Energie E.
2.3 Tunnelmodell 7
Da bei u= 0 eine nichtintegrable Singularit¨at vorliegt, f¨uhrt man eine minimale Tun-
nelaufspaltung ∆0,min ein, so daß man eine Zustandsdichte
D(E)=
∞
∆0,min
P(E,∆0)d∆0=Pln 2E
∆0,min (2.8)
erh¨alt, die nahezu konstant ist. Damit l¨aßt sich der beobachtete lineare Temperaturverlauf
der spezifischen W¨arme von Gl¨asern erkl¨aren.
2.3.2 Wechselwirkung von Tunnelsystemen mit Phononen
Eine elastische Deformation ebewirkt eine Ver¨anderung der Umgebung der Doppelmul-
denpotentiale, wodurch die Asymmetrieenergie ∆moduliert wird. Der Einfluß auf die
Tunnelaufspaltung ∆0wird i.a. als vernachl¨assigbar angenommen. F¨ur kleine St¨orungen
l¨aßt sich die ¨
Anderung der Asymmetrie in linearer N¨aherung durch Einf¨uhrung des Defor-
mationspotentials γ=1
2
∂∆
∂e beschreiben:
δ∆ =2γe . (2.9)
Hierbei ist zu beachten, daß es sich bei eund γum Tensoren handelt.
Eine genauere Analyse zeigt, daß die Dynamik der Tunnelsysteme durch die Blochschen
Gleichungen, die auch die Bewegung eines Spin 1/2-Teilchens im statischen Magnetfeld
bei Einstrahlung eines dazu senkrechten oszillierenden St¨orfeldes beschreiben, gegeben ist
[Hun76].
Die L¨osung dieses Problems f¨uhrt auf eine akustische Suszeptibilit¨at, deren Realteil
mit der relativen Schallgeschwindigkeits¨anderung δv/v und deren Imagin¨arteil mit der
D¨ampfung αverkn¨upft ist. Hierbei treten typische Relaxations- und Resonanzterme auf,
die im folgenden genauer betrachtet werden sollen. Bei der Bestimmung von δv/v und α
ist die breite Verteilung der Parameter ∆und λzu ber¨ucksichtigen, die aus den Bloch-
schen Gleichungen erhaltenen Gr¨oßen f¨ur jeweils ein Mitglied eines Ensembles gleichartiger
Tunnelsysteme m¨ussen also noch ¨uber P(∆, λ) integriert werden.
Resonante Absorption eines Phonons kann stattfinden, wenn die Energie ¯hωdes Pho-
nons mit der Energieaufspaltung Edes Tunnelsystems ¨ubereinstimmt und sich dieses im
Grundzustand befindet. Falls das Tunnelsystem im angeregten Zustand ist, so ist der
Konkurrenzprozeß der induzierten Emission eines Phonons m¨oglich.
¯hω ¯hω 2¯hω
EE
Bild 2.7: Schematische Darstellung von Absorption und induzierter Emission von
Phononen
Damit die Absorption von Phononen ¨uberwiegt, muß die Besetzungszahldifferenz der Ni-
veaus ∆N =Ntanh(E/2kBT) signifikant von Null verschieden sein, was zur Bedingung
82. Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern
E>k
BTf¨uhrt. Es ergibt sich f¨ur die D¨ampfung der Ausdruck
αres =πCω/v
1+I/Ic
tanh ¯hω
2kBT(2.10)
mit der Materialkonstanten
C=Pγ2
ρv2.(2.11)
Der Term 1/1+I/Icbeschreibt den in Kapitel 2.2 erw¨ahnten S¨attigungseffekt. Icist
die sogenannte kritische Intensit¨at, bei der die D¨ampfung um den Faktor √2 kleiner als
bei sehr geringen Ultraschalleistungen ist.
Zur resonanten Schallgeschwindigkeits¨anderung muß die Bedingung ¯hω=Enicht
erf¨ullt sein, es tragen auch Tunnelsysteme mit E¯hωbei. Man erh¨alt
δv
vres =Cln T
T0.(2.12)
Phononen k¨onnen auch ¨uber Relaxationsprozesse mit Tunnelsystemen wechselwirken.
Durch die Ankopplung der Phononen an die Asymmetrie ∆wird die Energieaufspaltung E
moduliert. Ein Ensemble von Tunnelsystemen mit E≃kBT— dies sind gerade die domi-
nanten Phononen, die f¨ur die Wechselwirkung verantwortlich sind — befindet sich dadurch
nicht mehr im thermischen Gleichgewicht. Dieses versuchen sie durch Absorption oder
Emission von Phononen wieder zu erreichen, wozu sie aber eine gewisse Zeit, n¨amlich die
Relaxationszeit τ,ben¨otigen.
Die D¨ampfung durch Relaxation ist dann maximal, wenn die Relaxationsraten τ−1
vergleichbar mit der Frequenz ωdes akustischen St¨orfeldes sind (ωτ ≃1). Tunnelsysteme,
deren Relaxationsrate sich stark von ωunterscheidet, sind entweder zu tr¨age, um der
Verzerrungswelle zu folgen, oder aber so schnell, daß sie stets im thermischen Gleichgewicht
sind, so daß keine Absorption stattfindet.
Bei Temperaturen unterhalb von 1 K dominiert der Ein-Phononen- oder direkte Prozeß,
bei dem das Ensemble direkt durch Absorption oder Emission je eines Phonons das ther-
mische Gleichgewicht zu erreichen versucht. F¨ur die Relaxationsrate ergibt sich
τ−1
d=1
2πρ¯h4γ2
v5
+2γ2
t
v5
tE3∆0
E2
coth E
2kBT,(2.13)
wobei die Indizes #und t den longitudinalen bzw. transversalen Anteil des Deformations-
potentials γund der Schallgeschwindigkeit vkennzeichnen. An Gleichung (2.13) kann man
leicht erkennen, daß symmetrische Tunnelsysteme (∆0=E) am schnellsten relaxieren, ihre
Relaxationszeit wird daher mit τmin bezeichnet.
F¨ur zwei Grenzf¨alle lassen sich analytische Ausdr¨ucke f¨ur die durch direkte Prozesse
hervorgerufene D¨ampfung und relative Schallgeschwindigkeits¨anderung angeben:
1) ωτ−1
min
Dieser Bereich entspricht so tiefen Temperaturen, daß selbst die symmetrischen Sy-
steme zu langsam sind, um der Verzerrungswelle zu folgen, die D¨ampfung ist dann
proportional zu τ−1
min.Manerh¨alt
αrel ∝CT3(2.14)
2.3 Tunnelmodell 9
und δv
vrel ≃0.(2.15)
2) ωτ−1
min
Dies entspricht einem h¨oheren Temperaturbereich, in dem immer gen¨ugend Tunnel-
systeme vorhanden sind, die die Bedingung ωτ ≃1erf¨ullen, so daß sich eine tempe-
raturunabh¨angige D¨ampfung ergibt. Man findet
αrel =π
2
ω
vC(2.16)
und δv
vrel =−3
2Cln T
T0.(2.17)
Bei Temperaturen oberhalb von 1 K gewinnen Mehrphononenprozesse an Bedeutung.
F¨ur den Zwei-Phononen-Prozeß (,,Ramanprozeß“), bei dem der ¨
Ubergang von einem Ni-
veau zum anderen ¨uber einen — reellen oder virtuellen — Zwischenzustand erfolgt, gilt
beispielsweise
τ−1
r=const.∆0
E2
T7.(2.18)
Ab Temperaturen von ungef¨ahr E0/2kB(E0ist hierbei die Grundzustandsenergie 1
2¯hΩ
des Teilchens in einer Mulde des Doppelmuldenpotentials) treten Relaxationsprozesse auf,
bei denen das Teilchen die Energiebarriere Vthermisch aktiviert ¨uberwinden kann. F¨ur
die Relaxationsrate gilt hierbei das Arrhenius-Gesetz:
τ−1
th ∝E0
¯hexp −V
kBT.(2.19)
Die gesamte Relaxationsrate ergibt sich aus der Summe der Einzelraten aller beteiligten
Prozesse:
τ−1
ges =
i
τ−1
i.(2.20)
2.3.3 Ergebnisse des Tunnelmodells
In Abb. 2.8 sind die Verl¨aufe der D¨ampfung und der relativen Schallgeschwindigkeits¨ande-
rung in Abh¨angigkeit von der Temperatur dargestellt, wie sie nach dem Standard-
Tunnelmodell erwartet werden. Hierbei werden nur direkte Relaxations- und resonante
Prozesse ber¨ucksichtigt. Da im Rahmen dieser Arbeit Messungen mit verh¨altnism¨aßig
hohen Ultraschallintensit¨aten durchgef¨uhrt wurden, konnte keine resonante Absorption
beobachtet werden; daher wurde in dieser Darstellung die Absorption durch resonante
Prozesse vernachl¨assigt.
Die D¨ampfung αzeigt bei tiefen Temperaturen einen T3-Verlauf, bei h¨oheren Tempe-
raturen m¨undet sie in ein Plateau.
In der dargestellten logarithmischen Temperaturskala weist der Verlauf von δv/v bei
tiefen und bei h¨oheren Temperaturen jeweils ein lineares Verhalten auf, wobei die Stei-
gungen des Anstiegs und des Abfalls ein Verh¨altnis von 2 : (−1) bilden. Das Maximum ist
10 2. Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern
durch die Bedingung ωτmin = 1 charakterisiert, so daß sich f¨ur die Temperatur, bei der
das Maximum auftritt, mit Hilfe von Gleichung (2.13)
Tmax ∝3
ρωγ2
v5
+2γ2
t
v5
t−1
(2.21)
ergibt. Es sei allerdings angemerkt, daß der dargestellte Verlauf in hochfrequenten Messun-
gen nicht beobachtet werden kann, da ab Temperaturen von etwa 1 K bereits andere Rela-
xationsprozesse wichtig werden. Dies bewirkt einen steileren Abfall der Schallgeschwindig-
keit; das D¨ampfungsplateau bleibt aber erhalten, solange die Relaxationsrate proportional
zu (∆0/E)2ist.
In Abb. 2.9 wurden zus¨atzlich noch thermisch aktivierte Relaxationsprozesse ber¨uck-
sichtigt, wobei f¨ur die Grundzustandsenergie E0ein Wert von 2.6 K gew¨ahlt wurde.
Hierdurch ergeben sich oberhalb von etwa 1 K ein steiler D¨ampfungsanstieg sowie ein
sehr großer Abfall der Schallgeschwindigeit — man beachte die unterschiedlichen Ordina-
tenskalen der Abbn. 2.8 und 2.9.
Temperatur [K]
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
δv/v [10-4]
0.10.3131030
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
α[cm-1]
f=800MHz
Temperatur [K]
-20
-15
-10
-5
0
δv/v [10-4]
0.10.3131030
0
5
10
15
20
25
α[cm-1]
f=800MHz
Bild 2.8: Verlauf von D¨ampfung und relati-
ver Schallgeschwindigkeits¨anderung nach dem
Standard-Tunnelmodell (nach [Wei98]).
Bild 2.9: Verlauf von D¨ampfung und relativer
Schallgeschwindigkeits¨anderung unter Ber¨uck-
sichtigung von thermisch aktivierten Prozessen
(nach [Wei98]).
11
3. Oberfl¨achenwellen
3.1 Die Bewegungsgleichung
Bei der theoretischen Beschreibung von Oberfl¨achenwellen wird der Festk¨orper unter Ver-
nachl¨assigung der atomaren Struktur als elastisches Kontinuum betrachtet. Bezogen auf
ein infinitesimales Volumenelement der Dichte ρnimmt das zweite Newtonsche Axiom
— im folgenden ist gem¨aß der Einsteinschen Summenkonvention stets ¨uber doppelt auf-
tretende Indizes zu summieren — dann die Form
ρ∂2ui
∂t2=∂Tij
∂xj
(3.1)
an [Far78]. Die uibezeichnen hierbei die Teilchenauslenkungen und die Tij die Kompo-
nenten des Spannungstensors. Tij gibt die i-Komponente der Kraft auf eine Fl¨ache, deren
Normale in j-Richtung zeigt, an.
Die im Festk¨orper auftretenden Deformationen werden durch den Verzerrungstensor
Sij =1
2∂ui
∂xj
+∂uj
∂xi(3.2)
beschrieben1, der in linearer N¨aherung durch das Hookesche Gesetz mit dem Spannungs-
tensor verkn¨upft ist:
Tij =cijkl Skl ,(3.3)
wobei die cijkl die Komponenten des Elastizit¨atstensors sind.
Setzt man (3.3) in (3.1) ein, erh¨alt man die Bewegungsgleichung
ρ∂2ui
∂t2=cijkl
∂2uk
∂xj∂xl
.(3.4)
3.2 Rayleighwellen
F¨uhrt man als Randbedingung die freie Oberfl¨ache ein, so erh¨alt man als L¨osung der
Bewegungsgleichung (3.4) elastische Wellen, die sich an der Oberfl¨ache des Festk¨orpers
ausbreiten.
Die Forderung nach Kr¨aftefreiheit im oberen Halbraum f¨uhrt zur Randbedingung
T3j=0 f¨ur x3≥0.(3.5)
Weiterhin sollen die Amplituden im Substrat exponentiell abklingen, als Ansatz werden
daher Linearkombinationen von Partialwellen des Typs
ui=e
ikbx3eik(x1−vt)mit Im(b)<0(3.6)
1 Eigentlich tritt in Sij noch der Term 1
2
∂uk
∂xi
∂uk
∂xjauf, der f¨ur kleine Auslenkungen aber ver-
nachl¨assigbar ist [Lan91].
12 3. Ober߬achenwellen
Bild 3.1: Wahl des Koordinatensystems. Die Ober-
߬achenwelle breitet sich in x1-Richtung aus, durch
x1und x3wird die Sagittalebene aufgespannt, die
Oberfl¨ache ist durch x3= 0 definiert (nach [Far72]).
verwendet.
Im isotropen Fall kann eine analytische L¨osung angegeben werden, die zuerst von Lord
Rayleigh als m¨ogliche Form von Erdbebenwellen gefunden wurde und daher als Ray-
leighwelle bezeichnet wird. F¨ur die Auslenkungen der in der Sagittalebene polarisierten
Rayleighwelle erh¨alt man
u1=C(ekβ1x3−Aekβ2x3)e
ik(x1−vRt)
u2=0
u3=−ikβ1C(ekβ1x3−A−1ekβ2x3)e
ik(x1−vRt)
(3.7)
mit β1=1−v2
R/v2
,β2=1−v2
R/v2
tund A=√β1β2.Hierbeisindv=c11/ρ
und vt=c44/ρ die longitudinale bzw. transversale Schallgeschwindigkeit von Volumen-
wellen2,Cist ein Amplitudenfaktor, der von der St¨arke der Anregung abh¨angt. Die Aus-
breitungsgeschwindigleit vRder Rayleighwelle ist implizit durch
(β2
2+1)
2=4β1β2(3.8)
gegeben und stets kleiner als vt.
Da u1und u3um π/2 phasenverschoben sind, liegt eine elliptische Polarisation vor, die
Amplitude klingt innerhalb weniger Wellenl¨angen in das Volumen hinein ab. Das resultie-
rende Verzerrungsbild ist in Abb. 3.2 schematisch dargestellt.
Neben den Rayleighwellen erf¨ullen auch in x2-Richtung polarisierte transversale Wellen
die Randbedingung (3.5). Es handelt sich hierbei allerdings um keine richtige Ober߬a-
chenwelle; nur falls beispielsweise durch eine Beschichtung der Ober߬ache die Schallge-
schwindigkeit von vtabweicht (siehe Abschnitt 3.4), wird eine unendliche Eindringtiefe
der Scherwelle vermieden.
F¨ur anisotrope Festk¨orper ist die Bewegungsgleichung (3.4) i.a. nur noch numerisch
zu l¨osen. In diesem Fall h¨angt die Phasengeschwindigkeit von der Ausbreitungsrichtung
ab, und der Poyntingvektor Pist nicht notwendig parallel zum Wellenvektor kwie bei
Rayleighwellen. Eine Ausnahme bilden die ,,Reinmodenrichtungen“, die meist mit den
kristallographischen Achsen zusammenfallen. Hier existieren Ober߬achenwellen mit rein
sagittaler oder transversaler Polarisation, f¨ur die Pparallel zu kist.
2 Hier wurde die verk¨urzte Schreibweise des Elastizit¨atstensors mit zwei Indizes verwendet.
3.3 Piezoelektrische Substrate 13
Bild 3.2: Auslenkungsprofil einer Rayleighwelle (nach [Far77]).
3.3 Piezoelektrische Substrate
Da Oberfl¨achenwellen meist auf piezoelektrischen Materialien erzeugt werden, muß die
Kopplung von mechanischen Verzerrungen und elektrischen Feldern ber¨ucksichtigt wer-
den. Einerseits muß das Hookesche Gesetz um den inversen Piezoeffekt erweitert werden,
andererseits bewirken Verzerrungen eine Ladungsverschiebung und damit ein elektrisches
Feld. Dies wird beschrieben durch die Gleichungen
Tij =cijkl Skl −ekij Ek(3.9)
und
Di=/ij Ej+eijk Sjk (3.10)
mit den Komponenten des piezoelektrischen Tensors eijk, des dielektrischen Tensors /ij,
des elektrischen Feldes Eiund der dielektrischen Verschiebung Di.
Da man sich f¨ur elektrische Felder interessiert, die an die Schallwelle gekoppelt sind,
sich also viel langsamer als Licht ausbreiten, l¨aßt sich das elektrische Feld in quasistatischer
N¨aherung als Gradient eines skalaren Potentials Φausdr¨ucken:
Ei=−∂Φ
∂xi
.(3.11)
Setzt man nun Gleichung (3.9) in (3.1) ein, leitet (3.10) nach dem Ort ab und ber¨uck-
sichtigt div D=0,soerh¨alt man f¨ur ladungsfreie Piezoelektrika schließlich die gekoppelten
Bewegungsgleichungen
ρ∂2ui
∂t2−cijkl
∂2uk
∂xj∂xl−ekij
∂2Φ
∂xj∂xk
=0 (3.12)
und
eijk
∂2uj
∂xi∂xk−/ij
∂2Φ
∂xi∂xj
=0 ,(3.13)
die analytisch nicht l¨osbar sind.
14 3. Ober߬achenwellen
Der Piezoeffekt bewirkt eine Vergr¨oßerung der Schallgeschwindigkeit. Dies wird durch
den Faktor K2beschrieben, der als
K2
2=vf−vk
vf
(3.14)
definiert ist. vfund vksind die Schallgeschwindigkeiten einer freien bzw. kurzgeschlossenen
Ober߬ache.
3.4 Der Einfluß eines d¨unnen Films
Wird ein Film der Dicke hauf die Substratoberfl¨ache aufgebracht, so ver¨andert sich da-
durch das Ausbreitungsverhalten von Ober߬achenwellen; insbesondere tritt nun Dispersion
auf, da die Verzerrungsenergie bei hohen Frequenzen st¨arker an der Oberfl¨ache konzentriert
ist als bei niedrigen Frequenzen und daher mehr vom Film ,,gesehen“ wird. Anstelle der
Randbedingung (3.5) muß jetzt Stetigkeit von uiund T3ian der Grenzfl¨ache x3= 0 und
Kr¨aftefreiheit (T3i= 0) an der Filmoberfl¨ache x3=hgefordert werden.
Ist die Bedingung kh 1erf¨ullt, kann dieses Problem st¨orungstheoretisch behandelt
werden (siehe z.B. [Aul90]). F¨ur einen isotropen Film der Dichte ˆρund mit longitudinaler
bzw. transversaler Schallgeschwindigkeit ˆvund ˆvterh¨alt man f¨ur die relative ¨
Anderung
der Schallgeschwindigkeit in erster N¨aherung
δv
v=ωkhˆρ
4Wˆv2
t41−ˆv2
t
ˆv2
u2
1+u2
2−v2u2
1+u2
2+u2
3.(3.15)
Wist hierbei der Energiefluß pro Einheitsl¨ange senkrecht zur Ausbreitungsrichtung. Der
erste Term in der geschweiften Klammer beschreibt den Einfluß der elastischen Konstan-
ten des Films, der zweite die Massenbelegung des Substrats durch den Film. F¨ur ,,weiche“
Filme mit ˆvt<vdominiert der Masseneffekt, so daß w¨ahrend des Aufdampfens der Ad-
sorbate eine Erniedrigung der Schallgeschwindigkeit beobachtet wird. F¨ur Rayleighwellen
(u2= 0) und f¨ur Scherwellen (u1=u3=0)l¨aßt sich Gleichung (3.15) vereinfachen und
nach der Schichtdicke haufl¨osen. Mit δv/v =δf/f (siehe Kap. 4.1) ergibt sich f¨ur
•Rayleighwellen
h=δf
f2ARvRˆρˆv2
t
v2
R
BR1−ˆv2
t
ˆv2
−1−1
(3.16)
mit AR=π/2·(ωu2
3/W +ωu2
1/W) und BR=π/(2AR)·ωu2
1/W und f¨ur
•Scherwellen
h=δf
f2ASvSˆρˆv2
t
v2
S−1−1
(3.17)
mit AS=π/2·ωu2
2/W.
F¨ur isotrope Substrate existieren analytische Ausdr¨ucke f¨ur ωu2
i/W,f¨ur anisotrope sind
die Werte f¨ur viele Materialien und Kristallschnitte tabelliert [Aul90]3.
3 In [Aul90] wird ein anderes Koordinatensystem verwendet. Es gilt u2
x=u2
2,u2
y=u2
3und u2
z=u2
1
mit den dort verwendeten Indizes x,y,z.
3.5 Skalierung der Ober߬achenwellen-Daten 15
Bei den in dieser Arbeit vorgestellten Messungen war die Bedingung kh 1f¨ur die
Grundfrequenz des Oberfl¨achenwellenbauteils von 95 MHz immer erf¨ullt, so daß Glei-
chung (3.16) zur Bestimmung der Filmdicke verwendet werden konnte. Um auf diese
Weise zuverl¨assige Werte f¨ur hzu erhalten, ist die Kenntnis der Dichte und der elastischen
Konstanten des Films n¨otig. Da bei einer abschreckenden Kondensation sehr ,,flockige“
Schichten entstehen, k¨onnen hierf¨ur keine Werte von Volumenkristallen verwendet wer-
den, so daß die tats¨achlichen Werte in einem Selbstkonsistenzverfahren durch Vergleich
der gemessenen Schallgeschwindigkeits¨anderungen mit den Ergebnissen einer numerischen
Berechnung bestimmt wurden (siehe Kap. 4.5).
3.5 Skalierung der Oberfl¨achenwellen-Daten
Um Messungen an verschiedenen Filmen oder bei unterschiedlichen Frequenzen vergleichen
zu k¨onnen, muß ber¨ucksichtigt werden, daß sich ein großer Teil des Verzerrungsfeldes im
Substrat und nicht im zu untersuchenden Film befindet und die Intensit¨atsverteilung dort
außerdem nicht homogen und stark frequenzabh¨angig ist (Abb. 3.3).
0
2
4
6
8
10
|ui|[a.u.]
u1
u3
kh =0.03
x3/λ
0
2
4
6
8
10
|Sij| [a.u.]
-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0
S11+S33
S13
kh =0.03
0.005
0
2
4
6
8
10
|ui|[a.u.]
u1
u3
kh =0.24
x3/λ
0
2
4
6
8
10
|Sij| [a.u.]
-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0
S11+S33
S13
kh =0.24
0.04
Bild 3.3: Auslenkungs- (obere Teilbilder) und Verzerrungsprofil (untere Teilbilder)
einer Rayleighwelle auf einem mit Argon beschichteten LiTaO3-Substrat f¨ur zwei
verschiedene Werte von kh. Negative x3liegen im Substrat, positive im Film.
Die elastische Energie pro Volumeneinheit einer Verzerrungswelle setzt sich folgen-
dermaßen aus einem kinetischen und einem potentiellen Anteil zusammen:
E=1
2ρ
3
i=1 |˙ui|2+1
2
3
i,j=1
SicijS∗
j(3.18)
16 3. Ober߬achenwellen
Die Sibezeichnen hierbei die verk¨urzte Schreibweise des Verzerrungstensors Sij mit
einem Index. Die f¨ur eine Rayleighwelle relevanten Komponenten sind S1=S11,S3=S33
und S5=2S13, alle anderen Siverschwinden hier.
Zur Skalierung von δv/v und δα muß nun das Verh¨altnis der Energie im Film zur ge-
samten Energie berechnet werden. Da Schallwellen ¨uber die Verzerrung an Tunnelsysteme
koppeln (siehe Abschnitt 2.3.2), ist hierbei nur die potentielle Energie zu ber¨ucksichtigen,
die sich f¨ur Rayleigh-artige Wellen (|u2||u1|,|u3|)zu
Epot =1
2[c11 |S1|2+c33 |S3|2+c55 |S5|2+c13 (S1S∗
3+S3S∗
1)
+c15 (S1S∗
5+S5S∗
1)+c35 (S3S∗
5+S5S∗
3)]
(3.19)
ergibt. F¨ur einen isotropen Film l¨aßt sich dieser Ausdruck noch weiter vereinfachen und
in einen longitudinalen
Elong
pot =1
2[c11 (|S1|2+|S3|2)+c12 (S1S∗
3+S3S∗
1)] (3.20)
und einen transversalen Anteil
Etrans
pot =1
2c44 |S5|2(3.21)
aufspalten. F¨ur die entsprechenden Korrekturfaktoren erh¨alt man damit
Klong =h
0Elong
pot dz
h
−∞ Epot dz(3.22)
und
Ktrans =h
0Etrans
pot dz
h
−∞ Epot dz.(3.23)
Unter der vereinfachenden Annahme, daß longitudinale Verzerrungen etwa doppelt so
stark an Tunnelsysteme koppeln wie transversale4,lassensichdieOber߬achenwellen-Daten
mit dem Korrekturfaktur
K=Klong +1
2Ktrans (3.24)
auf Volumenwellen-Daten umrechnen. Die auf diese Weise berechneten Faktoren sind in
Abb. 3.4 f¨ur Argon und Neon auf einem LiTaO3-Substrat dargestellt.
Im Grenzfall kh 1 ergibt sich f¨ur den Korrekturfaktor K∝kh, was anschaulich auch
klar ist, da Oberfl¨achenwellen eine Eindringtiefe d∝λbesitzen, so daß die Sensitivit¨at auf
,,Oberfl¨acheneffekte“ proportional zu k=2π/λ ansteigen sollte. Weiterhin ist in diesem
Bereich Ktrans Klong; auch dies ist plausibel, da bei einer Rayleighwelle im Grenzfall
eines aus nur einer Monolage bestehenden Filmes keine transversalen Verzerrungen m¨oglich
sind.
F¨ur sehr große Frequenzen bzw. Schichtdicken gilt K≃1, die Verzerrungsenergie der
Oberfl¨achenwelle ist dann praktisch vollst¨andig im Film konzentriert. Zur Untersuchung
der Eigenschaften des Filmes sind also nicht zu kleine Werte von kh erforderlich. Allerdings
ist hierbei zu ber¨ucksichtigen, daß bei zu großen kh eine starke Reduktion der Rayleigh-
geschwindigkeit und eine betr¨achtliche Dispersion auftritt, so daß die hier angewandte
Meßmethode (siehe Kap. 4.1) versagen w¨urde.
4Theoretische
¨
Uberlegungen ergeben f¨ur γl/γtje nach mikroskopischer Natur der Tunnelsysteme
Werte zwischen 4/3 und 3 [Heu97].
3.6 Erzeugung von Ober߬achenwellen 17
10-4 10-3 10-2 10-1 100101
kh
10-8
10-6
10-4
10-2
100
Korrekturfaktor
Klong
Ktrans
Klong +0.5Ktrans
Argon auf
LiTaO3
10-4 10-3 10-2 10-1 100101
kh
10-8
10-6
10-4
10-2
100
Korrekturfaktor
Klong
Ktrans
Klong +0.5Ktrans
Neon auf
LiTaO3
Bild 3.4: Nach Gleichung (3.22) bzw. (3.23) berechnete Korrekturfaktoren Kund
Ktf¨ur einen Argon-Film (links) und einen Neon-Film (rechts) der Dicke hauf einem
LiTaO3-Substrat. Die durchgezogene Linie ist jeweils eine Gerade der Steigung eins.
3.6 Erzeugung von Oberfl¨achenwellen
Die in dieser Arbeit verwendeten Ober߬achenwellen wurden mit Hilfe von Interdigital-
transducern (IDTs) auf einem piezoelektrischen Substrat erzeugt und detektiert. Ein
solcher IDT besteht im einfachsten Fall aus zwei ineinandergreifenden metallischen
,,K¨ammen“, die in einem mehrstufigen Strukturierungsprozeß auf das Substrat aufgebracht
werden k¨onnen. Wird am Sende-IDT eine hochfrequente elektrische Spannung angelegt, so
wird ¨uber den piezoelektrischen Effekt eine mechanische Verzerrung im Substrat erzeugt.
Damit die auf diese Weise an jedem Fingerpaar entstehenden Partialwellen konstruktiv in-
terferieren k¨onnen, muß die Bedingung λ=2aerf¨ullt sein, wenn λ=v/f die Wellenl¨ange
der sich mit der Geschwindigkeit vausbreitenden akustischen Welle und 2ader Abstand
zwischen den Fingern gleicher Polarit¨at ist. Die Polarisation der Oberfl¨achenwelle ist von
der Wahl des Kristallschnitts des Substrats abh¨angig. Am Empfangs-IDT l¨aßt sich die
Schallwelle wieder in ein elektrisches Signal wandeln.
Bild 3.5: Schematische Dar-
stellung eines Ober߬achenwel-
lenbauteils mit angedeuteter
¨außerer Beschaltung.
Außer der Grundmode lassen sich mit solchen Oberfl¨achenwellenbauteilen u.U. auch
h¨ohere Moden anregen. Um das Abstrahlverhalten eines IDTs genauer zu untersuchen,
18 3. Ober߬achenwellen
f¨uhrt man eine Antwortfunktion ein, die sich als Produkt eines Elementfaktors E(ω), der
das Abstrahlverhalten der einzelnen Fingerpaare beschreibt, und eines Feldfaktors F(ω),
der auf der Gruppierung aller Fingerpaare zum gesamten IDT beruht, ergibt [Mil77].
Im sogenannten δ-Funktions-Modell beschreibt man die Ladungsverteilung des IDT
durch δ-Funktionen in den Fingermitten. Mit dieser stark vereinfachenden Annahme findet
man f¨ur einen Transducer mit NFingerpaaren f¨ur den Feldfaktor den Ausdruck
F(ω)∝
sin (N+1)πω
ω0
sin πω
ω0
2
,(3.25)
wobei ω0=πv/a die Frequenz der Grundmode ist, und f¨ur den Elementfaktor
E(ω)∝
sin πω
2ω0
2
.(3.26)
In Abb. 3.6 ist die Antwortfunktion eines Transducers nach dem δ-Funktions-Modell dar-
gestellt.
012345
ω/ω0
Antwortfunktion
Bild 3.6: Produkt aus Element-
und Feldfaktor nach dem δ-Funk-
tions-Modell f¨ur einen IDT mit vier
Fingerpaaren.
Der Elementfaktor bewirkt, daß sich nur die ungeradzahligen Vielfachen der Grund-
mode anregen lassen. In der Praxis beobachtet man jedoch, daß sich bei Transducern, bei
denen Breite und Abstand der Finger identisch sind, auch alle Vielfachen von 3ω0nicht
anregen lassen. Dieses Verhalten l¨aßt sich verstehen, wenn man ber¨ucksichtigt, daß die
Ladungsverteilung auf jedem einzelnen Finger zur Mitte und zu den R¨andern hin abf¨allt.
Ein Modell mit zwei δ-Funktionen pro Finger f¨uhrt daher zu einer wesentlich besseren
Beschreibung der Abstrahlcharakteristik eines Transducers.
Um eine m¨oglichst geringe Einf¨ugungsd¨ampfung des Bauteils zu erreichen, ist es wichtig,
dessen Impedanz m¨oglichst gut an den Wellenwiderstand von 50 Ω der ¨außeren elektroni-
schen Beschaltung anzupassen, da Impedanzspr¨unge Anlaß zu Reflexionen des HF-Signals
geben. Die Impedanz eines solchen Transducers ist vor allem durch seine Kapazit¨at be-
stimmt, so daß ihr Wert durch Variation der Anzahl der Fingerpaare und des ¨
Uberlapps
3.7 Die verwendeten Ober߬achenwellenbauteile 19
der beiden K¨amme angepaßt werden kann. Allerdings ist eine solche Impedanzanpassung
nat¨urlich nicht f¨ur alle verwendeten Meßfrequenzen gleichzeitig m¨oglich, es muß vielmehr
ein geeigneter Kompromiß gefunden werden.
In der vorliegenden Arbeit war es wichtig, m¨oglichst viele verschiedene Frequenzen an-
regen zu k¨onnen, da die Eindringtiefe dvon Oberfl¨achenwellen mit der Frequenz skaliert:
d≃λ∝f−1.Jeh¨oher die Frequenz ist, desto gr¨oßer ist also die Sensitivit¨at auf Effekte, die
von aufgedampften Filmen hervorgerufen werden (siehe auch Abb. 3.4). Aus der Frequenz-
abh¨angigkeit der Meßgr¨oßen l¨aßt sich also schließen, ob eine Eigenschaft des Films oder
des Substrats gemessen wurde. Die Anregung der h¨oheren Moden ist bei einem Bauteil
mit einer Doppelfingerstruktur (split finger device), bei dem die elektrische Polung erst
bei jedem dritten Finger wechselt, besonders effektiv [Smi81]. Ein weiterer Vorteil dieser
Bauweise liegt in der Unterdr¨uckung des sogenannten ,,triple transit echo“, das auf der
zweimaligen Reflexion des Signals am Empfangs- bzw. Sende-IDT beruht.
3.7 Die verwendeten Oberfl¨achenwellenbauteile
Die in dieser Arbeit vorgestellten Experimente wurden mit zwei verschiedenen Substraten
durchgef¨uhrt.
Zun¨achst wurde Lithiumtantalat im (36◦rot YX)-Schnitt als Substratmaterial gew¨ahlt.
Hier k¨onnen sich in Richtung der kristallographischen X-Achse Scherwellen ausbreiten so-
wie in der dazu orthogonalen Richtung Rayleighwellen. Daher wurden zwei Paare von
Doppelfinger-IDTs mit einer Grundfrequenz von jeweils 95 MHz verwendet, um diese bei-
den Wellentypen anregen zu k¨onnen. Die Design-Parameter f¨ur diese beiden Oberfl¨achen-
wellenbauteile sind in den Tabellen 3.1 und 3.2 zusammengefaßt.
Substrat LiTaO3
Doppelfingerpaare 30
Periode 2a=32µm
Finger¨uberlapp 1.1 mm
Fingermaterial Gold
Metallisierung η≈85%
Laufstecke 1 cm
vSbei 300 K 3946 m/s
Substrat LiTaO3
Doppelfingerpaare 30
Periode 2a=44µm
Finger¨uberlapp 1.1 mm
Fingermaterial Gold
Metallisierung η≈85%
Laufstecke 0.812 cm
vRbei 300 K 3148 m/s
Tab. 3.1: Scherwellen-Bauteil Tab. 3.2: Rayleighwellen-Bauteil I
Neben der Grundfrequenz konnte jeweils auch die dritte, f¨unfte und siebte Harmoni-
sche angeregt werden. Die Einf¨ugungsd¨ampfungen betrugen dabei ungef¨ahr 36 dB, 44 dB,
60 dB und 75 dB f¨ur das Rayleighwellen-Bauteil bzw. 22 dB, 36 dB, 64 dB und 72 dB f¨ur
das Scherwellen-Bauteil. Auf die Scherwellen soll im folgenden allerdings nicht weiter ein-
gegangen werden.
20 3. Ober߬achenwellen
Das Substratmaterial zeigt eine recht starke Temperaturabg¨angigkeit in den beiden
Meßgr¨oßen δα und δv/v, insbesondere tritt ein Maximum in der Schallgeschwindigkeit bei
etwa 6.5 K auf (Abb. 3.7). Bei der Auswertung der Daten muß dieser Untergrund von den
Meßwerten abgezogen werden.
0.0
0.5
1.0
δα [dB/cm]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Temperatur [K]
-2
-1
0
1
δv/v [10-5]
0.03 0.1 0.3 1 3 10 30
LiTaO3
Bild 3.7: Temperaturabh¨angigkeit der D¨amp-
fung und relativen Schallgeschwindigkeits¨ande-
rung von Rayleighwellen f¨ur ein LiTaO3-Ober-
߬achenwellenbauteil. Die Schallgeschwindig-
keit zeigt im Rahmen der Meßgenauigkeit keine
Frequenzabh¨angigkeit.
Ein weiteres Ober߬achenwellenbauteil zur Erzeugung von Rayleighwellen wurde auf
ein Lithiumniobat-Substrat im YZ-Schnitt aufgebracht. Hier war auch die Anregung der
neunten und elften Harmonischen m¨oglich. Die Design-Parameter dieses Bauteils sind in
Tab. 3.3 aufgelistet.
Substrat LiNbO3
Doppelfingerpaare 30
Periode 2a= 38.8 µm
Finger¨uberlapp 0.75 mm
Fingermaterial Gold
Metallisierung η≈85%
Laufstecke 0.75 cm
vRbei 300 K 3488 m/s
Tab. 3.3: Rayleighwellen-Bauteil II
21
4. Experimentelles
4.1 Elektronik und Meßprinzip
Die in dieser Arbeit vorgestellten Messungen wurden mit einer phasensensitiven Meßme-
thode durchgef¨uhrt, mit der sowohl die relative Schallgeschwindigkeits¨anderung als auch
die D¨ampfung der Oberfl¨achenwellen bestimmt werden k¨onnen. Der Meßaufbau ist in
Abb. 4.1 schematisch dargestellt.
Bild 4.1: Blockschaltbild der verwendeten Meßelektronik. Der Mischer hat die zwei
Eing¨ange LO (local oscillator) und RF (radio frequency) sowie den Ausgang IF (in-
termediate frequency).
Das hochfrequente CW-Signal eines Synthesizers (Leistung ca. 10 dBm) wird geteilt und
zur H¨alfte auf den LO-Eingang eines Mischers gegeben. Aus der anderen H¨alfte werden
mit Hilfe eines durch einen Pulsgenerator getakteten HF-Schalters Pulse von ungef¨ahr 2 µs
Dauer erzeugt. Die Wiederholraten betragen hierbei wenige Hz bis hin zu mehreren kHz.
Nach einer Reduktion der Leistung um 0−40 dB zur Anpassung an die frequenzabh¨angige
Einf¨ugungsd¨ampfung werden die Pulse auf den Sende-IDT des Oberfl¨achenwellenbauteils
gegeben. Mit zwei Umschaltern l¨aßt sich hierbei die gew¨unschte Laufstrecke ausw¨ahlen.
Das am Empfangs-IDT detektierte Signal wird nach einer Verst¨arkung um 65 dB zum
RF-Eingang des Mischers gef¨uhrt. Am IF-Ausgang l¨aßt sich dort aufgrund der identischen
Frequenz der gemischten Signale eine Gleichspannung abgreifen, die proportional zur Am-
plitude und zum Kosinus der Phasendifferenz der beiden Eingangssignale ist. Mit Hilfe
eines Box-Car-Integrators wird ein Zeitfenster auf den am Empfangstransducer detektier-
ten Puls gesetzt; das integrierte Signal wird schließlich von einem PC eingelesen.
22 4. Experimentelles
In Abb. 4.2 ist schematisch die Gleichspannung am Ausgang des Mischers in Abh¨angig-
keit von der Meßfrequenz dargestellt. Zur Messung der Schallgeschwindigkeit wird die
Frequenz des Synthesizers vom PC gerade so geregelt, daß cos(ϕ)m¨oglichst konstant bei
Null bleibt (f0in Abb. 4.2). Die Gesamtphase ist hierbei durch
ϕ=2πfτOf +ϕEl (4.1)
gegeben, wobei τOf die Laufzeit der Oberfl¨achenwelle ist und ϕEl eine Zusatzphase aufgrund
der ¨außeren Beschaltung darstellt. F¨ur eine konstante Phasendifferrenz (dϕ= 0) folgt
daraus unter der Voraussetzung ϕEl =const.
df
f=dv
v(4.2)
mit der Ausbreitungsgeschwindigkeit v=#Of /τOf der Oberfl¨achenwelle.
Frequenz
Mischersignal
A
0
f0f0+∆f
Bild 4.2: Gleichspannungssignal am Mi-
scherausgang in Abh¨angigkeit von der Fre-
quenz. f0ist die Frequenz, auf die zur Schall-
geschwindigkeitsmessung geregelt wird. Zur
Bestimmung der Amplitude Awird f0um
∆ferh¨oht.
Nach der Bestimmung von δv/v wird die Frequenz so erh¨oht, daß die Bedingung
cos(ϕ)=1erf¨ullt ist (,,π/2-Sprung“ nach f0+∆f). Die n¨otige Frequenzerh¨ohung ist
hierbei durch
∆f=1
4
f0
nλ
(4.3)
gegeben, wobei nλ=#Of /λ die ,,Zahl der Wellenl¨angen“ zwischen Sende- und Emp-
fangstransducer ist; es gilt also ∆f=(4τOf )−1,sodaß∆fbei geringer Dispersion nahezu
frequenzunabh¨angig ist. Das Mischersignal ist dann direkt proportional zur Amplitude
der Oberfl¨achenwelle. ¨
Anderungen dieser Amplitude k¨onnen in die D¨ampfungs¨anderung
δα umgerechnet werden.
Aufgrund der digitalen Regelung lassen sich mit dieser Meßmethode problemlos Schall-
geschwindigkeit und D¨ampfung f¨ur mehrere Frequenzen und verschiedene Oberfl¨achen-
wellenlaufstrecken praktisch gleichzeitig messen. Die Anzahl der m¨oglichen Messungen ist
im Prinzip nur durch die Pulswiederholrate limitiert; ist diese sehr klein, dann dauert jede
4.2 Der Kryostat 23
einzelne Messung so lange, daß nicht mehr von gleichzeitiger Messung gesprochen wer-
den kann und vor allem schnelle ¨
Anderungen der Meßsignale nicht mehr verfolgt werden
k¨onnen.
4.2 Der Kryostat
Das Ober߬achenwellenbauteil wird mit Hilfe eines vergoldeten Probenhalters aus Kupfer
an der Mischkammer eines 3He/4He-Verd¨unnungskryostaten angebracht (siehe Abb. 4.3).
Mit einer sehr d¨unnen Schicht Vakuumfett wird ein f¨achiger thermischer Kontakt si-
chergestellt, so daß die Probentemperatur durch die Mischkammertemperatur gegeben
ist (siehe hierzu auch Abschnitt 4.3). Die Temperaturmessung erfolgte ¨uber Wider-
standsthermometer mit der Vierdrahtmethode. Hierzu wurde bei Temperaturen unter-
halb von 3 K ein Kohlethermometer, bei h¨oheren Temperaturen ein Rhodium-Eisen-
Widerstandsthermometer verwendet. Die kleinste zur Verf¨ugung stehende Spannung zur
Messung der Widerstandswerte betrug 200 µV. Bei sehr tiefen Temperaturen f¨uhrte dies zu
einer Selbstheizung der Thermometer, deren Temperatur dann nicht mehr der Mischkam-
mertemperatur entsprach. Außerdem verursachten noch nicht endg¨ultig gel¨oste Erdungs-
und Filterprobleme in diesem Temperaturbereich eine betr¨achtliche Meßungenaugkeit; bei
h¨oheren Temperaturen sollten die Fehler bei der Temperaturbestimmung allerdings maxi-
mal einige Prozent betragen.
Bild 4.3: Schematische Darstellung
des 3He/4He-Verd¨unnungskryostaten
und der Versuchsanordnung.
24 4. Experimentelles
Messungen mit einem 60Co-Kernorientierungsthermometer zeigten, daß Mischkammer-
temperaturen bis zu etwa 20 mK erreicht wurden. Zur Temperaturregelung wurde ein
200 Ω-Heizwiderstand verwendet, der ebenfalls an der Mischkammer angebracht war. Die
Regelung erfolgte ¨uber einen in die Widerstandsmeßbr¨ucke integrierten PID-Regler, mit
dem bei tiefen Temperaturen eine Temperaturstabilit¨at deutlich besser als 1 mK erzielt
werden konnte.
4.3 Meßgenauigkeit
Bei den Messungen stellte sich die Einhaltung der Bedingung ϕEl =const.als ziem-
lich problematisch heraus. Raumtemperaturschwankungen von 0.5 K f¨uhrtenzueiner
Frequenz¨anderung von ca. 10 kHz und einer scheinbaren D¨ampfungs¨anderung von etwa
1dB/cm. Hierf¨ur verantwortlich waren durch die elektronischen Ger¨ate und Koaxialka-
bel verursachte temperaturbedingte Phasenverschiebungen; insbesondere der Box-Car-
Integrator stellte sich als sehr temperaturempfindlich heraus. Daher wurden alle elektro-
nischen Bauteile auf einer temperaturstabilisierten Metallplatte angebracht und mit einer
Plexiglashaube gegen Konvektion im Labor gesch¨utzt. Auf diese Weise konnte die Tempe-
ratur der Meßelektronik auf etwa ±0.1 K konstant gehalten und Raumtemperatureinfl¨usse
auf die Messung deutlich reduziert werden. Dadurch wurde schließlich eine Genaugkeit
von ∆f≃100 Hz und ∆α≃0.01 dB/cm erreicht. Gr¨oßere Raumtemperatur¨anderungen,
beispielsweise am Abend nach Verlassen des Labors oder durch direkte Sonneneinstrah-
lung, f¨uhrten allerdings zu Drifteffekten von einigen 100 Hz bzw. 0.1 dB/cm. In Abb. 4.4
ist eine typische Driftmessung dargestellt.
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
δα [dB/cm]
634
460
280
95
MHz
MHz
MHz
MHz
0246810 12 14
Zeit [h]
0
1
2
3
4
5
6
δf/f [10-6]
Bild 4.4: Stabilit¨atsmessung von Frequenz und
D¨ampfung bei einer Probentemperatur von 8.5 K.
Zur besseren ¨
Ubersicht sind die Kurven vertikal
gegeneinander verschoben. Die Oszillationen ab
t≃6 h beruhen auf einem Regelzyklus der Klima-
anlage im Labor, der zu periodischen Raumtempe-
raturschwankungen von ∆T≃0.5K f¨uhrt.
4.4 Der Einfluß der Ultraschallintenst¨at 25
4.4 Der Einfluß der Ultraschallintenst¨at
Da es nicht m¨oglich war, die Temperatur direkt auf dem Substrat zu bestimmen, war
es wichtig zu ¨uberpr¨ufen, inwiefern diese Temperatur mit der an der Mischkammer ge-
messenen ¨ubereinstimmt. Hierzu wurde ein Argonfilm auf das Oberfl¨achenwellenbauteil
aufgedampft und die Abh¨angigkeit des Temperaturverlaufs der Schallgeschwindigkeit von
der Ultraschalleistung untersucht. Die Leistung der gepulsten Schallwelle ist bei konstan-
ter Pulsdauer von der Leistung PPuls eines Einzelpulses und der Pulswiederholrate τ−1
Puls
abh¨angig.
In Abb. 4.5 ist die gemessene Temperaturabh¨angigkeit von δv/v f¨ur zwei verschiedene
Repetitionsraten dargestellt. Bei der Kurve mit einer hohen Wiederholrate von 200 Hz ist
ein deutliches Abflachen unterhalb von etwa 150 mK zu erkennen, das bei 3 Hz wesentlich
schw¨acher ausgepr¨agt ist. Dies zeigt, daß hohe Repetitionsraten eine nicht zu vernachl¨assi-
gende Heizleistung im Substrat bewirken; die an der Mischkammer gemessene Temperatur
stimmt dann nicht mit der Probentemperatur ¨uberein.
Temperatur [K]
-4
-3
-2
-1
0
δv/v [10-5]
0.03 0.1 0.3 1
Rep. Rate 200 Hz
Rep. Rate 3 Hz
Rayleighwelle
f= 630 MHz
Temperatur [K]
-4
-3
-2
-1
δv/v [10-5]
0.03 0.1 0.3
0
3
12
dB
dB
dB
Rayleighwelle
f= 630 MHz
Rep. Rate 3 Hz
Bild 4.5: Temperaturverlauf von δv/v f¨ur
einen 150 nm dicken Argonfilm in Abh¨angig-
keit von der Pulswiederholrate ...
Bild 4.6: ... und der Leistung eines Einzel-
pulses. Die angegebenen Werte bezeichnen die
jeweils gew¨ahlte D¨ampfung des HF-Signals vor
der Einkopplung in den IDT.
Weiterhin mußte ¨uberpr¨uft werden, inwieweit die Energie eines einzelnen Pulses aus-
reicht, auch bei beliebig kleiner Repetitionsrate die Probentemperatur zu beeinflussen.
Hierzu wurden bei einer niedrigen Pulsrate von 3 Hz Messungen bei verschiedenen Puls-
leistungen, die durch ein D¨ampfungsglied unmittelbar vor dem Oberfl¨achenwellenbauteil
bestimmt waren, durchgef¨uhrt (Abb. 4.6). Auch hier erkennt man einen Einfluß der Lei-
stung. Bei der mit einer D¨ampfung von 12 dB durchgef¨uhrten Messung ist das Abflachen
der δv/v-Kurve bei tiefen Temperaturen nicht mehr zu beobachten. Es liegt ein logarith-
misches Temperaturverhalten vor, wie man es f¨ur einen Film mit breiter Energieverteilung
von Tunnelsystemen erwartet, wenn die Schallgeschwindigkeit durch resonante Wechsel-
26 4. Experimentelles
wirkung von Phononen mit Tunnelsystemen bestimmt ist (siehe Kap. 2.3). Man erkennt
aber auch, daß die Meßgenauigkeit hier aufgrund der geringen Signalamplitude deutlich
reduziert ist.
Aus diesen Messungen folgt, daß bei tiefen Temperaturen mit niedrigen Repetitionsra-
ten und geringer Pulsleistung gearbeitet werden muß. Dies bewirkt jedoch eine erhebliche
Verl¨angerung der Meßdauer, da f¨ur eine effektive Rauschunterdr¨uckung eine Mittelung
des Signals mit dem Box-Car-Integrator ¨uber etwa 10 −100 Pulse n¨otig ist. Bei einer
Wiederholrate von 3 Hz bedeutet dies eine Dauer von ca. 10 s f¨ur jede einzelne Messung,
ein vollst¨andiger Meßzyklus mit mehreren Moden kann ¨uber eine Minute dauern. Es ist
daher sinnvoll, die Pulsrate oberhalb von 500 mK auf etwa 200 −500 Hz zu erh¨ohen.
4.5 Das Aufdampfen der Filme
Zum Aufdampfen der Edelgasfilme werden zwei d¨unne Edelstahlr¨ohrchen verwendet, die
durch das Pumprohr des Experimentiervolumens gef¨uhrt sind und an deren Enden je-
weils ein kupferner Hohlzylinder als ,,Duschkopf“ angebracht ist. Um einen m¨oglichst
gleichm¨aßigen Film zu erhalten, befinden sich die Duschen einige Zentimeter vor dem
Ober߬achenwellenbauteil und sind von einem feinmaschigen Metallgitter bedeckt. Zur
Pr¨aparation eines Filmes ist jeweils nur eine Dusche n¨otig, eine zweite ist aber sinnvoll,
um z.B. den Einfluß der geometrischen Anordnung des Aufdampfsystems untersuchen zu
k¨onnen. Die weitere Beschreibung wird daher auf nur eine Dusche beschr¨ankt sein.
F¨ur einen konstanten Gasstrom muß die verwendete Kapillare an jeder Stelle eine deut-
lich h¨ohere Temperatur als die Sublimationstemperatur des entsprechenden Gases aufwei-
sen (bei Ne 7.5K, bei Ar 25 K). Hierzu wurde zun¨achst ein Heizdraht um die gesamte
Kapillare gewickelt. Da eine schwache thermische Ankopplung am 1 K-Topf besteht, um
das Abk¨uhlen der Kapillare zu erm¨oglichen, befindet sich dort eine weitere Heizung, um
ein Ausfrieren der Gase an dieser Stelle zu vermeiden. Zus¨atzlich ist noch ein Heizelement
am Duschkopf vorhanden, das ben¨otigt wird, um vor Beginn des eigentlichen Aufdampf-
prozesses die Dusche von ausgefrorenen Gasresten zu befreien. Dies ist insbesondere dann
wichtig, falls zuvor bereits Filme mit einer anderen Gassorte hergestellt wurden. Zur Tem-
peraturkontrolle befinden sich Ruthenoxid-Thermometer neben den Heizungen auf H¨ohe
des 1 K-Topfes und der Dusche.
Zur Vorbereitung des Aufdampfprozesses wird zun¨achst die Kapillare auf ,,Betriebstem-
peratur“ gebracht. Vorversuche zeigten, daß die Kapillare auf ihrer gesamten L¨ange f¨ur
Argon durchl¨assig ist, sobald die Temperatur etwa 40 K an der Dusche und 200 K auf H¨ohe
des 1 K-Topfes betr¨agt. Aufgrund dieses großen W¨armeeintrags ist es hier nicht m¨oglich,
den 3He/4He-Verd¨unnungsprozeß im Kryostaten aufrechtzuerhalten. Durch Zirkulation
einer geringen Menge des Helium-Gemisches kann aber ein thermischer Kontakt zwischen
Mischkammer und 1 K-Topf hergestellt werden, so daß die Substrattemparatur zwischen
etwa 1.2 und 1.5 K konstant gehalten werden kann. F¨ur Neon gen¨ugt eine Temperatur von
etwa 15 K an der Dusche und 25 K auf H¨ohe des 1 K-Topfes. Hier ist der ,,Mischbetrieb“ des
Kryostaten w¨ahrend des Aufdampfens m¨oglich, so daß eine konstante Substrattemparatur
von etwa 200 −300 mK erreicht werden kann.
In ein zuvor mit einer Diffusionspumpe evakuiertes Volumen wird etwa 15 mbar des
4.5 Das Aufdampfen der Filme 27
Gases eingelassen, ¨uber ein Nadelventil gelangen dosierte Gasmengen schließlich in die
Kapillare. Die Aufdampfrate l¨aßt sich durch Variation der Nadelventileinstellung sehr ge-
nau einstellen, typische Werte liegen bei einigen Nanometern pro Minute. Die Filmdicke
l¨aßt sich dabei in situ durch Messung der Frequenzabnahme der Rayleighwellen bestimmen
(siehe Kap. 3.4).
4.5.1 Reine Filme
Unter einem ,,reinen“ Film ist hier, im Gegensatz zu den sp¨ater diskutierten ,,Gemischen“,
ein Film zu verstehen, der lediglich aus einer einzigen Edelgassorte besteht. In der vor-
liegenden Arbeit wurden Neon- und Argonfilme untersucht, die Abbn. 4.7 und 4.8 zeigen
typische Aufdampfvorg¨ange dieser beiden Edelgase. Hier sollen lediglich die Aufdampf-
prozesse beschrieben werden, die Diskussion der Filmdickenabh¨angigkeit der Meßgr¨oßen,
insbesondere der D¨ampfung, erfolgt in Kap. 5.1.
020 40 60 80 100
Zeit [min]
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Neon auf LiTaO3
0
2
4
6
8
10
12
δα [dB/cm]
TS300 mK
030 60 90 120 150
Zeit [min]
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Argon
auf LiTaO3
0
2
4
6
8
δα [dB/cm]
TS3.5 K
Bild 4.7: Zeitlicher Verlauf von δα und δv/v
w¨ahrend eines Neon-Aufdampfvorgangs bei ei-
ner Substrattemperatur von etwa 300 mK. Die
Pfeile kennzeichnen das ¨
Offnen bzw. Schließen
des Nadelventils.
Bild 4.8: Zeitlicher Verlauf von δα und δv/v
w¨ahrend eines Argon-Aufdampfvorgangs bei
einer Substrattemperatur von etwa 3.5 K. Zwi-
schen den beiden Pfeilen liegt eine konstante
Aufdampfrate vor.
Der Neonaufdampfprozeß in Abb. 4.7 zeigt ab dem Zeitpunkt des ¨
Offnens des Na-
delventils bei allen Frequenzen einen Abfall von δf/f2. Die Kurven weisen hier einen
linksgekr¨ummten Verlauf auf; dies beruht auf einer Abnahme des anliegenden Gasdrucks,
die eine Verminderung der Aufdampfrate bewirkt. Andere Messungen haben gezeigt, daß
die niedrigste Meßfrequenz von 95 MHz bei konstanter Aufdampfrate ein lineares Zeit-
verhalten von δf/f2aufweist. Zu Beginn zeigen die Kurven bei allen Frequenzen den
28 4. Experimentelles
gleichen Verlauf, mit wachsender Schichtdicke trennen sich die einzelnen Kurven: Je h¨oher
dieFrequenzist,umsogr¨oßer ist der Betrag von δf/f2.
In Abb. 4.8 ist zun¨achst das Ausheizen von in der Kapillare festgefrorenen Argonresten
eines vorherigen Aufdampfprozesses zu erkennen (bis zum ersten Pfeil). Zwischen den
beiden Pfeilen beobachtet man bei 95 MHz ein lineares Verhalten von δf/f2gegen¨uber
der Zeit. Da in diesem Bereich eine konstante Aufdampfrate vorliegt, wird durch diese
Messung die G¨ultigkeit der Beziehung (3.16) f¨ur die niedrigste Meßfrequenz best¨atigt. Die
anderen Frequenzen weichen, wie auch schon bei dem gezeigten Neonaufdampfvorgang, mit
zunehmender Schichtdicke immer st¨arker von diesem linearen Verhalten ab. Dies bedeutet,
daß die Voraussetzung kh 1 hier nicht mehr erf¨ullt ist.
Diese Messungen zeigen, daß die niedrigste Meßfrequenz geeignet ist, aus der gemes-
senen Frequenz¨anderung w¨ahrend der Filmherstellung mit Hilfe von Gleichung (3.16) die
Schichtdicke zu bestimmen. Hierzu ist allerdings die Kenntnis der Dichte und der elasti-
schen Konstanten des Filmmaterials n¨otig. Man kann jedoch nicht davon ausgehen, daß
diese Gr¨oßen bei der hier durchgef¨uhrten abschreckenden Kondensation mit den Werten
der entsprechenden Volumenkristalle ¨ubereinstimmen. Zur Bestimmung dieser Material-
parameter kann eine numerische Berechnung eines Aufdampfprozesses durchgef¨uhrt (siehe
[Gen94]) und mit den experimentellen Ergebnissen verglichen werden. Durch Variation der
angenommenen Werte von ρ,c11 und c44 l¨aßt sich die Abweichung zwischen Experiment
und Rechnung minimieren, so daß eine Absch¨atzung f¨ur diese Gr¨oßen gewonnen wird. In
040 80 120 160
Filmdicke [nm]
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Messung
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
Rechnung
Neon auf LiTaO3
0
2
4
6
8
10
12
14
∆I/I [%]
95 MHz 280 MHz 461 MHz 634 MHz
bester Fit
ρ=0.9ρbest
c11 =0.9c11,best
c44 =0.9c44,best
Bulk-Werte
Bild 4.9: Vergleich eines gemessenen
Neonaufdampfprozesses mit einem be-
rechneten. Die Filmdicke im unteren Teil-
bild wurde aus der Frequenz¨anderung bei
95 MHz berechnet.
Bild 4.10: Vergleich der ¨
Ubereinstimmung von
berechneten und gemessenen Neonaufdampfvor-
g¨angen f¨ur verschiedene Werte der Dichte und der
elastischen Konstanten des Films. Die Gr¨oße ∆I/I
ist im Text erl¨autert.
4.5 Das Aufdampfen der Filme 29
Abb. 4.9 ist eine solche Berechnung der entsprechenden Messung an einem Neonfilm ge-
gen¨ubergestellt. Hierf¨ur wurden die Materialparameter ,,Ne-Film“ aus Tab. 4.1 gew¨ahlt,
mit denen die beste ¨
Ubereinstimmung erzielt wurde. Als Maß f¨ur die ¨
Ubereinstimmung
von Theorie und Experiment wurde die Gr¨oße
∆I/I =h
0δf
f2theo −δf
f2exp
dz
h
0δf
f2exp
dz
(4.4)
gew¨ahlt, die eine Art normierte Standardabweichung der berechneten Werte (δf/f2)theo
von den gemessenen (δf/f2)exp darstellt. Mit hwird die am Ende des Aufdampfvorgangs
erreichte Filmdicke bezeichnet. In Abb. 4.10 ist ∆I/I f¨ur die in Abb. 4.9 verwendeten
Werte der Dichte und der elastischen Konstanten, f¨ur um 10% verringerte Werte je einer
dieser Gr¨oßen ρbest,c11,best,c44,best und f¨ur Bulk-Werte dargestellt. Man erkennt, daß die
¨
Ubereinstimmung f¨ur Bulk-Werte wie erwartet relativ schlecht ist, bei den ,,optimalen“
Betr¨agen der Materialkonstanten ist sie etwa um einen Faktor 10 besser. Die Genauigkeit
dieser Methode zur Bestimmung von ρ,c11 und c44 d¨urfte etwa bei 10% liegen.
In den Abbn. 4.11 und 4.12 sind die entsprechenden Gr¨oßen f¨ur einen Argonaufdampf-
vorgang dargestellt. Der ,,beste Fit“ beruht auf den in Tab. 4.1 angegebenen Film-Werten
f¨ur Argon, die auch f¨ur die berechneten Kurven in Abb. 4.11 verwendet wurden. Die
Aussagen zum Neonaufdampfprozeß gelten hier analog.
040 80 120 160
Filmdicke [nm]
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Messung
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
Rechnung
Argon auf LiTaO3
0
2
4
6
8
10
12
14
∆I/I [%]
95 MHz 280 MHz 461 MHz 634 MHz
bester Fit
ρ=1.1ρbest
c11 =1.1c11,best
c44 =1.1c44,best
Bulk-Werte
Bild 4.11: Vergleich eines gemessenen
Argonaufdampfprozesses mit einem be-
rechneten. Die Filmdicke im unteren Teil-
bild wurde aus der Frequenz¨anderung bei
95 MHz berechnet.
Bild 4.12: Vergleich der ¨
Ubereinstimmung von
berechneten und gemessenen Argonaufdampfvor-
g¨angen f¨ur verschiedene Werte der Dichte und der
elastischen Konstanten des Films. Die Gr¨oße ∆I/I
ist im Text erl¨autert.
30 4. Experimentelles
In Tab. 4.1 sind die nach der eben beschriebenen Methode gewonnenen Betr¨age der
Dichte und der elastischen Konstanten der abschreckend kondensierten Filme zusammen-
gefaßt. Zum Vergleich sind auch die entsprechenden Daten von Volumenkristallen aufgeli-
stet.
Substanz ρc
11 c44
[kg/m3][10
9N/m2][10
9N/m2]
Ne-Bulk 1500 1.98 0.65
Ne-Film 940 1.40 0.30
Ar-Bulk 1770 5.00 1.50
Ar-Film 1200 1.70 0.36
Tab. 4.1: Dichte und elastische Kon-
stanten der verwendeten Edlelgase. Es
sind die Werte der abschreckend kon-
densierten Filme und die entsprechen-
den Bulk-Werte [Kor77] angegeben.
4.5.2 Gemischte Filme
Im Gegensatz zu ,,reinen“ Edelgasfilmen, die bei einer abschreckenden Kondensation
polykristalline Strukturen bilden, entstehen bei einer Mischung von zwei verschiedenen
Edelgassorten mit unterschiedlichen Atomradien bei der Kondensation amorphe Filme
[Sch86, Men90, Men91]. Damit stellen Gemische ein geeignetes Modellsystem dar, um die
Tieftemperatureigenschaften von Gl¨asern zu untersuchen. In Tab. 4.2 sind Bindungsener-
gie, Atommasse und Gleichgewichtsabstand im Kristallgitter f¨ur die in Frage kommenden
Edelgase aufgelistet.
Ne Ar Kr Xe
EB[eV] 0.019 0.081 0.116 0.166
m[amu] 20.2 39.9 83.8 131.3
R0[˚
A] 3.16 3.76 3.99 4.35
Tab. 4.2: Bindungsenergie EB,
Atommasse mund Gleichgewichtsab-
stand R0verschiedener Edelgase im
Kristallgitter (nach [Hun94, Rie90]).
Ar- und Ne-Atome sowie Ar- und Xe-Atome weisen jeweils ein geeignetes Gr¨oßen-
verh¨altnis auf, um amorphe Filme zu bilden; Xenon ist aufgrund der sehr hohen Subli-
mationstemperatur von etwa 50 K allerdings in der im Rahmen dieser Arbeit verwendeten
Apparatur sehr viel schwieriger zu handhaben als Neon. Daher wurden die hier vorgestell-
ten Messungen an Ar/Ne-Mischungen in einem Mischungsverh¨altnis von 1:1 durchgef¨uhrt.
Es gibt prinzipiell zwei verschiedene Methoden, um gemischte Filme herzustellen. Ent-
weder werden die zu mischenden Gase getrennt durch die beiden vorhandenen Kapillaren
geleitet, so daß erst unmittelbar vor dem Substrat eine Vermischung beider Gassorten
stattfindet. Oder beide Gase werden zun¨achst in ein geeignetes Volumen gelassen, in dem
sie sich durchmischen k¨onnen, und werden dann gemeinsam durch eine Kapillare geleitet.
Alle in dieser Arbeit vorgestellten Argon-Neon-Filme wurden nach der zweiten Methode
aufgedampft. Vor dem Beginn der Aufdampfprozesse wurden die Gase mehr als eine Stunde
im ,,Mischvolumen“ belassen, so daß eine vollst¨andige Durchmischung gew¨ahrleistet war.
Abb. 4.13 zeigt einen typischen Aufdampfprozeß eines Argon-Neon-Gemisches.
Die durchgef¨uhrten Aufdampfprozesse waren nicht geeignet, um auf die oben beschrie-
4.5 Das Aufdampfen der Filme 31
bene Weise die Dichte und die elastischen Konstanten zu bestimmen — entweder der Film
war zu d¨unn, so daß die Dispersion nicht gen¨ugend ausgepr¨agt war, oder die Aufdampfrate
war nicht konstant, so daß ,,Knicke“ im Frequenzverlauf auftraten. Zur Berechnung der
Schichtdicke wurden daher die arithmetischen Mittel aus den Argon- und Neon-Werten
verwendet.
015 30 45 60 75 90
Zeit [min]
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
460
635
MHz
MHz
MHz
MHz
Argon-Neon
auf LiTaO3
-2
0
2
4
6
δα [dB/cm]
TS1.2 K
Bild 4.13: Zeitlicher Verlauf von δα und δv/v
w¨ahrend eines Argon-Neon-Aufdampfvorgangs
bei einer Substrattemperatur von etwa 1.2 K.
32
5. Ergebnisse und Diskussion
5.1 Diskussion des Aufdampfprozesses
5.1.1 Lithiumtantalat-Substrat
In Kapitel 4.5 wurde bereits das zeitliche Verhalten der Aufdampfprozesse dargestellt.
Ausgehend von den dort ermittelten Werten f¨ur die Dichte und die elastischen Konstanten
des Filmmaterials l¨aßt sich die gemessene Frequenz¨anderung mit Hilfe von Gleichung (3.16)
in die entsprechende Schichtdicke umrechnen, solange bei konstanter Aufdampfrate eine
lineare Abnahme von δf/f2mit der Zeit auftritt. Dies ist zumindest bei der niedrigsten
Meßfrequenz von 95 MHz bei allen vorgestellten Filmen der Fall. Die Abbn. 5.1, 5.2 und
5.3 zeigen die Filmdickenabh¨angigkeit der Frequenz und der D¨ampfung von Neon, Argon
und Argon-Neon auf einem LiTaO3-Substrat.
040 80 120 160
Filmdicke [nm]
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Neon auf LiTaO3
-2
0
2
4
6
8
10
12
δα [dB/cm]
TS300 mK
040 80 120 160
Filmdicke [nm]
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
461
634
MHz
MHz
MHz
MHz
Argon auf LiTaO3
0
2
4
6
8
δα [dB/cm]
TS3.5 K
Bild 5.1: Abh¨angigkeit von δf/f2und δα von
der Schichtdicke f¨ur Neon auf LiTaO3.
Bild 5.2: Abh¨angigkeit von δf/f2und δα von
der Schichtdicke f¨ur Argon auf LiTaO3.
Der Frequenzverlauf zeigt bei allen Filmen ein einheitliches Verhalten. Mit wachsender
Filmdicke ist bei den h¨oheren Frequenzen eine Abweichung von der Beziehung δf/f2∝h
zu erkennen; je gr¨oßer die Frequenz ist, um so st¨arker ist die Kr¨ummung der entsprechenden
Kurve. Die Bedingung kh 1 ist in diesen F¨allen immer weniger erf¨ullt, so daß die
N¨aherung (3.16) nicht mehr g¨ultig ist. Die in Abschnitt 4.5.1 beschriebenen numerischen
5.1 Diskussion des Aufdampfprozesses 33
040 80 120
Filmdicke [nm]
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
280
460
635
MHz
MHz
MHz
MHz
Argon-Neon
auf LiTaO3
-2
0
2
4
6
δα [dB/cm]
TS1.2 K
Bild 5.3: Abh¨angigkeit von δf/f2und δα von
der Schichtdicke f¨ur ein Argon-Neon-Gemisch
auf LiTaO3.
Berechnungen erkl¨aren die experimentellen Ergebnisse aber — auch quantitativ — sehr
gut, wenn die dort erw¨ahnten Annahmen bzgl. der Dichte und der elastischen Konstanten
gemacht werden (siehe Abb. 4.9 und 4.11).
Sehr viel komplexer ist das Verhalten der D¨ampfung. Die drei niedrigsten Frequenzen
zeigen bei allen vorgestellten Messungen einen ¨ahnlichen Kurvenverlauf. Bei der 95 MHz-
Mode ist im Rahmen der Meßgenauigkeit keine Abh¨angikeit der D¨ampfung von der
Schichtdicke zu erkennen. Bei 280 MHz nimmt δα mit zunehmender Filmdicke ab, bei Neon
tritt allerdings oberhalb von etwa 100 nm ein Wiederanstieg auf. Bei einer Meßfrequenz
von 460 MHz steigt die D¨ampfung zun¨achst an, nimmt aber nach Durchlaufen eines Maxi-
mums wieder ab. Bei 635 MHz zeigen die verschiedenen Materialien ein unterschiedliches
Verhalten. Bei Neon nimmt die D¨ampfung zun¨achst ab, steigt dann aber wieder an zu po-
sitiven Werten von δα. Bei 120 nm wird dieser Anstieg dann steiler, es wird ein schmales
Maximum durchlaufen, gefolgt von einem raschen Abfall der D¨ampfung bis hin zu nega-
tiven Werten. Der Argonfilm weist zu Beginn einen leichten Anstieg der D¨ampfung auf,
aber erst nach zwei Vorzeichenwechseln steigt δα zu gr¨oßeren Werten an. Bei etwa 120 nm
wird eine Schulter durchlaufen. Die D¨ampfung im Argon-Neon-Gemisch folgt zun¨achst der
460 MHz-Kurve, anstelle des Maximums tritt aber auch hier eine Schulter auf.
Der gemessene D¨ampfungsverlauf der Edelgasadsorbate auf LiTaO3konnte mehrfach
reproduziert werden, die besonderen Merkmale wie Maxima und Vorzeichenwechsel wurden
immer beobachtet. Die Ursache f¨ur dieses Verhalten ist bisher nicht richtig verstanden,
vermutlich spielt hier aber die Ver¨anderung der Modenstruktur der Oberfl¨achenwelle durch
den aufgebrachten Film eine wichtige Rolle. Von Bedeutung k¨onnte auch sein, daß die
verwendete Ober߬achenwelle sich nicht in einer Reinmodenrichtung des Substratmaterials
ausbreitet und — auch ohne Film — keine ,,saubere“ Rayleighwelle darstellt. Die teilweise
auftretenden negativen Werte von δα deuten darauf hin, daß die Welle durch den weichen
34 5. Ergebnisse und Diskussion
Film verh¨altnism¨aßig stark an die Oberfl¨ache ,,gezogen“ wird, so daß die Einkopplung der
Welle in den Empfangstransducer effektiver ist als ohne Adsorbat.
5.1.2 Lithiumniobat-Substrat
Die Abbn. 5.4 und 5.5 zeigen Aufdampfvorg¨ange eines Argonfilms bzw. eines Argon-
Neon-Gemisches auf einem LiNbO3-Substrat. Die Schallgeschwindigkeit zeigt prinzipiell
die gleiche Filmdickenabh¨angigkeit wie die oben diskutierten Messungen auf LiTaO3,die
entsprechende Frequenzabnahme l¨aßt sich auch hier gut durch numerische Berechnungen
reproduzieren.
040 80 120 160
Filmdicke [nm]
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
282
461
637
807
MHz
MHz
MHz
MHz
MHz
Argon auf LiNbO3
0
5
10
15
20
25
30
δα [dB/cm]
TS1.3 K
030 60 90 120 150 180
Filmdicke [nm]
-1.2
-1.0
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
δf/f2[10-11 Hz-1]
95
281
461
637
807
MHz
MHz
MHz
MHz
MHz
Argon-Neon
auf LiNbO3
0
5
10
15
20
δα [dB/cm]
TS1.5 K
Bild 5.4: Abh¨angigkeit von δf/f2und δα von
der Schichtdicke f¨ur Neon auf LiNbO3.
Bild 5.5: Abh¨angigkeit von δf/f2und δα von
der Schichtdicke f¨ur ein Argon-Neon-Gemisch
auf LiNbO3. Der Knick bei etwa 80 nm beruht
auf einer starken Zunahme der Aufdampfrate.
Die D¨ampfung zeigt allerdings ein v¨ollig anderes Verhalten. Bei allen Frequenzen tritt
mit wachsender Schichtdicke eine Zunahme der D¨ampfung auf; von den im letzten Ab-
schnitt beschriebenen Maxima ist nichts zu erkennen. Weiterhin beobachtet man eine
betr¨achtliche Frequenzabh¨angigkeit; bei 807 MHz ist die Amplitude bereits bei einer Film-
dicke von 20 nm so klein, daß die Frequenzregelung versagt. Bei 637 MHz l¨aßt sich der
Verlauf ebenfalls nicht bis zum Ende des Aufdampfvorgangs verfolgen.
Eine m¨ogliche Ursache f¨ur die D¨ampfung der Oberfl¨achenwelle k¨onnte die Ausbil-
dung von Streuzentren w¨ahrend des Filmwachstums sein. Molekulardynamische Simula-
tionen [Lea80, M¨ul87] haben gezeigt, daß bei niedriger kinetischer Energie der einfallenden
Atome s¨aulenartige Mikrostrukturen mit großen Zwischenr¨aumen entstehen. Verantwort-
lich hierf¨ur ist die Wechselwirkung der einfallenden Atome mit bereits vorhandenen Struk-
5.2 ¨
Uberblick ¨uber die durchgef¨uhrten Messungen 35
turen und eine mit wachsender Gr¨oße dieser S¨aulen zunehmende Abschattung ,,leerer“
Gebiete. Eine Ultraschallwelle kann an solchen Strukturen der Gr¨oße agestreut werden;
falls die Bedingung ka 1erf¨ullt ist, tritt Rayleighstreuung auf und es folgt eine f4-
Abh¨angigkeit der D¨ampfung:
δα ∝Khf4(5.1)
Kbezeichnet hierbei den in Kap. 3.5 eingef¨uhrten Korrekturfaktor, der den Anteil der im
Film vorhandenen Energie der Ober߬achenwelle beschreibt, hist die Filmdicke, zu der die
Anzahl der Streuzentren proportional ist. In Abb. 5.6 ist der auf diese Weise berechnete
D¨ampfungsverlauf mit dem an einem Argonfilm gemessenen verglichen.
0
4
8
12
δα [dB/cm]
Argon auf LiNbO3
TS1.3 K
040 80 120 160
Filmdicke [nm]
0
4
8
12
δα [dB/cm]
berechnet :
δα ∝ Khf4
637
461
95
MHz
MHz
MHz Bild 5.6: Vergleich der gemessenen (oben)
Abh¨angigkeit der D¨ampfung von der Filmdicke
mit der nach Gleichung (5.1) berechneten (un-
ten) f¨ur drei verschiedene Frequenzen.
Das Verhalten von δα wird bei den niedrigen Frequenzen gut beschrieben, die starke
D¨ampfungszunahme bei 637 MHz wird zumindest qualitativ richtig wiedergegeben. Ein
Grund f¨ur die quantitativen Unterschiede bei hohen Frequenzen k¨onnte sein, daß die Struk-
turen so groß sind, daß Mie-Streuung auftritt. Es sei allerdings erw¨ahnt, daß bei 637 MHZ
w¨ahrend des Aufdampfens große Frequenz¨anderungen auftreten, so daß bei schnellem
Filmwachstum der Regelparameter cos ϕnicht nahe genug bei Null gehalten werden kann.
Hierdurch erscheint der gemessene Amplitudenwert gegen¨uber dem tats¨achlichen zu klein.
Um die Beziehung (5.1) auch quantitativ ¨uberpr¨ufen zu k¨onnen, ist die Durchf¨uhrung eines
Aufdampfprozesses mit sehr niedriger Aufdampfrate n¨otig.
Das Verhalten der Oberfl¨achenwellen auf LiNbO3ist sehr viel verst¨andlicher als das
auf LiTaO3. Hierbei ist vermutlich von Bedeutung, daß die Wellenausbreitung auf Lithi-
umniobat in Reinmodenrichtung erfolgt; dies hat u.a. zur Folge, daß die Moden besser
definiert sind, man hat es mit ,,richtigen“ Rayleighwellen zu tun.
36 5. Ergebnisse und Diskussion
5.2 ¨
Uberblick ¨uber die durchgef¨uhrten Messungen
Einige der hier vorgestellten Messungen wurden bereits in [Cla98] ver¨offentlicht. Abb. 5.7
zeigt eine typische Abfolge der Experimente, die nach der Pr¨aparation eines Edelgasfilms
durchgef¨uhrt wurden. Kurve 1 zeigt die erste Erh¨ohung der Temperatur bis zur Kondensa-
tionstemperatur des Films (in diesem Fall 3.6 K) nach dem Abk¨uhlen des Kryostaten (der
Verlauf von δf/f w¨ahrend des ersten Abk¨uhlens ist identisch mit Kurve 1). In diesem
Bereich sind nur geringe Frequenz¨anderungen zu beobachten, der weitere Temperatur-
anstieg bis auf 7.5 K bewirkt aber eine betr¨achtliche irreversible Zunahme der Schallge-
schwindigkeit (Kurve 2). Der hierauf folgende Abk¨uhlvorgang (Kurve 3) zeigt nur geringe
Variationen von f, die reversibel sind, solange die bisherige Maximaltemperatur von 7.5 K
nicht ¨uberschritten wird (Kurve 4). Der folgende Temperaturanstieg auf 12 K (Kurve 5)
f¨uhrt wieder zu einer irreversiblen Frequenzzunahme, unterhalb von 12 K wird in der Folge
wieder ein reversibler Verlauf der Schallgeschwindigkeit beobachtet (Kurve 6).
Temperatur [K]
0
20
40
60
80
100
δf/f[10-5]
0.03 0.1 0.3 1 3 10 30
Argon
f= 630 MHz
12
3
4
5
6
Bild 5.7: Typischer Frequenzver-
lauf w¨ahrend der durchgef¨uhrten Ex-
perimente. Die numerierten Pfeile
geben die Reihenfolge der einzelnen
Messungen wieder. Dargestellt sind
unskalierte Rohdaten.
Im folgenden soll zun¨achst auf die mit irreversiblen Prozessen verbundenen Temper-
vorg¨ange eingegangen werden, anschließend wird das Desorptionsverhalten der Edelgas-
filme diskutiert und schließlich werden die beobachteten reversiblen Schallgeschwindig-
keits¨anderungen genauer untersucht. Die Messungen wurden alle auf LiTaO3durchgef¨uhrt.
Die in den Kapiteln 5.3 und 5.4 vorgestellten Daten sind unskaliert und beinhalten den
Untergrund des Substratmaterials; in Abschnitt 5.5 wurde der Untergrund stets abgezogen
und die Daten wurden auf Bulk-Werte skaliert, falls nicht explizit auf unskalierte Daten
hingewiesen wird.
5.3 Temperverhalten der Edelgasfilme
Abb. 5.8 zeigt den Verlauf von Schallgeschwindigkeit und D¨ampfung eines 150 nm
dicken Argonfilms beim ersten Hochheizen nach dem Aufdampfen. Das untere Teilbild
stellt den Verlauf der Temperatur dar. W¨ahrend des anf¨anglichen Heizens von 100 mK
auf 7.1 K zeigen sich zun¨achst reversible ¨
Anderungen der Schallgeschwindigkeit und der
D¨ampfung, auf die in Abschnitt 5.5 eingegangen werden soll. Die folgende stufenweise Tem-
peraturerh¨ohung auf 20 K bewirkt deutliche ,,Drifteffekte“, d.h. eine zeitliche ¨
Anderung
5.3 Temperverhalten der Edelgasfilme 37
-5
0
5
10
δv/v [10-4]
0
2
4
6
δα [dB/cm]
Argon
h=150nm
f= 630 MHz
010 20 30 40
Zeit [h]
0
5
10
15
20
T[K]
Bild 5.8: Verlauf von δv/v und δα bei ei-
ner Meßfrequenz von 630 MHz f¨ur einen 150 nm
dicken Argonfilm w¨ahrend des ersten Hoch-
heizens nach dem Aufdampfen. Die Oszilla-
tionen in der D¨ampfung beruhen auf peri-
odischen Raumtemperaturschwankungen (siehe
Kap. 4.3).
der Meßgr¨oßen bei konstant gehaltener Temperatur. Ein qualitativ ¨ahnliches Verhalten
wurde bereits in fr¨uheren Experimenten an Edelgasfilmen beobachtet [Hor89, Cla94a].
Die ersten Temperschritte unterhalb von 16 K f¨uhren jeweils zu einer Erh¨ohung von
δv/v und einer Verminderung von δα. Dieses Verhalten l¨aßt sich anhand von Abb. 5.9
020 40 60 80
Zeit [min]
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
δf/f[10-5]
Argon
h=45nm
635MHz
461MHz
280MHz
8
10
12
14
16
T[K]
050 100 150
Zeit [min]
0
1
2
3
4
δf/f[10-5]
Argon
h=45nm
635MHz
461MHz
280MHz
12
14
16
18
20
22
T[K]
Bild 5.9: Zeitlicher Verlauf von δf/f beim ersten Hochheizen eines 45 nm dicken
Argonfilms f¨ur drei verschiedene Meßfrequenzen zwischen 9.5 K und 14 K (links) sowie
zwischen 14 K und 20 K (rechts). Die durchgezogenen Linien geben Exponentialfits
mit der Zeitkonstanten τ= 9 min (links) bzw. τ= 15 min (rechts) an.
38 5. Ergebnisse und Diskussion
detailierter diskutieren. Dort ist die zeitliche Frequenzentwicklung w¨ahrend des Temperns
eines 45 nm dicken Argonfilms bei mehreren Temperaturen (11.6, 12.7, 13.9, 15.1, 16.3,17.5,
18.7 und 20.0 K) dargestellt. Jede Temperaturerh¨ohung f¨uhrt zun¨achst zu einer Verminde-
rung von δf/f; dies beruht auf der in diesem Bereich relativ starken Temperaturabh¨angig-
keit der Schallgeschwindigkeit des LiTaO3-Substrats (siehe Abb. 3.7). Bei konstanter Tem-
peratur ist ein Frequenzanstieg zu beobachten, der schließlich eine S¨attigung erreicht,
bevor die Temperatur erneut erh¨oht wird. Der Anstieg der Frequenz bei jedem einzelnen
Temperschritt l¨aßt sich sehr gut durch eine Exponentialfunktion der Form
δf
f(t)=∆f(T)1−exp t−t0
τ (5.2)
beschreiben, wobei ∆f(T)denAnstiegvonδf/f und t0den Zeitpunkt der Temperatur-
erh¨ohung bezeichnet. F¨ur die Zeitkonstante τwurde bei allen in Abb. 5.9 dargestellten Fits
ein Wert der Gr¨oßenordnung 10 min verwendet (9 min im linken, 15 min im rechten Teil-
bild). Allerdings ist τstark von den Filmpr¨aparationsbedingungen und der Schichtdicke
abh¨angig; die Zeitkonstanten in Abb. 5.8 betragen beispielsweise mehrere Stunden.
Die hier gefundene Zeitabh¨angigkeit der Frequenz unterscheidet sich signifikant von
der, die White et al. [Whi98] bei der Untersuchung des Temperverhaltens von Filmen
aus Argon, Neon und amorphem Eis mit einem Torsionsoszillator beobachteten und gut
durch eine logarithmische Zeitabh¨angigkeit δf(t)=alog(t/t0), wobei aeine Konstante
ist, beschreiben konnten (siehe Abb. 5.10). Bei diesen Messungen wurde allerdings, im
Gegensatz zu den in Abb. 5.9 dargestellten, die Temperatur abrupt von der Kondensa-
tionstemperatur auf die deutlich h¨ohere Temper-Temperatur erh¨oht. Ein vergleichbares
Experiment mit Ober߬achenwellen wurde im Rahmen dieser Arbeit jedoch noch nicht
durchgef¨uhrt.
0.1 110 100 1000
Zeit [min]
0
2
4
6
8
10
12
δf/f[10-6]
Argon, Tann =20.2K
Neon, Tann =3.05K
Argon, Tann =10.4K
Bild 5.10: Von White et al. gefundener Fre-
quenzanstieg w¨ahrend des Temperns von etwa
1µm dicken Argon- und Neon-Filmen bei den
angegebenen Temperaturen [Whi98].
In Abb. 5.11 ist der aus den in Abb. 5.9 dargestellten Fits gewonnene Frequenzhub ∆f
¨uber der Temperatur aufgetragen. Hierbei wurde ∆fauf die jeweilige Temperatur¨ande-
rung ∆Tbeim Tempern normiert. Trotz des recht großen Fehlers bei der Bestimmung von
5.3 Temperverhalten der Edelgasfilme 39
∆fist eindeutig eine Zunahme des Frequenzhubs mit steigender Temperatur zu erkennen
sowie das Durchlaufen eines Maximums bei etwa 16 K, gefolgt von einem starken Abfall
zu noch h¨oheren Temperaturen hin. Die Lage des Maximums ist durch T≃0.65 TSub
charakterisiert, wobei TSub die Sublimationstemperatur bezeichnet (f¨ur Argon etwa 25 K).
Dies steht im Einklang mit Messungen von Claßen an Argon- und Neonfilmen [Cla94a].
F¨ur die Lage des Maximums wurde dort der Bereich 0.4−0.7TSub gefunden.
10 12 14 16 18 20 22
Temperatur [K]
0.0
0.3
0.6
0.9
1.2
1.5
∆f/∆T[10-5 K-1]
Argon
h=45nm 635 MHz
461MHz
280MHz
Bild 5.11: Aus den Fits in Abb. 5.9 gewon-
nener auf die Temperatur¨anderung ∆T nor-
mierter Frequenzhub ∆fbeim Tempern in
Abh¨angigkeit von der Temperatur. Die durch-
gezogenen Linien dienen lediglich der optischen
F¨uhrung.
W¨ahrend des Temperns treten strukturelle Umlagerungsprozesse auf, d.h. es findet ein
¨
Ubergang von der zun¨achst por¨osen Struktur in eine kompaktere statt. In Computersimu-
lationen konnte gezeigt werden, daß sich beim Tempern Leerstellen und Poren zu gr¨oßeren
Poren zusammenschließen [M¨ul85]. Diese Umordnung bewirkt eine Vergr¨oßerung der ela-
stischen Konstanten, die vermutlich f¨ur den beobachteten Schallgeschwindigkeitsanstieg
verantwortlich ist. Um diese Hypothese quantitativ zu untersuchen, wurde in numeri-
schen Berechnungen der Verlauf der elastischen Konstanten bestimmt, der n¨otig ist, um
die beobachteten Frequenz¨anderungen zu reproduzieren. Hierbei wurden der Einfachheit
halber alle Komponenten des Elastizit¨atstensors gleichermaßen variiert; zudem wurde die
sicherlich auch auftretende ¨
Anderung der Dichte nicht ber¨ucksichtigt.
Durch den in Abb. 5.12 dargestellten Verlauf der elastischen Konstanten lassen sich die
Frequenz¨anderungen aller in Abb. 5.11 dargestellten Meßfrequenzen beschreiben (siehe
Abb. 5.13). Auch wenn den Berechnungen betr¨achtliche Vereinfachungen zugrunde lie-
gen — neben einer ¨
Anderung der Dichte kann beim Tempern auch eine unterschied-
liche Ver¨anderung der einzelnen Komponenten des Elastizit¨atstensors auftreten —, so
l¨aßt die gute Konsistenz des gemessenen mit dem berechneten Frequenzhub bei allen
Meßfrequenzen den erhaltenen Verlauf der elastischen Konstanten zumindest qualitativ
glaubw¨urdig erscheinen.
Die elastischen Konstanten zeigen nach dem Tempern bei 20 K etwa eine Verdoppelung
gegen¨uber den Werten des frisch aufgedampften Filmes bei 3 K, f¨ur die die ,,Film-Werte“
aus Tab. 4.1 angenommen wurden. Die entsprechenden Werte von Volumenkristallen sind
aber immer noch um einen Faktor 1.5−2gr¨oßer.
40 5. Ergebnisse und Diskussion
2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22
Temperatur [K]
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
1.8
2.0
elastische Konstanten C/C0
Argon
h=45nm
10 12 14 16 18 20 22
Temperatur [K]
0.0
0.3
0.6
0.9
1.2
1.5
∆f/∆T[10-5 K-1]
Argon
h=45nm 635 MHz
461MHz
280MHz
Bild 5.12: Angenommener Temperaturver-
lauf der elastischen Konstanten eines 45 nm
dicken Argonfilms. C0bezeichnet die elasti-
schen Konstanten des frisch aufgedampften
Films.
Bild 5.13: Numerisch berechneter Frequenz-
hub ∆f,dersichf¨ur den in Abb. 5.12 dar-
gestellten Verlauf der elastischen Konstanten
ergibt.
Die vorgestellten Messungen weisen darauf hin, daß mit den auftretenden Struktur-
ver¨anderungen ein breites Spektrum von Aktivierungsenergien verbunden ist. Je st¨arker
die Temperatur erh¨oht wird, umso gr¨oßere Energiebarrieren k¨onnen bei der Umbildung
der atomaren Struktur ¨uberwunden werden. Der Frequenzhub ∆fkann in erster N¨aherung
als Maß f¨ur die Anzahl der an den Umlagerungen beteiligten Systeme angesehen werden,
so daß die Kurven in Abb. 5.11 als ein allerdings v¨ollig unskaliertes Abbild der Verteilung
der Aktivierungsenergien betrachtet werden k¨onnen.
Der in Abb. 5.8 dargestellte 150 nm dicke Argonfilm zeigt bei hohen Temperaturen ein
v¨ollig anderes Verhalten als der eben diskutierte Film. Hierbei ist zu beachten, daß dieser
Film sehr lange getempert wurde; die Temperzeiten bei 12 und 16 K betrugen ¨uber 12 h.
Zu Beginn des Temperns bei 16 K ist wie auch bei den tieferen Temperaturen ein Schall-
geschwindigkeitszuwachs und eine D¨ampfungsabnahme zu beobachten. Dieses Verhalten
kehrt sich allerdings schnell um: Es tritt eine Abnahme der Schallgeschwindigkeit und eine
Zunahme der D¨ampfung auf, wobei auch hier eine S¨attigung erreicht wird. Das folgende
Tempern bei 20 K f¨uhrt zu einem steilen Abfall von δv/v und einem starken Anstieg von
δα.DieD¨ampfung wird schließlich so groß, daß die Frequenzregelung versagt und das
Signal ,,verloren“ wird.
Ein ¨ahnliches Verhalten wurde bereits von Claßen beim Tempern von Wasserstoffilmen
beobachtet [Cla94a]. Zur Erkl¨arung dieser Effekte wurden dort zwei verschiedene Modelle
verwendet, die beide von der Grundannahme ausgehen, daß w¨ahrend des Temperns ein
¨
Ubergang von einer zun¨achst relativ glatten Filmoberfl¨ache in eine Struktur mit gr¨oßeren
Inhomogenit¨aten der Ausdehnung astattfindet.
Das erste Modell geht von einer statistischen Verteilung dieser Inhomogenit¨aten aus.
Eine aufwendige Rechnung [Egu83] liefert f¨ur die Streuung einer Rayleighwelle auf einer
5.3 Temperverhalten der Edelgasfilme 41
dreidimensional statistisch rauhen Ober߬ache die Frequenzverschiebung
δf(k)=fδ2
a2ξ1(ka)(5.3)
und die inverse freie Wegl¨ange
#−1(k)=2kδ2
a2ξ2(ka)(5.4)
mit der mittleren quadratischen Amplitude δ2der Rauhigkeit. Die Funktionen ξ1(ka) und
ξ2(ka) lassen sich numerisch auswerten und sind in Abb. 5.14 f¨ur den Fall v2
=3v2
t
dargestellt.
ka
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
ξ1
0.1 0.3 1 3 10
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
ξ2
0 0.2 0.4 0.6
0.000
0.004
0.008
Bild 5.14: Die numerisch berechneten Funktio-
nen ξ1(ka) und ξ2(ka)f¨ur den Fall v2
=3v2
t(nach
[Egu83]).
Der zweite Ansatz geht von einzelnen aus der ansonsten glatten Unterlage herausra-
genden Kristalliten aus. Diese Erhebungen besitzen Eigenmoden, deren Frequenzen in
einem Bereich f0∼v/a liegen. Falls die Masse dieser Resonatoren sehr viel kleiner als
die sich effektiv mitbewegende Substratmasse ist, l¨aßt sich die relative Schallgeschwindig-
keits¨anderung δv/v und die D¨ampfungs¨anderung δα einer Rayleighwelle durch resonante
Anregung solcher Strukturen n¨aherungsweise durch Real- und Imagin¨arteil einer komplex-
wertigen Lorentz-Kurve beschreiben, wobei durch einen zus¨atzlichen Faktor fdie frequenz-
abh¨angige Eindringtiefe der Welle in das Substrat ber¨ucksichtigt wird [Ple91, Cla94a]:
δα ∝γf3
(f2
0−f2)2+γ2f2(5.5)
δv
v∝− (f2
0−f2)f
(f2
0−f2)2+γ2f2(5.6)
42 5. Ergebnisse und Diskussion
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0
Frequenz f/f0
-3
-2
-1
0
1
2
3
δv/v[a.u.]
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0
Frequenz f/f0
0
1
2
3
4
δα [a.u.]
Bild 5.15: Verlauf von relativer Schallgeschwindigkeits¨anderung (links) und D¨amp-
fungs¨anderung (rechts) einer Rayleighwelle bei Wechselwirkung mit einem Resonator,
dessen Masse sehr viel kleiner als die sich effektiv mitbewegende Substratmasse ist.
Mit γwird die Halbwertsbreite der Resonanzkurve bezeichnet. Der Verlauf von δv/v und
δα ist f¨ur γ=0.3f0in Abb. 5.15 dargestellt.
Beide Modelle liefern f¨ur nicht zu große Werte von a(man beachte f0∝a−1)qua-
litativ das gleiche Resultat: Mit zunehmender Ausdehnung der Inhomogenit¨aten auf der
Oberfl¨ache ergibt sich eine Schallgeschwindigkeitsabnahme und eine Zunahme der D¨amp-
fung. Bei Claßen wurde insbesondere mit dem zweiten Modell eine gute quantitative Be-
schreibung des Temperverhaltens von Wasserstoffilmen erreicht; eine numerische Anpas-
sung an die hier untersuchten Edelgasfilme w¨urde allerdings den Rahmen dieser Arbeit
sprengen, die Diskussion soll daher auf einige qualitative Aussagen beschr¨ankt bleiben.
Der beobachtete Abfall von δv/v und der D¨ampfungsanstieg bei 16 und 20 K des Argon-
films in Abb. 5.8 deuten darauf hin, daß sich bei hohen Substrattemperaturen Kristallite
bilden, deren Ausdehnung w¨ahrend des Temperns einige 100 nm bis zu einigen µm erreicht.
Auffallend sind die großen Zeitkonstanten, die bei der Ausbildung der Oberfl¨acheninho-
mogenit¨aten auftreten. Erst nach mehrst¨undigem Tempern bei relativ hohen Tempera-
turen zeigen sich die ersten meßbaren Anzeichen der Ausbildung von Kristalliten. Da
Argonatome sehr viel mehr Elektronen enthalten als H2-Molek¨ule und daher eine gr¨oßere
Polarisierbarkeit, durch die die St¨arke der van der Waals-Wechselwirkung bestimmt ist,
aufweisen, ist die Potentialbarriere, die bei der Oberfl¨achendiffusion von den Atomen ¨uber-
wunden werden muß, bei Argon gr¨oßer als bei Wasserstoff. Um f¨ur den Umlagerungsprozeß
in Argonfilmen ¨ahnlich kurze Zeitkonstanten wie bei H2-Filmen zu erhalten, sind also
h¨ohere Temperaturen, offensichtlich jenseits der Sublimationstemperatur, notwendig.
Die Ausbildung von Kristalliten l¨aßt sich auch w¨ahrend des Aufdampfens beobachten.
In Abb. 5.16 ist der D¨ampfungsverlauf w¨ahrend des Aufdampfens eines Argonfilms bei
einer Substrattemperatur von 26 K dargestellt. Es ist eine starke Zunahme der D¨ampfung
mit wachsender Filmdicke zu beobachten. Schon bei einer Schichtdicke von h≃3nm
beobachtet man eine Halbierung der Amplitude (δα =6dB),beih= 20 nm ist das Signal
wegen δα ≃40 dB fast unmessbar klein. Der in Abb. 5.2 gezeigte Aufdampfvorgang bei
5.4 Das Desorptionsverhalten 43
einer Substrattemperatur von 3.5 K hingegen zeigt bei h= 20 nm erst einen Anstieg der
D¨ampfung um 1 dB/cm.
0 5 10 15 20
Filmdicke [nm]
0.0
0.5
1.0
1.5
Aufdampfrate [nm/min]
636
461
281
95
MHz
MHz
MHz
MHz
0
10
20
30
40
δα [dB/cm]
Argon auf LiTaO3
TS26 K
Bild 5.16: Verlauf der D¨ampfung w¨ahrend eines
Argonaufdampfvorgangs bei einer Substrattempe-
ratur von TS≃26 K(oben). Das untere Teilbild
zeigt die Aufdampfrate.
Bei der hier gew¨ahlten verh¨altnism¨aßig hohen Substrattemperatur tritt bereits eine
merkliche Sublimation von Argon auf. Außerdem besitzen die Atome eine sehr viel gr¨oßere
laterale Mobilit¨at als bei tiefen Temperaturen; hierdurch wird der Zusammenschluß der
frisch aufgedampften Atome zu gr¨oßeren Kristalliten besonders beg¨unstigt. Durch die
zun¨achst niedrig gew¨ahlte Aufdampfrate von etwa 0.1 nm/min wird die Oberfl¨achendiffu-
sion zus¨atzlich unterst¨utzt, da die einzelnen Atome gen¨ugend Zeit haben, sich aufeinander
zuzubewegen, bevor sie von nachfolgenden Atomen bedeckt werden. Dies zeigt sich ein-
drucksvoll an der in Abb. 5.16 erkennbaren Abh¨angigkeit der D¨ampfungszunahme von der
Aufdampfrate: Eine Erh¨ohung der Aufdampfrate auf 1.5 nm/min f¨uhrt zu einem Absinken
der D¨ampfungszunahme von etwa 2.9 dB/(cm nm) auf 0.5 dB/(cm nm).
Die Ursache f¨ur die Bildung von Kristalliten liegt in dem unvollst¨andigen Benetzungs-
verhalten der Edelgasadsorbate. Nicht- oder unvollst¨andiges Benetzen ist i.a. dann be-
vorzugt, wenn die Wechselwirkung zwischen den Adsorbatteilchen gr¨oßer ist als zwischen
Adsorbat und Substrat [Pan82]; eine wichtige Rolle spielt zudem die strukturelle Fehlan-
passung zwischen Substrat und Adsorbat [Bie84]. Bei einer abschreckenden Kondensation
mit Dr¨ucken weit oberhalb des S¨attigungsdampfdrucks wird jedoch auch bei unvollst¨andi-
ger Benetzung ein schichtweises Wachstum erzwungen, so daß sich der entstehende Film
nicht im thermodynamischen Gleichgewicht befindet. W¨ahrend des Temperns kann sich
das System durch die zugef¨uhrte thermische Energie dem Gleichgewichtszustand n¨ahern,
so daß Kristallite entstehen. F¨ur die Untersuchung des Benetzungsverhaltens von Argon
und Neon z.B. auf Gold bzw. Silber sei auf [Kri84] und [Mig86] verwiesen.
44 5. Ergebnisse und Diskussion
5.4 Das Desorptionsverhalten
5.4.1 Argon
In Abb. 5.17 ist der zeitliche Verlauf der Frequenz w¨ahrend des Heizens eines 45 nm dicken
Argonfilms oberhalb der Sublimationstemperatur dargestellt. Die relative Frequenz¨ande-
rung δf/f nimmt bei konstanter Substrattemperatur linear mit der Zeit zu; die Steigung
dieses Anstiegs w¨achst mit zunehmender Temperatur an. Zu Beginn des Desorptionspro-
zesses wurde δf/f =0gew¨ahlt, so daß — im Gegensatz zu den gezeigten Aufdampfpro-
zessen — positive Werte von δf/f auftreten.
010 20 30 40 50 60
Zeit [min]
0
5
10
15
20
δf/f[10-4]
Argon
h=45 nm
635MHz
461MHz
280MHz
23
24
25
26
27
28
29
T[K]
0.036 0.037 0.038
1/Temperatur [1/K]
df/dt(a.u.)
26.527.027.528.0
Temperatur [K]
635MHz
461MHz
280MHz
Argon
0.5
1
2
5
10
Bild 5.17: Zeitlicher Verlauf der Frequenz
w¨ahrend der Desorption eines 45 nm dicken
Argonfilms bei drei verschiedenen Meßfrequen-
zen.
Bild 5.18: Arrhenius-Plot der Desorptions-
rate df/dtals Funktion der inversen Tempe-
ratur w¨ahrend der Sublimation eines 45 nm
dicken Argonfilms.
Da δf proportional zur Filmmasse ist (siehe Gleichung (3.16)), ist die zeitliche Ab-
leitung df/dtein Maß f¨ur die Desorptionsrate. In Abb. 5.18 ist in einem Arrhenius-Plot
df/dtlogarithmisch ¨uber der inversen Temperatur aufgetragen. Man erkennt, daß sich der
Desorptionsprozeß gut durch ein Arrhenius-Gesetz
df
dt∝exp −ES
kBT(5.7)
beschreiben l¨aßt. ESbezeichnet die Sublimationsenergie, die aus den Geradensteigungen
in Abb. 5.18 ermittelt werden kann. Man findet ES≃1020 K; dies stimmt im Rahmen
der Meßgenauigkeit von etwa 10% mit dem Wert 944 K f¨ur die Bindungsenergie EBaus
Tabelle 4.2 ¨uberein.
5.4 Das Desorptionsverhalten 45
5.4.2 Argon-Neon-Mischung
Aus dem Desorptionsverhalten eines Edelgas-Gemisches lassen sich wichtige Informatio-
nen ¨uber die Zusammensetzung des Films gewinnen. In Abb. 5.19 ist die Frequenz¨ande-
rung dargestellt, die beim Heizen bis auf 32 K an einem Argon-Neon-Film, der mit glei-
chen Partialdr¨ucken von Argon und Neon hergestellt worden war, gemessen wurde. Bei
etwa 7 −8 K treten die ersten Schallgeschwindigkeits¨anderungen auf, die deutlich ¨uber
typische ,,Temper¨anderungen“ hinausgehen. Dies ist ein klares Indiz f¨ur die Desorption
von Neon. Nach einigen Minuten bei 9.5 K konstant gehaltener Temperatur erreicht die
Schallgeschwindigkeitszunahme eine S¨attigung; δf/f betr¨agt etwa ein Drittel des nach der
Desorption des gesamten Films erreichten Werts. Da Argon-Atome zweimal schwerer als
Neon-Atome sind, kann daraus — falls der Neonanteil des Films vollst¨andig sublimiert
ist — geschlossen werden, daß der Film zu gleichen Teilen aus Argon und Neon bestand.
Der folgende geringe Schallgeschwindigkeitsanstieg ∆fzwischen 10 und 25 K beruht auf
strukturellen Umlagerungen des verbliebenen Argons; der Knick bei 20 K tritt auf, da
die Temperatur in diesem Bereich langsamer erh¨oht wurde. Erst oberhalb von 25 K setzt
wieder ein starker Anstieg von δv/v ein, der auf das Abdampfen von Argon zur¨uckzuf¨uhren
ist; bei einer Temperatur von 32 K dauert die vollst¨andige Desorption etwa drei Stunden.
010 20 30 40
Temperatur [K]
0
20
40
60
80
δf/f [10-4]
∆f
Desorption von
170nm Argon-Neon
auf LiTaO3
f=630MHz
Bild 5.19: Verlauf von δf/f w¨ahrend der
Desorption eines 170 nm dicken Argon-Neon-
Films, der mit gleichen Partialdr¨ucken von Ar-
gon und Neon hergestellt wurde.
Im Prinzip l¨aßt sich analog zu den ¨
Uberlegungen, die zu dem in Abb. 5.12 dargestellten
Verlauf von C/C0f¨uhrten, die Ver¨anderung der elastischen Konstanten berechnen, die
n¨otig ist, um den Frequenzhub ∆fzu erkl¨aren. Da sich die Dichte und die elastischen
Konstanten vermutlich betr¨achtlich von den Werten eines entsprechenden reinen Argon-
films unterscheiden, ist es jedoch schwierig, vern¨unftige Annahmen ¨uber diese Werte zu
machen, die als Grundlage f¨ur die n¨otigen numerischen Berechnungen dienen k¨onnen. Aus-
sichtsreicher erscheint, einen reinen Argonfilm mit einem Argon-Neon-Film zu vergleichen,
dessen Masse nach der Desorption des Neonanteils mit der des reinen Films ¨ubereinstimmt.
Zwei auf diese Weise pr¨aparierte Filme sollten nach langem Tempern knapp unterhalb der
Sublimationstemperatur von Argon nahezu die gleichen Materialkonstanten aufweisen, so
daß ein Referenzpunkt existiert, der den Vergleich beider Filme erm¨oglicht. Eine derartige
46 5. Ergebnisse und Diskussion
Vergleichsmessung konnte im Rahmen der zur Verf¨ugung stehenden Zeit allerdings nicht
durchgef¨uhrt werden.
5.5 Reversible ¨
Anderungen der Filmeigenschaften
5.5.1 Neon
Der diskutierte Neonfilm wurde bei einer Substrattemperatur von etwa 300 mK aufge-
dampft, die Filmdicke betrug 160 nm. Unmittelbar nach dem Aufdampfen des Films wurde
der Temperaturverlauf von δv/v und δα gemessen, bis bei einer Temperartur von etwa
1.5 K eine starke Schallgeschwindigkeitszunahme die ersten irreversiblen Strukturver¨ande-
rungen des Films anzeigte. Danach wurde die Probe jeweils etwa eine Stunde bei 2.5 K
und 3.2 K getempert sowie etwa 15 Stunden bei 4.2 K. Nach jedem Temperprozeß wurde
erneut der Temperaturverlauf von Schallgeschwindigkeit und D¨ampfung bis zur jeweiligen
Temper-Temperatur gemessen, oberhalb dieser Temperatur setzten wieder Umlagerungs-
prozesse ein.
Der qualitative Verlauf dieser Messungen entspricht genau dem in Abb 5.7 f¨ur Argon
dargestellten: Unterhalb der jeweiligen Temper-Temperatur erkennt man eine vollst¨andig
reversible Temperaturabh¨angigkeit der Meßgr¨oßen. Eine weitere Temperaturerh¨ohung
f¨uhrt dann aber zu einer um mehr als eine Gr¨oßenordnung h¨oheren irreversiblen Zunahme
der Schallgeschwindigkeit.
In Abb. 5.20 sind die reversiblen Temperaturverl¨aufe nach den verschiedenen Temper-
stufen dargestellt. Die Daten wurden mit Hilfe des in Kap. 3.5 beschriebenen Skalierungs-
verfahrens auf Bulk-Werte umgerechnet.
Sowohl f¨ur den frisch aufgedampften als auch den bei 2.6 bzw. 3.2 K getemperten
Film steigt die Schallgeschwindigkeit mit zunehmender Temperatur an, durchl¨auft ein
Maximum und f¨allt bei h¨oheren Temperaturen schließlich wieder ab. Das Abflachen bei
tiefen Temperaturen beruht auf Selbstheizung des Ober߬achenwellenbauteils aufgrund zu
hoher Repetitionsraten und Intensit¨aten der Ultraschallpulse; bei niedrigeren Ultraschall-
leistungen findet man auch bei sehr tiefer Temperatur in guter N¨aherung eine logarith-
mische Abh¨angigkeit der Schallgeschwindigkeit von der Temperatur. Eine solche Tem-
peraturabh¨angigkeit von δv/v ist typisch f¨ur Festk¨orper mit ungeordneter Struktur, die
Tunnelsysteme mit einer breiten Energieverteilung aufweisen.
Bei sehr tiefen Temperaturen ist der Schallgeschwindigkeitsverlauf durch resonante
Wechselwirkung von Phononen mit Tunnelsystemen bestimmt (siehe Gleichungen (2.12)
und (2.15)); dies f¨uhrt zu der beobachteten logarithmischen Temperaturabh¨angigkeit. Mit
wachsender Temperatur wird die Wechselwirkung zwischen Phononen und Tunnelsystemen
¨uber Relaxationsprozesse zunehmend von Bedeutung, so daß sich nach Durchlaufen eines
Maximums schließlich ein Abfall von δv/v ergibt. Das Standardtunnelmodell f¨ur Gl¨aser,
das nur Ein-Phononen-Prozesse ber¨ucksichtigt, sagt auch hier eine logarithmische Tempe-
raturabh¨angigkeit voraus, wobei sich die Steigungen bei einer logarithmischen Auftragung
wie 2 : (−1) verhalten (experimentell wurde in niederfrequnten Messungen allerdings ein
Verh¨altnis von 1 : (−1) gefunden (siehe z.B. [Cla94b, Rau95]); eine m¨ogliche Erkl¨arung
5.5 Reversible ¨
Anderungen der Filmeigenschaften 47
Temperatur [K]
-12
-8
-4
0
δv/v [10-3]
0.05 0.1 0.2 0.5 1 2 5
Neon
f=630MHz
0
2
4
6
8
δα [102dB/cm]
ungetempert
getemp., 2.5 K
getemp., 3.2 K
getemp., 4.2 K
Temperatur [K]
-8
-6
-4
-2
0
δv/v [10-3]
0.1 0.2 0.5 1 2
0
1
2
3
4
5
6
δα [102dB/cm]
Bild 5.20: Temperaturabh¨angigkeit von δv/v und δα f¨ur einen 160 nm dicken Neon-
film nach der Durchf¨uhrung mehrerer Temperschritte. Das linke Teilbild zeigt den
gesamten gemessenen Temperaturbereich, das rechte den Bereich um das Schallge-
schwindigkeitsmaximum. Die Substrattemperatur betrug w¨ahrend des Aufdampfens
300 mK. Die Kurven sind zur besseren ¨
Ubersicht vertikal gegeneinander verschoben.
Die Daten sind auf Bulk-Werte skaliert.
hierf¨ur ist die Wechselwirkung der Tunnelsysteme untereinander [Ens97]). Aus dem be-
obachteten Temperaturverlauf l¨aßt sich schließen, daß neben dem direkten auch andere
Relaxationsprozesse bereits bei relativ niedrigen Temperaturen wirksam sind.
Weiss et al. versuchten, dieses Verhalten der Edelgasfilme durch Ber¨ucksichtigung von
thermisch aktivierten Prozessen zu beschreiben [Wei98]. Um ein Maximum von δv/v bei
etwa 1 K zu erhalten, muß eine Grundzustandsenergie E0des tunnelnden ,,Teilchens“ in
einer Mulde des Doppelmuldenpotentials von 2.6 K angenommen werden (siehe Abb. 2.9).
Um die hier beobachtete Maximumstemperatur von etwa 500 mK zu beschreiben, m¨ußte
ein noch kleinerer Wert von E0angenommen werden. Eine derartige Grundzustandsenergie
bes¨aße ein Teilchen in einer Potentialmulde von einigen ˚
Angstr¨om Breite. Es scheint also
plausibel anzunehmen, daß der Tunnelprozeß einer Translationsbewegung eines Atoms zwi-
schen r¨aumlich nahe beieinanderliegenden Gleichgewichtszust¨anden entspricht. Zum Ver-
gleich sei erw¨ahnt, daß in Quarzglas f¨ur E0ein Wert von etwa 12 K gefunden wurde [Tie92].
Eine physikalisch und numerisch vollauf befriedigende Beschreibung der Daten konnte bis-
lang nicht gefunden werden; vermutlich m¨ussen auch Mehr-Phononen-Relaxationsprozesse
in Betracht gezogen werden, um die Meßergebnisse zu beschreiben.
Die Temperprozesse bei 2.6 K und 3.2 K f¨uhren jeweils zu einer Verringerung der Tem-
peraturabh¨angigkeit der Schallgeschwindigkeit. Aus der Steigung des Anstiegs von δv/v
l¨aßt sich die Konstante C(siehe Kap. 2.3.2) ermitteln. Dies ist bei den vorliegenden Daten
nicht unproblematisch, da man zur Bestimmung der Steigung einerseits weit genug vom
48 5. Ergebnisse und Diskussion
Maximum entfernt sein muß, andererseits bei zu tiefen Temperaturen die Daten durch den
Selbstheizungseffekt verf¨alscht sind, so daß die erhaltenen Werte von Cmit einem verh¨alt-
nism¨aßig großen Fehler behaftet sind. Es ergibt sich C≃5×10−3,2×10−3und 1×10−3f¨ur
den ungetemperten Film bzw. nach dem Tempern bei 2.6 K und 3.2 K. Diese Werte sind
alle vergleichweise groß gegen¨uber dem in Gl¨asern gefundenen Wert von typischerweise
2×10−4. Die Ursache hierf¨ur k¨onnten die niedrigen Werte der Dichte und der elastischen
Konstanten der abschreckend kondensierten Filme sein (man beachte C=Pγ2/ρv2). Die
,,Film-Werte“ von Neon aus Tab. 4.1 ergeben z.B. f¨ur die transversale Schallgeschwindig-
keit einen Wert von nur 565 m/s. Nachdem der Film (sehr lange) bei einer Temperatur von
4.2 K gehalten wurde, scheint es (fast) keine Tunnelsysteme mehr zu geben, erst oberhalb
von 1 K tritt ein signifikanter Abfall von δv/v auf.
Die D¨ampfung wird durch die Wechselwirkung zwischen Tunnelsystemen und Pho-
nonen ¨uber Relaxationsprozesse bestimmt, resonante Wechselwirkung spielt bei den hier
verwendeten relativ hohen Ultraschalleistungen keine Rolle. Es wird ein Anstieg von δα mit
wachsender Temperatur beobachtet, der durch das Tempern immer schw¨acher wird. Durch
das Tempern bei 2.6 K bildet sich eine Schulter im Temperaturverlauf aus, der im n¨achsten
Temperschritt bei 3.2 K schließlich in ein schwach ausgepr¨agtes Maximum ¨ubergeht. Der
bei 4.2 K getemperte Film zeigt nur noch eine geringf¨ugige Temperaturabh¨angigkeit der
D¨ampfung.
Offensichtlich wird durch das Tempern nicht nur die Zahl der Tunnelsysteme verrin-
gert, sondern es treten auch qualitative Ver¨anderungen im Spektrum auf. Asymmetrische
Tunnelsysteme mit gr¨oßeren Werten von ∆scheinen besonders stark ,,weggetempert“ zu
werden; eine quantitative Auswertung zur Bestimmung der Verteilungsfunktion der Tun-
nelparameter wurde allerdings nicht gemacht.
5.5.2 Argon
Abb. 5.21 zeigt die reversiblen Temperaturverl¨aufe der Schallgeschwindigkeit und der
D¨ampfung eines bei 1.3 K aufgedampften 150 nm dicken Argonfilms unmittelbar nach dem
Aufdampfen sowie nach Tempern bei 4 K, 7 K, 12 K und 20 K.
Auch hier wird der Verlauf von δv/v und δα durch Wechselwirkung von Phononen mit
Tunnelsystemen bestimmt. Die Schallgeschwindigkeit nimmt zun¨achst aufgrund resonanter
Wechselwirkung logarithmisch mit der Temperatur zu (das Abflachen der Kurven beruht
wieder auf zu hohen Ultraschallintensit¨aten), erreicht ein Maximum, wenn Relaxations-
prozesse an Bedeutung gewinnen, und nimmt schließlich wieder ab. Die D¨ampfung nimmt
mit steigender Temperatur zu, bei dem bei 12 K getemperten Film wird (wie auch bei
Neon nach Tempern bei 3.2 K) ein Maximum durchlaufen.
Bemerkenswert ist der Einfluß des Temperns auf die Meßgr¨oßen. Die Steigung des loga-
rithmischen Anstiegs von δv/v wird zun¨achst gr¨oßer, dann aber wieder kleiner. Man findet
f¨ur Cdie Werte 4×10−3(◦), 9×10−3(•), 8×10−3() und 8 ×10−3(), die, wie schon bei
Neon, deutlich ¨uber Glaswerten liegen (es sei nochmals an die oben erw¨ahnte Problematik
bei der Bestimmung von Cerinnert). Gleichzeitig verschiebt sich die Temperatur des
Maximus zu immer h¨oheren Werten, und die St¨arke des Abfalls von δv/v nach dem Ma-
ximum wird immer geringer. Der Schallgeschwindigkeitsverlauf der bei 20 K getemperten
5.5 Reversible ¨
Anderungen der Filmeigenschaften 49
Temperatur [K]
-8
-4
0
δv/v [10-2]
0.03 0.1 0.3 1 3 10
Argon
f=630MHz
0
2
4
6
δα [103dB/cm]
ungetempert
getemp., 4 K
getemp., 7 K
getemp., 12 K
getemp., 20 K
Temperatur [K]
-4
-3
-2
-1
0
1
δv/v [10-2]
0.1 0.2 0.5 1 2
0
1
2
3
δα [103dB/cm]
Bild 5.21: Temperaturabh¨angigkeit von δv/v und δα f¨ur einen 150 nm dicken Ar-
gonfilm nach der Durchf¨uhrung mehrerer Temperschritte. Das linke Teilbild zeigt den
gesamten gemessenen Temperaturbereich, das rechte den Bereich um das Schallge-
schwindigkeitsmaximum. Die Substrattemperatur betrug w¨ahrend des Aufdampfens
1.3 K. Die Kurven sind zur besseren ¨
Ubersicht vertikal gegeneinander verschoben.
Die Daten sind auf Bulk-Werte skaliert.
Probe zeigt jedoch ein anderes Verhalten; es wird eine starke Zunahme der Steigungen auf
beiden Seiten des Maximums, das sich zudem wieder zu tieferen Temperaturen verschiebt,
beobachtet.
Die Temperaturabh¨angigkeit der D¨ampfung wird durch das Tempern immer schw¨acher.
Dies steht im Einklang mit der geringer werdenden Steigung des Verlaufs von δv/v ober-
halb des Maximums, da in diesem Temperaturbereich die Schallgeschwindigkeit ebenso
wie die D¨ampfung durch Relaxationsprozesse bestimmt ist. Nach dem Tempern bei 12 K
durchl¨auft δα ein Maximum, ¨ahnlich wie bei Neon nach Tempern bei 3.2 K. Die letzte
Kurve () zeigt wieder ein gegenl¨aufiges Verhalten, es tritt eine starke Zunahme der
D¨ampfung auf. Es sei allerdings bemerkt, daß schon w¨ahrend des Temperns bei 20 K eine
D¨ampfungszunahme auftritt (siehe Abb. 5.8), die, wie schon in Abschnitt 5.3 diskutiert,
vermutlich auf der Ausbildung von Kristalliten beruht. Eine (fast) resonante Anregung
von solchen Oberfl¨achenstrukturen bewirkt eine ,,Verst¨arkung“ der beobachteten Effekte;
eine Zunahme der Temperaturabh¨angigkeit von δv/v und δα scheint also plausibel zu sein.
In Abb. 5.22 ist die Temperaturabh¨angigkeit von δv/v und δα eines bei 12 K ge-
temperten Argonfilms bei drei verschiedenen Meßfrequenzen dargestellt. Die unskalier-
ten Meßgr¨oßen zeigen eine starke Frequenzabh¨angigkeit. Die Temperaturabh¨angigkeit
von Schallgeschwindigkeit und D¨ampfung ist bei der 280 MHz-Mode gegen¨uber der bei
630 MHz gemessenen kaum wahrnehmbar. Nach der Durchf¨uhrung des in Kap. 3.5 vor-
50 5. Ergebnisse und Diskussion
gestellten Skalierungsverfahrens sind die Effekte bei allen in Abb. 5.22 dargestellten Fre-
quenzen von gleicher Gr¨oßenordnung; die Steigung des logarithmischen Schallgeschwin-
digkeitsanstiegs ist frequenzunabh¨angig, wie es bei resonanter Wechselwirkung zwischen
Phononen und Tunnelsystemen erwartet wird.
Der Anstieg von δα und δv/v bei 280 MHz mit abnehmender Temperatur unterhalb von
100 mK beruht vermutlich auf durch Raumtemperaturschwankungen bedingten Drifteffek-
ten, die bei niedrigen Frequenzen gegen¨uber den ,,Filmeffekten“ gr¨oßeren Einfluß haben als
bei h¨oheren Frequenzen (δαDrift ist frequenzunabh¨angig und (δv/v)Drift nimmt mit wach-
sender Frequenz ab, siehe Abb. 4.4; die ,,Filmeffekte“ sind bei hohen Frequenzen jedoch
wesentlich ausgepr¨agter, siehe Abb. 5.22 (links)). Nicht ganz auszuschließen ist, daß der
D¨ampfungsanstieg mit abnehmender Temperatur durch resonante Absorption von Phono-
nen verursacht wird, da bei dieser Frequenz mit einer kleineren Eingangsleistung gearbeitet
wurde. Da aber auch in der Schallgeschwindigkeit ein Anstieg beobachtet wird, erscheinen
Drifteffekte wahrscheinlicher.
Das Maximum in der D¨ampfung zeigt, daß keine glasartige Verteilung der Tunnelpara-
meter vorliegt.
0.1 110
Temperatur [K]
-4
-3
-2
-1
0
1
2
δv/v [10-4]
280 MHz
460 MHz
630 MHz
150nm Argon, unskaliert
0
2
4
6
8
δα [dB/cm]
0.1 110
Temperatur [K]
-8
-6
-4
-2
0
2
4
δv/v [10-2]
280 MHz
460 MHz
630 MHz
150nm Argon, skaliert
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
δα [103dB/cm]
Bild 5.22: Temperaturabh¨angigkeit von δv/v und δα f¨ur einen 150 nm dicken Ar-
gonfilm bei drei verschiedenen Frequenzen nach Tempern bei 12 K. Die Kurven sind
vertikal gegeneinander verschoben. Das linke Teilbild zeigt die unskalierten Rohdaten,
rechts sind die auf Bulk-Werte skalierten Daten dargestellt.
5.5.3 Argon-Neon-Mischung
Abb. 5.23 zeigt den reversiblen Teil des Temperaturverlaufs von δv/v und δα eines 170 nm
dicken Argon-Neon-Films, der zu gleichen Teilen aus Argon und Neon besteht (siehe Ab-
schnitt 5.4.2), unmittelbar nach dem Aufdampfen sowie nach Tempern bei 4.3 K, 9.5 K,
5.5 Reversible ¨
Anderungen der Filmeigenschaften 51
Temperatur [K]
-6
-4
-2
0
2
4
δv/v [10-5]
0.03 0.1 0.3 1 3 10 30
getemp., 24 K
getemp., 19 K
getemp., 9.5 K
getemp., 4.3 K
ungetempert
0
1
2
3
4
5
δα [dB/cm]
Argon-Neon
f= 630 MHz
Temperatur [K]
-2
-1
0
1
2
δv/v [10-5]
0.1 0.3 1 3
0.0
1.0
2.0
3.0
δα [dB/cm]
Bild 5.23: Temperaturabh¨angigkeit von δv/v und δα f¨ur einen 170 nm dicken
Argon-Neon-Film nach der Durchf¨uhrung mehrerer Temperschritte. Das linke Teil-
bild zeigt den gesamten gemessenen Temperaturbereich, das rechte den Bereich um
das Schallgeschwindigkeitsmaximum. Die Substrattemperatur betrug w¨ahrend des
Aufdampfens 1.4 K. Die Kurven sind zur besseren ¨
Ubersicht vertikal gegeneinander
verschoben. Dargestellt sind unskalierte Rohdaten.
19 K und 24 K.
Man beachte, daß in Abb. 5.23 unskalierte Daten dargestellt sind, da aus den durch-
gef¨uhrten Aufdampfvorg¨angen von Argon-Neon-Mischungen die f¨ur die Skalierung ben¨otig-
ten Werte der elastischen Konstanten und der Filmdichte nicht ermittelt werden konnten.
Der frisch aufgedampfte und der bei 4.3 K getemperte Film bestehen zu gleichen Teilen
aus Argon und Neon, so daß er im Gegensatz zu den bisher diskutierten reinen Neon- und
Argonfilmen eine amorphe Struktur aufweist. Qualitativ beobachtet man die gleiche, durch
Wechselwirkung von Phononen mit Tunnelsystemen bestimmte Temperaturabh¨angigkeit
der Meßgr¨oßen wie bei den reinen Edelgasfilmen. Die Schallgeschwindigkeit steigt loga-
rithmisch mit der Temperatur an, durchl¨auft ein Maximum und f¨allt schließlich wieder ab;
es wird jedoch — wie bei den reinen Filmen — kein logarithmischer Abfall beobachtet,
wie man es bei Gl¨asern in diesem Temperaturbereich erwartet, falls direkte Relaxations-
prozesse dominieren. Die D¨ampfung nimmt mit wachsender Temperatur zu.
Der erste Tempervorgang bei 4.3 K bewirkt nur verh¨altnism¨aßig geringe Ver¨anderungen;
die Steigung Cdes durch resonante Wechselwirkung bestimmten Anstiegs der Schallge-
schwindigkeit verringert sich von 1.1×10−5auf 1.0×10−5. Die Temperaturabh¨angigkeit
der D¨ampfung wird unterhalb von 500 mK schw¨acher, bei h¨oheren Temperaturen nimmt
sie zu.
Da w¨ahrend des Temperns bei 9.5 K das im Film enthaltene Neon desorbiert, verringert
sich die Filmmasse etwa um ein Drittel. Dies bewirkt eine starke Reduktion der auftreten-
52 5. Ergebnisse und Diskussion
den Effekte, die Steigung des Schallgeschwindigkeitsanstiegs betr¨agt nur noch 2.4×10−6.
Die Relaxationseffekte setzen ,,sp¨ater“ ein, das Maximum von δv/v wird erst oberhalb von
1 K erreicht (bei reinen Argonfilmen lag das Maximum stets unterhalb von 1 K). Auch die
Temperaturabh¨angigkeit von δα wird schw¨acher; auffallend ist die Schulter bei etwa 3 K,
der bei reinen Argonfilmen nicht beobachtet wurde. Hierbei k¨onnte es sich um das nach
dem Tunnelmodell erwartete D¨ampfungsplateau und den Anstieg aufgrund von thermisch
aktivierten Prozessen handeln. Diese Beobachtungen liefern Hinweise auf Strukturunter-
schiede zwischen Argonfilmen, die durch Desorption von Neon aus gemischten Filmen
entstanden, und solchen, die nur mit Argon pr¨apariert wurden.
Durch das Tempern bei 19 K w¨achst Cauf 3.7×10−6an, der Schallgeschwindigkeits-
abfall nach Durchlaufen des Maximums ist jedoch schw¨acher ausgepr¨agt als nach dem
Tempern bei 9.5 K. Am D¨ampfungsverlauf ¨andert sich wenig, lediglich der Anstieg nach
der Schulter ist etwas flacher.
Der letzte Tempervorgang bei 24 K bewirkt, ¨ahnlich wie bei dem im letzten Abschnitt
beschriebenen Argonfilm nach Tempern bei 20 K, eine Zunahme der Schallgeschwindig-
keits¨anderungen auf beiden Seiten des Maximums, das betr¨achtlich nach ,,links“ verscho-
ben wurde; f¨ur Cfindet man den Wert 6.7×10−6. Bei 8 K tritt ein Wiederanstieg von δv/v
auf, der bisher aber noch nicht verstanden ist. Die Temperaturabh¨angigkeit der D¨ampfung
ist unterhalb von 3 K wesentlich ausgepr¨agter, anstelle der Schulter liegt nun allerdings
ein Maximum bei etwa 5 K vor.
5.5.4 Zusammenfassende Diskussion
Sowohl in den polykristallinen reinen Edelgasfilmen als auch in den amorphen Mischun-
gen ist die Temperaturabh¨angigkeit von Schallgeschwindigkeit und D¨ampfung vorwiegend
durch Wechselwirkung von Phononen mit Tunnelsystemen bestimmt. Bei allen Filmen
wurde ein durch resonante Wechselwirkung bedingter logarithmischer Anstieg von δv/v
beobachtet sowie ein Maximum, wenn Relaxationsprozesse an Bedeutung gewinnen. Es
folgt ein nicht-logarithmischer Abfall der Schallgeschwindigkeit; dies bedeutet, daß bereits
bei verh¨altnism¨aßig tiefen Temperaturen thermisch aktivierte Prozesse und/oder Mehr-
phononenprozesse ber¨ucksichtigt werden m¨ussen. Die D¨ampfung w¨achst mit zunehmender
Temperatur an, teilweise wird auch eine Schulter oder ein Maximum durchlaufen.
Durch Tempern wird in den meisten F¨allen der Einfluß der Tunnelsysteme auf
die Meßgr¨oßen verringert; dies ist z.B. erkl¨arbar durch Tunnelsysteme in Kongrenzen,
die w¨ahrend des Temperns nach und nach verschwinden. Teilweise wurde jedoch eine
Vergr¨oßerung der Effekte beim Tempern beobachtet; dies ist zun¨achst ¨uberraschend und
bisher noch unverstanden. Es wurden auch Hinweise darauf gefunden, daß sich die Ver-
teilungsfunktion (2.6) w¨ahrend der strukturellen Umlagerungen der Edelgasfilme ¨andert.
Tunnelsysteme mit gr¨oßeren Asymmetrieenergien scheinen durch den Temperprozeß be-
vorzugt ,,vernichtet“ zu werden. Zum gegenw¨artigen Zeitpunkt k¨onnen jedoch nur Vermu-
tungen ge¨außert werden; um weitergehende (und vor allem quantitative) Aussagen treffen
zu k¨onnen, sind noch weitere, systematische Messungen n¨otig.
53
6. Zusammenfassung
Im Rahmen dieser Diplomarbeit wurden akustische Untersuchungen an abschreckend kon-
densierten Edelgasfilmen durchgef¨uhrt. Solche Filme stellen ein einfaches Modellsystem f¨ur
amorphe und polykristalline Festk¨orper dar. Durch Verwendung verschiedener Edelgase
und deren Mischungen lassen sich Systeme unterschiedlicher Struktur sowie verschiedenen
Werten f¨ur Parameter wie Masse, Bindungsenergie und Gr¨oße der Atome herstellen, ohne
die Natur der Bindung zu ¨andern. Es besteht daher die Zuversicht, durch Untersuchungen
dieser Filme beispielsweise Hinweise auf die Ursache f¨ur die Universalit¨at der Gl¨aser zu
finden.
Die Messungen erfolgten in einem 3He/4He-Verd¨unnungskryostaten, der das Erreichen
von Probentemperaturen bis zu etwa 20 mK erm¨oglichte. Die Probenpr¨aparation erfolgte
mit Hilfe eines geeigneten Kapillarensystems aus der Gasphase. Nach der Durchf¨uhrung
der Messungen konnte der Film durch Heizen vom Substrat entfernt werden; dies erlaubte
die Messung an verschiedenen Proben — auch unterschiedlicher Zusammensetzung — ohne
den Kryostaten zum Probenwechsel ¨offnenzum¨ussen.
Die Untersuchungen wurden mit akustischen Oberfl¨achenwellen durchgef¨uhrt. Dazu
wurde eine Ultraschallaparatur in Betrieb genommen und teilweise neu aufgebaut. Durch
ein geeignet gew¨ahltes Transducer-Design der Oberfl¨achenwellenbauteile war es m¨oglich,
außer der Grundmode von 95 MHz auch die h¨oheren Harmonischen bei 280 MHz, 460 MHz
und 630 MHz zu nutzen. Zu diesem Zweck wurde eine Software entwickelt, die die si-
multane Messung der Schallgeschwindigkeit und der D¨ampfung bei jeweils bis zu sechs
Meßfrequnzen auf zwei verschiedenen Oberfl¨achenwellen-Laufstrecken erm¨oglicht; hier-
durch konnten ¨
Anderungen der Adsorbatstruktur auf unterschiedlichen L¨angen- und Zeit-
skalen beobachtet werden. Die Frequenzabh¨angigkeit der Meßgr¨oßen erlaubte außerdem,
zwischen ,,Substrat-“ und ,,Filmeffekten“ zu unterscheiden, da je nach Eindringtiefe der
Oberfl¨achenwelle in das Substrat eine unterschiedliche Sensitivit¨at auf Einfl¨usse des Ad-
sorbats besteht.
Um Messungen bei verschiedenen Frequenzen miteinander vergleichen zu k¨onnen, wurde
ein Skalierungsverfahren vorgestellt, das, ausgehend von einer numerischen Berechnung
der durch die Ober߬achenwelle bedingten Teilchenauslenkungen, eine Umrechnung der
Meßdaten auf Werte erlaubt, die Experimente mit Volumenwellen ergeben h¨atten. Die
Voraussetzung f¨ur eine zuverl¨assige Skalierung ist die Kenntnis der Dichte und der elasti-
schen Konstanten des Adsorbats. Diese wurden in einem Selbstkonsistenz-Verfahren durch
den Vergleich des experimentell bestimmten Schallgeschwindigkeitsverlaufs w¨ahrend des
Film-Aufdampfprozesses mit den Ergebnissen einer numerischen Berechnung bestimmt.
Gegen¨uber den Werten von Volumenkristallen wurde bei den untersuchten Filmen eine
deutliche Reduktion der Dichte (um etwa 30%) und der elastischen Konstanten, insbeson-
dere bei c44 (um bis zu 70%), gefunden.
Es wurden Messungen an reinen Neon- und Argonfilmen mit einer polykristallinen
Struktur sowie an amorphen Filmen aus Mischungen von Argon und Neon durchgef¨uhrt.
54 6. Zusammenfassung
In allen Filmen konnte die Existenz von Tunnelsystemen gezeigt werden. Die Anzahl der
Tunnelsysteme wurde durch Tempern bei immer h¨oheren Temperaturen fortw¨ahrend ver-
kleinert. Hierbei sind vermutlich im Film vorhandene Korngrenzen und Poren wichtig,
die Tunnelsysteme enthalten. Der Temperprozeß f¨uhrt zu einer kompakteren Struktur, die
wahrscheinlich weniger Tunnelsysteme enth¨alt. ¨
Uberraschenderweise wurde jedoch z.B. bei
reinen Argonfilmen zun¨achst eine Zunahme der Zahl der Tunnelsysteme beim Tempern
beobachtet. Um eine genaue Beschreibung dieser Effekte geben zu k¨onnen und evtl. sogar
zu einem mikroskopischen Bild der Tunnelsysteme in den Edelgasadsorbaten zu kommen,
sind allerdings noch viele weiterf¨uhrende systematische Untersuchungen der bisher aufge-
deckten Effekte n¨otig.
W¨ahrend des Temperns von Argonfilmen wurden zwei Prozesse gefunden, die den zeitli-
chen Verlauf von Schallgeschwindigkeit und D¨ampfung bei konstanter Temperatur bestim-
men. Bei verh¨altnism¨aßig tiefen Temperaturen trat eine Zunahme der relativen Schallge-
schwindigkeits¨anderung δv/v auf, die sich durch ein Wachstum der elastischen Konstanten
erkl¨aren l¨aßt. Numerische Berechnungen zeigten, daß sich die elastischen Konstanten beim
Tempern bei 20 K (die Sublimationstemperatur von Argon liegt etwa bei 25 K) gegen¨uber
den Werten des frisch aufgedampften Films fast verdoppeln, aber immer noch um einen
Faktor 1.5−2 unter den Werten von Volumenkristallen liegen. Bei h¨oheren Tempera-
turen wurde bei langen Temperprozessen eine Abnahme von δv/v sowie eine Zunahme
der D¨ampfung beobachtet; hierf¨ur ist vermutlich die Ausbildung von Kristalliten von bis
zu einigen µm Ausdehnung verantwortlich, die resonant an Oberfl¨achenwellen ankoppeln
k¨onnen und/oder Streuzentren darstellen.
Die Grenze der verwendeten Meßmethode ist sicherlich darin zu sehen, daß der Anteil
der Verzerrungsenergie der Schallwelle im Adsorbat stark frequenzabh¨angig ist. Wird die
Schichtdicke so gew¨ahlt, daß man bei der 630 MHz-Mode eine gute Sensitivit¨at erh¨alt, so ist
bei 95 MHz fast nichts zu messen. Bei einer auf 95 MHz abgestimmten Filmdicke ist jedoch
die D¨ampfung bei 630 MHz so groß, daß keine Messung mehr m¨oglich ist. Daher k¨onnen
im Hinblick auf die Zahl und Dynamik der Tunnelsysteme i.a. nur aus zwei oder maximal
drei Moden brauchbare Informationen gewonnen werden, sofern nicht die Empfindlich-
keit und Stabilit¨at der Messung deutlich gesteigert werden kann. Erste Messungen mit
einem Speicheroszilloskop haben hierbei bereits erfolgversprechende Ergebnisse geliefert.
Hilfreich k¨onnte auch die Verwendung eines zweiten Oberfl¨achenwellenbauteils mit einer
h¨oheren Grundfrequenz sein, um die Einf¨ugungsd¨ampfung bei den hohen Meßfrequenzen
zu reduzieren.
55
A. Anhang
A.1 Berechnung der Korrekturfaktoren
Hier soll kurz die Berechnung der in Kap. 3.5 eingef¨uhrten Skalierungsfaktoren mit Hilfe
der Programme ,,Wellen“ [Gen94] und ,,Genplot“ [Tho98] beschrieben werden.
Das Programm ,,Wellen“ berechnet Schallgeschwindigkeit und Teilchenauslenkungen
von akustischen Wellen in piezoelektrischen Schichtstrukturen. Die im folgenden ben¨otig-
ten Gr¨oßen werden bei Berechnung einer ,,Einzell¨osung“ in der ,,Protokoll“-Datei abge-
speichert. Den ersten Zeilen dieser Datei kann u.a. die Schallgeschwindigkeit ventnommen
werden:
v = 3145.05911
det M(v) = 8.6209295e-26
Probe = 8.18517441e-12
Dimension von M : 12 x 12
Der Rest der Datei enth¨alt f¨ur jede Schicht des berechneten Systems acht Partialwellen,
deren Summe die vollst¨andige Teilchenauslenkung in der entsprechenden Schicht ergibt.
Die Partialwellen sind komplexe Gr¨oßen und enthalten Betrag und Phase der Teilchenaus-
lenkung. u1–u3bezeichnen hierbei die drei r¨aumlichen Komponenten, u4ist das elektrische
Feld.
Auslenkungen in AR ISOTR.MAT
1. Partialwelle
u1 = 4.75174481e-14 * exp(i*3.14159265 )
u2 = 0 * exp(i*0 )
u3 = 8.40374388e-15 * exp(i*7.97314426e-13 )
u4 = 0 * exp(i*0 )
* exp(i*189790.584 *z*(5.65431894 +i*0 ))
2. Partialw ...
.
.
.
Auslenkungen in R LITAO3.MAT
1. Partialwelle
u1 = 7.789 ...
Die Daten der ,,Protokoll“-Datei m¨ussen in das folgende ,,Genplot“-Makro, das die
Berechnung von Klong und Ktrans durchf¨uhrt, ¨ubernommen werden:
56 A. Anhang
setv v 3145.05911 /* Schallgeschwindigkeit
setv frequenz 95e6 /* Frequenz
setv filmdicke 150e-9 /* Filmdicke
setv substrattiefe 100e-6 /* Tiefe, bis zu der gerechnet werden soll
setv lambda v/frequenz /* Wellenl¨ange
setv k 2*pi/lambda /* Wellenvektor
setv sub pts 5000 /* Zahl der berechneten Punkte im Substrat
setv film pts 500 /* Zahl der berechneten Punkte im Film
alloc i complex /* Wellen verwendet ,,i“ f¨ur die imagin¨are Einheit,
let i j /* Genplot aber ,,j“.
Die Daten der 1-Komponente der ersten Partialwelle im Film werden zur Definition der
Funktion film11(z) verwendet:
def film11(z) = 4.75174481e-14*exp(i*3.14159265)
*exp(i*189790.584*z*(5.65431894+i*0))
Entsprechend werden die Funktionen film12(z) – film18(z) definiert; die Summe aller
Partialwellen ergibt schließlich die Teilchenauslenkung u1im Film:
def filmu1(z) = film11(z)+film12(z)+film13(z)+film14(z)
+film15(z)+film16(z)+film17(z)+film18(z)
Auf die gleiche Weise werden die Funktionen filmu3(z), subu1(z) und subu3(z)de-
finiert, die u3im Film bzw. u1und u3im Substrat beschreiben (u2verschwindet bei
Rayleigwellen):
def filmu3(z) = film31(z)+film32(z)+film33(z)+ ...
def subu1(z) = sub11(z)+sub12(z)+sub13(z)+ ...
def subu3(z) = sub31(z)+sub32(z)+sub33(z)+ ...
Diesen Funktionen liegt folgende Bedeutung der z-Koordinate zugrunde: Im Film be-
zeichnet z=0dieOberfl¨ache der Schicht und z=filmdicke die Grenze zwischen Film
und Substrat. Im Substrat, das sich bis z=+∞erstreckt, gibt z= 0 die Grenzfl¨ache an.
Es sollen jetzt Datens¨atze angelegt werden, die sich auf eine ,,einheitliche“ z-Koordinate
beziehen. Das Substrat erstrecke sich von z=−substrattiefe bis z= 0, der Film von z=0
bis z=filmdicke:
alloc sub u1 c array sub pts /* Teilchenauslenkung u1im Substrat
alloc sub u3 c array sub pts /* Teilchenauslenkung u3im Substrat
alloc sub d array sub pts /* x3-Koordinate im Substrat
alloc sub d1u3 c array sub pts /* Ableitung ∂u3/∂x1im Substrat
alloc sub d3u1 c array sub pts /* Ableitung ∂u1/∂x3im Substrat
alloc sub s11 c array sub pts /* Verzerrung S11 im Substrat
alloc sub s33 c array sub pts /* Verzerrung S33 im Substrat
A.1 Berechnung der Korrekturfaktoren 57
alloc sub s13 c array sub pts /* Verzerrung S13 im Substrat
alloc sub real array sub pts /* Realteil f¨ur Zwischenrechnungen
alloc sub imag array sub pts /* Imagin¨arteil f¨ur Zwischenrechnungen
alloc film u1 c array film pts /* Teilchenauslenkung u1im Film
alloc film u3 c array film pts /* Teilchenauslenkung u3im Film
alloc film d array film pts /* x3-Koordinate im Film
alloc film d1u3 c array film pts /* Ableitung ∂u3/∂x1im Film
alloc film d3u1 c array film pts /* Ableitung ∂u1/∂x3im Film
alloc film s11 c array film pts /* Verzerrung S11 im Film
alloc film s33 c array film pts /* Verzerrung S33 im Film
alloc film s13 c array film pts /* Verzerrung S13 im Film
alloc film real array film pts /* Realteil f¨ur Zwischenrechnungen
alloc film imag array film pts /* Imagin¨arteil f¨ur Zwischenrechnungen
create x -range 0 filmdicke -points film pts
let film u1 filmu1(filmdicke-x)
let film u3 -filmu3(filmdicke-x)
An dieser Stelle sei auf das Minuszeichen in der letzten Zeile hingewiesen. Es ist n¨otig,
um die richtige Phasendifferenz zwischen u1und u3zu erhalten, wie sie auch in der Teil-
chenauslenkungsdatei von ,,Wellen“ abgespeichert wird.
let film dx
let film s11 j*k*film u1 /* ∂/∂x1bedeutet gerade Multiplikation mit ik
let y real(film u1) /* ∂/∂x3wird numerisch berechnet
transform dy/dx
let film real y
let y imag(film u1)
transform dy/dx
let film imag y
let film d3u1 film real+j*film imag
let film d1u3 j*k*film u3
let y real(film u3)
transform dy/dx
let film real y
let y imag(film u3)
transform dy/dx
let film imag y
let film s33 film real+j*film imag
let film s13 0.5*(film d1u3+film d3u1)
58 A. Anhang
create x -range -substrattiefe 0 -points sub pts
let sub u1 subu1(-x)
let sub u3 -subu3(-x)
let sub dx
let sub s11 j*k*sub u1
let y real(sub u1)
transform dy/dx
let sub real y
let y imag(sub u1)
transform dy/dx
let sub imag y
let sub d3u1 sub real+j*sub imag
let sub d1u3 j*k*sub u3
let y real(sub u3)
transform dy/dx
let sub real y
let y imag(sub u3)
transform dy/dx
let sub imag y
let sub s33 sub real+j*sub imag
let sub s13 0.5*(sub d1u3+sub d3u1)
Mit Hilfe der Verzerrungen S11,S33 und S13 lassen sich die potentielle Energie berechnen
und die Gleichungen (3.22) und (3.23) zur Bestimmung der Korrekturfaktoren auswerten.
Das Integral ¨uber die Energie der longitudinalen Verzerrungen im Film wird beispielsweise
folgendermaßen berechnet:
setv film c11 1.7e9 /* elastische Konstanten im isotropen Film
setv film c44 3.6e8
setv film c12 film c11-2*film c44
alloc film pot lcarray film pts /* Auswertung von (3.20)
let film pot l film c11*abs(film s11)^2
let film pot l film pot l+film c12*film s11*conj(film s33)
let film pot l film pot l+film c12*film s33*conj(film s11)
let film pot l film pot l+film c11*abs(film s33)^2
let film pot l film pot l*0.5
let npt film pts /* Berechnung des Integrals ¨uber Elong
pot
let x film d
let y film pot l
transform integral
setv int film pot l y(npt-1)
A.2 Meßger¨ate und Gase 59
A.2 Meßger¨ate und Gase
Ger¨at Marke und Modell Spezifikation
Signal Generator Hewlett Packard 8648 A 100 kHz −1000 MHz
Synthesizer (als Pulsgenerator) Stanford Research Systems DS 345 10 MHz, 40 MHz sampl.
Box-Car-Integrator Stanford Research Systems SR 250
2Schalter General Microwave M 864BH, O. 25 0.1−18 GHz
D¨ampfungsglied (variabel) Wavetek P 1106 0−63 dB
2Umschalter General Microwave F 9220 0.2−4GHz
2Verst¨arker Miteq AFS-00100200-15-ULN 0.1−2GHz, 36dB
D¨ampfungsglied (fest) Radiall 416303 0−12.4GHz, 3dB
D¨ampfungsglied (fest) Radiall 416306 0−12.4GHz, 6dB
Leistungsteiler Macom T-1000-SMA 10 −1000 MHz
Mischer Pulsar Microwave X2L-08-411 10 −1500 MHz
Tiefpaß Institut f¨ur Angewandte Physik 1MHz
Oszilloskop Hameg HM 1005
Tab. A.1: Auflistung der verwendeten Meßelektronik
Ger¨at Marke und Modell
Widerstandsmeßbr¨ucke Linear Research Inc. LR-700
Multiplexer Linear Research Inc. LR-720-8
Power Booster Linear Research Inc. LR-730-50 W
Tab. A.2: Auflistung der verwendeten Thermometrie-Ger¨ate
Gas Reinheit Hersteller
Argon 5.0 Messer Griesheim
Neon 4.8 Messer Griesheim
Tab. A.3: Auflistung der verwendeten Gase
60
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Danksagung
Zum Abschluß m¨ochte ich all jenen danken, die mir beim Zustandekommen dieser Arbeit
mit Rat und Tat zur Seite standen.
Insbesondere gilt mein Dank
•Herrn Prof. Dr. S. Hunklinger f¨ur die freundliche Aufnahme in seine Arbeitsgruppe und
die interessante Aufgabenstellung.
•Herrn Priv. Doz. Dr. C. Enss f¨ur die Zweitkorrektur dieser Arbeit.
•HerrnDr.J.Claßenf¨ur sein stets offenes Ohr bei allen kleinen und großen Problemen
sowie die sorgf¨altige und kritische Korrektur dieser Arbeit. Seine Erfahrungen mit Ober-
fl¨achenwellen und Edelgasadsorbaten bildeten eine wichtige Grundlage f¨ur das Gelingen
dieser Arbeit.
•Herrn Dipl. Phys. J. Meier f¨ur die sehr gute Zusammenarbeit und viele Tips und An-
regungen bei der Durchf¨uhrung und Vorbereitung der Experimente sowie die aufmerk-
same und kritische Durchsicht des Manuskripts.
•HerrnDr.R.Weisf¨ur seine kompetente Hilfe bei Fragen aller Art, insbesondere rund
um den Computer.
•Herrn D. Hertel f¨ur die l¨uckenlose Versorgung mit fl¨ussigem Helium.
•Herrn P. Frauenfeld, der f¨ur alle elektronischen Probleme eine L¨osung fand.
•den Mitarbeitern der mechanischen Werkstatt f¨ur die sorgf¨altige Herstellung der zum
Aufbau der Versuchsapparatur ben¨otigten Einzelteile.
•allen Diplomanden und Doktoranden in der Tieftemperaturphysik, insbesondere Herrn
Dipl. Phys. D. Wehnes, Herrn Dipl. Phys. A. Wachowiak und Herrn T. Kramer, deren
Rastertunnelmikroskop so manche Ersch¨utterung hinnehmen mußte.
•meinen Eltern, die mir dieses Studium erm¨oglicht haben.
Erkl¨arung:
Ich versichere, daß ich diese Arbeit selbst¨andig verfaßt und keine anderen als die angege-
benen Quellen und Hilfsmittel benutzt habe.
Heidelberg, den ...............
............................
(Unterschrift)
